KR20180035975A - 분리막이 없는 이산화황계 레독스 흐름 이차 전지 - Google Patents

분리막이 없는 이산화황계 레독스 흐름 이차 전지 Download PDF

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Abstract

본 발명은 이산화황계 레독스 흐름 이차 전지에 관한 것으로, 이러한 본 발명은 전해액이 주입된 스택, 스택 내에 배치된 부극 및 정극, 전해액을 저장하고 스택에 주입된 전해액을 교체하는 전해액 저장조, 전해액 저장조에 저장된 전해액을 스택에 주입하는데 이용되는 펌프를 포함하고, 전해액은 유기 용매에 이산화황과 리튬염 또는 나트륨염이 용해된 액체 전해질을 포함하고, 부극 및 정극 사이에 분리막이 없는 이산화황계 레독스 흐름 이차 전지를 개시한다.

Description

분리막이 없는 이산화황계 레독스 흐름 이차 전지{Sulfur Dioxide Redox flow Secondary Battery}
본 발명은 레독스 흐름 이차 전지에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 분리막이 없는 이산화황계 레독스 흐름 이차 전지에 관한 것이다.
최근 온실 가스 방출에 대한 관심이 높아지고 있다. 이에 온실 가스 방출을 줄이면서 안정적인 전기 에너지 공급이 가능한 해결 방안이 요구되고 있다. 상술한 방안에 대한 해결책으로, 신재생 에너지와 스마트 그리드가 융합된 대용량 에너지 저장 시스템이 제안되고 있다. 상술한 대용량 에너지 저장 시스템 중에서 레독스 흐름 이차 전지는 실현 가능성이 가장 높은 기술 중 하나이다.
종래의 레독스 흐름 이차 전지는 부극 및 정극 활물질이 전해액에 용해되어 있고, 활물질이 부극 및 정극 전극 표면에서 산화 및 환원 반응을 하며, 이온들은 분리막을 통해 이동하는 형태로 설계되었다. V/V redox couple, Zn/Br redox couple을 적용한 레독스 흐름 이차 전지가 널리 이용되고 있지만, 셀 전압이 낮고 에너지밀도가 낮은 단점이 있다. 이에, 고전압 구현을 위해 유기용매를 이용한 redox couple 개발이 진행되고 있으나 유기용매를 사용함으로써 전해액의 가연성 문제가 존재한다.
기존의 레독스 흐름 이차 전지에서는 자가 방전에 의한 효율 저하를 억제하고 이온 전달이 가능한 분리막과, 캐소드액과 애노드액의 분리를 위해 2개의 전해액 저장조가 채택된 시스템이 적용되고 있다. 이에 따라, 종래 레독스 흐름 이차 전지는 부피를 원하는 만큼 축소하기가 어렵고, 설계가 복잡한 문제가 있었다.
한국등록특허 제10-1335431호(2013.11.22.)
이에 따라, 본 발명의 목적은 분리막이 없는 한 개의 전해액 저장조를 적용하며 고전압 구현이 가능하고 불연성인 리튬계(or 나트륨계) 상온작동형 고용량 이산화황계 레독스 흐름 이차 전지를 제공하는데 있다.
상술한 바와 같은 목적을 달성하기 위한 본 발명의 레독스 흐름 이차 전지는 전해액이 주입된 스택, 상기 스택 내에 배치된 부극 및 정극, 전해액을 저장하고 상기 스택에 주입된 전해액을 교체하는 전해액 저장조, 상기 전해액 저장조에 저장된 전해액을 상기 스택에 주입하는데 이용되는 펌프를 포함하고, 상기 전해액은 유기 용매에 이산화황과 리튬염 또는 나트륨염이 용해된 액체 전해질을 포함하고, 상기 부극 및 정극 사이에 분리막이 없는 것을 특징으로 한다.
상기 전해액은 에틸렌 카보네이트 또는 디메틸 카보네이트에 SO2 및 LiPF6이 용해된 전해질을 포함하는 것을 특징으로 한다.
상기 전해액은 상기 유기 용매 대비 리튬염 또는 나트륨염의 몰비 함량이 0.1~5M인 것을 특징으로 한다.
상기 전해액은 상기 SO2 용해도가 1~15M인 것을 특징으로 한다.
상기 전해액은 상기 SO2의 용해도가 상압에서 6M 이상인 것을 특징으로 한다.
상기 정극은 탄소재로 이루어진 것을 특징으로 한다.
상기 부극은 리튬 또는 나트륨 금속, 리튬 또는 나트륨을 함유한 합금, 리튬 또는 나트륨을 함유하는 금속간화합물, 리튬 또는 나트륨을 함유하는 무기계 재료 중 적어도 하나로 이루어진 것을 특징으로 한다.
본 발명은 또한, 이산화황 기반 무기 액체 전해액이 주입된 스택, 상기 스택 내에 배치된 부극 및 정극, 전해액을 저장하고 상기 스택에 주입된 전해액을 교체하는 전해액 저장조, 및 상기 전해액 저장조에 저장된 전해액을 상기 스택에 주입하는데 이용되는 펌프를 포함하고, 상기 부극 및 정극 사이에 분리막이 없는 것을 특징으로 하는 이산화황계 레독스 흐름 이차 전지를 제공한다.
상술한 바와 같이 본 발명의 실시 예에 따르면 본 발명의 레독스 흐름 이차 전지는 분리막이 없고 하나의 전해액 저장조를 이용함으로 상대적으로 간단한 구성이 가능하며, 불연성이며, 고전압의 출력 설계가 가능한 이차 전지를 제공할 수 있다.
도 1은 본 발명의 실시 예에 따른 레독스 흐름 이차 전지 구성을 개략적으로 나타낸 도면,
도 2는 본 발명의 실시 예에 따른 레독스 흐름 이차 전지의 충방전 그래프를 나타낸 도면,
도 3은 본 발명의 실시 예에 따른 레독스 흐름 이차 전지의 방전 특성을 나타낸 도면이다.
본 발명의 상세한 설명에 앞서, 이하에서 설명되는 본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니 되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념으로 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다. 따라서 본 명세서에 기재된 실시 예와 도면에 도시된 구성은 본 발명의 가장 바람직한 실시 예에 불과할 뿐, 본 발명의 기술적 사상을 모두 대변하는 것은 아니므로, 본 출원시점에 있어서 이들을 대체할 수 있는 다양한 균등물과 변형 예들이 있을 수 있음을 이해하여야 한다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 바람직한 실시 예들을 상세히 설명한다. 이때, 첨부된 도면에서 동일한 구성 요소는 가능한 동일한 부호로 나타내고 있음을 유의해야 한다. 또한, 본 발명의 요지를 흐리게 할 수 있는 공지 기능 및 구성에 대한 상세한 설명은 생략할 것이다. 마찬가지의 이유로 첨부 도면에 있어서 일부 구성요소는 과장되거나 생략되거나 또는 개략적으로 도시되었으며, 각 구성요소의 크기는 실제 크기를 전적으로 반영하는 것이 아니다.
도 1은 본 발명의 실시 예에 따른 레독스 흐름 이차 전지 구성을 개략적으로 나타낸 도면이다.
도 1을 참조하면, 본 발명의 레독스 흐름 이차 전지(100)는 스택(110), 유기용매를 사용한 전해액 저장조(120), 펌프(130)를 포함할 수 있다. 추가적으로, 상기 레독스 흐름 이차 전지(100)는 상기 전해액 저장조(120)와 스택(110)을 연결하는 제1 연결로, 상기 전해액 저장조(120)와 상기 펌프(130)를 연결하는 제2 연결로, 상기 펌프(130)와 상기 스택(110)을 연결하는 제3 연결로 중 적어도 하나를 더 포함할 수 있다. 또한, 상기 레독스 흐름 이차 전지(100)는 상기 스택(110) 내부에 배치된 부극(anode)과 정극(cathode)에 각각 연결되는 전극부들을 더 포함할 수 있다. 상기 전극부들의 적어도 일부는 상기 스택(110) 외부에 노출되도록 배치될 수 있다. 상술한 본 발명의 레독스 흐름 이차 전지(100)는 정극으로는 탄소재를 사용하며, 부극으로는 리튬 또는 나트륨 및 이를 포함하는 금속 또는 무기재료를 포함하고 분리막이 없는 단일 저장조를 사용할 수 있는 하이브리드형 타입의 구조를 채용할 수 있다.
상기 스택(110)은 적용될 제품의 형상이나 제품이 배치될 위치 등에 따라 다양한 형태로 마련될 수 있다. 한 실시 예에 따르면, 상기 스택(110)은 직사각형의 박스 형태로 마련될 수 있다. 그러나, 본 발명이 이에 한정되는 것은 아니며, 상기 스택(110)은 배치될 위치의 형상에 따라 다양하게 변형 가공될 수 있다. 상기 스택(110)은 부극(111)(anode), 정극(112)(cathode), 전해액(113)이 내측에 배치될 수 있다. 특히, 본 발명의 레독스 흐름 이차 전지(100)는 부극(111)과 정극(112) 사이에 분리막이 존재하지 않는 형태를 가질 수 있다.
상기 정극(112)은 다공성의 탄소재로 이루어질 수 있다. 상기 정극(112)은 스택(110) 내부에 충진된 전해액이 종류에 따라 xSO2의 산화-환원 반응이 일어나는 장소를 제공한다. 한 예시로서, 정극(112)은 Ketjenblack 600JD에 PTFE 바인더 10%를 사용하여 제작될 수 있다. 다른 예시로서, 상기 정극(112)은 상기 탄소재에 하나 또는 둘 이상의 이종원소가 0~20 at% 포함될 수 있으며, 이종원소는 질소(N), 산소(O), 붕소(B), 불소(F), 인(P), 황(S), 규소(Si)를 포함할 수 있다.
상기 부극(111)은 리튬 금속 시트(sheet)를 이용하여 마련될 수 있다. 다른 예시로서, 부극(111)은 리튬을 함유한 합금, 또는 리튬을 함유하는 금속간화합물, 또는 리튬을 함유하는 무기계 재료 중 적어도 하나로 구성될 수 있다. 상기 무기계 재료는 탄소, 산화물, 황화물, 인화물, 질화물, 불화물 중 적어도 하나를 포함할 수 있다.
상기 전해액(113)은 유기 용매에 이산화황(SO2)과 리튬염 또는 나트륨염이 포함된 형태일 수 있다. 예컨대, 상기 유기 용매는 에틸렌 카보네이트(Ethylene carbonate)와 디메틸 카보네이트(Dimethyl carbonate) 용액에 LiPF6가 용해된 전해질을 적용할 수 있다. 상기 전해액(113)은 유기용매 대비 리튬염 또는 나트륨염의 몰비 함량이 0.1~5M, SO2 용해도가 1~15M 일 수 있다. 한 예시로서, SO2의 용해도는 상압에서 6M 이상 용해될 수 있다. 상기 전해액(113)은 전해액 저장조(120)에 저장되고, 펌프(130)에 의해 스택(110)에 공급될 수 있다.
상기 전해액 저장조(120)는 상기 전해액(113)을 저장하는 저장조일 수 있다. 본 발명의 전해액 저장조(120)는 펌프(130) 동작에 따라, 저장된 전해액(113)을 스택(110)에 공급할 수 있다.
상기 펌프(130)는 제어기의 제어에 대응하여 펌핑 동작을 수행할 수 있다. 펌프(130)의 펌핑 동작에 따라 스택(110)에 공급되는 전해액(113)의 양이 달라지며, 결과적으로 스택(110)에서의 전해액(113)의 반응에 의하여 생산되는 전원의 양이 달라진다. 이에 따라 펌프(130)의 펌핑 동작 제어는 부하에 공급되는 전원의 양에 따라 달라질 수 있다. 본 발명의 펌프(130)는 하나의 전해액 저장조(120)를 사용함으로써, 하나의 펌프를 포함할 수 있다.
추가적으로, 본 발명의 레독스 흐름 이차 전지(100)는 펌프(130)의 펌핑 속도 제어를 수행하는 제어기에 연결되고, 또한 레독스 흐름 이차 전지(100)에서 발생하는 전력을 공급하는 부하와 연결될 수 있다. 또한, 전해액 저장조(120)에 저장된 전해액(113)을 스택(110)에 이동시켜 전원을 생성하도록 반응시키는 과정에서 열이 발생할 수 있으며, 이러한 열은 전해액 저장조(120)의 온도를 증가시키게 된다. 이에 따라, 레독스 흐름 이차 전지(100)는 전력 생산 및 제공 과정에서 발생하는 열을 발열시키기 위한 냉각 시스템을 더 포함할 수 있다. 냉각 시스템은 전해액 저장조(120)의 온도를 검출하고, 전해액 저장조(120)가 사전 정의된 온도를 가지도록 냉각시키는 구성이다. 이를 위하여 냉각 시스템은 전해액 저장조(120)의 온도를 검측하는 센서를 포함하고, 상기 센서가 수집한 센서 신호를 기반으로 상기 전해액 저장조(120)의 냉각 제어를 수행할 수 있다.
상술한 바와 같이, 본 발명의 레독스 흐름 이차 전지(100)는 이산화황 기반 리튬계 액체 전해질을 이온전도체 및 활물질로 적용하며, 분리막이 없는 한 개의 전해액 저장조(120)를 적용한 레독스 흐름 이차 전지이다. 이러한 레독스 흐름 이차 전지(100)는 기존의 레독스 흐름 이차 전지 대비 구성이 간단하고 이산화황 기반 리튬계 이차 전지의 용량 및 출력 설계를 자유롭게 할 수 있어, 고전압 및 불연성 레독스 흐름 이차 전지를 제공할 수 있다. 상술한 바와 같이 리튬(또는 나트륨) 이산화황 레독스 흐름 이차 전지는 고전압 구현이 가능하고 불연성인 액체 전해질을 사용함으로써 안전성을 확보할 수 있는 장점이 있다.
본 발명의 실시 예에 따른 Li (또는 Na)-SO2 레독스 흐름 이차 전지의 비교 예 및 실시 예를 다음 표 1과 같이 구성하였다.
Figure pat00001
비교 예는 표 1에 나타낸 바와 같이, 전지 구성요소 중의 하나로, 전해질 및 정극반응 활물질로 사용되는 이산화황 기반 무기액체 전해질은 LiAlCl4(용질)과 SO2(용매)로 구성되어 있으며, LiAlCl4 대비 SO2의 함량 몰비는 0.5~6에 해당하는 것으로 바람직하게는 0.5~3에 해당한다. 정극은 다공성의 탄소재로 이루어져 있으며, 이러한 탄소재 정극은 LiAlCl4-xSO2또는 NaAlCl4-xSO2의 산화-환원반응이 일어나는 장소를 제공하게 된다. 사용된 정극은 Ketjenblack 600JD에 PTFE 바인더 10%를 사용하여 제작하고, 부극은 리튬 금속 sheet를 채택하고, 전해액으로는 Li(or Na)AlCl4-xSO2 사용하였다.
실시 예는 표 1에 나타낸 바와 같이 유기 용매에 6M SO2가 포함된 전해질을 이용하여, 정극은 탄소재로서, Ketjenblack 600JD에 PTFE 바인더 10%를 사용하여 제작하였다. 부극은 리튬 금속 sheet를 채택하였다. 이러한 실시 예는 상기 도 1에서 설명한 바와 같이 하나의 전해조 저장 탱크 적용, 분리막이 없는 Li-SO2 계 레독스 흐름 이차 전지 시스템이다.
도 2는 본 발명의 실시 예에 따른 레독스 흐름 이차 전지의 충방전 그래프를 나타낸 도면이다.
도 2에 도시된 바와 같이, 본 발명의 Li-SO2 레독스 흐름 이차 전지는 충전 및 방전이 가능함을 나타내고 있으며, 방전 용량이 약 25mAh로 레독스 흐름 전지 구동이 나타남을 확인할 수 있다. 상술한 레독스 흐름 이차 전지는 Li2AlCl4-xSO2 무기액체 전해질 대신 유기 용매에 SO2를 직접 용해시킨 전해질을 적용하여 Li-SO2 레독스 흐름 이차 전지를 제공한다. 유기용매는 Ethylene carbonate와 Dimethyl carbonate 용액에 LiPF6가 용해된 전해질을 적용하였으며, 상압 조건에서 SO2를 용해하여 Li-SO2 레독스 흐름 이차 전지용 전해질을 제조하였다. SO2의 용해도는 상압에서 6M 이상 용해되는 것을 확인하였으며 이는 이론용량 160Ah/L 로 에너지용량 증대의 가능성을 확인하였다. 전해질의 조건은 위 표 1의 실시 예와 같으며 비교 예와 실시 예의 방전특성을 아래 도 3에 비교하였다.
도 3은 본 발명의 실시 예에 따른 레독스 흐름 이차 전지의 방전 특성을 나타낸 도면이다.
도 3에 나타낸 바와 같이, 상기 표 1에서의 실시 예와 비교 예의 결과를 분석해 보면 실시 예의 방전용량이 비교 예 대비 약 5배 증가한 것을 확인하였으며, 이는 부비에너지용량으로 계산하면 약 2.5배의 에너지밀도 증대효과가 있는 것을 확인할 수 있다.
이상 본 발명을 몇 가지 바람직한 실시 예를 사용하여 설명하였으나, 이들 실시 예는 예시적인 것이며 한정적인 것이 아니다. 이와 같이, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 지닌 자라면 본 발명의 사상과 첨부된 특허청구범위에 제시된 권리범위에서 벗어나지 않으면서 균등론에 따라 다양한 변화와 수정을 가할 수 있음을 이해할 것이다.
100 : 레독스 흐름 이차 전지
110 : 스택
120 : 전해액 저장조
130 : 펌프

Claims (8)

  1. 전해액이 주입된 스택;
    상기 스택 내에 배치된 부극 및 정극;
    전해액을 저장하고 상기 스택에 주입된 전해액을 교체하는 전해액 저장조;
    상기 전해액 저장조에 저장된 전해액을 상기 스택에 주입하는데 이용되는 펌프;를 포함하고,
    상기 전해액은 유기 용매에 이산화황과 리튬염 또는 나트륨염이 용해된 액체 전해질을 포함하고,
    상기 부극 및 정극 사이에 분리막이 없는 것을 특징으로 하는 이산화황계 레독스 흐름 이차 전지.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 전해액은
    에틸렌 카보네이트 또는 디메틸 카보네이트에 SO2 및 LiPF6이 용해된 전해질을 포함하는 것을 특징으로 하는 이산화황계 레독스 흐름 이차 전지.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 전해액은
    상기 유기 용매 대비 리튬염 또는 나트륨염의 몰비 함량이 0.1~5M인 것을 특징으로 하는 이산화황계 레독스 흐름 이차 전지.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 전해액은
    상기 SO2 용해도가 1~15M인 것을 특징으로 하는 이산화황계 레독스 흐름 이차 전지.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 전해액은
    상기 SO2의 용해도가 상압에서 6M 이상인 것을 특징으로 하는 이산화황계 레독스 흐름 이차 전지.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 정극은
    탄소재로 이루어진 것을 특징으로 하는 이산화황계 레독스 흐름 이차 전지.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 부극은
    리튬 또는 나트륨 금속, 리튬 또는 나트륨을 함유한 합금, 리튬 또는 나트륨을 함유하는 금속간화합물, 리튬 또는 나트륨을 함유하는 무기계 재료 중 적어도 하나로 이루어진 것을 특징으로 하는 이산화황계 레독스 흐름 이차 전지.
  8. 이산화황 기반 무기 액체 전해액이 주입된 스택;
    상기 스택 내에 배치된 부극 및 정극;
    전해액을 저장하고 상기 스택에 주입된 전해액을 교체하는 전해액 저장조;
    상기 전해액 저장조에 저장된 전해액을 상기 스택에 주입하는데 이용되는 펌프;를 포함하고,
    상기 부극 및 정극 사이에 분리막이 없는 것을 특징으로 하는 이산화황계 레독스 흐름 이차 전지.
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