PL113883B1 - Process for preparing novel derivatives of sulfinylazetidinone - Google Patents

Process for preparing novel derivatives of sulfinylazetidinone Download PDF

Info

Publication number
PL113883B1
PL113883B1 PL1975212224A PL21222475A PL113883B1 PL 113883 B1 PL113883 B1 PL 113883B1 PL 1975212224 A PL1975212224 A PL 1975212224A PL 21222475 A PL21222475 A PL 21222475A PL 113883 B1 PL113883 B1 PL 113883B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
methyl
formula
group
ester
carboxylic acid
Prior art date
Application number
PL1975212224A
Other languages
English (en)
Original Assignee
Eli Lilly And Company Te Indianapolis Indiana Verstvam
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Eli Lilly And Company Te Indianapolis Indiana Verstvam filed Critical Eli Lilly And Company Te Indianapolis Indiana Verstvam
Publication of PL113883B1 publication Critical patent/PL113883B1/pl

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D205/00Heterocyclic compounds containing four-membered rings with one nitrogen atom as the only ring hetero atom
    • C07D205/02Heterocyclic compounds containing four-membered rings with one nitrogen atom as the only ring hetero atom not condensed with other rings
    • C07D205/06Heterocyclic compounds containing four-membered rings with one nitrogen atom as the only ring hetero atom not condensed with other rings having one double bond between ring members or between a ring member and a non-ring member
    • C07D205/08Heterocyclic compounds containing four-membered rings with one nitrogen atom as the only ring hetero atom not condensed with other rings having one double bond between ring members or between a ring member and a non-ring member with one oxygen atom directly attached in position 2, e.g. beta-lactams
    • C07D205/09Heterocyclic compounds containing four-membered rings with one nitrogen atom as the only ring hetero atom not condensed with other rings having one double bond between ring members or between a ring member and a non-ring member with one oxygen atom directly attached in position 2, e.g. beta-lactams with a sulfur atom directly attached in position 4
    • C07D205/095Heterocyclic compounds containing four-membered rings with one nitrogen atom as the only ring hetero atom not condensed with other rings having one double bond between ring members or between a ring member and a non-ring member with one oxygen atom directly attached in position 2, e.g. beta-lactams with a sulfur atom directly attached in position 4 and with a nitrogen atom directly attached in position 3

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Cephalosporin Compounds (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)

Description

Przedmiotem wynalazku jest sposób wytwarzania nowych pochodnych sulfinyloazetydynonu o ogól¬ nym wzorze 1, w którym R oznacza grupe metylo¬ wa, 2-jodoetylowa, 4-initrobenzylowa, 4-chlorowco- fenacylowa lub 2,2,12-trójichloroetylowa, Rx oznacza grupe ftalimidowa, fenoksyacetamidiowa lub 2-III- rzed.-^butoksykarbonytloam-ino-2-fenyloacetamidowa, X oznacza grupe o wzorze -OR4, w którym R4 oznacza atom wodoru, grupe alkilowa o 1—10 ato¬ mach wegla, grupe aryloalJkilowa zawierajaca rod¬ nik alkilowy o 1—3 atomach wegla lub chlorowoo- alkilowa o 1—6 atomach wegla lub X oznacza gru¬ pe o wzorze -SR5, w którym R5 oznacza grupe alkilowa o 1—6 atomach wegla, grupe arylowa lub aryloalkiliowa zawierajaca rodnik alkilowy o 1—3 atomach wegla lub X oznacza grupe o wzorze -NRg(R7), w którym R6 oznacza atom wodoru a R7 oznacza atom wodoru, grupe 1,4-cykloheksadieny- lowa, fenylowa ewentualnie podstawiana jednym lub dwoma podstawnikami, takimi jak atom chlo¬ rowca, zabezpieczona grupa hydroksylowa, grupa nitrowa, cyjanowa, trójfluorometylowa, alkilowa zawierajaca 1—3 atomów wegla lub alkoksylowa zawierajaca 1—4 atomów wegla lub grupe o wzo¬ rze -NHR8, w którym Rg oznacza grupe aminokar- bonylowa, grupe alkiloaminokarbonylowa, alkilo- karbonylowa lub alkoksykarbonylowa, w których to grupach czesc alkilowa zawiera 1—3 atomów wegla lub grupe toksylowa albo R6 i R7 razem z atomem azotu z którym sa polaczone tworza gru¬ lo 15 20 25 20 pe imddowa o wzorze 2, w którym R2 oznacza gru¬ pe alkilenowa zawierajaca 2—4 atomów wegla, grupe 1,2-fenylenowa lub 1,2-cykloheksenylowa.Sulfinylowe pochodne azetydynionu sa zwiazkami posrednimi w procesie wytwarzania sulfotlenków 3-metylenocefamowych stanowiacych pólprodukty w syntezie antybiotyków cefamowych.Penicyliny, a ostatnio i cefalosporyny budza za¬ interesowanie z uwagi na znaczny stopien ich dzia¬ lania bakteriobójczego i sa szeroko stosowane w leczeniu chorób zakaznych u czlowieka. Podjeto równiez szereg badan w kierunku modyfikacji tych zwiazków w poszukiwaniiu jeszcze bardziej aktyw¬ nych antybiotyków beta-laktamowych. Szczególnie wiele uwagi poswiecono zmianom podstawinika 6-acyloaminowego w zwiazkach penicylinowych oraz podstawniika 7-acyloaminowego i podstawinika w pozycji 3 w zwiazkach cefamowych.Ostatnio R. R. Chauvette i P. A. Pennington za¬ stosowali 3-metylenocefamy do wytwarzania za¬ równo kwasu 7-aminodezacieitaksycefalosporano- wego oraz jego biologicznie aktywnych pochodnych (Journal of Organie Ghemistry, 33, 2994 (1973) a takze nowych 3-metoksy oraz 3nchlorowcocefa- mów (Journal of the Ameiiican Chemical Society, 96, 4986 (1974). W kazdym z tych przypadków wy¬ twarza sie posrednie 3-metylenocefamy z kwasu cefalosporanowego, najpierw przez dzialanie na kwas cefalosporanowy neukleofilowymi pochodny¬ mi siarkowymi, takimi jak tiomocznik, kwas tio- 113 883113 883 benzoesowy, sól potasowa ksantenianu etylu lub tiosiarczan sodu, a nastepnie redukcje odpowied¬ nich pochodnych 3ntiiome*yAocefamu nilklenu Ra- ney'a w wodnym etanolu lub cynku w mieszaninie kwasu mrówkowego z dwaiimeityfllafio(fmaixiidem.Ze wzgledu na uniwersalnosc 3nmetylenocefalm6w jako jpó^produkitów do wytwarzamia nowych anty¬ biotyków cefamowych szukano alternatywnych me¬ tod wyltwaTzarria takich zwiazków z latowodostep- nych i tanich substancji wyjsciowych.Nowe pochiodne suLfinyloazetydynonu stosuje sie w procesie wytwarzania sudfoltlenków 3-metyleno- cefamu polegajacym na wewnatrzczasteczklowej cyfcflizacji.Sposób wytwarzania nowych pochodnych sulfiny- loazetydynonu wedlug wynalazku polega na tym, ze halogenek azetydynonosulfinylu o ogólnym wzo¬ rze 3, w którym R i Rx maja wyzej podane znacze¬ nie, a...Hal oznacza atlom chloru lub bromu, pod¬ daje sie reakcji ze zwiajzkiem o wzorze R10B, w którym R10 oznacza grupe -OR4, -SR5 lub -NR6(R7), w których to wzorach R4, R5, R6 i R7 maja wyzej podane znaczenie, a B oznacza atom wodoru lub kation metalu alkalicznego, z tym, ze jezeli R10 oznacza grupe imidowa o wizorze 2, w którym R2 ma wyzej podane znaczenie, to B oznacza kation metalu alkalicznego." Okreslenie „grupa alkilowa zawierajaca 1—3 ato¬ mów wegla" oznacza grupe metylowa, etylowa, n-propylowa lub izopmcpylowa.Termin „grupa alkilowa o 1—10 atomów wegla" obejmuje grupy metylowa, etylowa, propylowa, izo- propylowa, cykloheksylowa, Ilrzed.^butylowa, hep- tylowa, oktylowa, izooktylowa, decylowa lub men- tylowa.Termin „grupa- chlorowcoalkilowa o 1—6 ato¬ mach wegla" obejmuje takie grupy jak chlorome- tylowa, brómomeftylowa, jodoetylowa, 2-chloropiro- pylowa, 2^hloTOcyMohek(sylowa lub 2-chlorob(uty- lowa.Termin „grupa aryloalkilowa zawierajaca rodnik alkilowy o 1—3 atomach wegla" obejmuje grupy benzylowa, 2-fenyloetylowa, 2-fenylopropylowa, 4-chloroibeinzylowa, naftylometylowa lub 3-(2-niitro- feny!Lo)Hprjopylowa.Przykladami „grup alkoksykairbonylowych zawie¬ rajacych w czesci alkilowej 1—3 atomów wegla" sa grupy metoksykarbonyLowa, etoksykarbonyliowa i izOfpropokisykanbonylOjwa.Grupy Amidowe o wzorze 2 w przypadku, gdy Rj oznacza grupe alkilenowa o 2—4 atomach weg¬ la sa takimi grupami jak maleimidowa, 3-etylo- maleiirnddowa lub 3,4- Grupami imidowymi o wzorze 2 w przypadku, gldy R oznacza grupe l,2-cykkheksylenowa lub 1,2-fenyilenowa sa odpowiednie grupy 3,4,5,6-eztero- wodorOifftaiLimidowa lub ftalimidowa.Okreslenie „zabezpieczona grupa hydroksylowa" odnosi sie do grup latwo rozszczepiajacych sie z wyJtworzaniem grupy hydroksylowej, takich jak gtruipa formyloksylowa, cMoTioacefcoksylowa, benzy- loksylowa, benzhydroiloksylowa, fcrójfenyiomeitoksy- lowa, 4-nitrobenzyiloksylowa, trójmetylosililoksyilo- wa, fenacyloksylowa, Jllrzejd^buitoksylowa, meto- ksyimetoksylowa lub czterowodoropiranyloksylowa, Inne grupy zabezpieczajace funkcje hydroksylo¬ wa w tym grupy wymienione w publikacji C. B.Reese „Protective Groups in Organie Chemistry" rozdzial 3, równiez uwaza sie za objete ogólnym 5 terminem „zabezpieczone grupy hydroksylowe", stosowanym w powyzszym opisie.Pochodne sulfinyloazetydynonu o wzorze 3 sta¬ nowiace substancje wyjsciowa, pochodzace z od¬ powiednich znanych estrów suliotlemków penicyli- 10 ny otrzymuje sie na drodze reakcji tych estrów w podwyzszonych temperaturach z reagentami sta¬ nowiacymi zródlo dodatniego chlorowca, korzystnie z N^cblorowcoimidem, na przyklad N-chlorosukcyn- imidem (NCS). 15 Przeksztalcenie estrów sulfotlenku 6-imidopeni- cyliny do odpowiednich chlorków sulfinylu za po¬ moca chlorku sulfurylu opisalo S. Kukolja i S. R.Lammert w Angew. Chem., 12, 67—68 (1973).Zwykle, stanowiace substancje wyjsciowe po- 20 chodne chlorku sulfinylu stosowane w sposobie wedlug wynalazku wytwarza sie na drodze reakcji estru sulfotlenku penicyliny z okolo 1,1 równowaz¬ ników N-chlorosukcynimidu (NCS) w suchym, obo¬ jetnym rozpuszczalniku organicznym, korzystnie 25 1,1,2-trÓijichloroetanie lub toluenie, w temperaturze 70—li20°C, przy czym korzystna temperatura zalezy przede wszystkim od charakteru podstawnika w polozeniu 6. Przemiana sulfotlenku 6-imiidope,nicy- liny zachodzi zwykle w temperaturze 70—100°C, 30 natomiast korzystne sa nieco wyzsze tempera/tury (110'—tli20°C) w procesie wytwarzania chlorku sulfi¬ nylu z sulfotlenkóiw 6-acyloaminopenicylinowych.Reakcja w korzystnej temperaturze zwykle za¬ chodzi calkowicie w ciagu 45—90 minut. Sulfotlenki 35 estrów penicyliny sluzace do wytwarzania pochod¬ nych chlorków sulfinylu sa substancjami znanymi lub latwo dostepnymi, wiele z nich stosuje sie do wytwarzania zwiazków cefamowych. Wytwarza sie je ze znanych kwasów 7-acyloarroino- i 7-djmidope- 40 nicylinowych na drodze estryfikacji i pózniejtszego utleniania, zwykle za pomoca kwasu metachloro- naidbenzoesowego lub nadjodanu sodu.Przykladem wytwarzania chlorków azetydyno- mosulfinylu o wzorze 3, stanowiacych zwiazek 45 wyjsciowy w sposobie wedlug wynalazku jest otrzymanie 4-ni'trobenzylowego kwasu 2-metylo-l- -(2-chlorosulfinylo-4-keto-acetamidoazetydynylo^l)- -propeno-2nkarboksylowego: Roztwór 5 mmoli 1-tlenku estru 4-nitrobenzylo- bo wego kwasu 6-acetamidopenicylanowego w 200 ml toluenu ogrzewa sie do wrzenia pod chlodnica zwrotna i odwadnia azeotropojwo przez odpairowa- nie z mieszaniny reakcyjnej okolo 20 ml toluenu.Po ochlodzeniu mieszaniny dodaje sie okolo 5,5 . 55 mmoli N-chiorosukcynimidu. Mieszanine ogrzewa sie do wrzenia pod chlodnica zwrotna w ciagu 90 minut, a nastepnie roztwór chlodzi sie do tem¬ peratury pokojowej i saczy. Odparowanie prze¬ saczu pod zmniejszonym cisnieniem daje ester 80 4'-nitrobenzylowy kwasu 2Hmetylo-l-(2^chlorosulfi- nylo-4Hkelo-3-acetamid|oazetydynylowl)-propeno-2- -karboksylowego w postaci klaczkowatego osadu.W reakcji analogicznej do reakcji sulioilenków estrów penicyliny z NCS dajacymi chlorki azetydy- 65 nonosulfinylowe, sulfotlenki estrów penicyliny za-113 883 6 wierajace grupe imidowa w polozeniu 6 mozna poddac reakcji z N-briomosukcynimidem (NBS) w celu uzyskania odpowiednich bromków azetydyno- nosulfinylu. Warunki rreakcji dla tej przemiany sa identyczne ze stosowanymi w opisanym wyzej wy¬ twarzaniu chlorków sulfinylu przy uzyciu NCS.Kwasy azatydynanoisulfinowe o wzorze 4, w któ¬ rym R i Rj maja wyzej piodane znaczenie, wytwa¬ rza sie zwykle z odpowiednich chlorków sulfinylu przez wytwórzenie zawiesiny/roztworu chlorku sul¬ finylu w octanie etylu z wodnym roztworem wo¬ doroweglanu sodu w temperaturze pokojowej, przy czym czas reakcji wynosi okolo 1 godziny. War¬ stwe wodna zawierajaca sól kwasu sulfinowego od¬ dziela sie, przemywa octanem etylu, miesza po¬ nownie z dalsza porcja octanu etylu, a nastepnie zakwasza. Warstwe organiczna oddziela sie, prze¬ mywa solanka, suszy nad bezwodnym siarczanem sodu, a nastepnie odparowuje pod obnizonym cis¬ nieniem, do sucha. Talc wydzielone kwasy sulfino- we uzyskuje sie zwyftde w postaci bezbarwnych i bezpostaciowych cial stalych.Stwierdzono, ze równiez inne pochodne chlorków azetydynonosulfinylowych, wlaczajac w to estry sulfinianowe estry tiosulfinianowe, mieszane bez¬ wodniki karboksylowosuifonowe oraz pochodne sulfinamidowe i sulfinimidowe, mozna, wytworzyc z odpowiednich kwasów sulfinowych oraz wyjscio¬ wych chlorków sulfinylu. Pochodne takie wytwo¬ rzyc mozna konwencjonalnymi metodami, stosowa¬ nymi do wytwarzania pochodnych kwasów karbo¬ ksylowych, na przyklad estrów, tioesitrów, bezwod¬ ników, amidów i imidów z kwasów karboksylo- wych i chlorków kwasów karboksylowych.Estry kwasu azetodynónosulfinowego, sulfiniany o wzorze 5, w którym R i Rx maja wyzej podane znaczenie, a R4 oznacza grupe alkilowa o 1—10 atomach wegla, aryloalkilowa o 1—10 atomach - wegla w czesci alkilowej lub chlorowcoalkilowa . o 1^-8 atomach wegla wytwarza sie z opisanych wczesnej pochodnych chlorków azetydynonosul- finylowych wytworzonych z sulfotlenku penicyliny na drodze reakcji chlorku sulfinylu z odpowied¬ nim alkanolem o 1—10 atomach wegla, aryloal- kanolem o Ir—3 atomach wegla w ugrupowaniu alkanolu lub chlorowcoalkanolem o 1—6 atomach wegla.Zwykle estry kwasów sulfinowych wytwarza sie przez dodanie odpowiedniego alkoholu bezpos¬ rednio do mieszaniny reakcyjnej, w której wytwo¬ rzono chlorek azetydynonosulfiinylu z sulfotlenku penicyliny. Stanowiacy produkt ester kwasu sul¬ finowego wyodrebnia sie znanymi metodami, takimi jak odparowanie, krystalizacja lub rozdzial chromatograficzny.Przykladami alkoholi, które mozna zastosowac do wytwarzania estrów kwasów sulfinowych, spo¬ sobu wedlug wynalazku jest metanol, etanol, izo- propanol, cykloheksanol, 4-chlorocykloheksanol, izobutanol, n-heptanol, meotol, alkohol benzylowy, 2-fenyloetanol, 3-fenylopropanol, alkohol 2-chloro- benzylowy, alkohol 4-metoksybenzylowy, 2-(4-ni- trofenylo)-eitanol, 2-chloroetanol, 2-bromoetanol, 3-bromocykloheksanol, 4-chlorobuitanol lub 3-chlo- ropropanol. 10 15 20 25 30 35 40 45 50 55 60 Estry azetydynonotiosulfinianowe o wzOrze 6, w którym R i Ri maja wyzej podane znaczenie, zas R5 oznacza grupe alkilowa o 1—6 atomach weg/la, grupe arylowa lub grupe aryloalkilowa o 1—^3 atomach wegla w czesci alkilowej wytwarza sie z omówionych wczesniej chlorków azetydyno- nosulfinylu na drodze ich reakcja z odpowiednim alkilotiolem o 1—6 atomach wegla, arylotiolem lub aryloalkilotiolem o 1—6 atomach wegla w czesci alkilowej. Estry tiosulfinianowe otrzymuje sie i wyodrebnia standardowymi metodami. Ich wy¬ twarzanie jest analogiczne do wytwarzania tio- estrów kwasów karboksylowych z chlorków kwa¬ sów karboksylowych.Przykladami tioli czyli merkaptanów, które moz¬ na zastosowac do wytwarzania estrów azetydyno- notiosulfinianowych sa metanotiol, etamotiol, 2-pro- panoitiol, 2-metylo-2-propanotiiol, cykloheksanotiol, 2-pentanotiol, 1-butaniotiol, tiofenol, 4Hchlorotiofe- nol, 2-fanyloetanotiol i merkaptan benzylowy.Sulfinamidowe i sulfinimidowe pochodne chlor¬ ków azetydynonosulfinylowych wytworzonych z sulfotlenków penicylindy sa objete ogólnym wzo¬ rem 7, w którym R, Rv R6 i R? maja potóaine wy¬ zej znaczenie.Zwykle azetydynonosulfinamidy i sulfinimidy wytwarza sie z odpowiednich chlorków sulfinylu w ten sam sposób jak karboksamidy i karboksimidy z chlorków kwasów karboksylowych,, to jest na drodze reakcji chlorku kwasowego z od okolo 1 do okolo 2 równowaznikami odpowiedniej zasady aminowej. Zwykle reakcje te, podobnie jak wczes¬ niej opisany proces wytwarzania estrów i tioesitrów kwasów sulfinowych, prowadzi sie w obojetnym rozpuszczalniku organicznym, taikim jak benzen, toluen, chlorek metylenu, chloroform lub octan etylu. Podana nizej tablica ilustruje poszczególne zasady stosowane do wytwarzania róznych sulfon¬ amidów i sulfinimidów o wzorze 8: 65 Tab X -S(0)NH2 -S(0)NHR -S<0)NHNHC(0)NH2 -S(O)NHNHC(0)NH_ (C^-Cgialkii), -S(0)NHNHC(0)0- (Cj-C^aakil) -S(0)NHNHG(0)- (C1-C^alkil) wzór 9 wzór 11 ela Zasada aminowa NH4C1 R-NH2 H2!NNHC(0)NH2 H2NNHC(0)NH- \(C1-C3alikil) H2NNHC(0)0- (C^galkil) H2NNHC<0)(C1HC3alkil) wzór 10 wzór 127 S\ifccynimiclosuiLfiiny»lioazety.dynony mozna równiez wytworzyc iw reakcji przedstawionej na zalaczo¬ nym schemacie. Sulfotlanek estru penicyliny (wzór 13) ogrzewa isie w dwumetyl©formamidzie do temperatury okolo 105°C z nadmiarem iN-trójmety- lo^UHosukcyntoidU i(wz6r 14) w obecnosci kwasu octowego. Tak wytworzony azetydynonosulfonamid (wzór ili5) lutlenia sie nastepnie kwasem im-chloro- natdbenzoesowym uzyskujac odpowiednia pochodna suiLfinimidowa (wzór 16).Najkorzystniejszymi lancuchami bocznymi ozna¬ czonymi symbolem 'Rj w podanych wyzej wzorach, sa lancuchy wystepujace (w penicylinach otrzymy¬ wanych bezposrednio na drodze fermentacji, prze¬ de wszystkim lancuchy lenyloacetamidowe i feno- ksyaceitamidowe. Takie penicyliny mozna estryfi¬ kowac i utleniac (niekoniecznie w tej kolejnosci) do odpowiednich sulfotlanków estrów penicyliny, z których mozna otrzymac sulfinyloazetydynony.Wspomniane korzystne lancuchy boczne sa do¬ godne TÓwiniez z ekonomicznego pumktu widzenia.Wyjsciowe penicyliny posiadajace takie lancuchy sa laltwo dostepne i wzglednie niedrogie. Korzysci wytwarzania sulfiinyloazetydynonów z takich zwiaz¬ ków wyjsciowych sa latwo dostrzegalne. Oczywi¬ scie suilotlenki peniicyliiny posiadajace inne znane lancuchy 'boczne mozna równiez latwo otrzymac przez acyiowanie kwasu 6-aminopenicylanowego [6-APA] lub estrów 6-APA i nastepnie utlendanie.Odpowiednie kwasy cefemowe wykazuja dziala¬ nie bakteriobójcze.W przykladach (ilustrujacych sposób wedlug wy¬ nalazku widmo magnetycznego rezonansu jadro¬ wego jest oznaczone symbolem MRJ, zas widmo w podczerwieni symbolem IR.Widma magnetycznego 'rezonansu jadrowego uzyskano przy zastosowaniu spektrometru typu Varian Associates T-60 przy uzyciu jako standardu cztenrometylosilanu. Przesuniecie chemiczne wyra¬ zone w wartosciach d podano w czesciach na mi¬ lion (ppm), a stale sprzezenia (J) wyrazano w cyk¬ lach na sekunde i oznaczono symbolem Hz.Przyklad, I. Ester metylowy 'kwasu 2-mety- lo-l-(2-chló)rosulfkiylo-4-fketo-3-ftailimidoazetydyny- lo-l)-ipropeno-2-karboksylowego.Mieszanine 18,6 ig (50 mimold) sulfotlenku 6-ftal- imidopenicydanianu i 6,7 g (50.mmoli) N-chlorosuk- cynimidiu w 1 litrze suchego czterochlorku wegla ogrzewano do wrzenia pod chlodnica zwrotna w ciagu 70 minut. Surowy produkt ochlodzono do temperatury pokojowej, przesaczono, przemyto woda {1 X 500 ml) i wysuszono (MgSÓ4). Rozpusz¬ czalnik odparowano nastepnie pod zmniejszonym cisnieniem do sucha. Widmo MRJ wskazuje tna cal¬ kowitaprzemiane do chlorku sulfiiinylu MRJ (ODCl3): S 1,97 (szeroki s, 3), 3,86 5,2 (d, II, J- 2 Hz), 5,77 (d, 1, J- 4 Hz), 5,9 (d, 1, J = 4Hz)i 7,83 (ml, 4).Przyklad II. Ester i2,2y2-trójchloroetylowy s kwasu 2-metylo-'l-[2-chlorosulfinylo-4-keto-3-feny- loacetamidoazetydynylo-ll-propeno-2-karboksyilo- wego.Mieszanine 1,0 g 1 -tlenku estru 2,i2,2-tr6jichlioro- etylowego kwasu 6-fenyfloacetamidopeinfcylainowe- go, 0,5 g N-chlorosukcynimidu i 80 ml suchego 1883 8 toluenu ogrzewano pod chlodnica zwrotna przez 90 minut, nastepnie ochlodzono i przemyto woda i solanka.Pirzyklad III. Ester metylowy kwasu 2-me- 5 tylo-1 -{2-chlorosulf^inylo-44ceto-3-i((2^-dwumetylo-3- Hnitrozo-5-keto-4-fenyloimidaziolidynylo-l-azetydy- nylo-1]-priopeno-&nka'rfaoksyilowego.Mieszanine 0,896 g sulfotleniku estru metylowego N^nitozohetacyliny i 0,536 g N-.chlorosukcynimidu 10 w 55 ml suchego benzenu ogrzewano ido wrzenia pod chlodnica zwrotna w atmosferze azotu przez okolo l igodz. Mieszanine 'reakcyjna ochlodzono i pobrano 5 ml próbke mieszaniny, która odparo¬ wano pod obniijonym cisnieniem ido sucha. Widmo 15 MRJ tak otrzymanej pozostalosci bylo zgodne z bu¬ dowa (pozadanego posredniego chlorku sulfinylu.Przyklad IV. Ester 4'-initrabenzylowy kwasu 2-metylo-l-(i2-sulfino^-ke1to-3-fta!lJimidoazetydyny- 10nl)-propenon2HkarboksylO|Wego. 20 Roztwór 49,7 g (0,1 mola) tl-tlenku estru 4-nitro- benzylowego kwasu 6-ftalimidópenicylanowego i 13,4 g (04 mola) N-chrorosukcyinimidu w 1,6 litra 1,2-dwuchloiroetanu ogrzewano do wrzenia pod chlodnica zwrotna przez 70 iminut. Po ochlodzeniu 25 mieszaniny reakcyjnej przemyto ja woda i solanka oraz wysuszono (MgS04). Rozpuszczalnik odparo¬ wano pod obnazonym cisnieniem do sucha uzysku¬ jac -52,0 g produktu stanowiacego pochodna chlorku azetydynonosulfiinylu: MRJ (CDd3) S 1,97 (s. 3), 5,05 30 (s, i), 5,4 J = 5 Hz), 7,83 (m, 8, AirH).Chlorek sulfinylu przeksztalcono w kwas sulfi- nowy przez wytworzenie zawiesiny produktu w octanie etylu, do którego dodano 5f/& roztwór wo- 35 doroweglanu sodu w wodzie, w temperaturze po¬ kojowej mieszajac calosc w ciagu 2 godzin. Zakwa¬ szenie warstwy wodnej kwasem chlorowodorowyim w obecnosci octanu etylu dalo po oddzieleniu war¬ stwy organicznej, wysuszeniu (MgS04) i odjparowa- 40 niu pod obnizonym cisnieniem pozadany kwas sul- finowy w postaci bezbarwnej piany: MRJ (CDC13): ó 1,91 (s, 3), 4,88 (s, 1, J - 4, 5 Hz), 5,00 (s, 2), 5,18 (szeroki s. 1), 5,38 i(s, 2), 5,67 (d, 1, J - 4, 5 Hz) i 7,5 — 8,3 (m, 9, ArH). 45 Przyklad V. Ester metylowy kwasu 2-mety- lo-l-i(:2^suifino-4-keto-3-ftaiimldoazetydynylo-l)-pro- peno-2-karboksylowegio.Mieszanine 3,76 g sulfotlenku estru metylowego kwasu i6^talimidopenicylanowego i 1,4 g N-chloró- 50 sukcynimddiu w 260 ml suchego chlorku wegla ogrzewano do wrzenia w ciagu 70 minut. Mieszanine ochlodzono do temperatury pokojowej, przesaczono, przemyto woda oraz so¬ lanka i wysuszono (MgS04). Odparowanie pod ob- 58 nizonym cisnieniem do sucha dalo ester metylowy kwasu ,2-metylo-l -(2^chlorosulfinylo-4-keto-3-iftali- midoazeitydynylo-l)-propeno-2-karboksyliowego w postaci bialej piany.Do roztworu 0,20 g chlorku sulfinylu w 26 ml 60 chloroformu dodano 2 krople wody. Mieszanine ogrzewano do wrzenia w ciagu 30 minut, ochlo¬ dzono, wysuszono (MigS04) i odparowano pod próz¬ nia do sucha uzyskujac wymieniony w tytfaie zwia¬ zek w postaci bezbarwnej piany: MRJ (CiDCl3) ,85 d 1,93 (s, 3, -CH3), 3,80 (s, 3, -COOCH^ 4,08^5,15 I(m, 4, C3-H, OH, 0-laktam H), i5,7'0 (d, 1, J = 5,0 Kz <5-lakta/m H), 7,80 (m, 4, AirH). Pochodna chlorku suifinylu przeszla w zwiazek wymieniany w tytu¬ le, bedacy pochodna kwasu isuifinowegp, po utrzy- mywainiu jej w temjperaturize pokojowej na po¬ wietrzu w qiagu 2 dni..Przyklad VI. Ester 4/-nitrobenzylowy kwasu 2nmetytlo-l n(2-'izictpro|^^^ ksyacetaimidioazetydynyilo-Ll)-propeno-i2Hkarboksylo- wego.Do roztworu 10 g estru 4'-natrobenzyLowego kwasu 2-metyIo-l-(2-chta ksyacetanTiidoaizetydynyio-ilOipropeno wegp w 450 ml toluenu dodano 1,9 ml merkaptanu izopropylu i 3,5 ml tlenku propylenu. Mieszanine odjstawiono na szereg dni w temperaturze pokojo¬ wej, a nastepnie odparowano pod obnizanym cis¬ nieniem ido sucha uzyskujac oleista pozostalosc, która poddano rozdzialowi chromatograficznemu na kolumnie wypelnionej zelem krzemionkowym, stosujac jako eluent mieszanine toluenu z octanem etylu o zmiennym stosunku. W sumie wyodrebnio-/ no 6,62-g produktu o nazwie podanej w tytule: MRJ (CDClj) 8 1,40 (d, 6, J = 6,0 Hz), SCH(CH3)2, 2,0/1 (s, 3), 3,35 (m, 1, SCH(GH3)2), 4,60 lancuchowe CH2), 5,1—5,4 , 5,35 we CH2) 6,20 tamowy), 6,9^8,3 (m, 9, ArH) i 8,6 (d, 2, J = 10,0 Hz, NH).Przyklad VII. Ester 4'-nitroibenzylowy kwasu 2Hmetylo-l -(2-IIIrzedHbutylotiosulfinylo-4-keto-3- -fenoksyaceitamidoazetydyhylonl)^^^ ksylowego.Zastosowano te sarne metode, jak opisano w przy¬ kladzie VI lecz zamiast merkaptanu izopropylu uzy¬ to 2,4 ml merkaptanu Illrzed.-bultylu. W wyniku rozdzialu chromatograficznego wydzielono 4,69 g produktu o nazwie podanej d 1,43 (s, 9, Ill-rzed.-butyl), 2,01 (s, 3), 4,57 (s, 2, bocznolancuchowe -CHg), 5,0 —. 5,4 (m, 5), 6,20 (dd, 1, J = 4;0 i lljO Hz, wodór |3-laktamowy), 6,8 — 8,2 fen, 9, ArH) i 8,64 i(d, 1, J =.1,1,0 Hz, NH).Przyklad VIII. Ester 4'-mitrobenzylDwy kwa¬ su 2-metyio-l -(2-metoksysulfinylo-4-keto-3-fenoksy- acetamidoazetydynylo-l)-propeino-2-kariboksylowego.Do roztworu estru 4'-nitrobenzylowego kwasu 2-metyl)0-l-(2-chlorosulfiinyilo-4-keto-3-fenoksyaceta- midoazetydyny1o-1)npropeno-i2-kiarboksylowego, uzyskanego z 10 g 1-tlenku estru 4-nitroibenzylowe- go kwasu 6-fenoksyacetamidopenicylanowego wraz * z 2,68 g iN-chlorosukcyhimidu w 400 ml toluenu dodano 25 iml suchego metanolu. Calosc mieszano w temperaturze pokojowej przez noc, a nastepnie przemyto kolejno wodnym roztworem wodoroweg¬ lanu sodu (2 X), woda i solanka i(2 X). Po odparo¬ waniu pod obnizonym cisnieniem do sucha uzys¬ kano 10 g zanieczyszczonego produktu o nazwie podanej w tytule, który oczyszczono chromatogra¬ ficznie na przemytym kwasem zelu krzemionko¬ wym, stosujac jako eluent mieszanine toluenu i octanu etylu o zmiennym stosunku. Produkt wyodrebniono jako mieszanine izomerów (R- i S-sulfiindanów). Dla zasadniczego izomeru: MRJ (CDCI3) o 1,90 l(s, 3), 3,74 (s, 3, -OCH3), 4,52 (s, 2, bocznolancuchowe CH3), 4,8 — 5,3 (m,.5), 5£& (s, 2, 3883 10 estrowe CH2), 5,76 dór P-laktamowy) i 6,8— Bj2 (m, 9, ArH).Przyklad IX. EsteT 4'-initrobenzylowy kwasu 2-metylo-il-|(.2-mentyiokisysulfinylo^4-keto^3-ifenoksy- 5 acetam^idoazetydynylo^l)ipropeno-!2^affibotosyilowego.. Proces prowadzono sposobem opisanym w przy¬ kladzie VIII z ta jróznica, ze zamiast metanolu uzyto 3,12 g (20 mmoli) mentolu. Ester sulfiniano- wy stanowiacy produkt wydzielono na drodze 10 chromatograficznej na przemytym kwasem zelu krzemionkowym przy uzyciu jako eluentu miesza¬ niny toluenu z octanem etylu o zmiennym stosun¬ ku. Wydzielony produkt stanowili mieszanine izo¬ merów R- i S-sulfinianów. Dla glównego izomeru: 15 MRJ (GDCI3) d 0,6^2,4 (m, 18, wodór mentylOfwy), 1,86 (s, 3), 3,98 (szeroki s, 1), 4;52 (s, 2, (bocznolan¬ cuchowe GH2), 4,72 (d, 1, J =,.5,0 Hz, wodór 0-lakta- mowy), 4,8 — 5j2 5,7i2 (dd, 1, J =. 5,0 i 9,0 Hz, wodór, P-laktamowy), 20 6,8 — 8,2 P r zy k l a d X. Ester 4'^nitrobenzyloiwy kwasu 2-metylOHl-{2-anilimosuMinylo-4-keto-3-fenoksyace- tamidoazetydynylo-l)-propeno-2-karboksylowego.Do roztworu estru 4'-initrobenzylowego kwasu 25 2-me,tylo^l-(2-cMorosuiIfinyilo-4-keto-3-fenoksyaceta- midoaizeltydynylo-l)-ipropenoH2^kanboksylioweigo 4 otrzymanego z 10 g 1-tlenku estru 4-mitrobenzylo- wego kwasu 6-fenoksyacetamidopenicylanowego i 2,68 g N-chlorosukcyndmidu w 400 ml toluenu 30 dodano 3,6 ml aniliny. Po 5 minutach (w tempera¬ turze pokojowej mieszanine reakcyjna przemyto woda (2X) ii solona, wysuszono nad bezwodnym MgS04 i odparowano pod obnizonym cisnieniem do sucha, uzyskujac wymieniony w tytule produkt: 35 MRJ (CDCI3) ó 1,96 (s, 3), 4,5 (s, 2, bocznolancu¬ chowe CH2), 5,34 (s, 2, estrowe CHg), 5,0 — 5,3 (m, 3), 5,77 (dd, 1, J = 4,5 Hz i 10,0 Hz/ wodór P-laktamo- wy) i 6,3 — 8,4 (im, 14, ArH).Przyklad XI. Ester metylowy kwasu 2-me- tylo-I-(2HN-sukcynimidosul£inylo-4-keto-3^fenyilo- acetam'idoazetydynylo^l)-propeno-2-karboksylowego.Sposobem z przykladu VIII, roztwór estru mety¬ lowego kwasu 2-metylo-l-(2-chlorosulfinylo-4-ketó- -3-fenyloacetamidoazetydynylo^l)^propeno-2-kanbo- ksylowego, otrzymanego z d-tlenku estru metylo¬ wego kwasu 6-fenyloaceitamiido(penicylanowego i N- -chlorosukcynimidu w toluenie, poddano reakcji z sukcynimidkiem potasu otrzymujac zwiazek wy¬ mieniony w tytule: MRJ (CDC13) S 1^86 (s, 3), 2,60 (s, 4, wodór sukcynimidowy), 3^54 (s, 2, CH2 lan¬ cucha bocznego), 3,78 (s, 3, COOCH3), 4$ —5,2 3), ,5,6 — 5,9 J = 5y0 Hz, wodór (3-laktamowy) ii 7,3 (s, 5, ArH).Przyklad XII. Ester 4'^niitrobenzylowy kwa¬ su 2-metylo-,l-j(;2-acetalohydrazosulfinylio-4-keto-3- -fenoksyacetamadoazetydynylo-1)-propeno-2-karbo- ksylowego.Do roztworu estru 4/-nitrobenzyilowego kwasu 2-metylo-ll-(2-chloros^uilfinylo-4-'keto-3-fenoksyace- 60 tamidoazetydynyio-l)Hpropeno-2-karboksylowegoN (wytworzonego z i50 g 1-tlenku e&tru 4-nitrobenzy- lowego kwasu 6^fenoksyacetamidopenicyianowego i 15 g N-chlorosukcynimidu w 1000 ml 1,1,2-trój- chloroetanu) dodano w temperaturze pokojowej M 14^8 g acetylohydrazydu. Calosc mieszano w ciagu113 883 11 12 30 minut, w (temperaturze pokojowej, a nastepnie mieszanine reakcyjna przemyto 'trzykrotnie 500 ml porcjami nasyconego wodnego roatwo.ru chlorku sodowego, wysuszono ('Mig|S04) i odparowano pod obnizonyim cisnieniem do sucha. Pozostalosc roz¬ puszczono w octanie etylu. Po przechowywaniu w zamrazalniku z roztworu wykrystalizowalo 29,7 g (52p/o) wymienionego w tytule zwiazku: MEJ (CDC13) i 1,94 (s, 6, CH3C(0)- +allilowe CH3), 4,65 (s, 2, bocznolancuchowe OH2), 4,9 — 5,4 (m, 5), 5,55 (s, 2, estrowe CH2) i 6,8^8,4 (m, 9, AirH).Przyklad XIII. Ester 4'-nitrobeinzylowy kwa¬ su 2-metyilo-l-(2Hkarbometoksyhydrazosulfinylo-4- jketo-3-fenoksyacetamidoazetyidyinylo-!l)-pro;peno-2- -kariboksyliowego.Poddano reakcji karbome/toksyhydrazyd (4,5 g) z pochodna chlorku sulfinylu otrzymana z 15 g 1-tlenku estru 4-initrobenzylowego kwasu 6-feno- ksyacetamidopenicylanowego uzyskujac w postaci zóltej zywicy produkt wymieniany w tytule: MRJ (CDCI3) ó 1,92 (szeroki ,s, 3), 3,66 (s,. 3, COOCH3), 4,56 l(s, 2, bocznolancuchowe CH2), 4,8 — 5,6 (m, 7, estrowe CH2, wodór p-laktamowy,- wodór olefino- wy) i 6,7 — 8,4 (m, 9, ArH).Przyk l a d XIV. Ester 4'-nitrohenzylowy kwa¬ su 2Hmetylo-l -('2-amiinosulfinylo-4-keto-3-feinaksy- acetamidoa;zetydynyiOnl)-propQno^2-karboksylowego. (5 g estru 4'-initrobenzylowego kwasu 2-metylo-l- -(2-chlorosul£inyilo-4-keto-3-fenoksyacetamidoazety- dynykHl)^propeno-2-kairboksylowego w toluenie poddaje sie reakcji z amoniakiem [wytwarzonym w warunkach reakcji przez dodanie roztworu 5 g cyjanianu sodu w 100 ml wody]. Po 1 godzinie reakcji iw temperaturze pokojowej warstwe orga¬ niczna oddzielono, wysuszono (MgS04) ii odparo¬ wano do sucha pod obnizonym cisnieniem uzysku¬ jac mieszanine wymienione@o w tytule zwiazku z sulfotlenkiem estru 4-niitrobenzyLowego kwasu 6-fenoksyacetamildopeinicylanowego.(Dla wymienianego w tytule zwiazku widmo MRJ bylo nastepujace: MRJ (ODCl3) S 1,96 (s, 3), 4,55 (s, 4, bocznolancuchowe CH2+-S(0NH2), 4,88 (d, 1, J = 4,5 Hz, wodór iP-daktamowy), 5,0^— 5,5 (m, 5), 5,72 (dd, 1, J = 4,5 Hz i 9,0 Hz, wodór (3-laktamo- wy), 7,74 (d, 1, J = 9,i0 Hz, -NH), 6,9 — 8,4 (m, 9, ArH).Analiza elementanna dla Wartosci obliczane: C-,53,48 H-4,68, iN-10,85, 0-24,78, Wartosci okreslone doswiadczalnie: C-53,09, H-4,77, N-10,62 Zastrzezenia patentowe C23H24N408S: S-6,21% S-5,90%. 10 30 35 40 L Sposób wytwarzania nowych pochodnych sulfinyloazatydynomu o ogólnym wzorze 1, w któ¬ rym R oznacza grupe metylowa, 2-jodoetyiliowa, 4-aiitrobenzylowa, 4-chlorowcofenacylowa lub 2,2,2- -trójchloroetylowa, R2 oznacza grupe ftalimidowa, fenoksyacetamidowa lub 2-IIIrzed.-butoksykar- bonyloamino-2-fenyloacetamidowa a X oznacza grupe o wzorze -OR4, w którym R4 oznacza atom wodoru, znamienny tym, ze halogenek azety- dyinonosulfinylu o wzorze 3, w którym R i Rx ma¬ ja wyzej podane znaczenie a Had oznacza atom 50 55 60 65 chloru lub bromu, poddaje sie reakcji ze zwiazkiem o wzorze -R10B, w którym R10 oznacza grupe o wzorze -OR4, w którym R4 ma wyzej podane znaczenie, a B oznacza atom wodoru lub kation metalu alkalicznego;. 2. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze ester 4,-nitrobenzylowy kwasu 2-metylo-l-(2^chlo- ro,siulfinylo-4-keto-3-ftalimidoazetydynylo-l)-2-pro- penokarboksylowego poddaje sie reakcji z woda i otrzymuje ester 4,-nitrobenzyIowy kwasu 2rme- tylo-lJ(2-!sulfino-4-keto-3-ftalimidoazetydynylo-l)- -2-proipetnokanboksylowego. ,3. [Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze ester metylowy kwasu 2-metylo-l-i(2-chlorosulf;iiny- lo-4-keto-3-fitalimid oazetydynylo-il)-2-propenoikar- boksylowego poddaje sie reakcji z woda i otrzy¬ muje ester metylowy kwasu 2-mety(lo-lln(2-siulfLno- -4-keto-3-ftal,imidoazetydyno-l)-2-propenokar,boksy- lowego. 4. Sposób wytwarzania pochodnych sulfiinylo- acetydynonu o wzorze 1, w którym R oznacza grupe metylowa, 2-jodoetylowa, 4-initrobenzylowa, 4-chlorowcofenacylowa lub i2y2,2-trójchloroetyliowa, Rx oznacza grupe ftalimidowa, fenoksyacetamidowa lub 2-IIIrzed.-butoksykarbonyloamino-2-fenyloace- tamidowa a X oznacza grupe o wzorze -OR4, w którym R4 oznacza grupe alkilowa o 1—10 atomach wegla, grupe aryloalkilowa zawierajaca rodnik alkilowy o 1—3 atomach wegla lub ichlorowcoalki- lowa ol—6 atomach wegla ~ lub X oznacza grupe o wzorze -SRg, w którym R5 oznacza grupe alkilo¬ wa o 1—6 atomach wegla, grupe arylowa lub ary¬ loalkilowa zawierajaca rodnik alkilowy o 1^3 ato¬ mach wegla lub X oznacza grupe o wzorze -NR6R7, w którym R6 oznacza atom wodoinu a R7 oznacza atom wodoru, grupe 1,4-icyklo'heksadienylowa, fe- nylowa ewentualnie podstawiona jednym lub dwo¬ ma podstawnikami, takimi jak atom chlorowca, za¬ bezpieczona grupa hydroksylowa, grupa nitrowa, cy- janowa, trójfluorometylowa, lalkilowa zawierajaca 1—3 atomów wegla lub alkoksylowa zawierajaca 1—4 atomów wegla lub igrupe o wzorze -iNHR8, w którym R8 oznacza grupe aminokarbonylowa, grupe alkiloaminokarbcnyilowa, alkilokarbonyilowa lub alkoksykarbonylowa, w których to grupach czesc alkilowa zawiera 1—3 atomów wegla lub grupe tosylowa albo R6 i R7 razem z atomem azotu z którym sa polaczone tworza grupe imidowa o wzorze 2, w którym R2 oznacza grupe alkilowa za¬ wierajaca 2—4 atomów weglia, grupe 1,2-femyleno- wa lub 1,2-cykloheksenylowa, znamienny tym, ze halogenek azetydynosulfinylu o wzorze 3, w któ¬ rym R i Rx maja wyzej podane znaczenie a Hal oznacza atom chloru lub bromu, poddaje sie reak¬ cji ze zwiazkiem o wzorze R10B, w którym R10 oznacza grupe o wzorze -OR4, -SR5 lub -NR6(R7), w których to wzorach R4, R5, R6 i R7 maja wyzej podane znaczenie, a B we wzorach R10B oznacza atom wodoru lub kation metalu alkalicznego, z tym, ze jesli R10 oznacza grupe imidowa o wzo¬ rze 2, w którym R2 ma wyzej podane znaczenie, to B oznacza kation metalu alkalicznego. 5. Sposób wedlug zastrz. 4, znamienny tym, ze ester '4'-nitrobenzylowy kwasu 2-metylo-l^(2-chlo- roGu(lJMo-4-ketio-^en^113 883 13 14 -propeno-2Hkarbolksylowego poddaje sie reakcji z miertoaiptainem izopropylu i oltirzyimiuje sie ester 4'-nitrabenzylowy kwasu 2-metylo-4-1(2- izoipropylo- tiosulfinylo^Hketo-S-fenoksyacetamidoazetyfdy/nylo- -1)-propeino-2-karb0ksyilowego. 6. Sposób wedlug zastrz. 4, znamienny tym, ze ester 4'Hnutraben;zyk)iwy kwasu 2-metyilo4i-i(2-chlo- rosulfinylo-4-ketto-3-fenoksyacetamidoazetydynylo- -l)-propeno-2-kar;bOksyIowego poddaje sie reakcji z merkaptanem IILrzed.-butylu i otrzymuje sie ester 4'-nitrobenzylowy kwasu 2-metylo-l-('2-III- rzed.Hbuitylotiosulfiinylo-4-lketo-3-fenoiksyacetarnjido- azetydynylo-l)-prope1no-2-ikarboksylQW€go. 7. Sposób wedlug zastrz. 4, znamienny tym, ze ester 4/-nitrobenzylowy kwasu 2-metylo-il-'(2-chlo- rosulfdnyl^-4-keto-3-fenolksyacetaimiidoazeityidyinylo- -l)-pTOipeno-2-karboksylowego poddaje sie reakcji z meltainolem i otrzymuje sie ester 4'-nitroibenzylo- wy kwasu 2-meitylo-l-(2-metokisysulfinylo-4-keto- -3-fenoksyacetamidoazetydynylo-l)-propeno-2-kar- boksylowego. 8. Sposób wedlug zastrz. 4, znamienny tym, ze ester 4'-aiitrobenzylowy kwasu 2^metylo-l-(2-chlo- rosulfinylo-4-keto-3-fenoksyace,tami;doazetydynylo- -l)-propeno-2-karboksylowego poddaje ,sie reakcji z metanolem i otrzymuje sie ester 4'-niitroberiizylo- wy kwasu 2-anetylio-l-((2-,mentyiloksysulfinylo-4-ke- to-3-fenoksyacetamidoazatydynyio-l)-propenq-2- -karboksylowego. 9. Sposób wedlug zastrz. 4, znamienny tym, ze ester 4/-nitrobenzylowy kwasu 2-metylo-l-(2-iChlo- rosulfiinylo-4-keto-3-fe'noksyacetamidoaze'tydynylo- -l)-propeno-2-karboksylowego poddaje sie reakcji z anilina i otrzymuje sie ester 4'-nitrobenzylowy 10 15 20 25 30 35 kwasu. 2-mdtylo-il -i(2-ani!liiinoisiU!lfiiaiylo-4-ikeito-S-fe- noksyacetamido,azetydynylo-l)-prope1no-2Jkarbolksy- 1owego. 10. Sposób wedlug zastrz. 4, znamienny tym, ze ester metylowy kwasu 2-metylo-,l-i(2-chlorosuilifiny- lo-4-ke1;o-3-(fenyloacetamidoazeitydynylo-il)Hpropeno- -2-ikarboksylowego poddaje sie reakcji z sukcyni- midkiem poitasu i otrzymuje sie ester metylowy kwasu 2-metylo-l-!(2-N-sukcynimidosulfmylo-4-ke- to-S-fenyloacetamidoazetydynylo-il^propeno^-lkar- bolksylowego. 11. Sposób wedlug zastrz. 4, znamienny tym, ze ester 4'-initrobeinzylowy kwasu 2-metylio^l-(2nchlo- rosuilfinylo-4-jkeito-3-fenoksyaoetamidoazetydynylo- -lj-propeno^-karboiksylowego poddaje sie reakcji z acetylohydrazydem i otrzymuje sie ester 4'^nitro- benzylowy kwasu 2-.metylOnl-i'(2-aiCetylohydrazosul- finylo-4-keto-3-feinok:syacetami1doazetydynylo-l)-pro- peno-2-karboksylowego. 12. Sposób wedlulg zastrz. 4, znamienny tym, ze ester 4'-nitrobenzylowy kwasu 2-metylo -l-<2-chlo- rosuiLfinylo-4Hketo-3-fenoksyacetamidoazetydynylo- -l)-propeno-2-karboksylowego poddaje sie reakcji z karbometoksyhydrozydem i otrzymuje sie ester 4'-nitrobenzylowy kwasu 2-imetylo-l-(2-karbome(to- ksyhydrazosulfinylo-4-keto-3-fenóksyacetamidioace- tydynylo^l)-propeino-2-karbo(ksylowego. 13. Sposób wedlug zastrz. 4, znamienny tym, ester 4/-nit,robenzylowy kwasu 2-me;ty rosulif'inylo-4-(keto-3-fenoksyacetamidoazetydynylo- -l)-prope1no-2-karboksylowego potddaje sie (reakcji z amoniakiem i otrzymuje sie .ester 4'-.nitirobenzy- lowy kwasu 2-metylo-l-<2-aminosulfinylo-4-ikeito-3- -fenoksyacetamidoazetydynylo-l)-propeino-2-karbo- ksylowego. 0 R, SX 0J-li COOR Wzór i 0 Ru SHal 0 ^ S N COOR Wzór 3 Ri 0 0 II <- c II o Wzór 2 0 COOR Wzór 4 Ri 0^ 0^ ( S0R, -N COOR Wzór 5 0 R COOR WiOr 7 Ri 0 i .X COOR Wzór 8113 883 9 (,/ .-, 9 - • SMWSO" CH3 H2NNH^_ C hi- Ó 0 Wzór 9 Wzór W 9 l A -S-fORi K+-<2 Wzór11 Wzór 12 I i x Q '^'"^ l Pi n/l~N/xHCV\c/DMF,. 0/-N/^ COOR CCR R, & Vl*V« 9 9. *^ D —¦ o^N COOR Schemat LZGraf. Z-d Nr 2 — 308/82 90 egz. A4 Cena 100 zl PL

Claims (13)

  1. Zastrzezenia patentowe C23H24N408S: S-6,21% S-5,90%. 10 30 35 40 L Sposób wytwarzania nowych pochodnych sulfinyloazatydynomu o ogólnym wzorze 1, w któ¬ rym R oznacza grupe metylowa, 2-jodoetyiliowa, 4-aiitrobenzylowa, 4-chlorowcofenacylowa lub 2,2,2- -trójchloroetylowa, R2 oznacza grupe ftalimidowa, fenoksyacetamidowa lub 2-IIIrzed.-butoksykar- bonyloamino-2-fenyloacetamidowa a X oznacza grupe o wzorze -OR4, w którym R4 oznacza atom wodoru, znamienny tym, ze halogenek azety- dyinonosulfinylu o wzorze 3, w którym R i Rx ma¬ ja wyzej podane znaczenie a Had oznacza atom 50 55 60 65 chloru lub bromu, poddaje sie reakcji ze zwiazkiem o wzorze -R10B, w którym R10 oznacza grupe o wzorze -OR4, w którym R4 ma wyzej podane znaczenie, a B oznacza atom wodoru lub kation metalu alkalicznego;. 1.
  2. 2. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze ester 4,-nitrobenzylowy kwasu 2-metylo-l-(2^chlo- ro,siulfinylo-4-keto-3-ftalimidoazetydynylo-l)-2-pro- penokarboksylowego poddaje sie reakcji z woda i otrzymuje ester 4,-nitrobenzyIowy kwasu 2rme- tylo-lJ(2-!sulfino-4-keto-3-ftalimidoazetydynylo-l)- 2. -2-proipetnokanboksylowego. ,3. [Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze ester metylowy kwasu 2-metylo-l-i(2-chlorosulf;iiny- lo-4-keto-3-fitalimid oazetydynylo-il)-2-propenoikar- boksylowego poddaje sie reakcji z woda i otrzy¬ muje ester metylowy kwasu 2-mety(lo-lln(2-siulfLno- -4-keto-3-ftal,imidoazetydyno-l)-2-propenokar,boksy- lowego.
  3. 3.
  4. 4. Sposób wytwarzania pochodnych sulfiinylo- acetydynonu o wzorze 1, w którym R oznacza grupe metylowa, 2-jodoetylowa, 4-initrobenzylowa, 4. -chlorowcofenacylowa lub i2y2,2-trójchloroetyliowa, Rx oznacza grupe ftalimidowa, fenoksyacetamidowa lub 2-IIIrzed.-butoksykarbonyloamino-2-fenyloace- tamidowa a X oznacza grupe o wzorze -OR4, w którym R4 oznacza grupe alkilowa o 1—10 atomach wegla, grupe aryloalkilowa zawierajaca rodnik alkilowy o 1—3 atomach wegla lub ichlorowcoalki- lowa ol—6 atomach wegla ~ lub X oznacza grupe o wzorze -SRg, w którym R5 oznacza grupe alkilo¬ wa o 1—6 atomach wegla, grupe arylowa lub ary¬ loalkilowa zawierajaca rodnik alkilowy o 1^3 ato¬ mach wegla lub X oznacza grupe o wzorze -NR6R7, w którym R6 oznacza atom wodoinu a R7 oznacza atom wodoru, grupe 1,4-icyklo'heksadienylowa, fe- nylowa ewentualnie podstawiona jednym lub dwo¬ ma podstawnikami, takimi jak atom chlorowca, za¬ bezpieczona grupa hydroksylowa, grupa nitrowa, cy- janowa, trójfluorometylowa, lalkilowa zawierajaca 1—3 atomów wegla lub alkoksylowa zawierajaca 1—4 atomów wegla lub igrupe o wzorze -iNHR8, w którym R8 oznacza grupe aminokarbonylowa, grupe alkiloaminokarbcnyilowa, alkilokarbonyilowa lub alkoksykarbonylowa, w których to grupach czesc alkilowa zawiera 1—3 atomów wegla lub grupe tosylowa albo R6 i R7 razem z atomem azotu z którym sa polaczone tworza grupe imidowa o wzorze 2, w którym R2 oznacza grupe alkilowa za¬ wierajaca 2—4 atomów weglia, grupe 1,2-femyleno- wa lub 1,2-cykloheksenylowa, znamienny tym, ze halogenek azetydynosulfinylu o wzorze 3, w któ¬ rym R i Rx maja wyzej podane znaczenie a Hal oznacza atom chloru lub bromu, poddaje sie reak¬ cji ze zwiazkiem o wzorze R10B, w którym R10 oznacza grupe o wzorze -OR4, -SR5 lub -NR6(R7), w których to wzorach R4, R5, R6 i R7 maja wyzej podane znaczenie, a B we wzorach R10B oznacza atom wodoru lub kation metalu alkalicznego, z tym, ze jesli R10 oznacza grupe imidowa o wzo¬ rze 2, w którym R2 ma wyzej podane znaczenie, to B oznacza kation metalu alkalicznego.
  5. 5. Sposób wedlug zastrz. 4, znamienny tym, ze ester '4'-nitrobenzylowy kwasu 2-metylo-l^(2-chlo- roGu(lJMo-4-ketio-^en^113 883 13 14 -propeno-2Hkarbolksylowego poddaje sie reakcji z miertoaiptainem izopropylu i oltirzyimiuje sie ester 4'-nitrabenzylowy kwasu 2-metylo-4-1(2- izoipropylo- tiosulfinylo^Hketo-S-fenoksyacetamidoazetyfdy/nylo- -1)-propeino-2-karb0ksyilowego.
  6. 6. Sposób wedlug zastrz. 4, znamienny tym, ze ester 4'Hnutraben;zyk)iwy kwasu 2-metyilo4i-i(2-chlo- rosulfinylo-4-ketto-3-fenoksyacetamidoazetydynylo- -l)-propeno-2-kar;bOksyIowego poddaje sie reakcji z merkaptanem IILrzed.-butylu i otrzymuje sie ester 4'-nitrobenzylowy kwasu 2-metylo-l-('2-III- rzed.Hbuitylotiosulfiinylo-4-lketo-3-fenoiksyacetarnjido- azetydynylo-l)-prope1no-2-ikarboksylQW€go.
  7. 7. Sposób wedlug zastrz. 4, znamienny tym, ze ester 4/-nitrobenzylowy kwasu 2-metylo-il-'(2-chlo- rosulfdnyl^-4-keto-3-fenolksyacetaimiidoazeityidyinylo- -l)-pTOipeno-2-karboksylowego poddaje sie reakcji z meltainolem i otrzymuje sie ester 4'-nitroibenzylo- wy kwasu 2-meitylo-l-(2-metokisysulfinylo-4-keto- -3-fenoksyacetamidoazetydynylo-l)-propeno-2-kar- boksylowego.
  8. 8. Sposób wedlug zastrz. 4, znamienny tym, ze ester 4'-aiitrobenzylowy kwasu 2^metylo-l-(2-chlo- rosulfinylo-4-keto-3-fenoksyace,tami;doazetydynylo- -l)-propeno-2-karboksylowego poddaje ,sie reakcji z metanolem i otrzymuje sie ester 4'-niitroberiizylo- wy kwasu 2-anetylio-l-((2-,mentyiloksysulfinylo-4-ke- to-3-fenoksyacetamidoazatydynyio-l)-propenq-2- -karboksylowego.
  9. 9. Sposób wedlug zastrz. 4, znamienny tym, ze ester 4/-nitrobenzylowy kwasu 2-metylo-l-(2-iChlo- rosulfiinylo-4-keto-3-fe'noksyacetamidoaze'tydynylo- -l)-propeno-2-karboksylowego poddaje sie reakcji z anilina i otrzymuje sie ester 4'-nitrobenzylowy 10 15 20 25 30 35 kwasu. 2-mdtylo-il -i(2-ani!liiinoisiU!lfiiaiylo-4-ikeito-S-fe- noksyacetamido,azetydynylo-l)-prope1no-2Jkarbolksy- 1owego.
  10. 10. Sposób wedlug zastrz. 4, znamienny tym, ze ester metylowy kwasu 2-metylo-,l-i(2-chlorosuilifiny- lo-4-ke1;o-3-(fenyloacetamidoazeitydynylo-il)Hpropeno- -2-ikarboksylowego poddaje sie reakcji z sukcyni- midkiem poitasu i otrzymuje sie ester metylowy kwasu 2-metylo-l-!(2-N-sukcynimidosulfmylo-4-ke- to-S-fenyloacetamidoazetydynylo-il^propeno^-lkar- bolksylowego.
  11. 11. Sposób wedlug zastrz. 4, znamienny tym, ze ester 4'-initrobeinzylowy kwasu 2-metylio^l-(2nchlo- rosuilfinylo-4-jkeito-3-fenoksyaoetamidoazetydynylo- -lj-propeno^-karboiksylowego poddaje sie reakcji z acetylohydrazydem i otrzymuje sie ester 4'^nitro- benzylowy kwasu 2-.metylOnl-i'(2-aiCetylohydrazosul- finylo-4-keto-3-feinok:syacetami1doazetydynylo-l)-pro- peno-2-karboksylowego.
  12. 12. Sposób wedlulg zastrz. 4, znamienny tym, ze ester 4'-nitrobenzylowy kwasu 2-metylo -l-<2-chlo- rosuiLfinylo-4Hketo-3-fenoksyacetamidoazetydynylo- -l)-propeno-2-karboksylowego poddaje sie reakcji z karbometoksyhydrozydem i otrzymuje sie ester 4'-nitrobenzylowy kwasu 2-imetylo-l-(2-karbome(to- ksyhydrazosulfinylo-4-keto-3-fenóksyacetamidioace- tydynylo^l)-propeino-2-karbo(ksylowego.
  13. 13. Sposób wedlug zastrz. 4, znamienny tym, ester 4/-nit,robenzylowy kwasu 2-me;ty rosulif'inylo-4-(keto-3-fenoksyacetamidoazetydynylo- -l)-prope1no-2-karboksylowego potddaje sie (reakcji z amoniakiem i otrzymuje sie .ester 4'-.nitirobenzy- lowy kwasu 2-metylo-l-<2-aminosulfinylo-4-ikeito-3- -fenoksyacetamidoazetydynylo-l)-propeino-2-karbo- ksylowego. 0 R, SX 0J-li COOR Wzór i 0 Ru SHal 0 ^ S N COOR Wzór 3 Ri 0 0 II <- c II o Wzór 2 0 COOR Wzór 4 Ri 0^ 0^ ( S0R, -N COOR Wzór 5 0 R COOR WiOr 7 Ri 0 i .X COOR Wzór 8113 883 9 (,/ .-, 9. - • SMWSO" CH3 H2NNH^_ C hi- Ó 0 Wzór 9 Wzór W 9 l A -S-fORi K+-<2 Wzór11 Wzór 12 I i x Q '^'"^ l Pi n/l~N/xHCV\c/DMF,. 0/-N/^ COOR CCR R, & Vl*V« 9 9. *^ D —¦ o^N COOR Schemat LZGraf. Z-d Nr 2 — 308/82 90 egz. A4 Cena 100 zl PL
PL1975212224A 1974-12-24 1975-12-23 Process for preparing novel derivatives of sulfinylazetidinone PL113883B1 (en)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US53628074A 1974-12-24 1974-12-24
US63273375A 1975-11-19 1975-11-19

Publications (1)

Publication Number Publication Date
PL113883B1 true PL113883B1 (en) 1981-01-31

Family

ID=27065082

Family Applications (2)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL1975185927A PL114521B1 (en) 1974-12-24 1975-12-23 Process for preparing sulfoxides of 3-methylenocepham
PL1975212224A PL113883B1 (en) 1974-12-24 1975-12-23 Process for preparing novel derivatives of sulfinylazetidinone

Family Applications Before (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL1975185927A PL114521B1 (en) 1974-12-24 1975-12-23 Process for preparing sulfoxides of 3-methylenocepham

Country Status (25)

Country Link
JP (1) JPS606960B2 (pl)
AR (1) AR220505A1 (pl)
AT (1) AT341672B (pl)
AU (1) AU503202B2 (pl)
BE (1) BE837041A (pl)
BG (2) BG27236A3 (pl)
CA (1) CA1056372A (pl)
CH (3) CH625528A5 (pl)
CS (1) CS191291B2 (pl)
DD (2) DD124985A5 (pl)
DE (1) DE2556045A1 (pl)
DK (1) DK157137C (pl)
ES (2) ES443829A1 (pl)
FR (2) FR2333804A1 (pl)
GB (1) GB1536288A (pl)
GR (1) GR59922B (pl)
HU (2) HU177431B (pl)
IE (1) IE42190B1 (pl)
IL (1) IL48565A (pl)
NL (1) NL182880C (pl)
PL (2) PL114521B1 (pl)
RO (2) RO68478A (pl)
SE (2) SE431547B (pl)
SU (1) SU799667A3 (pl)
YU (2) YU324875A (pl)

Families Citing this family (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4190724A (en) * 1978-11-13 1980-02-26 Eli Lilly And Company Process for 3-exomethylenecepham sulfoxides
US4289695A (en) * 1978-11-13 1981-09-15 Eli Lilly And Company Process for preparing 2-chlorosulfinylazetidinones
GB2099817B (en) * 1981-04-10 1985-05-15 Otsuka Kagaku Yakuhin Azetidinone derivatives and process for the preparation of the same
US4436596A (en) * 1982-11-16 1984-03-13 Eli Lilly And Company N-Substituted-2-(R)-(sulfinic acid)-3-(S)-(acylamido)-4-oxo-azetidines and process
DE4230053A1 (de) * 1992-09-08 1994-03-10 Pliva Handels Gmbh 4-Oxo-azetidin-2-sulfonsäureamide und ihre Salze, Verfahren zu deren Herstellung und ihre Verwendung

Family Cites Families (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3843682A (en) * 1972-05-15 1974-10-22 Lilly Co Eli 2-chlorosulfinyl-3-imido-azetedin-4-ones

Also Published As

Publication number Publication date
HU175226B (hu) 1980-06-28
HU177431B (en) 1981-10-28
FR2300080B1 (pl) 1979-06-15
IE42190B1 (en) 1980-06-18
FR2333804B1 (pl) 1979-05-18
GB1536288A (en) 1978-12-20
RO68478A (ro) 1981-08-30
SE7514550L (sv) 1976-06-25
ES457884A1 (es) 1978-08-16
NL182880B (nl) 1988-01-04
CS191291B2 (en) 1979-06-29
DK157137B (da) 1989-11-13
CA1056372A (en) 1979-06-12
GR59922B (en) 1978-03-20
YU206481A (en) 1983-06-30
AT341672B (de) 1978-02-27
SE444810B (sv) 1986-05-12
AU8708475A (en) 1977-06-02
BG31072A4 (en) 1981-10-15
DD130933A5 (de) 1978-05-17
DD124985A5 (pl) 1977-03-23
DK157137C (da) 1990-04-16
CH628620A5 (en) 1982-03-15
ES443829A1 (es) 1978-03-01
YU324875A (en) 1982-02-28
BE837041A (fr) 1976-06-23
NL182880C (nl) 1988-06-01
DK585875A (da) 1976-06-25
AR220505A1 (es) 1980-11-14
IL48565A (en) 1979-09-30
FR2300080A1 (fr) 1976-09-03
IE42190L (en) 1976-06-24
SE7906899L (sv) 1979-08-17
CH625528A5 (en) 1981-09-30
JPS606960B2 (ja) 1985-02-21
JPS5188992A (en) 1976-08-04
DE2556045A1 (de) 1976-07-08
AU503202B2 (en) 1979-08-30
FR2333804A1 (fr) 1977-07-01
CH626604A5 (en) 1981-11-30
RO74273A (ro) 1981-08-17
PL114521B1 (en) 1981-02-28
IL48565A0 (en) 1976-01-30
SE431547B (sv) 1984-02-13
BG27236A3 (en) 1979-09-14
DE2556045C2 (pl) 1990-08-09
ATA980475A (de) 1977-06-15
NL7515069A (nl) 1976-06-28
SU799667A3 (ru) 1981-01-23

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US4071512A (en) Preparation of 1-oxapenicillins and intermediates therefor
US4052387A (en) Method of preparation of 3-methylenecephams
PL113883B1 (en) Process for preparing novel derivatives of sulfinylazetidinone
US4195021A (en) 1,3-Disubstituted 2-azetidinone antibitotics
US4888429A (en) Process for producing allyl aminothiazole acetate intermediates
US4496737A (en) Process for preparing sulfamylamidine antisecretory agents
US3952028A (en) Bis(dichloroacetoxy)-iodobenzenes and bis(trichloroacetoxy)iodobenzenes and their preparation
JPH0261453B2 (pl)
CA1080221A (en) Method of preparation of 3-methylenecephams
US4092309A (en) Derivatives of amoxicillin
KR810000008B1 (ko) 3-메틸렌 세팜 설폭사이드류의 제조방법
FR2689129A1 (fr) Nouveaux dérivés de l&#39;acide 3-mercapto-2-thénoique et leurs procédés de préparation.
US4483797A (en) (S)-3-Isocyanato-2-oxo-1-azetidinesulfonic acids
JPS6026800B2 (ja) 新規な7α−メトキシセフアロスポリン類およびその製造法
US4515719A (en) Azetidinone sulfinic acids from cephalosporin sulfones
US4361513A (en) Esters of penicillanic acid sulfone
JPH0523271B2 (pl)
FI57756B (fi) 5-metylureido-1,3,4-tiadiazol-2-ylsulfonyl-aettiksyraderivat foer anvaendning som ett aktivt aemne i herbicidmedel
EP0397212A1 (en) Process for preparing cephalosporin compounds
KR840002142B1 (ko) 7α-메톡시세팔로스포린 유도체의 제조방법
US4176231A (en) Process for preparing 3-exomethylenecepham sulfoxides
KR800001399B1 (ko) 3-메틸렌 세팜 설폭사이드류의 제조방법
US4208325A (en) Preparation of 1-oxapenicillins and 4-acyloxy azetidinone intermediates therefor
GB2125807A (en) Preparation of penicillin and cephalosporin compounds and novel intermediates useful therein
IE44600B1 (en) Process for preapration of cephalosporin derivatives