JP2012248684A - タンパク質半導体の製造方法、タンパク質半導体、pn接合の製造方法、pn接合、半導体装置の製造方法、半導体装置、電子機器およびタンパク質半導体の導電型の制御方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】アミノ酸残基全体の電荷量を制御することによりタンパク質半導体の導電型を制御し、p型タンパク質半導体あるいはn型タンパク質半導体を製造し、p型タンパク質半導体とn型タンパク質半導体とを用いてpn接合を製造する。アミノ酸残基全体の電荷量の制御は、タンパク質に含まれる酸性のアミノ酸残基、塩基性のアミノ酸残基および中性のアミノ酸残基のうちの1つまたは複数個を自身の性質と異なる性質を有するアミノ酸残基に置換したり、タンパク質に含まれる酸性のアミノ酸残基、塩基性のアミノ酸残基および中性のアミノ酸残基のうちの1つまたは複数個を化学修飾したり、タンパク質の周りを囲む媒体の極性を制御したりすることにより行う。
【選択図】図1
Description
そこで、本開示が解決しようとする課題は、タンパク質半導体の導電型を容易に制御することができるタンパク質半導体の導電型の制御方法、タンパク質半導体の製造方法およびタンパク質半導体を提供することである。
上記課題および他の課題は、添付図面を参照した本明細書の記述から明らかとなるであろう。
アミノ酸残基全体の電荷量を制御することによりタンパク質半導体の導電型を制御するタンパク質半導体の導電型の制御方法である。
ここで、タンパク質半導体の導電型は、p型またはn型あるいはi型である。
アミノ酸残基全体の電荷量を制御することによりタンパク質半導体の導電型を制御するタンパク質半導体の製造方法である。
アミノ酸残基全体の電荷量を制御することにより導電型を制御したタンパク質半導体である。
アミノ酸残基全体の電荷量を制御することによりp型タンパク質半導体およびn型タンパク質半導体を製造し、これらのp型タンパク質半導体およびn型タンパク質半導体を互いに接合することによりpn接合を製造するpn接合の製造方法である。
アミノ酸残基全体の電荷量を制御することによりp型タンパク質半導体およびn型タンパク質半導体を製造し、これらのp型タンパク質半導体およびn型タンパク質半導体を互いに接合することにより製造されるpn接合である。
アミノ酸残基全体の電荷量を制御することによりp型タンパク質半導体およびn型タンパク質半導体を製造し、これらのp型タンパク質半導体およびn型タンパク質半導体を互いに接合することによりpn接合を製造する工程を有する半導体装置の製造方法である。
アミノ酸残基全体の電荷量を制御することによりp型タンパク質半導体およびn型タンパク質半導体を製造し、これらのp型タンパク質半導体およびn型タンパク質半導体を互いに接合することにより製造されるpn接合を有する半導体装置である。
アミノ酸残基全体の電荷量を制御することによりp型タンパク質半導体およびn型タンパク質半導体を製造し、これらのp型タンパク質半導体およびn型タンパク質半導体を互いに接合することにより製造されるpn接合を有する半導体装置を有する電子機器である。
1.第1の実施の形態(タンパク質半導体の導電型の制御方法)
2.第2の実施の形態(タンパク質半導体の製造方法およびタンパク質半導体)
3.第3の実施の形態(pn接合の製造方法およびpn接合)
4.第4の実施の形態(発光素子)
5.第5の実施の形態(量子カスケードレーザ)
6.第6の実施の形態(バルクヘテロ接合型光電変換素子)
7.第7の実施の形態(電場検出素子)
8.第8の実施の形態(バイポーラトランジスタ)
9.第9の実施の形態(サイリスタ)
10.第10の実施の形態(フォトセンサー)
11.第11の実施の形態(インバータ回路)
[タンパク質半導体の導電型の制御方法]
図1Aにタンパク質半導体の一例を示す。
図1Aに示すように、このタンパク質半導体は、塩基性のアミノ酸残基(以下、単に塩基性残基という。)B、酸性のアミノ酸残基(以下、単に酸性残基という。)Aおよび中性のアミノ酸残基(以下、単に中性残基という。)Nがペプチド結合により結合したものである。図1Aに示す塩基性残基B、酸性残基Aおよび中性残基Nの配列順序および個数は仮想的なものに過ぎず、配列順序および個数はタンパク質半導体によって異なる。便宜上、塩基性残基Bは四角形、酸性残基Aは三角系、中性残基Nは円形で表す。塩基性残基Bは、リシン(Lys)、アルギニン(Arg)またはヒスチジン(His)の残基である。酸性残基Aは、グルタミン酸(Glu)またはアスパラギン酸(Asp)の残基である。中性残基Nは、セリン(Ser)、スレオニン(Thr)、アスパラギン(Asn)、グルタミン(Gln)、アラニン(Ala)、システイン(Cys)、グリシン(Gly)、イソロイシン(Ile)、ロイシン(Leu)、メチオニン(Met)、フェニルアラニン(Phe)、プロリン(Pro)、トリプトファン(Trp)、チロシン(Tyr)またはバリン(Val)の残基である。
1.図1Aに示すタンパク質半導体の塩基性残基Bの1つまたは複数個を酸性残基Aに置換する。
図1Bにその一例を示す。図1Bに示すように、図1Aに示すタンパク質半導体の左から5番目の塩基性残基Bを酸性残基Aに置換する。これによって、この図1Bに示すタンパク質半導体のアミノ酸残基の総電荷量は、図1Aに示すタンパク質半導体のアミノ酸残基の総電荷量に対して変化、具体的には減少する。この結果、例えば、図1Aに示すタンパク質半導体がp型の光電流応答であるのに対し、図1Bに示すタンパク質半導体はn型の光電流応答に変化する。
図1Cにその一例を示す。図1Cに示すように、図1Aに示すタンパク質半導体の左から5番目の塩基性残基Bを中性残基Nに置換する。これによって、この図1Cに示すタンパク質半導体のアミノ酸残基の総電荷量は、図1Aに示すタンパク質半導体のアミノ酸残基の総電荷量に対して変化、具体的には減少する。この結果、例えば、図1Aに示すタンパク質半導体がp型の光電流応答であるのに対し、図1Cに示すタンパク質半導体はn型の光電流応答に変化する。
図1Dにその一例を示す。図1Dに示すように、図1Aに示すタンパク質半導体の左から4番目の酸性残基Aを中性残基Nに置換する。これによって、この図1Dに示すタンパク質半導体のアミノ酸残基の総電荷量は、図1Aに示すタンパク質半導体のアミノ酸残基の総電荷量に対して変化、具体的には増加する。この結果、例えば、図1Aに示すタンパク質半導体がp型の光電流応答であったのに対し、図1Dに示すタンパク質半導体はn型の光電流応答に変化する。
図1Eにその一例を示す。図1Eに示すように、図1Aに示すタンパク質半導体の左から4番目の酸性残基Aを中性残基Nに置換する。これによって、この図1Eに示すタンパク質半導体のアミノ酸残基の総電荷量は、図1Aに示すタンパク質半導体のアミノ酸残基の総電荷量に対して変化、具体的には増加する。この結果、例えば、図1Aに示すタンパク質半導体がp型の光電流応答であったのに対し、図1Eに示すタンパク質半導体はn型の光電流応答に変化する。
図1Fにその一例を示す。図1Fに示すように、図1Aに示すタンパク質半導体の左から3番目の中性残基Nを塩基性残基Bに置換する。これによって、この図1Fに示すタンパク質半導体のアミノ酸残基の総電荷量は、図1Aに示すタンパク質半導体のアミノ酸残基の総電荷量に対して変化、具体的には増加する。この結果、例えば、図1Aに示すタンパク質半導体がp型の光電流応答であったのに対し、図1Fに示すタンパク質半導体はn型の光電流応答に変化する。
図1Gにその一例を示す。図1Gに示すように、図1Aに示すタンパク質半導体の左から3番目の中性残基Nを酸性残基Aに置換する。これによって、この図1Gに示すタンパク質半導体のアミノ酸残基の総電荷量は、図1Aに示すタンパク質半導体のアミノ酸残基の総電荷量に対して変化、具体的には減少する。この結果、例えば、図1Aに示すタンパク質半導体がp型の光電流応答であったのに対し、図1Gに示すタンパク質半導体はn型の光電流応答に変化する。
・リシン残基(Lys)のアセチル化
タンパク質半導体の周りを囲む媒体は液体、ゲル、固体のいずれであってもよい。
例えば、図1Aに示すタンパク質半導体の周りを塩基性度の高い緩衝溶液や塩基性溶液や塩基性ポリマーなどで囲む。あるいは、例えば、図1Aに示すタンパク質半導体の周りを酸性度の高い緩衝溶液や酸性溶液や酸性ポリマーなどで囲む。これによって、例えば、図1Aに示すタンパク質半導体がp型の光電流応答であるのに対し、このタンパク質半導体はn型の光電流応答に変化する。あるいは、図1Aに示すタンパク質半導体がn型の光電流応答であるのに対し、p型の光電流応答に変化する。
亜鉛置換チトクロムcはp型の光電流応答を示す。
亜鉛置換チトクロムcの塩基性残基の1つまたは複数個を酸性残基または中性残基に置換することにより、p型の光電流応答をn型の光電流応答に変換する。
GDVEKGKKIF VQKCAQCHTV EKGGKHKTGP
NLHGLFGRKT GQAPGFTYTD ANKNKGITWK
EETLMEYLEN PKKYIPGTKM IFAGIKKKTE
REDLIAYLKK ATNE
・リシン 5、7、8、13、22、25、27、39、53、55、60、72、73、79、86、87、88、99、100
・アルギニン 38、91
亜鉛置換チトクロムb562 はp型の光電流応答を示す。
亜鉛置換チトクロムb562 の酸性残基の1つまたは複数個を塩基性残基または中性残基に置換することにより、p型の光電流応答をn型の光電流応答に変換する。
TKMRAAALDA QKATPPKLED KSPDSPEMKD
FRHGFDILVG QIDDALKLAN EGKVKEAQAA
AEQLKTTRNA YHQKYR
・グルタミン酸 4、8、18、49、57、81、86、92
・アスパラギン酸 2、5、12、21、28、39、50、54、60、66、73、74
亜鉛置換チトクロムcの塩基性残基の1つまたは複数個を化学修飾により中性化または酸性化することにより、p型の光電流応答をn型の光電流応答に変換する。
亜鉛置換チトクロムb562 はn型の光電流応答を示す。
亜鉛置換チトクロムb562 の酸性残基の1つまたは複数個を化学修飾により中性化または塩基性化することにより、n型の光電流応答をp型の光電流応答に変換する。
亜鉛置換チトクロムcの中性残基の1つまたは複数個を化学修飾により酸性化することにより、p型の光電流応答をn型の光電流応答に変換する。例えば、中性残基である、OH基を持つスレオニンおよびチロシンをリン酸化することで酸性化する。
・トレオニン 19、28、40、47、49、58、63、78、89、102
・チロシン 48、67、74、97
亜鉛置換チトクロムb562 はn型の光電流応答を示す。
亜鉛置換チトクロムb562 の中性残基の1つまたは複数個を化学修飾により塩基性化することにより、n型の光電流応答をp型の光電流応答に変換する。例えば、中性残基である、OH基を持つセリン、トレオニンおよびチロシンはリン酸化することで酸性化する。
・スレオニン 9、31、44、96、97
・チロシン 101、105
・セリン 52、55
亜鉛置換チトクロムcの周りを塩基性度の高い緩衝溶液あるいは塩基性溶液あるいは塩基性ポリマーで囲むことにより、p型の光電流応答をn型の光電流応答に変換する。
亜鉛置換チトクロムb562 の周りを酸性度の高い緩衝溶液あるいは酸性溶液あるいは酸性ポリマーで囲むことにより、n型の光電流応答をp型の光電流応答に変換する。
ここで、亜鉛置換チトクロムb562 の調製方法およびその性質について説明する。
a.大腸菌由来チトクロムb562 の発現・精製方法
大腸菌由来チトクロムb562 の構造遺伝子を組み込んだプラスミド(Cyt−b562/pKK223−3)を作製し、大腸菌JM109株に形質転換した。発現・精製方法は非特許文献2に準じた。
1979年にX線結晶構造解析により決定されたチトクロムb562 の結晶構造(非特許文献3参照)を図7A、BおよびCに示す。ここで、図7Aはリボンモデルを示し、ヘムとその配位子アミノ酸を棒モデルで示す。図7Bはチトクロムb562 が図7Aと同じ向きの時の電荷分布を示し、楕円状の破線で囲まれた部分が一番強く負に帯電しているヘム−プロピオン酸露出面である(図7Cでも同様)。図7Cはチトクロムb562 を図7Bの状態から縦軸の周りに180度回転させた状態(図7Bに示す状態のチトクロムb562 の裏側)の電荷分布を示す。図7A、BおよびCに示すように、チトクロムb562 は4ヘリックスバンドル構造を有し、補欠分子族ヘムを1分子有する。そのヘムのプロピオン酸は分子から足を出すように露出している。図7Bに示す電荷分布を見ると、ちょうどそのヘムのプロピオン酸サイトに強い負電荷を持つことが分かる。したがって、金電極の表面に正電荷を持たせると、チトクロムb562 をヘムのプロピオン酸サイトで金電極に吸着させることができる。その模式図を図8に示す(ヘムのみ棒モデルで示す)。この例では、金電極11上に、最表面に正電荷を有する自己組織化単分子膜13を形成し、この自己組織化単分子膜13の最表面の正電荷とチトクロムb562 のヘムのプロピオン酸サイトの負電荷との間に働く静電引力によりチトクロムb562 が自己組織化単分子膜13に吸着している。
この金ドロップ電極を熱濃硫酸(120℃)で洗浄し、硫酸中の酸化還元サイクル処理で金ドロップ電極の表面のラフネス(粗さ)を増した。この金ドロップ電極を0.1mM 11−アミノウンデカンチオール(H2 N−C11−SH)/エタノール溶液に室温で16時間以上浸し、金ドロップ電極の表面に自己組織化単分子膜13としてH2 N−C11−SH膜を形成した。こうしてH2 N−C11−SH膜を形成した金ドロップ電極に圧縮エアを当てて乾燥後、50μMチトクロムb562 /4.4mMリン酸カリウム(pH7.2)溶液60μLにソーキングし、4℃で一昼夜インキュベートした。
亜鉛置換チトクロムb562 の調製法はすでにHamachiらによる報告(非特許文献4)があるため、それに準じて亜鉛置換チトクロムb562 の調製を行った。
金電極11として直径2mmの金ドロップ電極を形成した。
[タンパク質半導体の製造方法およびタンパク質半導体]
第2の実施の形態においては、第1の実施の形態によるタンパク質半導体の導電型の制御方法を用いて所望の導電型のタンパク質半導体、具体的には、p型タンパク質半導体、n型タンパク質半導体またはi型タンパク質半導体を製造する。
[pn接合の製造方法およびpn接合]
第3の実施の形態においては、第2の実施の形態により製造されたp型タンパク質半導体およびn型タンパク質半導体を互いに接合してpn接合を製造する。
以上より、このpn接合は、シリコンなどを用いた従来のpn接合と同様に働くことが分かる。
p型タンパク質半導体21として例えばp型の亜鉛置換チトクロムcを用い、n型タンパク質半導体22として例えばn型の亜鉛置換チトクロムb562 を用いる。
p型の亜鉛置換チトクロムcにおけるpチャネルの出入り口は、ポルフィリン環(Porπ+Zn−Sπ)とLys7(図17)あるいはポルフィリン環(Porπ+Zn−Sπ)とAsn54(図18)である。図17に示すポルフィリン環(Porπ+Zn−Sπ)およびLys7の分子軌道はそれぞれ軌道番号3268および3270であり、ポルフィリン環(Porπ+Zn−Sπ)とLys7との間の正孔の遷移速度は2.0×1010sec-1、両者の距離は16.5Åである。図18に示すポルフィリン環(Porπ+Zn−Sπ)およびAsn54の分子軌道はそれぞれ軌道番号3272および3271であり、ポルフィリン環(Porπ+Zn−Sπ)とAsn54との間の正孔の遷移速度は1.5×1011sec-1、両者の距離は17.2Åである。
[発光素子]
第4の実施の形態においては、第3の実施の形態によるpn接合を用いた発光素子について説明する。
この発光素子は、図14Aに示すように、p型タンパク質半導体21とn型タンパク質半導体22とが互いに接合したpn接合により構成される。
この発光素子の動作時には、pn接合を順方向バイアス、具体的にはp型タンパク質半導体21とn型タンパク質半導体22との間にp型タンパク質半導体21の方がn型タンパク質半導体22よりも電位が高くなるような電圧を印加することにより、pn接合に順方向電流を流す。この際、図21に示すように、pn接合の接合部にp型タンパク質半導体21から電子(e- )、n型タンパク質半導体22から正孔(h+ )がそれぞれ注入され、これらの電子および正孔が再結合することにより光子(hν)が発生する。こうして、発光素子から光が取り出される。
[量子カスケードレーザ]
第5の実施の形態においては、n型タンパク質半導体またはp型タンパク質半導体を用いた量子カスケードレーザについて説明する。
[バルクヘテロ接合型光電変換素子]
第6の実施の形態においては、バルクヘテロ接合型光電変換素子について説明する。
図24はこのバルクヘテロ接合型光電変換素子を示す。
ビニレン](poly[2-methoxy-5-(2’-ethyl-hexyloxy)-1,4-phenylene vinylene ],MEH−PPV)
p型の導電性ポリマーおよび/または高分子半導体31として、p型のポリアニリンスルホン酸(PASA)を用いる。タンパク質半導体32として亜鉛置換チトクロムcを用いる。
[電場検出素子]
第7の実施の形態においては、電場検出素子について説明する。
この電場検出素子は、p型タンパク質半導体、n型タンパク質半導体またはp型タンパク質半導体とn型タンパク質半導体とを互いに接合したpn接合により構成される。
電場中におけるこの電場検出素子のハミルトニアンをHで表すと、
H=H0 +H1
と表される。ここで、H0 は0次のハミルトニアン、H1 は一次のハミルトニアン(一次の摂動)である。H1 はz方向の双極子モーメントに電場εを掛けた値であり、
H1 =ezε
と表される。ここで、eは電子電荷である。
[バイポーラトランジスタ]
第8の実施の形態においては、バイポーラトランジスタについて説明する。
p型タンパク質半導体、n型タンパク質半導体およびp型タンパク質半導体を順次接合することによりpnp型バイポーラトランジスタを構成することができる。あるいは、n型タンパク質半導体、p型タンパク質半導体およびn型タンパク質半導体を順次接合することによりnpn型バイポーラトランジスタを構成することができる。
[サイリスタ]
第9の実施の形態においては、サイリスタについて説明する。
このサイリスタは、例えば、p型タンパク質半導体、n型タンパク質半導体、p型タンパク質半導体およびn型タンパク質半導体を順次接合することにより構成されるpnpn型サイリスタである。
[フォトセンサー]
図30は第10の実施の形態によるフォトセンサーを示す回路図である。
図30に示すように、このフォトセンサーは、第6の実施の形態によるバルクヘテロ接合型光電変換素子からなるフォトダイオード71と、このフォトダイオード71の出力を増幅するための単一電子トランジスタ72とにより構成されている。単一電子トランジスタ72はドレイン側の微小トンネル接合J1 とソース側の微小トンネル接合J2 とにより構成されている。これらの微小トンネル接合J1 、J2 の容量をそれぞれC1 、C2 とする。例えば、フォトダイオード71の一方の電極は負荷抵抗RL を介して接地されており、他方の電極はフォトダイオード72をバイアスするための正電圧VPDを供給する正極電源に接続されている。一方、単一電子トランジスタ72のソースは接地されており、そのドレインは出力抵抗Rout を介して正電圧Vccを供給する正極電源に接続されている。そして、フォトダイオード71の負荷抵抗RL 側の電極と単一電子トランジスタ72のゲートとが容量Cg を介して互いに接続されている。
[インバータ回路]
次に、第11の実施の形態によるインバータ回路について説明する。
このインバータ回路を図31に示す。図31に示すように、このインバータ回路においては、第6の実施の形態によるバルクヘテロ接合型光電変換素子と同様な構成の光電変換素子101と負荷抵抗RL とが直列に接続されている。負荷抵抗RL の一端に所定の正の電源電圧VDDが印加されるとともに、電極が接地される。光電変換素子101に信号光としてこの光電変換素子101の吸収波長の光を照射すると光電変換素子101がオンして光電流が流れることにより電極(図示せず)からの出力電圧Vout はローレベルとなり、光の照射を止めると光電変換素子101がオフして光電流が流れなくなることにより電極からの出力電圧Vout はハイレベルとなる。
例えば、上述の実施の形態および実施例において挙げた数値、構造、構成、形状、材料などはあくまでも例に過ぎず、必要に応じてこれらと異なる数値、構造、構成、形状、材料などを用いてもよい。
Claims (13)
- アミノ酸残基全体の電荷量を制御することによりタンパク質半導体の導電型を制御するタンパク質半導体の製造方法。
- タンパク質に含まれる酸性のアミノ酸残基、塩基性のアミノ酸残基および中性のアミノ酸残基のうちの1つまたは複数個を自身の性質と異なる性質を有するアミノ酸残基に置換し、または、タンパク質に酸性のアミノ酸残基、塩基性のアミノ酸残基および中性のアミノ酸残基のうちの1つまたは複数個を付加し、または、タンパク質に含まれる酸性のアミノ酸残基、塩基性のアミノ酸残基および中性のアミノ酸残基のうちの1つまたは複数個を欠損させ、または、タンパク質に含まれる酸性のアミノ酸残基、塩基性のアミノ酸残基および中性のアミノ酸残基のうちの1つまたは複数個を化学修飾し、または、タンパク質の周りを囲む媒体の極性を制御することにより、アミノ酸残基全体の電荷量を制御する請求項1記載のタンパク質半導体の製造方法。
- 上記タンパク質は電子伝達タンパク質である請求項2記載のタンパク質半導体の製造方法。
- 上記電子伝達タンパク質は金属を含む請求項3記載のタンパク質半導体の製造方法。
- 上記電子伝達タンパク質は亜鉛置換チトクロムcまたは亜鉛置換チトクロムb562 である請求項4記載のタンパク質半導体の製造方法。
- アミノ酸残基全体の電荷量を制御することにより導電型を制御したタンパク質半導体。
- アミノ酸残基全体の電荷量を制御することによりp型タンパク質半導体およびn型タンパク質半導体を製造し、これらのp型タンパク質半導体およびn型タンパク質半導体を互いに接合することによりpn接合を製造するpn接合の製造方法。
- アミノ酸残基全体の電荷量を制御することによりp型タンパク質半導体およびn型タンパク質半導体を製造し、これらのp型タンパク質半導体およびn型タンパク質半導体を互いに接合することにより製造されるpn接合。
- アミノ酸残基全体の電荷量を制御することによりp型タンパク質半導体およびn型タンパク質半導体を製造し、これらのp型タンパク質半導体およびn型タンパク質半導体を互いに接合することによりpn接合を製造する工程を有する半導体装置の製造方法。
- 上記半導体装置は受光素子または発光素子である請求項9記載の半導体装置の製造方法。
- アミノ酸残基全体の電荷量を制御することによりp型タンパク質半導体およびn型タンパク質半導体を製造し、これらのp型タンパク質半導体およびn型タンパク質半導体を互いに接合することにより製造されるpn接合を有する半導体装置。
- アミノ酸残基全体の電荷量を制御することによりp型タンパク質半導体およびn型タンパク質半導体を製造し、これらのp型タンパク質半導体およびn型タンパク質半導体を互いに接合することにより製造されるpn接合を有する半導体装置を有する電子機器。
- アミノ酸残基全体の電荷量を制御することによりタンパク質半導体の導電型を制御するタンパク質半導体の導電型の制御方法。
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JPN6012035667; Tatsuro GODA et al.: '"Molecularly Engineered Charge-Conversion of Proteins for Sensitive Biosensing"' Analytical Chemistry Vol. 82 No. 21, 20101201, pp. 8946-8953, American Chemical Society * |
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