MD4391C1 - Formă cristalină nouă VII a agomelatinei, procedeu de preparare şi utilizarea acesteia, şi compoziţie farmaceutică care o conţine - Google Patents

Formă cristalină nouă VII a agomelatinei, procedeu de preparare şi utilizarea acesteia, şi compoziţie farmaceutică care o conţine Download PDF

Info

Publication number
MD4391C1
MD4391C1 MDA20130073A MD20130073A MD4391C1 MD 4391 C1 MD4391 C1 MD 4391C1 MD A20130073 A MDA20130073 A MD A20130073A MD 20130073 A MD20130073 A MD 20130073A MD 4391 C1 MD4391 C1 MD 4391C1
Authority
MD
Moldova
Prior art keywords
agomelatine
crystalline form
preparation
acetate
water
Prior art date
Application number
MDA20130073A
Other languages
English (en)
Russian (ru)
Other versions
MD4391B1 (ro
MD20130073A2 (ro
Inventor
Хуан
Тун
Сюейянь ЧЖУ
Ханьбинь Шань
Чжедун Юань
С Юй
Original Assignee
Hanghai Institute Of Pharmaceutical Industry
Les Laboratoires Servier
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Family has litigation
First worldwide family litigation filed litigation Critical https://patents.darts-ip.com/?family=46855966&utm_source=google_patent&utm_medium=platform_link&utm_campaign=public_patent_search&patent=MD4391(C1) "Global patent litigation dataset” by Darts-ip is licensed under a Creative Commons Attribution 4.0 International License.
Application filed by Hanghai Institute Of Pharmaceutical Industry, Les Laboratoires Servier filed Critical Hanghai Institute Of Pharmaceutical Industry
Publication of MD20130073A2 publication Critical patent/MD20130073A2/ro
Publication of MD4391B1 publication Critical patent/MD4391B1/ro
Publication of MD4391C1 publication Critical patent/MD4391C1/ro

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C233/00Carboxylic acid amides
    • C07C233/01Carboxylic acid amides having carbon atoms of carboxamide groups bound to hydrogen atoms or to acyclic carbon atoms
    • C07C233/16Carboxylic acid amides having carbon atoms of carboxamide groups bound to hydrogen atoms or to acyclic carbon atoms having the nitrogen atom of at least one of the carboxamide groups bound to a carbon atom of a hydrocarbon radical substituted by singly-bound oxygen atoms
    • C07C233/17Carboxylic acid amides having carbon atoms of carboxamide groups bound to hydrogen atoms or to acyclic carbon atoms having the nitrogen atom of at least one of the carboxamide groups bound to a carbon atom of a hydrocarbon radical substituted by singly-bound oxygen atoms with the substituted hydrocarbon radical bound to the nitrogen atom of the carboxamide group by an acyclic carbon atom
    • C07C233/22Carboxylic acid amides having carbon atoms of carboxamide groups bound to hydrogen atoms or to acyclic carbon atoms having the nitrogen atom of at least one of the carboxamide groups bound to a carbon atom of a hydrocarbon radical substituted by singly-bound oxygen atoms with the substituted hydrocarbon radical bound to the nitrogen atom of the carboxamide group by an acyclic carbon atom having the carbon atom of the carboxamide group bound to an acyclic carbon atom of a carbon skeleton containing six-membered aromatic rings
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61KPREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
    • A61K9/00Medicinal preparations characterised by special physical form
    • A61K9/48Preparations in capsules, e.g. of gelatin, of chocolate
    • A61K9/4841Filling excipients; Inactive ingredients
    • A61K9/4866Organic macromolecular compounds
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P1/00Drugs for disorders of the alimentary tract or the digestive system
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P25/00Drugs for disorders of the nervous system
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P25/00Drugs for disorders of the nervous system
    • A61P25/18Antipsychotics, i.e. neuroleptics; Drugs for mania or schizophrenia
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P25/00Drugs for disorders of the nervous system
    • A61P25/20Hypnotics; Sedatives
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P25/00Drugs for disorders of the nervous system
    • A61P25/22Anxiolytics
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P25/00Drugs for disorders of the nervous system
    • A61P25/24Antidepressants
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P25/00Drugs for disorders of the nervous system
    • A61P25/28Drugs for disorders of the nervous system for treating neurodegenerative disorders of the central nervous system, e.g. nootropic agents, cognition enhancers, drugs for treating Alzheimer's disease or other forms of dementia
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P3/00Drugs for disorders of the metabolism
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P43/00Drugs for specific purposes, not provided for in groups A61P1/00-A61P41/00
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P9/00Drugs for disorders of the cardiovascular system
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P9/00Drugs for disorders of the cardiovascular system
    • A61P9/10Drugs for disorders of the cardiovascular system for treating ischaemic or atherosclerotic diseases, e.g. antianginal drugs, coronary vasodilators, drugs for myocardial infarction, retinopathy, cerebrovascula insufficiency, renal arteriosclerosis
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C231/00Preparation of carboxylic acid amides
    • C07C231/22Separation; Purification; Stabilisation; Use of additives
    • C07C231/24Separation; Purification

Landscapes

  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Bioinformatics & Cheminformatics (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • Neurosurgery (AREA)
  • Biomedical Technology (AREA)
  • Neurology (AREA)
  • Psychiatry (AREA)
  • Epidemiology (AREA)
  • Heart & Thoracic Surgery (AREA)
  • Cardiology (AREA)
  • Pain & Pain Management (AREA)
  • Urology & Nephrology (AREA)
  • Diabetes (AREA)
  • Hematology (AREA)
  • Obesity (AREA)
  • Anesthesiology (AREA)
  • Hospice & Palliative Care (AREA)
  • Vascular Medicine (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Acyclic And Carbocyclic Compounds In Medicinal Compositions (AREA)
  • Glass Compositions (AREA)
  • Analysing Materials By The Use Of Radiation (AREA)
  • Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)

Abstract

Invenţia se referă la o formă cristalină nouă VII a agomelatinei, la un procedeu de preparare şi aplicarea acesteia, şi la o compoziţie farmaceutică care o conţine.Această formă cristalină nouă asigură o puritate înaltă, o structură cristalină stabilă şi o reproductibilitate bună. În ce priveşte stabilitatea şi puritatea, ea este superioară numeroaselor forme cristaline cunoscute până în prezent. Ca urmare a acestui fapt, forma cristalină VII din prezenta invenţie posedă avantaje în producere. Procedeul de preparare, conform invenţiei, include dizolvarea compuşilor agomelatinei în acid acetic, la care se adaugă acetat, ulterior la acest amestec al reacţiei se adaugă apă prin picurare şi se agită la o temperatură cuprinsă între 17…23°C pentru a provoca cristalizarea, cristalele fiind apoi separate din soluţie.

Description

Invenţia se referă la o formă cristalină nouă VII a agomelatinei, N-[2-(7-metoxi-1-naftil)etil]acetamidă, la un procedeu de preparare, aplicarea acesteia şi la o compoziţie farmaceutică care o conţine.
Agomelatina, cu denumirea chimică N-[2-(7-metoxi-1-naftil)etil]acetamidă şi cea comercială Valdoxan, are următoarea structură chimică (I):
(I)
Agomelatina are un efect dublu, acţionând nu doar ca un agonist al receptorilor sistemului melatoninergic, ci şi ca un antagonist al receptorului 5HT2C. Proprietăţile sale indică că ea este activă în sistemul nervos central, îndeosebi în tratamentul depresiei majore, tulburărilor afective sezoniere, tulburărilor de somn, patologiilor cardiovasculare, patologiilor sistemului digestiv, insomniei şi oboselii provocate de diferenţele de fus orar, dereglărilor poftei de mâncare şi obezităţii. Agomelatina este primul antidepresiv melatoninergic şi este eficientă în tratamentul depresiei şi ameliorarea parametrilor somnului, totodată nu afectează funcţiile sexuale.
Prepararea şi utilizarea terapeutică a agomelatinei a fost descrisă în brevetul european EP 0 447 285 [1].
Având în vedere valoarea farmaceutică a compusului menţionat, este important de a obţine o formă cristalină extrem de pură, cu reproductibilitate bună şi avantajoasă în prepararea farmaceutică şi suficient de stabilă pentru păstrarea pe termen lung, fără a avea cerinţe specifice privind temperatura, lumina, umiditatea sau nivelul de oxigen.
Brevetele CN200510071611.6, CN200610108396.7, CN200610108394.8, CN200610108395.2, CN200910047329.2, CN200910245029.5 [2-7] au făcut publice diverse forme cristaline ale agomelatinei, precum şi procedeele de preparare.
În brevetele date, forma cristalină II este preparată prin recristalizarea din etanol şi apă. Forma cristalină III este preparată prin încălzirea agomelatinei până la 110°C până la dezgheţarea completă şi ulterior prin răcire lentă până la cristalizare. Forma cristalină IV este preparată prin încălzirea agomelatinei la 110°C până la dezgheţarea completă, ulterior prin răcire rapidă până la 50...70°C şi menţinerea la o temperatură de 70°C timp de circa 5 ore până la cristalizare; forma cristalină V este preparată prin aşa-numita mărunţire mecanică cu „energie înaltă” a agomelatinei, în timp ce forma cristalină VI este obţinută prin recristalizare din acid acetic şi apă.
Este bine cunoscut faptul că compuşii chimici pot expune diferite amplasări moleculare şi posedă diferite forme solide, adică există multiple forme cristaline ale aceluiaşi compus. Printre preparatele farmaceutice, diferite forme cristaline pot duce la deosebiri în dizolvare şi biodisponibilitate. De aceea, în dezvoltarea farmaceutică este îndeosebi important de a căuta structuri cristaline care sunt extrem de pure, oferă o reproductibilitate bună, sunt uşor de produs şi folosit, şi au o dizolvare şi o biodisponibilitate excelentă.
Scopul prezentei invenţii este de a oferi o formă cristalină nouă a agomelatinei, şi anume forma cristalină VII, de asemenea, un procedeu de preparare a formei cristaline a agomelatinei. Fiind comparată cu forma cristalină II a preparatului disponibil în prezent Valdoxan, forma cristalină nouă oferă caracteristici valoroase şi un procedeu de preparare cu o reproductibilitate bună.
Forma cristalină VII a agomelatinei din invenţia propusă poate fi utilizată în tratamentul bolilor sistemului melatoninergic, tulburărilor de somn, stresului, anxietăţii, tulburărilor afective sezoniere, depresiei majore, patologiilor cardiovasculare, patologiilor sistemului digestiv, insomniei şi oboselii provocate de diferenţele de fus orar, schizofreniei, fobiilor şi al depresiei.
Prezenta invenţie are, de asemenea, ca scop oferirea unui procedeu de preparare a formei cristaline VII a agomelatinei, care este simplu în executare şi oferă o reproductibilitate bună.
Un alt scop al prezentei invenţii este de a oferi o compoziţie farmaceutică, care include forma cristalină VII a agomelatinei din prezenta invenţie, precum şi adjuvanţi sau excipienţi acceptabili farmaceutic.
Compoziţia farmaceutică menţionată poate fi configurată pentru a fi utilizată în diverse moduri de aplicare, în special atunci când este administrată pe cale orală sau prin injectare.
Conform naturii sau gradului de severitate al bolii, tratamentul poate fi administrat printr-o doză regulată conform vârstei şi greutăţii pacientului. Doza poate varia între 0,1 mg şi 1 g pe zi, fiind administrată doar o singură dată sau de câteva ori.
Următoarele exemple de diagrame de difracţie a razelor X a formei cristaline a agomelatinei din prezenta invenţie folosesc unghiul Bragg 2Θ, distanţa interplanară d în cristale şi intensitatea relativă pentru a indica:
2Θ° d(Å) Intensitatea relativă (I%) 10,557 8,3725 32,35 13,301 6,6509 11,45 16,145 5,4855 10,60 17,286 5,1258 6,19 17,841 4,9675 100,00 19,359 4,5813 10,83 20,089 4,4164 11,77 23,366 3,8040 29,82 24,944 3,5667 21,60 26,128 3,4078 12,47
Atunci când este utilizată difracţia razelor X pentru măsurarea cristalizării în prezenta invenţie, uneori din cauza echipamentului de măsurare sau a condiţiilor de testare, punctele maxime măsurate indică devieri uşoare în măsurare; îndeosebi, spre exemplu, poate fi o deviere de circa ±0,2 în măsurarea valorii 2Θ; chiar dacă se foloseşte un echipament extrem de exact, se poate observa o deviere de circa ±0,1. În consecinţă, această deviere trebuie luată în considerare în timpul determinării fiecărei structuri cristaline.
Condiţiile testării XRD (difracţia razelor X):
Modelul instrumentului: difractometru de raze X Bruker D8ADVANCE
Parametrii experimentului:
Detector: detector LynxEye Sursa de lumină: CuKα 40 kV 40 mA Monocromator: disc de filtru din Ni Valoarea devierii: 1° Valoarea devierii L.O.: 1,0 mm Proba: proba LynxEye Metoda de scanare: scanare continuă Θ-Θ Intervalul de scanare: 3°…45° Lungimea etapei: 0,02° Viteza de scanare: 8,0°/min Timpul de scanare: 5 min Temperatura de scanare: temperatura camerei
Condiţiile testării DSC (calorimetria diferenţială):
Modelul instrumentului: NETZSCH DSC 204F1
Condiţiile experimentale:
Tipul creuzetului: creuzet standard din aluminiu (perforat)
Gaz pentru purjare: azot cu puritatea înaltă 20 mL/min; gaz de protecţie: azot cu puritatea înaltă 60 mL/min
Intervalul de temperatură: temperatura camerei … 140°C
Viteza de încălzire: 10°C/min
Condiţiile testării TGA (termogravimetrice)
Modelul instrumentului: NETZSCH TG 209F1
Condiţiile experimentale:
Tipul creuzetului: Al2O3
Gaz pentru purjare: N2 20 mL/min; gaz de protecţie: N2 10 mL/min
Intervalul de temperatură: temperatura camerei … 300°C
Viteza de încălzire: 10°C/min
Procedeul de preparare a formei cristaline VII din prezenta invenţie implică dizolvarea compuşilor agomelatinei cu formula (II) sau (III) în acid acetic, la care se adaugă ulterior acetat (de preferinţă acetat de potasiu sau acetat de amoniu). Apoi la acest amestec al reacţiei se adaugă apă prin picurare şi se agită la o temperatură de 17...23°C pentru a provoca cristalizarea, cristalele fiind apoi separate din soluţie.
După cum s-a descris, în prezenta invenţie nu sunt cerinţe speciale cu privire la cantitatea acidului acetic care urmează să fie adăugată, fiind utilizată o cantitate suficientă pentru dizolvarea materiilor prime, iar încălzirea poate, de asemenea, fi aplicată în modul potrivit pentru facilitarea dizolvării.
Raportul molar dintre compuşii agomelatinei cu forma (II) sau (III) şi acetat este, de preferinţă, în următoarea ordine 1:(1...1,5), cel optimal fiind 1:(1...1,1). Acetatul sus-menţionat cuprinde acetat de potasiu şi acetat de amoniu.
În procedeul de preparare din prezenta invenţie după cum s-a descris, raportul dintre volumul acidului acetic şi apă este de 1: (10...30).
Într-o variantă preferenţială de executare a procedeului de preparare a formei cristaline VII din prezenta invenţie, atunci când temperatura amestecului reacţiei atinge 19...25°C, îndeosebi circa 22°C sau 23°C, se adaugă apă prin picurare pentru a provoca cristalizarea.
Într-o altă variantă preferenţială, după ce la amestecul reacţiei se adaugă apă prin picurare, are loc agitarea la o temperatură de circa 20°C. Aceasta poate avea loc pe o perioadă de circa 2 ore pentru a provoca cristalizarea.
Într-o altă variantă preferenţială de executare, după adăugarea acetatului, amestecul reacţiei este încălzit până la 30...50°C, obţinându-se o soluţie limpede; soluţia menţionată este lăsată să se răcească de sine stătător, apoi se adaugă apă prin picurare pentru a provoca cristalizarea.
Conform prezentei invenţii se obţine o formă cristalină nouă VII a agomelatinei, stabilă, cu puritate înaltă, reproductibilitate bună, fapt ce determină producerea ei uşoară în masă, având astfel avantaje în producere. Spre deosebire de formele cristaline disponibile în prezent, ea posedă calităţi de stabilitate şi solubilitate bună.
Conform cererilor pentru brevet CN 201010126254.X şi CN 201010126263.9, compuşii agomelatinei cu formula (II) sau (III), după cum s-a descris anterior, pot fi produşi prin intermediul următorului procedeu de preparare, care implică intrarea agomelatinei în reacţie cu diverse forme de HCl sau HBr pentru a forma un hidrat. Cele două procedee se realizează după cum urmează: agomelatina este mai întâi dizolvată într-un solvent organic ce conţine apă, după care se adaugă HCl sau gaz HBr, cristalele solide sunt spălate şi apoi uscate; sau agomelatina este adăugată la un solvent care conţine HCl sau HBr, cristalele solide sunt apoi spălate şi uscate. Dacă în primul procedeu este folosită o supraabundenţă de HCl sau HBr, ce poate duce la o micşorare a randamentului, în al doilea procedeu cantitatea de HCl şi HBr prezentă în solvent este controlată uşor. De aceea se preferă al doilea procedeu.
În mod specific, agomelatina poate fi adăugată la un solvent organic ce conţine apă, urmată de adăugarea prin picurare a unui solvent care conţine HCl sau HBr. Cristalele solide sunt ulterior spălate şi uscate.
De asemenea, este posibil de a adăuga agomelatina la un solvent organic, urmată de adăugarea prin picurare a unei soluţii apoase care conţine HCl şi HBr. Cristalele solide sunt ulterior spălate şi uscate.
Conţinutul deplin al documentelor citate sau menţionate în prezenta cerere a fost adus ca referinţă.
Invenţia se explică cu ajutorul fig.1-4, care reprezintă:
- fig. 1, difracţia razelor X a formei cristaline VII în varianta 1 de executare a prezentei invenţii;
- fig. 2, schimbarea DSC în absorbţia încălzirii formei cristaline VII în varianta 1 de executare a prezentei invenţii;
- fig. 3, curba analizei termogravimetrice TGA a produsului în varianta 5 de executare a prezentei invenţii;
- fig. 4, curba analizei termogravimetrice TGA a produsului în varianta 6 de executare a prezentei invenţii.
Variante de executare
Următoarele variante de executare descriu în continuare prezenta invenţie, însă nu limitează întinderea acesteia.
Varianta 1 de executare
Se dizolvă 7,6 g de compus al agomelatinei cu formula (III) în 19 mL de AcOH, la care se adaugă 3,5 g de KOAc; amestecul este apoi încălzit până la 40°C, obţinându-se o soluţie limpede care este lăsată să se răcească de sine stătător, devenind treptat tulbure. Atunci când temperatura atinge 22°C, se adaugă 250 mL de apă prin picurare. La o temperatură de ~20°C este efectuată agitarea timp de 2 ore, urmată de filtrare, apoi spălarea şi uscarea turtei de filtrare la temperatura de 50°C în vid, până la greutate constantă, obţinându-se 4,5 g de substanţă solidă de culoare albă, puritatea: 99,8%, punctul de topire: 98...100°C.
Varianta 2 de executare
Se dizolvă 2 g de compus al agomelatinei cu formula (II) în 5mL de AcOH, la care se adaugă 0,57 g de NH4OAc; amestecul este apoi încălzit până la 40°C, obţinându-se o soluţie limpede care este lăsată să se răcească de sine stătător, devenind treptat tulbure; atunci când temperatura atinge 22°C, se adaugă 150 mL de apă prin picurare şi la o temperatură de ~20°C este efectuată agitarea timp de 2 ore, urmată de filtrare, apoi spălarea şi uscarea turtei de filtrare la temperatura de 50°C în vid, până la greutate constantă, obţinându-se 1,4 g de substanţă solidă de culoare albă, puritatea: 99,7%, punctul de topire: 98...100°C.
Varianta 3 de executare
Se dizolvă 40 g de compus al agomelatinei cu formula (III) în 130 mL de AcOH, la care se adaugă 10 g de NH4OAc; amestecul este apoi încălzit până la temperatura de 40°C, obţinându-se o soluţie limpede care este lăsată să se răcească de sine stătător, devenind treptat tulbure; atunci când temperatura atinge 23°C, se adaugă 2,6 L de apă prin picurare. La o temperatură de ~20°C este efectuată agitarea timp de 2 ore, urmată de filtrare, apoi spălarea şi uscarea turtei de filtrare la temperatura de 50°C în vid până la greutate constantă, obţinându-se 25 g de substanţă solidă de culoare albă, puritatea: 99,8%, punctul de topire: 98...100°C.
Varianta 4 de executare
Formele cristaline II, III, VI şi VII (obţinute prin intermediul variantei 3 de executare) sunt fiecare plasate în recipiente termostatice la o temperatură de 40°C şi păstrate timp de 20 zile, stabilitatea acestor probe cristaline fiind studiată prin cromatografie în fază lichidă de înaltă performanţă.
1. Măsurarea purităţii probei
Condiţiile cromatografice: siliciul legat chimic cu octadecil silan este utilizat în calitate de ambalaj; o soluţie mixtă de tampon fosfat de 10 mmol/L (ajustată până la pH 7,0 cu hidroxid de sodiu) şi acetonitril în raport de 2:7 după volum acţionează în calitate de fază mobilă; temperatura coloanei 40°C şi lungimea de undă a detecţiei de 220 nm. Puritatea este măsurată cu ajutorul unui procedeu standard intern.
În fază mobilă, formele cristaline II, III, VI şi VII sunt distribuite în soluţii de 1 mg/mL, 10 µL de fiecare soluţie, fiind apoi trecute într-un cromatograf lichid, cu înregistrarea cromatogramelor acestora.
2. Prelevarea probei
A fost folosit procedeul de măsurare a purităţii probei de referinţă, măsurările fiind făcute cu ajutorul unui procedeu standard extern. Rezultatele sunt prezentate în tabelul I.
Tabelul I
Denumirea probei Forma cristalină II Forma cristalină III Forma cristalină VI Forma cristalină VII Puritate (%) Conţinut (%) Puritate (%) Conţinut (%) Puritate (%) Conţinut (%) Puritate (%) Conţinut(%) Înainte de păstrare 99,7 99,5 99,9 99,5 99,7 99,3 99,8 99,8 După păstrare în recipiente controlate termostatic timp de 20 de zile 99,3 99,6 99,3 99,4 99,6 99,1 99,7 99,6
3. Măsurarea solubilităţii apei
A fost folosită metoda HPLC pentru a determina solubilitatea apei, măsurările fiind făcute cu ajutorul unui procedeu standard extern. Rezultatele sunt prezentate în tabelul II.
Tabelul II
Denumirea probei Forma cristalină II Forma cristalină VI Forma cristalină VII Solubilitatea (mg/mL) 0,301 0,336 0,330
4. Determinarea stabilităţii cristaline
Măsurată cu ajutorul procedeului de evaluare a stabilităţii farmacopeice:
1) Testarea factorului influenţabil (expusă timp de 10 zile): temperatură înaltă (60°C), iluminare (4500 lx), umiditate înaltă (92,5% RH, 25°C)
2) Testare accelerată (sigilat ermetic timp de 6 luni): temperatură 40°C, umiditate 75% RH
3) Testare pe termen lung (sigilat ermetic timp de 12 luni): temperatură 25°C, umiditate 60% RH
Tabelul III
Denumirea probei Forma cristalină II Forma cristalină VI Forma cristalină VII Factor influenţabil Temperatură înaltă √* x* √ Iluminare √ √ √ Umiditate înaltă √ √ √ Testare accelerată √ √ √ Testare pe termen lung (6 luni) √ √ √ Testare pe termen lung (9 luni) √ √ √ Testare pe termen lung (12 luni) √ x √ *: √- stabil; ×- instabil
După cum se poate vedea din rezultatele testărilor, în procedeul de preparare, stabilitatea şi puritatea formei cristaline noi VII a agomelatinei oferă în mod clar avantaje în comparaţie cu formele cristaline disponibile în prezent, în special în producerea farmaceutică.
5. Studiu referitor la stabilitatea compoziţiilor farmaceutice (forma cristalină, puritate şi conţinut)
Produsul (obţinut prin intermediul variantei 7 de executare) a fost supus procedeului de evaluare a stabilităţii farmacopeice şi testării factorului influenţabil (expunere timp de 10 zile): temperatură înaltă (40°C), iluminare (4500 lx), umiditate înaltă (92,5% RH, 25°C); testare accelerată (sigilat ermetic timp de 6 luni): temperatura 40°C, umiditatea 75% RH; testare pe termen lung (sigilat ermetic timp de 8 luni): temperatura 25°C, umiditatea 60% RH. Rezultatele evaluării demonstrează că în condiţiile sus-menţionate nici forma cristalină, nici puritatea şi nici conţinutul produsului nu au suferit careva schimbări.
În consecinţă, rezultatele testării ingredientelor farmaceutice şi ale capsulelor produsului dat indică că forma VII are un potenţial mare în producerea farmaceutică.
Varianta 5 de executare: Compusul agomelatinei cu formula (II)
Se adaugă 10 g de agomelatină în 100 mL de acetat de etil. La o temperatură de 10°C, se adaugă lent prin picurare 4,6 g de o soluţie apoasă de HCl (36%). Se agită timp de o oră, apoi se filtrează, substanţa solidă obţinută este spălată de două ori în 10 mL de acetat de etil, apoi uscată la temperatura de 40°C, se obţine 10,2 g de substanţă solidă albă de forma II; puritatea: 99,8%, randamentul: 88,7%.
Analiza elementală a Cl:
Valoarea teoretic calculată: conţinut Cl 11,91% mas.
Valoarea măsurată: conţinut Cl 11,86% mas.
Determinarea conţinutului apei de cristalizare a compusului agomelatinei cu formula (II):
Conţinutul teoretic calculat al apei de cristalizare a C15H17NO2·HCl·H2O este de 6,06% mas.
5.1 Metoda Fischer (Farmacopeea chinezească Ediţia 2010, anexa VIII M)
Produsul obţinut din varianta 5 de executare a fost măsurat conform metodei Fischer sus-menţionate, conţinutul înregistrat al apei de cristalizare fiind: 6,15% mas.
5.2 Analiza termogravimetrică (Farmacopeea chinezească Ediţia 2010, anexa VIII Q)
Produsul obţinut din varianta 5 de executare a fost măsurat conform analizei termogravimetrice sus-menţionate, pierderea înregistrată a apei de cristalizare - 6,67% mas., adică conţinutul apei de cristalizare a produsului iniţial a fost de 6,67% mas. Pentru curba TGA, faceţi referinţă la fig 3.
Varianta 6 de executare: Compusul agomelatinei cu formula (III)
Se amestecă 100 g de agomelatină şi se dizolvă în 800 mL de acetat de etil. La o temperatură joasă se adaugă prin picurare o soluţie apoasă de HBr (8,32 g, 40%) şi se agită timp de o oră înainte de filtrare. Substanţa solidă obţinută este spălată de două ori în 100 mL de acetat de etil, apoi este uscată la temperatura de 40°C, obţinându-se 120 g de substanţă solidă de culoare albă; puritatea: 99,9%, randamentul: 85,3%.
Rezultatele analizei (C15H17NO2·HBr·H2O)
Valoarea calculată: Br% (23,35%)
Valoarea măsurată: Br% (23,29%)
Determinarea conţinutului apei de cristalizare a compusului agomelatinei cu formula (III):
Conţinutul teoretic calculat al apei de cristalizare a C15H17NO2·HBr·H2O este de 5,26% mas.
6.1 Metoda Fischer (Farmacopeea chinezească Ediţia 2010, anexa VIII M)
Produsul obţinut din varianta 6 de executare a fost măsurat conform metodei Fischer sus-menţionate, conţinutul înregistrat al apei de cristalizare fiind: 5,10% mas.
6.2 Analiza termogravimetrică (Farmacopeea chinezească Ediţia 2010, anexa VIII Q)
Produsul obţinut din varianta 6 de executare a fost măsurat conform analizei termogravimetrice sus-menţionate, pierderea înregistrată a apei de cristalizare - 5,70% mas., adică conţinutul apei de cristalizare a produsului iniţial a fost 5,70% mas. Pentru curba TGA, faceţi referinţă la fig. 4.
Varianta 7 de executare: Prepararea compoziţiei farmaceutice
1000 capsule prescrise (doza: 25 mg) Forma cristalină VII 25 g Lactoză (Spherolac 100) 88,9 g Stearat de magneziu 1,7 g Amidon (Amidon 1500) 25,5 g Amidon carboximetil de sodiu (CMS-Na) 8,5 g Ac-Di-Sol® (FMC) 17 g Acid stearic 3,4 g
1. EP 0447285 A1 1991.09.18
2. CN 1680284 A 2005.10.12
3. CN 1907959 A 2007.02.07
4. CN 1907957 A 2007.02.07
5. CN 1907958 A 2007.02.07
6. CN 101781226 A 2010.07.21
7. CN 101585779 A 2009.11.25

Claims (13)

1. Formă cristalină a agomelatinei, diagrama sa de difracţie a razelor X având următoarele valori ale distanţei interplanare d în cristale, ale unghiului Bragg 2Θ şi ale intensităţii relative:
2Θ° d(Å) Intensitatea relativă (I%) 10,557 8,3725 32,35 13,301 6,6509 11,45 16,145 5,4855 10,60 17,286 5,1258 6,19 17,841 4,9675 100,00 19,359 4,5813 10,83 20,089 4,4164 11,77 23,366 3,8040 29,82 24,944 3,5667 21,60 26,128 3,4078 12,47 care include cristale, ale căror unghiuri maxime de difracţie sunt cuprinse în 2Θ±0,2° ale celor sus-indicate.
2. Procedeu de preparare a formei cristaline a agomelatinei, conform revendicării 1, caracterizat prin aceea că compuşii agomelatinei cu formula (II) sau (III) sunt dizolvaţi în acid acetic, la care se adaugă acetat, ulterior la acest amestec al reacţiei se adaugă apă prin picurare şi se agită la o temperatură cuprinsă între 17…23°C pentru a provoca cristalizarea, cristalele fiind apoi separate din soluţie.
(II) (III)
3. Procedeu de preparare, conform revendicării 2, caracterizat prin aceea că raportul molar al compuşilor agomelatinei cu formula (II) sau (III) şi acetatului este de 1:(1…1,5), cel optimal fiind 1:(1…1,1).
4. Procedeu de preparare, conform revendicării 2 sau 3, caracterizat prin aceea că raportul dintre volumul acidului acetic şi apă este de 1:(10…30).
5. Procedeu de preparare, conform oricăreia dintre revendicările 2-4, caracterizat prin aceea că acetatul sus-menţionat este acetat de potasiu sau acetat de amoniu.
6. Procedeu de preparare, conform oricăreia dintre revendicările 2-5, caracterizat prin aceea că atunci când temperatura amestecului rezultat al reacţiei atinge 19…25°C, îndeosebi circa 22°C sau 23°C, se adaugă apă prin picurare pentru a provoca cristalizarea.
7. Procedeu de preparare, conform oricăreia dintre revendicările 2-6, caracterizat prin aceea că la amestecul rezultat al reacţiei se adaugă apă prin picurare, care este apoi agitat la temperatura de 20°C pentru a provoca cristalizarea.
8. Procedeu de preparare, conform oricăreia dintre revendicările 2-7, caracterizat prin aceea că după adăugarea acetatului, amestecul reacţiei este încălzit până la 30…50°C, rezultând o soluţie limpede, soluţia sus-menţionată este apoi lăsată să se răcească de sine stătător şi se adaugă apă prin picurare pentru a provoca cristalizarea.
9. Compoziţie farmaceutică, care include forma cristalină a agomelatinei conform revendicării 1 şi adjuvanţi sau excipienţi acceptabili farmaceutic.
10. Compoziţie farmaceutică, conform revendicării 9, pentru utilizare la prepararea unui medicament pentru tratarea bolilor sistemului melatoninergic.
11. Compoziţie farmaceutică, conform revendicării 9, pentru utilizare la prepararea unui medicament pentru tratarea tulburărilor de somn, stresului, anxietăţii, tulburărilor afective sezoniere, depresiei majore, patologiilor cardiovasculare, patologiilor sistemului digestiv, insomniei şi oboselii provocate de diferenţele de fus orar, schizofreniei, fobiilor sau a depresiei.
12. Formă cristalină a agomelatinei, conform revendicării 1, pentru utilizare în tratamentul bolilor sistemului melatoninergic.
13. Formă cristalină a agomelatinei, conform revendicării 1, pentru utilizare în tratamentul tulburărilor de somn, stresului, anxietăţii, tulburărilor afective sezoniere, depresiei majore, patologiilor cardiovasculare, patologiilor sistemului digestiv, insomniei şi oboselii provocate de diferenţele de fus orar, schizofreniei, fobiilor sau a depresiei.
MDA20130073A 2011-03-23 2012-03-22 Formă cristalină nouă VII a agomelatinei, procedeu de preparare şi utilizarea acesteia, şi compoziţie farmaceutică care o conţine MD4391C1 (ro)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CN2011100708280A CN102690210A (zh) 2011-03-23 2011-03-23 阿戈美拉汀的新晶型ⅶ、其制备方法、应用和包含其的药物组合物
PCT/CN2012/072816 WO2012126385A1 (zh) 2011-03-23 2012-03-22 阿戈美拉汀的新晶型ⅶ、其制备方法、应用和包含其的药物组合物

Publications (3)

Publication Number Publication Date
MD20130073A2 MD20130073A2 (ro) 2014-03-31
MD4391B1 MD4391B1 (ro) 2016-01-31
MD4391C1 true MD4391C1 (ro) 2016-08-31

Family

ID=46855966

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
MDA20130073A MD4391C1 (ro) 2011-03-23 2012-03-22 Formă cristalină nouă VII a agomelatinei, procedeu de preparare şi utilizarea acesteia, şi compoziţie farmaceutică care o conţine

Country Status (31)

Country Link
US (1) US9527803B2 (ro)
EP (1) EP2690087B1 (ro)
JP (1) JP6203170B2 (ro)
KR (1) KR20130136544A (ro)
CN (2) CN102690210A (ro)
AR (1) AR085543A1 (ro)
AU (1) AU2012231547B2 (ro)
BR (1) BR112013024219A2 (ro)
CA (1) CA2829687C (ro)
CY (1) CY1119625T1 (ro)
DK (1) DK2690087T3 (ro)
EA (1) EA023297B1 (ro)
ES (1) ES2650604T3 (ro)
GE (1) GEP20156386B (ro)
HR (1) HRP20171831T1 (ro)
HU (1) HUE037264T2 (ro)
LT (1) LT2690087T (ro)
MA (1) MA34958B1 (ro)
MD (1) MD4391C1 (ro)
ME (1) ME02921B (ro)
MX (1) MX355552B (ro)
MY (1) MY185235A (ro)
NO (1) NO2690087T3 (ro)
PL (1) PL2690087T3 (ro)
PT (1) PT2690087T (ro)
RS (1) RS56444B1 (ro)
SG (1) SG193300A1 (ro)
SI (1) SI2690087T1 (ro)
UA (1) UA113058C2 (ro)
WO (1) WO2012126385A1 (ro)
ZA (1) ZA201306760B (ro)

Families Citing this family (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
PH12012000132B1 (en) * 2011-06-09 2014-10-20 Servier Lab New co-crystals of agomelatine, a process for their preparation and pharmaceutical compositions containing them
JP6595990B2 (ja) * 2013-07-29 2019-10-23 レ ラボラトワール セルヴィエ アゴメラチンとスルホン酸との新規な複合体、これらの製造方法及びこれらを含有する医薬組成物
KR101470794B1 (ko) * 2014-06-30 2014-12-08 순천향대학교 산학협력단 아고멜라틴 공결정의 제조 방법 및 이를 포함하는 조성물
ES2959460T3 (es) 2015-03-31 2024-02-26 Fis Fabbrica Italiana Sintetici Spa Forma sólida de agomelatina
EP3466923A1 (en) 2017-10-09 2019-04-10 KRKA, d.d., Novo mesto Process for the preparation of agomelatine in crystalline form
EP3466413A1 (en) 2017-10-09 2019-04-10 KRKA, d.d., Novo mesto Pharmaceutical composition containing agomelatine and process for the preparation thereof

Citations (8)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0447285A1 (fr) * 1990-02-27 1991-09-18 Adir Et Compagnie Nouveaux dérivés à structure naphtalénique, leur procédé de préparation et les compositions pharmaceutiques qui les contiennent
CN1680284A (zh) * 2004-02-13 2005-10-12 瑟维尔实验室 阿戈美拉汀的新合成方法、新晶型及其药物组合物
CN1907957A (zh) * 2005-08-03 2007-02-07 瑟维尔实验室 阿戈美拉汀的新晶形ⅳ、它的制备方法和包含它的药物组合物
CN1907958A (zh) * 2005-08-03 2007-02-07 瑟维尔实验室 阿戈美拉汀的新晶形ⅴ、它的制备方法和包含它的药物组合物
CN1907959A (zh) * 2005-08-03 2007-02-07 瑟维尔实验室 阿戈美拉汀的新晶形ⅲ、它的制备方法和包含它的药物组合物
CN101585779A (zh) * 2009-03-10 2009-11-25 上海医药工业研究院 阿戈美拉汀的新晶型ⅵ及其制备方法和应用
CN101781226A (zh) * 2009-12-23 2010-07-21 天津泰普药品科技发展有限公司 阿戈美拉汀及其药物组合物
CN101792400A (zh) * 2010-03-16 2010-08-04 华东师范大学 一种阿戈美拉汀的合成方法

Family Cites Families (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US7498466B2 (en) * 2004-02-13 2009-03-03 Les Laboratoires Servier Process for the synthesis and crystalline form of agomelatine
US7358395B2 (en) * 2005-08-03 2008-04-15 Les Laboratories Servier Crystalline form V of agomelatine, a process for its preparation and pharmaceutical compositions containing it
CN101781225A (zh) * 2009-11-21 2010-07-21 浙江华海药业股份有限公司 一种阿戈美拉汀晶形a制备方法
EP2319827A1 (en) 2009-11-09 2011-05-11 Ratiopharm GmbH Process for the production of polymorph form I of agomelatine
CN101704763B (zh) * 2009-11-25 2012-03-28 天津泰普药品科技发展有限公司 阿戈美拉汀i型晶体的制备方法
CN101921205B (zh) * 2010-08-30 2013-11-20 江苏恩华药业股份有限公司 阿戈美拉汀ⅰ晶型的制备方法
CN102452951B (zh) * 2010-10-25 2014-02-19 天津泰普药品科技发展有限公司 阿戈美拉汀及其药物组合物

Patent Citations (9)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0447285A1 (fr) * 1990-02-27 1991-09-18 Adir Et Compagnie Nouveaux dérivés à structure naphtalénique, leur procédé de préparation et les compositions pharmaceutiques qui les contiennent
CN1680284A (zh) * 2004-02-13 2005-10-12 瑟维尔实验室 阿戈美拉汀的新合成方法、新晶型及其药物组合物
CN1907957A (zh) * 2005-08-03 2007-02-07 瑟维尔实验室 阿戈美拉汀的新晶形ⅳ、它的制备方法和包含它的药物组合物
CN1907958A (zh) * 2005-08-03 2007-02-07 瑟维尔实验室 阿戈美拉汀的新晶形ⅴ、它的制备方法和包含它的药物组合物
CN1907959A (zh) * 2005-08-03 2007-02-07 瑟维尔实验室 阿戈美拉汀的新晶形ⅲ、它的制备方法和包含它的药物组合物
EP1752445A1 (fr) * 2005-08-03 2007-02-14 Les Laboratoires Servier Nouvelle forme cristalline III de l'agomelatine, son procede de preparation et les compositions pharmaceutiques qui la contiennent
CN101585779A (zh) * 2009-03-10 2009-11-25 上海医药工业研究院 阿戈美拉汀的新晶型ⅵ及其制备方法和应用
CN101781226A (zh) * 2009-12-23 2010-07-21 天津泰普药品科技发展有限公司 阿戈美拉汀及其药物组合物
CN101792400A (zh) * 2010-03-16 2010-08-04 华东师范大学 一种阿戈美拉汀的合成方法

Non-Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
Tinant B., Declercq J.P. N-[2-(7-methoxy-1-naphthyl)ethyl]-acetamide, a potent melatonin analog. Acta Crystallographica, 1994, C50, p. 907-910 *

Also Published As

Publication number Publication date
MX2013010702A (es) 2013-10-01
MX355552B (es) 2018-04-23
MD4391B1 (ro) 2016-01-31
RS56444B1 (sr) 2018-01-31
PL2690087T3 (pl) 2018-01-31
US9527803B2 (en) 2016-12-27
PT2690087T (pt) 2017-10-04
MD20130073A2 (ro) 2014-03-31
HK1193087A1 (en) 2014-09-12
AU2012231547B2 (en) 2015-11-19
HUE037264T2 (hu) 2018-08-28
EA201301066A1 (ru) 2014-02-28
AR085543A1 (es) 2013-10-09
CA2829687A1 (en) 2012-09-27
ME02921B (me) 2018-10-20
US20140011883A1 (en) 2014-01-09
EP2690087A1 (en) 2014-01-29
BR112013024219A2 (pt) 2016-12-20
LT2690087T (lt) 2017-10-25
CN102690210A (zh) 2012-09-26
MA34958B1 (fr) 2014-03-01
NZ615707A (en) 2016-02-26
SG193300A1 (en) 2013-10-30
ZA201306760B (en) 2014-05-28
CA2829687C (en) 2016-08-09
WO2012126385A1 (zh) 2012-09-27
JP6203170B2 (ja) 2017-09-27
CN103476742A (zh) 2013-12-25
JP2014516341A (ja) 2014-07-10
CY1119625T1 (el) 2018-04-04
CN103476742B (zh) 2015-04-29
GEP20156386B (en) 2015-10-26
ES2650604T3 (es) 2018-01-19
SI2690087T1 (sl) 2017-12-29
EP2690087B1 (en) 2017-08-30
NO2690087T3 (ro) 2018-01-27
UA113058C2 (xx) 2016-12-12
AU2012231547A8 (en) 2013-10-24
KR20130136544A (ko) 2013-12-12
MY185235A (en) 2021-04-30
DK2690087T3 (en) 2017-12-04
EA023297B1 (ru) 2016-05-31
EP2690087A4 (en) 2014-09-17
AU2012231547A1 (en) 2013-10-03
HRP20171831T1 (hr) 2017-12-29

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JP2023082086A (ja) キナーゼ阻害剤化合物の結晶多形、それを含む医薬組成物及びその製造方法と応用
JP2011504902A (ja) ロチゴチンの多形体
MD4391C1 (ro) Formă cristalină nouă VII a agomelatinei, procedeu de preparare şi utilizarea acesteia, şi compoziţie farmaceutică care o conţine
KR20250070124A (ko) 피리디노일피페리딘 5-ht1f 작용제에 관한 조성물 및 방법
MD4484C1 (ro) Forma cristalină VIII a agomelatinei, procedeu de preparare, utilizarea acesteia şi compoziţie farmaceutică care o conţine
NZ615707B2 (en) New crystalline form vii of agomelatine, preparation method and use thereof and pharmaceutical composition containing same
HK1194358B (en) New crystal form vii of agomelatine, preparation method and use thereof and pharmaceutical composition containing same
NZ615714B2 (en) Mixed crystalline form-VIII of agomelatine, its method of preparation, application and pharmaceutical use
HK1194358A (en) New crystal form vii of agomelatine, preparation method and use thereof and pharmaceutical composition containing same
HK1193087B (en) New crystal form vii of agomelatine, preparation method and use thereof and pharmaceutical composition containing same

Legal Events

Date Code Title Description
FG4A Patent for invention issued
KA4A Patent for invention lapsed due to non-payment of fees (with right of restoration)
MM4A Patent for invention definitely lapsed due to non-payment of fees