PL218794B1 - Nowe niesymetrycznie (3,4) podstawione poli[1,1-dimetylo-1H-silole] z ugrupowaniami alifatycznymi lub alifatyczno-aromatycznymi oraz sposób ich wytwarzania - Google Patents

Nowe niesymetrycznie (3,4) podstawione poli[1,1-dimetylo-1H-silole] z ugrupowaniami alifatycznymi lub alifatyczno-aromatycznymi oraz sposób ich wytwarzania

Info

Publication number
PL218794B1
PL218794B1 PL391830A PL39183010A PL218794B1 PL 218794 B1 PL218794 B1 PL 218794B1 PL 391830 A PL391830 A PL 391830A PL 39183010 A PL39183010 A PL 39183010A PL 218794 B1 PL218794 B1 PL 218794B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
dimethyl
silols
pentyl
phenyl
butyl
Prior art date
Application number
PL391830A
Other languages
English (en)
Other versions
PL391830A1 (pl
Inventor
Tomasz Andryszewski
Wojciech Czerwiński
Piotr Dominiczak
Jacek Nowaczyk
Ewa Olewnik
Krzysztof Łukasz Garman
Original Assignee
Univ Mikołaja Kopernika W Toruniu
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Univ Mikołaja Kopernika W Toruniu filed Critical Univ Mikołaja Kopernika W Toruniu
Priority to PL391830A priority Critical patent/PL218794B1/pl
Publication of PL391830A1 publication Critical patent/PL391830A1/pl
Publication of PL218794B1 publication Critical patent/PL218794B1/pl

Links

Landscapes

  • Silicon Polymers (AREA)

Description

Przedmiotem wynalazku są nowe niesymetrycznie (3,4) podstawione poli[1,1-dimetylo-1H-silole] z ugrupowaniami alifatycznymi lub alifatyczno-aromatycznymi, oraz sposób ich wytwarzania. Związki te posiadają właściwości foto- i elektroluminescencyjne, wykazują termo- i solwatochromizm, a po domieszkowaniu stanowią półprzewodniki.
W literaturze znany jest 3,4-difenylo-1,1-dimetylo-1H-silol, który w pozycjach 2,5 posiada atomy fluorowców (J. Chem. Soc. Dalton Trans., 1998, 3693-3702), trimetylosilany (niezbędne do przeprowadzenia reakcji polimeryzacji). Nie udało się jednak znaleźć w dostępnej literaturze przykładów podstawionych siloli, które w pozycjach 2, 5 pierścienia heterocyklicznego posiadałyby atom wodoru oraz ulegały rekcji polimeryzacji w mieszaninie dichlorometanu w obecności bezwodnego chlorku żelaza (III). Wśród dostępnych metod polimeryzacji w których uzyskuje się poli(silone) spolimeryzowane w pozycjach 2,5' pojawiają się reakcje prowadzone w obecności np. chlorku cynku (J. Am. Chem. Soc. 1999, 121, 10420-10421), lub też reakcje w których pierścienie silolowe łączą się z sobą wykorzystując atomy krzemu. (J. Am. Chem. Soc. 2011, 133, 7764-7785). Znane są także przykłady polimerów przewodzących bazujących na połączeniach silolu z tiofenem, w których atomy krzemu i siarki stanowią elementy skondensowanych trójpierścieniowych układów aromatycznych (Chem. Mater., Vol. 15, No. 18, 2003, 3496-3500). W dostępnej literaturze nie udało się znaleźć informacji na temat poli(siloli) z dwoma różnymi podstawnikami w pozycjach 3,4. W związku z powyższym przedmiotem niniejszego zgłoszenia patentowego są nowe niesymetrycznie (3,4) podstawione poli[1,1-dimetylo-1H-silole] z ugrupowaniami alifatycznymi lub alifatyczno-aromatycznymi stanowią związki o ogólnym wzorze 1, w którym R1 i R2 oznacza odpowiednio butyl i pentyl, butyl i fenyl lub pentyl i fenyl, a n liczbę całkowitą 20-50.
Sposób wytwarzania nowych niesymetrycznie (3,4) podstawionych poli[1,1-dimetylo-1H-siloli] z ugrupowaniami alifatycznymi lub alifatyczno-aromatycznymi o ogólnym wzorze 1, w którym R1 i R2 oznacza odpowiednio butyl i pentyl, butyl i fenyl lub pentyl i fenyl, a n liczbę całkowitą 20-50 odznacza się tym, że najpierw mieszaninę hept-1-ynu i heks-1-ynu lub hept-1-ynu i fenyloacetylenu lub heks-1-yn i fenyloacetylen o określonym składzie poddaje się reakcji z roztworem butylolitu w temperaturze poniżej 277 K, a wytworzony produkt reakcji z dichlodimetylosilanem. Reakcję prowadzi się w temperaturze poniżej 283 K, otrzymując niesymetrycznie podstawiony dialkinylodimetylosilan, który poddaje się destylacji pod zmniejszonym ciśnieniem. Następnie naftalen poddaje się reakcji z metalicznym sodem korzystnie w obecności tetrahydrofuranu jako rozpuszczalnika. Wytworzony w ten sposób naftalenid sodowy w kolejnym etapie poddaje się reakcji z niesymetrycznie podstawionym dialkinylodimetylosilanem, a następnie całość zobojętnia wodnym roztworem słabego kwasu organicznego, korzystnie 5% roztworem kwasu octowego. Otrzymany niesymetrycznie (3,4) podstawiony 1,1-dimetylo-1H-silol oczyszcza się w znany sposób.
W ostatnim etapie tak wytworzony niesymetrycznie (3,4) podstawiony 1,1-dimetylo-1H-silol poddaje się reakcji polimeryzacji wobec bezwodnego chlorku żelaza (III) i chlorku metylenu, poniżej temperatury wrzenia rozpuszczalnika organicznego. Tak wytworzony niesymetrycznie (3,4) podstawiony poli[1,1-dimetylo-1H-silol] oczyszcza się.
Uzyskane rezultaty wskazują, że reakcja homopolimeryzacji przebiega w preferowanym położeniu 2,5'. Produkty końcowe wykazują zjawisko solwato- i termochromizmu oraz fotoluminescencji. Zależności prądowo-napięciowe wskazują na „omowy charakter badanych polimerów, także w wyższych temperaturach. Przewodnictwo elektryczne właściwe form polimerów wynosi 22-58 nS/m w stanie natywnym i rośnie o 1-4 rzędów wielkości w wyniku domieszkowania parami jodu.
Istotną zaletą sposobu według wynalazku jest prosta synteza i łatwa dostępność surowców. Otrzymane produkty dają się łatwo wydzielić z mieszanin poreakcyjnych i odznaczają się dużym stopniem czystości.
Sposób według wynalazku, nie ograniczając jego zakresu ochrony, został bliżej przedstawiony w niżej podanym przykładzie. Widma IR rejestrowano na spektrofotometrze FTIR Perkin Elmer Spek1 13 trum 2000, widma 1H NMR w CDCl3 rejestrowano na aparacie Varian Gemini 2000, zaś 13C NMR CP/TOSS na aparacie Brucker AMX 300.
P r z y k ł a d. Wytwarzanie niesymetrycznie (3,4) podstawionych poli[1,1-dimetylo-1H-siloli]
Etap 1. Otrzymywanie niesymetrycznie podstawionych dialkinylodimetylosilanów.
Do kolby dwuszyjnej o pojemności 250 ml umieszczonej w łaźni lodowej pod chłodnicą zwrotną na stoliku mieszadła magnetycznego, wprowadza się odpowiednio: I 4,201 g (42,81 mmol) hept-1PL 218 794 B1
-ynu i 3,685 g (43,51 mmol) heks-1-ynu, II: 4,257 g (40,84 mmol) fenyloacetylenu i 4,097 g (42,60 mmol) hept-1-ynu lub III: 4,418 g (42,6 mmol) fenyloacetylenu i 3,621 g (42,36 mmol) heks-1-ynu oraz 50 ml bezwodnego tetrahydrofuranu. Całość zamyka się w środowisku gazu obojętnego, korzystnie argonu, a następnie stopniowo w czasie 4 godzin wprowadza się odpowiednio I: 54,0 ml, II: 54,7 ml, lub III: 54,0 ml 1,6 M roztworu butylolitu w heksanie, przez cały czas utrzymując temperaturę poniżej 277 K. Następnie intensywnie mieszany roztwór pozostawia się w łaźni lodowej na kolejne 30 minut. W wyniku reakcji otrzymuje się klarowne jasnożółte roztwory, które przenosi się do kolby stożkowej i zamyka szczelnie gumowym stoperem.
Do kolejnej kolby dwuszyjnej o pojemności 250 ml umieszczonej pod chłodnicą zwrotną w łaźnia aceton/suchy lód na stoliku mieszadła magnetycznego wprowadza się 30 ml bezwodnego tetrahydrofuranu, oraz I: 5,573 g (43,18 mmol), II: 5,357 g (41,51 mmol) lub III: 5,563 g (43,10 mmol) dichlorodimetylosilanu. Do intensywnie mieszanego roztworu o temperaturze poniżej 223 K wprowadza się w czasie 6 godzin otrzymane w poprzedniej reakcji mieszaniny. Następnie całość intensywnie miesza się przez kolejną godzinę w temperaturze pokojowej, otrzymując mlecznobiały mętny roztwór, do którego dodaje się 70 ml eteru dietylowego, oraz 80 ml wody. Całość przenosi się do rozdzielacza i oddziela warstwę organiczną, którą następnie suszy się przez okres 24 godzin nad bezwodnym chlorkiem wapnia. W końcowym etapie oddestylowuje się eter dietylowy oraz tetrahydrofuran, a pozostałość poddaje destylacji pod zmniejszonym ciśnieniem zbierając frakcję wrzącą odpowiednio w I: 384-391 K, II: 413-418 K, lub III: 408-414 K. W rezultacie otrzymuje się odpowiednio: I: 4,916 g (20,97 mmol) heks-1-yn-1-ylo(hept-1-yn-1-ylo)dimetylosilanu, II: 2,815 g (11,06 mmol) (fenyloetynylo)(hept-1-yn-1-ylo)dimetylosilanu lub III: 3,784 g (15,74 mmol) (fenyloetynylo)(heks-1-yn-1-ylo)dimetylosilanu. Stanowi to wydajność odpowiednio I: 49%, II: 27% oraz III: 37%.
Etap 2. Otrzymywanie niesymetrycznie (3,4) podstawionych 1,1-dimetylo-1H-siloli
Do kolby dwuszyjnej jak w etapie 1, wprowadza się odpowiednio I: 5,929 g (46,26 mmol), II: 3,009 g (23,48 mmol) lub III: 3,775 g (29,30 mmol) naftalenu, oraz 50 ml bezwodnego tetrahydrofuranu. Następnie dodaje się I: 1,071 g (46,57 mmol), II: 0,533 g (23,17 mmol) lub III: 0,734 g (31,91 mmol) metalicznego sodu. Całość intensywnie miesza się w temperaturze pokojowej w atmosferze argonu przez 60 minut. W rezultacie otrzymuje się intensywnie ciemnozielony roztwór naftalenidu sodowego. Następnie mieszaninę reakcyjną umieszcza się w łaźni lodowej, i w czasie 1 godziny małymi porcjami dodaje odpowiednio I: 4,618 g (19,70 mmol) heks-1-yn-1-ylo(hept-1-yn-1-ylo)dimetylosilanu, II: 1,525 g (5,994 mmol) (fenyloetynylo)(hept-1-yn-1-ylo)dimetylosilanu lub III: 3,464 g (14,41 mmol) (fenyloetynylo)(heks-1-yn-1-ylo)dimetylosilanu w 10 ml bezwodnego tetrahydrofuranu. Otrzymany roztwór miesza się intensywnie w temperaturze pokojowej przez kolejne 60 minut. Wytworzoną pomarańczowo-czerwoną mieszaninę ochładza się w łaźni lodowej, a następnie dodaje 10 ml 5% roztworu słabego kwasu organicznego korzystnie kwasu octowego. Następnie do kolby reakcyjnej utrzymanej w temperaturze pokojowej dodaje się 100 ml eteru dietylowego i całość sączy się otrzymując klarowny roztwór barwy jasnożółtej. W końcowym etapie roztwór poddaje się destylacji prostej celem usunięcia rozpuszczalników organicznych, oraz usuwa naftalen drogą sublimacji. W rezultacie otrzymuje się odpowiednio I: 3,286 g (13,90 mmol) 3-butylo-1,1-dimetylo-4-pentylo-1H-silolu (W=70,56%), II: 1,186 g (4,624 mmol) 4-fenylo-1,1-dimetylo-3-pentylo-1H-silolu (W=77,14%) oraz III: 1,568 g (6,468 mmol) 3-butylo-4-fenylo-1,1-dimetylo-1H-silolu (W = 44,89%).
Etap 3. Otrzymywanie niesymetrycznie (3,4) podstawionych poli[1,1-dimetylo-1H-siloli]
Wytworzone w etapie 2 układy niesymetrycznie (3,4) podstawione 1,1-dimetylo-1H-silole poddaje się reakcji homopolimeryzacji w obecności bezwodnego chlorku żelaza (III). Do kolby trójszyjnej o pojemności 250 ml wprowadza się odpowiednio I: 2,257 g (14,03 mmol), II: 2,039 g (12,57 mmol) lub III: 4,272 g (26,34 mmol) bezwodnego chlorku żelaza (III), a następnie dodaje 40 ml chlorku metylenu. Całość umieszcza się na stoliku mieszadła magnetycznego pod chłodnicą zwrotną i intensywnie mieszając doprowadza do temperatury poniżej temperatury wrzenia rozpuszczalnika organicznego. Osobno w kolbie Elenmeyer'a rozpuszcza się w 40 ml chlorku metylenu odpowiednio I: 0,8215 (3,475 mmol) 3-butylo-1,1-dimetylo-4-pentylo-1H-silolu, II: 1,186 g (4,624 mmol) 4-fenylo-1,1-dimetylo-3-pentylo-1H-silolu oraz III: 1,568 g (6,468 mmol) 3-butylo-4-fenylo-1,1-dimetylo-1H-silolu. Tak przygotowaną jednorodną mieszaninę wprowadza się przez czas 2 godzin do reaktora z chlorkiem żelaza (III). Następnie mieszaninę reakcyjną utrzymuje się poniżej temperatury wrzenia rozpuszczalnika organicznego przez 5 godzin, po czym chłodzi do temperatury pokojowej i dodaje 100 ml metanolu w celu wytrącenia polimeru. Całość miesza się w temperaturze pokojowej przez kolejną godzinę. Następnie zawartość reaktora przesącza się, a otrzymany polimer przemywa gorącą wodą z roztworem słabego
PL 218 794 B1 kwasu organicznego, korzystnie kwasem octowym, do czasu, aż przesącz wykaże ujemny wynik próby na jony Fe3+. Następnie całość przemywa się dwukrotnie 10 ml amoniaku, oraz 10 ml metanolu i suszy w temperaturze 333 K przez okres 48 godzin. W rezultacie otrzymuje się w zależności od sposobu odpowiednio I: 0,431 g (W=52,89%) poli[3-butylo-1,1-dimetylo-4-pentylo-1H-silolu], II: 0,280 g (W=25,89%) poli[4-fenylo-1,1-dimetylo-3-pentylo-1H-silolu] lub III: 0,701 g (W=45,08%) poli[3-butylo-4-fenylo-1,1-dimetylo-1H-silolu].
Analiza IR (KBr, cm-1): ok. 1260 (nożycowe symetryczne Si-CH3); ok. 1385 (nożycowe asymetryczne Si-CH3); 2956 (rozciągające Si-CH3), 1631-1453 (drgania szkieletowe); 2929-2861 (-CH2drgania symetryczne i asymetryczne); 1456 (drgania nożycowe -CH2-); 1350-1150 (-CH3 drgania wachlarzowe i skręcające), 870-690 (drgania zginające protony poza płaszczyznę pierścienia), 702 oraz 763 (pasma drgań aromatycznych)
Analiza 1H NMR (CDCl3, ppm): 0,0-0,2 (Si-CH3); 1,0-1,4 (-CH3; -CH2-); 1,4-1,6 (-CH2-), 6,5-8,0 (protony pierścieni aromatycznych)
Analiza 13C NMR (CP/TOSS, ppm): 6-16 (CH3 alif.); 17-26 (-CH2- alif.); 25-32 (-CH2- alif.); 120-160 (węgle pierścieni aromatycznych).

Claims (4)

1. Nowe niesymetrycznie (3,4) podstawione poli[1,1-dimetylo-1H-silole] z ugrupowaniami alifatycznymi lub alifatyczno-aromatycznymi o ogólnym wzorze 1, w którym R1 i R2 oznacza odpowiednio butyl i pentyl, butyl i fenyl lub pentyl i fenyl, a n liczbę całkowitą 20-50.
2. Sposób wytwarzania nowych niesymetrycznie (3,4) podstawionych poli[1,1-dimetylo-1H-siloli] z ugrupowaniami alifatycznymi lub alifatyczno-aromatycznymi o ogólnym wzorze 1, w którym R oznacza odpowiednio butyl i pentyl, butyl i fenyl lub pentyl i fenyl, a n liczbę całkowitą 20-50, znamienny tym, że najpierw mieszaninę hept-1-yn i heks-1-yn lub hept-1-yn i fenyloacetylen lub heks-1-yn i fenyloacetylen o odpowiednim składzie poddaje się reakcji z roztworem butylolitu w temperaturze poniżej 277 K, a wytworzony produkt reakcji z dichlorodimetylosilanem, tak otrzymany produkt oczyszcza się i poddaje reakcji z mieszaniną sodu i naftalenu w THF-ie, który po reakcji zobojętnia się roztworem słabego kwasu organicznego otrzymując niesymetrycznie (3,4) podstawiony 1,1-dimetylo-1H-silol, otrzymany produkt poddaje się reakcji polimeryzacji wobec bezwodnego chlorku żelaza (III) i chlorku metylenu, poniżej temperatury wrzenia rozpuszczalnika organicznego, a wytworzony produkt oczyszcza się.
3. Sposób według zastrz. 2, znamienny tym, że jako środowisko reakcji syntezy niesymetrycznie podstawionych dialkinylodimetylosilanów stosuje się bezwodny tetrahydrofuran.
4. Sposób według zastrz. 2, znamienny tym, że reakcję substytucji dichlorodimetylosilanu przez mieszaninę terminalnych alkinów prowadzi się w temperaturze poniżej 223 K.
PL391830A 2010-07-14 2010-07-14 Nowe niesymetrycznie (3,4) podstawione poli[1,1-dimetylo-1H-silole] z ugrupowaniami alifatycznymi lub alifatyczno-aromatycznymi oraz sposób ich wytwarzania PL218794B1 (pl)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL391830A PL218794B1 (pl) 2010-07-14 2010-07-14 Nowe niesymetrycznie (3,4) podstawione poli[1,1-dimetylo-1H-silole] z ugrupowaniami alifatycznymi lub alifatyczno-aromatycznymi oraz sposób ich wytwarzania

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL391830A PL218794B1 (pl) 2010-07-14 2010-07-14 Nowe niesymetrycznie (3,4) podstawione poli[1,1-dimetylo-1H-silole] z ugrupowaniami alifatycznymi lub alifatyczno-aromatycznymi oraz sposób ich wytwarzania

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL391830A1 PL391830A1 (pl) 2012-01-16
PL218794B1 true PL218794B1 (pl) 2015-01-30

Family

ID=45510187

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL391830A PL218794B1 (pl) 2010-07-14 2010-07-14 Nowe niesymetrycznie (3,4) podstawione poli[1,1-dimetylo-1H-silole] z ugrupowaniami alifatycznymi lub alifatyczno-aromatycznymi oraz sposób ich wytwarzania

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL218794B1 (pl)

Also Published As

Publication number Publication date
PL391830A1 (pl) 2012-01-16

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Compton et al. tert-Butyl-Substituted Poly (ferrocenylene persulfides)
TWI549927B (zh) 新穎的螺聯茀化合物
TW200418864A (en) Preparation of 2,2'-di(3,4-ethylenedioxythiophene)s
CN104918979B (zh) 反应性化合物
US20150197606A1 (en) Thermosetting resins with enhanced cure characteristics containing organofunctional silane moieties
TWI314565B (en) Method for producing a dendrimer, thiophene compound, and method for producing a thiophene compound
CN103467742A (zh) 聚乙烯撑硫化物及其制备方法
PL218794B1 (pl) Nowe niesymetrycznie (3,4) podstawione poli[1,1-dimetylo-1H-silole] z ugrupowaniami alifatycznymi lub alifatyczno-aromatycznymi oraz sposób ich wytwarzania
JP2001247576A (ja) チオフェン誘導体およびその重合体
US3519611A (en) Aromatic polymers containing pyrazole units and process therefor
TWI646129B (zh) 聚合物
Wong et al. Synthesis and characterisation of new oligoacetylenic silanes
PL218774B1 (pl) Nowe poli[1,1-dietylo-1H-silole] z ugrupowaniami alifatycznymi lub aromatycznymi oraz sposób ich wytwarzania
PL218773B1 (pl) Nowe poli[1,1-dipentylo-1h-silole] z ugrupowaniami alifatycznymi lub aromatycznymi oraz sposób ich wytwarzania
PL218568B1 (pl) Nowe kopolimery alifatycznie podstawionego silolu i aromatycznie podstawionego tiofenu o zmiennym składzie merów oraz sposób ich wytwarzania
KR20130131774A (ko) 길만시약 화합물을 이용한 헤테로 융합고리 화합물의 신규한 제조방법
PL221530B1 (pl) Funkcjonalizowane oktawinylosilseskwioksany klatkowe oraz sposób otrzymywania funkcjonalizowanych oktawinylosilseskwioksanów klatkowych
PL218542B1 (pl) Nowe kopolimery aromatycznie podstawionego silolu i alifatycznie podstawionego tiofenu o zmiennym składzie merów oraz sposób ich wytwarzania
JP4257434B2 (ja) シリル置換基を有する新規カルバゾール誘導体
CN116444524B (zh) 一种侧链含季铵盐基团的小分子热电性能助剂及其制备方法与应用
JPWO2006009123A1 (ja) ポリカルボシラン及びその製造方法
KR102799317B1 (ko) 유기 발광 소자
JP5980659B2 (ja) カルバゾール基を有するポリマー、カルバゾール基を有するモノマー及び化合物
PL208917B1 (pl) Nowe poli(3-alkenotiofeny) oraz sposób ich wytwarzania
PL210576B1 (pl) Nowy poli[di-1-heptynodimetylosilan]oraz sposób jego wytwarzania

Legal Events

Date Code Title Description
LAPS Decisions on the lapse of the protection rights

Effective date: 20130714