TW200840404A - Illumination system comprising monolithic ceramic luminescence converter - Google Patents

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TW200840404A
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light
phosphor
composite
single crystal
luminescence converter
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TW096142103A
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Roel Copic
Peter J Schmidt
Braam Arlis Gregory Van
Andreas Tuecks
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Koninkl Philips Electronics Nv
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200840404 九、發明說明： 【發明所屬之技術領域】 本發明係關於-種照明系統，其包含一輻射源與一單晶 陶瓷冷光轉換器，該單晶陶瓷冷光轉換器包含至少一磷光 • 冑，其能夠吸收該輪射源所發射之光之部分並發射波長不 同於該吸收光之波長的光。該輻射源較佳的係一發光二極 < 體。 ' 【先前技術】 # 在此項技術中已知可見、白光或有色光照明可藉由藉助 一包含一麟光體之冷光材料轉換在電磁頻譜之紫外線至藍 光範圍内發射的發光二極體之色彩來提供。 此類磷光體轉換”白光”LED系統係特別基於二色（Βγ)方 案，即混合黃色與藍色，在此情況下，輸出光之黃色次要 成分可藉由一黃色磷光體來提供而藍色成分可藉由一磷光 體或藉由一藍光LED之主要發射來提供。 φ 白光照明系統可能另外係基於三色（RGB )方案，即基於 混合三種色彩，也就是紅色、綠色及藍色，在此情況下， 紅色及綠色成分可藉由一磷光體來提供而藍色成分可藉由 • 一發藍光LED之主要發射來提供。 . 著發光二極體技術的最近進步已帶來在近紫外線至藍 光範圍内發射的很具效率發光二極體，現今市面上有各種 發射有色光及白光的磷光體轉換發光二極體，挑戰著傳統 的白熾及螢光照明。 常規磷光體轉換發光裝置一般利用一設計，其中在其上 126356.doc 200840404 具有一發藍光LED之一半導體晶片係覆蓋有一環氧樹脂 層，該環氧樹脂層包含一或多個磷光體之磷光體微粒粉 末。 在一最近方案中，該半導體晶片係覆蓋有一或多個磷光 體之一微粒層，該微粒層係藉由電泳沈積技術（EPD)來加 以沈積。此類技術提供比樹脂接合磷光體層更細薄的磷光 體層。此允許更佳的色度控制及改良的亮度。 然而，在包含磷光體微粒粉末之先前技術照明系統中的 一問通在於’因為其具有以下若干缺點而無法用於許多應 用： 首先’沈積一均勻厚度的構光體微粒層較困難。該等磷 光體微粒傾向於結塊，因此提供具有一已知顆粒大小之微 粒的一均勻磷光體層較困難。由於色彩均勻度要求一均句 的層厚度，故難以確保色彩均勻度。 其次，常規磷光體微粒會轉移至反向散射LED所發射之 大部分光回到晶片内之磷光層内，由於係相對吸收性的， 從而引起一較低光擷取效率。 W02006/087660揭示一種照明系統，其包含一輻射源與 一單晶陶瓷冷光轉換器，該單晶陶瓷冷光轉換器包含至少 一磷光體’其能夠吸收該輻射源所發射之一部分光並發射 波長不同於該吸收光之波長之光，進一步包含一或多個第 二冷光轉換器元件，其中該第二冷光轉換器元件係一包含 磷光體之塗層或其中該第二冷光轉換器元件係一包含一第 二磷光體之第二單晶陶瓷冷光轉換器。 126356.doc 200840404 單晶陶瓷冷光轉換器可能係半透明或透明的。因此，其 不會阻止光透射且反向散射最低。 但不管將W02006/087660所揭示之冷光轉換器配置於裝 置内的位置及方法如何，大多數第一磷光體微粒係更靠近 - led晶片而定位，並用以在該等第二磷光體微粒之前接收 • 來自led晶片之入射光。因此，甚至該些包含單晶陶瓷冷 光轉化器之裝置仍橫跨其表面在色溫上變化。 _ 因此本發明之一目標係提供一種改良發射光色彩均勻度 之磷光體轉換發光二極體。 【發明内容】 因而本發明提供一種照明系統，其包含一輻射源與一複 合單晶陶瓷冷光轉換器，該複合單晶陶瓷冷光轉換器包含 一複合冷光材料，其包含至少一第一磷光體與至少一第二 磷光體，其能夠吸收該輻射源所發射之光之部分並發射波 長不同於該吸收光之波長的光。 驗依據本發明之照㈣統將會發光，該光係該輻射源所發 射之光與該包含複數個磷光體之複合單晶冷光轉換器所發 #之光的—徹底混合物。因此，發射的光僅具有肉眼不可 • ㈣的色彩變化且僅具有較小且逐漸的強度變化。 、依據本發明之—尤其較佳具體實施例，該輻射源係一發 光二極體。此類照明系統係稱為磷光體轉換發光二極體 (pcLED)。如此，該複合單晶陶£冷光轉換器大大簡化各 種填光體轉換發光二極體幾何形狀之製造。比較常規粉末 磷光體解決方案’本發明還顯示下列優點：更高的封裝效 126356.doc 200840404 率更巧7C度、取置裝配及改良的pcLED色點控制。 、依據本發明之—變更，該複合冷光材料係-微粒微粒合 ^物。、包含一微粒微粒合成物之複合單晶陶瓷冷光轉換器 可:^為—緊密整體元件，其具有複數個磷光體材料的一 句貝二間刀佈。由於一磷光體轉換發光二極體（peLED)之 白點及演色對裝置中_光體顆粒之空間分佈極為敏感， 故明顯改良色度控制。因此，此類pcLED之不合格率極 低，因為易於控制該等磷光體之適當混合物。 依據本發明之另一變更，該複合冷光材料係一堆疊多層 口成物。該合成物包括重複的至少第一及第二成分層。在 無法進行不同磷光體材料之共同陶瓷處理之情況下，一堆 且夕層5成物係一微粒微粒合成物的一有用替代。 本為月之尤其較佳具體實施例係一複合單晶陶究冷光 轉換器，其中第一陶瓷顆粒係藉由一發綠光磷光體材料來 形成而第二陶瓷顆粒係藉由一發紅光磷光體材料來形成。 由於存在一種此類揭示的陶瓷冷光轉換器之簡易製造方 法’故在該第一磷光體係一通式為人以12乂〇2:玉11的發綠光 摻銪（II)驗土氧氮化矽酸鹽磷光體而該第二磷光體係一通 式為Ae2Si5Ns:Eu的發紅光摻銪（II)驗土氮化矽酸鹽填光體 之情況下，此具體實施例尤其有用。組合一發藍光二極 體，所發射的光將會係白光。 另一有用替代例係一複合單晶陶瓷冷光轉換器，其中該 第一磷光體係一發黃光磷光體而該第二磷光體係一發藍光 磷光體。組合一發紫外線二極體，所發射的光將會也係白 126356.doc 200840404 光。 本發明避關於一種複合單晶陶瓷冷光轉換器，其包含複 合冷光材料，該複合冷光材料包含至少一第一磷光體與至 少一第二碟光體，其能夠吸收該輻射源所發射之光之一部 为亚發射波長不同於該吸收光之波長的光。該複合單晶陶 究冷光轉換器排除離散配置各磷光體材料的需要，並用於 大大地提高光混合特性。該複合單晶陶瓷冷光轉換器易於 加工至一均句厚度，故色彩轉換效果橫跨表面相同，從而 提供一比先前技術裝置更均勻的複合光。 如專家們所瞭解，LED製造飽受光學可變性及不精確的 程序控制困擾。LED製造者當前藉由按任一數目的測量光 學輸出性質（例如波長及/或發光強度）來”分級（binning)” LED 曰曰粒’且接著按任一數目的測量光學輸出性質（例如CIE x 及y色彩座標、相關色溫（CCT)及/或輻射通量）重新分級最 終的磷光體轉換LED來解決程序可變性。 本發明之一優點在於，該等複合單晶冷光轉換器可依據 其光轉換性質來加以單獨分級，即分組並儲存。藉由基於 其光轉換性質來分組並儲存CLC，由於可容易地找出一具 有所而光轉換性質之冷光轉換元件並匹配一 LED晶粒以 產生所需結果，故可大大地簡化磷光體轉換LED之製 造。 依據本發明之另一態樣，藉由以下步驟來提供一種製造 複口單晶陶瓷冷光轉換器之方法，該複合單晶陶瓷冷光 轉換器包含一複合冷光材料，該複合冷光材料包含至少一 126356.doc -10· 200840404 ==與至::一第二㈣，其㈣吸收該輪射源所 二:發射波長不同於該吸收光之波長的 光（1)猎由，吧合一第一鱗光體材钮+ M 7t骽材枓之一先驅物與一一 料來製備一粉末混合物，嗲第_#αι 弟一材 t 初°亥弟—材料係選自一第二磷光體 材料與該第二磷光體材料 古、e人从广盘 先驅物之群組，⑴）將該粉 末化合物壓實並成形成一制 混合物。 預1件，及（出）共燒結該預成型
共燒結該等預成型陶兗元件之程序提供在燒結期間的改 良尺寸控制並降低處理成本。 在依據本發明之方法之—有用變更中，該先驅物材料係 -綠色(未燒結)陶竟磷光體粉末。藉由此方法，組合並合 併該等第-及第二碟光體材料以採用一方式形成一固體複 合材料’從而確保抑制該等第一及第二鱗光體之間的化學 反應。 依據本發明之方法之此變更之一尤其較佳具體實施例， 該第一磷光體係一通式為&以川2〇2:如的發綠光摻銪⑴) 驗土氧氮化石夕酸鹽磷光體而該第二磷光體係一通式為 AQSisNrEu的發紅光摻銪（11)鹼土氮化矽酸鹽磷光體，其 中該第一磷光體之先驅物與該第二磷光體之先驅物包含一 鹼土金屬與銪（AeO:Eu)及氮化矽si#4之一混合氧化物。 根據下列詳細說明、附圖及隨附申請專利範圍及圖式之 簡短說明將會明白該些及其他目標、特徵及優點。 【實施方式】 本發明著重於一種包含一冷光材料之複合單晶陶兗發光 126356.doc •11- 200840404 轉換器（CLC) ’該冷光材料包含複數個磷光體，即在包含 一主要輻射源之一照明系統之任一組態中的至少一第一及 至少一第二磷光體。如本文所用，術語”韓射”涵蓋電磁頻 譜之紫外線、紅外線及可見區域内的輻射。 一般而言，一陶瓷冷光轉換器係一陶瓷，其在以高能電 磁光子受激時在可見或近可見頻譜内發射電磁輻射。 一單晶陶瓷冷光轉換器係一陶瓷體，其特徵在於其典型 微結構。一單晶陶瓷冷光轉換器之微結構係多晶的，即一 不規則隱晶質、微晶質或奈米晶微晶之晶團。在生產期 間’生長微晶，以便緊密接觸並共用顆粒邊界。巨觀上， 該單晶陶瓷似乎各向同性；但是多晶微結構可由SEM(掃 描電子顯微鏡）來容易地偵測。 由於其單晶多晶微結構，單晶陶瓷冷光轉換器係透明的 或至少具有低光吸收的較高光學半透明性。 依據本發明之單晶陶瓷冷光轉換器包含採用一合成物配 置的至少一第一及至少一第二磷光體（或三個或四個），各 具有其自己的發射特性。 本發明用各種磷光體材料進行作用。該等磷光體材料一 般在成分上係無機的，較佳的係具有在電磁頻譜之藍光至 近紫外線範圍内的激發波長（300至475 nm)與在可見波長 範圍内的發射波長。複數個磷光體材料之一合成物係以公 式表述以獲得觀察者所覺察的所需色彩平衡，例如發紅光 及綠光磷光體或發藍光及黃光磷光體之一混合物。具有更 寬發射頻帶之磷光體材料對於具有更高演色指數的磷光體 126356.doc •12- 200840404 合成物較有用。將大約300至475 nm範圍内的光轉換成在 可見範圍内的更長波長之此類磷光體在此項技術中為人所 熟知。 關於複合陶瓷冷光轉換器之製備，一特別重要的態樣係 該複數個磷光體材料係組合並合併以採用一方式來形成該 複合材料，從而確保該固體單晶合成物之微結構之特徵在 於維持其個別冷光性質之磷光體顆粒。
為了獲得此態樣，個別組成材料必須基本上不相互反 應，以便保持其不同晶體相，因為任一相互作用將會明顯 減少所需冷光性質。 以一合成物配置包含複數個磷光體之複合單晶陶瓷冷 光轉換益之製造方法> ^^^ . ^ 〃表、万去之弟一變更中，該複合冷光材料之 該專成刀係以一微粒微粒合成物配置來提供。 此類微粒微粒合成物係依據兩方法來製備。各方法必兩 粉 製備⑴—第—鱗光體材料之—先驅物與-第：材料之一而 末“物’該第二材料係選自―第三磷光體材 磷光體材料之_杏酿从七# 邊弟一 群組’(ii)將該混合物粉末遷實 亚成瓜成-預製件，及㈣共燒結預成型混合物。實 ,顯然’可選擇該等第一及第二磷光體材料之相對數旦、 影響該合成物之最線性 里以 定。 取、，、杜貝並可廣泛地變化’視所需應用而 一榮 昂— 材料來 ，峨慨祖微粒合成物係 磷光體之至少一券 无驅物材料之微粒與一第 加以製造。 126356.doc -13- 200840404 在該第-方法之-具體實施例令， 先驅物係提供用作一'綠色，，陶_吻。在此二材二 色"係指-已燒製但仍未燒結的Μ材料。…的、'表 一^色”陶㈣料具有—小於理論密度的密度，一般小 於理淪孩、度的65%。一般亦具有在 -顆粒大小。 有在至〜範圍内的
該弟-碟光體材料之此”綠色”先驅物材料組合一預_ 粗：大小(大社0至50微米之粒度)的—第二磷光體材：： 该弟-破光體材料較佳的係比較該第二磷光體具有更低燒 結溫度之磷光體材料。該等磷光體之單獨燒結有助於防^ 相組f分離’因而降低該等組分之間相互作用的可能性。 該等兩材料係使用標準球磨技術來混合，但還可使用此 項技術中所習知的其他方法而具有適當的結果。 一旦充分混合，將該混合物成形成一預製件。該固體合 成物預製件應展現足夠的強度及韌性以防止碎裂及破裂， 以及允許預成形。 接著在與適用於燒結該第一磷光體材料之溫度及大氣有 關的燒結條件下燒結該預製件。持續一所需數量的時間提 供燒結處理以稠密化該陶瓷至其實質上理論密度，以便形 成一透明材料。該些參數確保一最低多孔性及最大密度而 無該等組成磷光體材料之相互作用。 尤其較佳的係一熱均壓處理，或另外一冷均壓處理，之 後進行燒結。還可應用冷均壓及燒結之一組合，隨後進行 熱均壓。 126356.doc -14- 200840404 必需小心監督密度化程序以控制顆粒生長以及移除殘留 細孑L。 一複合單晶陶瓷冷光轉換器係藉由在高溫下加熱第一摻 雜粉末磷光體與第二摻雜粉末磷光體，直至該等微粒之表 面開始在該等微粒之接觸點處形成一較強接合或晶頸。在 • 燒結期Γθ1，該等部分連接微粒形m曰曰®，其藉由進 一步晶頸生長來進一步減少其多孔性。顆粒邊界係形成並 • #動’使得-些顆粒以其他顆粒為代價而生長。此階段繼 、續’同時細孔通道係連接（開啟多孔性）直至該等細孔被隔 離（關閉多孔性）。在最後燒結階段，該等細孔變成關閉並 沿顆粒邊界而緩慢排除，直至獲得完全密度化。 該磷光體材料之成形及燒結處理導致一複合單晶陶瓷 體，其易於藉由當前陶瓷程序來鋸割並加工。較佳的係， 拋光該複合單晶陶瓷冷光轉換器以獲得一光滑表面並阻止 由表面粗糙度所引起之漫散射。 Φ 使用具有一微粒微粒合成物之依據本發明之一單晶陶瓷 冷光轉換器，獲得比較先前技術的特別有利效果，其中一 • 粗粒發紅光磷光體之該等微粒之表面覆蓋有一綠色磷光體 細粒微粒層。在此冷光複合材料中，特別改良光混合。 • 依據此特定具體實施例，該複合陶瓷冷光轉換器具有一 組合物，其基本上係由作為一第一鱗光體材料的7〇至9〇重 量百分比發綠光SrSi2〇2N2:Eii與作為一第二磷光體材料的 10與3 0%重量百分比發紅光（Ba，Sr)2Si5N8:EuK組成。 一第一發綠光磷光體材料SrSi2〇2N2:Eu之先驅物材料之 126356.doc -15- 200840404 製備開始於製備二價金屬锶及銪Sr〇:Eui混合氧化物。 為了製備該等二價金屬之混合氧化物Sr0:Eu，藉由在25 至30 ml去離子水中攪拌來溶解該等鹼土金屬與銪（III)之高 純度硝酸鹽、碳酸鹽、草酸鹽及醋酸鹽。一所需的銪（ΠΙ) ^ 濃度係在大約1與6莫耳百分比之間。 • 攪拌該等溶液，同時係在加熱板上加熱，直至水已蒸 發’產生一白色或黃色黏糊，視組成物而定。 φ 在120 C下’將該等固體過夜乾燥（12小時）。精細研磨 產生的固體並將其放置於一高純度氧化鋁坩鍋内。將該等 坩鍋載入一含木炭盆内，隨後載入一管形爐内，之後使用 流動氣氣/氫氣淨化數小時。爐參數係1(^c化❿至11〇〇〇c， 然後在1100°c下駐留4小時，之後關閉爐並使之冷卻至室 溫。 接著以預疋比率將該等二價混合金屬氧化物與氮化石夕 Si#4、氧化矽si〇2混合，並最終與一熔劑混合。 Φ 將該混合物放置於一高純度氧化鋁坩堝内。將該等坩鍋 載入一含木炭盆内，隨後載入一管形爐内並使用流動氮氣/氫 氣淨化數小時。該等爐參數係切它仏^至12〇〇。〇，然後在 1200 C下駐留4小時，之後使爐子缓慢冷卻至室溫。 • 再次精細研磨樣本，之後執行在1300°C下的一第二退火 步驟以製備”綠色”非燒結超細先驅物材料用於發綠光 SrSi2〇2N2:Eu 〇 製備發紅光（Ba，Sr)2SisN8:Eu之一粗粒、預燒結第二粉末 材料也開始於製備該等二價金屬（Sr，Ba)〇:Eu之混合氧化 126356.doc -16- 200840404 物0 將該等二價金屬氧化物（Sr，Ba)0:Eii以預定比率混合氮化 石夕Si#4與碳。將該混合物放置於一高純度碳化石夕掛場 内。將該等掛鋼載入一含木炭盆内，接著載入一管形爐内 並使用流動氮氣/氫氣淨化數小時。該等爐參數係1 0 至1450 C ’然後在1450 C下駐留4小時，之後使爐緩慢冷 卻至室溫。再次精細研磨該等樣未，之後執行在15〇(rc下 的一第二退火。（Ba，Sr)2Si5N8:Eu之燒結粗粒陶曼粉末具有 一 2至8 μπι之平均顆粒大小。 為了製備該複合單晶CLC ’藉由濕式輾磨來混合該第一 石粦光體材料之超細次微米先驅物材料與該粗粒燒结的第一 磷光體材料。 接者在10 0 C下空氣乾餘該粉末混合物。將該混合物單 軸壓成陶瓷圓盤，接著進一步藉助冷均壓（3·2 kbar)來加以 壓貝。在1550C下，在一 H2/N2(5/95)大氣内燒結該等預成 形體2至12小時。 一般在一還原大氣内執行燒結。一氮氣大氣、一氮氣氫 氣大氣、一氨氣大氣及一惰性氣體大氣（例如氬）可提供作 為該還原大氣之範例。 在冷卻至室溫之後’將所獲得的複合單晶陶瓷鋸割成圓 盤。研磨並拋光該些圓盤以獲得最終半透明合成物單晶陶 竞冷光轉換器，其在陶瓷基材内包含發綠光的 SrSizC^NyEu及發紅光的（Ba，Sr)2Si5N8:Eu磷光體顆粒。該 半透明複合單晶陶瓷冷光轉換器還可包含由 126356.doc 200840404 (Ba，Sr，Eu)Si7N10材料形成的少量陶兗顆粒，其不會負面影 響該複合材料之冷光性質。 此特殊具體實施例之CLC微結構特徵為，在一 的 放大仏率下形成一顆粒邊界網路的一統計粒狀微晶結構。 該等2瓷展現至少97%理論密度之一密度。該等樣本之密 度可藉由在一氮氣大氣内（溫度範圍：1500至l78(rc，壓 力範圍：2000至30000 PSI(138至2·_ bar))後退火該等陶 瓷以移除剩餘多孔性來加以進一步改良。 上这處理方法，遠專填光體材料能夠保留其冷光性 貝此結果非常出乎意料，由於在共燒結材料形成一合成 物時本來會意料到個別性質的一些降低 '然而，並沒有發 生冷光性質的明顯損失。 在一種複合單晶陶瓷冷光轉換器之第二製造方法中，一 第一磷光體之一微粒微粒複合先驅物材料與一第二磷光體 之先驅物材料係混合以進一步處理。 在該等第一及第二磷光體化學組成相關且該等第一及第 一磷光體之先驅物可一起反應之情況下，用於製備依據本 發明之一複合陶瓷冷光轉換器之此第二方法較有用。 提供範例，上述具體實施例的在一鹼土氮化矽酸鹽主基 材内匕έ銪（II)之该荨紅色填光體與在一密切相關驗土氧 氮化石夕酸鹽主基材内包含銪（„)之綠色麟光體可藉由依據 以下等式來將氮化矽與氧化鳃及/或選自鎂、鈣、鏍及鋇 之氧化物的另一鹼土金屬氧化物反應來加以一起製備： 4 AeO:Eu+3 Si3N4^Ae2Si5N8:Eu+2 AeSi2〇2N2：Eu 126356.doc -18- 200840404 用於此一組合物之原粉末可藉由以適當數量形成兩磷光 體之先驅物成分之一混合物來加以製造。適當數量意指相 對濃度，其導致包含所需相對陽離子比例的最終透明體。
為 了單步合成一 SrSi2〇2N2:EU/Sr2Si5N8:Eu合成物，以一 莫耳比SrO:Eu:Si3N4=1.5:：l，在一乾燥大氣下，將 Sr〇:Eu(2%) 混合Si3N4並在一 H2/N2(5/95)流中在155(rc下燒製4小時。 接著在真空下，在100 Mpa、下，在一氮化硼塗佈 石墨模内熱壓所產生的粉末。在熱壓之後，在τ==12〇〇至 1400°C下，在氮氣下後退火該等陶兗。 在此條件下的一燒結處理引起該等固體先驅物相之間的 一反應，以在一合成物配置中產生該等兩不同磷光體 Si^SisN^Eu及 SrSi2〇2N2:Eu之一晶體晶團。 除了該微粒微粒合成物外，該冷光材料之成分還可採用 一多層配置來形成一層合合成物。 在該層合合成物中，第一層包含一第一磷光體材料之磷 光體微粒而第二層包含一第二磷光體材料之磷光體微粒。 在生產陶瓷層合多層合成物時廣泛使用利用薄片成型之 到刀技術。在此程序中，在一由溶劑、黏結劑及可塑劑所 組成之液體系統内的該陶瓷磷光體粉末之一懸浮物係澆鑄 在一移動載體表面上。隨著該載體表面沿一支撐台前進， 漿料穿過-刀片之小刀下面，該刀片將該漿料f，刮，，成一控 制厚度及寬度的層。當該等溶劑蒸發時，該陶兗微粒合併 成-相對密集、撓性膜，其可以一連續薄片從該栽體剝 離。接著將該薄片切割成大小，以適當序列與該第二材料 126356.doc -19· 200840404 之薄片交替堆疊並層合以形成一固體、複合層合物。燒製 該層口物以刀解並移除有機黏結劑並燒结該等填光體微 粒，從而形成一密集複合單晶ClC。 除了其結構均質性及完整性外，本發明之層合多層合成 物提供可在一極寬允許值範圍上緊密控制的實體性質。因 此該等最^產σ口之性質僅取決於為併入其内所選擇的箔 之組成、厚度及性質。 /本發明之特定具體實施例中，可能後成形該燒結複合 早晶CLC較有用，其可使用對於陶变材料所熟知的慣例程 序來完成。例如，粗糙化該複合單晶CLC之頂部表面可能 有用於（例如）改良光耦出，特別係在CLC具有一較高折射 率時散射轉換光。 依據本發明之一第二態樣，本發明提供一種照明系統， 其包含一輻射源與一複合單晶陶瓷冷光轉換器，該複合單 晶陶瓷冷光轉換器包含一複合冷光材料，其包含至少一第 一磷光體與至少一第二磷光體，其能夠吸收該輻射源所發 射之光之一部分並發射波長不同於該吸收光之波長的光。 輻射源較佳的係包括半導體光學輻射發射極及其他回應 電激發而發射光學輻射之裝置。半導體光學輻射發射極包 括發光一極體LED晶片、發光聚合物（LEP)、雷射二極體 (LD)、有機發光裝置（〇LED)、聚合物發光裝置（pLED) 等。而且’諸如在放電燈及螢光燈（例如水銀低壓及高壓 放電燈、硫磺放電燈及基於分子輻射體以及在X射線管内 的放電燈）所找到之該等輻射發射源亦預期用作結合本發 126356.doc -20- 200840404 明冷光轉換器之韓射源。 在本發明之一較佳具體實施例中，該輻射源係一發光二 極體。 在本發明中預期一照明系統之任一組態，該照明系統包 發光一極體或一發光二極體陣列及一包含複數個磷光 體之複合單晶陶瓷冷光轉換器，以在上述指定的一發射主 要紫外線或藍光之LED照射時獲得一特定有色光或白光。 用於將該複合單晶陶瓷冷光轉換器耦合至一發光二極體 或一發光二極體陣列之可能組態包含向上磊晶裝置以及覆 晶裝置。 現在將說明包含一輻射源及一複合單晶陶瓷冷光轉換器 之此知明糸統之一具體實施例之一詳細構造。 圖1示意性說明一固態照明系統1之一特定結構，其包含 一複合單晶陶瓷冷光轉換器2，其中LED晶粒4係在基板6 上以覆晶組態封裝，兩電極5接觸個別引線而不使用接 合導線。該LED晶粒倒置翻轉並接合在一導熱基板上。該 單晶陶瓷冷光轉換器係組態成一圓盤，其係以一方式定位 使件大多數光從该發光二極體發射之後，以一大致垂直於 該圓盤表面之角度進入該圓盤。為了達成此點，一反射器 3係提供於該發光二極體周圍，以便在多個方向上向該圓 盤反射從該發光二極體所發射之光。 儘管圖1說明一特定LED結構，但本發明獨立於該lED 晶粒之任一特定結構。例如，基板及在LED晶粒内的半導 體層之數目以及作用區域之詳細結構可能變化。此外，在 126356.doc -21- 200840404 圖！t說明LED晶粒具有一"覆晶”型㈣籌，即該等電極5係 位於LED i相同侧u ’需要時，可結合本發明使用其 他類型的LED晶粒架構’例如在該晶粒相對側上具有該 電極5。 μ
δ亥冷光轉換器可（例如）藉由將—高溫光學透明㈣材料 (例如環氧樹脂、聚矽氧等)之一透明接合層7放置於該冷光 轉換器與該LED晶粒之間來固定至咖晶粒2。在固化時， 接合層7保持該冷光轉換器至該LED晶粒。 另外低軟化點玻璃在將該複合單晶陶竞冷光轉換器直接 接合至LED晶粒時較有用。該等材料可藉由提昇該咖晶 粒及該複合單晶CLC之溫度超過該玻璃之軟化點，並施加 壓力以將該等材料壓在一起來加以接合。 操作時，施加電功率至該晶粒以啟動該晶粒。當啟動 時，該晶粒會發射主要光，例如藍光。所發射的主要光之 一部分會被該陶-亮冷光轉換器完全或部分吸收。該陶竟冷 光轉換器接著回應吸收該主要光來發射次要光，即且有一 更長峰值波長之轉換光。所發射主要光之剩餘未吸收部分 與次要光一起透射過該陶瓷冷光轉換器。 、該反射器在-般方向上將未吸收的主要光及次要光引導 成為輸出光。因而’該輸出光係從晶粒發射的主要光與從 螢光層發射的次要光所組成的一複合光。 〃 依據本發明之照明系統之輸出光的色溫或色點會視該次 要光比杈该主要光之頻譜分佈與強度而改變。 首先’藉由適當地選擇該發光二極體，可以改變該主要 126356.doc -22- 200840404 光的色溫或色點。 丄欠"藉：適當選擇在該複合單晶陶宪冷光轉換器内的 該蝣先體組合物’可改變該次要光之色溫及色點。 在該合成物㈣厚度及相料光體含量可經組態用 換入射在該複合單晶CLC上的一所需百分比的主要光。
視該發光二極體之光發射波長而定，可提供由兩（複數 個»光體及該發光元件之該等色點所形成之色彩三角（多 邊形）内的色譜内的一任意點的磷光體光發射。 ,依據本發明之-態樣’該照明系統之輸出光可具有一頻 譜分佈，使得其顯現為”白”光。 、 術語"白光”係指刺激肉眼中的紅色、綠色及藍色感測器 以產生一常規觀察者會認為"白色"之一表像的光。可將此 光偏壓成紅光（一般稱為暖白光）或藍光（一般稱為冷白 光）。此光可具有一高達100之演色指數。特別較佳的係一 白色範圍的光，其在色譜圖内具有一位於黑體線上的色 度0 在依據本發明之一發白光照明系統之一第一具體實施例 中’ 5亥裝置可藉由選擇該冷光材料，使得由發藍光二極體 所發射之一藍色輻射轉換成互補的紅及綠波長範圍來有利 地產生，以形成暖白光。 在此具體實施例中，該二極體係選自一發藍光二極體或 一發紫外線二極體，第一類型的磷光體微粒能夠在由來自 該二極體之光激發時發紅光，而第二類型的磷光體微粒能 夠在由來自該二極體之光激發時發綠光。在此具體實施例 126356.doc -23- 200840404 中’由於（a)穿過（未被吸收）該磷光體層的從該二極體所發 射之光、（b)下轉換磷光體吸收、二極體發射之光所產生之 紅光及（c)下轉換磷光體吸收、二極體發射之光所產生之綠 光’該發光裝置因而發射具有複數個波長成分之光。結果 係一發射白光之發光裝置。 在本發明之一較佳具體實施例中，綠光及紅光係藉由該 複合單晶陶瓷冷光轉換器之該等磷光體材料來產生，該複 合單晶陶瓷冷光轉換器包含一通式為Ae2Si5N8:Eu之發紅光 (590至650 nm)磷光體、一通式為AeSi2N202:Eu之發綠光 (5 00至5 60 nm)磷光體，其中Ae係選自鈣、鋇及锶群組的 至少一驗土金屬。 採用最大發射在380至480 nm的一藍光LED可獲得特別 較佳的結果。特別將銪（Π)活化磷光體之激發頻譜考慮在 内，已發現一最佳效果位於445至468 nm 〇 依據本發明之一發白光照明系統可藉由將依據本發明之 具有1·0χ 1.0x0.1 mm尺寸之拋光後複合單晶陶瓷冷光轉換 器安裝在458 nm下發射的一 lW(Al，In，Ga)N LED晶片上來 特別較佳地實現。 圖2顯示pcLED之發射頻譜，將具有包含Sr2Si5N8:Eu與 ShShNzOtEu之複合單晶陶瓷冷光轉換器之pCLED組合一 具有460 nm最大發射之發藍光LED。相關色溫CCT係測量 為 4200K，演色指數為 Ra=80-92(R9<60)。 相關聯色點具有座標x=0.377及y=0.392。 與包含YAG:Ce之先前技術照明系統所產生之白色輸出 126356.doc -24 - 200840404 光之頻譜分佈比較，頻譜分佈的明顯差異係，在可見頻譜 之紅光區域内的峰值波長偏移。因而，與先前技術所產生 的輸出光比較，由該照明系統所產生的白色輸出光多出大 量的紅色。 . 在另一具體實施例中’該磷光體組合物包括三個不同類 型的磷光體微粒（一第一類型的磷光體微粒、一第二類型 的磷光體微粒及一第三類型的磷光體微粒）。在一具體實 馨施例中，該二極體係一紫外線二極體，該第一類型的磷光 體微粒能夠在激發時發紅光，該第二類型的磷光體微粒能 夠在激發時發綠光，而該第三類型的磷光體微粒能夠在激 叙時發藍光。在此一具體實施例中，由於（a)穿過（未被吸 收）4陶究冷光轉換裔之紫外線光、（b)下轉換填光體吸收 光所產生之紅光及（C)下轉換磷光體吸收光所產生之綠光， 及（d)下轉換磷光體吸收光所產生之藍光，該發光裝置因而 發射具有複數個波長成分之光。結果係一發射白光之發光 φ 裝置。 在一發白光裝置之另一具體實施例中，該裝置包含一紫 外線二極體與一磷光體組合物，其包括二不同類型的磷光 體微粒（一第一類型的磷光體微粒與一第二類型的磷光體 , 微粒）。在一此類具體實施例中，該第一類型的磷光體微 粒能夠在激發時發黃光，而該第二類型的磷光體微粒能夠 在激發時發藍光。在此一具體實施例中，由於（a)穿過（未 被吸收）該冷光轉換器之紫外線光、（b)下轉換磷光體吸收 光所產生之黃光及（c)下轉換磷光體吸收光所產生之藍光， 126356.doc -25 - 200840404 該發光裝置因而發射具有複數個波長成分之光。結果係— 發射白光之發光裝置。 依據本發明之替代性具體實施例，提供一照明系統，其 發射具有一頻譜分佈使得其顯現為有色（例如”黃色至紅色^ 之輸出光。 除了上述特殊具體實施例之磷光體，適用於該磷光體組 合物之典型磷光體微粒包含一選自SrS:Eu2+; CaS:Eu2+;
CaS:Eu2+、Mn2+ ; (Zn，Cd)S:Ag+ ; Mg4Ge05 5F:Mn4+ ; Y202S:Eu2+、ZnS:Mn2+、CaAlSiN3:Eii的紅光發射材料，以 及如本文所述在激發時具有在可見頻譜之紅光範圍内之發 射頻譜的另外磷光體材料。為了獲得綠光發射，也適用於 該磷光體組合物之典型磷光體微粒包含一選自 (Ba，Sr)2Si04:En2+、SrGa2S4:Eu2+ ; ZnSiCn、A1之材料及如 本文所述在激發時具有在可見頻譜之綠光範圍内之發射頻 譜的其他磷光體材料。在特定具體實施例中，除了該等發 紅光及綠光磷光體外，還可在該磷光體組合物内包括發藍 光磷光體；適當的發藍光磷光體微粒可包含（例 如）BaMgAhOKEW、Mg或如本文所述在激發時具有在 可見頻譜之藍光範圍内具有發射頻譜之其他磷光體材料。 在另一具體實施例中，該磷光體組合物包含一類型的鱗光 體微粒，其係選擇以在激發時產生黃光。為了獲得黃光發 射，適用於該磷光體組合物之典型磷光體微粒包含一選自 (Y’GdhAlsCh^Ce、Pr之材料及如本文所述在激發時具有在 可見頻譜之黃光區域内之發射頻譜之其他磷光體材料。 126356.doc -26 - 200840404 儘官出於說明目的而結合特定具體實施例來說明本發 明，但本發明並不限於該等特定具體實施例。可進行各種 調適與修改而不會脫離本發明之範疇。例如，該複合冷光 轉換器可由除所引用磷光體外的磷光體材料來加以製造。 • 可取代该些磷光體來使用任一常規磷光體。因此，隨附申 請專利範圍之精神與範疇不應局限於前面說明。 β 【圖式簡單說明】 Φ 圖1顯示一白色LED燈之一示意性侧視圖，其包含定位 於一發光二極體覆晶結構所發射之光路徑内的本發明之一 複合陶瓷冷光轉換器。 圖2顯示依據一特定具體實施例之一陶瓷冷光轉換器之 發射頻譜。 【主要元件符號說明】
1 固態照明系統/LED 2 複合單晶陶瓷冷光轉換器 • 3 反射器 4 LED晶粒 5 電極 6 基板 ' 7 透明接合層 126356.doc -27 -

Claims (1)

  1. 200840404 十、申請專利範圍·· 1，：：：明系統’其包含一輻射源與一複合單晶暢光 、态’該複合單晶陶瓷冷光轉換器包含—複合冷光材 料’該複合冷光㈣包含至少H㈣與至少一第 二磷光體，其能夠吸收該輻射源所發射之 # Μ 70 < —部分並 欷射波長不同於該吸收光之波長的光。 2.如請求項丨之照明系統，其中該輻射源係一發光二極 體0 X .3.如請求们之照明系統，其中該複合冷光材料係一微粒 微粒合成物。 4.如請求項丨之照明系統，其中該複合冷光材料係一堆疊 多層合成物。 5 ·如明求項1之照明系統，其中該第一磷光體係一發綠光 磷光體而該第二磷光體係一發紅光磷光體。 6·如請求項5之照明系統，其中該綠色磷光體係一通式為 齡 AeSi2N2〇2:Eii的摻銪（II)鹼土氧氮化矽酸鹽磷光體而該紅 色磷光體係一通式為AhSisN^Eii的摻銪（Π)鹼土氮化矽 酸鹽磷光體。 7·如請求項1之照明系統，其中該第一磷光體係一發黃光 鱗光體而該第二鱗光體係一發藍光填光體。 8· —種複合單晶陶瓷冷光轉換器，其包含複合冷光材料， 該複合冷光材料包含至少一第一磷光體與至少一第二磷 光體’其能夠吸收該輻射源所發射之該光之一部分並發 射波長不同於該吸收光之波長的光。 126356.doc 200840404 法，該:::::製造:複合ί晶陶£冷光轉換器之方 該複合冷光材:包:::轉:奐器:含-複合冷光材料， 光體，其射h與至少—第二鱗 射波長不同心：:所發射之該光之-部分並發 ^ 該吸收光之波長的光， 料合—第一碟光體材料之一先驅物與—第二材 :—粉末混合物，該第二材料係選自一第二磷光 -才料與該弟二磷光體材料之—先驅物之群組，⑼將該 粉末混合物屢實並成形成一預製件，及㈣共燒結該預 成型混合物。 10. 如請求項9之方法，其中該先驅物材料係一綠色（未燒結） 陶瓷磷光體粉末。 ° 11. 如請求項9之方法，其中該第一磷光體係一通式為 AeShNAyEu的發綠光摻銪（11)鹼土氧氮化矽酸鹽磷光體 而該第二磷光體係一通式為AejisNrEu的發紅光摻銪 (II)鹼土氮化矽酸鹽磷光體，其中該第一磷光體之該先 驅物與該第二磷光體之該先驅物包含一鹼土金屬Ae〇.Eu 及銪及氮化矽SUN*之一混合氧化物。 126356.doc 2-
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