TW201011071A - Polycarbonate blends having low-temperature impact strength - Google Patents

Polycarbonate blends having low-temperature impact strength Download PDF

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Evgueni Avtomonov
Dieter Wittmann
Achim Feldermann
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Description

r 201011071 、發明說明： 相關申請案之交互參考 [0001]本申請案聲稱得自下者之優先權:2008年5月 21日提出申請之德國申請案號102008024672.7,將其 整體内容藉由參照方式併入本文。 【發明所屬之技術領域】 Ο
本發明之背景 本發明之領域 [0002] 本發明概括而言係有關於聚碳酸酯組成物，其 包括具有一特殊分子量之聚烧基(烧基）丙烯酸醋（共）聚 合物及一種衝擊改質劑，以及有關於可得自這些組成物 之模塑體。根據本發明之組成物展現優異的性能，特別 是針對低溫衝擊強度及熔體流動性，亦針對抗熱變形及 揮發性有機組份(VOC)之散發。 【先前技術】 相關先前技術之描述 [0003] EP-A 0455116敘述可熱塑加工之包含聚烷基 (烷基）丙烯酸酯之組成物，其具有改良的熱及機械性 能，及包含50至90重量％聚甲基丙烯酸甲酯，5至40 重量％聚碳酸酯，及5至40重量％之一種共聚物，使用 聚丁二烯作為強相成份，聚曱基丙烯酸曱酯具有一分子 量大於70,000公克/莫耳。 201011071 [0004] JP-A 1991/124764揭示一種無珍珠光彩的組 成物’其包含20至70重量份芳族聚碳酸酯，3〇至80 重量份聚烧基(烧基）丙烯酸酯’及1至1〇重量份之一 具有核心-外殼結構之丙烯酸類聚合物。 [0005] JP-A 1996/085749揭示具有對天候良好穩定 性及良好機械性能之組成物，其包含5至50重量份聚 烷基(烷基）丙烯酸酯’ 30至70重量份聚碳酸酯，及3 至30重量份之ABS作為衝擊改質劑，及1至20重量 份具有特殊幾何形狀之滑石。 [0006] JP-A 1996/269314揭示可熱塑加工之組成 物，其受熱時具有尺寸穩定性，及具有改善的低溫衝擊 強度，並可耐天候，其包含1至99重量份聚碳酸酯或 聚酯碳酸酯，1至99重量份聚烷基（烷基）丙烯酸酯，及 0.5至50重量份乙烯基-單體-接枝的聚矽氧-烷基（甲基) 丙烯酸酯聚合物複合橡膠。 [0007] JP-A 1998/007869揭示可熱塑加工之組成 物，其受熱時具有尺寸穩定性，可耐衝擊，並對天候具 穩定性，其包含10至90重量份聚碳酸酯，1〇至90重 量份聚烷基(烷基）丙烯酸酯，及1至50重量份衝擊改 質劑。 [0008] NL 9002254敘述具有良好低溫衝擊強度之摻 合物，其包括57重量％聚碳酸酯，18重量％ABS接枝 聚合物，及25重量％聚烷基(烷基）丙烯酸酯’其具有一 201011071 重量平均分子量為100,000公克/莫耳。 [0009] EP-A 0463368揭示包含聚碳酸酯、pMMA、 ABS及一單體磷酸酯之組成物，其具耐焰性，並具有 改良的熔合線強度之優點。 ' [0010] EP-A 1592740揭示耐焰組成物，其具有良好的 熔合線強度、耐化學品性、斷裂伸長率、抗熱變形性、 及熔體流動性，其包含芳族聚碳酸酯、PMMa、不含 罄 苯乙烯_，丁二烯…及丙烯腈之接枝聚合物、及有機磷 酸酯。 [0011] 先前揭示之組成物皆傾向包含具有一高重量 平均为子里之聚烷基（烷基）丙烯酸酯_相較於根據本發 明之組成物-及使用於汽車建構的許多應用時，具有不 佳的低溫衝擊強度，及/或不佳的抗熱變形性，及'/或不 佳的溶體流動性，特別是對於與安全相關的組件。 【發明内容】 ® 發明概述 [0012] 轉明之目的為提供聚碳酸醋組成物，其優點 為具有下者之最雜合:收良的低溫衝擊強度，同時對 於缺口衝擊試驗及❹軸穿錢驗，Η)改良的熔體流動 性，及111)揮發性有機化合物(特別是丙稀猜)之低散發， 這些優以目料料乡射种料，㈣可保有抗熱 變形性及於持續地高度的抗拉性能。 ’3]而今令人㈣地發現’包括下者之組成物可達 201011071 成所欲之性能形象： A) —芳族聚碳酸酯或一芳族聚酯碳酸酯，及/或其混合 物， B) —下者之（共）聚合物： B.1) 50至100重量％，其係以組份B為基準，之烷 基或芳基甲基丙烯酸酯及/或烷基或芳基丙烯酸 酯，其包含q-至C1(r烷基、環烷基、或芳基酯 取代基， B.2) 0至20重量％，其係以組份B為基準，之除組 份B.1)外之丙烯酸或烷基丙烯酸化合物，及/或 順丁烯二酸化合物，及 B.3) 0至50重量％，其係以組份B為基準，之乙烯 基芳族化合物， C) 一接枝聚合物，及 D) 視情況地至少一種添加劑， 其中根據組份B)之（共）聚合物具有一重量平均分子量 Mw(藉凝膠滲透層析法在40°C下於四氫呋喃中測定，使 用聚苯乙烯作為標準品）為25,000至70,000公克/莫 耳，以30,000至65,000公克/莫耳為較佳，以40,000 至62,000公克/莫耳為特佳，以50,000至60,000公克/ 莫耳為最佳。 [0014]本發明之其他目的、特色、及優點將於後續 敘述中昭示，及部份地可自敘述顯見，或可由施行本發 201011071 明得知。 及組合， 瞭及獲得 車乂佳具體實施例之詳述 I/自]，本供-種組成物，其包括(或實質上 Α) 40至93曹番八
5 78舌旦伤’以5〇至85重量份為較佳’以55 之八里份為特佳（於每個案例中係以组份A+B+C 妒山·^之加總為基準），之芳族聚石发酸醋或芳族聚 西曰奴酸酯，或其混合物，
至=重量份’以10至40重量份為較佳，以12至 〇，篁份為特佳(於每個案例中係以組份A+B+C之 ，里伤之加總為基準），之至少—種下者之(共）聚合 Β·1) 50至1〇〇重量°/。，其係以組份Β為基準，之 烷基或芳基曱基丙烯酸酯及/或烷基或芳基丙 烯酸酯，其包含Cl_至CiQ_烷基、環烷基、或 芳基酷取代基’或這些單體之混合物， B.2) 〇至20重量％，其係以組份B為基準，之除 組伤B. 1)外之丙烯酸或烧基丙婦酸化合物及 /或順丁烯二酸化合物，及 B.3) 〇至50重量％，其係以組份B為基準，之視 情況地經取代之乙烯基芳族化合物，及 7 201011071 重量份，以5至30重量份為較佳，以7至 置料触(於每㈣例巾係驗份A.C之 伤之加總為基準），之至少—種接枝聚合物， D.1:0二重量份’㈣至2 5重量份為較佳，以❹至 ^份為純(於每個t财係以組份 A+B+C 之 ‘ j/刀之加總為基準），之一潤滑劑及/或脫模劑(例 如：蟻，如.查屮m .手戍醇四硬脂酸酯、其他蠟、或聚乙 D 2)^f、5重量份’以0至3重量份為較佳，以〇至2 置份為特佳’之—抗靜電及/或導電性添加劑， D.3)0至5重量份，6 γ .. f 自0至2重量份’以〇至1重量份 乂佳(於每個案例中係以組份A+B+C之重量份之 加總為基準），之—禮—士 劑、光穩定劑、例如:熱穩H抗氧化 加工穩疋劑、及水解穩定劑），
Dm重量份，以0至5重量份為較佳，以0至3 刀二特佳（於每個案例中係以組份之重 絲之加總為基準），之—著色劑及/或顏料， 量份了〇至5重量份為較佳，以0至2 量严:、佳(於每個案例巾係以組份Α+Β+C之重 〃 0總為基準）’之—礦質填料及/或增強物料， • d量：，以0至2重量份為較佳，以〇至1 量份於每個案例中係以組份A+B+C之重 加總為基準），特別是無-防火劑(例如：包含 201011071 鹵素之防火劑及不含卣素之防火劑，如:磷酸酯）， D.7)0至2重量份’以〇至〇 5重量份為較佳，以〇至 0.2重量份為特佳（於每個案例中係以組份a+b+c之 重篁份之加總為基準），特別是無一組份，其選自一 防滴劑及/或防火增效劑，及
D.8)0f 10重量份，以〇至5重量份為較佳，以〇至2 重量份為特佳（於每個案例中係以組份A+B+c之重 篁份之加總為基準）’特別是無一其他的聚合或寡聚 化合物’例如選自除組份B外之乙烯基（共）聚合物、 聚酯、聚砜、聚酮、聚醚_、聚醚醚酮、聚矽氧、 聚伸苯基氧化物、及聚亞甲錄化物之群組， 其中根據組份B)之（共）聚合物具有一重量平均分 Mw(藉凝膠渗透層析法在4Gt下於四氫咳喃中測定 用聚笨乙烯作為標準品）為25,〇〇〇至7〇〇〇〇八 耳，以3〇,〇〇〇至65,000公克/莫耳為較佳，以^〇〇〇〇 至62，_)公克/莫耳為特佳，以50，_至60，_公克/ 莫耳為最佳，於本申請案中之所有重量份皆予以標準 化，致使組成物中組份A+B+C之重量份之加總為1〇〇。
組份A
[0016]根據適合用作根據本發明之組份A的芳族聚礙 酸酯及/或芳族聚酯碳酸酯一般可自文獻得知，及 使用由文獻得知的方法製得（有關芳族聚碳酸酯之^備 參見如：Schnell著，，’聚碳酸酯之化學與物性”， 9 201011071
Interscience 出版社，1964 年，與 DE_AS 1495626，DE-A 2232877，DE-A 2703376，DE-A 2714544，DE-A 3000610 ’ DE-A 3832396;有關芳族聚酯碳酸酯之製備參 見如:DE-A 3007934)。 [0017]芳族聚碳酸g旨之製備可依例如下法進行：將二 笨酚與碳酸齒化物，以光氣為較佳，及/或與芳族二羧 酸二齒化物，以苯二羧酸二鹵化物為較佳，進行反應， 根據相界面法（interfacial process)，視情況地使用 鏈終止劑，例如：單苯盼，及視情況地使用分支劑，其 具有三或多於三官能度者，例如：三苯盼或四苯紛。亦 可經由熔體聚合反應法(melt polymerization process)製 備’藉將二酚與，例如，碳酸二苯酯進行反應。 [〇〇18]用於製備芳族聚碳酸酯及/或芳族聚酯碳酸酯 之二酚，可適合地包括具式(I)者
其中 A為一單鍵、Ci-至C5-伸烷基、C2-至C5-亞烷基、C5-至 C6_環亞烧基、-0-、-SO-、-CO-、-S-、-S〇2-、 〇6-至c12-伸芳基，其他的芳族環，視情況地包含雜 原子者，可熔合於其上， 或一式(II)或(III)之基團 201011071
B於各案例中為烷基，較佳者為曱基、鹵素， 以氣及/或溴為較佳， X 各自獨立地為0、1、或2， p 為1或0，及 R5與R6可就每個X1個別地選擇，且各自獨立地為氳、 或Ci-至C6-烷基，以氫、曱基、或乙基為較佳， X1為碳，及 m 為一自4至7之整數，以4或5為較佳，其條件為 至少一個X1原子，其上之R5與R6同時為烷基。 [0019]較佳的二酚包括：氩醌、間苯二酚、二羥基二苯 酚、雙(羥基苯基)-CrC5-烷、雙（羥基苯基)-C5-C6-環烷、 雙（羥基苯基）醚、雙(羥基苯基）亞砜、雙（羥基苯基）酮、 雙（羥基苯基)砜、與α , α -雙(羥基苯基)二異丙苯、及其 環上溴化及/或氯化之衍生物。 11 201011071 [0020] 特佳的二酚包括:4,4’·二羥基二苯基、雙酚_A、 2,4-雙(4_經基苯基)-2-甲基丁烧、1，1_雙(4_經基苯基)環 己烷、1，1-雙(4-羥基苯基）-3,3,5-三曱基環己烷、4,4，-二羥基二苯基硫化物、4,4’-二羥基二苯基砜、及其二_ 與四-溴化或氣化之衍生物’例如:2,2-雙(3-氯-4-經基苯 基）丙烧、2,2·雙(3,5_二氯-4-羥基苯基）丙烷、或2,2-雙 (3,5-二漠-4-經基苯基）丙烧，於某些實例中以2,2-雙(4-羥基苯基）丙烷(雙酚-A)為特佳。 ❹ [0021] 二酚可就其本身及/或以任意混合物之形態使 用。二酚可自文獻得知及/或可根據由文獻得知之方法 獲得。 [0022] 適合用於製備熱塑性芳族聚礙酸酯之鏈終止劑 包括例如：苯酚、對-氣苯酚、對-三級-丁基苯酚或2,4,6-三溴苯酚、及長鏈烷基苯酚，如:4-[2-(2,4,4-三曱基戊基） 本紛、4-(1,3-四曱基丁基）苯盼（例如根據de_A 2842005)、或單烷基苯酚或二烷基苯酚，其烷基取代基 〇 中具有總計8至20個碳原子者，例如:3,5-二-三級-丁基 苯酚、對-異辛基苯酚、對-三級-辛基苯酚、對-十二烷 基苯酚、與2-(3,5-二曱基庚基）苯酚、及4·(3,5-二曱基 庚基）苯酚。於某些具體實施例中，鏈終止劑之用量通 常為自0.5莫耳％至1〇莫耳％，其係以特殊案例中所使 用一紛之莫耳總數為基準。 [0023] 熱塑性芳族聚碳酸酯較佳地具有重量平均分子 12 201011071 量(fW ’例如:藉凝膠滲透層析法、超離心法、或光散色 測篁予Μ測定）為自22，_至35，_公克/莫耳，以 23,000至32,_公克/莫耳為特佳，特別 30,000公克/莫耳。 ，叫主 [二024]熱塑性芳族聚碳酸酯可使用任 至2.°莫耳%，其係以所: e 為基準’之至少一種具有三或多於三官能声 的化口物，例如：具有三個或更多苯紛基團者。又 [0025]均^ _與絲魏g旨皆 二紛之總量為基準，亦可制丨至25重量％，Γ25 :有25機:為較之具有經基芳氧基端基基團之聚 f藉4備根據本發明組份A之共聚碳酸 酉曰。廷些為習知(例如：自美國專利案號34丨9634)，= =根據文獻妙之方法製得。包含聚二有機錢燒之 八聚杈酸酯之製造被敘述於如DE_A 3334782中。 =6]除雙㉒A均聚碳_旨外，較佳的純酸醋包括 _ 夕15莫耳/°除先前被敘述為較佳或特佳者 夕之—酷’特別是2,2_雙(3,5二漠_4_經基苯基）丙烷。 [0027]用於製備芳族聚酯峻酸酯之較佳芳族二羧酸二 鹵化物為下者之H氣化物：間苯二酸、對苯二酸、 二苯基醚-4,4，、二羧酸、及/或萘_2,6_二羧酸。 []於某些案例中，特佳者為間苯二酸與對苯二酸 13 201011071 之二酸二氯化物’其比率為自1:20與20:1，之混合物。 [0029] 於製備聚酯碳酸酯時，一種碳酸鹵化物’以光 氣為較佳’可額外地伴隨用作雙功能的酸衍生物。 [0030] 除已提及的單苯酚外，適合用於製備芳族聚酯 碳酸醋之鏈終止劑亦可包括：該單苯酚之氯碳酸酯、及 芳族單叛酸之酸氣化物’其可視情況地被Cl_至c22-烷 基基團或鹵素原子所取代、以及脂族C2-至C22-單羧酸 氣化物，作為實例。 [0031] 於各案例中’鏈終止劑之用量較佳地為自〇1 至10莫耳％ ’於苯酚鏈終止劑之案例中係以二酚之 莫耳為基準，及於單羧酸氣化物鏈終止劑之案例中，係 以一羧酸二氣化物之莫耳為基準。 [0032] 若是基於任何原因而意欲時’芳族聚酯碳酸酯 亦可包含添加於其中的芳族羥基羧酸。 [0033] 芳族聚醋碳酸酯可為於習知之線性及分支形態 (關於此可參見如:DE-A 2940024 及 DE-A 3007934)。 [0034] 可使用之分支劑例如：具有三或更多官能度的 叛k乳化物’如.本均二酸二氣化物（trimesic trichloride)、氰脈酸二氯化物（Cyanuric acid trichloride)、3,3’-，4,4’-二苯甲酮四羧酸四氣化物、 1,4,5,8-萘四羧酸四氯化物、或苯均四酸四氣化物 (pyromellitic acid tetrachloride)，用量自 〇〇1 至 1〇 莫 耳％(其係以所使用之二叛酸二氣化物為基準）、或具有 201011071 三或更多官能度的苯酚類，如：間苯三酚、4,6-二甲基 -2,4,6-三(4-羥基苯基)-庚-2-烯、4,6-二甲基-2,4,6-三(4-羥基苯基）庚烷、1，3,5-三（4-羥基苯基）苯、1，1,1-三（4-羥基苯基）乙烷、三(4-羥基苯基）苯基曱烷、2,2-雙[4,4-雙(4-羥基苯基)環己基]丙烷、2,4-雙(4-羥基苯基-異丙基) 苯酚、四（4-羥基苯基）曱烷、2,6-雙(2-羥基-5-甲基-苄 基)-4-曱基苯酚、2-(4-羥基苯基)-2-(2,4-二羥基苯基）丙 烷、四（4-[4-羥基苯基-異丙基]苯氧基）甲烷、1,4-雙[4,4，-二羥基三苯基]-甲基]-苯，用量較佳地自0.01至1.0莫 耳％，其係以所使用之二酚為基準。苯酚類分支劑可與 二酸一同放置於容器中，若是意欲，酸氣化物分支劑可 與酸二氯化物一同加入。 [0035]碳酸酯結構單元於熱塑性芳族聚酯碳酸酯中之 含量可依所欲予以改變。碳酸酯基團之含量較佳地多至 100莫耳％，特別是多至80莫耳％，以多至50莫耳％ 為特佳，其係以酯基團與碳酸酯基團之加總為基準。包 含於芳族聚酯碳酸酯中之酯及碳酸酯皆能以嵌段及/或 無規分佈之形態存在於聚縮產物中。 [0 0 3 6 ]熱塑性芳族聚碳酸酯及聚酯碳酸酯可就其本身 或於任意混合物使用。
組份B
[0037]於一較佳的具體實施例中，組份B為一下者之 (共）聚合物： 15 201011071 B.l) 50至100重量％，其係以組份B為基準，之烷基 或芳基曱基丙烯酸酯及/或烷基或芳基丙烯酸 酉旨’其包含Ci_至Ci〇-烧基、C5-至Ci〇-環炫(基、 或芳基酯取代基或這些單體之混合物， B.2) 0至20重量％，其係以組份B為基準，之丙烯腈、 曱基丙烯腈、丙烯醯胺、甲基丙烯醯胺、2-羥基 乙基（曱基）丙烯酸酯、順丁烯二酸酐、順丁烯二 酸醯亞胺或這些單體之混合物，及 B.3) 0至50重量％，其係以組份B為基準，之乙烯 基芳族化合物，其可視情況地被烷基及/或鹵 素，較佳地被曱基及/或氯，所取代，組份B.3 較佳地為苯乙烯、對-曱基苯乙烯、α-曱基苯乙 烯或其混合物。 [0038]組份Β較佳地為一下者之（共）聚合物： Β.1自80至100重量％，其係以組份Β為基準，之 Β.1.1) 80至100重量％，其係以組份Β.1為基準， 之甲基丙烯酸甲酯， Β.1.2) 0至20重量％，其係以組份Β.1為基準， 之除曱基丙烯酸f酯外之（曱基）丙烯酸C】-至C10-烷基酯、（曱基）丙烯酸（：5-至C10-環 烷基酯、或（曱基）丙烯酸芳基酯，或其混 合物，及 B.3 0至20重量％，其係以組份B為基準，之苯乙烯 或對-甲基苯乙烯。 16 201011071 制进、且伤Β特佳地為聚甲基丙烯酸甲酯，組份Β之 可以任何習知的方法進行，經由單體之本體、溶 液或刀放聚合反應（參見:尺11旧如〇迅]^时仙此}1，第以 冊’聚曱基丙婦酸酉旨，CarlHanser出版社，慕尼黑，1975 年’第22至37頁）。 |^〇〇40]於一具體實施例中，可藉添加鏈轉移劑，尤其 是含硫鏈轉移劑，特別是硫醇，可將組份B之分子量較 佳也”周王以使能獲得根據本發明之重量平均分子量
Mw(藉凝膠滲透層析法在确下於四氫咬喃中測定，使 用^^本乙婦作為標準品）。 [0041]於一較佳的具體實施例中，組份b可具有一狹 窄的好量組份B㈣地具有—重量料對於數 目平均分子量之㈣Mw/Mn，藉凝轉透層析法在 °C下於四氫吱味中測定，使用聚苯乙烯作為標準品，較
佳地為自1至2·5 ’特佳地為自h3至2 2，最佳 1.5 至 2.0 。 組份C [0042]組份c包括一種或多種下者之接枝聚合物 C.1自^至90重量％，以20至6〇重量％為較佳，特 別是25至50重量％，其係以組份c為基準，之至 少一種乙烯基單體，於下者之上 C.2自90至1〇重量❶/q，以8〇至4〇重量Q/。為較佳特 別是75至50重量％，其係以組份c為基準之 17 201011071 至少一種接枝基底，其選自由二烯橡膠、EP(D)M 橡膠（亦即那些以乙烯/丙烯及視情況地二烯為基 礎者）、丙烯酸酯、聚胺基甲酸醋、聚矽氧、聚矽 氧丙烯酸酯、氯丁二烯、及乙烯/乙烯基乙酸酯橡 膠所組成之群組。 [0043] 接枝基底C.2通常具有一平均顆粒尺寸(d5〇值） 自0.05至10微米，以自0.1至5微米為較佳，以自〇.2 至1微米為特佳。 [0044] 單體C.1較佳地為至少一種單體，其選自由乙缚 基芳族化合物及/或環上取代之乙烯基芳族化合物（例如: 苯乙烯、α-甲基苯乙烯、對-曱基苯乙烯、對-氣笨乙 烯）、乙稀基氰化物（例如：不飽和腈類，如：丙稀腈與甲 基丙烯腈）、（曱基）丙烯酸-(Ci-Cs)烷基酯（例如：甲基丙 烯酸曱酯、丙烯酸丁酯）、不飽和羧酸之酐（例如：順丁 烯二酸酐），及不飽和羧酸之醯亞胺（例如:N_苯基-順丁 稀二醯亞胺(N-phenyl-maleimid〇V；f組成之群組。 [0045] 特佳的c.i單體包括選自下列單體中之至小 員：苯乙烯、丙烯腈、α-曱基苯乙烯、曱基丙烯醆曱 丙稀酸正丁 I旨、丙烯酸三級丁醋、及順丁歸二酸軒 [0046] 最佳的c.l單體為：苯乙烯、丙烯酸正丁妒 烯酸三級丁酯、及曱基丙烯酸曱酯，特別是曱美』丙 甲酷。 土内烯峻 聚發氣 [0047]較佳的接枝基底c.2包括聚矽氧橡膠、 201011071 丙烯酸醋橡膠、二埽橡膠(例如：以丁二稀與異戍二婦為 基礎者）、或二埽橡膠之混合物。於本發明範缚内之二 稀橡膠亦被明瞭包括二轉社共賴、或其與其他可 共聚單體(例如:根據C.1.1與c.i.2者)之混合物。接枝 基底c·2 it常具有一坡璃態轉移溫度為<贼，以 為較佳，以<-10°C為特佳。 [0048] 特佳的聚合物c包括例如:ABs聚合物及以此 © 聚合物，較佳地為那些以乳化聚合反應製得者，被敘述 於如：DE-0S 203539〇(=us_ps 3644574)或於 de 〇s 2248242(=GB-PS 1409275)中，或於 Ullmanns，
EnzyklopSdie der Technischen Chemie，第 19 冊（198〇 年）’第280頁起。接枝基底C2之凝膠含量較佳地為 至少2〇重量％，於接枝基底c.2藉乳化聚合反應製得 之案例中，較佳地為至少4〇重量％(於甲苯中測量）。 [0049] 組份C.1與C.2之接枝聚合物較佳地具有一核 ❹ 心-外殼的結構，組份C.1生成外殼（亦稱為外罩）及組份 C.2 生成核心（參見如：Ullmann，s Encycl〇pedia
Industrial Chemistry，VCH 出版社，第 A21 冊，1992 年’第635頁及656頁）。 [0050] 接枝聚合物c可適合地藉自由基聚合反應，例 如：經由乳化、懸浮、溶液或本體聚合反應製得，較佳 地猎乳化聚合反應製得。 [0051] 特別適合的接枝橡膠亦包括接枝聚合物c，其 201011071 係以乳化聚合反應法製得，藉氧化還原予以引發，使用 一種根據如美國專利案號4,937,285之包括有機氫過氧 化物及抗壞血酸的引發劑系統。 [0052] 由於已習知:於接枝反應的過程中，接枝單體並 不需要完全地接枝至接枝基底上，根據本發明之接枝聚 合物C亦被明瞭為那些產物，其可藉於接枝基底之存在 下，經由諸接枝單體之（共）聚合反應獲得者，及於處理 過程中伴隨生成者。 [0053] 根據聚合物c中C.2之適合丙烯酸酯橡膠，較 佳者為丙烯酸烧基酯之聚合物，視情況地具有至多40 重量％，其係以C.2為基準，之其他可聚合的乙烯系不 飽和單體。較佳的可聚合丙烯酸酯包括Cl_至C8-烷基 酯，例如：甲基、乙基、丁基、正辛基、及2_乙基己酯、 鹵烷基（haloalkyl)酯，較佳者為鹵_Ci_C8_烷基 (halo-C^-CValkyl)醋’例如：丙稀酸氯乙醋，以及這些單 體之混合物。 [0054] 用於交聯時’具有多於一個可聚合雙鍵之單體 可被共聚合。交聯單體之較佳實例為具有3至8個碳原 子之不飽和單羧酸酯類、及具有3至12個碳原子之不 飽和一元醇類、或具有2至4個0H基團與2至20個 碳原子之飽和多元醇類，例如：乙二醇二甲基丙稀酸 酯、烯丙基曱基丙烯酸酯；多不飽和的雜環化合物，如: 三乙烯基與三稀丙基氰脲酸酯；多官能的乙稀基化合 20 201011071 物ιΓΓ及三-乙稀基苯;以及三埽丙基碟酸醋與二烯 =1 °較佳的交聯單體包括烯丙基甲基丙烯酸 一醇二甲基丙烯酸酯、二烯丙基酞酸酯 ，及包含
單基團之雜環化合物。特佳的交聯 一早體之一烯丙基氰脲酸酯、三烯丙基異氰脲 酸醋丄三㈣醯六氫D井，及三婦丙基苯。交聯單體 之，里’ Μ 0.02至5重量％為較佳，特別是G 〇5至2 重篁/。’其係、以接枝基底C 2為基準。於具有至少三個 乙稀系不飽和基團之環狀交聯單體的案财，較有利者 可能為限制用量至低於接枝基底〇之丄重量。 [0055'除丙烯酸酯外’較佳之，，其他，，可聚合的乙烯系 不飽和單體’其可視情況地詩製備接枝基底C.2者為 例如：丙婦猜、苯乙婦、-曱基笨乙烯、丙烯醯胺、乙 烯基CrCp烷基醚、曱基丙烯酸甲酯、丁二烯。用作接 枝基底C.2之較佳丙烯酸酯橡膠包括具有至少6〇重量 %凝膠含量之乳化聚合物。 [0056]根據C.2之適合聚矽氧橡膠可藉如乳化聚合反 應製得’例如敘述於美國專利案號2,891，920及美國專 利案號3,294,725中。其他根據C.2之適合接枝基底包 括具有接枝•活化點的聚石夕氧橡膠，敛述於如：
3704657、DE-OS 3704655、DE-OS 3631540、及 DE-OS 3631539 中。 [0057]根據本發明，聚矽氧丙烯酸酯橡膠亦適合作為 21 201011071 接枝基底C.2。這些聚矽氧丙烯酸酯橡膠為典型地具有 接枝-活化點的複合橡膠，其具有一聚矽氧橡膠含量較 佳地自10至90重量％，及聚烷基（曱基）丙烯酸酯橡膠 含量較佳地自90至10重量％。此二提及的橡膠組份可 於複合橡膠中相互穿透，致使其無法彼此大幅地分開， 或具有一核心-外殼的結構。聚矽氧丙烯酸酯橡膠為習 知，並被救述於如：美國專利案號5,807,914，EP 430134，及美國專利案號4,888,388中。較佳者為使用 _ 以聚矽氧丙烯酸酯橡膠為基礎之接枝聚合物，其與C.1 曱基丙烯酸曱酯或C1.1苯乙烯及C1.2丙烯腈經乳化聚 合反應製得。 [0058] 接枝基底C.2之凝膠含量係在25°C下，於一適 合的溶劑中測定（M. Hoffmann，H. KrOmer，R. Kuhn， Polymeranalytik I und II，Georg Thieme 出版社， Stuttgart ，1977 年）。 [0059] 平均顆粒尺寸da為於每個案例中，5〇重量％ ❹ 之顆粒直徑於此值之上與之下，其可藉超離心測量予以 測定（W. Scholtan ’ H. Lange ’ Kolloid-Z. und Z.
Polymere，第 25〇 期（1972 年），第 782 至 1796 頁）。.
組份D
[0060] 根據本發明之組成物可另外包括添加劑（聚合 物添加劑），只要是使用一數量，其不會大幅地減弱^ 溫衝擊強度及組成物之抗熱變形性。關於此，於一較佳 22 201011071 的具體實施例中，根據本發明之組成物具有一根據 ISO306之Vicat B 120熱變形溫度為至少，以至 少115°C為最佳’及可於適合的加工溫度下加工成模製 體，其於根據ISO 180-1A之缺口衝擊試驗中仍展現強 的斷裂性能’較佳地於-l〇°C，最佳地甚至於—20°C。 [0061 ]根據本發明之組成物可藉例如下法製得：以習 知方法將諸成份混合，及熔融混合（melt compounding)，並將此混合物在溫度2〇〇°c至340。〇下， 以250°C至300°C下為較佳，於習知設備，如：内部捏合 機、擠壓機’與雙桿螺旋擠塑機(twin-shaft screw)中進 行熔融擠壓（melt extruding)。 [0062] 個別成份之混合可使用任何習知方法，接續地 或同時地，於約20°C (室溫）或於較高溫度下進行。 [0063] 根據本發明之組成物可用於製造任何類型的模 製物。這些可經由例如：射出成形、擠壓、及/或吹塑模 製(blow moulding)方法製得，另外一種加工形式為自預 先製成的板片或膜進行深度樓壓（deep-drawing)，以製 造模製體。 [0064] 本發明因此亦提供用於製備組成物之方法，其 於例如製造一種模製物之用途，及模製物之本身。 [0065] 此類模製物之實例包括膜、造型物(profile)、任 何類型之外罩組件，例如用於家用設備，如：壓汁機、 泡咖啡機、攪拌器；用於辦公室設備，如：監視器、印表 23 201011071 機、複印機;及壁板、管件、電氣安裝導管、建造領域 之造型物，内部裝飾與外部應用、電機工程領域之組 件，如：開關與插頭、以及汽車之内部與外部組件。 [0066] 根據本發明之組成物可特別用於，例如，製造 一種或多種下列種類之模製物，以及他者： [0067] 軌車輛、船、飛機、公車與機動車輛之内部裝 飾部件、包含小型變壓器的電氣用具之外罩、資料處理 與傳送設備之外罩、醫療用途之外殼與蓋套、按摩裝置 及其外罩、兒童之玩具車輛、預製的壁板、安全裝置之 外罩、用於廁所及浴室裝備之模製物、通風口之覆蓋格 栅、庭院用具之外罩、及類同物。 [0068] 藉下列實例進一步解說本發明。 【實施方式】 實例 [0069] 將列示於表1中及簡短解說於下之組份在260 °(：下，於一 ZSK-25上進行熔融混合。測試樣品係在260 °(：或300°C於一 Arburg 270 E射出成形機中製得。
組份A
[0070] 以雙酚A為基礎之線性聚碳酸酯，具有一重量 平均分子量(&)為28,000公克/莫耳，其係根據凝膠滲 透層析法於二氯曱烷中測定）。 組份B-1 [0071] 聚甲基丙烯酸甲酯，具有一重量平均分子量 24 201011071 (STW)為74,000公克/莫耳，其係藉凝膠滲透層析法在40 °C下於四氫呋喃中測定，使用聚苯乙烯作為標準品，及 一 Mw/Mn 比率為 1.9。 組份B-2 [0072] 聚曱基丙烯酸甲酯，具有一重量平均分子量 (Mw)* 58,000公克/莫耳，其係藉凝膠滲透層析法在40 °C下於四氫呋喃中測定，使用聚苯乙烯作為標準品，及 ❹ 一 Mw/Mn比率為1.9。 組份B3 [0073] 聚甲基丙烯酸曱酯，具有一重量平均分子量 (Mw)為15,000公克/莫耳，其係藉凝膠滲透層析法在40 。(：下於四氫呋喃中測定，使用聚苯乙烯作為標準品。 組份C-1
[0074] ABS接枝聚合物，其為40重量份之一種苯乙烯 與丙烯腈於72:28重量比率之共聚物，於60重量份之 交聯聚丁二烯橡膠上，藉乳化聚合反應製得，其具有一 平均粒徑為d5〇=0.3微米，及具有核心-外殼之結構。 組份D 組份D-1: [0075] 季戊四醇四硬脂酸酯（PETS) 組份D-2: [0076] 熱穩定劑，其由50重量％，係以組份D-2為基 準，之Irganox 1076，及50重量％，係以組份D-2為基 25 201011071 準’之Irganox B900 (二者皆得自汽巴特用化學品公 司’ Basel，瑞士）所組成。 [0077] 缺口衝擊強度係根據IS〇 18〇_1A，在室溫下於 尺寸為80毫米X 1〇毫米χ4毫米之測試棒上測定[ak (23°C)]，並且階梯式地以i〇°c之間隔下降至-3(Tc。勃 -脆溫度之測定為：當觀察到自韌轉變至脆之破裂性能 之溫度。缺口衝擊強度及韌-脆轉變溫度於測試棒上測 定’測試棒係藉射出成形於溶融溫度為a)260°C及b)300 ❹ °(：下製得。 [0078] Vicat B120值，根據ISO 306於尺寸為80毫米 X 10毫米X 4毫米之測試棒上測定，其被用作抗熱變形 之估量。 [0079] 溶體體積流動速率（meit volume-flow rate， MVR)根據iso ι133，於26(TC下使用模頭負載5公斤 測定’以及熔體黏度根據ISO 11443，於260t：下使用 一剪切速率為1000 s·1，此二者被用作熔體流動性之估 ❹ 量。 [0080] 彈性係數、屈服應力、及斷裂伸長率係根據IS〇 527之拉伸試驗予以測定。 [0081] 揮發性有機化合物(v〇Cs)之散發乃根據VDA 277 ’於尺寸為80毫米X 10毫米X 4毫米之測試樣品 上測定’其係藉射出成形法於260°C及30(TC下製得。 [0082] 丙烯腈單體殘留含量乃經由頂部空間法，於尺 26 201011071
Ο 寸為80毫米x 10毫米x4毫米之測試棒上測定，其係 藉射出成形法於260°C及300°C下製得。 [0083]將根據本發明之組成物或自其獲得之測試樣 品之性能總結於表1中。 27 201011071 表1 ··模製組成物及其性能 1 2 3 (比較） (比較） 組份[重量份] A (PC) 58 58 58 B-l (PMMA，74,000 公克/莫耳） 24 - B-2 (PMMA，58,000 公克/莫耳） - 24 B-3 (PMMA，15,000 公克/莫耳） - 24 C (ABS接枝聚合物） 18 18 18 D-l (PETS) 0.75 0.75 0.75 D-2(熱穩定劑） 0.2 0.2 0.2 性能： ak (23°C )-260°C [仟焦耳/平方公尺] 39 41 22 ak (23°C )-300°C [仟焦耳/平方公尺] 32 35 11 ak-韌-脆轉變溫度-260°C [°C] -5 -25 >25〇C ak-韌-脆轉變溫度-300°C [°C] 15 0 >25〇C VicatB 120 [°C] 123 120 121 MVR(260°C/5公斤)[毫升/10分鐘] 11 15 33 熔體黏度 GGirC/lOOOs’CPa-s] 364 297 245 彈性係數[MPa] 2009 2003 2081 屈服應力[牛頓/毫米2] 54 53 55 斷裂時之拉伸應變[%] 104 115 42 丙烯腈單體之殘留量-260°C [ppm] 1.2 1.1 0.6 丙烯腈單體之殘留量-300°C [ppm] 2.6 1.9 1.5 VOC散發-260°C [毫克碳/公斤] 20 17 64 VOC散發-300°C [毫克碳/公斤] 40 35 112 ❹
[0084]表1中之數據顯示根據本發明之組成物2, 其包含具重量平均分子量厘~為58,000公克/莫耳之 PMMA者，相較於包含具較高分子量(Mw為74,000公 克/莫耳）之PMMA之比較實例1，有較佳的熔體流動 28 201011071 性。此外，根據本發明之組成物2令人驚訝地於低溫 缺口衝擊強度亦展現改善。此二組成物之抗熱變形 及拉伸性能皆於一相對地高的程度。汽車工業對於 揮發性有機化合物發散所作之要求，根據本發明之 組成物2於260°C加工溫度及於相對較高的300°C加 工溫度皆可達成。同樣地，根據本發明之組成物具 有一低的丙烯腈殘留含量，於較高加工溫度下丙烯 腈含量之增加令人驚訝地較對應於先前技藝之比較 組成物案例，其包含具較高分子量之PMMA者，為 少。表1中之數據亦顯示：比較組成物3，其包含具 更低重量平均分子量（Mw& 15,000公克/莫耳）之 PMMA者，如預期般具有較組成物2為佳的熔體流動 性，但機械性能(衝擊強度及斷裂拉伸伸長率）顯著地 惡化。此外，組成物3顯示大幅地較高的揮發性有機 化合物（VOC)發散，因此無法達成汽車工業所作的 要求。 [0085]概括言之，可得下列結論:一種組成物，其所包 含PMMA之重量平均分子量為少於約70,000公克/莫耳 者，同時具有令人驚訝地較佳的熔體流動性及較佳的機 械性能（低溫延展性）以及低的有機化合物發散。特別較 佳地Mw為自25,000-70,000公克/莫耳，以自 29 201011071 3〇，_-65，_公克/莫耳為更佳省，僅有組成物包 含PMMA’其具有重量平均好#如料_本發明中 所指明者’可同時具有改良的㈣流動性及機械性能 (低溫延展性）以及低的有機化合物發散。 [0086] 雖然本發明為了解說之目的已詳述於前，但需 明瞭此細節僅為達成目的，其可被本技術領域中具有通 常知識者，在不偏離本發明之精義，與可能受限於申請 專利範圍之範疇下，而作改變。 [0087] 其他的優點 '特性、及修飾對本技術領域中具 有通常知識者為顯見，因此就本發明較廣的層面而言， 不侷限於本說明書中所顯示及敘述的特殊細節及具代 表性的手段。因此在不偏離所附之申請專利範圍及其等 同者所界定一般發明概念的精義或範疇下，可進行各種 修飾。 [0088] 於本說明書中參見之所有文件皆特別地將其 整體併入本文供參考。 [0089] 於此及於下列專利申請範圍中所使用之冠 詞’如：“該(the)’，，“一（a)” ，及“一（an)” 可意指單 數或複數。 【圖式簡單說明] 無 【主要元件符號說明】

Claims (1)

  1. 201011071 七、申請專利範圍： 1. 一種組成物，其包括： A) 至少一種芳族聚碳酸酯及/或芳族聚酯碳酸酯， B) —下者之（共）聚合物： B.1) 50至100重量％，其係以組份B為基準，之烷基或 芳基曱基丙烯酸酯及/或烷基或芳基丙烯酸酯，其包 含至少一個Ci-至 C1(r烷基、環烷基、及/或芳基酯 側鏈、或這些單體之混合物， B.2) 0至20重量％，其係以組份B為基準，之除組份B.1) 外之丙烯酸或烷基丙烯酸化合物，及/或順丁烯二酸 化合物，及 Β·3) 0至50重量％，其係以組份B為基準，之一乙烯基 芳族化合物， C) 一接枝聚合物，及 D) 視情況地至少一種添加劑， 其中根據組份Β)之（共）聚合物具有一重量平均分子量 Mw(藉凝膠滲透層析法在40°C下於四氫呋喃中測定，使 用聚苯乙烯作為標準品）為自25,000至70,000公克/莫 〇 2.根據申請專利範圍第1項之組成物，其包括： A) 40至93重量份之組份A)， B) 5至40重量份之組份B)， C) 2至40重量份之組份C)， D.1) 0至5重量份之至少一種潤滑劑及/或脫模劑， 31 201011071 D.2)0至5重量份之至少一種抗靜電及/或導電性添加 劑， D.3) 0至5重量份之至少一種穩定劑， D.4) 0至7重量份之至少一種著色劑及/或顏料， D.5) 0至10重量份之至少一種礦質填料及/或增強物料， D·6) 〇至5重量份之至少一種防火劑， D.7) 〇至2重量份之至少一種防滴劑及/或防火增效劑， 及 D-8)0至1〇重量份之至少一種其他聚合的或募聚的化合❿ 物， 於每個案例中重量份係以組份A+B+C之重量份之加總 為基準。 、〜 •根據申請專利範圍第2項之組成物，其包括： 50至85重量份之組份a)， 10至40重量份之組份B)， 5至30重量份之組份c)， 0至2.5重量份之組份D.1)， Λ 0至3重量份之組份〇.2)， 0至2重量份之組份D.3)， 〇至5重量份之組份D.4)， 0至5重量份之組份D.5)， 0至2重量份之組份D.6)， 0至0.5重量份之組份D.7)，及 0至5重量份之組份D.8)。 4.根據申請專利範圍第2項之組成物，其包括： 32 201011071 55至78重量份之組份A)， 12至30重量份之組份B)， 7至25重量份之組份C)， 〇至1重量份之組份D.1)， 0至2重量份之組份D.2)， 〇至1重量份之組份D.3)， 〇至3重量份之組份D.4)， 〇至2重量份之組份D.5)， 〇至1重量份之組份D.6)， 〇至0.2重量份之組份D.7)，及 〇至2重量份之組份D.8)。 5·根據申請專利範圍第1項之組成物，其中該根據組份B) 之（共）聚合物具有一重量平均分子量Mw(藉凝膠滲透層 析法在40°C下於四氳呋喃中測定，使用聚苯乙烯作為標 準品）為自40,000至62,000公克/莫耳。 6. 根據申請專利範圍第1項之組成物，其中該根據組份B) 之（共）聚合物，其重量平均對於數目平均分子量之比率 Mw/Mn，藉凝膠滲透層析法在40°C下於四氫呋喃中測 定，使用聚苯乙烯作為標準品，具有一數值為自1至2.5。 7. 根據申請專利範圍第1項之組成物，其中組份B)為一下 者之（共）聚合物： B.1) 80至100重量％，其係以組份B為基準，之 B.1.1) 80至100重量％，其係以組份B.1為基準， 之甲基丙烯酸曱酯， 33 201011071 B.1.2) 〇至20重量％，其係以組份B丨為基準， 之至少一種除甲基丙烯酸甲酯外之（甲基） 丙烯酸Ci-至 c10-烷基酯、（曱基）丙烯酸C5_ 至C1(r環烧基酯或（甲基）丙烯酸芳基酿，及 B.3) 〇至20重量％，其係以組份B為基準，之苯乙烯 或對-甲基苯乙烯。 8.根據申請專利範圍第i項之組成物，其中組份B為聚甲 基丙烯酸曱酯。 ❹ 9·根據申請專利範圍第丨項之組成物，其中組份c為至少 一種下者之接枝聚合物： C.1 10至90重量％，其係以組份C為基準，之至少一 種乙烯基單體於下者之上 C.2 90至10重量％，其係以組份c為基準，之至少一 種接枝基底’其係選自由二烯橡膠、EP(D)m橡朦、 丙烯酸酯、聚胺基曱酸酯、聚矽氧、聚矽氧丙烯酸 酯、氯丁二烯、及乙烯/乙烯基乙酸酯橡膠組成之 ❹ 群組。 10. 根據申請專利範圍第2項之組成物，其中該組成物不含 防火劑(D.5)及防滴劑及防火增效劑(D.6)。 11. 一種用於製造根據申請專利範圍第1項之組成物之方 法’其包括將A，B ’ C及視情況地D混合以形成一混合 物以及於提洵溫度下將該混合物溶融混合或溶融擠壓。 12. —種用於製造模製物之方法，其包括形成一包含申請專 利範圍第1頊之組成物之模製物。 34 201011071 13. —種模製物，其包括一根據申請專利範圍第1項之組成 物。 14. 根據申請專利範圍第11項之方法，其中該提高溫度包 括 200°-340°C。 15. 根據申請專利範圍第1項之組成物，其具有一根據ISO 306測定之Vicat B 120熱變形溫度為至少110°C。 16. 根據申請專利範圍第1項之組成物，其中於根據ISO 180-1A之缺口衝擊試驗中，自韌轉變至脆之破裂行為發 生於溫度-10°C或更低。 17. 根據申請專利範圍第16項之組成物’其中於根據IS 0 180-1A之缺口衝擊試驗中，自韌轉變至脆之破裂行為發 生於溫度-20°C或更低。 18 ·根據申請專利範圍第1項之組成物’其包括一揮發性有 機化合物之總散發，其根據VDA 277測定，為每公斤少 於約50毫克碳當量。 19.根據申請專利範圍第1項之組成物，其具有一殘留丙烯 腈含量，以頂部空間法測定，為少於約2 ppm。 35 201011071 四、指定代表圖： (一） 本案指定代表圖為：.無 (二） 本代表圖之元件符號簡單說明：無 V· ^ · 五、本案若有化學式時，請揭示最能顯示發明特徵的化學式： 無
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