JP5369366B2 - 光電変換素子、半導体装置および電子機器 - Google Patents
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Description
しかしながら、無機半導体を用いた従来の光電変換素子は、基板として平坦なものを用いなければならず、任意の形状の曲面上に素子を形成することは困難であった。また、有機半導体を用いた従来の光電変換素子は、任意の形状の曲面上に形成することは可能であるものの、有機半導体を得るために複雑な有機合成が必要であった。
また、金基板上に固定化された鉄チトクロムc(Fe cytochrome c)と緑色蛍光タンパク質(green fluorescent protein,GFP)との二層構造の単分子膜において、光照射によって光電流が発生することが報告されている(非特許文献2参照。)。
なお、金基板上に固定化されたペプチドの単分子膜において、光照射によって光電流が発生することが報告されている(非特許文献3参照。)。この非特許文献3では、互いに光応答性が異なる2種のペプチドを一つの金基板上に硫黄化合物であるジスルフィドの単分子膜を介して固定化することにより、光電流の極性を照射光の波長によって制御している。
また、亜鉛チトクロムcの合成方法が報告されている(非特許文献4参照。)。
また、鉄チトクロムcを単分子吸着させた金電極の作製方法が報告されている(非特許文献5参照。)。
また、非特許文献2においては光電流の検出に走査型トンネル顕微鏡を用いており、光電変換素子の具体的構成については開示されていない。また、光電流に双方向性は見出されていない。
この発明は、本発明者らによる上記の研究結果に基づいてさらに検討を行った結果、案出されたものである。
導電材料からなる第1の電極とこの第1の電極上に固定された亜鉛チトクロムc、その誘導体またはその変異体と導電材料からなる第2の電極とを有することを特徴とする光電変換素子である。
図1AおよびBに亜鉛チトクロムcのリボンモデル図を示す。図1Aはアミノ酸側鎖も示したもの、図1Bはアミノ酸側鎖を省略したものである。この亜鉛チトクロムcの中心にあるポルフィリンには中心金属として亜鉛が配位しており、光吸収や光誘起電子移動反応の中心となるものである。この亜鉛チトクロムcのうちポルフィリンを取り巻くタンパク質部分は絶縁体である。したがって、この亜鉛チトクロムcは、電子移動の反応中心としてのポルフィリンが薄い絶縁体により挟まれた構造を有し、一種の二重トンネル接合素子とみなすことができる。あるいは、この亜鉛チトクロムcは、ポルフィリンの周囲が薄い絶縁体により取り囲まれた構造を有するため、一種の量子ドットとみなすこともでき、この量子ドットを一次元的、二次元的または三次元的に配置することにより量子ドット集合素子を得ることができる。亜鉛チトクロムcは可視光領域にソーレー帯(Soret band)およびQ帯と呼ばれる特徴的な吸収ピークを有し、可視光により光励起することが可能である。
亜鉛チトクロムcに対して鉄チトクロムcなどの他の電子伝達タンパク質を一つまたは複数結合させることにより、亜鉛チトクロムcにおいて光励起により発生した電子をこれらの電子伝達タンパク質間を順次トンネル効果により伝達させてその末端まで伝達させることが可能である。この場合、亜鉛チトクロムcに結合した電子伝達タンパク質は配線として働く。亜鉛チトクロムcにDNA配線を接続するようにしてもよい。
亜鉛チトクロムcは、導電材料からなる第1の電極上に、少なくとも1分子、一般的には単分子膜または多分子膜として固定され、例えば静電的結合や化学結合などにより固定される。基板上に第1の電極を互いに分離して複数設け、これらのそれぞれに一つまたは複数の亜鉛チトクロムcを固定するようにしてもよい。この亜鉛チトクロムcの第1の電極上への固定は直接的に行ってもよいし、例えば硫黄原子などのヘテロ原子を有する有機化合物などからなる中間層を介して間接的に行ってもよい。この中間層としては、亜鉛チトクロムcの光励起により発生した電子が第1の電極に移動した後、この電子が再び亜鉛チトクロムcに戻る現象、すなわち逆電子移動を防止することができるもの、言い換えると整流性を有するものを用いるのが好ましい。このような中間層としては、例えば、硫黄化合物であるジスルフィドの単分子膜が挙げられる(非特許文献3参照。)。第1の電極に用いる導電材料は、この第1の電極上に亜鉛チトクロムcを直接固定する場合にはこの固定化能に優れたものであることが望ましく、中間層を介して固定する場合にはこの中間層の固定化能に優れたものであることが望ましい。具体的には、この導電材料としては、例えば、金属、導電性ガラス、導電性酸化物、導電性高分子などを用いることができる。第1の電極の表面形状は、例えば凹面、凸面、凹凸面などの任意の形状であってよく、いずれの形状の面にも容易に亜鉛チトクロムcを固定することが可能である。第2の電極の導電材料としても、第1の電極に用いる導電材料と同様なものを用いることができる。第1の電極および第2の電極の少なくとも一方を通して光を入射させる場合、これらの第1の電極および第2の電極の少なくとも一方は可視光に対して透明に構成される。
この光電変換素子は、例えば光検出器(光センサー)に用いることができ、必要に応じて光電流の増幅回路などを併せて用いることができる。光検出器は光信号の検出などの各種の用途に用いることができ、人工網膜などに応用することも可能である。この光電変換素子は、太陽電池として用いることも可能である。
この光電変換素子は、光電変換を利用する各種の装置や機器などに用いることができ、具体的には、例えば、受光部を有する電子機器などに用いることができる。
導電材料からなる第1の電極とこの第1の電極上に固定された亜鉛チトクロムc、その誘導体またはその変異体と導電材料からなる第2の電極とを有する光電変換素子を有することを特徴とする半導体装置である。
この半導体装置において、光電変換素子は半導体基板上に固定される。この半導体基板上には、典型的には、光電変換素子から取り出される光電流を増幅したりする半導体素子や電子回路などが従来公知の半導体テクノロジーにより形成される。半導体基板は、Siなどの元素半導体からなる半導体基板であっても、GaAsなどの化合物半導体からなる半導体基板であってもよい。この半導体装置は、例えば光電子集積回路装置として構成することができる。この光電子集積回路装置においては、例えば、半導体基板上に光電変換素子に加えて、半導体レーザや発光ダイオードなどの発光素子や電子回路などが形成される。この場合、発光素子からの光を光電変換素子に入射させるようにしてもよい。
この半導体装置の機能や用途は問わないが、具体的には、光検出器、光信号処理装置、撮像素子(MOSイメージセンサー、電荷転送素子(CCD)など)などである。
第2の発明においては、上記以外のことは、その性質に反しない限り、第1の発明に関連して説明したことが成立する。
導電材料からなる第1の電極とこの第1の電極上に固定された光電変換機能を有する、金属を含む電子伝達タンパク質と導電材料からなる第2の電極とを有することを特徴とする光電変換素子である。
第4の発明は、
導電材料からなる第1の電極とこの第1の電極上に固定された光電変換機能を有する、金属を含む電子伝達タンパク質と導電材料からなる第2の電極とを有する光電変換素子を有することを特徴とする半導体装置である。
第3および第4の発明においては、上記以外のことについては、その性質に反しない限り、第1および第2の発明に関連して説明したことが成立する。
一つまたは複数の光電変換素子を有する電子機器において、
少なくとも一つの上記光電変換素子として、導電材料からなる第1の電極とこの第1の電極上に固定された亜鉛チトクロムc、その誘導体またはその変異体と導電材料からなる第2の電極とを有する光電変換素子を用いる
ことを特徴とするものである。
一つまたは複数の光電変換素子を有する電子機器において、
少なくとも一つの上記光電変換素子として、導電材料からなる第1の電極とこの第1の電極上に固定された光電変換機能を有する、金属を含む電子伝達タンパク質と導電材料からなる第2の電極とを有する光電変換素子を用いる
ことを特徴とするものである。
第5および第6の発明においては、上記以外のことについては、その性質に反しない限り、第1〜第4の発明に関連して説明したことが成立する。
図2にこの発明の第1の実施形態による光電変換素子を示す。図2に示すように、この光電変換素子においては、導電材料からなる電極11上に、光電変換機能を有する、金属を含む電子伝達タンパク質12の単分子膜または多分子膜が、直接的または中間層を介して間接的に固定されている。図2では電極11は平坦な表面形状を有するように描かれているが、電極11の表面形状は任意であり、凹面、凸面、凹凸面などのいずれであってもよい。電極11上に固定された光電変換機能を有する、金属を含む電子伝達タンパク質12の単分子膜または多分子膜に対して間隔を空けて対向するように導電材料からなる電極13が設けられている。これらの電極11、13は、容器14中に入れられた電解質溶液15中に浸漬されている。電解質溶液15は、光電変換機能を有する、金属を含む電子伝達タンパク質12の機能を損なわないものが用いられる。また、この電解質溶液15の電解質(あるいはレドックス種)は、電極11で酸化反応が起こり、電極13で還元反応が起こるもの、または、電極11で還元反応が起こり、電極13で酸化反応が起こるものが用いられる。
電極11、13を構成する導電材料は、すでに挙げたものを用いることができ、必要に応じて適宜選ばれるが、具体的には、例えば、金、白金、銀などの金属、ITO(インジウム−スズ複合酸化物)、FTO(フッ素ドープ酸化スズ)、ネサガラス(SnO2 ガラス)などの金属酸化物あるいはガラスなどに代表される無機材料のほか、導電性高分子(ポリチオフェン、ポリピロール、ポリアセチレン、ポリジアセチレン、ポリパラフェニレン、ポリパラフェニレンスルフィドなど)、テトラチアフルバレン誘導体(TTF、TMTSF、BEDT−TTFなど)を含む電荷移動錯体(例えば、TTF−TCNQなど)などを用いることができる。電極11上に固定された、光電変換機能を有する、金属を含む電子伝達タンパク質12の全部またはほぼ全部に光が照射されるようにするために、好適には、これらの電極11、13の少なくとも一方は、光電変換機能を有する、金属を含む電子伝達タンパク質12の光励起に用いられる光(通常、可視光)に対して透明な導電性材料、例えばITO、FTO、ネサガラスなどにより構成される。
1.試料の作製
高純度の金線の一端をバーナーで融かして直径数mmのドロップ状の形状にしたものを電極11に用いた。このドロップ状の金を10−カルボキシ−1−デカンチオール(HS(CH2 )10COOH)のエタノール溶液に浸すことによって、HS(CH2 )10COOHの自己組織化単分子膜(self-assembled monolayer,SAM)を中間層としてドロップ状の金表面上に形成した。こうして得られたSAM電極を亜鉛チトクロムcの10mM
Tris−HClバッファー溶液(pH8.0)に浸すことによって、ドロップ状の金表面上にHS(CH2 )10COOHと亜鉛チトクロムcとが吸着した二層構造のSAM電極を作製した。以下において、この二層構造のSAM電極を亜鉛チトクロムc電極と呼ぶ。この亜鉛チトクロムc電極を図3に示す。なお、亜鉛チトクロムcの合成は非特許文献4に従った。また、亜鉛チトクロムc電極の作製は非特許文献2における鉄チトクロムc電極の作製方法に倣った。
亜鉛チトクロムc電極の表面に満遍なく単色光を照射することができ、さらに光照射のタイミングをシャッターの開閉によって制御できるような光学実験系を整えた。そして、亜鉛チトクロムc電極を作用極、銀線を参照電極、白金線を対極としてポテンショスタットに接続し、これらの電極を、2.5mM K4 [Fe(CN)6 ]を含む10mMリン酸バッファー水溶液(pH7.0)に浸した。この実験系を図4に示す。図4において、符号21は光源としてのXeランプ(150W)、22はXeランプ21の発光スペクトルのうちの可視光線を効率よく透過して熱線を反射するコールドフィルター(cold filter)、23は集光レンズ、24は光の透過/非透過を制御するシャッター(0.5Hz)、25は集光レンズ、26はシャッター24を通過した光を所望の波長に単色化するモノクロメーター、27は集光レンズ、28は容器、29はK4 [Fe(CN)6 ]を含むリン酸バッファー水溶液、30は作用極としての亜鉛チトクロムc電極、31は参照電極としての銀線、32は対極としての白金線、33はモノクロメーター26で単色化された光を反射するAlミラー、34はポテンショスタットを示す。シャッター24の開閉およびモノクロメーター26により単色化される光の波長はコンピュータ35により制御することができるようになっている。
シャッター24を閉じながら亜鉛チトクロムc電極30に銀線31に対して+313mVのバイアス電圧を印加し、その状態のまま60秒間静置した。このとき、暗電流が徐々に減少した。次に、シャッター24を開いて波長380nmの光を1秒間照射し、再びシャッター24を閉じて1秒間休止した。その後、波長381nmの光を1秒間照射し、1秒間休止、波長382nmの光を1秒間照射し1秒間休止、という具合に光の照射と休止とを1秒毎に繰り返しながら光の波長を1nmずつ掃引した。このような間欠的な光照射の過程における電流値の時間変化を計測した結果、照射光のオン/オフに同期するパルス状の電流変化、すなわち光電流が観察された。その結果を図5に示す。
上記の測定によって得られた個々のパルスにおいて、その立ち上がり幅と立ち下がり幅との平均値を求め、これを光電流値とし、各波長における光電流値をプロットして光電流作用スペクトルを得た(図6)。得られた光電流作用スペクトルは亜鉛チトクロムcの吸収スペクトルの相似形であり、このことから、この光電流が亜鉛チトクロムcの光励起に伴うものであることが確認された。
図7は得られた光電流作用スペクトルを入射光の強度を一定として補正したもの、図8は得られた光電流作用スペクトルを入射フォトン数を一定として補正したものを示す。
図9に示すように、亜鉛チトクロムc電極30に印加するバイアス電圧を調節することによって、光電流の極性(流れる方向)と大きさとの両方を制御することが可能であった。
5.光照射による定常電流方向の反転
図10に示すように、亜鉛チトクロムc電極30に印加するバイアス電圧を、暗所にて極めて微弱な負の電流が得られるようなバイアス電圧(ここでは+23mVvs.Ag)に設定したとき、光照射によってこの電流の極性を反転させることが可能であった。
図11にこの光電変換素子を示す。図11に示すように、この光電変換素子においては、第1の実施形態による光電変換素子のようにバイアス電源16を用いてバイアス電圧を発生させるのではなく、電極11、13が持つ自然電極電位の差をバイアス電圧として用いる。この場合、参照電極17は用いる必要がない。したがって、この光電変換素子は、電極11、13を用いる二電極系である。
上記以外のことは第1の実施形態と同様である。
さらに、参照電極としての銀線31を用いず、かつ対極としての白金線32の代わりにITO基板を用いたことを除いて第1の実施形態で述べた実施例と同様の条件で光電流の測定を行ったところ、得られた光電流作用スペクトルに上記実施例と同様にソーレー帯およびQ帯が観察され、観察された光電流が確かに亜鉛チトクロムcの光励起に伴うものであることが確認された。
この第2の実施形態によれば、第1の実施形態と同様な利点を得ることができる。
図13はこの光電変換素子を示す。図13に示すように、この光電変換素子においては、電極11上に光電変換機能を有する、金属を含む電子伝達タンパク質12の単分子膜または多分子膜が、直接的または中間層を介して間接的に固定されており、この光電変換機能を有する、金属を含む電子伝達タンパク質12の単分子膜または多分子膜と電極13との間に固体電解質19が挟み込まれており、さらに固体電解質19の周囲を取り巻くように、固体電解質19の乾燥を防ぐための封止壁20が設けられている。固体電解質19としては、光電変換機能を有する、金属を含む電子伝達タンパク質12の機能を損なわないものが用いられ、具体的には、タンパク質を吸着しない寒天やポリアクリルアミドゲルなどが用いられる。電極11、13の少なくとも一方は、光電変換機能を有する、金属を含む電子伝達タンパク質12の光励起に用いられる光に対して透明な導電性材料、例えばITO、FTO、ネサガラスなどにより構成される。
上記以外のことは第1の実施形態と同様である。
この第3の実施形態によれば、第1の実施形態と同様な利点を得ることができる。
この光電変換素子は、電極11の材料に多孔体導電材料を用いることを除いて、第1の実施形態による光電変換素子と同様な構成を有する。
図14はこの多孔体導電材料41の構造を模式的に示す。図14に示すように、この多孔体導電材料41は三次元網目状構造を有し、網目に相当する多数の孔42を有する。この場合、これらの孔42同士は互いに連通しているが、必ずしも全ての孔42同士が連通していなくてもよい。この多孔体導電材料41としては、好適には、発泡金属あるいは発泡合金、例えば発泡ニッケルが用いられる。この多孔体導電材料41の多孔率は一般的には80%以上、より一般的には90%以上であり、孔42の径は、一般的には例えば10nm〜1mm、より一般的には10nm〜600μm、さらに一般的には1〜600μm、典型的には30〜400μm、より典型的には80〜230μmであるが、これに限定されるものではない。
図15に示すように、この多孔体導電材料41の表面に、光電変換機能を有する、金属を含む電子伝達タンパク質12の単分子膜または多分子膜を、直接的または中間層を介して間接的に固定する。この状態の多孔体導電材料41の骨格の断面図を図16に示す。
図17はこの光検出器を示す回路図である。図17に示すように、この光検出器は、第1〜第4の実施形態のいずれかによる光電変換素子からなるフォトダイオード51と、このフォトダイオード51の出力を増幅するための単一電子トランジスタ52とにより構成されている。単一電子トランジスタ52はドレイン側の微小トンネル接合J1 とソース側の微小トンネル接合J2 とにより構成されている。これらの微小トンネル接合J1 、J2 の容量をそれぞれC1 、C2 とする。例えば、フォトダイオード51の電極13は負荷抵抗RL を介して接地されており、その電極11はフォトダイオード52をバイアスするための正電圧VPDを供給する正極電源に接続されている。一方、単一電子トランジスタ52のソースは接地されており、そのドレインは出力抵抗Rout を介して正電圧Vccを供給する正極電源に接続されている。そして、フォトダイオード51の電極13と単一電子トランジスタ52のゲートとが容量Cg を介して互いに接続されている。
この光検出器においては、上述のようにフォトダイオード51と単一電子トランジスタ52とは容量結合されている。このときの電圧利得はCg /C1 で与えられるため、微小トンネル接合J1 の容量C1 を十分に小さくしておくことにより、この光検出器の次段に接続される素子を駆動するのに十分な大きさの出力電圧Vout を得ることができる。
この例では、単一電子トランジスタ52が金属/絶縁体接合により構成されたものであり、フォトダイオード51が第2の実施形態による光電変換素子により構成されたものである。
図18はこの光検出器の平面図である。また、図19はこの光検出器におけるフォトダイオード51の部分の断面図、図20はこの光検出器における単一電子トランジスタ52の部分の断面図である。
図示は省略するが、必要に応じて、フォトダイオード51および単一電子トランジスタ52を覆うように全面にパッシベーション膜が設けられる。
以上のように、この第5の実施形態によれば、単一電子トランジスタ52によりフォトダイオード51の出力を増幅するように構成されているので、従来の通常のトランジスタによりフォトダイオードの出力を増幅する従来の一般的な光検出器に比べて、光検出の大幅な高速化、高感度化および低消費電力化を図ることができる。
図21にこのCCDイメージセンサーの受光部およびこの受光部の近傍の垂直レジスタの断面構造を示す。図21に示すように、p型Si基板71(あるいはn型Si基板に形成されたpウエル層)上にゲート絶縁膜72が形成され、このゲート絶縁膜72上に読み出しゲート電極73が形成されている。この読み出しゲート電極73の両側の部分のp型Si基板71中にn型層74および垂直レジスタを構成するn型層75が形成されている。n型層74上の部分のゲート絶縁膜72には開口72aが形成されている。そして、この開口72aの内部のn型層74上に、例えば第3の実施形態による光電変換素子が受光部76として形成されている。このCCDイメージセンサーの上記以外の構成は、従来公知のインタライン転送方式のCCDイメージセンサーの構成と同様である。
この第6の実施形態によれば、受光部76に光電変換機能を有する、金属を含む電子伝達タンパク質12を用いた新規なCCDイメージセンサーを実現することができる。
このインバータ回路を図22に示す。図22に示すように、このインバータ回路においては、第1〜第4の実施形態のいずれかによる光電変換素子と同様な構成の光電変換素子81と負荷抵抗RL とが直列に接続されている。ここで、負荷抵抗RL は電極11と接続されている。負荷抵抗RL の一端に所定の正の電源電圧VDDが印加されるとともに、電極13が接地される。光電変換素子81の光電変換機能を有する、金属を含む電子伝達タンパク質12に信号光として例えば可視光を照射すると光電変換素子81がオンして光電流が流れることにより電極11からの出力電圧Vout はローレベルとなり、可視光の照射を止めると光電変換素子81がオフして光電流が流れなくなることにより電極11からの出力電圧Vout はハイレベルとなる。
この第7の実施形態によれば、光電変換機能を有する、金属を含む電子伝達タンパク質12を用いた光電変換素子81と負荷抵抗RL とによりインバータ回路を構成することができることにより、このインバータ回路を用いて論理回路などの各種の回路を構成することができる。
例えば、上述の実施形態および実施例において挙げた数値、構造、構成、形状、材料などはあくまでも例に過ぎず、必要に応じてこれらと異なる数値、構造、構成、形状、材料などを用いてもよい。
Claims (9)
- 導電材料からなる第1の電極とこの第1の電極上に固定された亜鉛チトクロムc、その誘導体またはその変異体と導電材料からなる第2の電極とを有し、
上記第1の電極と上記第2の電極との間の電位差、上記亜鉛チトクロムc、その誘導体またはその変異体に照射する光の強度および上記亜鉛チトクロムc、その誘導体またはその変異体に照射する光の波長のうち前記電位差を調節することにより素子内部を流れる光電流の大きさおよび極性を変化させる光電変換素子。 - 上記亜鉛チトクロムc、その誘導体またはその変異体の単分子膜または多分子膜が上記第1の電極上に固定されている請求項1記載の光電変換素子。
- 上記第2の電極は上記第1の電極上に固定された上記亜鉛チトクロムc、その誘導体またはその変異体に対して間隔を空けて対向するように設けられており、上記第1の電極および上記第2の電極が電解質溶液中に浸漬されている請求項1または2記載の光電変換素子。
- 上記第1の電極および上記第2の電極の少なくとも一方は可視光に対して透明である請求項1〜3のいずれか一項記載の光電変換素子。
- 上記第1の電極上に固定された上記亜鉛チトクロムc、その誘導体またはその変異体と上記第2の電極との間に固体電解質が挟み込まれている請求項1、2または4記載の光電変換素子。
- 上記固体電解質は上記亜鉛チトクロムc、その誘導体またはその変異体を吸着しないものである請求項5記載の光電変換素子。
- 上記第1の電極は金属、導電性酸化物、導電性ガラスまたは導電性高分子からなる請求項1〜6のいずれか一項記載の光電変換素子。
- 導電材料からなる第1の電極とこの第1の電極上に固定された亜鉛チトクロムc、その誘導体またはその変異体と導電材料からなる第2の電極とを有し、上記第1の電極と上記第2の電極との間の電位差、上記亜鉛チトクロムc、その誘導体またはその変異体に照射する光の強度および上記亜鉛チトクロムc、その誘導体またはその変異体に照射する光の波長のうち前記電位差を調節することにより素子内部を流れる光電流の大きさおよび極性を変化させる光電変換素子を有する半導体装置。
- 一つまたは複数の光電変換素子を有し、
少なくとも一つの上記光電変換素子として、導電材料からなる第1の電極とこの第1の電極上に固定された亜鉛チトクロムc、その誘導体またはその変異体と導電材料からなる第2の電極とを有し、上記第1の電極と上記第2の電極との間の電位差、上記亜鉛チトクロムc、その誘導体またはその変異体に照射する光の強度および上記亜鉛チトクロムc、その誘導体またはその変異体に照射する光の波長のうち前記電位差を調節することにより素子内部を流れる光電流の大きさおよび極性を変化させる光電変換素子を用いる電子機器。
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