MX2007015797A - Combustibles para cartuchos que generan hidrogeno. - Google Patents
Combustibles para cartuchos que generan hidrogeno.Info
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Abstract
La presente invencion aumenta la cantidad de hidrogeno producido o liberado de las reacciones entre un combustible de hidruro de metal y un reactivo liquido. La presente invencion tambien disminuye el volumen de un cartucho que genera hidrogeno mediante la reduccion del pH del reactivo liquido.
Description
COMBUSTIBLES PARA CARTUCHOS QUE GENERAN HIDROGENO
ANTECEDENTES DE LA INVENCION
Las celdas de combustible son dispositivos que convierten directamente energía química de reactivos, es decir, combustible y oxidante, en electricidad de corriente continua (CC). Para un creciente número de aplicaciones, las celdas de combustible son más eficientes que la generación de energía convencional, tal como la combustión de un combustible fósil así como para almacenamiento de energía portátil, tal como las baterías de iones de litio.
En general, las tecnologías de celda de combustible incluyen una variedad de celdas de combustible diferentes, tales como celdas de combustible alcalino, celdas de combustible de electrolito de polímero, celdas de combustible de ácido fosfórico, celdas de combustible de carbonato fundido, celdas de combustible de óxido sólido y celdas de combustible de enzimas. Las celdas de combustible más importantes de la actualidad pueden ser divididas en varias categorías generales, a saber: (i) celdas de combustible que utilizan hidrógeno (H2) comprimido como combustible; (¡i) celdas de combustible de membrana de intercambio de protones (PEM) que utilizan alcoholes, por ejemplo, metanol (CH3OH), hidruros de metales, por ejemplo, borohidruro de sodio (NaBH ), hidrocarburos, u otros combustibles reformados en combustible de hidrógeno; (iii) celdas de combustible PEM que pueden consumir combustible de no-hidrógeno directamente o celdas de combustible de oxidación directa; y (iv) celdas de combustible de óxido sólido (SOFC) que directamente convierten combustibles de hidrocarburo en electricidad a elevada temperatura.
El hidrógeno comprimido está generalmente mantenido bajo alta presión y es por lo tanto difícil de manejar. Más aún, se requieren típicamente grandes tanques de almacenamiento, y no pueden ser fabricados suficientemente pequeños para dispositivos electrónicos para el consumidor. Las celdas de combustible reformado convencionales requieren reformadores y otros sistemas de vaporización y auxiliares para convertir combustibles a hidrógeno para reaccionar con el oxidante en la celda de combustible. Avances recientes hacen prometedoras a las celdas de combustibles de reformado o reformados para dispositivos electrónicos para el consumidor. Las celdas de combustible de oxidación directa más comunes son las celdas de combustible de metanol directo o DMFC. Otras celdas de combustible de oxidación directa incluyen celdas de combustible de etanol directo y celdas de combustible de tetrametil ortocarbonato directo. La DMFC, donde el metanol reacciona directamente con el oxidante en la celda de combustible, es la celda de combustible más simple y potencialmente más pequeña y además posee una prometedora aplicación de energía para dispositivos electrónicos para el consumidor. Las SOFC convierten combustibles de hidrocarburos, tales como butano, a elevado calor para producir electricidad. La SOFC requiere temperatura relativamente elevada en el rango de 1000°C para que la reacción de celda de combustible ocurra.
Las reacciones químicas que producen electricidad son diferentes para cada tipo de celda de combustible. Para la DMFC, la reacción electroquímica en cada electrodo y la reacción global para una celda de combustible de metanol directo se describen como sigue:
Hemirreacción en el ánodo:
CH3OH + H2O ? CO2 + 6H+ + 6e- Hemirreacción en el cátodo:
1 ,5O2 + 6H+ + 6e- ? 3H2O
La reacción global de la celda de combustible:
CH3?H + 1 ,5?2? C?2 + 2H2O
Debido a la migración de los iones hidrógeno (H+) a través de la PEM desde el ánodo hacia el cátodo y debido a la incapacidad de los electrones libres (e-) para atravesar la PEM, los electrones deben fluir a través de un circuito externo, produciendo así una corriente eléctrica a través del circuito externo. El circuito extemo puede ser utilizado para energizar muchos dispositivos electrónicos para el consumidor útiles, tales como teléfonos móviles o celulares, calculadoras, asistentes digitales personales, computadoras laptop, y herramientas de energía, entre otros.
La DMFC se discute en las patentes de EE.UU. Nros. 5.992.008 y 5.945.231 , las cuales están incorporadas en la presente como referencia en su totalidad. Generalmente, la PEM está hecha de un polímero, tal como Nafion® disponible de DuPont, que es un polímero de ácido sulfónico perfluorado que tiene un espesor en el rango de aproximadamente 0,05 mm a aproximadamente 0,5 mm, u otras membranas adecuadas. El ánodo está hecho típicamente de un soporte de papel de carbón Teflonizado con una fina capa de catalizador, tal como platino-rutenio, depositada sobre él. El cátodo es típicamente un electrodo de difusión de gas en el cual están unidas partículas de platino a un lado de la membrana.
Combustibles químicos de hidruro de metal son prometedores dada su densidad de energía relativamente mayor, es decir, la cantidad de hidrógeno por masa o volumen de combustible. En una celda de combustible química de hidruro de metal, el borohidruro de sodio es reformado y reacciona como sigue:
NaBH4 + 2H2O ? (calor o catalizador) ? 4(H2) + (NaBO2)
Hemi-reacción en el ánodo:
H2 ? 2H+ + 2e"
Hemi-reacción en el cátodo:
2(2H+ + 2e") + O2 ? 2H2O
Los catalizadores adecuados para esta reacción incluyen platino y rutenio, y otros metales. El combustible de hidrógeno producido a partir de reformar borohidruro de sodio reacciona en la celda de combustible con un oxidante, tal como O2, para crear electricidad (o un flujo de electrones) y agua como producto secundario. El producto secundario borato de sodio (NaBO2) también es producido por el proceso de reformado. Una celda de combustible de borohidruro de sodio se discute en la patente de EE.UU. N° 4.261.956, la cual se incorpora en la presente como referencia en su totalidad.
A pesar de los beneficios potenciales de mayor densidad de energía, los combustibles químicos de hidruro de metal no han alcanzado la densidad de energía deseada para utilizarse con dispositivos electrónicos portátiles que incluyen la cantidad de hidrógeno que puede ser liberada desde el combustible. De ahí, se mantiene la necesidad de reducir la densidad de energía y maximizar la
liberación de hidrógeno en combustibles químicos de hidruro de metal.
RESUMEN DE LA INVENCIÓN
La presente invención aumenta la cantidad de hidrógeno producido o liberado desde combustibles de hidruro de metal.
La presente invención también disminuye el volumen de un cartucho que genera combustible.
BREVE DESCRIPCIÓN DE LOS DIBUJOS
En los dibujos acompañantes, que forman una parte de la memoria descriptiva, y deben ser leídos en conjunto con la misma y en los cuales los números de referencia similares son utilizados para indicar partes similares:
La Fig. 1 es una vista en sección transversal de una aparato utilizable con la liberación de hidrógeno a partir de combustibles de hidruro de metal;
La Fig. 2 es una vista en sección transversal de otro aparato utilizable con la presente invención; y
La Fig. 3 es una vista en sección transversal del aparato de la Fig. 2 a lo largo de la línea 3-3.
DESCRIPCIÓN DETALLADA DE LA INVENCIÓN
Como se ilustra en los dibujos acompañantes y se discute en detalle a continuación, la presente invención está dirigida a métodos y composiciones capaces de maximizar la liberación de hidrógeno a partir de combustibles
químicos de hidruro, tales como borohidruro de sodio (NaBH4), y agua. La presente invención está también dirigida a un aparato que maximiza la liberación de combustibles de hidrógeno a partir de una reacción de combustibles químicos de hidruro y agua.
Aparatos conocidos adecuados que generan hidrógeno que utilizan combustibles de hidruro de metal son develados en la solicitud de los Estados Unidos copendiente N° 10/679.756, presentada el 6 de Octubre de 2003; la solicitud de los Estados Unidos N° 10/854.540, presentada el 26 de Mayo de 2004; la solicitud de los Estados Unidos N° 11/067.167, presentada el 25 de Febrero de 2005; y la solicitud de los Estados Unidos N° 11/066.573, presentada el 25 de Febrero de 2005. Las descripciones de estas referencias son incorporadas aquí como referencia en su totalidad.
Los combustibles químicos adecuados de hidruro de metal incluyen, pero no se limitan a, hidruros de elementos de los Grupos IA-IVA de la Tabla Periódica de los Elementos y mezcla de los mismos, tales como hidruros alcalinos o de metales alcalinos, o mezclas de los mismos. También pueden utilizarse otros compuestos, tales como hidruros de metal alcalino-aluminio (alanatos) y borohidruros de metal alcalino. Más ejemplos específicos de hidruros de metal incluyen, pero no se limitan a, hidruro de litio, hidruro de litio aluminio, borohidruro de litio, hidruro de sodio, borohidruro de sodio, hidruro de potasio, borohidruro de potasio, hidruro de magnesio, hidruro de calcio, y sales y/o derivados de los mismos. Los hidruros preferidos son borohidruro de sodio, borohidruro de magnesio, borohidruro de litio, y borohidruro de potasio. Preferiblemente, el combustible que contiene hidrógeno comprende la forma sólida de NaBH o Mg(BH4)2. En forma sólida, NaBH no
hidroliza en la ausencia de agua y por lo tanto mejora la duración en almacenaje del cartucho. Sin embargo, también puede utilizarse, en la presente invención, la forma acuosa del combustible que contiene hidrógeno, tal como NaBH4 acuoso. Cuando se utiliza una forma acuosa de NaBH4, la cámara que contiene el NaBH4 acuoso también incluye un estabilizador. Estabilizadores de ejemplo pueden incluir, pero no se limitan a, metales e hidróxidos de metal, tales como hidróxidos de metal alcalino. Ejemplos de tales estabilizadores son descritos en la patente de los Estados Unidos N° 6.683.025, que es incorporada aquí como referencia en su totalidad. Preferiblemente, el estabilizador es NaOH.
Se prefiere la forma sólida del combustible que contiene hidrógeno sobre la forma líquida. En general, los combustibles sólidos son más ventajosos que los combustibles líquidos por que los combustibles acuosos contienen proporcionalmente menos energía que los combustibles sólidos y los combustibles líquidos son menos estables que los combustibles sólidos. En concordancia, el combustible más preferido para la presente invención es borohidruro de sodio sólido en forma de pellet, granular, de polvo o de polvo aglomerado.
De acuerdo con la presente invención, un reactivo líquido reacciona con el combustible químico de hidruro de metal en presencia de un catalizador opcional para generar hidrógeno. Preferiblemente, reactivos líquidos adecuados incluyen, pero no se limita a, agua, alcoholes, y/o ácidos diluidos. El reactivo líquido más común es agua. Como se indica anteriormente y en la formulación siguiente, el agua puede reaccionar con un combustible que contiene hidrógeno, tal como NaBH4 en la presencia de un catalizador opcional, ácidos y aditivos para generar hidrógeno.
X(BH4)y + 2H2O ? X(BO)2 + 4H2
Donde X incluye, pero no se limita a, Na, Mg, Li, K y todos los metales alcalinos, e y es un entero.
El reactivo también incluye aditivos opcionales que reducen o incrementan el pH de la solución. El pH del reactivo puede ser utilizado para determinar la velocidad a la cual se produce el hidrógeno. Por ejemplo, los aditivos que reducen el pH del reactivo resultan en una velocidad mayor de generación de hidrógeno. Tales aditivos incluyen, pero no se limitan a, ácidos, tales como ácido clorhídrico (HCl), ácido nítrico (HNO3), ácido acético (HC2H3?2), ácido sulfúrico (H2SO4), ácido cítrico (H3CeH5? ), ácido carbónico (H2CO3), ácido fosfórico (H3PO4) y ácido oxálico (H2C2?4), entre otros. A la inversa, los aditivos que suben el pH, es decir, compuestos básicos, pueden bajar la velocidad de reacción al punto donde casi no se produce hidrógeno. La solución de la presente invención puede tener cualquier valor de pH menor que 7, tal como un pH de desde aproximadamente 0,01 a aproximadamente 6 y, preferiblemente, desde aproximadamente 0,1 a aproximadamente 3,0. Los efectos de bajar el pH se discuten a continuación.
En algunas realizaciones de ejemplo, el reactivo opcionalmente incluye un catalizador que puede iniciar y/o facilitar la producción de gas hidrógeno mediante el aumento de la velocidad a la cual el reactivo reacciona con el componente de combustible. Este catalizador opcional puede tener cualquier forma o tamaño, y puede estar en cualquier estado (líquido, sólido o vapor). Por ejemplo, el catalizador puede ser lo suficientemente pequeño para formar un polvo o puede ser tan grande como la cámara de reacción. En algunas realizaciones de ejemplo,
el catalizador forma un lecho catalítico. El catalizador puede estar localizado dentro de la cámara de reacción o próximo a la cámara de reacción, siempre que al menos uno de tanto el reactivo o el componente de combustible entre en contacto con el catalizador.
El catalizador de la presente invención puede incluir uno a más metales de transición del Grupo VIIIB de la Tabla Periódica de los Elementos. Por ejemplo, el catalizador puede incluir metales de transición tales como hierro (Fe), cobalto (Co), níkel (Ni), rutenio (Ru), rodio (Rh), platino (Pt), paladio (Pd), osmio (Os) e iridio (Ir). Adicionalmente, los metales de transición del Grupo IB, es decir, cobre (Cu), plata (Ag) y oro (Au), y del Grupo IIB, es decir, zinc (Zn), cadmio (Cd) y mercurio (Hg), también pueden ser utilizados en el catalizador de la presente invención. El catalizador puede también incluir otros metales de transición que incluyen, pero no se limitan a, escandio (Se), titanio (Ti), vanadio (V), cromo (Cr) y manganeso (Mn). Los catalizadores de metales de transición útiles en la presente invención son descritos en la patente de los Estados Unidos N° 5.804.329, que se incorpora aquí como referencia en su totalidad.
Algunos de los catalizadores de la presente invención se pueden definir genéricamente con la siguiente fórmula:
MaXb
en donde M es el catión del metal de transición, X es el anión, y "a" y "b" son enteros de 1 a 6 de acuerdo a la necesidad de balancear las cargas en el complejo de metal de transición.
Cationes adecuados de los metales de transición incluyen, pero no se limitan a,
hierro (II) (Fe24), hierro (lll) (Fe3+), cobalto (Co2+), níkel (II) (Ni2+), níkel (lll) (Ni3+), rutenio (lll) (Ru3+), rutenio (IV) (Ru +), rutenio (V) (Ru5+), rutenio (VI) (Ru6+), rutenio (VIII) (Ru8+), rodio (lll) (Rh3+), rodio (IV) (Rh44), rodio (VI) (Rh6+), paladio (Pd2+), osmio (lll) (Os34), osmio (IV) (Os4+), osmio (V) (Os54), osmio (VI) (Os64), osmio (VIII) (Os84), iridio (lll) (lr3+), iridio (IV) (lr4+), iridio (VI) (lr6+), platino (II) (Pt2+), platino (lll) (Pt34), platino (IV) (Pt4+), platino (VI) (Pt64), cobre (I) (Cu4), cobre (II) (Cu24), plata (I) (Ag+), plata (II) (Ag24), oro (I) (Au4), oro (lll) (Au34), zinc (Zn2+), cadmio (Cd24), mercurio (I) (Hg4), mercurio (II) (Hg24), y lo similar.
Aniones adecuados incluyen, pero no se limitan a, hidruro (H"), fluoruro (F"), cloruro (Cl"), bromuro (Br"), ioduro (I"), óxido (O2"), sulfuro (S2 "), nitruro (N3"), fosfuro (P4"), hipoclorito (CIO"), clorito (CIO "), clorato (CIO3"), perclorato (CIO "), sulfito (SO32"), sulfato (SO42"), hidrógeno sulfato (HSO4"), hidróxido (OH"), cianuro (CN"), tiocianato (SCN"), cianato (OCN"), peróxido (O22"), manganato (MnO42"), permanganato (MnO "), dicromato (Cr2?72~), carbonato (CO32"), hidrogeno carbonato(HCO3"), fosfato (PO43), hidrógeno fosfato (HPO 2"), dihidrogeno fosfato (H2PO4"), aluminato (AI2O 2"), arsenato (AsO^), nitrato (NO3"), acetato (CH3COO"), oxalato (C2O42"), y lo similar.
Un catalizador preferido de la presente invención es C0CI2.
En algunas realizaciones de ejemplo, un aditivo opcional puede ser incluido en el reactivo y/o en la cámara de reacción. Este aditivo opcional es cualquier composición que es capaz de evitar sustancialmente el congelamiento de o reducir el punto de congelamiento del reactivo y/o el componente de combustible. En algunas realizaciones de ejemplo, el aditivo puede ser una composición basada en
alcohol, tal como un agente anti-congelante. Preferiblemente, el aditivo de la presente invención es metanol (CH3OH). Otros agentes anti-congelantes adecuados incluyen, pero no se limitan a, etanol (CH3CH2OH) y n-propanol (tal como 1 -propanol (CH3CH2CH2OH) o 2-propanol (CH3CHOHCH3)). Alcoholes superiores son también utilizables, pero son menos preferidos dada su menor solubilidad en agua. Tales alcoholes superiores incluyen butanol (CH3CH2CH2CH2?H), pentanol (CH3CH2CH2CH2CH2?H) y hexanol (CH3CH2CH2CH2CH2CH2OH). Sin embargo, como se estableció anteriormente, se puede utilizar cualquier aditivo capaz de reducir el punto de congelamiento del reactivo y/o el componente de combustible. Se pueden utilizar también aditivos para aumentar o disminuir el punto de vaporización o punto de ebullición.
En la discusión que sigue, se utiliza borohidruro de sodio solamente con propósito ilustrativo. La presente invención puede ser aplicada a cualquier combustible capaz de liberar hidrógeno, incluyendo los combustibles de hidruro de metal descritos anteriormente. La ecuación estequiométrica que describe la reacción del borohidruro de sodio y agua es como sigue:
1 moldeNaBH4+2molesdeH2??4molesde(H2) + 1 moldeNaBC (catalizador)
Está ecuación puede ser convertida a una ecuación de balance de masa, de forma que se puede obtener una cantidad ideal de combustible de hidrógeno para un gramo de NaBH4, como sigue:
(catalizador) 1 gramo de NaBH + 0,952 gramos de H2O ?
0,213 gramos de (H2) + 1 ,74 gramos de NaBO2
La conversión estequiométrica a masa puede ser obtenida buscando la masa de cada mol de los compuestos en la ecuación estequiométrica y normalizando a 1 gramo de borohidruro de sodio. La masa total del lado de la mano izquierda de la ecuación debería ser la misma que la masa total del lado de la mano derecha de la ecuación, como lo requiere el principio de conservación de masa. Esto es ciertamente verdadero para la ecuación de balance de masa anterior, salvo por la incertidumbre de redondeo. También se puede ver que la relación de peso (o masa) ideal de borohidruro de sodio sólido a agua es 1 :0,952 o cerca de 1 :1.
De ahí que, para maximizar la liberación de hidrógeno en borohidruro de sodio, los métodos de liberación adecuados deberían acercarse a 0,213 gramos de hidrógeno por cada 1 ,0 gramos de borohidruro de sodio o por cada 0,952 gramos de agua. Se llevaron a cabo ejemplos para determinar la eficacia de la reacción entre borohidruro de sodio y agua. Primero, se preparó un reactivo líquido utilizando agua, como el reactivo principal, cloruro de cobalto como el catalizador, y metanol como la sustancia anti-congelante en concordancia con lo siguiente:
H2O destilada 14,58 gramos CH3OH 2,06 gramos CoCb : 0.686 aramos Total 17,326 gramos
Este reactivo líquido preparado tiene un pH de aproximadamente 5,4.
En los dos ejemplos descritos más adelante, primero se agrega una pequeña cantidad de borohidruro de sodio sólido a una cantidad mucho más grande del
reactivo líquido preparado, y en el segundo ejemplo se agrega una pequeña cantidad del reactivo líquido preparado a una cantidad mayor de borohidruro de sodio sólido. En estos ejemplos, las pequeñas cantidades de reactivo o combustible reaccionan completamente.
PRIMER EJEMPLO
Se agregó una dosis de 0,1 gramo de reactivo sólido borohidruro de sodio sólido a 17,6 mi (17,326 gramos) del reactivo líquido preparado. La relación de peso entre el borohidruro de sodio y el reactivo líquido es de aproximadamente 1:173 y a agua es de aproximadamente 1 :146. Los cálculos de aquí en más utilizan las relaciones de peso entre el borohidruro de sodio sólido y el reactivo líquido total, en lugar de las relaciones entre el borohidruro de sodio sólido y agua, por que el aparato o cartucho que genera hidrógeno también tiene que transportar los catalizadores, ácidos y agentes anti-congelantes.
En este ejemplo, el volumen de líquido fue elegido para asegurar que reaccione todo el borohidruro de sodio disponible, y el volumen elegido es más que el volumen requerido por las ecuaciones estequiométricas/balance de masa discutidas anteriormente. Los reactivos fueron ubicados en un dispositivo que tiene un volumen de 87,4 ml. De ahí que el volumen disponible para el hidrógeno es sustancialmente la diferencia entre el volumen del dispositivo y los volúmenes de los reactivos, o aproximadamente 69,8 ml. Después que se agrega el borohidruro de sodio y reacciona con el reactivo líquido preparado, se midió la presión interna del dispositivo utilizando un transductor de presión. La presión medida se muestra a continuación:
Presión VS Tiempo
PS - Presión
0.00 2.00 3.00 4.00 5.00 7.00 Minutos
La presión máxima dentro del dispositivo de 43,8 psi fue alcanzada dentro de un minuto después de iniciada la reacción. Una curva similar que muestra la masa de hidrógeno generada versus el tiempo, mostrada a continuación, también muestra que la mayoría de la masa fue generada dentro del primer minuto.
Masa VS Tiempo Gramos 0.02 0.018 0.016 0.01 0.012 0.01 -Masa Creada 0.008 0.006 0.00 0.002 0.00 1.00 2.00 3.00 4.00 5.00 6.00 7.00 Minutos
La masa se calcula a partir de la curva de presión utilizando la ecuación ideal de gas, como se muestra a continuación:
PV = mRHT
en donde, P = presión
V = volumen m = masa de hidrógeno RH = constante de gas hidrógeno = constante universal de gas **• peso molecular de H2 T = temperatura absoluta
La velocidad de generación de masa versus tiempo es la derivada de la curva de masa versus tiempo, y se muestra a continuación.
Gramos Velocidad de Generación de masa VS Tiempo Minuto
0.00 1.00 2.00 3.00 4.00 5.00 6.00 7.00 Minutos
Esto muestra que la mayoría de la masa de hidrógeno se produce temprano después que la reacción haya empezado. Ya que el hidrógeno producido es utilizado por las celdas de combustible para energizar un equipo eléctrico, otro indicador útil es determinar la cantidad de combustible hidrógeno disponible para energizar las celdas de combustible después de una reacción entre los reactivos. Los tres gráficos anteriores muestran que el hidrógeno se produce rápidamente después del inicio de la reacción y después la reacción se detiene también sustancialmente, relativamente rápido. La rápida producción de hidrógeno reduce la necesidad de almacenar o presurizar el hidrógeno producido hasta que la celda de combustible pueda consumir el combustible. La capacidad de detener la
reacción rápidamente también reduce el aumento de presión, particularmente después que el sistema se apaga. Adicionalmente, cuando se utilizan dosis más pequeñas de combustible, el tamaño de la cámara de reacción también puede ser reducido.
En un ejemplo, asumiendo una velocidad de consumo de celda de combustible conveniente, se muestra a continuación el tiempo de funcionamiento de la celda de combustible y por extensión el tiempo de funcionamiento del dispositivo electrónico a partir de la reacción anterior.
La curva de tiempo de funcionamiento indica que después de un minuto de comenzada la reacción, el tiempo de funcionamiento de la celda de combustible o del dispositivo es de aproximadamente 6 minutos. A los dos minutos después de la reacción, el tiempo de funcionamiento de la celda de combustible o del dispositivos es de aproximadamente 4,8 minutos; a los tres minutos después de la reacción, el tiempo de funcionamiento de la celda de combustible o del dispositivo es de aproximadamente 3,6 minutos. Está curva se puede pensar como un tipo de indicador de combustible que muestra el combustible de hidrógeno remanente. En este ejemplo, después de aproximadamente seis minutos, se necesita otra reacción para proveer a la celda de combustible o al dispositivo electrónico con
combustible continuo.
Ei volumen o masa del reactivo líquido puede ser reducido, siempre y cuando la curva de presión, la curva de velocidad de generación de masa y/o la curva de tiempo de funcionamiento no cambien significativamente en concordancia con la descripción de la presente invención. Alternativamente, la velocidad de generación de presión, la velocidad de generación de masa y el tiempo de funcionamiento pueden ser balanceadas contra la necesidad de reducción en volumen. En otras palabras, la velocidad de generación de presión, la velocidad de generación de masa y el tiempo de funcionamiento pueden ser disminuidos a un punto donde el volumen del aparato que genera hidrógeno es minimizado. En concordancia con una realización de la presente invención, la densidad de energía puede ser maximizada sin lograr la eficiencia de reacción más alta posible.
SEGUNDO EJEMPLO
En contraste con el primer ejemplo, una dosis del reactivo líquido preparado fue agregada a una dosis más grande del borohidruro de sodio sólido. Una dosis de 0,31 gramos del reactivo líquido preparado fue aplicada a 2 gramos de borohidruro de sodio. Las cantidades fueron elegidas para permitir un contacto directo de todo el reactivo líquido preparado con el borohidruro de sodio. No es necesaria una cantidad mayor de borohidruro de sodio, debido a que el líquido no puede contactar físicamente más del reactivo sólido. Los resultados reportados a continuación están limitados a la presente formulación y otras formulaciones pueden tener resultados y utilidad aumentados o mejores. Las curvas de presión, masa, velocidad de generación de masa y tiempo de funcionamiento fueron
generadas de forma similar a los procedimientos descritos anteriormente, y son mostradas a continuación.
Presión VS Tiempo
-Presión
0.00 20.00 40.00 60.00 100.00 Minutos
Estos gráficos muestran que para el segundo ejemplo, se tardo aproximadamente 70 minutos, que es considerablemente más largo que en la primera realización, para alcanzar la presión máxima de aproximadamente 19,1 psi, que es una presión considerablemente más baja que en el primer ejemplo. La velocidad de generación de masa se mantiene significante después de 20 minutos y también después de 40 minutos. Significativamente, el tiempo de funcionamiento es solamente aproximadamente 0,2 minutos inmediatamente después de empezada la reacción, y el tiempo total de funcionamiento es menor que aproximadamente medio minuto después de la reacción inicial. Los resultados muestran que agregar una pequeña cantidad de reactivo líquido al borohidruro de sodio libera solamente
una cantidad pequeña de hidrógeno, y el reactivo líquido necesita ser agregado sin interrupción y continuamente para energizar adecuadamente una celda de combustible o un dispositivo electrónico.
Otro resultado derivado de estos dos ejemplos muestra que para el primer ejemplo, ia presión máxima alcanzada de 43,8 psi se correlaciona con un hidrógeno total generado de aproximadamente 0,01737 gramos para 0,1 gramos de borohidruro de sodio basado sobre la ecuación de gas ideal. En otras palabras, 0,1 gramos de borohidruro de sodio producen 0,1737 gramos de hidrógeno, o aproximadamente 81,5% de la liberación ideal de hidrógeno a partir de la ecuación de balance de masa anterior. Para el segundo ejemplo, la presión máxima obtenida de 19,1 psi se correlaciona a aproximadamente 0,00759 gramos de hidrógeno para 0,31 gramos de reactivo líquido preparado o agua basado sobre la ecuación de gas ideal. De ahí que, basado sobre la ecuación de balance de masa anterior, 0,31 gramos de agua deberían proveer idealmente 0,069 gramos de hidrógeno. Los 0,00759 gramos de hidrógenos producidos en el segundo ejemplo alcanzan solamente aproximadamente 11 % de eficiencia.
En consecuencia, se ha demostrado que la eficiencia de agregar borohidruro de sodio sólido a una cantidad mayor de agua es significativamente mejor que agregar agua a una cantidad mayor de borohidruro de sodio sólido, 81,5%:11% o aproximadamente 7,4: 1.
En concordancia con otro aspecto de la presente ¡nvención, los pesos y volúmenes de reactivos transportados en un aparato que genera hidrógeno son minimizados para incrementar la densidad del hidrógeno liberado por cantidad de
reactivos transportados en el aparato que genera hidrógeno. Esto se logra mediante la reducción de la relación entre el peso del borohidruro de sodio sólido a reactivo líquido más cerca de la relación ideal de 1:0,952. La relación de peso puede ser reducida cuando el pH del reactivo líquido es más ácido.
En concordancia con otro aspecto de la presente invención, cuando dos reactivos líquidos que tienen deferentes valores de pH son hechos reaccionar con la misma cantidad de borohidruro de sodio, la reacción con el reactivo líquido de pH más bajo debería ser más rápida que la reacción con el reactivo líquido de pH más elevado, cuando otros factores son sustancialmente los mismos.
Se ha descubierto que si el reactivo líquido es neutro, es decir, agua a pH 7, la reacción entre el borohidruro de sodio y el agua puede continuar hasta una semana para completarse completamente. Cuando se reduce el pH del reactivo líquido a aproximadamente 5,4, la reacción puede continuar hasta aproximadamente 20 minutos para completarse completamente. Cuando el pH del reactivo líquido tiene un pH de aproximadamente 1 ,5, la reacción puede tardar menos de aproximadamente 1 minuto para completarse sustancialmente o completamente.
Adicionalmente, cuando el pH es llevado a menos de 1,0, la eficiencia de la liberación de hidrógeno desde la reacción también es mejorada como se muestra en los ejemplos siguientes.
TERCER EJEMPLO
En este ejemplo, se prepara el reactivo líquido como sigue:
??
H2O destilada 7,25 gramos CH3OH : 1 ,00 gramos CoCI2 0,34 gramos H2SO 0.90 gramos (concentración de 90-92 %) Total 9,49 gramos Este reactivo líquido preparado tiene un pH medido de aproximadamente 0,15. El líquido preparado tiene un volumen de aproximadamente 9,18 ml (o ce) basado sobre pesos específicos conocidos de los líquidos. Se prepararon dosis de 1 ml (1,03 gramos), 0,75 ml (0,78 gramos) y 0,5 ml (0,52 gramos) del reactivo líquido preparado y se mezclaron con 0,1 gramos de borohidruro de sodio en una cámara de mezcla con un volumen de aproximadamente 70 ml. Se obtuvieron los siguientes resultados.
Los resultados en la tabla anterior sugieren que se liberó más hidrógeno que el hidrógeno almacenado en el borohidruro de sodio y en el agua. Esto puede estar provocado por una posible incertidumbre experimental del equipo de medición o del equipo de laboratorio. También, otros compuestos en los aditivos, a saber metanol y ácido sulfúrico, pueden contribuir con hidrógeno durante la reacción para estimular la salida total de hidrógeno.
9.2
Como se muestra, cuando se reduce el pH a menos de 1,5 o más preferiblemente en el rango de aproximadamente 0,15, la relación óptima de peso del borohidruro de sodio a reactivo líquido para una producción eficaz de hidrógeno está entre 1:5,2 y 1 :7,8 (cuando se compara con la producción ideal de hidrógeno). Estas relaciones están significativamente más cerca de la relación ideal de 1:0,92 que la relación de 1:173 mostrada en el primer ejemplo.
Adicionalmente, en el tercer ejemplo, se pueden obtener los mismos resultados mediante el agregado de reactivo sólido al reactivo líquido o viceversa.
Como se estableció anteriormente, la densidad del hidrógeno recuperable o liberable por volumen de reactivos transportado en el cartucho o aparato que genera hidrógeno es un factor importante en el diseño del cartucho. Así, se desea una reducción en volumen de los reactivos mientras se mantiene la alta eficiencia en la producción de hidrógeno, es decir, maximizar la densidad de energía.
En consecuencia, se ha mostrado que bajando el pH del reactivo líquido se puede incrementar la densidad de hidrógeno liberable por volumen de reactivos, mientras se mantiene una alta eficiencia de la producción de hidrógeno.
La Fig. 1 muestra un aparato que genera hidrógeno 127 de ejemplo. El aparato o cartucho 127 incluye una porción de componente de combustible sólido 107 contenida en una cámara adyacente a una cámara llenada con un componente de combustible líquido 122. Cualquier componente de combustible puede ser cualquier componente de combustible descrito aquí, tal como utilizar borohidruro de sodio como componente de combustible sólido 107 y agua, catalizador y aditivos como componente de combustible líquido 122. El componente de
combustible sólido 107 y el componente de combustible líquido 122 están separados mediante una membrana delgada frangible 104. Una varilla 103 está en contacto con el componente de combustible sólido 107, se extiende a través de un conducto de combustible 113, y fuera del aparato 127 a través de una tapa 105. La varilla 103 se puede mover una pequeña cantidad hacia el componente de combustible sólido 107 cuando es impactada por una fuerza suficiente. Una junta tórica (O-ring) 102 amortigua el impacto y sella la abertura. Cuando la varilla 103 es pulsada, la varilla 103 empuja al componente de combustible sólido a través de la membrana frangible 104 dentro del componente de combustible líquido 122. También se puede proveer un vacío 109 debajo del componente líquido 122 y separado del mismo mediante una membrana flexible 108, tal como una delgada hoja de goma o uretano. El vacío 109 permite que el mayor volumen de componente de combustible líquido 122 se expanda adecuadamente debido al agregado del componente de combustible sólido 107. Mientras reaccionan los componentes 107, 122, se produce gas combustible. El combustible viaja a través del conducto de combustible 113 y fuera hacia un reservorio (no mostrado) para reponer el gas combustible ahí dentro. El aparato 127 además incluye una porción de base 111.
Otro aparato adecuado que genera gas utilizable con los combustibles descritos aquí son discutidos en dos (2) solicitudes provisionales co-pendientes de este mismo solicitante, ambas tituladas "Hydrogen Generating Fuel Cell Cartridges" que tienen números de serie 60/689.538 y 60/689.539, presentadas el 13 de Junio de 2005. Las solicitudes provisionales '538 y '539 fueron presentadas el mismo día que la solicitud provisional titulada "Fuels for Hydrogen Producing Cartridges", que
tiene el número de serie 60/689.572, también presentada el 13 de Junio de 2005. La presente solicitud reivindica prioridad en la solicitud provisional '572. Estas solicitudes provisionales son incorporadas aquí como referencia en su totalidad.
Otros aparatos adecuados que generan gas incluyen aquellos descritos en la publicación de la solicitud de patente de los Estados Unidos de este mismo solicitante numero 2005/0074643, y en la solicitud de patente de los Estados Unidos titulada "Hydrogen Generating Fuel Cell Cartridges" llevando el número de serie 11/067.167, presentada el 25 de Febrero de 2005, y en la solicitud de patente de los Estados Unidos titulada "Hydrogen-Generating Fuel Cell Cartridges", llevando el número de serie 11/327.580, presentada el 6 de Enero de 2006. Estas solicitudes no-provisionales también son incorporadas como referencia en su totalidad.
Otro aparato adecuado que genera gas está ilustrado en las Figs. 2 y 3. Como se muestra, el aparato que genera gas 200 tiene un alojamiento 202, que es generalmente cilindrico. Sin embargo, el alojamiento 202 puede tener cualquier forma. El alojamiento 202 está conectado a una tapa de extremo de sello 204 en un extremo y a una tapa de extremo 206 en el otro extremo, como se muestra. La tapa de extremo 206 define un canal de flujo 208 para permitir que el gas hidrógeno producido dentro del aparato 200 fluya a una celda de combustible (no mostrada). El canal 208 está conectado fluidamente con una válvula de cierre 210 para controlar el flujo de hidrógeno fuera del aparato. Cuando se apaga la válvula 210, se sella el aparato 200. Se puede utilizar cualquier válvula de cierre. Válvulas de cierre adecuadas incluyen aquellas descritas en las publicaciones de solicitudes de patentes de los Estados Unidos de este mismo solicitante números
2005/0022883 y 2005/0116190, y en las solicitudes de patentes de los Estados Unidos de este mismo solicitante números 10/978.949, presentada el 1 de Noviembre de 2004, 10/958.574, presentada el 5 de Octubre de 2004, y 60/699.865, presentada el 18 de julio de 2005. Estas referencias están incorporadas aquí como referencia en su totalidad.
Dentro del alojamiento 202 se dispone un portador de combustible 212, que, en una realización preferida, está fijado en relación al alojamiento 202. El portador de combustible 212, como se muestra en la Fig. 3, tiene un perfil de una cruz con uno de los cuatro segmentos ortogonales transportando una pluralidad de capsulas o ampollas de combustible 214. El portador de combustible 212 puede tener cualquier forma o perfil, siempre y cuando el portador de combustible 212 tenga aberturas para permitir que el gas hidrógeno producido fluya hacia la tapa de extremo 206 y canal 208, y para permitir que el gas producido ejerza presión sobre un mecanismo automático de cierre 216, como se describe a continuación. Tales aberturas pueden ser espacios 218 entre los segmentos ortogonales del perfil de cruz mostrado en al Fig. 3. También, como se ilustra, las capsulas de combustible 214 son transportadas mediante solamente uno de los cuatro segmentos ortogonales. Sin embargo, las capsulas de combustible 214 pueden ser transportadas por cualquier porción de los portadores de combustible 212 y pueden ser transportadas por todos los segmentos del portador de combustible 212.
Cada capsula de combustible 214 comprende un componente de combustible sólido 107 y un componente de combustible líquido 122 separados mediante una membrana 104, similar a aquella en el aparato que genera gas 127 mostrado en la
Fig. 1. Una vez que la membrana 104 es rasgada o rota de alguna otra forma, los reactivos/combustibles sólido y líquido se mezclan para producir hidrógeno, como se describió anteriormente. Las cantidades de combustibles sólido y líquido son pre-medidas o pre-determinadas para maximizar el hidrógeno producido, también como se describe anteriormente.
El portador de combustible 212 también incluye un resorte espiral 220. Un extremo del resorte espiral 220 está ubicado en un bolsillo 222 del mecanismo de cierre 216, y el resorte espiral 220 se extiende para conectarse con las membranas 104 en todas las capsulas de combustible 214. Mientras se ensambla, el resorte espiral 220 es pre-cargado, de forma que tenga una tendencia a enrollarse dentro del bolsillo 222. Mientras el resorte se enrolla, rompe las membranas 104 y las capsulas de combustible 214 secuencialmente mediante ganchos o dispositivos similares, hasta que la acción de enrollado se detiene o cuando el resorte se enrolla completamente dentro del bolsillo 222.
El mecanismo de cierre 216 tiene un brazo o brazos de flexión 224. El brazo 224 define una ranura 223, y el portador de combustible 212 tiene una extensión 225 que transporta una clavija 225a. La clavija 225a es recibida en la ranura 223, de forma que cuando el mecanismo de cierre 216 se mueve hacia la tapa de extremo 204, el brazo 224 se flexiona hacia abajo. Cuando el mecanismo de cierre 216 se mueve lejos de la tapa de extremo 204, el brazo 224 se flexiona hacia arriba. Cuando el brazo 224 está suficientemente flexionado hacia abajo hacia las espirales del resorte 220 en el bolsillo 222, toca o contacta el resorte para detener la acción de enrollado.
El mecanismo de cierre 216 está espaciado de la tapa de extremo 204 por un espaciado 226, que está llenado con un gas o un gas comprimido, tal como aire, nitrógeno o hidrógeno. El gas en el espaciado 226 actúa como un resorte a gas. Cuando el hidrógeno es producido más rápido de lo que puede ser consumido o cuando la válvula 210 está cerrada, la presión interna dentro del alojamiento 202 aumenta. Está presión actúa sobre el mecanismo de cierre 216 tendiendo a empujarlo hacia la tapa de extremo 204 contra el resorte de gas 226. Cuando la presión interna excede un umbral predeterminado, el brazo 224 presiona sobre el resorte espiral 220 para detener la acción de enrollado y la ruptura de la membrana 104. En consecuencia, la producción de hidrógeno se detiene. Cuando la válvula 210 está abierta, el gas hidrógeno es transferido o producido desde el alojamiento 202, por lo tanto reduciendo la presión interna en el aparato que genera gas 200. Mientras la presión intema disminuye, el resorte de gas 226 empuja el mecanismo de cierre lejos de la tapa de extremo 204 y el brazo 224 se mueve lejos del resorte espiral 220 para permitir que continúe la acción de enrollado.
En está realización, el mecanismo de cierre 216 detiene automáticamente la producción de gas deteniendo las reacciones causadas por la ruptura de membranas 104 adicionales, cuando la presión interna del aparato que genera gas 200 alcanza un umbral predeterminado. Cuando la presión interna cae por debajo de este umbral, el mecanismo de cierre automáticamente permite que continúe la producción de gas continuando con la ruptura de las membranas 104 de las capsulas de combustible 214 sin reaccionar.
El resorte de gas 226 puede ser remplazado por otros resortes, tales como
resortes helicoidales, espumas comprimidas u otros resortes. Ventajosamente, el aparato que genera gas 200 contiene solamente dos partes que se mueven, a saber, el mecanismo de cierre 216 y el resorte espiral 220. También, cuando el aparato que genera gas 200 es primeramente ensamblado o antes del primer uso, el aparato que genera gas 200 puede estar cargado con un gas presurizado, tal como hidrógeno, para activar el mecanismo de cierre 216 para evitar que el resorte espiral se enrolle hasta que un usuario abra la válvula 210 por primera vez.
Otras realizaciones de la presente invención serán evidentes para aquellos expertos en el arte a partir de la consideración de la presente memoria descriptiva y de la práctica de la presente invención develada aquí. Es la intención de que la presente memoria descriptiva y los ejemplos sean considerados de ejemplo solamente con un verdadero alcance y espíritu de la invención siendo indicado por las siguientes reivindicaciones y equivalentes de las mismas.
? y
Claims (25)
1. Una composición que comprende: un hidruro de metal; y un reactivo líquido que tiene un pH de menos de aproximadamente 1,5, en donde una reacción del hidruro de metal y del reactivo líquido libera gas hidrógeno.
2. La composición de la reivindicación 1 , en donde el hidruro de metal es una forma sólida de borohidruro de sodio.
3. La composición de la reivindicación 1, en donde el pH del reactivo líquido es menor que aproximadamente 1,0.
4. La composición de la reivindicación 3, en donde el pH del reactivo líquido es aproximadamente 0,15.
5. La composición de la reivindicación 1, en donde el reactivo líquido comprende agua, un catalizador y un ácido. • '0
6. La composición de la reivindicación 5, en donde el catalizador es cloruro de cobalto y el ácido es ácido sulfúrico.
7. La composición de la reivindicación 5, en donde el reactivo líquido además . J comprende un agente anticongelante.
8. La composición de la reivindicación 1 , en donde una proporción en peso del hidruro de metal al reactivo líquido es menor que aproximadamente 1:10,0.
9. La composición de la reivindicación 8, en donde una proporción en peso del hidruro de metal al reactivo líquido es menor que aproximadamente 1 :8,0.
10. La composición de la reivindicación 8, en donde una proporción en peso del hidruro de metal al reactivo líquido es mayor que 1:5,0.
11. Un aparato que genera gas que comprende: un hidruro de metal; y un reactivo líquido, en donde una reacción del hidruro de metal y el reactivo líquido libera gas hidrógeno y en donde una proporción en peso del hidruro de metal al reactivo líquido es menor que aproximadamente 1 :10,0.
12. El aparato que genera gas de la reivindicación 11, en donde la proporción en peso del hidruro de metal al reactivo líquido es menor que aproximadamente 1 :8,0.
13. El aparato que genera gas de la reivindicación 11, en donde la proporción en peso del hidruro de metal al reactivo líquido es mayor que aproximadamente 1 :5,0.
14. El aparato que genera gas de la reivindicación 11, en donde el reactivo líquido tiene un pH menor que aproximadamente 1,5.
15. El aparato que genera gas de la reivindicación 14, en donde el reactivo líquido tiene un pH menor que aproximadamente 1 ,0.
16. El aparato que genera gas de la reivindicación 15, en donde el reactivo líquido tiene un pH menor que aproximadamente 0,15.
17. El aparato que genera gas de la reivindicación 11, en donde el reactivo líquido comprende agua, un alcohol o un ácido débil.
18. El aparato que genera gas de la reivindicación 11, en donde el hidruro de metal y el reactivo líquido están separados por una membrana.
19. El aparato que genera gas de la reivindicación 11 que además comprende una pluralidad de capsulas de combustible, en donde cada capsula de combustible comprende una cantidad pre-determinada de hidruro de metal y una cantidad predeterminada de reactivo líquido separadas por una membrana.
20. El aparato que genera gas de la reivindicación 19, en donde las membranas pueden ser rotas mediante un elemento de almacenamiento de energía que se mueve de forma que el hidruro de metal y el reactivo líquido puedan reaccionar para producir gas hidrógeno.
21. El aparato que genera gas de la reivindicación 20 además comprende un mecanismo automático de cierre, dicho mecanismo de cierre responde a una presión interna del aparato que genera gas, de forma que, cuando la presión interna llega más allá de una presión umbral predeterminada, el mecanismo de cierre detiene el movimiento del elemento de almacenamiento de energía.
22. El aparato que genera gas de la reivindicación 21 , en donde el mecanismo de cierre está soportado mediante un resorte de soporte, de forma que el resorte de soporte actúe sobre el mecanismo de cierre para balancear la presión interna.
23. El aparato que genera gas de la reivindicación 22, en donde el resorte de soporte provee la presión umbral predeterminada.
24. El aparato que genera gas de la reivindicación 20, en donde el almacenamiento de energía que se mueve comprende un resorte espiral.
25. El aparato que genera gas de la reivindicación 24, en donde el resorte espiral comprende un gancho para romper la membrana. 3*3
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