TW200805685A - Photoelectric transducer, semiconductor device, and electronic equipment - Google Patents
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Description
200805685 九、發明說明： 【發明所屬之技術領域】 本發明係關於一種光電轉換元件、半導辦壯w 令體襞置及電子機 器，尤其係關於在進行光電轉換之受光部佶 1 1更用有光電轉換 及電子傳遞蛋白質之光電轉換元件、半導齅 夺體裝置及電子機 器。 【先前技雜f】 先前以來，作為光電轉換元件，而眾所周知有使用無機 半導體者及使用有機半導體者。 然而，使用有無機半導體之先前之光電轉換元件，必須 使用平坦者作為基板，且難以於任意形狀之曲面上形成元 件。又，使用有機半導體之先前之光電轉換元件，雖可形 成於任意形狀之曲面上，但為了獲得有機半導體而必需複 雜之有機合成。 作為具有可形成於任意形狀之曲面上之可能性的光電轉 換元件有使用有螢光蛋白質者。關於此，最近，報告有如 下情形，即，於使辞細胞色素e(Zn cytoehr〇me为隨機吸附 於奈米多孔氧化鈦（Ti〇2)電極之試料中，將藉由向鋅細胞 色素c照射光而激發之電子注入至Ti〇2傳導帶中，藉此產 生光電流（參照非專利文獻1)。 又，報告有如下情形，即，於被固定化於金基板上之鐵 細胞色素c(Fe cytochrome c)與綠色螢光蛋白質（green Huofeseent prtein，GFP)之二層構造的單分子膜中，藉由 照射光而產生光電流（參照非專利文獻2)。 116536.doc 200805685 再者，報告有如下情形，即，於被固定化於金基板上之 肽之單分子膜中，藉由照射光而產生光電流（參照非專利 文獻3)。於該非專利文獻3中，經由作為硫化合物之二硫 化物而使光響應性彼此不同之2種肽固定於一塊金基板 上，藉此利用照射光之波長而控制光電流之極性。 又，報告有辞細胞色素c之合成方法（參照非專利文獻 4) 〇
又，報告有單分子吸附有鐵細胞色素c之金電極之製作 方法（參照非專利文獻5)。 [非專利文獻 1] Emmanuel Topoglidis，Colin J· Campbell， Emilio Palomares, and James R. Durrant, Chem. Commun. 2002, 1518-1519 [非專利文獻2] Jeong-Woo Choi and Masamichi Fujihira， Appl. Phys. Lett. 84, 2187-2189 (2004) [非專利文獻3] Shiro Yasutomi，Tomoyuki Morita，Yukio Imanishi，Shunsaku Kimura, Science 304，1944-1947 (2004) [非專利文獻4] Martin Braun，Stefan Atalick，Dirk M. Guldi， Harald Lanig， Michael Brettreich, Stephan Burghardt， Maria Hatzimarinaki， Elena Ravanelli， MaurizioPrato, Rudi van Eldik, and Andreas Hirsch, Chem. Eur. J. 9, 3867-3875 (2003) [非專利文獻 5] Ryutaro Tanimura，Michael G. Hill， Emanuel Margoliash, Katsumi Niki，Hiroyuki Ohno，and Harry Gray， Electrochem. Solid-State Lett. 5 5 E67-116536.doc 200805685 £70(2002) 【發明内容】 [發明所欲解決之問題] 非專利文獻1中’藉由使辞細胞色素C吸附於具有電荷分 離功能之Τι〇2電極而對光電流進行觀測，但由於Ti〇2係電 阻率極南之絕緣體，故難以有效地將光電流引出至外部， 因此’該構成不適合於光電轉換元件。 又’於非專利文獻2中，光電流之檢測使用掃描式穿隧 顯微鏡，且未對光電轉換元件之具體構成進行揭示。又， 未發現光電流具有雙向性。 因此，本發明所欲解決之問題在於，提供一種光電轉換 凡件、使用該光電轉換元件之半導體裝置及電子機器，該 光電轉換元件不僅可形成於任意形狀之曲面上，而且無須 使用複雜之化學合成即可簡單地構成光電轉換材料，亦具 有光電流之雙向性。 [解決問題之技術手段] 本發明者們為解決上述問題而進行銳意研究之結果，首 次成功地不使用掃描式穿隧顯微鏡，而於具有單分子吸附 有鋅細胞色素c之金之球狀電極及與其對向之電極的構成 中，對伴隨鋅細胞色素C之光激發之光電流進行觀測。此 時，本發明者們發現調節球狀電極—對向電極間之電位差 及照射至球狀電極上之鋅細胞色素e之光的強度，藉此可 控制光電流之極性（流向）與大小此兩者。此處，所^球狀 電極-對向電極間之電位差係包含如下兩者，即藉由施加 116536.doc 200805685 電壓而人為地創造出之^值厭#陳 TL JL ί W I偏壓電壓、及球狀電極與對向電極 之自然電極電位之差。又，本發明者們亦發現於穩定地產 生暗電流之情形時，可藉由照射光束而使該電流之極性反 相。進而’可認為以上情形，於具有鋅細胞色素。以外之 光電轉換功能、且含有金屬之電子傳遞蛋白質亦同樣成 立。 ,亥發明係基於本發明者們所進行之上述研究結果而進行 進一步研究之結果而提出者。 _ 即，為解決上述問題，第1發明係一種光電轉換元件， 其特徵在於包括： 第1電極，其含有導電材料；及第2電極，其含有被固定 於上述弟1電極上之辞細胞色素c、其衍生物或其變異體與 導電材料。 圖1A及圖1B表示鋅細胞色素c之帶狀模式圖。圖1A亦表 示氨基酸側鏈，圖1B將氨基酸側鏈省略。鋅作為中心金屬 而配位於位於該鋅細胞色素c之中心之紫質，且該位於上 述鋅細胞色素c之中心之紫質成為光吸收及光致電子轉移 反應之中心。環繞該鋅細胞色素c中之紫質之蛋白質部分 •為絕緣體。因此，該鋅細胞色素c具有藉由較薄絕緣體而 . 夾持作為電子轉移之反應中心之紫質的構造，且可被視為 一種雙隧道結元件。或者，該鋅細胞色素c因具有藉由較 薄絕緣體而包圍紫質周圍之構造，故亦可被視為一種量子 點’且可藉由將該量子點進行一維、二維、或三維配置， 而獲得量子點集合元件。辞細胞色素C具有於可見光區域 116536.doc 200805685 被稱為索雷譜帶（Soret band)及Q帶之特有之吸收峰值，且 可藉由可見光而進行光激發。 鋅細胞色素e之衍生物係辞細胞色素c之骨架之胺基酸殘 基被化學修飾者。鋅細胞色素c之變異體係鋅細胞色素〇之 骨架之胺基酸殘基的一部分被取代成其他胺基酸殘基者。 使一個或複數個鐵細胞色素c等之其他電子傳遞蛋白質 •鍵結於鋅細胞色素c，藉此，於鋅細胞色素c中使藉由光激 發而產生之電子利用穿隧效應而依序傳遞過該等電子傳遞 ⑩ 蛋白質間，並傳遞至其末端為止。此時，鍵結於鋅細胞色 素c之電子傳遞蛋白質作為配線而發揮作用。亦可將dna 配線連接於鋅細胞色素c。 鋅細胞色素c及其衍生物或其變異體（以下，若無特別限 制僅稱為「鋅細胞色素c」），除具有電子傳遞功能外，亦 具有光電轉換功能，因此，可藉由光激發而產生電子，且 可使該電子迅速傳導至外部，藉此獲得光電流。 鋅細胞色素c，係至少1個分子，一般而言作為單分子膜 或多分子膜而固定於含有導電材料之第1電極上，例如， 藉由靜電鍵結或化學鍵結等而固定。亦可於基板上以彼此 分離之方式而設置有複數個第1電極，且於該等複數個第i 電極上分別固定有一個或複數個鋅細胞色素c。可直接進 行將該鋅細胞色素C固定於第丨電極上，亦可例如經由中間 層而間接地進行將該鋅細胞色素C固定於第1電極上，該中 間層含有具有硫原子等雜原子之有機化合物等。該中間層 使用以下者較佳，即，可防止藉由鋅細胞色素〇之光激發 116536.doc •10- 200805685 而產生之電子轉移至第丨電極之後，產生該電子再次返回 至辞細胞色素C之現象即反向電子遷移者，換言之具有整 流性者。作為上述中間層，可列舉例如作為硫化合物之二 硫化物之單分子膜（參照非專利文獻3)。用於第1電極之導 電材料，於將鋅細胞色素c直接固定於該第丨電極上之情形 日守，較理想的是該固定化能量優良者，於經由中間層而固 定之情形時，較理想的是該中間層之固定化能量優良者。
具體而言，作為該導電材料，例如，可使用金屬、導電性 玻璃^電性氧化物、以及導電性高分子等。第1電極之 表面形狀’例如’可為凹面、凸面、以及凹凸面等任意形 狀’可容易地鋅細胞色素cg) S於任一形狀之面上。作為 第2電極之導電材料，亦可使用與用於第i電極之導電材料 相同者。於通過第丨電極及第2電極中之至少一方而入射光 束之情形時，該等第！電極及第2電極中之至少一方構成為 可透射過可見光。 該光電轉換元件’只要不損害鋅細胞色素C之光電轉換 功能及電子傳遞功能，可於溶液（電解質溶液）中、乾燥環 境中之任一者中進行動作。於電解質溶液中進行動作之情 形時：典型的是’以與固定於第1電極上之辞細胞色素。空 開門隔而對向之方式⑤置第2電極，將該等第1電極及第2 電極=/貝=電解質溶液中。作為該電解質溶液之電解質 (或者乳化运原種），倍用古@ 用有於弟1電極產生氧化反應、且於 第2電極產生還原反靡去 斗、 卜 ^ 或於第1電極產生還原反應、及 於第2電極產生氧化反應者。 ^具體而吕，作為電解質（或者 116536.doc 200805685 氧化還原種），例如使用K4[Fe(CN)6]或[CQ(NH3)6]ci3等。 於乾燥環境巾進行動作之情形時，典型的是，例如，將未 吸附有辞細胞色素。之固體電解質’具體而言例如瓊脂或 聚丙烯醯胺凝膠等濕潤之固體電解質’夾持於固定在第丄 電極上之鋅細胞色素e與第2電極之間，較佳的是於該固體 電解質之周圍設置有密封壁以防止該固體電解質乾燥。於 該等情形時’藉由根據第i電極與第2電極之自然電極電位 之差之極性’當含有鋅細胞色素c之受光部接收到光束 時，可獲得光電流。 於使該光電轉換元件於電解質溶液中進行動作之情形 時，亦可使用多孔體導電材料來作為固定辞細胞色素β 第1電極之材料。由於該多孔體導電材料比表面積較大， 故可使電極整體之表面積極大，藉由將辞細胞色素㈣定 於該多孔體導電材料之表面上’而可於三維上高密度地固 定鋅細胞色素C，由此可獲得大量光電流。多孔體導電材 料’具體而言，可使用金屬材料（金屬或合金）、或使骨架 堅固（已改善脆度）之碳系材料等。於使用金屬材料作為多 孔體導電材料之情料，例如，可為下述W獲得之材料 中之其- ’即錄、銅、銀、金、鎳·鉻合金、以及不錄鋼 等泡床金屬或者料合金。❹孔料電材料之孔隙率及 孔徑（孔之最小直徑），以如下方式進行適當規^，即考慮 到辞細胞色素c之大小，且較佳的是進而自光之入射方： 觀察可使光到達電極最深處，孔徑，—般而言為！“叫 匪’典型的是H) nm〜_ _。該多孔體導電材料，較理 116536.doc 200805685 想的是使孔全部彼此連通。 該光電轉換元件，可藉由調節第1電極與第2電極之間之 電位差、照射至鋅細胞色素e之光之強度及照射至鋅細胞 色素c之光之波長中的至少一方，而使流經元件内部之光 電流之大小及/或極性變化。此處，所謂第丨電極與第2電 極之間之電位差包含如下兩者，即藉由施加電壓而人為地 創造出之偏壓電壓、以及第丨電極與第2電極之自然電極電 位之差。
該光電轉換元件，例如，可用於光檢測器（光感測器）， 且可根據需要而一倂使用光電流之放大電路等。光檢測器 可用於光信號之檢測等各種用途，亦可應用於人造視網膜 等。該光電轉換元件亦可用作太陽電池。 該光電轉換元件’可用於利用光電轉換之各種裝置或機 器等’具體而言，例如’可用於具有受光部之電子機器 等0 第2發明係-種半導體裝置，其特徵在：包括光電轉換 元件，該光電轉換元件包括：第1電極，其含有導電材 料；及第2電極，其含有固定於上述第^電極上之鋅細胞色 素C、其衍生物或其變異體與導電材料。
於該半導體裝置中，將光雷鐘始-A 肝尤電轉換7L件固定於半導體基板 上。於該半導體基板上，典型的是，藉由先前公知之半導 體技術’而形成對自光電轉換元件所引出之光電流進行放 大等之半㈣4及電子電料4導體基板可為 等元素半導體之半導體基板’亦可為含有GaAS等化合物半 116536.doc 200805685 導體之半導體基板。該半導體裝置，例如，可構成為光電 子積體電路裝置。於該光電子積體電路裝置中，例如，於 半導體基板上，除形成有光電轉換元件外，亦形成有半導 體雷射或發光二極體等發光元件或電子電路等。此時，亦 可使來自發光元件之光入射至光電轉換元件。 不管該半導體裝置之功能及用途如何，該半導體裝置具 體而言可為光檢測器、光信號處理裴置、攝像元件 (MOS(Metal Oxide Semiconductoi:，金氧半導體）影像感測 器、電荷耦合元件（CCD，charge coupled device)等）等。 於第2發明中，上述以外之情形，只要不違反其性質， 關於第1發明所說明之情形亦成立。 第3發明係一種光電轉換元件，其特徵在於包括： 第1電極，其含有導電材料；及第2電極，其含有固定於 上述第1電極上之具有光電轉換功能且包含金屬之電子傳 遞蛋白質與導電材料。 第4發明係一種半導體裝置，其特徵在於具有光電轉換 元件，該光電轉換元件包括： 第1電極，其含有導電材料；及第2電極，其含有固定於 上述第1電極上之具有光電轉換功能且包含金屬之電子傳 遞蛋白質與導電材料。 於第3及第4發明中，作為具有光電轉換功能且包含金屬 之電子傳遞蛋白質，除鋅細胞色素c等細胞色素e外，可列 舉鐵氧化還原蛋白、鐵-硫蛋白質、質體藍素、天青蛋 白、假天青蛋白、星形花青苷（Stellacyanin)等。 116536.doc -14 - 200805685 於第3及第4發明中，對上述以外之情形而言，只要不違 反其性質，關於第1及第2發明所說明之情形亦成立。 第5發明係一種電子機器，其具有一個或複數個光電轉 換元件，其特徵在於： 使用具有如下者之光電轉換元件來作為至少上述一個光 電轉換元件，該光電轉換元件包括：第丨電極，其含有導 電材料；及第2電極，其含有固定於上述第！電極上之辞細 胞色素c、其衍生物或其變異體與導電材料。 第6毛明係種電子機器，其具有一個或複數個光電轉 換元件，其特徵在於： 使用具有如下者之光電轉換元件來作為至少一個上述光 電轉換元件，該光電轉換元件包括：第i電極，其含有導 電材料；及第2電#，其含有固定於上述^電#上之具有 光電轉換功能且包含金屬之電子傳遞蛋白質與導電材料。 第5及第6發明之電子機器，基本上可為任意者，可包含 便攜式與固定式此兩者，若列舉具體例，則為數位攝像 機、攝像機-體型VTR(videG tape re⑽化，錄影機）等。 於第5及第6發明中，上述以外之情形，只要不違反其性 質，關於第1〜第4發明所說明之情形亦成立。 於以上述之方式而構成之本發明中，鋅細胞色素。等具 有光電轉換功能且包含金屬之電子傳遞蛋白質，可藉由使 用濕製程，而簡單地固定於曲面等任意表面形狀之㈣ 極上。又，可藉由將天然之蛋白質用作原料而將所需要之 合成反應抑制至最小限H無須使用如有機半導體般之 116536.doc -15 - 200805685 複雜化學合成而容易地獲得具有該光電轉換功能且含有金 屬之電子傳遞蛋白質。進而，於該構成中，藉由調節第！ 電極與第2電極之間之電位差、照射至鋅細胞色素^之光之 強度、以及照射至鋅細胞色素c之光之波長中的至少一 方’而使元件内部所流通之光電流之大小及/或極性產生 變化。 [發明之效果] 根據本發明，可獲得一種新穎之光電轉換元件及使用該 先電轉換元件之半導體裝置，以及可實現將該光電轉換元 件用於叉:光部之電子機器，其中上述光電轉換元件不僅可 形成於任意形狀之曲面上，而且無須使用複雜之化學合成 而簡單地構成作為光電轉換材料所使用之具有光電轉換功 能且包含金屬之電子傳遞蛋白質，且具有光電流之雙向性 等。 【實施方式】 以下，一面參照圖式，一面對本發明之實施形態進行說 明。 圖2表示本發明之第1實施形態之光電轉換元件。如圖2 所示，該光電轉換元件，於含有導電材料之電極11上，直 接或經由中間層而間接地固定有具有光電轉換功能且包含 金屬之電子傳遞蛋白質12之單分子膜或多分子膜。於圖2 中，電極11被描晝成具有平坦表面形狀，電極12之表面形 狀為任忍，亦可為凹面、凸面、以及凹凸面等中之任一 者。以與固定於電極11上之具有光電轉換功能且包含金屬 116536.doc -16- 200805685 之電子傳遞蛋白質12之單分子膜或多分子膜空開間隔而對 向之方式，設置含有導電材料之電極i 3。將該等電極丨！、 13浸潰於放入容器14中之電解質溶液15中。電解質溶液 15，使用不會損害具有光電轉換功能且包含金屬之電子傳 遞蛋白質12之功能者。又，該電解質溶液15之電解質（或 者，氧化還原種），使用於電極u產生氧化反應，而於電 極13產生還原反應者，或使用於電極丨〗產生還原反應，而 於電極13產生氧化反應者。 為了藉由該光電轉換元件而進行光電轉換，於藉由偏壓 電源16而將偏壓電壓施加至參考電極丨7之電極丨i之狀態 下，將光照射至固定於電極11上之具有光電轉換功能且含 有金屬之電子傳遞蛋白質12上。該光具有如下波長，即係 可光激發具有光電轉換功能且包含金屬之電子傳遞蛋白質 12之波長，通常為可見光。此時，藉由調節施加至電極工i 之偏壓電壓、所照射之光之強度、以及照射之光之波長中 的至少一方，而使元件内部所流通之光電流之大小及/或 極性產生變化。將光電流自端子18 a、18 b引出至外部。 作為具有光電轉換功能且含有金屬之電子傳遞蛋白質 12，可使用上述已列舉者。 構成電極11、13之導電材料，可使用上述已列舉者，並 且可根據需要而進行適當選擇，具體而言，除了例如使用 金、麵、銀等金屬、ITO(indium tin oxide，氧化銦錫）、 FTO(fluorine tin oxide，氟錫氧化物）、以及奈塞玻璃 (Sn〇2玻璃）等金屬氧化物或者以玻璃等為代表之無機材料 116536.doc -17- 200805685 外，可使用含有導電性高分子（聚噻吩、聚吡咯、聚乙 炔、聚雙乙炔、聚對苯、聚對苯撐硫等）及四硫富瓦烯衍 生物（TTF(tetrathiafulvalene ，四硫代富瓦烯）、 TMTSF(tetramethyl tetraselenafulvalene，四甲基四石西富瓦 烯）、BEDT-TTF(bis(ethylenedithio)tetrathiafulvalene，（二 硫代亞乙基）四硫代富瓦烯）等）之電荷轉移錯合物（例如， TTF-TCNQ(tetrathiafulvalene-tetracyanoquino dimethane ， 四硫代富瓦烯-四氰基對醌二甲烷）等）等。為使光照射至固 定於電極11上之具有光電轉換功能且包含金屬之電子傳遞 蛋白質12的全部或幾乎全部，較佳的是，該等電極11、13 ，中之至少一方含有如下者，即，可透射過具有光電轉換功 能且包含金屬之電子傳遞蛋白質12之光激發所使用的光 (通常為可見光）之導電性材料，例如ITO、FTO、以及奈塞 玻璃等。 <實施例> 1.試料製作 將利用燃燒器使高純度金線之一端熔融後而形成為直徑 數mm之顆粒狀者用作電極11。將該顆粒狀金浸潰於1〇_經 基-1-癸硫醇（HS(CH2)1〇c〇〇H)之乙醇溶液中，藉此，將 HS(CH2)1()COOH 之自組裝單分子膜（self assembled monolayer，SAM)作為中間層而形成於顆粒狀金之表面 上。將以上述方式而獲得之S AM電極浸潰於鋅細胞色素c 之10 mM Tris-HCl缓衝溶液（{)]9[值8.0)中，藉此，製作出於 顆粒狀金之表面上吸附有HS(CH2)igC〇〇h與鋅細胞色素c 116536.doc -18- 200805685 之二層構造之SAM電極。以下，將該二層構造之SAM電極 稱為鋅細胞色素c電極。圖3表示該鋅細胞色素c電極。再 者，鋅細胞色素c之合成可參照非專利文獻4。又，鋅細胞 色素c電極之製作可效仿非專利文獻2中之鐵細胞色素〇電 極之製作方法。 2.準備測定 準備如下光學實驗系統，即，其可使單色光照射至鋅細 胞色素c電極之整個表面，進而可藉由光閘之開關而控制 光照射之時序。而且，將鋅細胞色素c電極設為工作電 極、將銀線没為參考電極、以及將麵線設為相對電極而連 接於穩壓器，並將該等電極浸潰於含有2·5 mM K4[Fe(CN)6]之10 mM磷酸緩衝水溶液（pH值7·〇)中。圖4表 示該實驗系統。於圖4中，符號21表示作為光源之又6(氙 氣）燈（150 W) ’ 22表示高效透射Xe燈21之發光光譜中之可 見光線並反射熱射線的冷濾光片（cold fiiter)，23表示聚光 透鏡，24表示對光之透射/非透射進行控制之光閘（〇 5 Hz)，25表示聚光透鏡，26表示使通過光閘24之光單色化 為所期望之波長的單色器，27表示聚光透鏡，28表示容 器，29表示含有K4[Fe(CN)6]之磷酸緩衝水溶液，3〇表示作 為工作電極之鋅細胞色素c電極，31表示作為參考電極之 銀線，3 2表示作為相對電極之銘線’ 3 3表示對經單色26 而單色化之光進行反射之A1反射鏡’ 34表示穩壓器。可夢 由電腦35而控制光閘24之開關及利用單色器26而單色化之 光的波長。 116536.doc -19- 200805685 3 ·光電流之觀察 一面關閉光閘24，一面將相對於銀線3 1而偏壓+3 13 mV 之偏壓電壓施加至鋅細胞色素c電極30，並於該狀態下靜 置60秒鐘。此時，暗電流慢慢減少。其次，關閉光閘24並 照射波長為380 nm之光1秒鐘，再次關閉光閘24並停止1秒 鐘。其後，於以下情形下即照射波長為381 nm之光1秒鐘 ‘ 且停止1秒鐘，照射波長為382 nm之光1秒鐘並停止1秒 鐘，一面以每1秒為單位反覆進行光之照射與停止，一面 _ 以每1 nm為單位掃描光之波長。對上述間歇性之光照射過 程中之電流值的時間變化進行測定的結果，可觀察到與照 射光之打開/關閉同步之脈衝狀的電流變化即光電流。圖5 表不該結果。 於藉由上述測定而獲得之各個脈衝中，求出其上升脈寬 與下降脈寬之平均值，將該平均值作為光電流值，並且描 繪各波長之光電流值而獲得光電流作用光譜（圖6)。所獲得 _ 之光電流作用光譜，係鋅細胞色素c之吸收光譜之相似圖 形，因此，該可確認該光電流係伴隨著鋅細胞色素c之光 激發者。 - 圖7係表示以使入射光之強度為固定之方式對所獲得之 - 光電流作用光譜進行修正之圖，圖8係表示以使入射光子 數為固定之方式對所獲得之光電流作用光譜進行修正之 圖。 4·光電流之方向及大小之控制 如圖9所示，可藉由對施加至鋅細胞色素^電極3〇之偏壓 116536.doc •20- 200805685 電壓進行調節而控制光電流之極性（流向）與大小此兩者。 5 ·藉由光照射而使固定電流方向反相 如圖10所示，當將施加至鋅細胞色素c電極3 〇之偏壓電 壓設定為如於暗處所獲得之極微弱之負電流般之偏壓電壓 (此處，為+23 mVvs· Ag)時，可藉由光照射而使該電流之 極性反相。 如以上所述，根據該第1實施形態，可實現將辞細胞色 素C等具有光電轉換功能且包含金屬之電子傳遞蛋白質12 用於光電轉換材料之新穎的光電轉換元件。根據該光電轉 換元件，由於可藉由對施加至電極i i之偏壓電壓、所照射 之光之強度、以及所照射之光之波長中的至少一方進行調 節’而使元件内部流通之光電流之大小及/或極性產生變 化’故可進行各種應用。由於可簡單地合成具有該光電轉 換功能且包含金屬之電子傳遞蛋白質12，且無需如有機半 導體般之複雜之化學合成，故有利於製造光電轉換元件。 又’由於可任意地選擇電極11之表面形狀，故設計光電轉 換元件構造時之自由度較高。 其次，對本發明第2實施形態中之光電轉換元件進行說 明。與第1實施形態之光電轉換元件相同地，使該光電轉 換元件於電解質溶液中進行動作。 圖11表示該光電轉換元件。如圖11所示，該光電轉換元 件’並非如第1實施形態之光電轉換元件般使用偏壓電源 16來產生偏壓電壓，而是使用電極u、13所具有之自然電 極電位之差來作為偏壓電壓。此時，無須使用參考電極 116536.doc -21 - 200805685 1 7。因此，該光電轉換元件係使用電極丨j、丨3之二電極系 統。 除上述以外之情形，與第〗實施形態相同。 對於該光電轉換元件，除未使用銀線3丨來作為參考電極 之外，以與第1實施形態中所述之實施例相同之條件進行 測疋光電流’此時可確認如下情形，即，可於所獲得之光
電流作用光譜中觀察到與上述實施例相同之索瑞特帶及Q 帶，且所觀察到之光電流確實係伴隨著鋅細胞色素c之光 激發者。圖12表不該二電極系統之光電轉換元件之狀態的 遷移及電子之流動。圖12中之P表示辞細胞色素e。 進而，除未使用銀線31來作為參考電極，且使用IT〇基 板來代替作為相對電極之鉑線32之外，以與第t實施形態 中所述之實施例相同之條件下進行測定光電流，此時可確 …如下〖月幵々，即，可於所獲得之光電流作用光譜中觀察到 與上述實施例相同之索瑞特帶及Q帶，且所觀察到之光電 確實係伴隨者辞細胞色素C之光激發者。 根據該第2實施形態，可獲得與第丨實施形態相同之優 點。 其次，對本發明之第3實施形態之光電轉換元件進行說 明。相對於使第1及第2實施形態之光電轉換元件於溶液中 '行動作，而可使該光電轉換元件於乾燥環境中進動 作。 圖13表示該光電轉換元件。如圖13所示，該光電轉換元 件中，將具有光電轉換功能且包含金屬之電子傳遞蛋白質 116536.doc -22- 200805685 12之單分子膜或多分子膜直接或經由中間層而間接地固定 於電極11上，且，於具有該光電轉換功能且包含金屬之電 子傳遞蛋白質12之單分子膜或多分子膜與電極13之間，夾 持有固體電解質19，進而，以環繞固體電解質19周圍之方 式’設置密封壁20以防止固體電解質19乾燥。作為固體電 解質19,使用不會對具有光電轉換功能且包含金屬之電子 傳遞蛋白質12之功能造成損害者，具體而言，使用未吸附 有蛋白質之瓊脂或聚丙烯醯胺凝膠等。電極11、13之至少 一方含有如下者，即，可透射過具有光電轉換功能且包含 金屬之電子傳遞蛋白質12之光激發所使用的光之導電性材 料，例如，ITO、FTO、以及奈塞玻璃等。 為了藉由該光電轉換元件而進行光電轉換，使用電極 11、13所具有之自然電極電位之差來作為偏壓電壓，且將 先照射至固定於電極11上之具有光電轉換功能且包含金屬 之電子傳遞蛋白質12。該光係具有可對具有光電轉換功能 且包含金屬之電子傳遞蛋白質12進行光激發之波長者。此 時，可藉由對電極11、13所具有之自然電極電位之差、所 照射之光之強度、以及所照射之光之波長中之至少一方進 行調節’而使元件内部所流通之光電流之大小及/或極性 產生變化。 除上述以外之情形與第1實施形態相同。 根據該第3實施形態，可獲得與第1實施形態相同之優 點。 其次，對本發明之第4實施形態之光電轉換元件進行說 116536.doc -23- 200805685 明。 該光電轉換元件，除電極1 1之材料使用多孔體導電材料 外’具有與第1實施形態之光電轉換元件相同之構成。 圖14係以模式之方式表示該多孔體導電材料4丨之構造。 如圖14所示，該多孔體導電材料41具有三維網狀構造，且 具有與網狀相對應之多數個孔42。此時，該等孔42彼此相 互連通，但無須使所有孔42彼此連通。該多孔體導電材料 41，較佳的是使用泡沫金屬或者泡沫合金，例如泡洙鎳。 馨 该多孔體導電材料41之孔隙率，一般而言為80%以上，更 一般而言為90%以上，孔42之直徑，一般而言，例如為1〇 rnn〜1 mm，更一般而言為1〇 nm〜6〇〇 ，進而一般而言為 1 μιη〜600 μπι，典型的是30 μπι〜400 μηι ’更典型的是8〇 μπι〜23 0 μιη，但並非限定於此。 如圖15所示，將具有光電換功能且包含金屬之電子傳遞 蛋白質12之單分子膜或多分子膜，直接或經由中間層而間 接地固疋於該多孔體導電材料41之表面。圖16表示該狀態 之多孔體導電材料41之骨架的剖面圖。 根據該第4實施形態，含有泡沫金屬或者泡沫合金等之 多孔體導電材料41，係孔42之直徑充分大且具有較粗之三 維網狀構造，並且具有高強度且高導電性，可獲得所需要 之充分大之表面積。因此，使用該多孔體導電材料4丨來構 成電極11，且將具有光電轉換功能、且包含金屬之電子傳 遞蛋白質12之單分子膜或多分子膜固定於該多孔體導電材 料41之表面上，藉此可使具有該光電轉換功能且包含金屬 116536.doc -24 - 200805685 故除與第1實 即可大幅度地 之電子傳遞蛋白質12三維高密度地固定化， 施形癌、相同之優點外，亦可獲得下述之優點 提高光電轉換元件之光電轉換效率。 八人對本發明之第5實施形態之光檢測器進行說明。
圖17係表㈣光檢測ϋ之電路圖。如圖17所示，該光檢 :器含有如下者：《電二極體51 ’其含有第i〜第4實施形 態中，任一者之光電轉換元件；單電子電晶體”，其用以 放大該光電二極體51之輸出。單電子電晶體52含有沒極側 之微錢道結域源極敎微小隧道叫。將該等微小隨 道結J丨、J2之電容分別設為。、(：2。例如，光電二極體51 之電極13經由負載電阻Rl而接地，且其電極u與供給用以 使光電二極體52偏壓之正電壓VpD之正極電源連接。另一 方面單電子晶體官52之源極接地，且其汲極經由輸出電 阻11_而與供給正電壓Vcc之正極電源連接。而且，光電二 極體51之電極13與單電子電晶體52之閘極，經由電容^而 彼此連接。 以上述方式而構成之該光檢測器，當使光照射至光電二 極體51上而使光電流流通時，藉由於負載電阻1兩端所產 生之電壓而使電容Cg充電’且經由該電容Cg而將閘極電壓 Vg施加至單電子電晶體52之閘極。而且，對儲存於該電容 Cgi電荷量之變化AQ=CgAVg進行測定，藉此測定出閘極 電壓Vg之變化AVg。此處’用以放大光電二極體$ 1之輸出 而使用之單電子電晶體52，可以先前電晶體之例如1〇〇萬 倍之致敏度’而測定儲存於電容Cg之電荷量之變化 116536.doc -25 - 200805685 △Q=CgAVg。即，單電子電晶體52可測定出閘極電壓Vg之 微小變化AVg，故可使負載電阻Rl之值減小。藉此，可實 現光檢測器之大幅度之高靈敏度化、及高速化。又，於車 電子電晶體52側，因充電效應而產生之熱雜訊被抑制，故 可抑制於放大電路側所產生之雜訊。進而，由於單電子電 晶體52於進行其基本動作時，僅使用一個電子之穿隧效 應，故消耗電力極低。 於該光檢測器中，如上述般，光電二極體5 1與單電子電 晶體進行電容辆合，此時之電壓增益係藉由Cg/C!而獲 得，故可使微小隧道結h之電容q充分小，藉此可獲得用 以驅動與該光檢測器之次級連接之元件的充分大之輸出電 壓 Vout。 其次，對該光檢測器之具體構造例進行說明。 於該例中，單電子電晶體52係由金屬/絕緣體接合而構 成者，且光電二極體5 1係含有第2實施形態之光電轉換元 件者。 圖18係表示該光檢測器之平面圖。又，圖19係該光檢測 器之光電二極體5 1之部分剖面圖，圖20係該光檢測器之單 電子電晶體52之部分剖面圖。 如圖18、圖19及圖20所示，該光檢測器，例如，於如半 導體基板般之基板61上，設置有例如Si〇2膜、SiN膜、以 及聚醯亞胺膜等絕緣膜62。於光電二極體5 1之部分上之絕 緣膜62，設置有開口 62a。而且，於該開口 62a之内部基板 61上設置有電極11，且於該電極11上，直接或間接地固定 116536.doc -26- 200805685 有具有光電轉換功能且包含金屬之電子傳遞蛋白質12之單 分子層，並於上述單分子層上設置有電極13。此時，光係 透射過該電極13而被接收，故該電極13構成為可透射過具 有光電轉換功能、且含有金屬之電子傳遞蛋白質12之光激 發所使用的光。 另一方面，單電子電晶體52之部分中，於絕緣膜62上， 以彼此對向之方式設置有源極電極63及汲極電極64。而 且’以與該等源極電極63及汲極電極64之各自之一端部部 刀性重璺的方式’形成有閘極電極6 5。此處，至少於該閘 極電極65所重疊之部分之源極電極63及汲極電極M之表 面’形成有例如膜厚為0·數nm〜數nm之絕緣膜66，由此， 閘極電極65將經由該絕緣膜66而與源極電極65及汲極電極 66之各自之一端部部分性重疊。該重疊部之大小，典型的 是數100 nmx數100 nm以下。此時，閘極電極65與源極電 極63經由絕緣膜66而重疊之部分，分別對應於圖15及圖16 中之被小隧道結J t、J2。該等閘極電極6 5、源極電極6 3、 以及 >及極電極64含有例如Al、In、Nb、Au、以及Pt等金 屬。 雖省示意圖示，但可根據需要，設置覆蓋光電二極體51 及單電子電晶體52之整個表面之鈍化膜。 此時，光電二極體51之電極13之一端部接近於單電子電 晶體52之閘極電極65。而且，於未設置有鈍化膜之情形 時，於電極13之一端部與閘極電極65之間，形成有夾持有 空氣層之構造之電容器，藉此，使該電極〗3與閘極電極65 116536.doc -27- 200805685 電容耦合。又，於設置有鈍化膜之情形時，於電極13之一 端部與閘極電極65之間，形成有夾持有該鈍化膜之構造之 電容器，藉此，使該電極13與閘極電極65電容耦合。 如以上所述，根據該第5實施形態，因以藉由單電子電 晶體52而放大光電二極體5 !之輸出之方式構成光檢測器， 故較之藉由先前之常用電晶體而放大光電二極體之輸出的 先前之常用光檢測器，可實現光檢測之大幅度高速化、高 靈敏化、以及低消耗電力化。 其次，對本發明第6實施形態之CCD影像感測器進行說 明。該CCD影像感測器係具有受光部、垂直暫存器、以及 水平暫存器之線間傳送方式者。 圖21表示該CCD影像感測器之受光部及該受光部附近之 垂直暫存器之剖面構造。如圖21所示，於p型$丨基板71 (或 者形成於η型Si基板上之p井層）上，形成有閘極絕緣膜72， 且於該閘極絕緣膜72上，形成有讀出閘極電極乃。於該讀 出閘極電極73之兩側部分之p型si基板71中，形成有構成。 型層74及垂直暫存器之η型層75。型層74上之部分之^ 極絕緣膜72上’形成有開口 72a。而且，於該開口 7仏内= 之η型層74上，形成有例如第3實施形態之光電轉換元件以 作為受光部76。該CCD影像感測器之上述以外之構成與先 前公知之線間傳送方式之CCD影像感測器的構成相同。 該CCD影像感測器中’相對於光電轉換元件之電極^而 預先使電極11偏壓為正電壓。於受光部76中，當對具有光 電轉換功能且包含金屬之電子傳遞蛋白質12入射光束時 116536.doc -28- 200805685 藉由光激發而產生之電子將流入至η型層74。其次，於將 咼於η型層74之電壓之電壓施加至構成垂直暫存器之η型層 75的狀悲下’將正電壓施加至讀出閘極電極73，藉此，於 該讀出閘極電極73正下方之ρ型si基板71上形成11型通道， 通過該η型通道將n型層74之電子讀出至n型層75。其後， 將以上述之方式而讀出之電荷傳送過垂直暫存器内，進 而，傳送過水平暫存器，從而讀取與自輸出端子所攝像之 圖像相對應之電訊號。 根據該第6實施形態，可實現於受光部76使用具有光電 轉換功能且包含金屬之電子傳遞蛋白質12之新穎的CCD影 像感測器。 其次，對本發明之第7實施形態之反相電路進行說明。 圖22表示該反相電路。如圖22所示，於該反相電路中， 串連連接有與第1〜第4實施形態中之任一者之光電轉換元 件之構成相同的光電轉換元件81及負載電阻Rl。此處，負 載電阻RL與電極11連接。將特定之正電源電壓又⑽施加至 負載電阻Rl之一端，並且使電極13接地。若對具有光電轉 換元件81之光電轉換功能且包含金屬之電子傳遞蛋白質 照射例如可見光以作為訊號光，則光電轉換元件81接通且 光電流流通，藉此來自電極丨〗之輸出電壓成為低位 準，若停止照射可見光，則光電轉換元件81斷開且光電流 停止流通，藉此來自電極丨丨之輸出電壓Vcut成為高位準。 圖23表示該反相電路之構造例。如圖23所示，該構造例 中，於ρ型Si基板91(或者形成於n型Si基板上之？井層）中， 116536.doc -29- 200805685
形成有作為負載電阻Rl而使用型層92。於^型以基板W 之表面，形成有例如Si〇2膜等絕緣膜93。於該絕緣膜％ 上，於η型層92之一端部及他端部形成有開口 93&、93b。 於開口 93a之内部型層92上形成有光電轉換元件“。通 過開口 93b，電極94與η型層92進行歐姆接觸。於該卩型以 基板91上，可根據需要，除形成上述之反相電路外，亦可 形成藉由輸出電壓¥_而驅動之各種電子電路（放大電路 等）。 根據該第7實施形態，可藉由使用具有光電轉換功能且 包含金脣之電子傳遞蛋白質12之光電轉換元件81與負載電 阻RL而構成反相電路，藉此，可使用該反相電路而構成邏 輯電路等各種電路。 以上，對本發明之實施形態及實施例進行了具體之說 明’但本發明並非限定於上述實施形態及實施例，可基於 本發明之技術思想而進行各種變形。 例如，上述實施形態及實施例中所列舉之數值、構造、 構成、形狀、材料等只不過僅為例示，亦可根據需要，使 用與該等不同之數值、構造、構成、形狀、材料等。 【圖式簡單說明】 圖1A、圖1B係表示鋅細胞色素c之分子構造之示意圖。 圖2係表示本發明之第丨實施形態之光電轉換元件的示意 圖〇 圖3係表示本發明第1實施形態之光電轉換元件之評估所 使用之鋅細胞色素c負載顆粒狀金電極的圖式代用照片。 116536.doc -30- 200805685 圖4係表示本發明第1實施形態之光電轉換元件之評估系 統的示意圖。 圖5係表示本發明第1實施形態之光電轉換元件之評估結 果的示意圖。 圖6係表示本發明第1實施形態之光電轉換元件之評估結 果的示意圖。 圖7係表示本發明第1實施形態之光電轉換元件之評估結 果的示意圖。 圖8係表示本發明第1實施形態之光電轉換元件之評估結 果的示意圖。 圖9係表示本發明第丨實施形態之光電轉換元件之評估結 果的示意圖。 圖10係表示本發明第1實施形態之光電轉換元件之評估 結果的示意圖。 圖11係表示本發明第2實施形態之光電轉換元件之示意 圖。 圖12係表示本發明第2實施形態之光電轉換元件於一個 貝施例中之狀態之遷移及電子之流動的示意圖。 圖13係表示本發明第3實施形態之光電轉換元件之示意 圖。 、圖14係表不本發明第4實施形態之光電轉換元件中，作 為固定有鋅細胞色素e之電極之材料而使用之多孔體電極 材料的示意圖。 圖15係表示本發明第4實施形態之光電轉換元件中，固 116536.doc -31 - 200805685 定有鋅細胞色素C之多孔體電極材料的示意圖。 圖16係表示本發明第4實施形態之光電轉換元件中，固 定有鋅細胞色素c之多孔體電極材料之骨架的剖面圖。 圖17係表示本發明第5實施形態之光檢測器之電路圖。 圖18係表示本發明第5實施形態之光檢測器之構造例的 平面圖。 圖19係表示本發明第5實施形態之光檢測器之構造例的 剖面圖。
圖20係表示本發明第5實施形態之光檢測器之構造例的 剖面圖。 圖21係表示本發明第6實施形態之CCD影像感測器之剖 面圖、。 圖22係表示本發明第7實施形態之反相電路之電路圖。 圖23係表示本發明第7實施形態之反相電路之構造例的 電路圖。 【主要元件符號說明】 12 13 14 15 16 17 41 具有光電轉換功能且包含金屬之電子傳遞蛋白質 電極 容器 電解質溶液 偏壓電源 參考電極 多孔體導電材料 116536.doc -32- 200805685 42 孔 51 光電二極體 52 單電子電晶體 71 p型Si基板 73 讀出閘極電極 74 - 75 η型層 76 受光部 81 光電轉換元件 91 Ρ型Si基板 92 η型層 116536.doc -33-
Claims (1)
- 200805685 十、申請專利範圍： 1. 一種光電轉換元件’其特徵在於包括：第丨電極，其含 有導電材料；及第2電極，其含有固定於上述第丨電極上 之鋅細胞色素c、其衍生物或其變異體與導電材料。 2. 如請求項1之光電轉換元件，其中上述鋅細胞色素〇、其 何生物或其變異體之單分子膜或多分子膜被固定於上述 第1電極上。如請求項1之光電轉換元件，其中上述第2電極係以對固 定於上述第1電極上之上述鋅細胞色素c、其衍生物或其 變異體空開間隔而對向之方式設置，且將上述第丨電極 及上述第2電極浸潰於電解質溶液中。 4.如請求項1之光電轉換元件，其中上述第丨電極及上述第 2電極之至少一方對可見光為透明。 5·如請求項1之光電轉換元件，其中於固定於上述第丨電極 上之上述辞細胞色素c、其衍生物或其變異體與上述第2 電極之間夾持有固體電解質。 6.如請求項5之光電轉換元件，其中上述固體電解質未吸 附有上述辞細胞色素c、其衍生物或其變異體。 7·如請求項1之光電轉換元件，其中調節上述第丨電極與上 述第2電極之間之電位差、照射至上述鋅細胞色素c、其 衍生物或其變異體之光之強度及照射至上述鋅細胞色素 c、其衍生物或其變異體之光之波長中之至少一個，藉 此使流經元件内部之光電流之大小及/或極性變化。 8· 一種半導體裝置，其特徵在於：包括光電轉換元件，該 116536.doc 200805685 光電轉換元件包括··第丄電極，其含有導電材料；及第2 電極，其含有固定於上述第丨電極上之辞細胞色素e、其 衍生物或其變異體與導電材料。 9· 一種光電轉換元件，其特徵在於包括電極，其含 有‘電材料’及第2電極，其含有固定於上述第1電極上 之具有光電轉換功能且包含金屬之電子傳遞蛋白質與導 電材料。一種半導體裝置，其特徵在於：包括光電轉換元件，該 光電轉換元件包括：第丨電極，其含有導電材料；及第2 電極，其含有固定於上述第1電極上之具有光.電轉換功 能且包含金屬之電子傳遞蛋白質與導電材料。 一種電子機器，其係包括一個或複數個光電轉換元件 者，其特徵在於： 作為至少一個上述光電轉換元件，使用如下之光電轉 換元件，該光電轉換元件包括：第i電極，其含有導電 材料，及第2電極，其含有固定於上述第i電極上之鋅細 胞色素c、其衍生物或其變異體與導電材料。 12· —種電子機器，其係包括一個或複數個光電轉換元件 者，其特徵在於： 作為至少一個上述光電轉換元件，使用如下之光電轉 換元件，該光電轉換元件包括：第i電極，其含有導電 材料；及第2電極，其含有固定於上述第i電極上之具有 光電轉換功能且包含金屬之電子傳遞蛋白質與導電材 料0 116536.doc
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