KR20210052722A - 광전기화학셀용 광전극 구조체 및 이의 제조방법 - Google Patents

광전기화학셀용 광전극 구조체 및 이의 제조방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 GaN계 합금을 포함하고, 태양광을 흡수하는 광전극; 및 상기 광전극의 일면에 위치하고, 상기 광전극을 투과하는 태양광을 흡수하여 가시광을 발광하는 형광체 구조층을 포함하고, 상기 형광체 구조층은 실리콘성형체 및 상방전환 발광체를 포함하는 것을 특징으로 하는 광전기화학셀용 광전극 구조체를 제공 한다.

Description

광전기화학셀용 광전극 구조체 및 이의 제조방법{Photoelectrode structure for photoelectrochemical cell and method for manufacturing same}
본 발명은 광전기화학셀용 광전극 구조체 및 이의 제조방법에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 GaN계 합금을 포함하고, 태양광을 흡수하는 광전극; 및 상기 광전극의 일면에 위치하고, 상기 광전극을 투과하는 태양광을 흡수하여 가시광을 발광하는 형광체 구조층을 포함하고, 상기 형광체 구조층은 실리콘성형체 및 상방전환 발광체로 구성된 것을 특징으로 하는 광전기화학셀용 광전극 구조체에 관한 것이다.
최근, 화석 연료를 대체할 수 있는 에너지원에 대한 논의가 활발해짐에 따라 지속가능한 친환경 에너지로서 수소 에너지가 각광받고 있다. 광전기화학적(Photoelectrochemical; PEC)셀은 반도체를 포함하는 광전극, 상대전극 및 전해질로 구성되어 있는 광전기화학 시스템 내에서 광에 의해 광전극을 여기 시키고 이에 의해 생성된 전자-정공쌍을 이용하여 물을 분해하여 수소기체를 발생시키는 전지를 말한다. 이러한 광전기화학적 방법을 이용한 수소 제조는 영구적인 에너지원인 태양광을 이용해 재생자원인 물로부터 부산물없이 수소를 생산하기 때문에 친환경적이고, 이론효율이 기존의 광전기력/전기분해(photovoltaic, PV/electrolysis)방법보다 높다는 장점이 있다. 또한, 일체형으로 구조가 단순하고 크기조절이 용이할 뿐만 아니라 수소화 산소의 분리 생산이 가능하여 수소만을 얻기에 편리하다.
하기의 반응식 1은 광전기화학적셀에서의 물분해 반응식을 나타낸다:
[반응식 1]
2H2O + h+ → 4H+ + O2 (광전극에서의 반응)
2H+ + 2e- → H2 (상대전극에서의 반응)
그러나, 광전기화학셀의 경우 입사된 태양광이 광전극을 통과하면서 광전극 표면에서 반사 등의 손실로 없어지거나, 밴드갭 이상의 에너지에서 에너지 차이가 열로 손실(thermal loss)되거나, 밴드갭 이하의 에너지에서 투과로 인한 에너지 손실(transmission loss)되는 문제점이 있다.
따라서, 전파장 대역의 태양광을 효과적으로 활용할 수 있는 새로운 광전기화학셀의 구조가 요구된다.
본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제는 광전기화학셀용 광전극 구조체를 제공하는 것이다. 더욱 상세하게는, 본 발명은 GaN계 합금을 포함하고, 태양광을 흡수하는 광전극; 및 상기 광전극의 일면에 위치하고, 상기 광전극을 투과하는 태양광을 흡수하여 가시광을 발광하는 형광체 구조층을 포함하고, 상기 형광체 구조층은 실리콘성형체 및 상방전환 발광체로 구성되어, 상기 상방전환 발광체가 상기 광전극을 투과한 태양광을 흡수 하고 상방전환 발광하여, 전파장 대역의 태양광을 효과적으로 활용할 수 있는 광전기화학셀용 광전극 구조체를 제공하는 것이다.
본 발명이 이루고자 하는 또 다른 기술적 과제는 GaN계 합금을 포함하고, 태양광을 흡수하는 광전극; 및 상기 광전극의 일면에 위치하고, 상기 광전극을 투과하는 태양광을 흡수하여 가시광을 발광하는 형광체 구조층을 포함하고, 상기 형광체 구조층은 실리콘성형체 및 상방전환 발광체로 구성되는 광전기화학셀용 광전극 구조체의 제조방법을 제공하는 것이다.
본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제는 이상에서 언급한 기술적 과제로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 기술적 과제들은 아래의 기재로부터 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
상기 기술적 과제를 달성하기 위하여, 본 발명의 일 양태는, GaN계 합금을 포함하고, 태양광을 흡수하는 광전극; 및 상기 광전극의 일면에 위치하고, 상기 광전극을 투과하는 태양광을 흡수하여 가시광을 발광하는 형광체 구조층을 포함하고, 상기 형광체 구조층은 실리콘성형체 및 상방전환 발광체를 포함하는 것을 특징으로 하는 광전기화학셀용 광전극 구조체를 제공한다.
본 발명의 일 실시예에서, 상기 실리콘성형체는 PDMS(poly dimethyl siloxane)일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에서, 상기 상방전환 발광체는 450 nm 내지 650 nm의 파장범위에서 발광피크를 가질 수 있다.
본 발명의 일 실시예에서, 상기 상방전환 발광체는 YAG:Ce3+, β-SiAlON 및 YAG:Ce3+와 β-SiAlON을 포함하는 복합 발광체 중 하나일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에서, 상기 GaN계 합금은 In-GaN계 합금, InN-GaN계 합금, AlN-GaN계 합금, GaAsN-GaN계 합금, GaP-GaN계 합금, InGaN-GaN계 합금, AlGaN-GaN계 합금, 및 InAlGaN-GaN계 합금으로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나를 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에서, 상기 형광체 구조층은 상기 상방전환 발광체 및 상기 실리콘성형체가 혼합된 혼합층일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에서, 상기 형광체 구조층은 상기 상방전환 발광체를 포함하는 발광층이 상기 실리콘성형체의 일면에 위치할 수 있다.
본 발명의 일 양태는 GaN계 합금을 포함하는 광전극을 준비하는 단계; 실리콘성형체 및 상방전환 발광체를 포함하는 형광체 구조층을 형성하는 단계; 및 상기 형광체 구조층을 상기 광전극의 일면에 제공하는 단계; 를 포함하는 광전기화학셀용 광전극 구조체의 제조방법을 제공한다.
본 발명의 일 실시예에서, 상기 실리콘성형체는 PDMS(poly dimethyl siloxane)일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에서, 상기 상방전환 발광체는 450 nm 내지 650 nm의 파장범위에서 발광피크를 가질 수 있다.
본 발명의 일 실시예에서, 상기 상방전환 발광체는 YAG:Ce3+, β-SiAlON 및 YAG:Ce3+와 β-SiAlON을 포함하는 복합 발광체 중 하나일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에서, 상기 GaN계 합금은 In-GaN계 합금, InN-GaN계 합금, AlN-GaN계 합금, GaAsN-GaN계 합금, GaP-GaN계 합금, InGaN-GaN계 합금, AlGaN-GaN계 합금, 및 InAlGaN-GaN계 합금으로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나를 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에서, 상기 형광체 구조층을 형성하는 단계는, 실리콘성형체를 준비하는 단계; 및 상방전환 발광체를 상기 실리콘성형체와 혼합하는 단계; 를 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에서, 상기 형광체 구조층을 형성하는 단계는, 실리콘성형체 및 상방전환 발광체가 포함된 발광층을 준비하는 단계; 및 상기 발광층을 상기 실리콘성형체 일면에 제공하는 단계;를 포함할 수 있다.
본 발명의 일 양태는 광전극 구조체를 포함하는 광전기화학셀을 제공한다.
본 발명의 광전기화학셀용 광전극 구조체는 광전극의 일면에 상방전환 발광체를 포함하는 형광체 구조층을 포함함으로써, 상기 광전극을 투과하는 밴드갭 이하의 에너지를 흡수하고, 가시광으로 재 방출할 수 있다. 상기 재 방출된 가시광은 상기 광전극에 흡수되어, 태양광에서의 밴드갭 이하의 에너지로 인한 에너지 손실(transmission loss)를 방지할 수 있고, 이로 인하여, 전파장 대역의 태양광을 효과적으로 활용할 수 있는 효과가 있다.
또한, 실리콘성형체, 구체적으로, PDMS를 이용함으로써, 광전기화학적 수소 발생 반응의 전해질 내에서의 내구성을 확보할 수 있다는 장점이 있다.
본 발명의 효과는 상기한 효과로 한정되는 것은 아니며, 본 발명의 상세한 설명 또는 특허청구범위에 기재된 발명의 구성으로부터 추론 가능한 모든 효과를 포함하는 것으로 이해되어야 한다.
도 1 및 2는 본 발명의 광전기화학셀용 광전극 구조체의 모식도이다.
도 3은 본 발명의 광전기화학셀용 광전극 구조체의 제조방법을 나타낸 흐름도이다.
도 4 및 도 5는 상기 형광체 구조층을 형성하는 단계의 구체적인 수행방법을 나타내는 흐름도이다.
도 6 은 광전기화학셀용 광전극 구조체의 모식도이다.
도 7 및 도 8은 본 발명의 상방전환 발광체의 방출파장 그래프(a) 및 SEM사진(b) 이다.
도 9는 본 발명의 광전기화학셀용 광전극 구조체의 광전류 밀도의 그래프이다.
이하에서는 첨부한 도면을 참조하여 본 발명을 설명하기로 한다. 그러나 본 발명은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며, 따라서 여기에서 설명하는 실시예로 한정되는 것은 아니다. 그리고 도면에서 본 발명을 명확하게 설명하기 위해서 설명과 관계없는 부분은 생략하였으며, 명세서 전체를 통하여 유사한 부분에 대해서는 유사한 도면 부호를 붙였다.
명세서 전체에서, 어떤 부분이 다른 부분과 "연결(접속, 접촉, 결합)"되어 있다고 할 때, 이는 "직접적으로 연결"되어 있는 경우뿐 아니라, 그 중간에 다른 부재를 사이에 두고 "간접적으로 연결"되어 있는 경우도 포함한다. 또한 어떤 부분이 어떤 구성요소를 "포함"한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성요소를 더 구비할 수 있다는 것을 의미한다.
본 명세서에서 사용한 용어는 단지 특정한 실시예를 설명하기 위해 사용된 것으로, 본 발명을 한정하려는 의도가 아니다. 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다. 본 명세서에서, "포함하다" 또는 "가지다" 등의 용어는 명세서상에 기재된 특징, 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다.
이하 첨부된 도면을 참고하여 본 발명의 실시예를 상세히 설명하기로 한다.
도 1 및 2는 본 발명의 광전기화학셀용 광전극 구조체(1)의 모식도이다.
도 1및 2를 참조하면, 본 발명의 광전기화학셀용 광전극 구조체(1)는 광전극(100); 및 상기 광전극(100)의 일면에 위치하는 형광체 구조층(200)을 포함하고, 상기 형광체 구조층(200)은 실리콘성형체(210) 및 상방전환 발광체(220)를 포함하는 것을 특징으로 한다.
먼저, 본 발명의 광전기화학셀용 광전극 구조체(1)는 GaN계 합금을 포함하고, 태양광을 흡수하는 광전극(100)을 포함한다.
본 명세서에서, 상기 가시광이란, 사람의 눈에 보이는 전자기파의 영역을 의미하며, 400 nm 내지 700 nm의 파장을 가지는 빛을 의미한다.
본 명세서에서 광전지화학전지는 태양광을 이용하여 광전극에 포함되는 반도체와 전해질 사이 계면에서 물분해를 수행하는 전지를 의미한다. 이때, 광전극에 포함되는 반도체 및 전해액 계면이 광자를 흡수하여 그 에너지를 화학적 에너지, 즉 수소 연료로 변환시키는 핵심적인 역할을 하게 된다.
상기 광전극(100)에 포함되는 반도체 물질은, Si, GaAs 등 단결정 물질부터 TiO2, ZnO등 금속 산화물까지 다양한 물질들이 연구되고 있다.
그러나, 현재 대부분의 산화 금속 물질은 밴드갭 에너지가 너무 커서 태양광 스펙트럼 중 자외선 영역 광자만 흡수하고 다른 영역의 빛은 흡수하지 못하므로, 상당히 작은 에너지 변환 효율을 나타낸다. 반면, Si, GaAs등 저에너지에서 중에너지 사이 밴드갭을 갖는 반도체 물질들은 외부로부터 전압 공급 없이 물분해를 일으키기에 충분한 광전압을 나타내지 못한다.
본 발명의 광전극(100)에 포함되는 GaN(질화갈륨)은 수소발생반응(HER; hydrogen evolution reacton)과 산소발생반응(OER; oxygen evolution reaction) 전위가 GaN의 전도띠 및 결합띠 내에 포함되므로, 에너지역학 면에서 외부 전위 없이 물분해를 수행할 수 있고, Si, GaAs등 다른 반도체 물질에 비해 화학적 안정성이 매우 뛰어나서 강산, 강염기 환경의 전해질 환경에서 광환원전극으로 뿐만 아니라 광산화전극으로도 사용될 수 있다.
한편, 상기 광전극(100)에 포함되는 질화갈륨은 성장과정에서 In, Al, GaAsN, GaP, InGaN, AlGaN 또는 InAlGaN등을 첨가하여 합금을 만들어 줌으로써, 밴드갭을 자유롭게 조절할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에서, 상기 광전극(100)에 포함되는 GaN계 합금은In-GaN계 합금, InN-GaN계 합금, AlN-GaN계 합금, GaAsN-GaN계 합금, GaP-GaN계 합금, InGaN-GaN계 합금, AlGaN-GaN계 합금, 및 InAlGaN-GaN계 합금으로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나, 예를 들면, InxGa1-xN(단, x는 실수)으로 표시되는 In-GaN계 합금일 수 있고, 밴드갭 에너지는 1.6 eV 내지 3.4 eV일 수 있다.
다음으로, 본 발명의 광전기화학셀용 광전극 구조체(1)는 상기 광전극(100)의 일면에 위치하고, 상기 광전극(100)을 투과하는 태양광을 흡수하여 가시광을 발광하는 형광체 구조층(200)을 포함할 수 있고, 상기 형광체 구조층(200)은 실리콘성형체(210) 및 상방전환 발광체(220)를 포함할 수 있다.
먼저, 상기 형광체 구조층(200)은 실리콘성형체(210)를 지지체로 이용할 수 있고, 상기 실리콘성형체(210)는 PDMS(polydimethylsioxane)일 수 있다. 상기 PDMS는 실리콘 오일이라고도 불리는 물질로 온도에 의한 점도 변화가 작고, 전기 절연성이 우수하며, 화학적 안정성이 우수한 물질로, 소포제, 이형제, 광택제, 첨가제, 가소제등 여러 가지 분야에 적용되는 물질이다.
본 발명의 광전기화학셀용 광전극 구조체(1)의 형광체 구조층(200)은 상기 실리콘성형체(210)을 지지체로 이용함으로써, 광전기화학적 수소 발생 반응의 전해질 내에서의 내구성을 확보할 수 있다.
다음으로, 상기 형광체 구조층(200)은 상방전환 발광체(200)를 포함한다.
본 명세서에서 발광체는 기본적으로 빛을 흡수하고 이온을 지지하는 모체(host material)와 실질적으로 발광 과정에 관여하여 방출되는 광의 빛 에너지의 준위를 결정하는 활성이온(activator)으로 구성된 물질로, 광에너지를 흡수하여 특정한 파장대의 형태로 재방출 하는 물질을 의미한다. 상기 물질에 따라 변환되는 파장대의 영역을 조절할 수 있으며, 단파장에서 장파장으로 변환하는 것을 하방변환(down-conversion), 장파장에서 단파장으로 변환시키는 것을 상방변환(up-conversion)이라고 한다.
본 발명의 일 실시예에서, 상기 형광체 구조층(200)에 포함되는 발광체는 상방전환 발광체(220), 즉 장파장의 빛을 흡수하여 단파장의 빛으로 방출하는 물질일 수 있고, 방출된 단파장의 빛은 상기 광전극(100)이 재흡수 할 수 있다.
상기 상방전환 발광체(220)는 상기 광전극(100)이 재흡수할 수 있는 파장범위, 예를 들면, 450 nm 내지 650 nm의 파장범위에서 발광피크를 가질 수 있다.
예를 들면, 상기 광전극(100)의 일면으로 조사되는 태양광 중 상기 광전극(100)이 가지는 밴드갭 이하의 에너지를 가지는 태양광, 예를 들면, 적외선(IR)은 상기 광전극(100)을 투과하여 상기 형광체 구조층(200)에 포함된 상방전환 발광체(220) 에 흡수될 수 있고, 상기 광전극(100)을 투과한 광에 의해 여기되어 약 450 nm 내지 650 nm의 파장범위에서 발광피크를 가지는 광, 예를 들면, 가시광을 방출 할 수 있고, 방출된 가시광은 상기 광전극(100)에 재흡수 될 수 있다.
본 발명의 일 실시예에서, 상기 상방전환 발광체(220)는 YAG:Ce3+, β-SiAlON 및 YAG:Ce3+와 β-SiAlON을 포함하는 복합 발광체 중 하나일 수 있다.
상기 YAG:Ce3+는 가넷 구조의 결정화 형태를 가지는 황색 발광체로, 청색광과 결합하여 백색광을 제작하는 용도로 활용되고, 약 490 nm 내지 630 nm의 파장범위에서 발광피크를 가지는 것을 특징으로 한다.
상기 β-SiAlON은 알루미나와 함께 존재하는 실리콘 니트라이드로써 실리콘-알루미늄-산소-질소의 기본 구조를 가지는 녹색 발광체로, 약 490 nm 내지 590 nm의 파장범위에서 발광피크를 가지는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 일 실시예에서, 상기 상방전환 발광체(220)는 상기 YAG:Ce3+, β-SiAlON을 각각 단독으로 사용한 것일 수 있고, 또는 상기 YAG:Ce3+ 및 β-SiAlON을 일정한 비율로 하여 혼합한 복합 발광체 일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에서, 상기 상방전환 발광체(220)에 포함되는 발광체의 종류 및 비율을 조절하여, 상기 광전극(100)에 재 흡수되는 광의 영역을 임의로 조절할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에서, 상기 형광체 구조층(200)은 상기 상방전환 발광체(220) 및 상기 실리콘성형체(210)가 혼합된 혼합층일 수 있다(도 2의 a)).
본 발명의 일 실시예에서, 태양광은 상기 광전극(100)의 상기 형광 구조층(200)이 위치하지 않는 면 방향에서 조사되어, 상기 광전극(100)을 통과할 수 있고, 이때, 상기 광전극(100)의 밴드갭 이상의 에너지를 가지는 태양광은 상기 광전극(100)에 흡수될 수 있고, 상기 광전극(100)의 밴드갭 보다 작은 에너지를 가지는 태양광은 상기 광전극(100)을 투과하고, 상기 실리콘성형체(210)의 내부에 존재하는 상방전환 발광체(220)에 흡수될 수 있다.
본 발명의 또 다른 실시예에서, 상기 형광체 구조층(200)은 상기 상방전환 발광체(220)를 포함하는 발광층(221)이 상기 실리콘성형체(210)의 일면에 위치할 수 있다(도 2의 b) 및 c)).
예를 들면, 상기 발광층(221)은 상기 광전극(100) 과 상기 실리콘성형체(210)의 사이에 위치할 수 있고(도 2의 b)), 또는 상기 발광층(221)은 상기 실리콘성형체(210)의 일면에 위치하고, 타면에는 상기 광전극(100)이 위치할 수 있다(도 2의 c)).
본 발명의 일 실시예에서, 태양광은 상기 광전극(100)의 형광 구조층(200)이 위치하지 않는 면 방향에서 조사되어, 상기 광전극(100)을 통과할 수 있고, 이때, 상기 광전극(100)의 밴드갭 이상의 에너지를 가지는 태양광은 상기 광전극(100)에 흡수될 수 있고, 상기 광전극(100)의 밴드갭 보다 작은 에너지를 가지는 태양광은 상기 광전극(100)을 투과하고, 실리콘성형체(210)를 투과하여 상기 발광층(221)에 포함된 상방전환 발광체(220)에 흡수되거나(도 2의 b)), 상기 광전극(100)을 투과한 태양광이 상기 발광층(221)에 포함된 상방전환 발광체(220)에 바로 흡수될 수 있다(도 2의 c)).
본 발명의 광전기화학셀용 광전극 구조체(1)는 상기 상방전환 발광체(220)를 포함하는 형광체 구조층(200)을 통하여, 상기 광전극(100)을 투과하는 광을 재방출하고, 상기 광전극(100)을 통해 재 흡수함으로써, 손실되는 에너지를 방지할 수 있고, 상기 실리콘성형체(210)를 상기 상방전환 발광체(220)의 지지체로 이용하여, 광전기화학셀에서의 전해질 내에서의 내구성을 확보할 수 있다는 장점이 있다.
도 3은 본 발명의 광전기화학셀용 광전극 구조체의 제조방법을 나타낸 흐름도이다.
도 3을 참조하면, 본 발명의 광전기화학셀용 광전극 구조체의 제조방법은 GaN계 합금을 포함하는 광전극을 준비하는 단계(S100); 실리콘성형체 및 상방전환 발광체를 포함하는 형광체 구조층을 형성하는 단계(S200); 및 상기 형광체 구조층을 상기 광전극의 일면에 제공하는 단계(S300); 를 포함한다.
먼저, 본 발명의 광전기화학셀용 광전극 구조체의 제조방법은 GaN계 합금을 포함하는 광전극을 준비하는 단계(S100);를 포함한다.
본 발명의 광전극(100)에 포함되는 질화갈륨(GaN)은 수소발생반응(HER; hydrogen evolution reacton)과 산소발생반응(OER; oxygen evolution reaction) 전위가 GaN의 전도띠 및 결합띠 내에 포함되므로, 에너지역학 면에서 외부 전위 없이 물분해를 수행할 수 있고, Si, GaAs등 다른 반도체 물질에 비해 화학적 안정성이 매우 뛰어나서 강산, 강염기 환경의 전해질 환경에서 광 환원전극뿐만 아니라 광 산화전극으로도 사용될 수 있다.
한편, 상기 광전극(100)에 포함되는 질화갈륨은 성장과정에서 In, Al, GaAsN, GaP, InGaN, AlGaN 또는 InAlGaN등을 첨가하여 합금을 만들어 줌으로써, 밴드갭을 자유롭게 조절할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에서, 상기 광전극(100)에 포함되는 GaN계 합금은 In-GaN계 합금, InN-GaN계 합금, AlN-GaN계 합금, GaAsN-GaN계 합금, GaP-GaN계 합금, InGaN-GaN계 합금, AlGaN-GaN계 합금, 및 InAlGaN-GaN계 합금으로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나, 예를 들면, InxGa1-xN(단, x는 실수)으로 표시되는 In-GaN계 합금일 수 있고, 밴드갭 에너지는 1.6 eV 내지 3.4 eV일 수 있다.
다음으로, 본 발명의 광전기화학셀용 광전극 구조체의 제조방법은 실리콘성형체 및 상방전환 발광체를 포함하는 형광체 구조층을 형성하는 단계(S200)를 포함한다.
도 4 및 도 5는 상기 형광체 구조층을 형성하는 단계(S200)의 구체적인 수행방법을 나타내는 흐름도이다.
도 4를 참조하면, 상기 형광체 구조층을 형성하는 단계(S200)는 실리콘성형체를 준비하는 단계(S211); 및 상방전환 발광체와 실리콘 성형체를 혼합하는 단계(S212)를 포함할 수 있다.
먼저, 본 발명의 형광체 구조층을 형성하는 단계(S200)에서, 실리콘성형체는 지지체로 이용될 수 있다. 상기 실리콘성형체, 예를 들면, PDMS(polydimethylsioxane)는 실리콘 오일이라고도 불리는 물질로 온도에 의한 점도 변화가 작고, 전기 절연성이 우수하며, 화학적 안정성이 우수한 물질로, 소포제, 이형제, 광택제, 첨가제, 가소제등 여러 가지 분야에 적용되는 물질이다.
상기 실리콘성형체를 준비하는 단계(S211)는 본 발명의 기술분야에서 자명한 방법으로 제조하는 방법으로 이를 준비할 수 있고, 또는 시중에서 판매되는 것을 구입하여 준비할 수 있다.
다음으로, 상방전환 발광체와 상기 실리콘 성형체를 혼합하는 단계 (S212)에서, 상기 상방전환 발광체는 YAG:Ce3+, β-SiAlON 및 YAG:Ce3+와 β-SiAlON을 포함하는 복합 발광체 중 하나일 수 있다.
상기 YAG:Ce3+는 가넷 구조의 결정화 형태를 가지는 황색 발광체로, 청색광과 결합하여 백색광을 제작하는 용도로 활용되고, 약 490 nm 내지 630 nm의 파장범위에서 발광피크를 가지는 것을 특징으로 한다.
상기 β-SiAlON은 알루미나와 함께 존재하는 실리콘 니트라이드로써 실리콘-알루미늄-산소-질소의 기본 구조를 가지는 녹색 발광체로, 약 490 nm 내지 590 nm의 파장범위에서 발광피크를 가지는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 일 실시예에서, 상기 상방전환 발광체는 상기 YAG:Ce3+, β-SiAlON을 각각 단독으로 사용한 것일 수 있고, 또는 상기 YAG:Ce3+ 및 β-SiAlON을 일정한 비율로 하여 혼합한 복합 발광체 일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에서, 상기 상방전환 발광체에 포함되는 발광체의 종류 및 비율을 조절하여, 상기 광전극에 재 흡수되는 광의 영역을 임의로 조절할 수 있다.
상기 상방전환 발광체와 실리콘 성형체를 혼합하는 단계(S212)의 혼합방법은 본 기술분야에서 자명한 것이면 이를 제한하지 않으며, 예를 들면, 준비된 실리콘성형체에 상기 상방전환 발광체를 투입하고, 교반하는 등 물리적인 방법으로 혼합하는 방법으로 수행할 수 있다.
상기 상방전환 발광체와 실리콘 성형체를 혼합하는 단계(S212)를 수행하여 제조된 형광체 구조층을 이용하여 하기의 광전극의 일면에 도포하는 단계(S300)를 수행하면, 도 2의 a)의 형태를 가지는 광전기화학셀용 광전극 구조체를 수득할 수 있다.
도 5를 참조하면, 상기 형광체 구조층을 형성하는 단계(S200)는 실리콘성형체 및 상방전환 발광체가 포함된 발광층을 준비하는 단계(S221); 및 상기 발광층을 상기 실리콘성형체 일면에 제공하는 단계(S222)를 포함할 수 있다.
상기 실리콘성형체 및 상방전환 발광체가 포함된 발광층을 준비하는 단계(S221)에서, 상기 실리콘성형체는 실리콘성형체를 준비하는 단계(S211)와 같은 방법을 수행하여 준비될 수 있다. 또한, 상기 상방전환 발광체 및 실리콘 성형체는 상기 양태에서 설명한 것으로 갈음한다.
한편, 상기 상방전환 발광체가 포함된 발광층은 상기 상방전환 발광체를 용매에 분산시켜 제조할 수 있다. 상기 용매는 상기 상방전환 발광체가 분산될 수 있는 것이면, 종류를 제한하지 않으며, 예를 들면, 물 또는 지방족 알코올을 포함하는 유기용매일 수 있다.
다음으로, 상기 발광층을 상기 실리콘성형체 일면에 제공하는 단계(S222)는 상기 발광층을 상기 실리콘성형체 일면에 코팅하는 방법을 이용하여 수행될 수 있고, 상기 코팅하는 방법은 물리적으로 도포하는 방법 또는 화학적으로 도포하는 방법을 이용하여 수행할 수 있으며, 당해 기술분야에서 자명하게 공지된 코팅방법이라면 이를 제한 하지 않는다.
상기 발광층을 상기 실리콘성형체 일면에 제공하는 단계(S212)를 수행하여 제조된 형광체 구조층을 이용하여 하기의 상기 광전극의 일면에 도포하는 단계(S300)를 수행하면, 도 2의 b) 또는 c)의 형태를 가지는 광전기화학셀용 광전극 구조체를 수득할 수 있다.
다음으로, 본 발명의 광전기화학셀용 광전극 구조체의 제조방법은 형광체 구조층을 상기 광전극의 일면에 제공하는 단계(S300); 를 포함한다.
상기 형광체 구조층을 상기 광전극의 일면에 제공하는 단계(S300)는 상기 형광체 구조층을 상기 광전극의 일면에 코팅하는 방법을 이용하여 수행될 수 있고, 상기 코팅하는 방법은 물리적으로 도포하는 방법 또는 화학적으로 도포하는 방법을 이용하여 수행할 수 있으며, 당해 기술분야에서 자명하게 공지된 코팅방법이라면 이를 제한 하지 않는다.
본 발명의 일 양태는 GaN계 합금을 포함하고, 태양광을 흡수하는 광전극; 및 상기 광전극의 일면에 위치하고, 상기 광전극을 투과하는 태양광을 흡수하여 가시광을 발광하는 형광체 구조층을 포함하고, 상기 형광체 구조층은 실리콘성형체 및 상방전환 발광체로 구성된 것을 특징으로 하는 광전기화학셀용 광전극 구조체를 포함하는 광전기화학셀을 제공한다.
본 발명의 일 실시예에서, 상기 광전기화학셀은 상대전극 및 전해질을 포함하여 구성될 수 있다.
상기 상대전극은 광전기화학셀로부터 전달된 정공 또는 전자가 전해질에 존재하는 OH- 또는 H+와 반응하여 수소를 발생시키게 하는 막을 의미하며, 각 반응의 과전압반응의 과전압을 줄이는 역할을 하고 전해질에 침지되기 때문에 반응의 활성을 향상시키고, 전해질 내에서의 안정성이 높은 물질로 구성될 수 있다. 상기 상대전극은 Pt, Pd, Ru, Rh, Ir, CoMo, 및 CoMo 합금으로 이루어진 군으로부터 선택되는 적어도 하나를 포함할 수 있으나 이에 제한되는 것은 아니다.
상기 전해질은 통상의 방법에 따라 H+또는 OH-의 전도도를 높이기 위해 1 M 내지 5 M의 NaOH 또는 KOH 와 같은 무기 강염기 또는 강산 수용액으로 이루어질 수 있으나 이에 제한되는 것은 아니다.
실시예1. 광전기화학셀용 광전극 구조체 제조
주제(Silicon Elastomer Base) 및 경화제(Silicon Elastomer Curing Agent)를 섞은 혼합물(Original-184 Silicone Elastomer Kit; DOW CORNING)을 경화시켜 실리콘성형체를 준비하고, 기포 제거를 위해 진공 데이게이터를 이용하여 20분가량 기포를 제거하여 주었다. 상기 실리콘성형체에 YAG:Ce3+를 혼합하여 형광체 구조층을 형성한 후, In-GaN계 합금을 포함하는 광전극(이하, InGaN광전극)의 일면에 상기 형광체 구조층을 부어준 후, 80 ℃ 오븐에 가열하여 2시간동안 경화하여, 광전기화학셀용 광전극 구조체를 제조하였다(도 6).
실시예2. 광전기화학셀용 광전극 구조체 제조
상기 실시예 1 에서 YAG:Ce3+를 사용한 것 대신에, YAG:Ce3+ 및 β-SiAlON을 포함하는 복합 발광체를 사용한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법을 수행하여 광전기화학셀용 광전극 구조체를 제조하였다.
실험예 1. 상방전환 발광체의 방출파장 측정
상방전환 발광체의 발광피크의 범위를 확인하기 위하여, Y3Al5O12(YAG:Ce3+) 및 β-SiAlON의 방출파장을 측정하였다.
도 7 및 도 8을 참조하면, Y3Al5O12는 약 530 nm에서 발광피크를 가지는 것을 확인할 수 있었고, β-SiAlON은 약 550 nm에서 발광피크를 가지는 것을 확인할 수 있었다.
실험예 2. 광전기화학셀용 광전극 구조체의 광전류 측정
태양광 수소 변환 효율을 확인하기 위하여, 상기 실시예 2에서 제조한 광전기화학셀용 광전극 구조체의 광전류를 측정하였다. 이때, 대조군으로서 형광체 구조층이 포함되지 않은 InGaN광전극의 광전류를 측정하였다.
도 9를 참조하면, 실시예 2에서 제조한 광전기화학셀용 광전극 구조체의 경우, 형광체 구조층이 포함되지 않은 InGaN광전극과 비교하여, 광전류 밀도가 높은 것을 확인할 수 있었고, 태양광 수소 변환효율이 높은 것을 확인할 수 있었다.
전술한 본 발명의 설명은 예시를 위한 것이며, 본 발명이 속하는 기술분야의 통상의 지식을 가진 자는 본 발명의 기술적 사상이나 필수적인 특징을 변경하지 않고서 다른 구체적인 형태로 쉽게 변형이 가능하다는 것을 이해할 수 있을 것이다. 그러므로 이상에서 기술한 실시예들은 모든 면에서 예시적인 것이며 한정적이 아닌 것으로 이해해야만 한다. 예를 들어, 단일형으로 설명되어 있는 각 구성 요소는 분산되어 실시될 수도 있으며, 마찬가지로 분산된 것으로 설명되어 있는 구성 요소들도 결합된 형태로 실시될 수 있다.
본 발명의 범위는 후술하는 특허청구범위에 의하여 나타내어지며, 특허청구범위의 의미 및 범위 그리고 그 균등 개념으로부터 도출되는 모든 변경 또는 변형된 형태가 본 발명의 범위에 포함되는 것으로 해석되어야 한다.
1: 광전기화학셀용 광전극 구조체
100: 광전극
200: 형광체 구조층
210: 실리콘 성형체
220: 상방전환 발광체
221: 발광층

Claims (15)

  1. GaN계 합금을 포함하고, 태양광을 흡수하는 광전극; 및
    상기 광전극의 일면에 위치하고, 상기 광전극을 투과하는 태양광을 흡수하여 가시광을 발광하는 형광체 구조층을 포함하고,
    상기 형광체 구조층은 실리콘성형체 및 상방전환 발광체를 포함하는 것을 특징으로 하는 광전기화학셀용 광전극 구조체.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 실리콘성형체는 PDMS(poly dimethyl siloxane)인 것을 특징으로 하는 광전기화학셀용 광전극 구조체.
  3. 제 1 항에 있어서,
    상기 상방전환 발광체는 450 nm 내지 650 nm의 파장범위에서 발광피크를 가지는 것을 특징으로 하는 광전기화학셀용 광전극 구조체.
  4. 제 1 항에 있어서,
    상기 상방전환 발광체는 YAG:Ce3+, β-SiAlON 및 YAG:Ce3+와 β-SiAlON을 포함하는 복합 발광체 중 하나인 것을 특징으로 하는 광전기화학셀용 광전극 구조체.
  5. 제 1 항에 있어서,
    상기 GaN계 합금은 In-GaN계 합금, InN-GaN계 합금, AlN-GaN계 합금, GaAsN-GaN계 합금, GaP-GaN계 합금, InGaN-GaN계 합금, AlGaN-GaN계 합금, 및 InAlGaN-GaN계 합금으로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나를 포함하는 것을 특징으로 하는 광전기화학셀용 광전극 구조체.
  6. 제 1 항에 있어서,
    상기 형광체 구조층은 상기 상방전환 발광체 및 상기 실리콘성형체가 혼합된 혼합층인 것을 특징으로 하는 광전기화학셀용 광전극 구조체.
  7. 제 1 항에 있어서,
    상기 형광체 구조층은 상기 상방전환 발광체를 포함하는 발광층이 상기 실리콘성형체의 일면에 위치하는 것을 특징으로 하는 광전기화학셀용 광전극 구조체.
  8. GaN계 합금을 포함하는 광전극을 준비하는 단계;
    실리콘성형체 및 상방전환 발광체를 포함하는 형광체 구조층을 형성하는 단계; 및
    상기 형광체 구조층을 상기 광전극의 일면에 제공하는 단계;
    를 포함하는 광전기화학셀용 광전극 구조체의 제조방법.
  9. 제 8 항에 있어서,
    상기 실리콘성형체는 PDMS(poly dimethyl siloxane)인 것을 특징으로 하는 광전기화학셀용 광전극 구조체.
  10. 제 8 항에 있어서,
    상기 상방전환 발광체는 450 nm 내지 650 nm의 파장범위에서 발광피크를 가지는 것을 특징으로 하는 광전기화학셀용 광전극 구조체.
  11. 제 8 항에 있어서,
    상기 상방전환 발광체는 YAG:Ce3+, β-SiAlON 및 YAG:Ce3+와 β-SiAlON을 포함하는 복합 발광체 중 하나인 것을 특징으로 하는 광전기화학셀용 광전극 구조체.
  12. 제 8 항에 있어서,
    상기 GaN계 합금은 In-GaN계 합금, InN-GaN계 합금, AlN-GaN계 합금, GaAsN-GaN계 합금, GaP-GaN계 합금, InGaN-GaN계 합금, AlGaN-GaN계 합금, 및 InAlGaN-GaN계 합금으로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나를 포함하는 것을 특징으로 하는 광전기화학셀용 광전극 구조체.
  13. 제 8 항에 있어서,
    상기 형광체 구조층을 형성하는 단계는,
    실리콘성형체를 준비하는 단계; 및
    상방전환 발광체와 상기 실리콘성형체를 혼합하는 단계;
    를 포함하는 것을 특징으로 하는 광전기화학셀용 광전극 구조체의 제조방법.
  14. 제 8 항에있어서,
    상기 형광체 구조층을 형성하는 단계는,
    실리콘성형체 및 상방전환 발광체가 포함된 발광층을 준비하는 단계; 및
    상기 발광층을 상기 실리콘성형체 일면에 제공하는 단계;
    를 포함하는 것을 특징으로 하는 광전기화학셀용 광전극 구조체의 제조방법.
  15. 제 1 항의 광전극 구조체를 포함하는 광전기화학셀.
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