PL83097B1 - - Google Patents

Download PDF

Info

Publication number
PL83097B1
PL83097B1 PL1971152331A PL15233171A PL83097B1 PL 83097 B1 PL83097 B1 PL 83097B1 PL 1971152331 A PL1971152331 A PL 1971152331A PL 15233171 A PL15233171 A PL 15233171A PL 83097 B1 PL83097 B1 PL 83097B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
formula
compound
product
ether
ethyl
Prior art date
Application number
PL1971152331A
Other languages
English (en)
Original Assignee
Astra Pharmaceutical Products Inc Te Worcester Massachusetts Verstvam
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Astra Pharmaceutical Products Inc Te Worcester Massachusetts Verstvam filed Critical Astra Pharmaceutical Products Inc Te Worcester Massachusetts Verstvam
Publication of PL83097B1 publication Critical patent/PL83097B1/pl

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C53/00Saturated compounds having only one carboxyl group bound to an acyclic carbon atom or hydrogen
    • C07C53/38Acyl halides
    • C07C53/46Acyl halides containing halogen outside the carbonyl halide group
    • C07C53/50Acyl halides containing halogen outside the carbonyl halide group of acids containing three or more carbon atoms
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C237/00Carboxylic acid amides, the carbon skeleton of the acid part being further substituted by amino groups

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Pyridine Compounds (AREA)

Description

Uprawniony z patentu: Astra Pharmaceutical Products, Inc., Worcester, Massachusetts (Stany Zjednoczone Ameryk*) Sposób wytwarzania nowych 2 alkilo^-alkiloamino^^^^acetyioksyliclydów Przedmiotem wynalazku jest sposób wytwarzania nowych 2-aiki!o-2-alkiloamino-2',6'-acetyioksylidydów o ogólnym wzorze 1, w którym R1 oznacza rodnik etylowy, propylowy lub butylowy, a R2 i R3 sa jednakowe iub rózne i oznaczaja rodniki metylowe, etylowe, propylowe lub butylowe lub R2 razem z R3 oznaczaja rodnik tetrametylenowy, przy czym podstawniki Rr, R2, i R3 razem zawieraja co najmniej 6 atomów wegla. W zakres wynalazku wchodzi równiez wytwarzanie farmakologicznie dopuszczalnych soli zwiazków o wzorze 1 oraz optycznych izomerów tych zwiazków. Zwiazki wytwarzane sposobem wedlug wynalazku maja wlasciwosci srodków miejscowo znieczulajacych.Z grupy acyloksylidydów znane sa przede wszystkim 2 zwiazki o wlasciwosciach miejscowo znieczulaja¬ cych, mianowicie N-n-butylopipekolilo-2,6-ksylidyd o wzorze 2, znany pod nazwa bupiwakainy lub markainy oraz dwuetyloaminoacetylo-2,6-ksylidyd czyli Gdwuety!oamino-2,6-dwumetyloacetanilid o wzorze 3, znany pod nazwa lidokamy lub ksylokainy. Wprawdzie pierwszy z tych znanych zwiazków wykazuje dlugotrwale dzialanie miejscowo znieczulajace ale ma te wade, ze dziala drazniaco na tkanki, zas drugi z tych zwiazków nie dziala drazniaco, ale jego dzialanie miejscowo znieczulajace jest krótkotrwale.Z pokrewnych zwiazków majacych zdolnosc miejscowego znieczulania znane &a równiez nastepujace: a-propyloaminopropiono-2-toluidyd czyli prilokaina,a-pirolidynoacetylo-2,6-ksylidyd czyli pirokaina i N-metylo- pipekolilo-2,6-ksylidyd czyli mepiwakaina. Wszystkie te zwiazki maja jednak tylko krótkotrwale dzialania miejscowo znieczulajace.Zwiazki wytwarzane sposobem wedlug wynalazku maja silne i dlugotrwale dzialanie miejscowo znieczula jace, dopuszczalnie niskie wlasciwosci podrazniania tkanek i zadowalajaco niska toksycznosc.Przykladami zwiazków wytwarzanych sposobem wedlug wynalazku sa nastepujace zwiazki, 2-dwuetylo- amino-2',6'-n-butyroksylidyd czyli 2-etylo-2-dwuetyloamino-2',6'-acetyloksylidyd o wzorze 1a, 2-/N-etylo-n-pro- pyloam[no)-2',6'-n-butyroksylidyd czyli 2-etylo-2-(rVetylo-n-propyloamino)-2\6'-acetyloksylidyd o wzorze 1b, 2-dwuetyloamino-2',6'-n-waleroksylidyd czyli 2-n-propylo-2-dwuety!oamino-2',6'-acetoksylidyd o wzorze 1c, 2-pirolidyno-2',6'-n-butyroksylidyd czyli 2-etylo-2-piroiidyno-2',6'-acetoksylidyd o wzorze 1d, 2-(N-etylo-n-buty-2 83 097 loamino)-2',6'-n-butyrok$ylidyd czyli 2-etylo-2-(Netylo-n bu?ylo3mino)-2',6'-acelok5yiidyd o wzorze 1e, 2-dwu metyloamino -2 ,6 - kaproiloksylidyd czyli 2-n-buiyio -2-dwurnetyloamino-2 ,6 'aceiytoksyiidyd o wzorze 1f i 2-oirplidyno:2 ,6 -nwaleroksylidyd czyli 2-n propyio-2-pirohdyno-2 -6 -acetyloksylidyd o wzorze 1g.Sposobem wedlug wynalazku /wiazki o wzorze 1, w którym Rl, R2 i R3 maja wyzej podane znaczenie, wytwarza sie przez reakcje zwiazku o wzorze 4, w którym R1 ma wyzej podane znaczenie, a Y oznacza atom bromu lub jodu, ze zwiazkiem o wzorze 5, w którym R2 i R3 maja wyzej podane znaczenie. Reakcje te prowadzi sie korzystnie w srodowisku obojetnego rozpuszczalnika organicznego, np. benzenu, w temperaturze podwyzszo¬ nej. Przebieg tej reakcji oraz reakcji wytwarzania produktu wyjsciowego o wzorze 4, w którym Y oznacza alom bromu, przedstawia schemat 1. Podstawniki R1, R2 i R3 w tym schemacie maja wyzej podane znaczenie, a X oznacza aiom bromu lub chloru.Zwiazki o wzorze 1, w którym R' ma wyzej podane znaczenia, aR2 i R3 sa jednakowe lub rózne i oznaczaja rodniki metylowe, etylowe, propylowe lub butylowe, przy czym R1, K2 \RJ razem zawieraja co najftinie^4^e*new^wcgla, zgodnie z wynalazkiem wytwarza sie równiez w ten sposób, ze zwiazek o wzorze 4, w4A#y^i-F£l M ¥ rriaja wyzej podane znaczenia, poddaje sie reakcji ze zwiazkiem o wzorze H2 NR2, w którym R2 |ia wyzej podane znaczenie i otrzymany zwiazek o ogólnym wzorze 1, w którym R1 i R2 maja wyzej podane Inacssefe^R^oznafcza atom wodoru, alkiluje sie w znany sposób za pomoca srodka alkilujacego, umozliwiajace- iS!^?^!!*??^^^!!^0^0^ R3 *°dtrikiem metylowym, etylowym, propylowym albo butylowym. Przebieg tego procesu oraz reakcji wytwarzania zwiazku o wzorze 4, podaje schemat 2. W schemacie tym uwidoczniono równiez wymiane atomu bromu na atom jodu (podstawnik Y).Zwiazki otrzymane sposobem wedlug wynalazku ewentualnie przeprowadza sie w ich farmakologicznie dopuszczalne sole addycyjne z kwasami i/albo rozdziela racematy na izomery optyczne znanymi sposobami, np. dzialajac kwasem 1-winowym lub d-winowym.Przyklad I. W kolbie o pojemnosci 1 litra, wyposazonej w chlodnice zwrotna i rurice zabezpieczajaca od dostepu wilgoci, do 1,20 mola kwasu a-brcmo-n-maslowego dodaje sie 2,40 mola przedestylowanego chlorku tionylu, mieszanine utrzymuje wstanie wrzenia pod chlodnica zwrotna wciagu 5 godzin, po czym nadmiar chlorku tionylu oddestylowuje sie na lazni o temperaturze do 120°C i pozostala mieszanine poreakcyjna utrzymuje w ciagu 1 godziny w temperaturze 25-30°C pod cisnieniem obnizonym za pomoca prózniowej pompy wodnej, a nastepnie powoli podwyzsza temperature lazni do 80°C, powodujac dostylacje chlorku a-bromc-n-bu- tyrylu. Otrzymuje sie 1,10 mola (92% wydajnosci teoretycznej) produktu o temperaturze wrzenia 48—50°C.Produkt o czystosci dostatecznej do daiszego procesu otrzymuje sie równiez bez stosowania opisanej wyzej destylacji pod zmniejszonym cisnieniem, lecz przepuszczajac przez surowy produkt, po oddestylowaniu chlorku tionylu, strumien wysuszonego argonu lub azotu w temperaturze 80- 100°C w ciagu 1,5—2 godzin. 1,005 mola chlorku a-bromo n-butyrylu dodaje sie do ochlodzonej do temperatury 5— 10°C mieszaniny 0,92 mola 2,6-ksylidyny i 814 ml lodowatego kwasu octowego w kolbie o pojemnosci 4 litra. Po szybkim wymieszaniu dodaje sie niezwlocznie ochlodzony roztwór 315,6 g trójwodzianu octanu sodowego w 1610 ml wody i wytrzasa w ciagu 30 minut. Nastepnie odsacza sie otrzymany osad i plucze go mieszajac z woda, w celu mozliwie dokladnego usuniecia kwasu octowego, po czym suszy w powietrzu i ewentualnie pod zmniejszonym cisnieniem, otrzymujac 0,74 mola (80% wydajnosci teoretycznej) a-bromo-n-butyrylo-2,6;ksylidydu o temperatu¬ rze topnienia 198-200°C Analiza produktu: Obliczono dla wzoruCj2HI6BrNO Znaleziono %C 53,3 53,3 %H 5,97 5,79 %Br 29,6 297 Mieszanine 0,0148 mola a-hromo-n-butyrylo-2,6-ksylidydu, 0,0444 mola dwuetyloaminy i 25 ml bezwod¬ nego benzenu ogrzewa sie wciagu 15 godzin w temperaturze 100* C w autoklawie, po czym chlodzi, odsacza bromek dwuetyloamoniowy i benzenowy roztwór ekstrahuje 3 porcjami po 25 mi 1 m roztworu kwasu solnego.Wyciag przemywa sie 25 ml ateru, alkalizuje 7m roztworem wodorotlenku sodowego do wartosci pH ~ 10 i ekstrahuje 4 porcjami po 28 mi eteru. Wyciag eterowy *uszy sie naci bezwodnym siarczanem sodowym, przesacza i odparowuje tfter po:i zmniejszonym cisnieniem, otrzymujac 0,00499 rnoia (33,7% wydajnosci teoretycznej) a-dwuetyloamino-nbutyro-2,6-ksylidydu w postaci stalego produktu o konsystencji wosku. Pro dukt ten traktuje sie roztworem chlorowodoru w eterze i otrzymany chlorowodorek przekrystalizowuje trzykrot¬ nie z mieszaniny bezwodn&go etanolu z eterem, otrzymujac produkt topniejacy z objawami rozkladu w tempera¬ turze 224,5-226°C.83 097 3 Analiza produktu: %c %H % N Obliczono dla wzoruCl6H27CIN20 64,3 9,11 9,37 Znaleziono 64,4 9,12 9,39 Wyniki analizy widma w podczerwieni: (pastylka KBr, chlorowodorek) A3175 (przegiecie) (s, CH3 iCH2), 2577 (s, NHf ),^490 (s, NhT), 1685 (s, amid I), 1599 (w, fenyl), 1530 (s, amid II), 1479 (s), 1232 (s, amid III), 787 (s, fenyl 3 sasiednie atomy wodoru poza plaszczyzna) cm"1.Widmo magnetycznego rezonansu jadrowego (CDCI3, zasada) 51,10 (t, 9H, CH2 — CH3), 1,60—2,10 (m, 2H, CHCH2CH3), 2,18 (s, 6H, fenyl - CH3), 2,68 (q, 4H, N-CH2CH3), 3,25 (t, 1H, COCH)76,98 (s, 3H, fenyl), 8,73 (s szerokie, 1H, NHCO). Analiza metoda chromatografii gazowej wykazuje obecnosc pojedynczego piku.Przyklad II. W kolbie o pojemnosci 3 litry, wyposazonej w chlodnice zwrotna, mechaniczne miesza¬ dlo i plaszcz grzejny miesza sie 224,7 g (0,832 mola) a-bromo-n-butyrylo-2,6-ksylidydu, otrzymanego w sposób podany w przykladzie I, 191,2 g (1,15 mola) sproszkowanego jodku potasowego i 1200 ml bezwodnego metanolu i utrzymuje w stanie wrzenia pod chlodnica zwrotna w ciagu 3 godzin, po czym pozostawia do ochlodzenia na okres 30 minut, mieszajac, a nastepnie wlewa mieszajac do zlewki zawierajacej 2,5 litra destylowanej wody i pozostawia na okres 1 godziny. Otrzymany osad odsacza sie i wyciska mozliwie dokladnie wode, po czym ponownie miesza z 1,5 litra destylowanej wody i odsacza, powtarzajac te zabiegi az do calkowitego usuniecia jonów bromu i jodu, a nastepnie suszy w powietrzu i/lub pod zmniejszonym cisnieniem.Otrzymuje sie 243 g prawie bezbarwnego a-jodo-n-butyrylo-2,6-ksylidydu, który topnieje z objawami rozkladu w temperaturze 220—222°C. Produkt ten mozna bez dodatkowego oczyszczania stosowac w nastepnej fazie procesu. Próbka produktu przekrystalizowana z 95% etanolu topnieje z objawami rozkladu w temperaturze 223,5°C. a) 67,9 g (1,15 mola) n-propyloaminy, 121,5 g (0,383 mola) a-jodo-n~butyrylo-2,6-ksylidydu i 1220 ml bezwodnego benzenu miesza sie w kolbie wyposazonej w chlodnice zwrotna, mieszadlo mechaniczne i plaszcz grzejny i utrzymuje w stanie wrzenia w ciagu 8 godzin. Otrzymany osad o barwie zóltej odsacza sie, przemywa starannie eterem (widmo w podczerwieni nie wykazuje pasma C-O) i odrzuca, a przesacz o barwie jasnozóltej laczy sie z popluczynami i odparowuje otrzymujac 143,4 g pozostalosci o barwie zóltej.Otrzymany produkt traktuje sie 380 ml 1 m roztworu kwasu solnego, odsacza nierozpuszczalna substancje [przemywa ja eterem, a kwasny przesacz ekstrahuje sie eterem, odsacza dodatkowo otrzymany osad i laczy go z poprzednio otrzymanym, uzyskujac 156,2 g stalego produktu (I). Kwasnyprzesacz (II) plucze sie czterema porcjami eteru. Staly produkt I utrzymuje sie w stanie wrzenia z bezwodnym benzenem, przesacza i plucze goracym benzenem i eterem. Polaczone wyciagi benzenowe i eterowe z tych operacji, zawierajace 6,8 g pozosta¬ losci, odrzuca sie. Staly produkt I i kwasny roztwór II laczy sie, alkalizuje 7m roztworem wodorotlenku sodowego i uwolniona zasade ekstrahuje eterem. Wyciag suszy sie nad bezwodnym siarczanem sodowym i odparowuje, otrzymujac 93 g pozostalosci o barwie kasztanowej. Produkt ten czesciowo zestala sie.Otrzymany produkt rozpuszcza sie w 80 ml eteru i w rozdzielaczu dodaje 200 ml fosforanowej substancji buforowej tak, aby uzyskac wartosc pH = 7,3. Utrzymujac t*e wartosc pH roztwór ekstrahuje sie trzema porcjami po 80 ml eteru. Z dydu o czystosci dostatecznej do stosowania tego produktu w dalszej fazie procesu. Zwiekszajac wartosc pH roztworu zawierajacego substancje buforowa do 11 i ekstrahujac ten roztwór eterem otrzymuje sie 6,3 g oleistego produktu, zawierajacego glównie izomer podstawiony w pozycji ($. Produkt ten odrzuca sie. b) a~(n propyloamino)-n-butyro-2,6-ksylidyd otrzymuje sie równiez w ten sposób, ze mieszanine 63,1 milimola a-bromo-n-butyrylo-2,6-ksylidydu, 254 milimoli n-propyloaminy, 63,1 milimóla jodku sodowego i 180 ml bezwodnego etanolu utrzymuje sie wstanie wrzenia pod chlodnica zwrotna wciagu 6,5 godzin, po czym odparowuje etanol pod zmniejszonym cisnieniem i pozostalosc miesza z 200 ml 0,5 m roztworu kwasu solnego.Otrzymana zawiesine plucze sie dwiema porcjami po 100 ml eteru, alkalizuje 7 m roztworem wodorotlenku sodowego do wartosci pH = 11 i ekstrahuje 3 porcjami po 100 ml eteru. Wyciag suszy sie nad bezwodnym siarczanem sodu i odparowuje, otrzymujac 51,0 milimoli (81% wydajnosci teoretycznej) a-(n-propyloamino)-n- butyro-2,6-ksylidydu. Traktujac te zasade eterowym roztworem chlorowodoru z dodatkiem wody, otrzymuje sie wodzian chlorowodorku, który po przekrystalizowaniu z mieszaniny etanolu z eterem topnieje w temperatu¬ rze 199-199,5°C.Analiza produktu w postaci zasady: %C % H % N Obliczono dla wzoru C15H24N20 72,5 9,74 11,3 Znaleziono 72,5 9,81 11,24 83 097 W kolbie wyposazonej w chlodnice zwrotna, rurke osuszajaca i mieszadlo miesza sie 0,243 mola a-(n-propyloamino)-n-butyro-2,6-ksylidydu z 1,6 mola swiezo przedestylowanego siarczanu dwuetylowego i mie¬ szajac utrzymuje w temperaturze 90°C pod chlodnica zwrotna wciagu 5 godzin, po czym chlodzi i w ciagu 15 minut dodaje mieszajac 110 ml wody i nastepnie 110 ml 4 m kwasu solnego. Otrzymany roztwór plucze sie 3 porcjami po 100 ml eteru, alkalizuje 7m roztworem wodorotlenku sodowego do wartosci pH 10-11 i uwolniona zasade ekstrahuje 3 porcjami po 100 ml eteru. Polaczone wyciagi suszy sie nac siarczanem sodowym, przesacza i odparowuje. Pozostalosc rozpuszcza sie w 200 ml bezwodnego eteru i dodajac eterowego roztworu chlorowodoru otrzymuje chlorowodorek a-(N--etylo-n-propyloamino)-nbutyro-2f6-ksy!idydu. Po prze- krystalizowaniu odsaczonego osadu z mieszaniny etanolu z eterem i nastepnie izopropanolu z eterem izopropylo- wym otrzymuje sie 0,126 mola (52% wydajnosci) produktu o temperaturze topnienia 203—203,5°C Analiza produktu: %C %H % Cl- Obliczono dla wzoru C18H31CIN20 65,3 9,34 11,3 Znaleziono 65,2 9,29 11,3 Widmo produktu w podczerwieni (pastylka K Br, chlorowodorek), X 3175 (s, amid NH), 2970 i 2940 (s, CH3 »CH2), 2580 (s, NrT), 2505 (s, NhT)f 1680 (s, amid I), 1595 (w, fenyl), 1531 (s, amid II), 1474 (s), 1227 ($, amid III), 778 (s, fenyl, 3 sasiednie atomy wodoru poza plaszczyzna) cm"1. Widmo magnetycznego rezonansu jadrowego (CDCI3, zasada) 51,06 (t, CH2 CH3), 1,26 (t, CH2CH3) [9 H dia dwóch tripletów], 1,58-2,48 (m, 4H CH2CH3), 2,53 (s, 6H fenyl CH3), 2,82-3,30 (m, 4H, NCH2), 3,72 (t, 1H COCH), 7,89 (s,3H,fenyl) . Badanie metoda chromatografii gazowej daje pojedynczy pik.Przyklad IM. 9,73 g (0,3519 molc) racemicznej zasady a-(N-etylo-n-propyloamino)-n-butyro-2,6-ksyli- dydu rozpuszcza sie w mieszaninie 5,28 g (0,3519 mola) kwasu l-winowego i 19,5 ml wody, lagodnie ogrzewajac, poczym przesacza i pozostawia do-krystalizac;? w temperaturze 4°C. Po odsaczeniu krysztalów przesacz steza sie d& polowy^ objetosci i ponownie poddaje krystalizacji, otrzymujac druga porcje produktu L Obie porcje przekrystalizowuje sie zwody az do uzyskania produktu o stalej skrecalnosci optycznej a^f =—8,3°. Lugi macierzyste alkalizuje sie 7m roztworem wodorotlenku sodu, ekstrahuje eterem i z wyciagu odparowuje eter, otrzymujac 3,18 g (0,0115 mola) zasady, która rozpuszcza sie na goraco w roztworze 1,73 g (0,0115 mola) kwasu d-winowego w 6,4 mi wody. Po ochlodzeniu do temperatury 4°C otrzymuje sie produkt II, który przekrystalizowuje sie zwody az do otrzymania produktu o stalej skrecalnosci optycznej a2p =+8,6°.Z otrzymanych winianów uwalnia sie zasady dzialajac wodnym roztworem wodorotlenku sodowego. Pierwsza z tych zasad ma skrecalnosc optyczna +34,1°, a druga -32,8°, a ich chlorowodorki przekrystalizowane z mieszaniny bezwodnego etanolu z eterem maja kat skrecania +6,2° i—6,2°. Temperatura topnienia obu produktów jest 184-185°C.W analogiczny sposób mozna zwiazki otrzymane sposobami opisanymi w przykladach I i IV—VIII rozdzie¬ lic na ich optyczne izomery dii.Przyklad IV. W kolbie o pojemnosci 2 litrów miesza sie 0,347 mola 2,6-ksylidyny z 310 mi lodowate¬ go kwasu octowego, mieszanine chlodzi do temperatury 12°C i szybko dodaje 0,349 mola chlorku 2 bromo-n- walerylowego. Po wymieszaniu dodaje sie niezwlocznie ochlodzony do temperatury 5^C roztwór 85 g trójwodzianu octanu sodu w 340 mi wody i wytrzasa mieszanine wciagu okolo 30 minut. Otrzymany staly produkt odsacza sie, przemywa kilkakrotnie woda az do uwolnienia od bromku, po czym suszy w eksykatorze nad stalym wodorotlenkiem potasu, otrzymuje 0,345 moia 2-brorno-2',6'-n-waleroksylidydu o temperaturze topnienia 189—190,5°C. Po przekrystaiizowaniu z 95% etanolu, produkt w postaci bezbarwnych krysztalów topnieje w temperaturze 190—190,b°C. Wydajnosc produktu wynosi 65—78% wydajnosci teoretycznej.Analiza produktu: %C %H % Br Obliczono dla wzoru C13H18BrJMO 54,9 6,38 28,1 Znaleziono 54,9 6,33 28,2 Mieszanine 0,176 mola 2-bromo-2\6' n-waleroksyiidydu, 0,528 mola dwuetyloaromy j 125 ml benzenu umieszcza sie w autoklawie i wciagu 35 godzin utrzymuje w temperaturze 1G0°C, po czym chlodzi, przesacza mieszanine o barwie brazowej, oddzielajac staly bromek dwuetyloamoniowy (23,2 g) i przemywajac go doklad¬ nie benzenem. Przesacz ekstrahuje sie 3 porcjami po 50 ml 4 n kwasu solnego, kwasny wyciag przemywa sie 3 porcjami po 50 ml eteru i chlodzac alkalizuje 7n roztworem wodorotlenku sodowego, z dodatkiem 100 ml eteru. Mieszanine ekstrahuje sie 2 porcjami po 50 ml eteru, wyciagi eterowe laczy i suszy nad siarczanem sodowym, a po odparowaniu eteru otrzymuje sie 16,5g pozostalosci. Pozostalosc te rozpuszcza sie w eterze, dodaje eterowego roztworu chlorowodorku i otrzymany chlorowodorek 2-dwuetyioamino-2',6'-n-waleroksyiidy-83 097 5 du przekrystahzowuje dwukrotnie z mieszaniny bezwodnego etanolu z eterem (3:5) otrzymujac produkt o temperaturze topnienia 205~-206°C.Analiza produktu; %C % H % N Obliczono dlawzoru * .CI7H29CIN20 65,3 9,34 8,95 Znaleziono 55,2 9,49 9,15 Analiza otrzymanej soli metoda chromatografii gazowej wykazuje tylko jeden wyrazny pik. Analiza widma w podczerwieni (pastylka K Br, chlorowodorek): 3170 (m w, NH amid), 2968 i 2930 (m, CH3 i CH2); 2560 (rn, NhO; 1677 (s, amid I); 1593 (w, fenyl); 1528 (s, amid II); 1472 i 1433 (m s); 1230 (m w, amid III); 775 (m,3 sasiednie atomy wodoru rodnika fenylowego poz3 plaszczyzna).Przyklad V. Mieszanine 0,0463 mola 2-bromo-2',6'-butyroksyiidydu, 0,13 mola pirolidyny I 100 ml benzenu utrzymuje sie wstanie wrzenia pod chlodnica zwrotna wciagu 21 godzin, po czym rozpuszczalnik i nadmiar pirolidyny odparowuje pod zmniejszonym cisnieniem i zestalajaca sie czesciowo pozostalosc rozpusz¬ cza w 125 ml 1 n kwasu solnego. Kwasny roztwór plucze sie 2 porcjami pb 50 ml eteru, alkalizuje 7 n roztworem wodorotlenku sodowego i ekstrahuje 3 porcjami po 50 ml eteru. Wyciag eterowy suszy sie nad siarczanem sodowym i po odparowaniu rozpuszczalnika pod zmniejszonym cisnieniem otrzymuje 2-piro!idyno-2',6'-n-buty- roksylidyd. Produkt ten przeprowadza sie w chlorowodorek przez rozpuszczenie w eterze i wprowadzenie gazowego chlorowodoru. Otrzymuje sie 0,0414 mola chlorowodorku, który po dwukrotnym przekrystalizowaniu z mieszaniny 95% etanolu z octanu etylu (1 : 1) ma postac bezbarwnych krysztalów o temperaturze topnienia 238-240°C.Analiza produktu: %C %H % Cl Obliczono dla wzoru C16H25N2OCi 64,7 8,49 11,9 Znaleziono 64,9 8,59 12,1 Widmo w podczerwieni (chlorowodorek, pastylka K Br): 3450 (m, szerokie): 3175 (m s, amid NH); 2965 i 2927 (msr CH3 i CH2); 2670, 2630 i 2600 \ms); 2475 (m w, NH*); 1680 (s, amid I); 1529 (w, fenyl); 1525 (sf amid II); 1469 (ms); 1227 {m. amid III); 781 (ms, 3 sasiednie atomy wodoru rodnika fenylowego poza pla¬ szczyzna).Przyklad VI. Mieszanine 0,0315 mola 2-jodo-2',6'-butyrok$yiidydu, 0,0945 mola n-butyloaminy i 100 mi bezwodnego benzenu utrzymuje sie w stanie wrzenia pod chlodnica zwrotna w ciagu 5 godzin, po czym chlodzi i pod zmniejszonym cisnieniem odparowuje benzen i nadmiar n-butyloaminy. Pozostalosc rozpuszcza sie w 1 n kwasie solnym, przemywa 3 porcjami po 25 ml eterur przesacza, alkalizuje 7 n roztworem wodorotlenku sodowego do wartosci pH - 9 i ekstrahuje 4 porcjami po 25 ml eteru. Wyciagi eterowe suszy sie nad siarczanem sodowym i odparowuje pod zmniejszonym cisnieniem, otrzymujac 0,0153 mola 2-n-butyloamino-2\6'-n-butyro- ksylidydu w postaci bezbarwnego oleju. Produkt ten jest dostatecznie czysty do poddawania go opisanemu nizej procesowi etylowania. Chlorowodorek tej zasady wytwarza sie traktujac oleista pozostalosc bezwodnym eterem i eterowym roztworem chlorowodoru. Produkt z trudnoscia krystalizuje z licznych rozpuszczalników, a po rozpuszczeniu w wodzie krystalizuje po dluzszym staniu. Po przekrystalizowaniu z wodnego roztworu octanu etylu uwodniony produkt topnieje w temperaturze 92-95°C.Anaiiza produktu: zawartosc wody obliczona z wzoru Cj 6H27CIN20. H20 wynosi 5,71, a znaleziona 5,73.Analiza po wysuszeniu próbki produktu w podwyzszonej temperaturze, pod silnie obnizonym cisnieniem: %C %H %CI Obliczono dla wzoru CicH27C!ISi70 64,3 9,11 11,9 Znaleziono 64,1 9,26 11,8 Opisany wyzej surowy, oleisty produkt, stanowiacy mieszanine 0,0153 mosa 2-n-butyiOcimino-2',6'-buTyro- ksylidydu i 0,0996 mola siarczanu dwuetylu ogrzewa sie w temperaturze 90°C wciagu 5 godzin, po czym chlodzi i otrzymany klarowny roztwór o barwie bursztynowej miesza z 10 ml wody i po uplywie 15 minut dodaje 10 ml 4n kwasu solnego. Kwasny roztwór wytrzasa s\e kilkakrotnie z eterem odrzucajac warstwy eterowe, po czym warstwe wodna alkalizuje sie 7 n roztworem wodorotlenku sodowego do wartosci pH = 11 i ekstrahuje 4 porcjami po 30 ml eteru. Wyciag suszy sie nad sirczansm sodowym i odparowuje eter, otrzymujac 0,0395 mola surowego 2-(N-ety!o-n-butyloamino}-2',6'-n butyroksylidydu. Chlorowodorek tej zasady wytwarza sie rozpuszczajac pozostalosc w bezwodnym eterze \ doddajac eterowego roztworu chlorowodoru. Po przekrysta lizowaniu z mieszaniny bezwodnego alkoholu z eterem otrzymuje sie produkt w-postaci bezbarwnych krysztalów o temperaturze topnienia 202,5 204,5°C,6 83 097 Analiza produktu: %C %H % Cl Obliczono dla wzoru Cl8H3iCIN20 66,1 9,56 10,8 Znaleziono 66,1 9,71 11,1 Analiza widma w podczerwieni (chlorowodorek, pastylka K Br): 3160 (ms, amid NH); 2960 (s) i 2890 (ms) (CH3 i CH2); 2615-2595 (rn, szerokie); 2505 (m, NH+); 1680 (s, amid I); 1594 (w, fenyl); 1530 (s, amid I!); 1470 (s), 1228 (m,amid III); 781 (m, 3 sasiednie atomy wodoru z rodnika fenylowego poza plaszczyzna).Przyklad VII. Mieszanine 0,125 mola 2,6-ksylidyny i 115 mi lodowatego kwasu octowego chlodzi sie w kolbie o pojemnosci 1 litra do temperatury 10°C, dodaje 0,136 mola bromku 2-bromokaproilu i energicznie miesza, po czym mozliwie najszybciej dodaje ochlodzony (50°C) roztwór 45 g trójwodzianu octanu sodowego w 190 m! wody, wytrzasa mieszanine w ciagu 45 minut i przesacza- Osad przemywa sie woda az do usuniecia jonów bromku, po czym suszy w eksykatorze nad stalym wodorotlenkiem potasowym i przekrystalizowuje dwukrotnie z mieszaniny metanolu z woda (15 : 1). Otrzymuje sie 2-bromQ-2',6'-kaproiloksylid o temperaturze topnienia 167—169°C. Wydajnosc produktu wynosi 67% wydajnosci teoretycznej. Produkt nadaje sie bezposred¬ nio do dalszej fazy procesu. Produkt oczyszczony przez ponowna krystalizacje topnieje w temperaturze 168,5-169°C Analiza produktu: %C %H % Br Obliczono dla wzoru CMH2oBrNO 56,4 6,76 26,8 Znaieziono 56,2 6,40 25,9 Mieszanine 0,1 T9 moSa 2-bromo-2',6'-kaproiioksylidydu, 0,356 mola dwumetyjoaminy i 177 ml benzenu ogrzewa sie w autokiawie w temperaturze 100°C w ciagu 22 godzin, po czym chlodzi i przesacza. Ilosc bromku dwumetyioamoniowego otrzymanego w postaci osadu swiadczy o tym, ze 97% wyjsciowego produktu przereago- walo. Przesacz ekstrahuje sie 50 ml, a nastepnie 2 porcjami po 25 m! 4 n roztworu kwasu solnego, kwasny roztwór alkalizuje 7 n roztworem wodorotlenku sodowego do wartosci pH = 11 i ekstrahuje 3 porcjami po 50 ml eteru. Polaczone wyciagi suszy sie nad siarczanem sodowym i odparowuje pod zmniejszonym cisnieniem otrzymujac 2-dwumetyloamino-2',6'-kaproiloksylidyd, W celu przeprowadzenia tej zasady w chlorowodorek traktuje sie ja eterowym roztworem chlorowodoru. Po dwukrqtnym przekrystalizowaniu z mieszaniny bezwodne¬ go alkoholu z eterem (1:8) otrzymuje sie 0,0992 mola produktu o temperaturze topnienia 193,5—194,5°C.. Analiza produktu: %C %H % N % CJ Obliczono dla wzoru Ci6H27CIN20 Znaleziono 64,3 64,2 9,10 9,04- 9,37 9,52 11,9 12,0 Widmo produktu w podczerwieni (chlorowodorek, pastylka K Br); 3185 (m, amid NH); 2950 i 2920 (m s- m, CH3 i CH2); 2450 (ms, NH+); 1632 (s, amicj I); 1591 (w, fenyl); 1530 (s, amid II); 1470 (s); 1236 (mw, amid III); 776 (m, 3 sasiednie atomy wodoru i rodnika fenylowego poza plaszczyzna).Przyklad VIII. Mieszanine 0,137 mola 2-b!omo~2',6'-n-waleroksyHdydu, 0,274 mola jodku potasowe¬ go i 375 ml bezwodnego metanolu miesza sie w stanie wrzenia pod chlodnica zwrotna w ciagu 3 godzin, po czym chlodzi ido mieszaniny o barwie zóltej dodaje 1 litr wody i miesza w ciagu 15 minut. Otrzymany osad odsacza sie, przemywa do usuniecia jonów chlorowcowych i suszy. Otrzymany 2-jodo-2',6'-n-waleroksylidyd przekrystali¬ zowuje sie z 95% etanolu otrzymujac 0,105 mola produktu o temperaturze topnienia 196,5~197.5°C, dostatecz¬ nie czystego do dalszej fazy procesu. Po ponownym przekrystalizowaniu produkt topnieje w temperaturze 197-198°C.Analiza produktu: %C %H %J Obliczono cl!a wzoru: C,3HuJNO 47/1 5,48 38,3 Znaleziono 47,3 5,36 38,2 Mieszanine 0,0754 mola 2~jodo-2',6'-n-waieroksyiidydu, 0,226 mo'a pirolidyny i 65 ml benzenu ogrzewa sie w autoklawie w temperaturze 100°C wciagu 24 godzin, po czym chlodzi i po zmniejszonym cisnieniem odparowuje benzen i nadmiar pirolidyny. Pozostalosc traktuje sie 150 ml wody, miesza wciagu 30 minut i przesacza. Przesacz alkalizuje sie 7 n roztworem wodorotlenku sodowego do wartosci pH = 11, miesza w ciagu 30 minut, odsacza staly produkt, przemywa go starannie woda i suszy pod zmniejszonym cisnieniem, otrzymujac 14 g surowego 2-pirolidyno-2\6'-n-waieroksylic1ydu. Surowy produkt przekrystalizowuje sie z wodnego roztworu etanolu az do otrzymania produktu o niezmiennej temperaturze topnienia. Otrzymuje sie 4,9 g produktu83 097 7 topniejacego w temperaturze 126—127,5°C. Z lugów macierzystych otrzymuje sie dodatkowo 2,7 g produktu, to tez calkowita wydajnosc wynosi 37% wydajnosci teoretycznej.Analiza produktu: %c R% :- N% Obliczono dla wzoru Ci7H26N20 Znaleziono 74,4 74,1 9,55 9,66 10,2 10,4 Analiza widma w podczerwieni (zasada, tabletka K Br): 3210 (s, NH amid); 2933 (s), 2915 (ms) (CH3 iCH2); 1645 (s, amid I); 1593 (w, fenyl); 1529 (s, amid II); 1478 i 1465 (ms); 770 (s, 3 sasiednie atomy wodoru z rodnika fenylowego poza plaszczyzna).Przyklad IX* W celu otrzymania srodków farmaceutycznych w postaci roztworów zawierajacych 0,25%, 0,50%, 0,75% i 1,0% chlorowodorku 2-(N-etylopropyloamino)-2',6'-butyroksylidydu bez dodatku subs¬ tancji zwezajacej naczynia, stosuje sie skladniki podane w tablicy 1.Skladnik Chlorowodorek 2-(N-etylopropylo- amino)-2\6'-butyroksylidydu Chlorek sodowy farmakologiczny Woda do zastrzyków Tablica 1 Ilosc 0,25% 0,50% 2,50 5,00 8,53 8,07 do 1000 ml do 1000 ml w gramach 0,75% 7,50 7,70 do 1000 ml 1,0% 10,00 7,10 do 1000 ml W razie potrzeby, w celu dostosowania wartosci pH roztworu do 3,5—4,5 dodaje sie odpowiednia ilosc 2 n roztworu kwasu solnego lub wodorotlenku sodowego.W analogiczny sposób wytwarza sie srode.< zawierajacy chlorowodorek 2-dwuetyloamino-2'/6'-n~waleroksy- lidydu.Przyklad X. W celu otrzymania srodków farmaceutycznych w postaci roztworów zawierajacych 0,25%, 0,50%, 0,75% i 1,0% chlorowodorku 2-(N-etylopropyloamino)-2',6'-butyroksylidydu z dodatkiem znane¬ go zwiazku epinefryny w stosunku 1 : 200.000, stosuje sie skladniki podane w tablicy 2.Tablica 2 Skladnik Chlorowodorek 2-(N-etylopropylo- amino)-2',6'-butyroksylidydu Chlorek sodowy farmakologiczny Epinetryna farmakologiczna Woda do zastrzyków 0,25% 2,50 8,53 0,0050 do 1000 ml Ilosc 0,50% 5,00 8,07 0,0050 co 1000 ml w gramach 0,75% 7,50 7,70 0,0050 do 1000 ml 1,0% 10,00 7,10 0.0050 do 1000 ml W razie potrzeby, w celu dostosowania wartosci pM roztworu do 3,5—4,5, dodaje sie odpowiednia ilosc 2 n roztworu wodorotlenku sodowego iub kwasu solnego.W analogiczny sposób wytwarza sie roztwory zawierajace-chlorowodorek 2-dwuetyloamino-2',6'-n-walero- ksylidydu.W tablicach 3—7 podarto porównawcze dane czasu trwania miejscowego znieczulenia wywolanego za pomoca zwiazków wytwarzanych sposobem wedlug wynalazku, w tablicy 8 podano dane porównawcze stopnia podraznienia tkanek powodowanego przez te zwiazki, w tablicach 9 i 10 dane dotyczace toksycznosci tych zwiazków, a w tablicach 11—13 wyniki prób klinicznych przeprowadzonych na ludziach. W tablicach tych badane zwiazki oznaczono skrótami, których znaczenie jest nastepujace: A oznacza 2-dwuetyloamino-2',6'-n-butyroksyiidyd, B oznacza 2-(N-etylo-n propyloamino)-2',6'-n-butyroksylidyd, C oznacza izomer d racemicznego zwiazku B, D oznacza izomer I racemicznego zwiazku B, E oznacza 2-dwuetyloamino-2',6'-n-waleroksyiidyd/8 83 097 F oznacza 2-pirolidyno-2\6'-n43Utyroksylidyd, G oznacza 2-(N-etylo-n-butyloaminc)-2'/6'-n-butyroksyiidyd, H oznacza 2-dwumetyloamino-2\6'-kaproiloksyiidyd, ! oznacza 2-pirolidyno-2\6'-n-waieroksy!idyd, X oznacza znany Nn-butylopipekoliio-2,6-ksy!idyd (markaina).Y oznacza znany dwuetyloaminoacety!o-2,6-ksyiidyd (ksylokainaS, Z oznacza a-(dwuetyloamino}-n-butyromezydyd o wzorze 6.Roztwory wymienione w tablicach 3—7 zawieraly epinefryne w stezeniu i : 100.000, roztwory wymsnio¬ ne w tablicach 10, 11 i 13 zawieraly epinefryne w stezeniu 1 .200,000, roztwory wymienione w tablicy 12 zawieraly ten zwiazek w stezeniu 1 : 200, a roztwory wymienione w tabiicach 8 i 9 nie zawieraly teao zwiazku. 1 a b i i c a 3 3lokowanie nerwu kulszowego u szczura*} Czas trwania w minutach ± typowe odchylenie Steze¬ nie ba¬ danego zwia¬ zku ja¬ ko za¬ sady wf% OJ 25 0.25 0,5 1.0 2,0 A 156± 235± 297± 308+ — 32 12 6 5 B 156+41 222±54 279±16 313 C 81 ±22 96+16 114±23 97± 6 172±37 D liii. 5 148±19 160±27 (91+57 287±86 E . 117.-.11 123±19 140-': 12 179±27 268+36 r 96± 5 116t 9 135±18 178±18 180+43** o 131±16 179±18 236+38** 3 dni H 96+22 117+11 126-13 145+19 280+42** X 121+32 175±16 212+34 213 — Y _ 102+15 123+10 162±39 18G±23 ~ Z 101+15 114+14 118+15 126±21 146-+18 *) Badane metoda Truant, A. P : Aren. Int. Pharmacodyn. 115:483-497 (1958) **) U niektórych zwierzat zablokowanie trwalo ponad 12 godzin. » Tablica 4 Naklucia sródskórne u swinki morskiej*) Czas trwania w minutach ± Typowe odchylenie Stezenie badanego zwiazku jako zasady w % OJ 25 0,25 0.5 1,0 2.0 A _ 95±8 110±4 169±6 — B ._ 154+15 171+12 232+11 _ X 156±11 182-r A 262+ 5 314+10 "~ Y __ 78i 9 110±13 117+ 6 121±72 Z _ 96.L12 101+12 117x14 166t19 *) Badanie metoda Bulbring, E. i Wajda, L. J. Pharrnacoi. rtxp. Therap. 85: 78-8^ (1945).83 097 9 Tablica 5 Znieczulanie okolo opony twardej u kota*) Czas trwania zablokowania utrzymywania ciezaru ciala w minutach ± typowe odchylenie Stezenie badanego zwiazku jako zasady w% 0.5 1.0 2,0 A 143±24 236±26 6 209±23 308t21 — X 136±30 296±77**) _ 88±10 *) Badanie metoda Duce, B. R., Zelechowski K., Camougis, G. i Smith E. R.Brit. J. Anaesth. 41: 579-587 (1969) **) Przy tym stezeniu zaobserwowano objawy zatrucia.Tablica 6 Znieczulenie okolo opony twardej u swinki morskiej*) Czas trwania zablokowania utrzymywania ciezaru ciala w minutach ± typowo odchylenie Stezenie badanego zwiazku jako zasady w% 0,25 0,5 1,0 E 39±7 55±7 68±5 G 46± 8 101±21 ** X 38± 7 59±12 89 ± 8 Y 10 14t2 21±6 *) Badanie metoda Tan S Snów, Am. J. Vet. Res., 29, 487 (1968) **) Trzy zwierzeta zdechly w 5 minut po wstrzyknieciu, a jedno nie wyzdrowialo po zablokowaniu Tablica 7 Znieczulenie okolo opony twardej u psa*) Czas trwania zablokowania utrzymywania ciezaru ciala w minutach ± typowe odchylenie Stezenie badanego zwiazku jako zasady w% 0,5 1.0 2,0 304 417 137 *) Dorosle samce psa gonczego przygotowuje sie chirurgicznie przez wszczepie¬ nie rurki do kregu ledzwiowego tak, aby umozliwic wprowadzenie w rejon opony twardej 5 ml badanego roztworu, Po wprowadzeniu roztworu znieczulajacego zwierzeta bada sie w odstepach czasu, w celu ustalenia czasu trwania blokady ruchu (utrzymywanie ciezaru ciala).83 097^ T a b I i c a 8 Badanie wlasciwosci drazniacych; naklucia sródskórru? u królika*) Wskaznik stopnia podraznienia Stezenie baaanego zwiazku jako zasady w % 0,5 1,0 2,0 A 2,2 2,7 8.2 B 1.6 4,4 7,5 X 5.3 • 6,3 9,0 Y 0 0 2.0 Z 3.1 4.4 10.0 *) Badanie metoda Truant,A. P.:Aren. Im. Pharmacodyn- 115: 483-497 (19bS) Tablica 9 Ostra toksycznosc u zenskich osobników myszy LDS 0 i 95% wartosci bezpiecznej Fiedlera w mg/kg w postaci zasady 3adany zwiazek A B C D ' E G H X Y Z Dootrzewnowo 54(46-117* 62(53- 82) - ' 51(41-58) 37(28-49) - 40(28-56) 102(73-142) 93(81-110) Dozylnie 9,4(8,2-11 ) 5.8(5,1- 6,5) 15,9(14,0-18,6) 6(5,4-6,7) - - 11,3(9,2-13,9) 6,4(5.5- 7,3) 25(22-33} 9,4(8 3-10.6) TgbMca 10 Ostra toksycznosc u szczurów obu plci przy podawaniu podskórnym LDS0 i 95% wartosci bezpiecznej Fiedlera w mg/kg w postaci nasady Plecszc/ura A B Sami* - 136(102-172) 71(53-90) Samica 94(73-120) 124! 98-160) 74(58-98)83097 11 T a b 11« a 11 Znieczulanie w rejo"te opony twurdoj u c/lowieka, zwiazek $ Wystapienie i c/as trwania w minutach ,'.¦ typowe odchylenie Stanie bitnego Srodka w% 0,5 0,5 0,75 0,75 1,0 1,0 Objetosc w ml 20 30 20 30 20 30 Dawka w mg 100 150 150 225 200 300 Znieczuleni poczatek 4.6iU 4,7±0.8 4.4+0,9 4.7i0,8 4,4±1,1 4.0+0,6 ie czuciowe calkowite 17,1 ±3,8 15,8+4,1 16,3+2.0 15,8+3.4 18,4+3.3 16,7+3,1 Znieczulei poczatek 10,5+2.5 10,8+5,4 10,3 + 1.8 9.8+2,1 9,9±2,6 9,8+2,1 nie ruchowe oal kowito 17,4+2.3 18.7±4,6 17.6±2.1 14,5+2.7 17,5*3,2 17,0±5.1 Calkowita ustapienie £ni(jc/n lor tia czuciowego 189,7*51,0 242,1 ±43.2 256.4152,2 243.5.128,1 285+53,0 319,4+62.8 ruchowago '147,8*31.6 165,0+31.5 181,6*39,2 195,5+31.3 220,3i57,8 261,3i66,3 Lic/ba pacjentów 10-16 4-7 7-8 11-12 16-21 20-23 *) Liczba pacjentów— granice wskazuja na niekompletnosc danych Tablica 12 Blokowanie miedzyzebrowe u czlowieka. Zwiazek B Wystqpienie i czas trwania znieczulenia w minutach ± typowo odchylenie Stezenia badanego zwiazku w% 0.25 0.5 x- 0,5 Objetosc w mi 60 30 60 Dawka w mg 150 150 300 Znieczulenie czuciowe poczatek calkowite 3,4±0.7 3.6*1,4 3.4+0,8 Tabi 6.8* 5.0 14.3i 12.0 5,7 + 1,3 ica 13 Ustapienie znieczulenia czuciowego poczatek calkowite 348,0+ 77.7 366,8*87,0 432+161 723.0i 113 590,5± 115.5 790,5+106 Liczba pacjentów 10 11 10 Znieczulanie splotu barkowego u czlowieka. Zwiazek B.Wystapienie i czas trwania w minutach + typowe odchylenie Stezenie badanego zwiazku w% Znieczulenie uczuciowe Znieczulenie ruchowe Objetosc w nil 0,5 0.5 Dawka w mg poczatek calkowite poczatek calkowite 20 30 100 150 3,7i 1,4 3.2±2.1 9.U3.1 7.2*2,4 3.H1.7 2,910.6 10.3i4.2 6.6i2,1 Calkowite ustapienie znieczulenia Liczba czuciowego ruchowego pacjentów 606.71135 516.0+155 571.7± 173 4 75.7i 140 6-8 7-10 Wlasciwosci drazniace podane w tablicy 8 okresla sie w ten sposób, ze na wygolonych grzbietach królików bielaków, przez sródskórne wstrzykiwanie wodnych roztworów badanego zwiazku, powoduje sie powstawanie babli i po uplywie 24 godzin od wstrzykniecia bada sie powstaly babel, stwierdzajac, czy wystepuje rumien oraz jego nasilenie, obrzek i jego nasilenie oraz badajac, czy wystepuja w bablu tkanki obumarle. Ocene prowadzi sie wedlug zalozonej skali liczbowej, w której liczby oznaczaja wskaznik stopnia podraznienia przy danym stezeniu badanego zwiazku.Badania ostrej toksycznosci wymienione w tablicach 9 i 10 prowadzi sie w ten sposób, ze doswiadczalne zwierzeta obu plci, dojrzale plciowo, dzieli sie na grupy po 10 sztuk i podaje im roztwór badanego zwiazku lub nosnik. Nastepnie co kilka godzin ustala sie liczbe przypadków smiertelnych, po czyni zwierzeta, które przezyly, gromadzi sie w zaleznosci od podanej im dawki srodka i obserwuje w dalszym ciagu, czy nie wystapia opóznione przypadki smiertelne.Wartosci LD50 i 95% wartosc bezpieczna Fiedlera (95% wartosci granicznej) oblicza sie metoda logaryt¬ miczna podana przez Berkson'a (J. Am. Stat.Assoc: 48 : 565 (1953)).12 83 097 Badania metodami chirurgicznymi przeprowadzano na pacjentach, którym zwiazek B podawano nadopono- wo (tablica 11), miedzyzebrowo (tablica 12) lub w okolice splotu barkowego (tablica 13). Szczególnie godnym uwagi jest nieoczekiwanie krótki okres czasu, w którym zaczyna wystepowac znieczulenie oraz calkowity brak ubocznych skutków ukladowych i miejscowych. Obserwuje sie tez korzystne rozluznienie miesni, ulatwiajace prowadzenie zabiegów chirurgicznych, np. przy operacjach brzusznych.Dane porównawcze podane w tablicach 3—10 pozwalaja stwierdzic, ze zwiazki racemiczne wytwarzane sposobem wedlug wynalazku, zwlaszcza przy stezeniach 1% lub 2% maja przewaznie dzialanie miejscowo znieczulajace trwajace znacznie dluzej niz w przypadku znanych zwiazków Y i Z, a równoczesnie i wskaznik stopnia podrazniania i ostra toksycznosc sa dostatecznie niskie. PL PL

Claims (4)

1. Zastrzezenia patentowe. 1. Sposób wytwarzania nowych 2-alkilo-2-alkiloamino-2',6,-acety]oksylidydów o ogólnym wzorze 1, w któ¬ rym R1 oznacza rodnik stylowy, propylowy lub butylowy, a R2 i R3 sa jednakowe lub rózne i oznaczaja rodniki metylowe, etylowe, propylowe lub butylowe, albo R2 i R3 razem oznaczaja rodnik tetrametylenowy, przy czym podstawniki R1, R2 i R3 razem zawieraja co najmniej 6 atomów wegla, w postaci izomerów optycznie czynnych, zwiazków racemicznych i farmakologicznie dopuszczalnych soli addycyjnych tych zwiazków z kwasa¬ mi, znamienny tym, ze zwiazek o wzorze 4, w którym R1 ma wyzej podane znaczenie, a Y oznacza atom bromu lub jodu, poddaje sie reakcji ze zwiazkiem o wzorze 5, w którym R2 i R3 maja wyzej podane znaczenie, po czym otrzymany zwiazek o wzorze 1, ewentualnie przeprowadza sie w dopuszczalna farmakologi cznie sói, addycyjna z kwasem.
2. Sposób wedlug zastrz. 1, z n a m i e n n y tym, ze otrzymany zwiazek o wzorze 1, w którym R1, R2 i R3 maja wyzej podane znaczenie, rozdziela sie na jego optyczne izomery.
3. Sposób wytwarzania nowych 2-a!kilo-2-alkiloamino-2',6'-acetyloksylidydów o ogólnym wzorze 1, w którym R1 ozncza rodnik etylowy, propylowy lub butylowy, a R2 i R3 sa jednakowe lub rózne i oznaczaja, rodniki metylowe, etylowe, propylowe lub butylowe, przy czym podstawniki R1, R2 i R3 razem zawieraja co najmniej 6 atomów wegla, w postaci izomerów optycznie czynnych, zwiazków racemicznych albo farmakologicz¬ nie dopuszczalnych soli addycyjnych tych zwiazków z kwasami, znamienny tym, ze zwiazek o wzorze 4, w którym R1 ma wyzej podane znaczenie, a Y oznacza atom bromu lub jodu, poddaje sie reakcji ze zwiazkiem o wzorze H2NR2, w którym R2 ma wyzej podane znaczenie r otrzymany zwiazek o wzorze 1, w którym Rl i R2 maja wyzej podane znaczenie, a R? oznacza atom wodoru, alkiluje sie znanym sposobem za pomoca srodka alkilujacego, umozliwiajacego zastapienie atomu wodoru R3 rodnikiem metylowym, etylowym, propylowym albo butylowym, po czym otrzymany zwiazek o wzorze 1 ewentualnie przeprowadza sie w farmakologicznie dopuszczalna sól addycyjna z kwasem.
4. Sposób wedlug zastrz. '3, znamienny tym, ze otrzymany zwiazek o wzorze 1, w którym R1, R2 i R3 maja wyzej podane znaczenie, rozdziela sie na jego optyczne izomery.83 097 CH„ -WH C CH-N CH, Ó R1 R" hliór 1 XH, V -NH-C-CH-X CH2CH3 \CH$ 0 CH2CH3 CH^CH3 tJiÓr fO. MH---C- CHN < XCH3 0 CH2CH3 , CH^CHj CHjCruCH^ v . uH* -<:' CH.-CH, MM- C CH N """ ' 3 ¦i \ : '•ch„;:,;;.. CH, 0 Gi7CH2CH," ¦ _ CH3 ^ WH -C Cl/ -W ¦ CH, CH2 » ' CH2 CH2 CH3 0 CH2CH3 xCHo < .CH,CH, /•~-NH C CH W ' < 8 i CH,C!LCH?CH3 XCH3 0 CH2CH, 2 CH, V NH C CH W CH, CH, CH3 0 CH2CH2CH2CH3 A/ror !t ^c XH3 •NH-C-CH N CH? CH„ i CH3 , , CH? ClL 0 CH2CH2CH,83 097 CH, H CHZC\\CH2CH3 V. ) -wH-c—y^ CH, 0 hlzor 2 J ,CH, { -WH-C--CHrM. CH3 0 /CH2CH3 XH2CH3 kizór 3 CH, // NH C CH Y CH, 6 R4 Wzór 4 /CH3 CH, ( ^ NH2 + X-C-CH-Br^/~VwH-C-CH Br W I. \=( II L CH, R1 /CH, a—i " rr < ( )¦ NH C-CH- Br +HK-- ( VNH-C-CH W 0R R o P1 CH3 ,CH, CH, Ó R1 Uzór 4a h/tór 5 V R Nicr 1 CH, H,C-( )- NH C CH N CH2CH5 i N « A j CH,CH. CHS O CH,CH, * ' ig^nj Wzór fi 'iihema! CH3 •"?. CH, 0 X C CH 8r , CH, Mli C CH Br ' CH3 o R' ...... CH, .... CH3 \ MH-C CH Br *¦ KO -- - / \ NH C CH J " CH3 O R1 .CH3 CH3 O R' ( y.ML|.-C-CH-JiH2N-R8 .....x-'CH_ / % 3 2 < -WH C CH WH R Cil3 Ó R .CH, CH3 O Rl :h ""~\ 3 O ( V-WH-C-C-H-mtf+ srodek a/KuuuOJ »( ^C CH W CH3 Ó R1 CH3 R' Schemat Prac. Poligraf. urPUL uól.-laj 120; U Cena 45 zl PL PL
PL1971152331A 1970-12-22 1971-12-21 PL83097B1 (pl)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US10077770A 1970-12-22 1970-12-22
US00164022A US3812147A (en) 1970-12-22 1971-07-19 Acylxylidide local anaesthetics

Publications (1)

Publication Number Publication Date
PL83097B1 true PL83097B1 (pl) 1975-12-31

Family

ID=26797539

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL1971152331A PL83097B1 (pl) 1970-12-22 1971-12-21

Country Status (23)

Country Link
US (1) US3812147A (pl)
JP (1) JPS5644063B1 (pl)
AR (1) AR193840A1 (pl)
AT (1) AT319205B (pl)
AU (1) AU468489B2 (pl)
BE (1) BE776656A (pl)
BR (1) BR7108466D0 (pl)
CA (1) CA943966A (pl)
DD (1) DD99779A5 (pl)
DE (1) DE2162744C3 (pl)
DK (1) DK139814B (pl)
ES (2) ES398210A1 (pl)
FI (1) FI55027C (pl)
FR (1) FR2118985B1 (pl)
GB (1) GB1369259A (pl)
HU (1) HU163373B (pl)
IE (1) IE35909B1 (pl)
IT (1) IT1066334B (pl)
NL (2) NL172149C (pl)
NO (1) NO135934C (pl)
PL (1) PL83097B1 (pl)
SE (1) SE393374B (pl)
SU (1) SU419023A3 (pl)

Families Citing this family (20)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4237068A (en) * 1971-07-28 1980-12-02 Astra Pharmaceutical Products, Inc. Primary aminoacylanilides
US3966934A (en) * 1971-12-08 1976-06-29 Astra Pharmaceutical Products, Inc. Synergistic local anesthetic compositions
US3957996A (en) * 1971-12-08 1976-05-18 Astra Pharmaceutical Products, Inc. Pharmaceutical local anesthetic compositions
US3975443A (en) * 1972-06-06 1976-08-17 Allen & Hanburys Limited 1-(3,4-dichlorobenzamidomethyl)-cyclohexyldimethylamine
JPS598269B2 (ja) * 1975-08-22 1984-02-23 萬有製薬株式会社 オメガ − アミノアルカンサンアリ−ルアミドノ セイホウ
JPS57176939A (en) * 1981-04-03 1982-10-30 Goodrich Co B F Improved synthesis of hindered amine stabilizer for high polymer materials
US4891058A (en) * 1988-07-18 1990-01-02 Ici Americas Inc. 1-alkyl-3-aryl imidazolidine-2,4-diones and herbicidal use
SE8900685D0 (sv) * 1989-02-28 1989-02-28 Astra Ab New compounds
US5153226A (en) * 1989-08-31 1992-10-06 Warner-Lambert Company Acat inhibitors for treating hypocholesterolemia
KR20090082507A (ko) 2006-11-20 2009-07-30 프레지던트 앤드 펠로우즈 오브 하바드 칼리지 통증 및 소양증 치료용 방법, 조성물 및 키트
CA3027255C (en) 2009-07-10 2022-06-21 The General Hospital Corporation Permanently charged sodium and calcium channel blockers as anti-inflammatory agents
JP6833811B2 (ja) 2015-08-03 2021-02-24 プレジデント アンド フェローズ オブ ハーバード カレッジ 荷電イオンチャネル遮断薬及び使用方法
US10968179B2 (en) 2019-03-11 2021-04-06 Nocion Therapeutics, Inc. Charged ion channel blockers and methods for use
MA55320A (fr) 2019-03-11 2022-01-19 Nocion Therapeutics Inc Bloqueurs de canaux ioniques substitués par un ester et méthodes d'utilisation
EP3937945A4 (en) 2019-03-11 2023-01-04 Nocion Therapeutics, Inc. CHARGED ION CHANNEL BLOCKERS AND METHODS OF USE
US10780083B1 (en) 2019-03-11 2020-09-22 Nocion Therapeutics, Inc. Charged ion channel blockers and methods for use
US10786485B1 (en) 2019-03-11 2020-09-29 Nocion Therapeutics, Inc. Charged ion channel blockers and methods for use
WO2021091585A1 (en) 2019-11-06 2021-05-14 Nocion Therapeutics, Inc. Charged ion channel blockers and methods for use
US10933055B1 (en) 2019-11-06 2021-03-02 Nocion Therapeutics, Inc. Charged ion channel blockers and methods for use
AU2021236130A1 (en) 2020-03-11 2022-09-22 Nocion Therapeutics, Inc. Charged ion channel blockers and methods for use

Family Cites Families (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
GB1124837A (en) * 1966-06-03 1968-08-21 Wyeth John & Brother Ltd Substituted anilides

Also Published As

Publication number Publication date
ES398210A1 (es) 1975-03-16
FI55027C (fi) 1979-05-10
IE35909L (en) 1972-06-22
GB1369259A (en) 1974-10-23
NL8204126A (nl) 1983-02-01
JPS5644063B1 (pl) 1981-10-16
DE2162744B2 (de) 1981-07-02
DE2162744A1 (de) 1972-07-06
ES425626A1 (es) 1976-06-16
AR193840A1 (es) 1973-05-31
CA943966A (en) 1974-03-19
FR2118985A1 (pl) 1972-08-04
AU3709971A (en) 1973-06-28
IT1066334B (it) 1985-03-04
HU163373B (pl) 1973-08-28
DE2162744C3 (de) 1982-04-15
NO135934C (pl) 1977-06-29
US3812147A (en) 1974-05-21
NL7117644A (pl) 1972-06-26
NL172149C (nl) 1983-07-18
FR2118985B1 (pl) 1975-12-26
DK139814C (pl) 1979-10-01
IE35909B1 (en) 1976-06-23
BR7108466D0 (pt) 1973-06-14
NO135934B (pl) 1977-03-21
DK139814B (da) 1979-04-23
AT319205B (de) 1974-12-10
BE776656A (fr) 1972-06-14
AU468489B2 (en) 1976-01-15
NL172149B (nl) 1983-02-16
SU419023A3 (ru) 1974-03-05
DD99779A5 (pl) 1973-08-20
FI55027B (fi) 1979-01-31
SE393374B (sv) 1977-05-09

Similar Documents

Publication Publication Date Title
PL83097B1 (pl)
DE2513916C2 (de) N-(2-Piperidylmethyl)-2,5-bis (2,2,2-trifluoräthoxy)-benzamid
JPS6049192B2 (ja) 新規置換ベンズアミド、その製造方法及びこれを有効成分とする向精神薬
EP1678165A2 (de) Verfahren zur herstellung von aminocrotonylverbindungen
DE2122144A1 (de) Aminoketonderivate von Phloroglucin
DE2311570C2 (de) 4-Aminochinoline, Verfahren zu ihrer Herstellung und sie enthaltende pharmazeutische Zubereitungen
EP0000220A1 (de) Dihydrouracile, Verfahren zu ihrer Herstellung und sie enthaltende Arzneimittel
JP2005519989A (ja) β2−受容体興奮作用を有する新規フェニルエタノールアミン類化合物及びそれらの製造方法
DE1518452C3 (de) 4 substituierte 2 Benzhydryl 2 butanol Derivate und Verfahren zu ihrer Herstellung
US4163785A (en) Benzothiazepine compounds and compositions
EP0018360B1 (de) N-(5-Methoxybentofuran-2-ylcarbonyl)-N&#39;-benzylpiperazin und Verfahren zu dessen Herstellung
US4176193A (en) Therapeutic isobutyramides
KR880001477B1 (ko) 니플룸산 모르폴리노에틸에스테르 디니플루메이트의 제조방법
JPS6140268A (ja) イミダゾリン、その付加塩及びその製造方法並びにイミダゾリン又はその付加塩を有効成分とする医薬
DE2303427C3 (de) Dibenzo-(a,d)-cycloheptadiene und -triene, Verfahren zu ihrer Herstellung und diese Verbindungen enthaltende Arzneimittel
EP0026989B1 (en) Nitrosourea derivatives, process for preparing them, and pharmaceutical compositions containing them
US4143143A (en) Substituted imidazo[5,1-a]isoquinolines
JP3045354B2 (ja) チオキサンテノン類およびその抗腫瘍剤
DE2833892A1 (de) 12h-dibenzo eckige klammer auf d,g eckige klammer zu eckige klammer auf 1,3,6 eckige klammer zu dioxazocinderivate, solche enthaltende arzneimittel und verfahren zur herstellung derselben
DE2122070A1 (de) 1 Veratryl 4 methyl 5 athyl 7,8 dimethoxy 2,3 diazabicyclo eckige Klam mer auf 5,4,0 eckige Klammer zu undeca pentaen (1,3,6,8,10) und seine Verwendung
US4353914A (en) Antitussive anilides
JPS6022714B2 (ja) キナゾリン誘導体及びその製造法
JPS62116545A (ja) 殺菌性ωアミノアルカノ−ル置換芳香族誘導体、その製造方法およびそれを含む組成物
US4271161A (en) Indane-acetic acid aminoesters, their preparation and their use in therapy
US4161532A (en) N-(1&#39;-ethyl-2&#39;-oxo-5&#39;-pyrrolidinylmethyl) benzamide compounds and derivatives, method of preparation and pharmaceutical preparations