TW200538872A - Method for preparing photosensitive aqueous developable thickfilm composition - Google Patents

Description

200538872 五、發明說明（1) 【發明所屬之技術領域】 本發明係有關於一種製備感光水溶性顯影厚膜組合物 (photosensitive aqueous developable thickfilm composition )的方法，且特別有關於一種省略了固體聚 合物溶解步驟之製備感光水溶性顯影厚膜組合物的方法， 因此簡化了整個製備程序，而不需使用聚合溶劑稀釋聚合 溶液或調整其黏度，同時也可避免圖案區之底切的問題， 進而克服燒結後產生之邊緣翹曲的問題。 【先前技術】 感光厚膜組合物廣泛地應用於微細線電路（f i ne 1 ine circuits )的製造上。塗佈這樣的組合物可以形成 線寬（1 ine/space pi tch )不超過100微米的微細線路。 美國專利第 5, 032, 478， 5, 049, 480， 5, 03 2, 490 和 4, 9 1 2, 0 1 9號揭示水溶性顯影厚膜組合物，其個別包含 金、銀、銅、陶莞。 根據習知技術，製備顯影厚膜組合物的方法，包括： 混合一無機粉末（包括金屬粉末）、一光聚合反應起始劑 (photopolymerization initiator )、一 熱輔助 (heat-assisted)觸媒、一單體（monomer)、一 可水洗 (water-washable)有機黏合劑（organic binder)，以 及分散所形成的混合物之步驟。將每一厚膜組合物均勻地 塗在一基板上，再經乾燥和曝UV光（透過一具備設計圖案 之光罩）之步驟，使得厚膜組合物中的光反應原料 (photoreactive raw materials)產生聚合反應；且透

5008-6440-PF(N3).ptd 第6頁 200538872 五、發明說明（2) 過光罩上所設計之圖案致使部分可水洗有機黏合劑硬化 隨後，該基板經顯影步驟以移除溶解的部分，因此只留下 未溶解的部分形成圖案。經圖案化製程後的基板，二高溫 燒結使得有機黏合劑黏附在基板上而形成永久線路。 根據傳統之製備厚膜組合物的方法，有機黏合劑用溶 液（organic binder solution)係透過共聚合反應在一 聚合溶劑（polymerization s〇ivent)中製備一樹酯固能 物，然後經固化（凝固）及研磨（粉末化）步驟，最後將 樹S曰粉末再次溶於適當溶劑之中。 歐洲專利第373662號揭示以一可光聚合 (photopolymerizable)液態組合物替代黏膠 (adhesives)。然而，因為其具有水洗能力不佳及厚度 過大的缺點，因此並不利於作為厚膜組合物的原料。 日本專利早期公開（Laid - open)第HE 19-222723和 20 0 2-1 0 5 1 1 2號揭示在省略固化步驟的情況下，於塗佈組 合物中使用有機黏合劑用溶液；但由於有機黏合劑用溶液 的黏度高需要使用溶劑再稀釋。日本專利早期公開第 2002 -148787和2002 - 311583號進一步揭示於厚膜組合物中 使用有機黏合劑用溶液的情形。然而於特殊用途上則需使 用溶劑控制厚膜組合物的黏度。 關於感光厚膜組合物的特徵，於美國專利第 5’032,478、5,049,48 0、5,032,49 0 和 4,912,019 號中所敘 述之圖案的形成方法，指出當圖案形成時會在線路之厚度 的方向上出現顯影梯度（devel〇pment gradien1：)，進而

5008-6440-PF(N3).ptd 第7頁 200538872 發明說明（3) ^ 成倒梯形底切（inverse — trapezddal undercuts )的 之後u亥底切的部分會在燒結時向上輕曲而導致邊终 f =的問題。日本專利第3 1 1 3636號之敘述指出，因為金$ 立，f係屬非透明物，因此對於其表面的過度曝光有助於 二、·-卩產生來合作用’但也因造成底切和邊緣魅曲的問 3而忒專利亦建議一個藉著控制無機粉末之粒徑大小以 I光時間的方法，然而適用於此方法的無機粉末之種 =方【而業界亟需發展-種能廣泛適用於大部 【發明概要】 借咸決上述問題，本發明的目的之一就是提供—種製 個二絃7 '谷性顯影厚膜組合物的方法，在該方法中省略— 日广：固體聚合物的步驟，因此簡化整個製備程序。同 ^問ίί方ΐ可以避免顯影後於圖案（線路）上產生之底切 ' 而克服燒結後之邊緣翹> 曲的問題。 顯影—目的之—就是提供—種製備感光水溶性 且^、i 、、且&物的方法，此方法不須使用溶劑控制黏度， 限於任何可用的無機成分之種類。 又 ίίΐ;: = :’ίΠ提供一種製備感光水溶性顯 f備一斑I 要步驟係包含：於一聚合溶劑中 用、·ί液Ϊ 樹酯（binder resin)、將此有機黏合劑 人^，與一無機粉末混合、並且分散此混合物；直中該 ;::J:乍為此組合物的溶劑使用，有機黏合劑用溶；則 ”和固化私序而直接作為此組合物的一個成分使

200538872 五、發明說明（4) 用’且此有機黏合劑的酸值調整在75〜125mgK〇H/g。 【發明内容】 本發明之内容詳述如下： 本發明是因應一項發現而生，其中該發現顯示，

影時沿著線條之厚度的方向會出現顯影梯度，造成倒梯形 底切’之後该倒梯形底切會在燒結時向上翹曲而導致邊緣 。曲2問題’所以底切是引起邊緣翹曲的直接原因；然而 ，’員〜y驟之4 ’光反應（P h 〇 t 〇 r e a c t i ο η )已由單體、 光聚 0 反應觸媒（Photopolymerization catalyst )、加 熱反應助劑（thermal reaction aid)以及其它成分促 成，因此我們可以在顯影步驟之前便將黏附於基板上的有 機黏=劑之酸值調整於最適值之範圍内，以避免產生底 切’、纟σ果’此方法適用的無機成分之種類便不受限制。甚 且，因為製備黏合劑用樹酯的溶劑與組合物的是相同的， 所以有機黏合劑用溶液可直接當作組合物的一個成分使 用，而不須經過乾燥和固化的過程。因此簡化了整個製備 、依照本發明所述之製備感光水溶性顯影厚膜組合物的 方法，其可應用於製備感光水溶性顯影導電厚膜組合物和 感光水溶性顯影絕緣厚膜組合物。 感光水溶性顯影導電厚膜組合物可以藉著混合金屬粉 末、有機黏合劑用溶液、光硬化聚合單體（ph〇t〇curable monomer )、無機黏合劑、聚合反應起始劑、和其餘添加 背J加以製備。同時，感光水溶性顯影絕緣厚膜組合物可以

200538872 五、發明說明（5) 藉著混合無機填充劑（f i 1 1 er )、黑色顏料、有機黏合劑 用溶液、光硬化聚合單體、無機黏合劑、聚合反應起始 劑、和其餘添加劑加以製備。 依據本發明所述之製備感光水溶性顯影絕緣厚膜組合 物的方法’使用烧基甲基丙_酸g旨（alkyimethacrylate )和烧基羧酸（alkylcarboxylic acid)的共聚合物作為 有機黏合劑’該有機黏合劑用樹醋之酸值調整於 … 75〜125mgKOH/g之間。且該有機黏合劑用溶液的黏度調整 於30〜260Pa .s之間。 本發明所述之方法中，此有機黏合劑係屬一種可溶於 鹼性水溶液的樹脂，且扮演骨架結構（skeletal structure )的角色，藉著將感光厚膜組合物塗佈於一基 板上’其單體可以在骨架結構上進行聚合反應；隨後以^紫 外（Ultraviolet ; UV )光對此基板進行曝光，並於顯影、 時形成需之圖案。 ~ 典型的有機黏合劑包含丙稀酸（aCryliC)、經基笨 乙烯（hydroxystyrene)、酚醛清漆樹脂（novolak)、 聚醋樹脂（polyester resins )、和其餘相似物。在本發 明中’使用烧基甲基丙浠酸酯（alkylmethacrylate)和 燒基叛酸（alkylcarboxylic acid)的共聚合物作為點合 劑用樹脂。藉著控制緩基（C a r b 〇 X y 1 g r 〇 u p s )的數目， 將黏合劑用樹脂的酸值調整於MdZSmgKOH/g之間，因此 減少底切的生成。當黏合劑用樹脂的酸值低於 7 5mgK0H/g，顯影所花費的時間過長，因此最適化的製程 5008-6440-PF(N3).ptd 第10頁 200538872 1五、發明說明（6) 條件受到限制。另一面，當黏合劑用樹脂的酸值超過 125^igKOH/g時，顯影所花費的時間過短，而底切的生成情 形變嚴重。因此，黏合劑用樹脂的最適酸值為本發明所提 供之範圍。 欲作為製備共聚合物時所使用的聚合溶劑，溶劑本身 須具備適當的沸點且對共聚物之溶解度高，以便於直接當 作塗佈組合物的有機溶劑使用。該些溶劑的特定例子包 έ · 一次乙基二醇單丁 _ (butylcarbitol)、二次乙基 二醇單丁醚醋酸酯（butylcarbit〇1 acetate)、醋酸異 丙ί旨（isopropyl acetate) 、丁氧基乙酸乙酯 (butylcellosolveacetate)、雙鹼基 g旨（dibasic esters)、乙二醇—Π，”-乙酸酯（ethyleneglyc〇1 acetate)、乙酉夂乙氧基乙酉旨（ceii〇s〇iveacetate)、蔽 口口醇（terpineol)、鬲碳數之脂肪族醇類（higher aliphatic alcohols)和其餘相似物。而2,2,4-三甲基 -1，3-戊烷二醇單異丁酸酯 (2,2,4-trimethyl-l，3-pentanediol monoisobutyrate )是較適合的一種。 有機黏合劑依照下列步驟合成。首先，將一選定之6 0 % (重量百分比）的溶劑置入一反應器内然後攪拌且加熱 至8 0 °C，當溫度達到設定值時，將烷基甲基丙烯酸酯 (alkylmethacrylate)(例如，MMA)和烷基羧酸 (alkylcarboxylic acid)(例如，MAA)當作單體連同 一聚合反應起始劑一起加入反應器，以合成有機黏合劑； 5008-6440-PF(N3).ptd 第11頁 200538872

五、發明說明（7) 其中該些單體及起始劑的量 有機黏合劑具備期望的分子 反應器經過緩慢冷卻的步驟 溶液。 為40 % (重量百分比）_ 量時，則合成反應即告完成 後’即可得到一有機黏合齊彳用 在本發明中有別於傳統方法的地方，在於該有機魏人 劑用溶液不經固化和粉末化樹脂的再溶解之步驟而直接: 為厚膜組合物的一個成分使用。其中，當使用一實用杯4 (utility cup)及布魯氏懷德（Br〇〇kfield)黏度計 (spindle #14 )在1〇 rpm的轉速下進行測定時，該有 黏合劑用溶液的黏度控制在3 〇〜2 6 〇 Pa · s之間。 為了促進導電組合物的燒結（s i n t e r i n忌）程度及增 進其與基板間的附著力，該有機黏合劑用溶液可以進一曰+ 包含一無機黏合劑。此外，該有機黏合劑用溶液可以進二 步包含一光聚合反應起始劑，其中該光聚合反應起始劑使 得光硬化聚合單體在UV光照射下進行光聚合反應，以便使 得該聚合物不溶於顯影溶液。 該有機黏合劑用溶液可以 此些添加劑與本發明的目的並 本發明的架構及影響有賴 (preferred examples )和比 examples )作更詳細的說明。 說明本發明的概念與原則，並 【實施方式】 進一步包含添加劑如觸媒， 不衝突。 於下列較佳範例 較範例（compar a t i ve 然而該些範例的目的是用作 非用以限定本發明的範圍。 合成範例（Synthesis Examples)

200538872 五、發明說明（8) 每一有機黏合劑皆依照下列步驟合成。首先，將一選 定之6 0 % (重量百分比）的溶劑置入一反應器内然後攪拌 且加熱至8 0 °C，當溫度達到設定值時，依照下列表1指示 之個別劑里’將院基甲基丙浠酸g旨（alkyimethacrylate )(例如，MMA)和烷基羧酸（aikylcarb〇XyHc acid) (例如’ MAA )當作單體連同一聚合反應起始劑一起加入 反應器，以合成有機黏合劑。其中該些單體及起始劑的量 則為4 0 % (重量百分比）。當該有機黏合劑具備期望的分 子量時，則合成反應即告完成。反應器經過缓慢冷卻的步 驟後，即可得到一有機黏合劑用溶液。在後續的範例中皆 用同樣的方式得到有機黏合劑用溶液。 用於合成個別有機黏合劑用溶液之成份的組成、個別 有機黏合劑用溶液之黏度和酸值總結如下列表1。 合成 範例1 合成 範例2 合成 範伊j 3 合成 範例4 合成 範例5 合成 範例6 合成 範例7 合成 範例8 烷基甲基丙烯酸 酯（例如，MMA) 81.4 81.5 80.7 87.9 85.9 85.3 79.0 79.3 烷基羧酸 (例如，MA) 18.6 18.5 19.3 12.1 14.1 14.7 21.0 20.7 聚合溶劑 三甲3 S-ι, 3_戊院二醇單異丁酸酿 所用之有機 黏合劑的狀態 聚合溶液（polymeric solution) 酸値 (mgKOH/g) 115.5 110.4 115.5 72 83.72 85.1 12 9.4 124.6 黏度（Pa _ s) 330 2 60 180 94 68 49.2 30 28.4 範例（Examples ) 每一感光水溶性顯影塗佈組合物皆依照表2〜5所示之

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組成，混合各成分並使用一個三滾輪研磨機（three-r〇1 1 mill )加以揉合而得。合成範例2〜7中所製備之有機黏合 劑用溶液於範例1〜6中使用、合成範例i中所製備之有機°黏 合劑用溶液於比較範例1中使用、而合成範例7中所製備之 有機黏合劑用溶液則於比較範例2中使用。每一塗佈組合 物皆利用一 325網狀網幕（325 mesh SCreen )均勻地塗2佈 在一玻璃基板上，然後在一溫度介於8〇〜9(rc的加熱板 (hot plate)上燒結約1〇分鐘以形成一厚度約1〇微米的 薄膜。接著，透過一具備已設計好電路圖案之光罩，使用 UV光源在40 0mJ/cm2的能量下對該玻璃基板進行曝光製程。 隨後，使用一0· 4%之Na2C03溶液和顯影機台 (conveyored sprayer)對該已曝光之玻璃基板進行顯影 製程。此厚膜組合物的物理性質之估算及結果如表2〜5所 示。欲添加至有機黏合劑用溶液的成分如下所示： [成分] (1 )金屬粉末 使用'具有比表面積 〇.44ni2/g、tap density 5g/inl 及 平均粒徑1 · 8微米的球狀金屬銀粉末；和一具有比表面積 0· 5m2/g ' tap densi ty 4· 8g/ml及平均粒徑2微米的球狀金 屬銅粉末。 (2 )玻璃質（Glass frit ) 就一導電塗佈組合物而言，則使用一經過精密分離之 硼玻璃質（borosilicate glass frit)作為無機黏合劑 使用。其中該硼玻璃質具備431 °C之軟化溫度（softening

5008-6440-PF(N3).ptd 第14頁 200538872 五、發明說明（10) temperature)及1· 2微米之平均粒徑。 (3 )光起始劑/觸媒/單體

在此些範例中，光起始劑使用一種以商標名Irgacure 9 0 7販售之2 -甲基-1 - [ (4-曱硫基）苯基]-2-（4-烷氧基 與嗎基）-1-丙酮（2 - methyl -1-[ (4- methylthio) phenyl]-2- (4-morpholinyl)-l-propanone)的化合 物。此抗熱性（t h e r m a 11 y i n a c t i v e )之光起始劑受到u V 光照射時會產生自由基。觸媒使用乙基-4—二甲基胺基苯 酯（ethyl-4-dimethylaminobenzoate ;EPD)及 (isopropyl thioxan tone ;ITX)。單體的作用是與光起 始劑產生的自由基聚合並在顯影的時候形成圖案，在此使 用以商標名Μ300販售的三經甲基丙烧三丙婦酸酯 (trimethylolpropane triacrylate ;ΤΜΡΤΑ)。 (4 )有機黏合劑/無機填充劑/黑色顏料（絕緣成分 ) 就一個電氣絕緣的塗層組合物而言，則使用一經過精 密分離之硼玻璃質（b〇rosiiicate glass fri1;)作為無 機黏合劑使用。其中該硼玻璃質具備47〇 〇c之軟化溫度 (softening temperature )及1· 9微米之平均粒徑。二氧 化欽（T i 〇2 )粉末作為無機填充劑，其中二氧化鈦粉末的 平均粒徑為0·25微米且油脂吸收度（〇u absorption)為 g/100ml為了仔到較佳的感光性（ph〇t〇sensitivity )’、使用&黑色顏料如鉻—銅（Cr — Cu )複合氧化物，其中鉻 -銅複合氧化物的平均粒徑為〇· 8微米且為油脂吸收度為

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五、發明說明（π) 15g/10 〇m1。 表2 金屬銀粉末 球速皙 比較 範例1 70% 5% 範例1 70% 5%\ 範例2 70% 5% 範例3 70% 5% 範例4 70% 5% 範例5 70% 5% 範例6 70% 5% η/ 比較 範例2 70% 5% c 0/ 甲體 有機黏合劑 有機黏合劑的 黏度（Pa · s) 5% 1 18.3% 330 5% 18.3% 2 60 5% 18.3% 180 5% 18.3% 94 5% 18.3% 67 5% 18.3% 49.2 5% 18.3% 30 5% 18.3% 28.4 工 rrgacure 907 0.50% 0.50% 0.50% 0.50% 0.50% 0.50% 0.50% 0.50% EPD 0.60% 0 _ 60% 0.60% 0.60% 0.60% 0.60% 0.60% 0.60% XTX 0.60% 0.60% 0.60% 0.60% 0.60% 0.60% 0.60% 0.6D% 可印刷性和組 失敗 通過 良好 良好 良好 良好 通過 失敗 合物黏度 (Pa-s) (79) (45) (36) (28) (26) (21) (18) (16) 比較範例3 範例7 範例8 比較範例4 金屬銀粉末 70% 70% 70% 70% 玻瑀質 5% 5% 5% 5% 單體 3% 3% 3% 3% 有機黏合劑 13.3% 18.3% 18.3% 18.3% 有機黏合劑的酸値 (mgKOH/g) 74.67 80.47 102.7 14 9 工rgacure 907 0.50% 0.50% 0.50% 0.50% EPD 0.60% 0.60% 0.60% 0.60% 工TX 0.60% 0.60% 0.60% 0.60% _1¾__ 於8〇Τ下乾燥10分 鐘，顯影60秒 不可顯影 0 0 0 13微米 4微米 5微米 M0微米 判定結果 - 良好 良好 失敗

[估算物理性質的步驟] 底切之生成：使用〇· 4 %之碳酸鈉（Na2C03 )溶液和固

5008-6440-PF(N3).ptd 第16頁 200538872 五、發明說明（12) 定喷嘴（sprayer)，比較在不同操作時間下所觀察 底切之生成情形，以測定本發明之方法的效果，並使一 光學顯微鏡連結一紀錄器作量測。經過曝光和顯影 ί路；Γ基板Λ面觀察由塗佈於破璃基板上之㈣^ 電路線（circuit llnes)。因為底切係形成於 〕 邊緣部份且該部分未附著於玻璃基板上，由於這的、 異，所以根據前述做法即可以輕易地 ^ σ 7 / Ϊ 2 ^ ^# ^5〇χ ^ ^ ^ τ ^ ^ ^ ^ 塗佈組合物電路線拍照，並且利解复:8。广卡之 )，然後比較此些量測數= = -離（微米 性，當顯影後的圖案清晰時則判定為& =的形成和可顯影 結後出現因顯影時在電路圖 （good);當燒 曲等問題’則判定為失敗（fa j底切而弓丨起之邊緣翹 5008-6440-PF(N3).ptd $ 17頁

U 200538872 五、發明說明（13) 表4 範例9 金屬銅粉末 70% 玻璃質 5% 單體 3% 有機黏合劑 20.3% 有機黏合劑的酸質（mgKOH/g) 84.63 工rgacure 907 0.50% EPD 0.60% 工TX 0.60% 底· 切 0 於80°C下乾燥10分鐘，顯影60秒 0 0 判定結栗 良好 表5 範例10 範例11 玻璃質 30% 30% 二氧化鈦 12% 12% 黑色顏料（Black pigment) 8% 8% 單體 6% 6% 有機黏合劑 38.5% 38.5% 有機黏合劑的酸質 (mgKOH/g) 74.6 124.6 工rgacure 907 1.5% 1.5% EPD 2.0% 2.0% 工TX 2.0% 2.0% 底切 於80°C下乾燥10分鐘， 0 0 顯影60秒 G 0 D 0 判定結果 良好 良好

依據本發明所述之方法，由表2〜5的結果得知，藉著 ΪΒΒΙ 5008-6440-PF(N3).ptd 第18頁 200538872 五、發明說明（14) 使用銀、銅或絕緣體粉末可以控制有機黏人 免形成底切。綜上所述，本發明所述之方^ = 類可用的無機粉末；而且，因為在進行聚合f 機黏合劑的黏度可以製備一具有適當黏度二 (P a s t e )，而不須再另外控制其濃度。 广 如本發明所述之製備感光水溶性顯影厚膜 法，提供許多有用的效果。特別是因為省略了 合物之步驟，因此簡化了整個製備程序。除此 控制有機黏合劑的酸值可以避免顯影後在圖案 電路線）產生底切；而燒結後的問題（例如， 亦可獲得解決。甚且，本發明所述之方法亦擴 末種類的適用範圜。 、 雖然本發明已以數個較佳實施例揭露如上 用以限定本發明，任何熟習此技藝者，在不脫 精神$範圍内，當可作任意之更動與潤飾，因 保護範圍當視後附之申請專利範圍所界定者為 的酸值並避 不限用於此 應時控制有 狀物 組合物的方 溶解固體聚 之外，藉由 上（例如， 邊緣麵曲） 大了無機粉 ，然其並非 離本發明之 此本發明之 準。

200538872 圖式簡單說明 【圖示簡單說明】 【主要元件符號說明】 無

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Claims (1)

1. 200538872 六、申請專利範圍 1 · 一種製備感光水溶性顯影厚膜組合物的方法， 下列步驟： 在一聚合溶劑中製備一黏合劑用樹酯（binder resin 益 將δ亥有機黏合劑用溶液（b ^ n己e r s ο 1 u t i ο η )與 機粉末混合，以及 分散該混合物， 其中該聚合溶劑作為該組合物的溶劑，該有機黏合劑 用；谷液不經乾燥和固化程序而直接當作該組合物的一個成 分使用’且該有機黏合劑的酸值（acid value)調整在 75〜1 25mgK0H/g 之間。 2 ·如申请專利範圍第1項所述之製傷感光水溶性顯影 厚膜組合物的方法，其中該有機黏合劑係烧基曱基丙稀酸 酯（alkylmethacrylate)和烷基羧酸（alkylcarboxylic a c i d )的共聚合物。 3 ·如申請專利範圍第1項所述之製備感光水溶性顯影 厚膜組合物的方法，其中該有機黏合劑用溶液的黏度介於 30〜260Pa · s 〇 4·如申請專利範圍第1項所述之製備感光水溶性顯影 厚膜組合物的方法，其中該聚合溶劑係選自由二次乙基二 醇單丁醚（butylcarbitol)、二次乙基二醇單丁 _醋酸 酯（butylcarbitol acetate)、醋酸異丙醋（isopropyl acetate )、丁 氧基乙酸乙酯（butylcellosolveacetate )、雙鹼基酯（dibasic esters)、乙二醇-[1，2]-乙酸

   5008-6440-PF(N3).ptd 第21頁 r 200538872 六、申請專利範圍 酯（ethyleneglycol acetate)、乙酸乙氧基乙酯 (cellosolveacetate) 、蔽品醇（terpineol)及大分子

   量的脂肪族醇類（higher aliphatic alcohols)所組成 之組群。 5 ·如申請專利範圍第4項所述之製備感光水溶性顯影 厚膜組合物的方法，其中該聚合溶劑是2, 2, 4-三甲基 -1，3 -戊炫一醇早異丁酸酉旨 (2,2,4~trimethyl^i53-pentanediol monoisobutyrate )° 6 ·如申请專利範圍第1項所述之製備感光水溶性顯影 厚膜組合物的方法，其中該厚膜組合物是導電厚膜組合物 或絕緣厚膜組合物。

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