KR20240022607A - 반도체 밀봉 프로세스용 열가소성 이형 필름, 및 이것을 사용한 전자 부품의 제조 방법 - Google Patents
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Abstract
이형성 및 금형 추종성이 우수하고, 고온에서의 수지 몰드 공정에 있어서 필름 반송성이 양호하여 주름의 발생이 적고, 비교적 저비용으로, 할로겐 비함유가 가능하고, 수지 몰드부의 외관 불량의 발생을 저감 가능한, 반도체 밀봉 프로세스용 열가소성 이형 필름, 및 이것을 사용한 전자 부품의 제조 방법 등을 제공한다. 열가소성 결정성 환상 폴리올레핀 30 내지 90질량％ 및 폴리올레핀계 열가소성 엘라스토머 10 내지 70질량％를 함유하고, 하기 식 (1)로 표시되는 상대 결정화도가 0.5 이상인, 반도체 밀봉 프로세스용 열가소성 이형 필름.
상대 결정화도: (ΔTm-ΔTc)/ΔTm ···(1)
ΔTm: 융해열량(J/g)
ΔTc: 냉결정화 열량(J/g)
상대 결정화도: (ΔTm-ΔTc)/ΔTm ···(1)
ΔTm: 융해열량(J/g)
ΔTc: 냉결정화 열량(J/g)
Description
본 발명은, 반도체 밀봉 프로세스용 열가소성 이형 필름, 및 이것을 사용한 전자 부품의 제조 방법 등에 관한 것이다.
종래, 다층 프린트 배선판이나 플렉시블 프린트 배선판 등의 각종 패키지 기판 상의 반도체 소자의 수지 몰드 공정 시에 있어서, 수지가 경화된 후의 밀봉 수지와 금형의 이형성을 얻기 위해 이형 필름이 일반적으로 사용되고 있다(특허문헌 1 및 2 참조).
이러한 종류의 이형 필름으로서는, 비교적 내열성, 이형성 및 금형 추종성이 우수한 에틸렌-테트라플루오로에틸렌 공중합체(ETFE)나 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE) 등의 불소 수지 필름이 널리 사용되고 있다. 예를 들어 특허문헌 3에는, 열가소성의 테트라플루오로에틸렌계 공중합체로 이루어지는 수지 몰드 성형용 이형 필름이며, 필름의 길이 방향 및 폭 방향의 길이의 신축률이 모두 0 내지 -10％의 범위에 있는 것을 특징으로 하는 수지 몰드 성형용 이형 필름이 개시되어 있다.
그러나, 불소 수지 필름을 사용한 이형 필름은, 할로겐 원자인 불소 원자가 다량으로 포함되어 있고, 불소 수지 필름의 열분해 생성물이 금형 내면에 부착되어 금형을 오염시킴으로써 수지 몰드부에 외관 불량을 야기하기 쉽고, 이형성에 개선의 여지가 있을 뿐만 아니라, 비교적 고가라는 문제가 있었다. 또한, 불소 수지 필름을 폐기할 때의 소각 시에 다이옥신류 등의 유해 물질의 생성이 염려되는 점에서, 특수한 회수 처리가 필요해져, 범용성이 떨어진다는 문제도 있었다.
그 때문에, 이러한 종류의 이형 필름으로서, 비불소 수지인 특수 폴리스티렌(PS)이나 폴리메틸펜텐(PMP) 등의 사용이 검토되고 있지만, 이들은 내열성이 떨어지고, 고온에서의 밀봉 프로세스에 있어서 필름 반송성이 나쁘고, 금형 내면에 장착되었을 때에 주름이 발생하기 쉽고, 이 주름이 성형품의 표면에 전사되어 외관 불량을 발생하기 쉬우며, 금형 추종성이 나쁜 등의 문제가 있었다.
한편, 비불소 수지로서, 가교 환상 폴리올레핀류의 사용도 검토되고 있다. 예를 들어, 특허문헌 4에는, 메타세시스 중합 촉매와 메타세시스 중합 가능한 시클로올레핀류를 포함하여 이루어지는 액상물을 캐리어 상에서 중합시켜 얻어지는 가교 수지 필름이 개시되어 있으며, 이것을 이형 필름으로서 사용하는 것이 검토되고 있다. 또한, 특허문헌 5에는, 가교 환상 올레핀 중합체 및 해당 중합체와 비상용인 엘라스토머를 포함하는 수지 조성물을 포함하는 이형 필름이 개시되어 있으며, 이것을 반도체 밀봉 공정에 있어서 이형 필름으로서 사용하는 것이 검토되고 있다.
그러나, 특허문헌 4에 기재된 가교 수지 필름은, 유연성(금형 추종성)이 부족하고, 또한 이형성도 떨어지기 때문에, 수지 몰드 공정 시에 사용하는 금형 보호용의 이형 필름으로서의 적성이 떨어진다.
한편, 특허문헌 5에 기재된 이형 필름은, 유연성 및 이형성은 개선되어 있기는 하지만, 가교 환상 올레핀 중합체, 해당 중합체와 비상용인 엘라스토머를 포함하는 수지 조성물, 및 중합 촉매를 포함하는 중합성 조성물을 괴상 중합하여 얻기 때문에, 고점성액의 균일 교반의 곤란성, 미반응 모노머의 잔류, 열폭주 억제를 위한 치밀한 반응 온도 제어가 문제가 되어, 생산성이 떨어진다. 또한, 특허문헌 5에 기재된 이형 필름은, 비교적 인장 강도가 낮기 때문에, 비교적 고온(예를 들어 175℃)에서 금형 보호용의 이형 필름으로서 사용한 경우에, 주름의 발생이 발생하기 쉬운 등의 외관 불량을 야기한다.
본 발명은, 상기 과제를 감안하여 이루어진 것이다. 즉, 본 발명은, 이형성 및 금형 추종성이 우수하고, 고온에서의 수지 몰드 공정에 있어서 필름 반송성이 양호하여 주름의 발생이 적고, 비교적 저비용으로, 할로겐 비함유가 가능하고, 수지 몰드부의 외관 불량의 발생을 저감 가능한, 반도체 밀봉 프로세스용 열가소성 이형 필름, 및 이것을 사용한 전자 부품의 제조 방법 등을 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명자들은 상기 과제를 해결하기 위해 각종 이형 필름을 예의 검토한 결과, 열가소성 결정성 환상 폴리올레핀 및 폴리올레핀계 열가소성 엘라스토머를 함유하는 이형 필름이며, 소정의 상대 결정화도를 갖는 이형 필름을 새롭게 알아내고, 이 이형 필름을 사용함으로써 상기 과제를 해결할 수 있는 것을 알아내어, 본 발명을 완성하기에 이르렀다.
즉, 본 발명은, 이하에 나타내는 각종 구체적 양태를 제공한다.
(1) 열가소성 결정성 환상 폴리올레핀 30 내지 90질량％ 및 폴리올레핀계 열가소성 엘라스토머 10 내지 70질량％를 함유하고,
하기 식 (1)로 표시되는 상대 결정화도가 0.5 이상인,
반도체 밀봉 프로세스용 열가소성 이형 필름.
상대 결정화도: (ΔTm-ΔTc)/ΔTm ···(1)
ΔTm: 융해열량(J/g)
ΔTc: 냉결정화 열량(J/g)
(2) 상기 폴리올레핀계 열가소성 엘라스토머는 상기 열가소성 결정성 환상 폴리올레핀과 상용되는, (1)에 기재된 반도체 밀봉 프로세스용 열가소성 이형 필름.
(3) 동적 점탄성 스펙트럼 측정에 있어서, 175℃에서의 저장 탄성률 E'가 10MPa 이상 60MPa 이하, 또한 175℃에서의 손실 정접 Tanδ가 0.05 이상 0.20 이하의 범위 내에 있는, (1) 또는 (2)에 기재된 반도체 밀봉 프로세스용 열가소성 이형 필름.
(4) 25℃에서의 접촉각 측정에 있어서, 표면 자유 에너지가 45mJ/m2 이하인, (1) 내지 (3) 중 어느 한 항에 기재된 반도체 밀봉 프로세스용 열가소성 이형 필름.
(5) 10㎛ 이상 300㎛ 이하의 필름 두께를 갖는, (1) 내지 (4) 중 어느 한 항에 기재된 반도체 밀봉 프로세스용 열가소성 이형 필름.
(6) 상기 폴리올레핀계 열가소성 엘라스토머는, 에틸렌·α-올레핀 공중합체, 프로필렌·α-올레핀 공중합체 및 에틸렌-프로필렌-디엔 공중합체로 이루어지는 군에서 선택되는 1 이상을 포함하는, (1) 내지 (5) 중 어느 한 항에 기재된 반도체 밀봉 프로세스용 열가소성 이형 필름.
(7) 상기 열가소성 결정성 환상 폴리올레핀은 250℃ 이상의 융점을 갖는, (1) 내지 (6) 중 어느 한 항에 기재된 반도체 밀봉 프로세스용 열가소성 이형 필름.
(8) 불소 함유 폴리머의 함유 비율이 0.0 내지 3.0질량％인, (1) 내지 (7) 중 어느 한 항에 기재된 반도체 밀봉 프로세스용 열가소성 이형 필름.
(9) (1) 내지 (8) 중 어느 한 항에 기재된 반도체 밀봉 프로세스용 열가소성 이형 필름을, 기판 상에 배열된 반도체 소자의 일부 내지 전부를 금형 내에서 수지 밀봉하는 밀봉 장치의 상기 금형의 내면에 배치하는 준비 공정,
상기 금형 내에 수지를 주입하여 상기 기판 상에 배열된 상기 반도체 소자의 일부 내지 전부를 수지 밀봉하는 밀봉 공정, 그리고
상기 금형으로부터 상기 반도체 밀봉 프로세스용 열가소성 이형 필름을 박리시키는 이형 공정을 적어도 갖는,
전자 부품의 제조 방법.
(10) 상기 기판이 다층 프린트 배선판 및/또는 플렉시블 프린트 배선판인, (9)에 기재된 전자 부품의 제조 방법.
본 발명의 일 양태에 의하면, 이형성 및 금형 추종성이 우수하고, 고온에서의 수지 몰드 공정에 있어서 필름 반송성이 양호하여 주름의 발생이 적고, 비교적 저비용으로, 할로겐 비함유가 가능하고, 수지 몰드부의 외관 불량의 발생을 저감 가능한, 반도체 밀봉 프로세스용 열가소성 이형 필름, 및 이것을 사용한 전자 부품의 제조 방법 등을 실현 할 수 있다.
도 1은 일 실시 형태의 열가소성 이형 필름(100)의 사용예를 나타내는 모식도이다.
도 2는 일 실시 형태의 열가소성 이형 필름(100)의 사용예를 나타내는 모식도이다.
도 2는 일 실시 형태의 열가소성 이형 필름(100)의 사용예를 나타내는 모식도이다.
이하, 본 발명의 실시 형태에 대해서, 도면을 참조하여 상세하게 설명한다. 또한, 상하 좌우 등의 위치 관계는, 특별히 언급하지 않는 한, 도면에 나타내는 위치 관계에 기초하는 것으로 한다. 또한, 도면의 치수 비율은 도시하는 비율에 한정되는 것은 아니다. 단, 이하의 실시 형태는 본 발명을 설명하기 위한 예시이며, 본 발명이 이들에 한정되는 것은 아니다. 즉 본 발명은 그 요지를 일탈하지 않는 범위 내에서 임의로 변경하여 실시할 수 있다. 또한, 본 명세서에 있어서, 예를 들어 「1 내지 100」이라는 수치 범위의 표기는, 그 하한값 「1」 및 상한값 「100」의 양쪽을 포함하는 것으로 한다. 또한, 기타 수치 범위의 표기도 마찬가지이다.
(열가소성 이형 필름)
본 실시 형태의 열가소성 이형 필름은, 반도체 소자의 수지 몰드 공정 시에 있어서, 수지가 경화된 후의 밀봉 수지와 금형의 이형성을 얻기 위해 사용되는, 반도체 밀봉 프로세스용의 이형 필름이다. 본 실시 형태의 열가소성 이형 필름은, 열가소성 결정성 환상 폴리올레핀 30 내지 90질량％ 및 폴리올레핀계 열가소성 엘라스토머 10 내지 70질량％를 함유하고, 하기 식 (1)로 표시되는 상대 결정화도가 0.5 이상인 것을 특징으로 한다.
상대 결정화도: (ΔTm-ΔTc)/ΔTm ···(1)
ΔTm: 융해열량(J/g)
ΔTc: 냉결정화 열량(J/g)
열가소성 결정성 환상 폴리올레핀은 공지된 것 중에서 적절히 선택하여 사용할 수 있고, 그 종류는 특별히 한정되지 않는다. 이렇게 융점이 높은 열가소성 결정성 환상 폴리올레핀을 사용함으로써, 불소 수지 필름을 사용하지 않아도 높은 내열성 및 이형성을 부여할 수 있고, 고온에서의 수지 몰드 공정에 있어서 주름의 발생을 억제하여 양호한 필름 반송성을 부여할 수 있고, 또한 불소 수지 필름을 사용하는 것에 의한 수지 몰드부의 외관 불량의 발생을 억제할 수 있다.
열가소성 결정성 환상 폴리올레핀의 구체예로서는, 시클로올레핀류를 들 수 있다. 보다 구체적으로는, 노르보르넨을 개환 중합하여 수소 첨가한 중합물, 환상 올레핀 모노머의 개환 메타세시스 중합체 등의 환상 올레핀 폴리머(COP) 등을 들 수 있지만, 이들에 특별히 한정되지 않는다. 열가소성 결정성 환상 폴리올레핀은 1종을 단독으로, 또는 2종 이상을 임의의 조합 및 비율로 사용할 수 있다. 열가소성 결정성 환상 폴리올레핀으로서 시클로올레핀류를 사용함으로써, 25℃에서의 접촉각 측정에 있어서 표면 자유 에너지가 작기 때문에, 높은 이형성을 부여할 수 있다.
환상 올레핀 폴리머(COP)나 환상 올레핀 코폴리머(COC)로서는, 예를 들어 일본 특허 공개 평5-317411호 공보나 일본 특허 공개 제2014-068767호 공보에 기재된 폴리올레핀 수지가 예시되고, 이들 내용은 본 명세서에 도입된다. 또한, 환상 올레핀 폴리머(COP)의 시판품으로서는, 예를 들어 닛폰 제온 가부시키가이샤제의 ZEONEX(등록 상표)나 ZEONOR(등록 상표), 가부시키가이샤 다이쿄 세이코제의 Daikyo Resin CZ(등록 상표) 등이 알려져 있다. 또한, 환상 올레핀 코폴리머(COC)의 시판품으로서는, 예를 들어 미쓰이 가가꾸 가부시끼가이샤제의 아펠(등록 상표), Topas Advanced Polymers사제의 TOPAS(등록 상표) 등이 알려져 있다.
상술한 열가소성 결정성 환상 폴리올레핀의 융점은 특별히 한정되지 않지만, 보다 높은 내열성이나, 폴리올레핀계 열가소성 엘라스토머와의 양호한 분산성 등을 확보하는 등의 관점에서, 250℃ 이상이 바람직하고, 보다 바람직하게는 255℃ 이상, 더욱 바람직하게는 260℃ 이상이고, 상한측은 특별히 한정되지 않지만 300℃ 이하가 기준이 된다. 또한, 본 명세서에 있어서, 융점은 DSC8500(PerkinElmer사제)을 사용하여, 온도 구간 30 내지 350℃에서, 10℃/분의 승온 속도로 가열했을 때의 시차 주사 열량 측정법(DSC)에 있어서의 융해 피크 온도를 의미한다.
열가소성 결정성 환상 폴리올레핀의 함유 비율은, 금형 추종성, 필름 반송성, 주름의 발생 등의 관점에서, 열가소성 이형 필름에 포함되는 수지 고형분의 총량을 기준으로, 30 내지 90질량％이며, 바람직하게는 35 내지 85질량％, 보다 바람직하게는 40 내지 80질량％이다.
폴리올레핀계 열가소성 엘라스토머는 공지된 것 중에서 적절히 선택하여 사용할 수 있고, 그 종류는 특별히 한정되지 않는다. 폴리올레핀계 열가소성 엘라스토머를 사용함으로써, 이형성이나 금형 추종성을 높일 수 있다.
폴리올레핀계 열가소성 엘라스토머는 상술한 열가소성 결정성 환상 폴리올레핀과 상용되는 것이어도 비상용의 것이어도 되지만, 금형 추종 시의 신율 불균일에 의한 몰드 수지의 외관 불량 등의 관점에서, 상술한 열가소성 결정성 환상 폴리올레핀과 상용되는 것이 바람직하다. 이러한 폴리올레핀계 열가소성 엘라스토머로서는, 예를 들어 에틸렌계 열가소성 엘라스토머; 폴리프로필렌계 열가소성 엘라스토머; 필요에 따라서 이들에 고밀도 폴리에틸렌, 중밀도 폴리에틸렌, 저밀도 폴리에틸렌 등의 폴리에틸렌, 호모 폴리프로필렌이나 랜덤 폴리프로필렌 등의 폴리프로필렌 등의 열가소성 수지를 혼합한 조성물;을 들 수 있다.
폴리올레핀계 열가소성 엘라스토머의 구체예로서는, 에틸렌·α-올레핀 공중합체, 프로필렌·α-올레핀 공중합체, 에틸렌-프로필렌-디엔 공중합체 등의 직쇄 또는 분지의 올레핀계 폴리머를 들 수 있지만, 이들에 특별히 한정되지 않는다. 이들 중에서도, 에틸렌·α-올레핀 공중합체, 프로필렌·α-올레핀 공중합체가 보다 바람직하다. 또한, 에틸렌·α-올레핀 공중합체는, 에틸렌 단량체 단위와, 에틸렌 이외의 α-올레핀 단량체 단위를 포함하는 공중합체를 의미하고, 이 에틸렌·α-올레핀 공중합체는, α-올레핀 이외의 단량체 단위를 더 포함하는 공중합체를 포함하는 의미이다. 또한, 프로필렌·α-올레핀 공중합체는, 프로필렌 단량체 단위와, 프로필렌 이외의 α-올레핀 단량체 단위(단, 여기에서 말하는 「α-올레핀 단량체 단위」에는, 에틸렌도 포함하는 것으로 한다.)를 포함하는 공중합체를 의미하고, 이 프로필렌·α-올레핀 공중합체는, α-올레핀 이외의 단량체 단위를 더 포함하는 공중합체를 포함하는 의미이다. α-올레핀의 단량체로서는, 탄소수 4 내지 20의, 1-부텐, 1-펜텐, 1-헥센, 1-헵텐, 1-옥텐, 1-노넨, 1-데센, 1-운데센, 1-도데센, 1-트리데센, 1-테트라데센, 1-펜타데센, 1-헥사데센, 1-헵타데센, 1-옥타데센, 1-노나데센, 1-에이코센, 3-메틸-1-부텐, 3-메틸-1-펜텐, 4-메틸-1-펜텐, 2-에틸-1-헥센, 2,2,4-트리메틸-1-펜텐 등을 들 수 있지만, 이들에 특별히 한정되지 않는다. α-올레핀 이외의 단량체 단위로서는, 예를 들어 스티렌 등의 비닐 방향족 화합물, 폴리엔 화합물 등을 들 수 있다. 또한, 상술한 공중합체는, 모노머 성분이 2원계여도 3원계 이상의 다원계여도 되고, 랜덤 공중합체여도 블록 공중합체여도 되고, 이소택틱, 어택틱, 신디오택틱 혹은 이들이 혼재된 구조여도 된다. 폴리올레핀계 열가소성 엘라스토머는 1종을 단독으로, 또는 2종 이상을 임의의 조합 및 비율로 사용할 수 있다.
폴리올레핀계 열가소성 엘라스토머의 시판품으로서는, 미쓰이 가가꾸 가부시끼가이샤제의 밀라스토머(등록 상표), 미쓰이 가가꾸 가부시끼가이샤제의 「타프머(등록 상표) H」, 미쓰이 가가꾸 가부시끼가이샤제의 「타프머(등록 상표) A」, 미쓰이 가가꾸 가부시끼가이샤제의 「타프머(등록 상표) P」, 스미또모 가가꾸 가부시끼가이샤제의 「엑셀렌(등록 상표) FX」, 스미또모 가가꾸 가부시끼가이샤제의 「엑셀렌(등록 상표) VL」, 스미또모 가가꾸 가부시끼가이샤제의 「타프셀렌(등록 상표)」, 다우·케미컬 가부시키가이샤제의 상품명 「인게이지(Engage)」, 「어피니티(Affinity)」, 「인퓨즈(Infuse)」, 엑손 모빌 가부시키가이샤제의 상품명 「이그젝트(Exact)」, LG 가가꾸 가부시끼가이샤의 상품명 「LUCENE」, 니혼 폴리에틸렌 가부시키가이샤제의 상품명 「커널(Karnel)」, 가부시키가이샤 프라임폴리머제의 상품명 「에볼류 P(Evolue P)」, 「에볼류 H(Evolue H)」, 「네오젝스(NEOZEX)」, 니혼 폴리프로 가부시키가이샤 「웰넥스(WELNEX)」 등이 알려져 있다.
상술한 폴리올레핀계 열가소성 엘라스토머의 함유 비율은 특별히 한정되지 않지만, 금형 추종성, 필름 반송성, 주름의 발생 등의 관점에서, 열가소성 이형 필름에 포함되는 수지 고형분의 총량을 기준으로, 10 내지 70질량％이며, 바람직하게는 15 내지 65질량％, 보다 바람직하게는 20 내지 60질량％이다.
본 실시 형태의 열가소성 이형 필름은, 본 발명의 효과를 과도하게 손상시키지 않는 범위에서, 상술한 열가소성 결정성 환상 폴리올레핀과 폴리올레핀계 열가소성 엘라스토머 이외에도, 예를 들어 아세테이트계 중합체, 폴리(메트)아크릴계 중합체, 폴리에스테르계 중합체, 폴리에테르술폰계 중합체, 폴리술폰계 중합체, 폴리카르보네이트계 중합체, 폴리아미드계 중합체, 폴리이미드계 중합체, 폴리올레핀계 중합체, 폴리아릴레이트계 중합체, 폴리스티렌계 중합체, 폴리비닐알코올계 중합체 등의, 열경화성 수지나 열가소성 수지 등의, 다른 수지 성분을 함유하고 있어도 된다. 또한, 본 실시 형태의 열가소성 이형 필름은, 본 발명의 효과를 과도하게 손상시키지 않는 범위에서, 당업계에서 공지된 첨가제, 예를 들어 탄소수 10 내지 25의 고급 지방산, 고급 지방산에스테르, 고급 지방산아미드, 고급 지방산 금속염, 폴리실록산, 불소 수지 등의 이형 개량제; 염료, 안료 등의 착색제; 유기 충전제; 무기 충전재; 산화 방지제; 열안정제; 광안정제; 자외선 흡수제; 난연제; 대전 방지제; 계면 활성제; 방청제; 소포제; 형광제 등을 포함하고 있어도 된다. 다른 수지 성분이나 첨가제는 각각 1종을 단독으로, 또는 2종 이상을 조합하여 사용할 수 있다. 다른 수지 성분이나 첨가제는, 예를 들어 열가소성 이형 필름의 제막 시에 조제하는 수지 조성물에 포함시킬 수 있다. 다른 수지 성분이나 첨가제의 함유량은 특별히 한정되지 않지만, 성형 가공성이나 열안정 등의 관점에서, 열가소성 이형 필름의 총량에 대하여 각각 0.01 내지 10질량％가 바람직하고, 보다 바람직하게는 각각 0.1 내지 7질량％, 더욱 바람직하게는 각각 0.5 내지 5질량％이다.
여기서, 본 실시 형태의 열가소성 이형 필름은, 수지 몰드부의 외관 불량의 발생을 보다 고차원으로 억제하여 범용성을 높이는 관점에서, 할로겐 비함유 또는 할로겐 저함유인 것이 바람직하다. 이러한 관점에서, 할로겐 원자인 불소 원자가 다량으로 포함되어 있는 불소 함유 폴리머의 함유 비율이, 0.0 내지 3.0질량％인 것이 바람직하고, 보다 바람직하게는 0.0 내지 1.0질량％, 더욱 바람직하게는 0.0 내지 0.1질량％이다.
본 실시 형태의 열가소성 이형 필름의 제막 방법으로서는, 특별히 한정되지 않지만, 용융 압출법이 바람직하게 사용된다. 바람직한 일 양태로서는, 상술한 각 성분을 포함하는 수지 조성물을, 용융 압출 제막법에 의해 필름상으로 압출하여 제막하고, 그 후에 필요에 따라서 용융 압출 필름을 가압 가열 처리하여, 용융 압출 필름을 얻는 방법을 들 수 있다. 이 때, 수지 조성물의 조제는 통상의 방법에 따라서 행하면 되고, 특별히 한정되지 않는다. 상술한 각 성분을, 예를 들어 혼련, 용융 혼련, 조립, 압출 성형, 프레스 또는 사출 성형 등의 공지된 방법에 의해 제조 및 가공할 수 있다. 또한, 용융 혼련을 행할 때에는, 일반적으로 사용되고 있는 1축식 또는 2축식의 압출기나 각종 니더 등의 혼련 장치를 사용할 수 있다. 이들의 용융 혼련 장치에 각 성분을 공급할 때에, 각 성분을 미리 텀블러나 헨쉘 믹서 등의 혼합 장치를 사용하여 드라이 블렌드해도 된다. 또한, 얻어진 용융 압출 필름은 반도체 밀봉 프로세스용의 미연신의 이형 필름으로서 그대로 사용할 수 있지만, 필름 강도의 향상, 내열성의 향상, 필름 결정성의 조정 등의 관점에서, 필요에 따라서, 1축 또는 2축의 가열 연신 처리나 후가열 처리(어닐링 처리)를 행해도 된다.
용융 압출 시의 설정 조건은, 사용하는 수지 조성물의 종류나 조성, 목적으로 하는 열가소성 이형 필름의 소망 성능 등에 따라서 적절히 설정하면 되고, 특별히 한정되지 않는다. 예를 들어, 압출기의 실린더 설정 온도는 230 내지 300℃가 바람직하고, 보다 바람직하게는 250 내지 280℃이다.
가열 연신 처리 시의 설정 조건은, 사용하는 수지 조성물의 종류나 조성, 목적으로 하는 열가소성 이형 필름의 소망 성능 등에 따라서 적절히 설정하면 되고, 특별히 한정되지 않는다. 예를 들어, 용융 압출 필름을 바람직하게는 MD 방향(Machine Direction; 길이 방향)으로 70 내지 145℃에서 1.1 내지 3.0배로 연신하여 1축 연신 필름으로 한 후, 또한 TD 방향(Transverse Direction; 가로 방향)으로 90 내지 180℃에서 1.1 내지 3.0배로 연신할 수 있고, 그 후에 예를 들어 150 내지 240℃에서 1 내지 600초간의 열처리(열세팅)를 행하는 것이 바람직하다. 열세팅 시에는, 당업계에서 공지된 방법, 예를 들어 접촉식의 열처리, 비접촉성의 열처리 등을 행할 수 있고, 그 종류는 특별히 한정되지 않는다. 예를 들어 비접촉식 히터, 오븐, 블로우 장치, 열 롤, 냉각 롤, 열프레스기, 더블 벨트 열프레스기 등의 공지된 기기를 사용하여 열세팅할 수 있다. 이 때, 필요에 따라서, 연신 용융 압출 필름의 표면에, 당업계에서 공지된 박리 필름이나 다공질 필름을 배치하여, 열압 처리를 행할 수 있다.
후가열 처리(어닐링 처리) 시의 설정 조건은, 사용하는 수지 조성물의 종류나 조성, 목적으로 하는 열가소성 이형 필름의 소망 성능 등에 따라서 적절히 설정하면 되고, 특별히 한정되지 않는다. 예를 들어, 용융 압출 필름 또는 연신 용융 압출 필름에, 예를 들어 150 내지 240℃에서 1 내지 600초간의 열처리를 행하는 것이 바람직하다. 이 다음 가열 처리는 당업계에서 공지된 방법, 예를 들어 접촉식의 열처리, 비접촉성의 열처리 등을 사용하여 행할 수 있고, 그 종류는 특별히 한정되지 않는다. 예를 들어 비접촉식 히터, 오븐, 블로우 장치, 열 롤, 냉각 롤, 열프레스기, 더블 벨트 열프레스기 등의 공지된 기기를 사용하여 후가열 처리를 행할 수 있다. 이 때, 필요에 따라서, 용융 압출 필름 또는 연신 용융 압출 필름의 표면에, 당업계에서 공지된 박리 필름이나 다공질 필름을 배치하여, 열압 처리를 행할 수 있다.
본 실시 형태의 열가소성 이형 필름의 두께는 요구성에 따라서 적절히 설정할 수 있고, 특별히 한정되지 않는다. 취급성이나 생산성 등을 고려하면, 10㎛ 이상 300㎛ 이하가 바람직하고, 보다 바람직하게는 15㎛ 이상 200㎛ 이하, 더욱 바람직하게는 20㎛ 이상 150㎛ 이하이다.
여기서, 본 실시 형태의 열가소성 이형 필름은, 상대 결정화도가 0.5 이상인 것을 특징으로 한다. 또한, 상대 결정화도의 상한측은 특별히 한정되지 않지만, 1.0 이하가 바람직하다. 여기서, 상대 결정화도는 열가소성 이형 필름의 결정성을 나타내는 지표이며, 본 명세서에서는, 하기 식 (1)로 표시되는 값으로 한다. 본 실시 형태의 열가소성 이형 필름은 결정성 폴리머(즉, 열가소성 결정성 환상 폴리올레핀)를 사용하고 있지만 폴리올레핀계 열가소성 엘라스토머를 병용하여 필름 제막 시의 냉결정화가 억제되어 있음으로써, 얻어지는 필름의 유연성이 과도하게 손상되지 않고, 비교적 높은 내열성과 양호한 금형 추종성을 겸비하고 있다. 그 때문에, 본 실시 형태의 열가소성 이형 필름은, 고온에서의 수지 몰드 공정에 있어서 필름 반송성이 양호하여 주름의 발생이 적고, 게다가 불소 수지 필름에서 기인하는 수지 몰드부의 외관 불량의 발생이 저감된 것으로 된다. 또한, 열가소성 이형 필름의 상대 결정화도는, 목적으로 하는 열가소성 이형 필름의 소망 성능 등에 따라서 적절히 조정할 수 있다. 예를 들어, 사용하는 각 성분 종류, 수지 조성물의 배합 비율, 가열 연신이나 후가열의 처리 조건 등을 변경함으로써, 상대 결정화도를 조정할 수 있다.
상대 결정화도: (ΔTm-ΔTc)/ΔTm ···(1)
ΔTm: 융해열량(J/g)
ΔTc: 냉결정화 열량(J/g)
본 명세서에 있어서, 열가소성 이형 필름의 상대 결정화도는, JIS K7121: 2012에 준거하여, 시차 주사 열량계를 사용하여, 열가소성 이형 필름으로부터 분취한 샘플을 측정한 열분석 결과에 기초하여 산출되는 값이다. 기타 상세에 대해서는, 후술하는 실시예에 기재된 측정 조건을 따르는 것으로 한다.
또한, 본 실시 형태의 열가소성 이형 필름은, 요구 성능에 따라서 적절히 설정할 수 있고, 특별히 한정되지 않지만, 보다 높은 이형성을 부여하는 등의 관점에서, 25℃에서의 접촉각 측정에 있어서, 표면 자유 에너지가 45mJ/m2 이하인 것이 바람직하고, 보다 바람직하게는 40mJ/m2 이하, 더욱 바람직하게는 35mJ/m2 이하이다. 여기서, 본 명세서에 있어서, 열가소성 이형 필름의 표면 자유 에너지는 접촉각 측정 장치를 사용하여 산출되는 값이다. 기타 상세에 대해서는, 후술하는 실시예에 기재된 측정 조건을 따르는 것으로 한다.
또한, 본 실시 형태의 열가소성 이형 필름은 요구 성능에 따라서 적절히 설정할 수 있고, 특별히 한정되지 않지만, 유연성을 높여 금형의 내면에 장착되었을 때의 주름 발생을 억제하여 금형 추종성을 향상시키는 등의 관점에서, 동적 점탄성 스펙트럼 측정에 있어서, 175℃에서의 저장 탄성률 E'가 10MPa 이상 60MPa 이하의 범위 내에 있는 것이 바람직하고, 10MPa 이상 60MPa 이하의 범위 내, 또한 175℃에서의 손실 정접 Tanδ가 0.05 이상 0.20 이하의 범위 내에 있는 것이 바람직하다. 저장 탄성률 E'는, 10MPa 이상 40MPa 이하의 범위 내가 보다 바람직하고, 손실 정접 Tanδ는 0.05 이상 0.18 이하의 범위 내에 있는 것이 보다 바람직하다.
여기서, 본 명세서에 있어서, 열가소성 이형 필름의 저장 탄성률 E' 및 손실 정접 Tanδ는, JIS K7244-4에 준거하고, 동적 점탄성 장치 RSA-G2(TA Instruments사제)를 사용하여, 175℃, 주파수 1Hz로 측정되는 값을 의미한다. 기타 상세에 대해서는, 후술하는 실시예에 기재된 측정 조건을 따르는 것으로 한다.
본 실시 형태의 열가소성 이형 필름은, 상술한 구성을 채용함으로써, 비교적 저비용으로, 할로겐 비함유가 가능하고, 이형성 및 금형 추종성이 우수하고, 고온에서의 수지 몰드 공정에 있어서 필름 반송성이 양호하여 주름의 발생이 적고, 수지 몰드부의 외관 불량의 발생이 억제되어 있다. 그 때문에, 본 실시 형태의 열가소성 이형 필름은 반도체 소자의 수지 몰드 공정 시에 있어서, 수지가 경화된 후의 밀봉 수지와 금형의 이형성을 얻기 위한 반도체 밀봉 프로세스용의 이형 필름으로서 적합하게 사용할 수 있다.
본 실시 형태의 열가소성 이형 필름은 반도체 장치의 제조에 있어서의 반도체 소자의 수지 밀봉 공정의 이형 필름으로서 적합하게 사용된다. 본 실시 형태의 열가소성 이형 필름을 사용하여 반도체 소자의 수지 밀봉을 행하는 방법은 특별히 한정되지 않는다. 성형 금형의 내부에서 반도체 소자를 수지 밀봉할 때, 성형 금형의 내면에 본 실시 형태의 열가소성 이형 필름을 배치하면 된다. 예를 들어, 트랜스퍼 성형법이나 컴프레션 성형법 등의 공지된 수지 몰드 성형에 있어서 적합하게 사용할 수 있다. 그 일례를 들면, 도 1 및 도 2에 나타내는 바와 같이, 상형(D1) 및 하형(D2)을 구비하는 금형(D)을 사용하여, 하형(D2)의 캐비티(C) 내에 반도체 소자를 탑재한 기판(11)을 배치하고, 상형(D1)의 내면측에 열가소성 이형 필름(100)을 개재시키고, 필요에 따라서 진공화하여 상형(D1)의 내면 혹은 파팅면에 열가소성 이형 필름(100)을 밀착시켜, 상형(D1) 및 하형(D2)을 형 체결한 상태에서 캐비티(C) 내에 몰드 수지(M)을 충전하여 수지 밀봉할 수 있다. 또한, 열가소성 이형 필름(100)은 상형(D1)의 내면 또는 하형(D2)의 내면 중 적어도 한쪽 측에 개재시키면 된다. 이 때의 성형 조건은, 통상의 방법에 따라서 행하면 되고, 특별히 한정되지 않지만, 금형 온도(성형 온도)는 예를 들어 160 내지 190℃이고, 성형 압력은 예를 들어 5 내지 12MPa이며, 성형 시간은 예를 들어 1 내지 600초 정도가 기준이 된다. 이렇게 수지 몰드시에 열가소성 이형 필름(100)을 개재시킴으로써, 몰드 수지(M)와 금형(D)의 내면의 접촉을 회피할 수 있어, 수지 밀봉 후의 기판(11)을 금형(D)으로부터 이형하는 것이 용이해진다. 또한, 여기에서 수지 밀봉의 대상으로 하는 기판(11)으로서는, 예를 들어 다층 프린트 배선판, 플렉시블 프린트 배선판 등을 들 수 있지만, 그 종류는 특별히 한정되지 않는다.
실시예
이하에 실시예 및 비교예를 들어 본 발명의 특징을 더욱 구체적으로 설명하지만, 본 발명은, 이들에 의해 한정되는 것은 전혀 아니다. 즉, 이하의 실시예에 나타내는 재료, 사용량, 비율, 처리 내용, 처리 수순 등은, 본 발명의 취지를 일탈하지 않는 한, 적절히 변경할 수 있다. 또한, 이하의 실시예에 있어서의 각종 제조 조건이나 평가 결과의 값은, 본 발명의 실시 양태에 있어서의 바람직한 상한값 또는 바람직한 하한값으로서의 의미를 갖는 것이며, 바람직한 수치 범위는 상기한 상한값 또는 하한값과, 하기 실시예의 값 또는 실시예끼리의 값의 조합으로 규정되는 범위여도 된다.
실시예 및 비교예에서 사용한 재료는, 이하와 같다.
(수지 A)
(A-1) 열가소성 결정성 환상 폴리올레핀, 닛본 제온사제, 「ZEONEX(등록 상표) C2420」, 융해 온도: 263℃
(A-2) 열가소성 폴리프로필렌계 수지, 산알로머사제 「산알로머(등록 상표) PM600M」, 융해 온도: 163℃
(수지 B)
(B-1) 폴리올레핀계 엘라스토머 수지, 스미토모 가가꾸사제 「타프셀렌(등록 상표) T1712」, 융해 온도: 132℃
(B-2) 폴리올레핀계 엘라스토머 수지, 미쓰이 가가꾸사제 「타프머(등록 상표) A4085」, 융해 온도: 66℃
(B-3) 아이오노머 수지, 미츠이·다우 폴리케미컬사제 「하이밀란(등록 상표) 1855」, 융해 온도: 86℃
(실시예 1)
80℃에서 8시간 이상 건조시킨 수지 A와, 수지 B를, 표 1에 기재된 조성 및 배합비로 드라이 블렌드하고, 얻어진 블렌드물을 280℃로 가열한 동일 방향 회전 타입의 벤트식 2축 혼련 압출기에서 용융 혼련시켜, 얻어진 스트랜드를 펠리타이저로 컷팅함으로써, 수지 조성물(블렌드 칩)을 조제하였다. 얻어진 수지 조성물을, 호퍼 드라이어 등을 사용하여 80℃에서 8시간 이상 건조시키고, 280℃로 가열한 압출기에 구비된 호퍼에 투입하여 용융 혼련하고, 그 압출기 선단의 T 다이 폴리머로부터 필름상으로 공압출하여 냉각시키고, 두께 60.5㎛를 갖는 미연신의 용융 압출 필름을 얻었다. 얻어진 미연신의 용융 압출 필름을, 축차 2축 연신기로 110℃에서 MD 방향으로 1.1배 및 TD 방향으로 1.1배(종합 배율: 1.21배)로 2축 연신하고, 160℃로 열세팅함으로써, 실시예 1의 열가소성 이형 필름을 얻었다.
(실시예 2 내지 6)
표 1에 기재된 조성, 배합비 및 두께로 각각 변경하는 것 이외에는, 실시예 1과 마찬가지로 행하여, 실시예 2 내지 6의 열가소성 이형 필름을 각각 얻었다.
(실시예 7)
두께 82.5㎛를 갖는 미연신의 용융 압출 필름을 얻고, TD 방향의 연신 배율을 1.5배로 한 것 이외에는, 실시예 1과 마찬가지로 행하여, 실시예 7의 열가소성 이형 필름을 얻었다.
(비교예 1 내지 5)
표 1에 기재된 조성, 배합비 및 두께로 각각 변경하는 것 이외에는, 실시예 4와 마찬가지로 행하여, 비교예 1 내지 5의 열가소성 이형 필름을 각각 얻었다.
(비교예 6)
2축 연신 처리 후의 열세팅을 생략하는 이외에는, 실시예 4와 마찬가지로 행하여, 실시예 6의 열가소성 이형 필름을 얻었다.
얻어진 각 열가소성 이형 필름의 여러 물성 측정 조건은, 이하와 같다.
[상대 결정화도]
장치: 시차 주사 열량 측정 장치(입력 보상형 더블퍼니스 DSC 8500(Perkin Elmer사제))
측정 온도: 23℃에서 300℃까지, 10℃/분의 속도로 승온.
샘플량: 각 샘플 10mg.
평가 항목: 융해열량 ΔTm 및 냉결정화 열량 ΔTc
[저장 탄성률 E' 및 손실 계수 Tanδ]
장치: 동적 점탄성 장치 RSA-G2(TA Instruments사제)
측정 조건: 인장 모드
진동 주파수: 1Hz
측정 온도: 23℃로부터 5℃/분의 속도로 승온하고, 샘플이 융해되어 측정 불능이 될 때까지의 온도
측정 방향: 필름의 길이 방향(필름 반송 방향)
평가 항목: 175℃에서의 저장 탄성률 E'
175℃에서의 손실 계수 Tanδ
[표면 자유 에너지]
장치: 자동 접촉각계 DM-501(교와 가이멘 가가꾸사제)
측정 환경: 23℃×50％RH
사용 용매: 순수, 디요오도메탄
계산식: Kaelble-Uy법
평가 항목: 접촉각
이어서, 얻어진 열가소성 이형 필름을, 도 1에 나타내는 바와 같이, 상측 금형과 하측 금형 사이에 1MPa의 장력을 인가한 상태에서 롤 원단으로부터 인출하여 배치한 후, 상측 금형의 파팅면에 열가소성 이형 필름을 진공 흡착시켰다. 이어서, 기판에 고정된 반도체 소자를 하측 금형에 배치하고, 형 체결하였다. 그리고, 도 2에 나타내는 바와 같이, 금형 온도를 175℃, 성형 압력을 7.8MPa, 성형 시간을 120초로 하고, 금형의 캐비티 내에 몰드 수지를 충전하여 수지 밀봉한 후, 수지 밀봉된 기판(반도체 패키지)을 금형 및 이형 필름으로부터 이형하여 취출하였다. 이 때의 각 열가소성 이형 필름의 성능 평가를, 이하의 기준으로 행하였다.
(필름 반송성)
롤 원단으로부터 열가소성 이형 필름을 풀어내어 금형의 파팅면까지 반송하여 진공 흡착시킬 때의 열가소성 이형 필름의 성상을, 눈으로 보아 관찰하여, 이하의 기준으로 판단하였다.
3: 열가소성 이형 필름이 금형의 열에 의해 신장되지 않고 반송하였다
2: 열가소성 이형 필름이 금형의 열에 의해 조금 신장되었다
1: 열가소성 이형 필름이 금형의 열에 의해 신장되고, 반송할 수 없었다
(금형 추종성)
3: 반도체 패키지에 수지 결함이 전혀 없다
2: 반도체 패키지에 수지 결함이 단부에 일부 있었다
1: 열가소성 이형 필름이 금형에 추종하지 않고, 진공 흡착할 수 없었다
(주름·찢어짐·말려들어감)
3: 열가소성 이형 필름에 주름, 찢어짐이 전혀 없다
2: 열가소성 이형 필름에 조금 주름이 있지만, 찢어짐은 발생하지 않았다
1: 열가소성 이형 필름에 다수의 주름이 있거나, 찢어짐이 발생하였다
(이형성)
3: 열가소성 이형 필름이 금형의 개방과 동시에 박리된다
2: 열가소성 이형 필름이 금형의 개방부터 10초 이내에 박리된다
1: 열가소성 이형 필름이 반도체 패키지의 수지 밀봉면에 밀착되어, 박리되지 않는다.
본 발명의 열가소성 이형 필름은, 비교적 저비용으로, 할로겐 비함유를 가능, 이형성 및 금형 추종성이 우수하고, 고온에서의 수지 몰드 공정에 있어서 필름 반송성이 양호하여 주름의 발생이 적고, 수지 몰드부의 외관 불량의 발생이 억제되어 있기 때문에, 반도체 소자의 수지 몰드 공정 시에 있어서 사용하는, 반도체 밀봉 프로세스용의 이형 필름으로서 널리 또한 유효하게 이용 가능하다.
100: 열가소성 이형 필름
11: 반도체 소자
C: 캐비티
D: 금형
D1: 상형
D2: 하형
M: 몰드 수지
11: 반도체 소자
C: 캐비티
D: 금형
D1: 상형
D2: 하형
M: 몰드 수지
Claims (10)
- 열가소성 결정성 환상 폴리올레핀 30 내지 90질량％ 및 폴리올레핀계 열가소성 엘라스토머 10 내지 70질량％를 함유하고,
하기 식 (1)로 표시되는 상대 결정화도가 0.5 이상인,
반도체 밀봉 프로세스용 열가소성 이형 필름.
상대 결정화도: (ΔTm-ΔTc)/ΔTm ···(1)
ΔTm: 융해열량(J/g)
ΔTc: 냉결정화 열량(J/g) - 제1항에 있어서, 상기 폴리올레핀계 열가소성 엘라스토머는 상기 열가소성 결정성 환상 폴리올레핀과 상용되는,
반도체 밀봉 프로세스용 열가소성 이형 필름. - 제1항 또는 제2항에 있어서, 동적 점탄성 스펙트럼 측정에 있어서, 175℃에서의 저장 탄성률 E'가 10MPa 이상 60MPa 이하, 또한 175℃에서의 손실 정접 Tanδ가 0.05 이상 0.20 이하의 범위 내에 있는,
반도체 밀봉 프로세스용 열가소성 이형 필름. - 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서, 25℃에서의 접촉각 측정에 있어서, 표면 자유 에너지가 45mJ/m2 이하인,
반도체 밀봉 프로세스용 열가소성 이형 필름. - 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서, 10㎛ 이상 300㎛ 이하의 필름 두께를 갖는,
반도체 밀봉 프로세스용 열가소성 이형 필름. - 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 폴리올레핀계 열가소성 엘라스토머는, 에틸렌·α-올레핀 공중합체, 프로필렌·α-올레핀 공중합체 및 에틸렌-프로필렌-디엔 공중합체로 이루어지는 군에서 선택되는 1 이상을 포함하는,
반도체 밀봉 프로세스용 열가소성 이형 필름. - 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 열가소성 결정성 환상 폴리올레핀은 250℃ 이상의 융점을 갖는,
반도체 밀봉 프로세스용 열가소성 이형 필름. - 제1항 내지 제7항 중 어느 한 항에 있어서, 불소 함유 폴리머의 함유 비율이 0.0 내지 3.0질량％인,
반도체 밀봉 프로세스용 열가소성 이형 필름. - 제1항 내지 제8항 중 어느 한 항에 기재된 반도체 밀봉 프로세스용 열가소성 이형 필름을, 기판 상에 배열된 반도체 소자의 일부 내지 전부를 금형 내에서 수지 밀봉하는 밀봉 장치의 상기 금형의 내면에 배치하는 준비 공정,
상기 금형 내에 수지를 주입하여 상기 기판 상에 배열된 상기 반도체 소자의 일부 내지 전부를 수지 밀봉하는 밀봉 공정, 그리고
상기 금형으로부터 상기 반도체 밀봉 프로세스용 열가소성 이형 필름을 박리시키는 이형 공정
을 적어도 갖는,
전자 부품의 제조 방법. - 제9항에 있어서, 상기 기판이 다층 프린트 배선판 및/또는 플렉시블 프린트 배선판인 전자 부품의 제조 방법,
Applications Claiming Priority (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JPJP-P-2021-137160 | 2021-08-25 | ||
| JP2021137160 | 2021-08-25 | ||
| PCT/JP2022/031551 WO2023027020A1 (ja) | 2021-08-25 | 2022-08-22 | 半導体封止プロセス用熱可塑性離型フィルム、及びこれを用いた電子部品の製造方法 |
Publications (1)
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