DE102020133604A1 - Leuchtstoffkeramik und lichtemittierende Vorrichtungen enthaltend die Leuchtstoffkeramik - Google Patents

Leuchtstoffkeramik und lichtemittierende Vorrichtungen enthaltend die Leuchtstoffkeramik Download PDF

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Abstract

Die vorliegende Erfindung umfasst eine Leuchtstoffkeramik enthaltend eine erste Komponente, welche im sichtbaren Bereich emittiert sowie eine zweite, im NIR-Bereich emittierende Komponente.

Description

  • Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf Leuchtstoffkeramiken und lichtemittierende Vorrichtungen enthaltend derartige Leuchtstoffkeramiken, welche in der Lage sind, sowohl im sichtbaren als auch im NIR-Bereich zu emittieren.
  • Breitbandige NIR-Emitter werden im Bereich der Analytik, Medizintechnik, Spektroskopie, Bio- und Lebensmitteltechnologie und Qualitätskontrolle benötigt. Bisher werden dafür meistens Glüh- oder Halogenglühlampen verwendet, die aufgrund der großen Produktionszahlen trotz ihrer verhältnismäßig kurzen Lebensdauer und geringen Effizienz sehr kostengünstig waren.
  • Allerdings stellt sich die Aufgabe, insbesondere anhand der Tatsache, dass in der EU seit 2012, außer für Spezialanwendungen, keine Glüh- oder Halogenglühlampen mehr in den Verkehr gebracht werden, alternative breitbandige Leuchtstoffe und Systeme enthaltend derartige Leuchtstoffe bereitzustellen.
  • Diese Aufgabe wird durch Anspruch 1 der vorliegenden Anmeldung gelöst.
  • Demgemäß wird eine Leuchtstoffkeramik vorgeschlagen, enthaltend eine erste Komponente (im Folgenden auch als „Komponente 1“ bezeichnet), welche im Bereich von ≥500 bis ≤650 nm emittiert sowie eine zweite Komponente (im Folgenden auch als „Komponente 2“ bezeichnet), welche im Bereich von ≥500 bis ≤650 nm absorbiert sowie im Bereich von ≥900 bis <1000 nm emittiert.
  • Überraschenderweise hat sich dabei nun herausgestellt, dass so eine Keramik herstellbar ist, die breitbandig sowohl im sichtbaren wie im NIR-Bereich emittiert. Gleichzeitig ist durch die Tatsache, dass die zweite Komponente im Bereich der Emission der ersten Komponente absorbiert eine gute Einstellung der Gesamtemission der Keramik möglich.
  • Insbesondere lässt sich durch die erfindungsgemäße Leuchtstoffkeramik auf Basis von bei den meisten Anwendungen mindestens einer der folgenden Vorteile erreichen:
    • - Die Leuchtstoffkeramik verfügt über eine höhere Stabilität, thermische Löschtemperatur sowie wegen der geringeren Porendichte besseren Wärmeleitfähigkeit als bei Systemen, welche Leuchtstoffschüttungen verwenden, sodass auch Primärstrahlung mit einer recht hohen Energiedichten zur Anregung verwendet werden kann. Dies ist eine vorteilhafte Ausgestaltung der vorliegenden Erfindung, wie im Folgenden gezeigt werden wird.
    • - Die Materialien zeigen im Vergleich zu konventionellen Leuchtstoffsystemen eine höhere Photostabilität und Linearität.
    • - Die Leuchtstoffkeramik hat sowohl ein sehr breitbandiges Emissionsspektrum im visuellen und nahem infraroten, als auch die Eigenschaft, dass durch Anregung mit hoher Energiedichte - etwa mit einem Laser - Licht mit sehr hoher Leuchtdichte erzeugt werden kann. Die Leuchtdichte ist deutlich höher als das, was mit herkömmlichen Halogenlichtquellen möglich ist. Diese Leuchtdichte ist in einem Bereich, die nach dem Stand der Technik lediglich sehr schmalbandig mit herkömmlichen LEDs mit einer Einzelwellenlänge (Halbwertsbreite von ca. 20 nm) erzeugt werden kann oder mit lasergetriebenen Plasmalichtquellen, die sehr aufwendig und teuer sind.
    • - Die Kombination aus hoher Leuchtdichte und Breitbandigkeit ist insbesondere für Anwendungen aus der Spektroskopie, hier wiederum insbesondere bei der Transmissionsspektroskopie vorteilhaft. Auch der Wellenlängenbereich von 500 bis 1000 nm ist besonders für die Transmissionsspektroskopie geeignet. Es sind beispielsweise Aussagen über Zucker, Wasser und Fettgehalt möglich. Der untere NIR-Bereich bis ca. 1100 nm kann mit Silizium-basierten Detektoren erfasst werden (Vorteil: hohe Effizienz, Massenprodukt - daher kostengünstig). Es gibt zahlreiche Anwendungen in den Bereichen der Pharma- und Lebensmittelindustrie (Qualitätssicherung). Die Kombination aus hoher Leuchtdichte und Breitbandigkeit ist auch für mobile Anwendungen interessant bei denen punktuell und energiesparend gemessen werden soll.
    • - Die Erfindung eignet sich sonders für das so. Hyperspectral Imaging. Dies wird häufig mit einem scannenden Verfahren gemacht (Linienscanner die jeweils für verschiedene Wellenlängen zuständig sind). Die erfindungsgemäße Lichtquelle eignet sich insbesondere für die Erzeugung eines hellen Linienlichts, welches für diese Art der Bildgebung notwendig ist.
  • Der Term „Leuchtstoffkeramik“ im Sinne der vorliegenden Erfindung bedeutet dabei insbesondere eine Keramik, die im Wesentlichen aus lichtemittierenden Materialien besteht.
  • Der Term „im Wesentlichen“ im Sinne der vorliegenden Erfindung bedeutet und/oder umfasst dabei einen Anteil von ≥ 95% (Vol.-%./Vol.-%), noch bevorzugt ≥ 98% (Vol.-%/Vol.-%) sowie am meisten bevorzugt ≥99 (Vol.-%/Vol.-%).
  • Der Ausdruck „Keramik“ im Sinne der vorliegenden Erfindung bedeutet und/oder umfasst im Sinne der vorliegenden Erfindung insbesondere ein kompaktes kristallines oder polykristallines Material mit einer kontrollierten Menge an Poren oder porenfrei.
  • Der Ausdruck „polykristallines Material“ im Sinne der vorliegenden Erfindung bedeutet und/oder umfasst dabei insbesondere ein Material mit einer Volumendichte von größer 90 Prozent der Hauptkomponente, bestehend zu mehr als 80 Prozent aus einzelnen Kristalldomänen, wobei jede Kristalldomäne einen Durchmesser von 0,1- 20 µm und abweichende kristallographische Orientierung besitzt. Die einzelnen Kristalldomänen können über amorphes oder glasartiges Material oder über zusätzliche kristalline Phasen miteinander verbunden bzw. verdünnt sein.
  • Der Ausdruck „emittierend im Bereich von ≥X bis ≤Y“ bedeutet und/oder umfasst, dass das betreffende Material in diesem Bereich eine Emissionsbande besitzt; diese kann, muss aber nicht die Hauptemissionsbande sein.
  • Der Ausdruck „absorbierend im Bereich von ≥X bis ≤Y“ bedeutet und/oder umfasst, dass das betreffende Material in diesem Bereich Strahlung absorbiert und ggf. in niederenergetische Strahlung, die dann wiederum emittiert wird, konvertiert.
  • Gemäß einer bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung besitzt das kristalline Material und/oder die Leuchtkeramik eine Dichte von ≥ 90% bis ≤ 100% der theoretischen Dichte. Dies hat sich für viele Anwendungen der vorliegenden Erfindung als vorteilhaft herausgestellt.
  • Gemäß einer bevorzugten Ausführungsform enthält die erste Komponente ein Material ausgewählt aus der Gruppe enthaltend (MI 1-x-yMII xMIII y)3(MIV 1-zMV z)5O12 mit MI = Y, Lu, Tb; MII = Gd, Yb; MIII = Ce, Pr, Yb; MIV = Al; MV = Ga, Sc und 0,0 ≤ x ≤ 1,0; 0,0 ≤ y ≤ 0,1; 0,0 ≤ z ≤ 1,0 oder (La1-xYx)3Si6N11:Ce, β-SiAlON:Eu, (Ca1-xSrx)Sc2O4:Ce, La(Ba1-xSrx)2AlO5:Ce3+ (Ba1-xSrx)(Y1-xLux)2Al4SiO12:Ce3+, (Ba1-xSrx)2SiO4:Eu2+, Li2BaSiO4:Eu2+, RbLi(Li3SiO4)2:Eu2+, (Ba1-x-y,SrxCay)Si2O2N2:Eu2+, Ca7(PO4)2(SiO4)2:Eu2+, Ca2BO3Cl:Eu2+, Ba2LiSi7N11:Eu2+, (Ba1-x-ySrxCay)LnSi4N7:Eu2+ (Ln = Y, La, Gd, Lu), Ca2Al3O6F:Eu2+, Ba2LiSi7AlNi2:Eu2+ oder Ca3Si2O4N2:Eu2+ mit x = 0,0 - 1,0 und y = 0,0 - 1,0 und Mischungen daraus. Bevorzugt besteht die erste Komponente im Wesentlichen daraus.
  • Besonders bevorzugte Materialien sind ausgewählt aus der Gruppe enthaltend (MI 1-x-y- MII xMIII y)3(MIV 1-zMV z)5O12 mit MI = Y, Lu, Tb; MII = Gd, Yb; MIII = Ce, Pr, Yb; MIV = Al; mit MI = Y, Lu, Tb; MII = Gd, Yb; MIII = Ce, Pr, Yb; MIV = Al; MV = Ga, Sc und 0,0 ≤ x ≤ 1,0; 0,0 ≤ y ≤ 0,1; 0,0 ≤ z ≤ 1,0 oder (La1-xYx)3Si6N11:Ce, ß-SiAION:Eu, (Ca1-xSrx)Sc2O4:Ce oder Mischungen daraus.
  • Diese Materialien haben sich in der Praxis besonders bewährt.
  • Gemäß einer bevorzugten Ausführungsform enthält die zweite Komponente ein Material ausgewählt aus der Gruppe enthaltend mit Ti3+, V3+, V4+, Cr3+, Cr4+, Mn4+, Fe2+ , Fe3+, Co2+, Ni2+ oder Cu2+ aktiviertem Oxiden, insbesondere aus Mg2SiO4:Cr, (Y1-x-yGdxLuy)Al3(BO3)4:Cr, (Y1-x-y-zLaxGdyLuz)3(Al1-aGaa)5O12:Cr, (Ca1-xSrx)Sc2O4:Cr, Ca3(Sc1- xGax)2Si3O12:Cr, La3Ga5GeO14:Cr, (Y1-x-yGdxLay)AlO3:Cr(Ca1-x-ySryBay)CuSi4O10 oder (Ca1-x- La3Ga5GeO14:Cr, (Y1-x-yGdxLay)AlO3:Cr(Ca1-x-ySryBay)CuSi4O10 oder (Ca1-x- ySryBay)CuGe4O10, La2MgZrO6:Cr3+, Mg3Ga2GeO8:Cr3+, BaZrSi3O9:Cr3+, K2Ga2Sn6O16:Cr3+, Mg14Ge5O24:Cr3+,Cr4+, LiScP2O7:Cr3+, Ca2LuZr2Al3O12:Cr3+, K3LuSi2O7:Eu2+, LaMgGa11O19:Cr3+, Ca2LuScGa2Ge2O12:Cr3+, Ba3(PO4)2:Mn5+, LiInSiO4:Cr3+, ScBO3:Cr3+ oder MgAl2O4:Mn2+ mit x, y, z, a = 0,0 - 1,0 und Mischungen daraus. Bevorzugt besteht die zweite Komponente im Wesentlichen daraus
  • Besonders bevorzugte Materalien sind ausgewählt aus der Gruppe enthaltend Mg2SiO4:Cr, (Y1-x-yGdxLuy)Al3(BO3)4:Cr, (Y1-x-y-zLaxGdyLuz)3(Al1-aGaa)5O12:Cr, (Ca1-xSrx)Sc2O4:Cr, Ca3(Sc1-xGax)2Si3O12:Cr, La3Ga5GeO14:Cr, (Y1-x-yGdxLay)AlO3:Cr(Ca1-x-ySryBay)CuSi4O10 oder (Ca1-x-ySryBay)CuGe4O10 und Mischungen daraus.
  • Diese Materialien haben sich in der Praxis besonders bewährt.
  • Insbesondere hat sich herausgestellt, dass wenn als erste Komponente und als zweite Komponente jeweils Materialien wie oben beschrieben gewählt werden, bei den meisten Anwendungen im Zuge der Herstellung der Keramik keine oder nur vernachlässigbare Reaktionen zwischen den Materialien beobachtet werden, was ein weiterer Vorteil der vorliegenden Erfindung darstellt.
  • Gemäß einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung umfasst die Leuchtstoffkeramik eine dritte Komponente (im Folgenden auch als „Komponente 3“ bezeichnet), welche im Bereich von ≥650 bis <900 nm emittiert. Dies hat sich für viele Anwendungen als vorteilhaft herausgestellt, da so eine noch vollständigere Breitbandemission erzielt werden kann.
  • Gemäß einer bevorzugten Ausführungsform enthält die dritte Komponente ein Material ausgewählt aus der Gruppe enthaltend aus (Ca1-xSrx)Sc2O4:Eu, (Ca1-xSrx)O:Eu, (Ca1- xSrx)AlSiN3:Eu, (Ca1-x-ySrxBay)2Si5N8:Eu, (Ca1-x-ySrxBay)2Si5-yAlyN8-yOy:Eu, (Ba1- (Ca1-x-ySrxBay)2Si5N8:Eu, (Ca1-x-ySrxBay)2Si5-yAlyN8-yOy:Eu, (Ba1- xSrx)3ScB3O9:Eu2+, K3ScSi2O7:Eu2+, (Ba1-x-ySrxCay)LiAl3N4:Eu2+, (Sr1-xCax)4(PO4)2O:Eu2+, Rb3YSi2O7:Eu2+, (SrxCa1-x)SiO4:Eu2+, (Ba1-xCax)4Si6ON10:Eu2+, (Ba1-xSrx)4LiAl11N14:Eu2+, Rb3YSi2O7:Eu2+, (Y1-xLux)4(Ba1-xSrx)2Si9Ni6O2:Eu2+, Sr2BeAl3N5:Eu2+, Li2(Sr1- xCax)2Mg2Si2N6:Eu2+, BaCa2Y6O12:Ce3+ oder Sr3Sc4O9:Ce3+ mit x = 0,0 - 1,0 und y = 0,0 - 1,0 und Mischungen daraus. Bevorzugt besteht die dritte Komponente im Wesentlichen daraus
  • Besonders bevorzugte Materialien sind ausgewählt aus der Gruppe enthaltend (Ca1- xSrx)Sc2O4:Eu, (Ca1-xSrx)O:Eu, (Ca1-xSrx)AlSiN3:Eu und Mischungen daraus.
  • Gemäß einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung umfasst die Leuchtstoffkeramik eine vierte Komponente (im Folgenden auch als „Komponente 4“ bezeichnet), welche im Bereich von ≥420 bis ≤500 nm emittiert. Dies hat sich für viele Anwendungen als vorteilhaft herausgestellt, da so eine noch vollständigere Breitbandemission erzielt werden kann.
  • Gemäß einer bevorzugten Ausführungsform enthält die vierte Komponente ein Material ausgewählt aus der Gruppe enthaltend aus Na3(Rb1-xCsx)Mg7(PO4)6:Eu, Sr6BP5O20:Eu, BaAl2Si2O8:Eu, (Ca1-xSrx)Al2O4:Eu, (Ca1-xSrx)2MgSi2O7:Eu, (Ca1-xSrx)3MgSi2O8:Eu, Ba5SiO4Br6:Eu, (Ba1-xSrx)MgAl10O17:Eu, (Y1-xGdx)2SiO5:Ce, (Y1-xGdx)BO3:Ce, (Sr1-xBax)5(PO4)3Cl:Eu, (Na1-xLix)SrPO4:Eu2+ , Sr2P2O7:Eu2+, Sr2ZnSi2O7:Eu2+, K2Al2B2O7:Eu2+, RbNa3(Li3SiO4)4:Eu2+, (Ba1-xSrx)Li2Be4O6:Eu2+, SrB2O4:Eu2+, KBaYSi2O7:Eu2+, BaAl2Si2O8:Eu2+, (Ba1-x-ySrxCay)8Mg7Si9N22:Eu2+, Sr3Al10SiO20:Eu2+, SrMg2Al16O27:Eu2+ oder Na(Ba1-xSrx)BO3:Ce3+ mit x = 0,0 - 1,0 und y = 0,0 - 1,0 und Mischungen daraus. Bevorzugt besteht die vierte Komponente im Wesentlichen daraus.
  • Besonders bevorzugte Materialien sind ausgewählt aus der Gruppe enthaltend Na3(Rb1-xCsx)Mg7(PO4)6:Eu, Sr6BP5O20:Eu, BaAl2Si2O8:Eu, (Ca1-xSrx)Al2O4:Eu, (Ca1-xSrx)2MgSi2O7:Eu, (Ca1-xSrx)3MgSi2O8:Eu, Ba5SiO4Br6:Eu, (Ba1-xSrx)MgAl10O17:Eu und Mischungen daraus.
  • Gemäß einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung sind die Komponenten 1 und 2 aus den folgenden Listen ausgewählt:
    Komponente 1 Komponente 2
    (Y,Gd,Tb,Lu)3(Al,Ga,Sc)5O12:Ce3+ (Ca,Sr,Ba)Cu(Si,Ge)4O10
    (Ca,Mg,Y)3(Al,Sc,Si)5O12:Ce3+ (Ca,Sr)Sc2O4:Cr3+
  • Gemäß einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung sind die Komponenten 1 und 2 aus den folgenden Listen ausgewählt:
    Komponente 1 Komponente 2
    (Y,Gd,Tb,Lu)3(Al,Ga,Sc)5O12:Ce3+,Cr3+ (Ca,Sr,Ba)Cu(Si,Ge)4O10
    (Ca,Mg,Y)3(Al,Sc,Si)5O12:Ce3+,Cr3+ (Ca,Sr)Sc2O4:Cr3+
  • Gemäß einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung sind die Komponenten 1 bis 3 aus den folgenden Listen ausgewählt:
    Komponente 1 Komponente 2 Komponente 3
    (Y,Gd,Tb,Lu)3(Al,Ga,Sc)5O12:Ce3+ (Y,Gd,Lu)3(Ga,Sc)5O12:Cr3+ (Ca,Sr,Ba)Cu(Si,Ge)4O10
    (Ca,Mg,Y)3(Al,Sc,Si)5O12:Ce3+ (Ca,Y)3(Al,Sc,Si)5O12:Cr3+ (Ca,Sr)Sc2O4:Cr3+
  • Gemäß einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung sind die Komponenten 1 bis 3 aus den folgenden Listen ausgewählt:
    Komponente 1 Komponente 2 Komponente 3
    (Y,Gd,Tb,Lu)3(Al,Ga,Sc)5O12:Ce3+,Cr3+ (Ca,Sr)Sc2O4:Eu2+ (Ca,Sr,Ba)Cu(Si,Ge)4O10
    (Ca,Mg,Y)3(Al,Sc,Si)5O12:Ce3+,Cr3+ (Ca,Sr)O:Eu2+ (Ca,Sr)Sc2O4:Cr3+
  • Die vorliegende Erfindung bezieht sich außerdem auf ein Verfahren zur Herstellung einer erfindungsgemäßen Leuchtkeramik, umfassend die Schritte:
    1. a) Bereitstellen einer Mischung enthaltend mindestens die Komponente 1 und 2, bevorzugt in Pulverform,
    2. b) Pressen der Mischung unter erhöhtem Druck sowie optional bei erhöhter Temperatur;sowie
    3. c) Optionales Sintern oder Erhitzen.
  • Die einzelnen Schritte werden im Folgenden kurz weiter erläutert, wobei ad libitum alle vorteilhaften Ausgestaltungen miteinander kombiniert werden können:
  • Schritt a)
  • Bevorzugt werden die Ausgangsmaterialien zur Herstellung der Keramik in Pulverform bereitgestellt.
  • Gemäß einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung enthält das Verfahren zusätzlich einen Schritt a1) der vor oder nach Schritt a) durchgeführt werden kann:
    • Schritt a1) Beschichten mindestens einer Komponente mit einem oxidischen Material, bevorzugt enthaltend, noch bevorzugt im Wesentlichen bestehend aus einem Material ausgewählt aus der Gruppe enthaltend Al2O3, Y2O3, Gd2O3, Lu2O3, GdAlO3, GdMgAl11O19, Y3Al5O12, Gd3Al5O12, Lu3Al5O12, MgO oder MgAl2O4 sowie Mischungen daraus.
  • Dies hat sich bei vielen Anwendungen der vorliegenden Erfindung bewährt, da so die Reaktivität der Komponenten untereinander nochmals verringert werden kann.
  • Gemäß einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung umfasst die Mischung zusätzlich noch eine kleine Menge eines organischen Materials, bevorzugt ein primärer oder sekundärer C1-C6-Alkohol. Insbesondere bevorzugt ist Amylalkohol (1-Pentanol).
  • Schritt b)
  • Schritt b) erfolgt bei erhöhtem Druck, besonders bevorzugt ist ein Druck von ≥ 0,1 bis ≤ 2 GPa, noch weiter bevorzugt ≥ 0,2 bis ≤ 1 GPa.
  • Die Pressdauer richtet sich nach der Größe der Keramik; es wird bevorzugt solange gepresst, bis die gewünschte Dichte, bevorzugt von ≥ 90% bis ≤ 100% der theoretischen Dichte, erreicht ist.
  • Schritt c)
  • Optional erfolgt auf Schritt b) noch ein weiterer Schritt, bei dem die erhaltene Keramik noch erhitzt und/oder gesintert wird. Schritt b) kann, je nach Anwendung, an der Luft, unter Inertgas (bevorzugt Stickstoff) oder Formiergas erfolgten.
  • Bevorzugte Temperaturen sind ≥ 700 bis ≤1300 °C, noch bevorzugt ≥ 800 bis ≤ 1100°C
  • Bevorzugt wird Schritt c) für eine Dauer von ≥1 bis ≤ 24 h, noch bevorzugt ≥ 2 bis ≤ 12 h sowie am meisten bevorzugt von ≥4 bis ≤8 h durchgeführt.
  • Die vorliegende Erfindung bezieht sich außerdem auf eine lichtemittierende Vorrichtung, umfassend eine erfindungsgemäße Leuchtstoffkeramik.
  • Gemäß einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung umfasst die lichtemittierende Vorrichtung eine Strahlungsquelle, welche im Bereich von ≥ 400 nm bis ≤ 500 nm emittiert und wobei die Leuchtstoffkeramik durch die Strahlungsquelle angeregt wird. Bevorzugt ist die Strahlungsquelle ausgewählt aus der Gruppe der Halbleiter-LED, Laserdioden, Festkörperlaser, Farbstofflaser oder Excimer-Laser.
  • Dies hat sich als besonders vorteilhaft erwiesen, da so eine hohe Strahlungsdichte, insbesondere im Vergleich zu derzeitig verwendeten Systemen, erzielt werden kann.
  • Gemäß einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung umfasst die lichtemittierende Vorrichtung eine zweite Strahlungsquelle, welche in einem anderen Bereich als die erste Strahlungsquelle, d.h. etwa bei 635 nm emittiert, wobei die Leuchtstoffkeramik auch durch die zweite Strahlungsquelle angeregt wird. Bevorzugt ist die Strahlungsquelle ausgewählt aus Halbleiter-LEDs, Laserdioden, Festkörperlaser oder Excimer-Laser.
  • Die vorgenannten sowie die beanspruchten und in den Ausführungsbeispielen beschriebenen erfindungsgemäß zu verwendenden Bauteile unterliegen in ihrer Größe, Formgestaltung, Materialauswahl und technischen Konzeption keinen besonderen Ausnahmebedingungen, so dass die in dem Anwendungsgebiet bekannten Auswahlkriterien uneingeschränkt Anwendung finden können.
  • Weitere Einzelheiten, Merkmale und Vorteile des Gegenstandes der Erfindung ergeben sich aus den Unteransprüchen sowie aus der nachfolgenden Beschreibung der zugehörigen Zeichnung, in denen - beispielhaft - mehrere Ausführungsbeispiele der erfindungsgemäßen Vorrichtung dargestellt sind, sowie anhand der nachfolgenden Beispiele, die rein illustrativ und nicht als beschränkend anzusehen sind. In den Zeichnungen zeigt:
    • 1 ein Emissionsspektrum einer Keramik gemäß einer ersten Ausführungsform der Erfindung
    • 2 ein Emissionsspektrum einer Keramik gemäß einer zweiten Ausführungsform der Erfindung
    • 3 ein Emissionsspektrum einer Keramik gemäß einer dritten Ausführungsform der Erfindung
    • 4 ein Emissionsspektrum einer Keramik gemäß einer vierten Ausführungsform der Erfindung
  • Beispiele
  • Die folgenden Beispiele sind sämtlich als illustrativ und nicht als einschränkend zu verstehen.
  • Synthese der mikroskaligen Leuchtstoffkomponenten
  • a) Synthese von GdAl3(BO3)4:Cr3+(1%)
  • 1,8125 g (5 mmol) Gd2O3, 1,5141 g (14,85 mmol) Al2O3, 2,4733 g (40 mmol) H3BO3 und 0,1200 g (0,3 mmol) Cr(NO3)3 9H2O werden in einem Achatmörser mit Aceton verrieben. Das getrocknete Pulver wird in einen Korundtiegel überführt und für 2 h bei 500 °C an Luft kalziniert. Das erhaltene Pulver wird erneut gemörsert und für 4 h bei 1100 °C an Luft geheizt. Es werden 4,7418 g (10 mmol) GdAl3(BO3)4:Cr3+ (1%) erhalten.
  • b) Synthese von YAl3(BO3)4:Cr3+(1%)
  • 1,1290 g (5 mmol) Y2O3, 1,5141 g (14,85 mmol) Al2O3, 2,4733 g (40 mmol) H3BO3 und 0,1200 g (0,3 mmol) Cr(NO3)3 9H2O werden in einem Achatmörser mit Aceton verrieben. Das getrocknete Pulver wird in einen Korundtiegel überführt und für 2 h bei 500 °C an Luft kalziniert. Das erhaltene Pulver wird erneut gemörsert und für 4 h bei 1100 °C an Luft geheizt. Es werden 4,0583 g (10 mmol) YAl3(BO3)4:Cr3+ (1%) erhalten.
  • c) Synthese von CaCuSi4O10
  • 0,6355 g (10 mmol) Cu (Kupferpulver), 1,0009 g (10 mmol) CaCO3, 2,4032 g (40 mmol) SiO2 und 0,2 g NaCl als Flussmittel werden in einem Achatmörser mit Aceton verrieben. Das getrocknete Pulver wird in einen Porzellantiegel überführt und für 12 h bei 850 °C an Luft kalziniert. Das erhaltene Pulver wird 10 min in heißer HCl (32%) gerührt, abfiltriert und in einer Nutsche mit H2O bis zum Erreichen von pH 7 gewaschen. Das gewaschene Produkt wird an Luft bei Raumtemperatur getrocknet.
  • d) Synthese von Na3RbMg7(PO4)6:Eu2+(1%)
  • 0,7949 g (7,5 mmol) Na2CO3, 0,5774 g (2,5 mmol) Rb2CO3, 3,0494 g (7 mmol) Mgs(CO3)4(OH2)-H2O und 3,9617 g (30 mmol) (NH4)2HPO4 werden im einem Achatmörser mit Aceton verrieben. Das getrocknete Pulver wird in einen Korundtiegel überführt und für 2 h bei 800 °C an Luft kalziniert. Das erhaltene Pulver wird gemörsert und 6 h bei 1100 °C in Formiergas (H2/N2 5/95) geheizt.
  • Herstellung von Kompositkeramiken
  • a) 2-Komponentenkeramik
  • 12 mg Y3Al5O12:Ce3+ und 12 mg CaCuSi4O10 werden in einem Achatmörser verrieben. Es wird ein Tropfen Amylalkohol zugegeben und die erhaltene Mischung in einer uniaxialen Presse mit einem Stempeldurchmesser von 8 mm für 5 min bei einem Druck von 3 t (entsprechend 0,23 GPa) gepresst. Es entsteht ein Pressling mit etwa 0,3 mm Höhe. Dieser Grünkörper wird 6 h bei 850 °C an Luft geheizt.
  • Die 1 und 2 zeigen Emissionsspektren einer 2-Komponenten-Keramik aus Y3Al5O12:Ce3+ und CaCuSi4O10 im Verhältnis 1:1 [Gew/Gew, dies gilt auch im Folgenden] (1) und 7:3 (2) bei 450 Anregung.
  • Man sieht deutlich, dass, unter anderem herrührend durch die Anregung des CaCuSi4O10 im Bereich der Emission des Y3Al5O12:Ce3+, eine gute Einstellung der Emission der Keramik möglich ist.
  • b) 2-Komponentenkeramik
  • 150 mg Gd3Sc2Al3O12:Ce,Cr und 150 mg (Ca0,25Sr0,75)CuSi4O10 werden in einem Achatmörser mit drei Tropfen Amylalkohol homogen vermörsert. Davon entnimmt man eine Probenmenge von 35 - 40 mg und füllt diese in ein Presswerkzeug (d = 8 mm). Die Herstellung des Presslings erfolgt in einer uniaxialen Presse (t = 5 min.) mit 3 t (entsprechend 0,23 GPa). Anschließend wird dieser 6 h bei 950 °C gesintert.
  • 3 zeigt ein Emissionsspektrum einer 2-Komponenten-Keramik, welche analog zu Beispiel b) aus Gd3Sc2Al3O12:Ce,Cr(50%) und CaCuSi4O10(50%) hergestellt wurde, mit drei Emissionsbanden bei 450 nm Anregung. Die Keramik zeigt eine breitbandige Emission über einen breiten Spektralbereich
  • c) 3-Komponentenkeramik
  • 12 mg Y3Al5O12:Ce3+, 12 mg YAl3(BO3)4:Cr3+ und 12 mg CaCuSi4O10 werden in einem Achatmörser verrieben. Es wird ein Tropfen Amylalkohol zugegeben und die erhaltene Mischung in einer uniaxialen Presse mit einem Stempeldurchmesser von 8 mm für 5 min bei einem Druck von 3 t (entsprechend 0,23 GPa) gepresst. Es entsteht ein Pressling mit etwa 0,3 mm Höhe. Dieser Grünkörper wird 6 h bei 850 °C an Luft geheizt.
  • d) 3-Komponentenkeramik
  • 45 mg Gd3Sc2Al3O12:Ce,Cr, 204 mg SrSc2O4:Eu und 51 mg (Ca0,25Sr0,75)CuSi4O10 werden in einem Achatmörser mit drei Tropfen Amylalkohol homogen vermörsert. Davon entnimmt man eine Probenmenge von 35 - 40 mg und füllt diese in ein Presswerkzeug (d = 8 mm). Die Herstellung des Presslings erfolgt in einer uniaxialen Presse (t = 5 min.) mit 3 t (entsprechend 0,23 GPa). Anschließend wird dieser 6 h bei 950°C zwischen Korundplatten unter N2-Atmosphäre gesintert.
  • 4 zeigt das Emissionsspektrum einer Keramik, bestehend aus Gd3Sc2Al3O12:Ce,Cr(15%), SrSc2O4:Eu(68%) und (Ca,Sr)CuSi4O10(17%) bei 450 nm Anregung. Die Keramik zeigt eine breitbandige Emission über einen breiten Spektralbereich.
  • e) 4-Komponentenkeramik
  • 10 mg Na3RbMg7(PO4)6:Eu, 10 mg Y3Al5O12:Ce3+, 10 mg Ca3Sc2Si3O12:Cr3+ und 10 mg CaCuSi4O10 werden in einem Achatmörser verrieben. Es wird ein Tropfen Amylalkohol zugegeben und die erhaltene Mischung in einer uniaxialen Presse mit einem Stempeldurchmesser von 8 mm für 5 min bei einem Druck von 3 t (entsprechend 0,23 GPa) gepresst. Es entsteht ein Pressling mit etwa 0,3 mm Höhe. Dieser Grünkörper wird 6 h bei 850 °C an Luft geheizt.
  • Die einzelnen Kombinationen der Bestandteile und der Merkmale von den bereits erwähnten Ausführungen sind exemplarisch; der Austausch und die Substitution dieser Lehren mit anderen Lehren, die in dieser Druckschrift enthalten sind mit den zitierten Druckschriften, werden ebenfalls ausdrücklich erwogen. Der Fachmann erkennt, dass Variationen, Modifikationen und andere Ausführungen, die hier beschrieben werden, ebenfalls auftreten können, ohne von dem Erfindungsgedanken und dem Umfang der Erfindung abzuweichen.
  • Entsprechend ist die obengenannte Beschreibung beispielhaft und nicht als beschränkend anzusehen. Das in den Ansprüchen verwendete Wort „umfassen“ schließt nicht andere Bestandteile oder Schritte aus. Der unbestimmte Artikel „ein“ schließt nicht die Bedeutung eines Plurals aus. Die bloße Tatsache, dass bestimmte Maße in gegenseitig verschiedenen Ansprüchen rezitiert werden, verdeutlicht nicht, dass eine Kombination von diesen Maßen nicht zum Vorteil benutzt werden kann.
  • Der Umfang der Erfindung ist in den folgenden Ansprüchen definiert und den dazugehörigen Äquivalenten.

Claims (10)

  1. Leuchtstoffkeramik enthaltend eine erste Komponente, welche im Bereich von ≥ 500 bis ≤ 650 nm emittiert sowie eine zweite Komponente, welche im Bereich von ≥ 500 bis ≤ 650 nm absorbiert sowie im Bereich von ≥ 900 bis ≤ 1000 nm emittiert.
  2. Leuchtstoffkeramik gemäß Anspruch 1, aufweisend eine Dichte von ≥ 90% bis ≤ 100% der theoretischen Dichte.
  3. Leuchtstoffkeramik gemäß Anspruch 1 oder 2, wobei die erste Komponente ein Material ausgewählt aus der Gruppe enthaltend (MI 1-x-yMII xMIII y)3(MIV 1-zMV z)5O12 mit MI = Y, Lu, Tb; MII = Gd, Yb; MIII = Ce, Pr, Yb; MIV = Al; MV = Ga, Sc und 0,0 < x ≤ 1,0; 0,0 ≤ y ≤ 0,1; 0,0 ≤ z ≤ 1,0 oder (La1-xYx)3Si6N11:Ce, ß-SiAlON:Eu, (Ca1-xSrx)Sc2O4:Ce, La(Ba1-xSrx)2AlO5:Ce3+ (Ba1-xSrx)(Y1-xLux)2Al4SiO12:Ce3+, (Ba1-xSrx)2SiO4:Eu2+, Li2BaSiO4:Eu2+, RbLi(Li3SiO4)2:Eu2+, (Ba1-x-y,SrxCay)Si2O2N2:Eu2+, Ca7(PO4)2(SiO4)2:Eu2+, Ca2BO3Cl:Eu2+, Ba2LiSi7N11:Eu2+, (Ba1-x-ySrxCay)LnSi4N7:Eu2+ (Ln = Y, La, Gd, Lu), Ca2Al3O6F:Eu2+, Ba2LiSi7AlN12:EU 2+ oder Ca3Si2O4N2:Eu2+ mit x = 0,0 - 1,0 und y = 0,0 - 1,0 und Mischungen daraus enthält
  4. Leuchtstoffkeramik gemäß einem der Ansprüche 1 bis 3, wobei die zweite Komponente ein Material ausgewählt aus der Gruppe enthaltend mit Ti3+, V3+, V4+, Cr3+, Cr4+, Mn4+, Fe2+, Fe3+, Co2+, Ni2+ oder Cu2+ aktiviertem Oxiden, insbesondere aus Mg2SiO4:Cr, (Y1-x-yGdxLuy)Al3(BO3)4:Cr, (Y1-x-y-zLaxGdyLuz)3(Al1-aGaa)5O12:Cr, (Ca1-xSrx)Sc2O4:Cr, Ca3(Sc1-xGax)2Si3O12:Cr, La3Ga5GeO14:Cr, (Y1-x-yGdxLay)AlO3:Cr(Ca1-x-ySryBay)CuSi4O10 oder (Ca1-x-ySryBay)CuGe4O10, La2MgZrO6:Cr3+, Mg3Ga2GeO8:Cr3+, BaZrSi3O9:Cr3+, K2Ga2Sn6O16:Cr3+, Mg14Ge5O24:Cr3+,Cr4+, LiScP2O7:Cr3+, Ca2LuZr2Al3O12:Cr3+, K3LuSi2O7:Eu2+, LaMgGa11O19:Cr3+, Ca2LuScGa2Ge2O12:Cr3+, Ba3(PO4)2:Mn5+, LiInSiO4:Cr3+, ScBO3:Cr3+ oder MgAl2O4:Mn2+ mit x, y, z, a = 0,0 - 1,0 und Mischungen daraus enthält.
  5. Leuchtstoffkeramik gemäß einem der Ansprüche 1 bis 4, umfassend eine dritte Komponente, welche im Bereich von ≥ 650 bis ≤ 900 nm emittiert.
  6. Leuchtstoffkeramik gemäß einem der Ansprüche 1 bis 5, wobei die dritte Komponente ein Material ausgewählt aus der Gruppe enthaltend aus (Ca1-xSrx)Sc2O4:Eu, (Ca1-xSrx)O:Eu, (Ca1-xSrx)AlSiN3:Eu, (Ca1-x-ySrxBay)2Si5N8:Eu, (Ca1-x-ySrxBay)2Si5-yAlyN8yOy:Eu, (Ba1-xSrx)3ScB3O9:Eu2+, K3ScSi2O7:Eu2+, (Ba1-x-ySrxCay)LiAl3N4:Eu2+, (Sr1-xCax)4(PO4)2O:Eu2+, Rb3YSi2O7:Eu2+, (SrxCa1-x)SiO4:Eu2+, (Ba1-xCax)4Si6ON10:Eu2+, (Ba1-xSrx)4LiAl11N14:Eu2+, Rb3YSi2O7:Eu2+, (Y1-xLux)4(Ba1-xSrx)2Si9N16O2:Eu2+, Sr2BeAl3N5:Eu2+, Li2(Sr1-xCax)2Mg2Si2N6:Eu2+, BaCa2Y6O12:Ce3+ oder Sr3Sc4O9:Ce3+ mit x = 0,0 - 1,0 und y = 0,0 - 1,0 und Mischungen daraus enthält
  7. Leuchtstoffkeramik gemäß einem der Ansprüche 1 bis 4, umfassend eine vierte Komponente, welche im Bereich von ≥ 420 bis ≤ 500 nm emittiert
  8. Leuchtstoffkeramik gemäß einem der Ansprüche 1 bis 5, wobei die vierte Komponente ein Material ausgewählt aus der Gruppe enthaltend aus Na3(Rb1-xCsx)Mg7(PO4)6:Eu, Sr6BP5O20:Eu, BaAl2Si2O8:Eu, (Ca1-xSrx)Al2O4:Eu, (Ca1-xSrx)2MgSi2O7:Eu, (Ca1-xSrx)3MgSi2O8:Eu, Ba5SiO4Br6:Eu, (Ba1-xSrx)MgAl10O17:Eu, (Y1-xGdx)2SiO5:Ce, (Y1-xGdx)BO3:Ce, (Sr1-xBax)5(PO4)3Cl:Eu, (Na1-xLix)SrPO4:Eu2+, Sr2P2O7:Eu2+, Sr2ZnSi2O7:Eu2+, K2Al2B2O7:Eu2+, RbNa3(Li3SiO4)4:Eu2+, (Ba1-xSrx)Li2Be4O6:Eu2+, SrB2O4:Eu2+, KBaYSi2O7:Eu2+, BaAl2Si2O8:Eu2+, (Ba1-x-ySrxCay)8Mg7Si9N22:Eu2+, Sr3Al10SiO20:Eu2+, SrMg2Al16O27:Eu2+ oder Na(Ba1-xSrx)BO3:Ce3+ mit x = 0,0 - 1,0 und y = 0,0 - 1,0 und Mischungen daraus enthält
  9. Lichtemittierende Vorrichtung umfassend eine Leuchtstoffkeramik gemäß einem der Ansprüche 1 bis 8, umfassend eine Strahlungsquelle, welche im Bereich von ≥400 nm bis ≤500 nm emittiert und wobei die Leuchtstoffkeramik durch die Strahlungsquelle angeregt wird.
  10. Lichtemittierende Vorrichtung gemäß Anspruch 9, umfassend zweite Strahlungsquelle, welche in einem anderen Bereich als die erste Strahlungsquelle emittiert, wobei die Leuchtstoffkeramik auch durch die zweite Strahlungsquelle angeregt wird.
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