PL127036B1 - Method of obtaining new basic etheris - Google Patents

Method of obtaining new basic etheris Download PDF

Info

Publication number
PL127036B1
PL127036B1 PL1980228392A PL22839280A PL127036B1 PL 127036 B1 PL127036 B1 PL 127036B1 PL 1980228392 A PL1980228392 A PL 1980228392A PL 22839280 A PL22839280 A PL 22839280A PL 127036 B1 PL127036 B1 PL 127036B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
general formula
mol
compound
atom
group
Prior art date
Application number
PL1980228392A
Other languages
English (en)
Other versions
PL228392A1 (pl
Inventor
Zoltan Budai
Laszlo Magdanyi
Aranka L Konya
Tibor Mezei
Katalin Grasser
Lujza Petocz
Jbolya Kosoczky
Original Assignee
Egyt Gyogyszervegyeszeti Gyar
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Egyt Gyogyszervegyeszeti Gyar filed Critical Egyt Gyogyszervegyeszeti Gyar
Publication of PL228392A1 publication Critical patent/PL228392A1/xx
Publication of PL127036B1 publication Critical patent/PL127036B1/pl

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D295/00Heterocyclic compounds containing polymethylene-imine rings with at least five ring members, 3-azabicyclo [3.2.2] nonane, piperazine, morpholine or thiomorpholine rings, having only hydrogen atoms directly attached to the ring carbon atoms
    • C07D295/04Heterocyclic compounds containing polymethylene-imine rings with at least five ring members, 3-azabicyclo [3.2.2] nonane, piperazine, morpholine or thiomorpholine rings, having only hydrogen atoms directly attached to the ring carbon atoms with substituted hydrocarbon radicals attached to ring nitrogen atoms
    • C07D295/08Heterocyclic compounds containing polymethylene-imine rings with at least five ring members, 3-azabicyclo [3.2.2] nonane, piperazine, morpholine or thiomorpholine rings, having only hydrogen atoms directly attached to the ring carbon atoms with substituted hydrocarbon radicals attached to ring nitrogen atoms substituted by singly bound oxygen or sulfur atoms
    • C07D295/084Heterocyclic compounds containing polymethylene-imine rings with at least five ring members, 3-azabicyclo [3.2.2] nonane, piperazine, morpholine or thiomorpholine rings, having only hydrogen atoms directly attached to the ring carbon atoms with substituted hydrocarbon radicals attached to ring nitrogen atoms substituted by singly bound oxygen or sulfur atoms with the ring nitrogen atoms and the oxygen or sulfur atoms attached to the same carbon chain, which is not interrupted by carbocyclic rings
    • C07D295/088Heterocyclic compounds containing polymethylene-imine rings with at least five ring members, 3-azabicyclo [3.2.2] nonane, piperazine, morpholine or thiomorpholine rings, having only hydrogen atoms directly attached to the ring carbon atoms with substituted hydrocarbon radicals attached to ring nitrogen atoms substituted by singly bound oxygen or sulfur atoms with the ring nitrogen atoms and the oxygen or sulfur atoms attached to the same carbon chain, which is not interrupted by carbocyclic rings to an acyclic saturated chain
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P25/00Drugs for disorders of the nervous system
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P25/00Drugs for disorders of the nervous system
    • A61P25/04Centrally acting analgesics, e.g. opioids
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P25/00Drugs for disorders of the nervous system
    • A61P25/08Antiepileptics; Anticonvulsants
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P25/00Drugs for disorders of the nervous system
    • A61P25/20Hypnotics; Sedatives
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P29/00Non-central analgesic, antipyretic or antiinflammatory agents, e.g. antirheumatic agents; Non-steroidal antiinflammatory drugs [NSAID]
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D333/00Heterocyclic compounds containing five-membered rings having one sulfur atom as the only ring hetero atom
    • C07D333/02Heterocyclic compounds containing five-membered rings having one sulfur atom as the only ring hetero atom not condensed with other rings
    • C07D333/04Heterocyclic compounds containing five-membered rings having one sulfur atom as the only ring hetero atom not condensed with other rings not substituted on the ring sulphur atom
    • C07D333/06Heterocyclic compounds containing five-membered rings having one sulfur atom as the only ring hetero atom not condensed with other rings not substituted on the ring sulphur atom with only hydrogen atoms, hydrocarbon or substituted hydrocarbon radicals, directly attached to the ring carbon atoms
    • C07D333/14Radicals substituted by singly bound hetero atoms other than halogen
    • C07D333/16Radicals substituted by singly bound hetero atoms other than halogen by oxygen atoms

Landscapes

  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Biomedical Technology (AREA)
  • Bioinformatics & Cheminformatics (AREA)
  • Neurosurgery (AREA)
  • Neurology (AREA)
  • Pain & Pain Management (AREA)
  • Anesthesiology (AREA)
  • Rheumatology (AREA)
  • Acyclic And Carbocyclic Compounds In Medicinal Compositions (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Heterocyclic Compounds Containing Sulfur Atoms (AREA)

Description

Przedmiotem wynalazku jest sposób wytwarzania nowych zasadowych esterów, o cennym dzialaniu terapeutycznym, i ich akceptowalnych farmaceu¬ tycznie soli addycyjnych z kwasami i soli czwarto¬ rzedowych o wzorze ogólnym 1, w którym R1 i R2 takie same lub rózne oznaczaja grupe alkilowa o 1—5 atomach wegla lub grupe cykloheksylowa lub lacznie z przyleglym atomem azotu tworza pierscien heterocykliczny zawierajacy 4—6 atomów wegla i ewentualnie inny heteroatom taki jak atom tlenu lub dalszy atom azotu i który ewentualnie moze byc dalej podstawiony grupa benzylowa, R oznacza gru¬ pe tienylowa, fenylowa, lub benzylowa ewentualnie podstawione atomem chlorowca lub grupa alkoksy- lowa o 1—3 atomach wegla, A oznacza prosty lub rozgaleziony lancuch alkilenowy o 2—5 atomach wegla zas linia falista oznacza wiazanie walencyj- ne w konfiguracji a lub p.Wynalazek obejmuje równiez wszystkie izomery steryczne zwiazków o wzorze ogólnym 1, i ich mie¬ szanin.Zwiazki o wzorze ogólnym 1 maja w zaleznosci od znaczenia podstawników, dwa lub wiecej centrów asymetrii i w konsekwencji istnieja w postaci jed¬ nej lub wiekszej liczby mieszanin racemicznych lub dwóch lub wiekszej liczby optycznie czynnych an¬ typodów. Wynalazek obejmuje równiez postacie ra- cemiczna i optycznie czynne zwiazków o wzorze ogólnym 1.Okreslenie grupa alkilowa o 1—5 atomach wegla 10 15 20 25 10 oznacza nasycone alifatyczne grupy weglowodorowe o lancuchach prostych lub rozgalezionych takie jak grupa metylowa, etylowa, n^propylowa, izopropylo- wa, n-butylowa, izobutylowa itd. Pierscien hetero¬ cykliczny utworzony przez R1 i R2 oraz przylegly atom azotu moze byc piperydynowy, pirolidynowy, morfolinowy, piperazynowy, lub N-benzylopdperazy- nowy itd.Okreslenie grupa alkoksylowa o 1—3 atomach we¬ gla dotyczy nizszych grup alkiloeterowych o lancu¬ chach prostych lub rozgalezionych takich jak gru¬ pa metoksylpwa, etoksylowa, n-propoksylowa, izo- propoksylowa itd. Okreslenie atom chlorowca moze oznaczac atomy wszystkich czterech chlorowców ta¬ kie jak fluor, chlor, brom i jod. Okreslenie grupa al- kenylowa o 2—5 atomach wegla dotyczy nizszych grup alkenylowych o lancuchach prostych lub roz¬ galezionych takich jak etylenowa, propylenowa, 2- -metylopropylenowa, butylenowa, 2-metylobutyle- nowa itd, Korzystnymi przedstawicielami nowych zwiazków o wzorze ogólnym 1 sa te, w których kazd^ R1 i Ra oznacza grupe metylowa lub etylowa, R oznacza grupe fenylowa, benzylowa lub alkoksyfenylowa o 1—3 atomach wegla w czesci alkilowej a A ozna¬ cza grupe etylenowa, propylenowa lub 2-metyloparo- pylenowa.Z nowych zwiazków o wzorze ogólnym 1 nastepu¬ jace sa szczególnie korzystne 2-benzylo-2-/3'-dwu- metyloamino-2/-metylopropoksy/-l,7,7-trójmetylobi- 1270363 127036 4 cyklo [2.2.1]heptan, 2-benzylo-2-/3'-dwumetyloami- nopropoksy-l,7,7-trójmetylobicykio [2.2.1] heptan, 2- -benzylo-2-/2*-dwumetyloaminoetoksy/-l,7,7-trój- metylobicyklo [2.2.1]heptan, oraz farmaceutycznie dopuszczalne sole addycyjne z kwasami tych zwiaz- 5 ków.Najcenniejsze dzialanie farmaceutyczne maja na¬ stepujacy przedstawiciele zwiazków o wzorze ogól¬ nym 1: 2-fenylo-2-/3'-dwumetyloaminopropoksy/-l,7, 7-trójmetylobicykio [2.2.1]heptan, 2-fenylo-2-/2'- 10 dwumetyloaminopropoksy/-l,7,7-trójmetylo-bicyklo [2.2.1]heptan, 2-fenylo-2/3'-dwumetyloaminopropok- sy/-l,7,7-trójmetylo-bicykio [2.2.1]heptan, 2-/p-meto- ksyfenylo/-2-/3'-dwumetyloaminopropoksy/-l,7,7- -trójmetylobicyklo [2.2.1]heptan oraz farmaceutycz- 15 nie akceptowalne sole addycyjne tych zwiazków z kwasami.Farmaceutycznie akceptowalne sole addycyjne zwiazków o wzorze ogólnym 1 z kwasami mozna spo¬ rzadzic stosujac kwasy nieorganiczne lub organicz- 20 ne, zazwyczaj stosowane w tym celu np. chlorowo- wodór, bromowodór, kwas siarkowy, fosforowy, oc¬ towy, mlekowy, propionowy, metaonsulfonowy, wi¬ nowy, maleinowy, fumarowy, itd. Czwartorzedowe sole zwiazków o wzorze ogólnym 1 sporzadza sie z 25 reagentów zazwyczaj stosowanych do czwartorzedo- wasnia np. halogenków nizszych alkili, takich jak jodek metylu lub chlorek metylu, siarczanów dwu- alkilii takich jak siarczan dwuetylu, jodek n-propy¬ luitd. *° Wedlug wynalazku sposób wytwarzania eterów zasadowych o wzorze ogólnym 1 ewentualnie w po¬ staci ich farmaceutycznie dopuszczalnych soli ad¬ dycyjnych z kwasami czwartorzedowych soli, obej¬ muje reakcje zwiazku o wzorze ogólnym 2, w któ- 35 rym R ma wyzej podane znaczenie, a Rs oznacza atom metalu alkalicznego, atom metalu ziem alka¬ licznych lub grupe o wzorze ogólnym X-Me, w któ¬ rym X oznacza atom chlorowca a Me oznacza atom metalu ziem alkalicznych, ze zwiazkiem o wzorze 4° ogólnym 3, w którym Y oznacza atom chlorowca, a A, R1 i R2 maja wyzej podane znaczenie i ewentu¬ alnie, przeksztalcenie tak otrzymanego zwiazku o wzorze ogólnym 1 w farmaceutycznie dopuszczalna sól addycyjna z kwasem lub sól czwartorzedowa. 45 Reakcja zwiazków o wzorze ogólnym 2 i 3 moze byc przeprowadzona w rozpuszczalniku organicznym takim jak benzen, toluen, ksylen, dwumetyloaceta- mid, sulfptlenek dwumetylu, dwumetyloformamid, tetrahydrofuran lub ich mieszaniny. Reakcje mozna 50 przeprowadzic w szerokim zakresie temperatur np. od —10°C do 200°C, korzystnie w temperaturze mie^ dzy 10°C a 100°C.Zwiazki o wzorze ogólnym 1 moga byc izolowane z mieszaniny reakcyjnej znanym sposobem np. przez 55 odparowanie mieszaniny reakcyjnej, ekstrakcje od¬ powiednim rozpuszczalnikiem organicznym itd.Stosowane jako gubstraty zwiazki o wzorze ogól¬ nym sa 2 zwiazkami nowymi i mozna je sporzadzic przez reakcje zwiazku o wzorze ogólnym 4 z reagen- w tern odpowiednim do wprowadzenia grupy R*. Ko¬ rzystnie w tym celu stosowane sa metale alkaliczne np. lit, sód lub potas i wodorki czy amidy odpowied¬ nich metali np. wodorek sodu, wodorek potasu, amid .,, sodu, amid potasuitd. 65 Z kolei zwiazki o wzorze ogólnym 4 moga byc wy¬ twarzane przez reakcje 1,7,7-trójmetylo-bicyklo [2.2.1]heptanonu-2 ze zwiazkiem metaloorganicznym a nastepnie rozklad tak otrzymanego kompleksu.Jako zwiazki metaloorganiczne moga byc stosowane zwiazki sodowe lub litowe lub reagenty Grignarda.Reakcje mozna przeprowadzic w rozpuszczalniku obojetnym w znany sposób. Jako srodowisko reakcji mozna stosowac eter etylowy, tetrahydrofuran, eter izopropylowy, benzen, eter naftowy itd. Tempera¬ tura reakcji moze sie zmieniac w szerokim zakresie.Korzystnie reakcje prowadzi sie w temperaturze miedzy 10°C, a 100°C.W przypadku wytwarzania zwiazku wyjsciowego 0 wzorze ogólnym 2 przez reakcje zwiazku o Wzorze ogólnym z reagentem odpowiednim do wprowadza¬ nia grupy Rs, korzystnie nie izoluje sie, go ale do mieszaniny reakcyjnej zawierajacej zwiazek o wzo¬ rze ogólnym 2 dodaje sie zwiazek o wzorze ogól¬ nym 3. 1,7,7-trójmetylo-bicyklo [2.2.1]heptanonu-2 jest produktem handlowym. Zwiazki wyjsciowe o wzo¬ rze ogólnym 3 sa produktami znanymi.Sole addycyjne z kwasami i sole czwartorzedowe zwiazków o wzorze ogólnym 1 mozna sporzadzic zna¬ nym sposobem. W celu sporzadzenia soli addycyj¬ nych z kwasem zasade o wzorze ogólnym 1 poddaje sie reakcji z ewentualnie jednym równowaznikiem molowym odpowiedniego kwasu. W celu sporzadze¬ nia, soli czwartorzedowej zasade o wzorze ogólnym 1 poddaje sie reakcji ewentualnie z jednym równo¬ waznikiem molowym odpowiedniego srodka czwar¬ torzedujacego w rozpuszczalniku organicznym.Optycznie czynne antypody o wzorze ogólnym 1 mozna sporzadzic przez uzycie optycznie czynnych zwiazków wyjsciowych lub przez rozdzielenie odpo¬ wiednich zwiazków racemicznych znanym sposobem.W tym celu racemiczny zwiazek o wzorze ogólnym 1 poddaje sie reakcji z kwasem optycznie czynnym takim jak kwas winowy, kwas 0,0-dwubenzoilofWi- nowy, kwas 0,0-dwuHp-toluenowinowy lub kwas kamforosulfonowy, tak otrzymane diastereoizome- ryczne pary soli rozdziela sie przez krystalizacje frakcjonowana a optycznie czynny izomer uwalnia sie z soli przez jej reakcje z zasada w lagodnych wa¬ runkach. Krystalizacje frakcjonowana mozna prowa¬ dzic w odpowiednim rozpuszczalniku np. metanolu, wodzie itd.Na podstawie przeprowadzonych badan zwiazków o wzorze ogólnym 1 stwierdzono, ze sa one biologicz¬ nie czynne i posiadaja dzialanie zwlaszcza uspoka¬ jajace, przeciwparkinsonowe, znieczulajace i prze- oiwepileptyczne. Sposród powyzszych dzialan bio¬ logicznych najwieksze znaczenie na dzialanie prze- ciwkonwulsyjne, hamujace ruchliwosc, wzmagajace narkoze heksabarbitalna i znieczulajace, które w przypadku niektórych zwiazków, uzupelnione sa sla¬ ba serotonina, hamowaniem dzialania przewodów zoladkowo-jelitowych i dzialaniem przeciwgoraczko- wym.Dzialanie znieczulajace nowych zwiazków otrzy¬ manych sposobem wedlug wynalazku oznaczano me¬ toda Wirth'a i in. [W. Wirth, R. Gosswald, K. Hor- lein, KI. H. Risse, H. Kreiskott Arch. Int. Pharma- codyn, 115, 1 (1958)]. 0,4 ml 0,5% kwasu octowego po-127036 5 6 dawano i.p. dootrzewnowo bialym myszom i po 5 minutach liczono charakterystyczne reakcje wykre¬ cania. Badane zwiazki podawano doustnie godzine przed podaniem kwasu octowego. Aktywnosc wyra¬ zono w % zahamowania w stosunku do danych zaob- 5 serwowanych dla grupy kontrolnej. Wyniki podano w tablicy 1. Podano równiez dane o toksycznosci oz¬ naczone na bialych myszach obu plci o wadze 18—24 g nalezacych do szczepu CFLP. Podawanie przepro¬ wadzono w dawkach doustnych 20 ml/kg. Po poda- io ni u srodków zwierzeta obserwowano' przez 4 dni.Toksycznosc (LD50 mg/kg) oznaczano metoda graficz¬ na Litchfield-Wilcoxon [J. T. Litchfield, E. W. Wil- coxon} J. Pharmacol. Exp. Therap. 96, 99 (1949)].Tablica 1 Zwiazek z przykla¬ du nr | I 1 n 1 HI 1 IV 1 V 1 VI | VII | VIII 1 XI | XII | XIII | XIV 1 XV 1 XVI 1 xvii | | XVIII | 1 XIX 1 XXII | Paraceta- mol N-/4-hydroJ tosyfenylo/- aoetamid LD50 mg/kg | 1600 | 1700 [ 1250 2000 2000 2000 1200 850 1500 2000 2000 1000 900 700 980 | 1400 | 1000 | 1000 | 510 1 Dzialanie znieczula¬ jace EDM mg/kg | 120 | 85 120 200 100 50 70 45 75 100 200 50 23 70 50 140 1 120 72 | 180 1 Wspól¬ czynnik terapeu¬ tyczny 1 13'3 1 | 20,0 | 10,4 1 10,0 1 20,0 1 40,0 1 17,1 1 18,9 | 20,0 | 20,0 1 10,0 1 20,0 1 39,0 | 10,0 [ 19,6 | 10,0 | 8,3 1 13,8 | 2,6 Wspólczynnik terapeutyczny (Th.I.) = — EDW Dzialanie przeciwepileptyczne badano na bialych myszach po dodaniu doustnym. Zahamowanie ma¬ ksymalnego elektrowstrzasu (MES) oznaczono me¬ toda Swinyard'a i in. [Swlnyard i in. J. Pharmacol.Exp. Ther. 106, 319—330 (1952)]. Biale myszy o wa¬ dze 20—25 g poddawano wstrzasom elektrycznym przez elektrody rogówkowe (Parametry: 50 Hz, 45 mA, 0,4 sek.). Calkowite zahamowanie konwulsji kurczowych miesnia prostujacego przyjeto jako kry¬ terium dzialania przeciwkonwulsyjnego. Badany ma¬ terial podawano doustnie na godzine przed elektro¬ wstrzasem. Zahamowanie konwulsji wywolanych pentetrazolem oznaczano na bialych myszach zmo¬ dyfikowana metoda Banziger'a i Hame'a [R. Banzi- ger, L. D. Hane, Arch. Int. Pharmacodyn. 167 245— —249 (1967)]. Wyniki .podano w tablicy 2, w której Th. I. oznacza wspólczynnik terapeutyczny.Tablica 2 MES 20 25 35 45 z przykla¬ du nr | I 1 H 1 V 1 VI | VII | VIII | XII | XIII 1 XVI | XVII | XXII 1 Trimetadioi 3,5,5-trój- mety-2,4-ok sazolidyne- dion (Pti- mal) EDW mg/kg 130 120 380 120 56 30 72 140 30 — ,— 4,90 Th. I. 12,3 14,2 5,3 16,7 21,4 28,3 27,7 14,3 23,3 — ' — 4,3 tetrazolem EDW mg/kg — ¦ 88 140 54 66 20 110 140 60 60 96 400 Th. I. — 19,3 14,3 37,0 18,2 42,5 18,2 14,3 " 11,7: 16,3 10,4 | 5,3 50 55 Hamowanie smiertelnosci wywolanej nikotyna oz¬ naczano na bialych myszach metoda Stone'a [C. A.Stone, K. L. Mecklenburg, M. L. Torchiama Arch.Int. Pharmacodyn., 117, 419 (1958)]. W godzinie po doustnym podaniu badanej substancji wstrzykiwa¬ no 1,4 mg/kg nikotyny i rejestrowano liczbe zwie¬ rzat, które cierpialy na konwulsje lub padly. Wyni¬ ki podano w tablicy 3.Wplyw na hamowanie aktywnosci wt&chodniej (ha¬ mowanie ruchliwosci) badano na bialych myszach w aparacie Dews z 8 kanalami metoda Borsey [J.Boersy, E. Csanyi, I. Lazar, Arc. Int. Pharmacodyn. 124, 1—2 (1960)]. W 30 minut po podaniu doustnym rejestrowano ilosc przerw swiatla z uwagi na ruch grupy obejmujacej 3—5 myszy. Obserwacje trwaly 30 minut. Dzialanie zwiazków wywierajace wplyw na czas trwania narkozy heksobarbitalnej oznaczano Hamowanie konwulsji wy¬ wolanych pen¬ tetrazolem Zwiazek z przykla¬ du nr127036 8 Tablica 3 Zwiazek z przykladu nr ¦I II VII VIII XV XVII Triheksyfenidyl -cykloheksylo- -fenylo-1-pipery- dyno-propanol (Artane) EDM mg/kg 38 20 25 11 30 50 40 Wspólczyn¬ nik terapeu¬ tyczny 42,1 | 85,0 | 48,0 1 77,3 | 30,0 1 19,6 1 9,13 metoda Kaergaard'a [N. C. Kaergaard, M. P. Mag- nussen, E. Kampmann, H. H. Frey. Arc. Int. Phar- macodyn. 2, 170 (1967)]. Traktowano grupe myszy skladajaca sie z 6—6 zwierzat. Zwierzetom kontrol¬ nym podawano 20 ml/kg 0,9% roztworu chlorku sodu, po czym wstrzykiwano dozylnie 40 mg/kg heksobar- bitalu. Reakcje pozytywna wykazaly te zwierzeta z grupy traktowanej, które wykazaly okres snu, co najmniej 2,5 raza dluzszy niz okres snu grupy kon¬ trolnej. Wyniki podano w tablicy 4. 15 20 25 30 Zwiazek z 'przy¬ kladu nr I II VII 1 HI V VI | VIII 1 XI XII 1 xiii | XIV | XV | XVI XIX | XXII • meproba- mat 2-me- tylo-2-pro- pylo-1,3- -propandiol Tablica 4 Zahamowanie ruchliwosci EDW mg/kg 110 — 90 — 190 100 60 130 .— 170 38 — — — 100 270 Th. I. 14,5 — 13,3 — 10,5 20,0 14,2 11,5 — 11,8 26,3 — — — 10,0 ¦4,1 Wzmozenie nar¬ kozy mg/kg Th. I. 90 15 — 120 120 80 60 130 200 — 64 40 20 50 80 250 ED50 17,7 | 113,3 | — | 10,4 16,7 | 25,0 | 14,2 | 11,5 | 10,0 | — | 15,6 | 22,5 | 35,0 | 20,0 | 12,5 | 4,4 40 45 50 55 60 Zwiazki o wzorze ogólnym (1) i ich terapuetycznie akceptowalne sole addycyjne z kwasami oraz sole czwartorzedowe moga byc sporzadzone w postaci preparatów przy uzyciu dodatków i/lub nosników i/lub substancji pomocniczych stosowanych zazwy¬ czaj w farmacji, sposobami znanymi.Zwiazki otrzymane sposobem wedlug wynalazku stosuje sie do wytwarzania preparatów farmaceu¬ tycznych, które mozna sporzadzic w postaci stalej, np. tabletki, kapsulki, powleczone pigulki itd. lub cieklej np. roztwory, zawiesiny, emulsje itd. Prepa¬ raty farmaceutyczne moga byc podawane doustnie np. tabletki, powlekane pigulki, kapsulki, roztwory itd. doodbytniczo np. czopki lub pozajelitowo np. za¬ strzyki.Mozna stosowac nosniki zazwyczaj stosowane w farmacji np. skrobie, stearynian magnezu, weglan wapnia, poliwinylopirolidon, zelatyne, laktoze, gluko¬ ze, wode itd. Preparaty moga równiez zawierac od¬ powiednie dodatki np. emulgatory, srodki zawieraja¬ ce lub dezintegrujace, bufory itd.Dzienna dawka doustna zwiazków o wzorze ogól¬ nym (1) wynosi w przyblizeniu okolo 0,25—75 mg.Wartosci te maja jednakze charakter jedynie infor¬ macyjnej a rzeczywiste dawki zaleza od okolicznosci dla konkretnego przypadku i od wskazan lekarza i moga byc wieksze lub mniejsze niz podane.Wynalazek ilustruja ponizej przyklady, które jed¬ nakze nie ograniczaja jego zakresu.Przyklad I. Wytwarzanie (±)-2-benzylo-2-/3'- -dwumetyloaminopropoksy/l,7,7-trójmetylo-bicyklo /2.2.1/heptanu Zawiesine 3,9 g (0,1 mola) amidku sodu w 100 ml bezwodnego bezenu ogrzewano do wrzenia, po czym wkroplono 24,4 g (0,1 mola) (±) -2-benzylo-l,7,7-trój- metylo-bicyklo (2.2.1)-heptanolu-2 w 100 ml bezwod¬ nego benzenu, w warunkach ciaglego mieszania. Gdy zakonczono dodawanie powyzszego roztworu miesza¬ nine reakcyjna utrzymywano w stanie wrzenia az do zaprzestania tworzenia sie amoniaku, podczas gdy dalej kontynuowano mieszanie dodano roztwór 13,4 g (0,11 mola) l-dwumetyloamino-3-chloropropa- nu w 20 ml bezwodnego benzenu. Po dalszym goto¬ waniu mieszaniny przez 6 godzin ochlodzono ja do temperatury 30°C, przemyto trzykrotnie po 40 ml wody, roztwór wyekstrahowano 15 g (0,1 mola) kwa¬ su winowego w 50 ml wody lub 0,11 mola rozcien¬ czonego kwasu solnego. Roztwór wodny ochlodzono do 0—5°C i zalkalizowano do pH 10 stezonym wo¬ dorotlenkiem amonu. Zasade oddzielona w postaci oleju wyekstrahowano dwuchloroetanem. Po od¬ destylowaniu rozpuszczalnika pozostalosc poddano destylacji frakcjonowanej in vacuo. Uzyskano 30,2 g (92%) blado zóltego oleju o temperaturze wrzenia 140—146°C/26,7 Pa, Wytwarzanie wodorofumarynianu 16,5 g (0,05 mola) powyzej zasady rozpuszczonej w 20 ml acetonu dodano do roztworu 5,8 g (0,05 mola) kwasu fumarowego w 60 ml goracej wody. W trak¬ cie chlodzenia mieszaniny reakcyjnej oddzielono krysztaly odsaczono i wysuszono. Uzyskano 20,5 g (92%). Temperatura topnienia 103—104°. oktanol M , ... , . , K =6,4=wspólczynnik rozdzialu woda Analiza dla C^H^NOj (445 606)127036 9 10 obliczono: C 70,08% H 8,82% N 3,14% znaleziono: C 69,04% H 9,02% N 3,09% Wytwarzanie chlorowodorku Roztwór 3,3 g (0,01 mola) powyzszej zasady w 25 ml bezwodnego octanu etylu zakwaszono do pH 5 za pomoca octanu etylu zakwaszonego kwasem sol¬ nym. Oddzielone krysztaly odsaczono i wysuszono.Wydajnosc 3,5 g (95%) Temperatura topnienia 146—148°C Analiza dla Ca^ClNO (365,99): obliczono: C 72,19% H 9,90% Cl 9,69% N 3,83% znaleziono: C 72,01% H 9,78% Cl 9,67% N 3,80% Wytwarzanie cytrynianu Roztwór 3,8 g 0,02 (mola) kwasu cytrynowego w 30 ml etanolu dodano do roztworu 6,6 g (0,02 mola po¬ wyzszej zasady w 10 ml acetonu! Oddzielona sól od¬ saczono i osuszono.Wydajnosc: 9,59 g (89%).Temperatura topnienia 131— —133°C.Analiza dla C^H^NO^ (539,68): obliczono: C 62,31% H 8,40% N 2,60% znaleziono: C 62,13% H 8,27% N 2,68% Wytwarzanie winianu Roztwór £,0g (0,02 mola) kwasu winowego w 30 ml etanolu dodano do roztworu 6,6 g (0,02 mola) po¬ wyzszej zasady w 10 ml acetonu. Oddzielona sól od¬ saczono i .osuszono. Wydajnosc 8,82 g (92%). Tempe¬ ratura topnienia 92—94°C Analiza dla C^H^NO; (479,62) obliczono: C 65,11% H 8,62% N 2,92% znaleziono: C 65,37% H 8,73% N 2,87% Wytwarzanie jodometylanu Roztwór 2,82 g (0,02 mola) jodku metylu w 50 ml acetonu dodano do roztworu 6,6 g (0,02 mola) powyz¬ szej zasady w 50 ml acetonu, po czym pozostawiono mieszanine reakcyjna na noc w temperaturze poko¬ jowej. Oddzielona sól odsaczono i osuszono. Wydaj¬ nosc 8,3 g (88%). Temperatura topnienia 187—189°C (z rozkladem) Analiza dla (^H^INO (471,48): obliczono: C 58,59% H 8,12% I 26,92% N 2,79% znaleziono: C 58,68% H 8,24% I 27,05% N 2,93% Przyklad II. Wytwarzanie (±)-2-benzylo-2-/3'- -dwumetyik)amino-2/-metylopropoksy/-l,7,7-trójme¬ tylo-toicyfclo/2.2.1/heptanu.Roztwór 24,4 g; (0,1 mola) (±)-2-benzylo-l,7,7-trój- metylo-bicyklo (2.2.1)-heptanolu-2 w 100 ml bezwod¬ nego toluenu wkroplono w trakcie mieszania do za¬ wiesiny 2,4 g (mola) wodorku sodu w 100 ml bez¬ wodnego toluenu. Mieszanine reakcyjna utrzymywa¬ no w temperaturze 130°C przez 2 godziny, nastepnie dodano roztwór 16,5 g (0,11 mola) 1-dwumetyloami- no-3-chloro-2-metylopropanu w 20 ml bezwodnego toluenu i pozostawiono mieszanine w temperaturze 130^ ha dalsze 8 godzin. Mieszanine ochlodzono i wytrzasriieto z roz%worem 16,5 g (0,11 mola) kwasu winowego w 80 ml wody. Faze wodna zalkalizowano do pH 10 za pomoca stezonego wodorotlenku amonu w temperaturze 0—5°C i wyekstrahowano dwuchlo- roetanem. Faze organiczna oddzielono, osuszono nad bezwodnym siarczanem magnezu i odparowano. Po¬ zostalosc tj. zasade mozna bylo stosowac do tworze¬ nia soli bez destylacji. Wydajnosc 31 g (90%).Wodorofumarynian-temperatura topnienia 140— -i46°C.Analiza dla CT7H41NOfi (459.633) obliczono: C 70,55% H 8,99% N 3,04% znaleziono: C 71,02% H 8,90% N 3,01% Przyklad III. Wytwarzanie (±)-2-benzylo-2-/2'- 5 -dwuizopropyloaminoetoksy/-l ,7,7-trójmetylo-bicyk- lo/2.2.1/heptanu.Postepowano tak jak w przykladzie I wychodzac z 3,9 g (0,1 mola) amidku sodu, 24,4 g (0,1 mola) ±-2- -benzylo-l,7,7-trójmetylo-bicyklo (2.2.1) heptanolu-2 10 i 18,0 g (0,11 mola) l-dwuizopropyloamino-2-chloro- etanu. Wydajnosc 30 g (80,7%) bladozóltego oleju o temperaturze wrzenia 190—191°C/133,3 Pa.Wodorofumaran — temperatura topnienia 128— —130°C. u . /octanol 15 Kr \ woda J-1,15 Analiza dla C^H^NOb (487,687) obliczono: C 71,42% H 9,3% N 2,87% 20 znaleziono: C 71,9% H 9,33% N 2,89% Przyklad IV. Wytwarzanie (±)-2-benzylo-2-/- -l'-/4//-benzylopiperazynylo/-propoksy/-l,7,7-trój- metylo-bicyklo/2.2.1/heptanu Postepowano tak jak w przykladzie II wychodzac z 3,9 g (0,1 mola) amidku sodu, 24,4 g (0,1 mola (±)-2- -benzylo-l,7,7-trójmetylo-bicyklo (2.2.1) heptanolu-2 27,8 g (0,11 mola) l-benzylOH4-/3'-chloropropylo/pipe- razyny.Wydajnosc 38 g (82,6%) zóltego lepkiego oleju. 30 Dwuwodorofumaran, temperatura topnienia 207— —209,55°C Analiza dla CjgH^N^Og (692,861) obliczono: C 67,6% H 7,57% N 4,03% znaleziono: C 67,25% H 7,68% N 4,04% 35 Przyklad V. Wytwarzanie (+)-2-benzylo-2-3*- -2-benzylo-l,7,7-trójmetylo-bicyklo(2.2.1)heptano- Postepowano tak jak w przykladzie II wychodzac z 2,4 g (0,1 mola) wodorku sodu, 24,4 g (0,1 mola)) (±)- -2-benzylo-l,7,7-trójmetylo-bicyklo(2.2.1)heptano- 40 lu-2 i 19,55 g (0,11 mola) l^dwuizopropyloamino-3- -chloropropanu. Wydajnosc 36,05 g (93,5%).Wodorofumarynian, temperatura topnienia 93—95°C.Analiza dla Ci0H47NO5 (501.714) obliczono: C 71,82% H 9,44% N 2,79% « znaleziono: C 71,50% H 9,61% N 2,69% Przyklad VI. Wytwarzanie (±)-2-benzylo-2-/3'- -dwuetyloaminopropoksy/-l,7,7-trójmetylo-bicyklo /2.2.1/heptanu.Postepujac tak jak w przykladzie II wychodzac 50 z 2,4 g (0,1 mola) wodorku isodu, 24,4 g (0,1 mola) (±) -2-benzylo-l,7,7-trójmetylo-bicyklo(2.2.1)heptano- i 16,46 g (0,11 mola) l-dwuetyloamino-3-chlojropropa- nu.Wydajnosc 33 g (92,4%). 55 Wodorofumaran, temperatura topnienia 123,5— —125,5°C.Analiza dla C^H^NOj (473,66) . obliczono: C 71,00% H 9,15% N 2,96% znaleziono: C 71,40% H 9,06% N 2,98% 60 Przyklad VII. Wytwarzanie D-/-/-2-benzylo- -2-/-/-3'-dwumetyloaminopropóksy/-l,7,7-trójmety- lo-bicyklo/2.2.1/heptanu.Postepujac tak jak w przykladzie I wychodzac z 3,9 g (0,1 mola) amidku sodu, 24,4 g (0,1 mola) D- (+)- w -2-benzylo-l,7,7-trójmetylo-bicyklo/2.2.1/heptanolu-11 127036 12 -2 (a)fj = +13,72°, c=2, etanol/i 13,4 g (0,11 mola)l- -dwumetyloamino-3-chloropropanu uzyskano wy¬ dajnosc 30,87 g (93,7%) blado zóltego oleju.Temperatura wrzenia 180—186°C/133,3 Pa ( Wodorofumaran, temperatura topnienia 144—146°C.K/oktanol \ W7 \ woda / (a) £(a) = -1,66° (c=2, etanol) Analiza dla C^HggNOs (445,606) obliczono: C 70,08% H 8,82% N 3,14% znaleziono: C 70,48% H 8,89% N 3,10% Przyklad VIII. Wytwarzanie D-(+)-2-benzylo- -2-/2'-dwuetyloaminoetoksy/-l,7,7-trójmetylo-bicyk- lo/2.2.l/heptanu.Postepujac tak jak w przykladzie I wychodzac z 3,9 g (0,1 mola)s amidku sodu, 24,4 g (0,1 mola) D- -(+)-2-benzylo-l,7,7-trójmetylo-bicyklo/2.2.1/hep- tanolu-2 i 14,9 g (0,11 mola) l-dwumetyloamino-2- -chloroetanu uzyskano wydajnosc 29,9 g (87%) blado zóltego oleju o temperaturze wrzenia 157—163°C/ /53,3 Pa. (a)n = +3,48°C (c=2, etanol) Wodorofumaran, temperatura topnienia 126,5— —130,5°C (<*)r? = +2,6°C (c=2, etanol) Analiza dla C27H41N05 (459,633) obliczono: C 70,55% H 8,99% N 3,05% znaleziono: C 70,74% H 9,12% N 3,09% Przyklad IX. Wytwarzanie (±)-2-benzylo-2-/3'- -morfolinopropoiksy/-l,7,7-trójmetylo-bicyklo/2.2.1/ beotanu.Postepowano tak jak podano w przykladzie II wychodzac z 24,4 g (0,1 mola) (±)-2-benzylo-l,7,7-trój- metylo-b!icyklo/2.2.1/heptanolu-2 i 18,0 g (0,11 mola) l-chloro-3-morofolinopropanu. Wydajnosc 30,57 g (82,3%).Wodorofumaran, temperatura topnienia 76—78°C.Analiza dla C^H^NOb (487,62) obliczono: C 68,96% H 4,48% N 2,87% znaleziono: C 68,26% H 8,4% N 2,84% Przyklad X. Wytwarzanie (±)-2-/3'-dwumetylo- aminoi-iro:poksy/-2-/4//-metoksyfenylo/-l,7,7-trójme- tylo-bicyklo/2.2.1/heptanu.Postepujac tak jak podano w przykladzie II wy¬ chodzac z 3,9 g (0,1 mola) amidku sodu, 26,0 g (0,1 mola) (±)-2-/4'-metoksyfenylo/-l,7,7-trójmetylobi cyklo/2.2.1/heptanolu-2 i 13,4 g (0,11 mola) 1-dwu- metyloamino-3-chloropropanu uzyskano wydajnosc 26,8 g (77,5%).Wodorofumaran, temperatura topnienia 148—149°C.Analiza dla C^HsgNO,, (461,606) obliczono: C 67,65% H 8,52% N 3,03% znaleziono: C 67,6% H 8,48% N 3,00% Przyklad XI. Wytwarzanie (±)-2-/p-chloroben- zylo/2-/3'-dwumetyloaminopropaksy/-l,7,7-trójme- tylo-bicyklo/2.2.1/heptanu.Poistepujac tak jak podano w przekladzie I ale wychodzac z 3,9 g (0,1 mola) amidku sodu, 27,9 g (0,1 mola) (±)-2-/p-chlorobenzylo/-l,7,7-trójmetylo-bicyk- lo/2.2.1/heptanolu-2 i 14,4 g (0,11 mola) l^dwumety- loamino-3-chloropropanu uzyskano z wydajnoscia 32,5 g (89,3%) blado zóltego lepkiego oleju o tempe¬ raturze wrzenia 171—173°C/46,7 Pa. 10 15 Wodorofumaran temperatura topnienia 145—146°C.K/oktanol \ 364 \ woda / Analiza dla CajH^ClNC^ (480,06) obliczono: C 65,5% H 7,98% Cl 7,93% N 2,91% znaleziono: C 64,9% H 8,04% Cl 7,24% N 2,83% Przyklad XII. Wytwarzanie (±)-2-/p-chloro- benzylo-/2-/2'-dwumetyloaminoetoksy/- 1,7,7-trój me¬ tylo-bicyklo/2.2.1/heptanu.Postepujac w sposób opisany w przykladzie I wy¬ chodzac z 3,9 g (0,1 mola) amidku sodu, 27,9 g (0,1 mola) (±)-2-/p-chlorobenzylo/-l,7,7-trójmetylo-bicyk_ lo/2.2.1/heptanolu-2 i 14,9 g (0,11 mola) 1-dwumety- loamino-2-chloroetanu uzyskano wydajnosc 35,4g (93,7%) blado zóltego lepkiego oleju w temperaturze wrzenia 162—167°C/26,7 Pa.Wodorofumaran, temperatura topnienia 110—112°C.K/oktanol =5,64 j=2,47 20 \ woda / Analiza dla C27H40C1NOS obliczono: C 65,64% H 8,16% Cl 7,17% N 2,83% znaleziono: C 65,12% H 8,31% Cl 7,08% N 2,77% Przyklad XIII. Wytwarzanie (+)-2-[/3'-dwume- 25 tyloamino-2'-metylo/propoksy]-2-/p-chlorofenylo/- -l,7,7-trójmetylo-bicyklo/2.2.1/heptanu.Postepujac tak jak w przykladzie I wychodzac z 3,9 g (0,1 mola) amidku sodu, 26,5 g (0,1 mola) (+)-2- -/p-chlorofenylo/-l,7,7-trójmetylo-bdcyklo/2.2.1/hep- 30 tanolu-2 i 16,5 g (0,11 mola) l^dwumetyloamino-2- -metylo-3-chlorop,ropanu uzyskano z wydajnoscia 32,3 g (88,7%) blado zóltego oleju o temperaturze wrzenia 154r-158°C/26,7 Pa.Wodorofumaran, temperatura topnienia 159,5— 35 —162,5°C.K/oktanol \= Pj \ woda Analiza dla C^HasClNOs obliczono: C 65,05% H 7,98% Cl 7,38% N 2,91% 40 znaleziono: C 65,30% H 8,15% Cl 7,38% N 3,03% Przyklad XIV. Wytwarzanie (±)-2-/3/-dwume- tyloamino-propoksy/-2-fenylo-l,7,7-trójmetylo-bi- cyklo/2.2.1/heptanu.Postepujac tak jak w przykladzie I wychodzac z 45 3,6 g (0,1 mola) amidku sodu, 23,4 g (0,1 mola) (±)-2- -efnylo-l,7,7-trójmetylo-bicyklo/2.2.1/heptanolu-2 . i 13,4 g (0,11 mola) l-dwumetyloamino-3-chloropropa- nu uzyskano z wydajnoscia 28,6 g (90,64%) blado zól¬ tego oleju o temperaturze wrzenia 157—160°C/160 Pa. 50 Wodorofumaran, temperatura topnienia 169,5— —17.1,5°C.Analiza dla C^H^NOb (431,58) obliczono: C 69,58% H 8,64% N 3,24% znaleziono: C 69,65% H 8,36% N 3,18% 55 Przyklad XV. Wytwarzanie (±)-2-/2'-dwumety- loaminoetoksy/-2-fenylo-l,7,7-trójmetylo-bicyklo /2.2.1/heptanu. 3,9 g (0,1 g-atomu) metalicznego potasu dodano do 100 ml bezwodnego ksylenu i mieszanine te pocWa- 60 no reakcji z 23,04 g (0,1 mola) (±)-2-fenylo-1,7,7-trój- metylo-bicyklo/2.2.1/heptanolu-2 w warunkach energicznego mieszania. Gdy ustalo tworzenie sie gazowego wodoru wprowadzono przy dalszym mie¬ szaniu roztwór 10,3 g (0,11 mola) 1-dwurnetyloamino 65 -2-chloroetanu w 30 ml bezwodnego ksylenu. Miesza-127036 13 14 nine reakcyjna utrzymywano przez 6 godzin w tem¬ peraturze 100°C nastepnie przemyto trzykrotnie 50 ml wody i ekstrahowano roztworem 15 g (0,1 mola) kwasu winowego w 80 ml wody z 0,11 mola rozcien¬ czonego wodnego kwasu solnego. Faze wodna zalka- lizowano do pH 10 za pomoca wodnego roztworu wodorotlenku potasu 20% przy chlodzeniu do tempe¬ ratury 0—5°C. Zasade oddzielona w postaci oleju wyekstrahowano esterem. Po oddestylowaniu roz¬ puszczalnika pozostalosc badz oczyszczano droga de¬ stylacji frakcjonowanej in vacuo badz stosowano do tworzenia soli bez jakiegokolwiek oczyszczania. Wy¬ dajnosc 25,2 g (83,67o) blado zólego oleju o tempera¬ turze wrzenia 131—135°C/26,7 Pa.Wodorofumaran, temperatura topnienia 180—182°C.Analiza dla C^HuNOs (417,55) obliczono: C 69,03% H 8,45% N 3,35% znaleziono.: C 69,05% H 8,59% N 3,44%" P r z y k la d XVI. Wytwarzanie (±)-2-/3'-dwume- tykamino-propoksy/-2-fenylo-l,7,7-trójmetylo-bi- cyklp (2.2.1) heptanu.Postepujac tak jak w przykladzie I ale wycho¬ dzac z 3,9 g (0,1 mola) amidku sodu, 23,04 g (0,1 mola) (±)-2-fenylo-l,7,7-trójmetylo^bicyklo (2.2.1) heptano- lu-2 i 16,46 g (0,11 mola) l-dwuetyloamino-3-chloro- propanu uzyskano wydajnosc 23,5 g (68,4%).Wodorofumaran, temperatura topnienia 160—163°C.Analiza dla C^H^NOg (459,63) obliczono: C 70,55% H 8,997o N 3,05% znaleziono: C 70,58% H 8,95% N 3,05% Przyklad XVII. Wytwarzanie (±)-2-/2'-dwume- tyloamino-etoksy/-2-/2'-tienylo/-1,7,7-trójmetylo^bi- cyklo (2.2.1) heptanu.Postepujac tak jak w przykladzie II ale wychodzac z 3,9 g (0,1 mola) amidku sodu, 23,6 g (Osmola) (±)-2 -/2'-tienylo-l,7,7-trójmetylo-bicyklo (2.2.1) heptanolu- -2 i 14,9 g (0,11 mola) l-dwumetyloamino-2-chlaror. etanu uzyskano wydajnosc 27,4 g (81,7%).Wodorofumaran, temperatura topnienia 132,5— —135,5°C.K/oktanol \ U9 \ woda / Analiza dla C24Hg7N05S (451,61) obliczono: C 63,83% H 8,25% N 3,10% S 7,10% znaleziono: C 64,107o H 8,27% N 3,15% S 7,05% Przyklad XVIII. Wytwarzanie (±)-2-/3'-dwume- tyloarndnopropoksy/-2-/2"-tienylo/-1,7,7-trójmetylo- -bicyklo (2.2.1) heptan.Postepowano tak jak w przykladzie II alje wycho-' dzac z 3,9 g (0,1 mola) amidku sodu, 23,6 g (0,1 mola) (±)-2-/2'-tienylo/-l,7,7-trójmetylo-bicyklo (2.2.1) hep¬ tanolu-2 i 13,4 g (0,11 mola) l-dwumetyloamino-3T-; -chloropropanu. Wydajnosc 30,7 g (95,67o).Wodorofumaran temperatura topnienia 147—149°C.KI oktanol 1 = 1,12 woda Analiza dla C*Ha5N5S (437,61) obliczono: C 63,13% H 8,06% N 3,20% S 7,32% znaleziono: C 63,45% H 8,20% N 3,14% S 7,36% Przyklad XIX. Wytwarzanie (±)-2-/3'-dwume- tyloaminopropoksy/-2-/''-tienylo/-l,7,7-trójmetylo- -bicyklo (2.2.1) heptan.Postepujac tak jak podano w przykladzie II ale wychodzac 3,9 g (0,1 mola) amidku sodu, 23,6 g (0,1 mola) (±)-2-/2/tienylo/-l,7,7-trójmetylo-bicykilo (2.2.1) heptanolu-2 i 16,46 g (0,11 mola) l-dwuetyloamino-3- -chloropropanu uzyskano wydajnosc 32,4 g (96,6%).Wodorofumaran, temperatura topnienia 113—115°C. 5 Analiza dla C^H^NOsS (465,66) obliczono: C 64,48% H 8,44% N 3,01% S 6,887a znaleziono: C 64,25% H 8,64% N 3,04% S 6„80% Przyklad XX. Wytwarzanie (±)-2-benzylo-2-/3/- -N-cykloheksylo-N-metylo/-aminopropo!ksy/-l,7,7- 10 -trójmetylo-bicyklo (2.2.1) heptanu.Wychodzac z 2,4 g (0,1 mola) wodorku sodu, 24,4g (0,1 mola) (±)-2-benzylo-l,7,7-trój metylo-bicyklo (2.2.1) heptanolu-2, 41,5 g (0,11 mola) WN-metylo- -amino-3-chloropropanu, 140 ml bezwodengo toulenu 15 i 64 ml bezwodnego dwumetyloformamidu prowadzo- no reakcje w temperaturze 80°C w sposób podany w przykladzie II. Wydajnosc 37,56 g (94,7%), Wodorofumaran, temperatura topnienia 186°C (z roz¬ kladem). 20 Analiza dla C31H47N06 (513,73) obliczono: C 72,48% H 9,22% N 2,73% znaleziono: C 72,50% H 9,31% N 2,70% Pr zy k la d XXI. Wytwarzanie (±)-2-/p-metoksy- fenylo/-2-/3'-dwumetyloaminopropoksy/-1,7,7-trój- 25 metylo-bicyklo (2.2.1) heptanu.Postepowano tak jak w przykladzie I, ale wycho¬ dzac z 50% zawiesiny 7,8 g (0,1 mola) amidku sodu w benzenie, 26,03 g (0,1 mola) (±)-2-/p^metoksyfeny- lo/-l,7,7-trójmetylo-bicyklo (2.2.1) heptanolu-2 i 13,4 -30 g''^,!! mola) l-dwumetyloamino-3-chloroproipanu.Wydajnosc 29,7 g (85,96%) blado zóltego lepkiego ole¬ ju.;'¦.•-¦ Wodorofumaran, temperatura topnienia 149—151°C.Analiza dla C^HagNOe (461,6) obliczono: C 67,65% H 8,527o N 3,03% znaleziono: C 68,01% H 8,61% N 3,11% Przyklad XXII. (+)-2-benzylo-2-/2'-dwumety- loaminoetoksy/-l,7,7-trójmetylo-bicyklo (2.2.1) hep¬ tan.Postepowano tak jak w przykladzie I wychodzac z 36,64 g (0,15 mola) (+)-2-benzylo-l,7,7-trójmetylo- bicyklo (2.2.1) heptanolu-2 i 17,22 g (0,16 mola) chlor¬ ku dwumetyloaminoetylu. Wydajnosc 43,54 g (92%)./Temperatura topnienia wodorofumaranu 179— 45 —181°C, [a]2^ = +2,22°. (e=l, etanol) Analiza dla zwiazku o wzorze C25Ha7N06 (431,579) obliczono: C 69,57% H 8,64% N 3,24% znaleziono: C 69,92% H 8,52% N 3,30% Przyklad XXIII. (+)-2-ibenzylo-2-/2' metylo-3'- 5p -dwumetyloaminopropoksy/-l,7,7-trójmetylo-bicyklo (2.2.1) heptan.Postepowano tak jak w przykladzie I wychodzac z 3,9 g (0,1 mola) amidku sodu, 24,4 g (0,1 mola) (+) -2-benzylo-l,7,7-trójmetylo-bicyklo (2.2.1) heptano- 55r lu-2 i 15,03 g (0,11 mola) l-chloro-3-dwumetyloamino -2-metylopropanu. Wydajnosc 31,1 g (90,5%).Temperatura topnienia wodorofumaranu 155—157°C.Md = +5,63° (c=l, etanol) Analiza dla zwiazku o wzorze C^H^NOg (459,63) 60 obliczono: C 70,56 znaleziono: C 70,51% H 8,9% N 3,01% Przyklad XXIV. (+)-2-benzylo-2-/2'-heksame- tylenoiminoetpksy/-l,7,7-trójmetylo-bicyklo (2.2.1) heptan. 65 Postepowano tak jak w przykladzie I wychodzac 35 40127036 15 16 z 5,85 g (1,5 mola) amidku sodu, 36,6 g (0,15 mola) (+)-2-benzylo-l,7,7-trójmetylo-toicyklo (2.2.1) hepta- nolu-2 i 28,46 g (0,176 mola) chlorku 2nheksaimetyle- noiminoetylu. Wydajnosc 48 g (86,7%). Temperatura topnienia wodorofumaranu 164—167°C, [ +2,47° (c=l„ etanol) Analiza dla zwiazku o wzorze C^H^NOg (458,67) obliczono: C 71,72% H 8,92!% N 2,88% znaleziono: C 71,7% H 9,0% N 2,9%.Zastrzezenia patentowe 1. Sposób wytwarzania nowych zasadowych ete¬ rów, ewentualnie w postaci ich farmaceutycznie ak¬ ceptowalnych soli addycyjnej z kwasem lub soli czwartorzedowej o wzorze ogólnym 1, w którym. R1 i R2 takie same lub rózne oznaczaja grupe alkilowa o 1—5 atomach wegla, grupe cykloheksylowa lub razem z przyleglym atomem azotu tworza piers¬ cien heterocykliczny zawierajacy 4—6 atomów weg¬ la i ewentualnie inny heteroatom taki jak atom tle¬ nu lub dalszy atom azotu, przy czym pierscien ten moze byc ewentualnie podstawiony grupa benzylo- 10 15 wa, R oznacza grupe tienylowa, fenyIowa lub ben¬ zylowa ewentualnie podstawione atomem chlorow¬ ca lub grupa alkoksylowa o 1—3 atomach wegla, A oznacza prosty lub rozgaleziony lancuch alkilenowy o 2—5 atomach wegla, a linia falista oznacza wiaza¬ nie walencyjne w konfiguracji a lub p, inamienny tym, ze zwiazek o wzorze ogólnym 2, w którym R ma znaczenie podane powyzej a R* oznacza atom metalu alkalicznego, atom metalu ziem alkalicznych lub grupe o wzorze ogólnym X-Me, w którym X oz¬ nacza atom chlorowca a Me oznacza atom metalu alkalicznego poddaje sie reakcji ze zwiazkiem o wzo¬ rze ogólnym 3, w którym Y oznacza atom chlorowca a A, R1 i R* ma znaczenie podane powyzej i ewen¬ tualnie otrzymany zwiazek o wzorze 1 przeprowadza sie farmaceutycznie dopuszczalna sól addycyjna z kwasem lub sól czwartorzedowa. 2. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze jako zwiazek wyjsciowy stosuje sie zwiazek o wzorze ogólnym 2, w którym R* oznacza atom sodu lub litu a R ma wyzej podane znaczenie. 3. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze re¬ akcje prowadzi sie w temperaturze miedzy —10°C a 200°C, korzystnie 10—100°C.WZMt t W20R 2 WZ0R 3 WZÓR i ZGK, Druk. Im. K. Miarki w Mikolowie, zam. 7214/1131/5. Naki. 85 egz.Cena lto zl PL PL PL PL PL PL PL PL

Claims (3)

1. Zastrzezenia patentowe 1. Sposób wytwarzania nowych zasadowych ete¬ rów, ewentualnie w postaci ich farmaceutycznie ak¬ ceptowalnych soli addycyjnej z kwasem lub soli czwartorzedowej o wzorze ogólnym 1, w którym. R1 i R2 takie same lub rózne oznaczaja grupe alkilowa o 1—5 atomach wegla, grupe cykloheksylowa lub razem z przyleglym atomem azotu tworza piers¬ cien heterocykliczny zawierajacy 4—6 atomów weg¬ la i ewentualnie inny heteroatom taki jak atom tle¬ nu lub dalszy atom azotu, przy czym pierscien ten moze byc ewentualnie podstawiony grupa benzylo- 10 15 wa, R oznacza grupe tienylowa, fenyIowa lub ben¬ zylowa ewentualnie podstawione atomem chlorow¬ ca lub grupa alkoksylowa o 1—3 atomach wegla, A oznacza prosty lub rozgaleziony lancuch alkilenowy o 2—5 atomach wegla, a linia falista oznacza wiaza¬ nie walencyjne w konfiguracji a lub p, inamienny tym, ze zwiazek o wzorze ogólnym 2, w którym R ma znaczenie podane powyzej a R* oznacza atom metalu alkalicznego, atom metalu ziem alkalicznych lub grupe o wzorze ogólnym X-Me, w którym X oz¬ nacza atom chlorowca a Me oznacza atom metalu alkalicznego poddaje sie reakcji ze zwiazkiem o wzo¬ rze ogólnym 3, w którym Y oznacza atom chlorowca a A, R1 i R* ma znaczenie podane powyzej i ewen¬ tualnie otrzymany zwiazek o wzorze 1 przeprowadza sie farmaceutycznie dopuszczalna sól addycyjna z kwasem lub sól czwartorzedowa.
2. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze jako zwiazek wyjsciowy stosuje sie zwiazek o wzorze ogólnym 2, w którym R* oznacza atom sodu lub litu a R ma wyzej podane znaczenie.
3. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze re¬ akcje prowadzi sie w temperaturze miedzy —10°C a 200°C, korzystnie 10—100°C. WZMt t W20R 2 WZ0R 3 WZÓR i ZGK, Druk. Im. K. Miarki w Mikolowie, zam. 7214/1131/5. Naki. 85 egz. Cena lto zl PL PL PL PL PL PL PL PL
PL1980228392A 1979-12-14 1980-12-11 Method of obtaining new basic etheris PL127036B1 (en)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
HU79EE2715A HU179164B (en) 1979-12-14 1979-12-14 Process for producing cycloalkyl-ethers of alkanolamines

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL228392A1 PL228392A1 (pl) 1981-08-07
PL127036B1 true PL127036B1 (en) 1983-09-30

Family

ID=10995882

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL1980228392A PL127036B1 (en) 1979-12-14 1980-12-11 Method of obtaining new basic etheris

Country Status (27)

Country Link
US (1) US4342762A (pl)
JP (1) JPS56123953A (pl)
AT (1) AT374449B (pl)
AU (1) AU539173B2 (pl)
BE (1) BE886579A (pl)
CA (1) CA1155115A (pl)
CH (1) CH649986A5 (pl)
CS (1) CS216544B2 (pl)
DD (1) DD155320A5 (pl)
DE (1) DE3047142C2 (pl)
DK (1) DK156825C (pl)
ES (1) ES497717A0 (pl)
FI (1) FI76783C (pl)
FR (1) FR2471968B1 (pl)
GB (1) GB2065122B (pl)
GR (1) GR72509B (pl)
HU (1) HU179164B (pl)
IE (1) IE51733B1 (pl)
IL (1) IL61685A (pl)
IT (1) IT1209377B (pl)
NL (1) NL193907C (pl)
NO (1) NO150638C (pl)
PL (1) PL127036B1 (pl)
SE (1) SE451132B (pl)
SU (1) SU1253425A3 (pl)
UA (1) UA5566A1 (pl)
YU (1) YU42367B (pl)

Families Citing this family (27)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US5212188A (en) * 1992-03-02 1993-05-18 R. J. Reynolds Tabacco Company Method for treatment of neurodegenerative diseases
US5242934A (en) * 1992-03-02 1993-09-07 R. J. Reynolds Tobacco Company Method for treatment of neurodegenerative diseases
US5242935A (en) * 1992-03-06 1993-09-07 R. J. Reynolds Tobacco Company Method for treatment of neurodegenerative diseases
US5227385A (en) * 1992-03-13 1993-07-13 Wake Forest University Method for treatment of neurodegenerative diseases
US5288872A (en) * 1992-03-13 1994-02-22 Wake Forest University Compounds for treatment of neurodegenerative diseases
US5276043A (en) * 1992-04-10 1994-01-04 R. J. Reynolds Tobacco Company Method for treatment of neurodegenerative diseases
US5214060A (en) * 1992-04-10 1993-05-25 R. J. Reynolds Tobacco Company Method for treatment of neurodegenerative diseases
US5187169A (en) * 1992-04-10 1993-02-16 R. J. Reynolds Tobacco Company Method for treatment of neurodegenerative diseases
US5232932A (en) * 1992-05-21 1993-08-03 R. J. Reynolds Tobacco Company Method for treatment of neurodegenerative diseases
US5248690A (en) * 1992-07-07 1993-09-28 R. J. Reynolds Tobacco Company Method for treatment of neurodegenerative diseases
US5242916A (en) * 1992-07-07 1993-09-07 R. J. Reynolds Tobacco Company Method for treatment of neurodegenerative diseases
JPH0626170A (ja) * 1992-07-09 1994-02-01 Yodogawa Steel Works Ltd 壁板材の取付構造
JPH06193226A (ja) * 1992-12-26 1994-07-12 Yodogawa Steel Works Ltd 壁板材の取付構造
KR100381558B1 (ko) * 1994-07-01 2003-08-19 에지스 지오기스제르기아르 알티. 약제조성물및이의제조방법
US5652270A (en) * 1994-07-01 1997-07-29 Egis Gyogyszergyar Rt Pharmaceutical compositions containing bicycloheptane ether amines and a process for the preparation thereof
HU214588B (hu) * 1994-07-01 1998-04-28 EGIS Gyógyszergyár Rt. Eljárás bicikloheptán-származékot tartalmazó, CCK-rendszer gátló hatású gyógyászati készítmények előállítására
US5583140A (en) * 1995-05-17 1996-12-10 Bencherif; Merouane Pharmaceutical compositions for the treatment of central nervous system disorders
HU226061B1 (en) * 1996-10-17 2008-04-28 Egis Gyogyszergyar Nyilvanosan 1,7,7-trimethyl-bicyclo[2.2.1]heptane derivative, pharmaceutical compositions containing the same and process for their preparation
HUP9900445A2 (hu) * 1999-02-24 2001-06-28 EGIS Gyógyszergyár Rt. Eljárás (1R,2S,4R)-(-)-N,N-(dimetilamino-etoxi)-2-fenil-1,7,7-trimetil-biciklo[2.2.1]heptán előállítására és ennek köztiterméke
HU227114B1 (en) * 1999-05-11 2010-07-28 Egis Gyogyszergyar Nyilvanosan (1r, 2s, 4r)-(-)-2-[n,n-(dimethylamino-ethoxy)]-2-phenyl-1,7,7-trimethyl-bicyclo[2.2.1]heptane of high purity and pharmaceutically acceptable acid addition salts thereof, process for preparation of them and medicaments containing the same
US6335372B1 (en) * 2000-11-28 2002-01-01 Orion Corporation Treatment of obsessive compulsive disorder
FI20002612A0 (fi) * 2000-11-28 2000-11-28 Orion Yhtymae Oyj Yhdistelmäterapia serotoniinivälityksen häiriöiden hoitamiseksi
HUP0103017A3 (en) * 2001-07-18 2004-05-28 Egis Gyogyszergyar Nyilvanosan Pharmaceutical composition for the treatment of diseases caused by impairment of cognitive functions and its use
GB0306604D0 (en) * 2003-03-21 2003-04-30 Curidium Ltd Second medical use
WO2004084905A2 (en) * 2003-03-24 2004-10-07 University Of Florida Use of 5-ht2c receptor activity affecting compounds for treating idiopathic hyperhidrosis and associated conditions
HUP0301537A3 (en) * 2003-06-03 2005-07-28 Egis Gyogyszergyar Nyilvanosan Deramcyclane fumarate tablets and process for producing them
KR101493508B1 (ko) * 2013-02-18 2015-02-16 오스템임플란트 주식회사 치아 미백 조성물

Family Cites Families (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
BE581863A (pl) * 1959-08-06
DE1108684B (de) * 1960-01-29 1961-06-15 Boehringer & Soehne Gmbh Verfahren zur Herstellung neuer basischer AEther
GB895050A (en) * 1960-01-29 1962-04-26 Boehringer & Soehne Gmbh New basic ethers
AT264495B (de) * 1963-08-18 1968-09-10 Egyt Gyogyszervegyeszeti Gyar Verfahren zur Herstellung von neuen basischen Cycloheptanoläthern
GB1085969A (en) * 1965-08-11 1967-10-04 Glidden Co Insectiphobic compositions comprising terpene derivatives
US4118499A (en) * 1975-10-15 1978-10-03 Glaxo Laboratories Limited Anti-anxiety and anti-parkinsonian 1-aminoalkyl-2-endo-chloro-7,7-dimethylnorbornanes
JPS6034925B2 (ja) * 1979-07-31 1985-08-12 帝人株式会社 持続性鼻腔用製剤およびその製造法

Also Published As

Publication number Publication date
AU539173B2 (en) 1984-09-13
NO150638B (no) 1984-08-13
IT1209377B (it) 1989-07-16
ES8200857A1 (es) 1981-11-16
BE886579A (fr) 1981-06-10
PL228392A1 (pl) 1981-08-07
FR2471968B1 (fr) 1986-08-22
YU42367B (en) 1988-08-31
NO803764L (no) 1981-06-15
DD155320A5 (de) 1982-06-02
YU311180A (en) 1983-10-31
AU6529380A (en) 1981-06-18
JPS6314703B2 (pl) 1988-04-01
GB2065122B (en) 1983-06-29
US4342762A (en) 1982-08-03
IE51733B1 (en) 1987-03-18
NL193907C (nl) 2001-02-05
FI76783C (fi) 1988-12-12
IT8026587A0 (it) 1980-12-12
IE802612L (en) 1981-06-14
GB2065122A (en) 1981-06-24
SE451132B (sv) 1987-09-07
DE3047142C2 (de) 1985-09-26
GR72509B (pl) 1983-11-16
DK528980A (da) 1981-06-15
ATA601380A (de) 1983-09-15
SU1253425A3 (ru) 1986-08-23
NL8006722A (nl) 1981-07-16
IL61685A0 (en) 1981-01-30
NL193907B (nl) 2000-10-02
JPS56123953A (en) 1981-09-29
IL61685A (en) 1984-10-31
DK156825C (da) 1990-03-12
FR2471968A1 (fr) 1981-06-26
CS216544B2 (en) 1982-11-26
ES497717A0 (es) 1981-11-16
UA5566A1 (uk) 1994-12-28
SE8008680L (sv) 1981-06-15
CH649986A5 (de) 1985-06-28
DE3047142A1 (de) 1981-09-10
AT374449B (de) 1984-04-25
FI76783B (fi) 1988-08-31
NO150638C (no) 1984-11-21
FI803858L (fi) 1981-06-15
HU179164B (en) 1982-08-28
CA1155115A (en) 1983-10-11
DK156825B (da) 1989-10-09

Similar Documents

Publication Publication Date Title
PL127036B1 (en) Method of obtaining new basic etheris
US5710149A (en) Piperazine derivatives as 5-ht antagonists
EP0395093B1 (en) Triphenylmethane derivatives
US5705640A (en) O-carbamoyl-(d)-phenylalaninol compounds, their pharmaceutically useful salts and process for preparing the same
WO1997029097A1 (en) Sulfonamide derivatives as 5ht7 receptor antagonists
GB1565080A (en) Amino-alcohol derivatives and their preparation
US5089639A (en) N-cycloalkylalkylamines, process for their preparation, their use as a medicament and their synthesis intermediates
SE502926C2 (sv) Farmakologiskt aktiva substituerade bensamider
CS205084B2 (en) Method of producing hydroxy-and oxoderivatives of aryloxy-and arylthio-perhydro-aza-heterocycles
US4210660A (en) Benzamide derivatives
US4217366A (en) Pharmaceutically active 2-(4-aminobutoxy)stilbenes
DE69512364T2 (de) Naphthalen-Derivate und ihre Verwendung als PGE- Agonisten und Antagonisten
US3903164A (en) Pharmacodynamically active amino alkyloxim ethers
US3103515A (en) Basic esters of i-benzoxacycloalkane-
US5922739A (en) 5-Naphthalen-1-yl-1,3-dioxane derivatives, preparation and therapeutical use thereof
US3321483A (en) Substituted 3, 4-dihydro-3-phenyl-4-hydroxy-{[(amino)alkoxy (or alkylthio) phenyl]} thiochroman
US3709938A (en) 2,6-dihalo-m-substituted-benzoic acid amides
US4003932A (en) Aminoalkylethers
US3222388A (en) Diaryl-acetonitriles and 2,2,3- triarylpropionitriles
KR940005959B1 (ko) 아미노벤즈아미드 유도체의 제조방법
PL111253B1 (en) Process for preparing novel derivatives of dibenzo/d,g//1,3,6/dioxazocin
US4245102A (en) Processes for the preparation of tetramisole
US4049825A (en) Aminoalkylethers; composition and method of use
JPH02104577A (ja) テトラヒドロピリミジン化合物の製造法
CA1075713A (en) Process for the preparation of 5-amino-2-propargyloxy-n-n-butylbenzamide