KR20170088359A - 기사용 수지 재료로부터 방사성 핵종을 회수하기 위한 방법 및 장치 - Google Patents
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Abstract
원자력 발전소의 기사용 폐수지(spent waste resin)로부터 방사성 동위원소를 회수하는 방법은: a) 유기산으로 또는 염기성 화합물로, 적어도 하나의 방사성 동위원소가 로딩된(loaded) 폐수지를 처리하여, 상기 기사용 폐수지로부터 상기 적어도 하나의 방사성 동위원소를 릴리스시키고 상기 적어도 하나의 방사성 동위원소를 함유하는 처리액을 얻는 단계; b) 상기 방사성 동위원소에 특정되는 반응을 통해 상기 처리액으로부터 상기 적어도 하나의 방사성 동위원소를 분리하여 상기 적어도 하나의 방사성 동위원소가 감손된(depleted) 처리액을 얻는 단계 - 상기 감손된 처리액은 상기 유기산 또는 상기 염기성 화합물 그리고 선택적으로, 반응되지 않은(non-reacted) 방사성 동위원소를 포함함 - ; c) 원위치(in situ) 산화에 의해 단계 b)로부터의 상기 감손된 처리액의 상기 유기산 또는 염기성 화합물을 반응시켜, 물을 공급하고 기체 반응 산물을 형성하는 단계; 및 d) 단계 c)로부터의 반응된 상기 처리액을 단계 a)의 처리된 상기 폐수지를 통해 통과시켜서 반응되지 않은 방사성 동위원소를 상기 폐수지에 리로딩하는(reload) 단계를 포함한다. 또한, 상기 방법을 수행하는 장치가 제공된다.
Description
본 발명은 원자력 발전소 또는 기타 핵 시설의 기사용(spent) 수지 재료로부터 방사성 동위원소를 회수하는 방법 및 공정을 수행하기 위한 장치에 관한 것이다.
이온 교환 수지는 특히 냉각수 및 감속재(moderator) 시스템을 정화하기 위하여 원자력 발전소 및 기타 핵 시설에서 사용된다. 이러한 수지는 일반적으로, 그 자체가 의학, 과학 및 산업에서의 흥미로운 응용을 갖는 고농도의 방사성 동위원소로 오염된다. 그러나 경제적으로 유익한 처리가 기사용 이온 교환 수지로부터 방사성 동위원소를 분리하는데 여전히 요구되기 때문에, 이때 방사성 동위원소를 포함하는 기사용 폐수지는 높은 비용으로 처리된다(disposed). 일부 경우에, 심지어 기사용 폐수지의 영구적인 처리(disposal)가 불가능한데, 이는 수지가 C-14과 같은 장수(long-living) 방사성 동위원소로 오염되기 때문이다. 그러므로 이러한 수지는 원자력 발전소의 현장(on-site)에 저장되어야 한다.
원자력 발전소의 기사용 폐수지로부터의 동위원소 C-14의 분리를 위한 공정은 CA 1 250 378 A에 개시되어 있다. 이러한 공정에 따라, 탄소-14는 바람직하게 70℃에서 이산화탄소가 풍부한 기류와 수지의 층(bed)을 접촉시킴으로써 입자상 이온 교환 수지로부터 제거되되, 입자상 이온 교환 수지는, 탄소-14가 기체 이산화탄소로서 대체되도록 물과 접촉하여, 칼슘 또는 바륨, 예컨대 수산화칼슘 및 수산화바륨의 가용성 염으로 기체 이산화탄소를 스크러빙(scrubbing)해서, 시멘트에 고정(immobilized)될 수 있는 안정적인 탄소-14 함유 화합물로서 탄산칼슘 또는 탄산바륨 중 하나를 형성한다.
이러한 방법은 상당히 시간 소모적이며 공기의 재생의 효율이 상당히 낮다. 또한, 분리된 탄소-14 동위원소는 처리 공기로부터의 이산화탄소에 의해 희석되고 이러한 혼합물로부터 분리되어야 하고, 또는 전체 혼합물은 방사성 폐기물로서 처리되어야 한다.
논문 "동위원소 생성을 위한 핵 폐기물 처리(CHANG, F., 외, 폐기물 관리, 1권(아리조나, 투싼, 국제 회의 기록, 1991년), 아리조나 이사회, 아리조나, 피닉스, 1991년, 781-787 페이지)"에서, 저자들은 또한 기사용 이온 교환 수지로부터 동위원소 C-14를 회수하는 방법을 개시한다. 유사한 처리는 US 5,289,468 A에 개시된다. 동위원소 C-14는 이산화탄소를 형성하기 위하여 염산에 의한 산성 스트리핑(acid stripping)에 의해 이온 교환 수지로부터 제거되고, 이것은 아연에 의한 환원(reduction)에 의해 일산화탄소로 전환된다. 14CO는 레이저 선택적 해리(laser selective dissociation) 또는 액화 증류법(cryogenic distillation)에 의해 강화되며 정화된 14CO는 이산화탄소를 생성하도록 산화된다. 가스는 최종적으로 탄산바륨으로 전환된다. 그러나 이러한 처리는, 염산이 대량으로 사용되고 방사성 폐기물로서 처리되어야 하는 음이온 교환 수지를 사용하는 처리로부터 제거되어야 하므로 방사성 폐기물의 양과 처리 비용을 실질적으로 증가시킨다.
WO 96/01478 A는 방사성 및 비활성 양이온(radioactive and inactive cation)으로 오염된 양이온 교환 수지의 처리를 위한 방법 및 장치에 관한 것이다. 재생 처리에서, 2가(bivalent) 양이온이 아닌 비방사성 양이온은 옥살산을 사용하여 음이온 복합체(anionic complex)로 전환되며 수지에서 씻겨진다(wash out). 구체적으로, Fe(Ⅱ) 양이온은 과산화수소를 사용하여 Fe(Ⅲ) 양이온으로 산화된다. Fe(Ⅲ) 양이온은 옥살산을 사용하여 음이온 복합체로 전환되며 양이온 이온 교환체(cationic ion exchanger)로부터 분리된다. 음이온 복합체는 옥살산의 광화학 산화에 의해 산화되며 분해된다. 비방사성 양이온은 처리된다. 2가 방사성 양이온을 여전히 함유하는 부분적으로 방전된(discharged) 이온 교환 수지가 재사용된다.
WO 03/082751 A1는 방사능에 노출된 금속 성분의 제염(decontaminating) 방법에 관한 것이다. 산성 용액은 금속 성분으로부터 방사성 오염을 제거하도록 사용된다. 정화 루프(purification loop)가 제공되고, 이는 2개의 전극과 이온 교환 수지로 충전된 컴파트먼트(compartment)를 갖는 이온 교환 셀을 포함한다. 제염 용액(decontamination solution)은 이온 교환 수지를 통과한다. 전극은 양이온 교환 멤브레인에 의해 이온 교환 수지로부터 분리된다. 전압이 전극들의 양단에 인가되면, 수소 이온은 이온 교환 수지의 양이온을 대신하고, 이것은, 결국, 캐소드에 퇴적되며 제염 용액으로부터 제거된다. 이온 교환 수지는 연속적으로 재생된다.
US 7,070,685 B2는 오염된 물로부터 방사성 핵종을 제거하는 방법을 개시한다. 양이온 형태로 존재하는 방사성 핵종은 양이온 교환체 상에 흡수되되, 음이온 형태로 존재하는 방사선 핵종 및 금속은 전기화학 퇴적에 의해 용액으로부터 제거된다.
본 발명으로 해결하려는 목적은, 선택적이고 미리 계산된 방식으로 기사용(spent) 이온 교환 수지로부터 하나 이상의 표적 방사성 동위원소를 분리하는 방법을 제공하는 것이다. 분리된 방사성 동위원소는 또한 기사용 수지 재료의 양을 실질적으로 늘리지 않고 의학, 산업 및/또는 과학적 응용에 이용가능할 수 있다. 남아있는 기사용 폐수지는 감소된 방사능 함량(content)을 보이므로, 훨씬 적은 중간 기간의 또는 장기간의 폐기물 처리 비용으로 저장될 수 있다.
상기 목적은 청구항 1에 따른 방법에 의해 해결된다. 선호되는 실시예는 서로 독립적으로 서로 결합될 수 있는 독립항들에 표시된다.
본 발명에 있어서, 원자력 발전소의 기사용 폐수지(spent waste resin)로부터 방사성 동위원소를 회수하는 방법은:
a) 유기산으로 또는 염기성 화합물로, 적어도 하나의 방사성 동위원소가 로딩된(loaded) 폐수지를 처리하여, 폐수지로부터 적어도 하나의 방사성 동위원소를 릴리스하고 상기 적어도 하나의 방사성 동위원소를 함유하는 처리액(process solution)을 얻는 단계;
b) 상기 방사성 동위원소에 특정되는 반응을 통해 상기 처리액으로부터 적어도 하나의 방사성 동위원소를 분리하여 상기 적어도 하나의 방사성 동위원소가 감손된(depleted) 처리액을 얻는 단계 - 상기 감손된 처리액은 상기 유기산 또는 상기 염기성 화합물 그리고 선택적으로, 반응되지 않은(non-reacted) 방사성 동위원소를 포함함 - ;
c) 원위치 산화(in situ oxidation)에 의해 단계 b)로부터의 상기 감손된 상기 처리액의 상기 유기산 또는 염기성 화합물을 반응시켜 기체 반응 산물을 형성하는 단계; 및
d) 단계 c)로부터의 반응된 상기 처리액을 단계 a)의 처리된 상기 폐수지에 통과시켜서 반응되지 않은 방사성 동위원소를 상기 폐수지에 리로딩하는(reload) 단계를 포함한다.
따라서, 본 발명의 방법은 3개의 기본 단계를 포함하는 주기적 공정이다:
제 1 단계는 재생 단계이고, 여기서, 원자력 발전소로부터 기사용 이온 교환 수지는 옥살산과 같은 유기산 또는 염기성 화합물로 재생된다. 기사용 폐수지상에 로딩된 방사성 동위원소는 유기산의 수소 이온으로 교체되며 폐수지로부터 릴리스된다. 생성된 처리액은 용액에 용해된 하나 이상의 방사성 동위원소를 포함한다. 재생 단계는 기체 산물 및 물을 형성하도록 산화될 수 있는 유기산 또는 염기성 화합물의 사용을 포함한다. 따라서, 재생제(regenerating agent)와 같이 사용되는 유기산 또는 염기성 화합물은 기사용 폐수지의 질량을 늘리지 않고 후속 단계에서의 공정으로부터 제거될 수 있다.
제 2 단계는 분리 단계이며, 여기서, 적어도 하나의 방사성 동위원소는 처리액으로부터 분리된다. 본 발명에 있어서, 분리 단계는 이온에 특정되게 되므로, 미리 계산된 방식으로 처리액으로부터 특정한 표적 방사성 동위원소를 제거하는 것이 가능하다. 바람직하게, 방사성 동위원소는 필수적으로 순수한 형태로 회수되므로 추가 정화 단계는 필요하지 않다. 당업자는, 처리액으로부터 제거될 표적 방사성 동위원소에 따라 적절한 이온 특정 분리 반응을 결정할 수 있을 것이다.
제 3 단계는 산화 단계이며, 여기서 유기산 또는 염기성 화합물은 바람직하게 열적 산화 또는 광화학적 산화에 의해, 정위치에서(in situ) 분해되고 제거되어서, 기체 반응 산물 및 물을 형성한다. 산화 단계 이후, 반응된 처리액은 재생 단계로부터 임의의 추가 이온 성분을 함유하지 않는다. 그보다는, 처리액은 오직 이러한 이온 성분을 포함하고, 이러한 이온 성분은 재생 단계 동안 기사용 폐수지로부터 릴리스되되 분리 단계에서 처리액으로부터 제거된 표적 방사성 동위원소에서 감손된다. 기사용 폐수지가 여전히 이온 교환 능력을 갖기 때문에, 분리 단계 후 처리액에 남아있는 이온 성분은 폐수지를 통과할 때 산화 단계 동안 폐수지 상으로 연속적으로 리로딩된다.
선택적으로, 공정 사이클은 단계 a)의 리로딩된 폐수지를 사용하고 다른 표적 방사성 동위원소를 분리하여 다시 시작될 수 있다.
생성된 폐수지에서 분리 단계에서 제거된 표적 방사성 동위원소가 감손되므로 더 낮은 처리 비용(disposal cost)을 야기하는 감소된 방사능(activity)을 갖는다. 재생제, 예컨대 옥살산이 공정으로부터 완전히 제거되므로, 기사용 폐수지의 질량 증가는 또한 존재하지 않는다. 분리 단계의 폐수지로부터 분리된 표적 방사성 동위원소는 낮은 비용으로 분리되어 저장되거나 의학, 산업 또는 과학적 응용에서의 추가 사용을 위하여 정화되며 판매될 수 있다.
본 발명의 방법은, 기사용 폐수지로부터 특정 방사성 동위원소를 의도적으로 분리하는 것이 가능하다는 구체적인 장점을 갖는다. 무기산을 사용하는 이온 교환 수지의 재생은 상식이므로, 이러한 공정은 특정 방사성 동위원소를 선택하기 위한 임의의 옵션을 갖지 않는, 폐수지로부터 모든 방사성 이온의 릴리스(release)를 목적으로 한다.
또한, 본 발명의 방법은 실(true) 재생 공정이다. 방사성 동위원소가 로딩된 이온 교환 수지를 재생하기 위한 무기산의 사용은 상기 언급된 선행기술에서 기재된다. 그러나 무기산을 사용한, 방사성 동위원소의 분리는 항상 2차 폐기 산물을 야기하는데, 이는, 무기산의 음이온이 이온 교환 수지 상에서 유지되며 수지와 함께 처리되어야 하고 또는 기타 동원된 방사성 핵종과 함께 슬러지(sludge)에 남기 때문이다. 다른 한편으로, 본 발명의 방법은 이온 교환 수지의 질량 증가를 야기하지 않는다. 그보다, 본 방법은 본 발명에 따라 사용된 유기산 또는 염기성 화합물의 분해로부터 물 및 기체 반응 산물만을 생산한다. 방사성 핵종의 분리에 사용되는 물질의 높은 농도 및 양을 고려하면, 본 공정의 질량 밸런스(mass balance)는 상당한 기계적 및 경제적 이점을 이끌어 낸다.
또한, 처리는 다수의 방사성 핵종에 적용가능하다. 실제로, 처리는 원자력 발전소의 제 1 측 회로 또는 감속재(moderator) 사이클에서 발생하는 모든 방사성 동위원소의 분리를 위해 구체적으로 설계될 수 있다. 따라서, 탄소-14뿐만 아니라 원자력 발전소로부터 기사용 폐수지의 방사능의 대부분(bulk of activity)을 차지하는 코발트-60을 분리하는 것이 가능할 것이다. 분리 단계가 이온 특정적이므로, 공정은 또한 광범위한 다른 핵종의 분리 및 활용에 적응될 수 있다.
본 발명의 방법의 다른 장점은, 최종 감손된 이온 교환 수지에 존재하는 방사능의 양이 공정 동안 정확하게 미리 결정되고 제어될 수 있다는 점이다. 이온 교환 수지는 그 특정 방사능까지 정확하게 로딩될 수 있고, 이것은 또한 비용 효율적 처리를 허용한다. 따라서, 방법은 또한 폐수지의 상이한 배치(batch)에 걸친 방사능의 분포에 사용될 수 있으며, 발전소의 오퍼레이터가, 기존의 이온 교환체 양을 증가시키지 않고 폐수지의 이용가능한 방사능 로드 레벨(activity load level)을 활용함으로써 처리 비용을 회피하는 것을 허용한다.
본 발명의 선호되는 실시예에서, 폐수지는 양이온 교환 수지와 음이온 교환 수지, 혼상 이온-교환 수지 및 이들의 혼합물로 구성된 그룹으로부터 선택된 이온 교환 수지이다. 음이온 교환 수지로부터 예컨대 양이온 교환 수지를 분리할 필요가 없는 것이 본 발명의 구체적인 장점이다. 그보다, 본 공정은 모든 종류의 기사용 폐수지들 및 이들의 혼합물에 호환가능하다.
바람직하게, 재생 단계에서 사용된 무기산은 모노카르복시산, 디카르복시산 또는 폴리카르복시산 및 이들의 혼합물로 구성된 그룹으로부터 선택된 선형 지방족 카르복시산, 바람직하게는, 1개 내지 4개의 탄소 원자를 갖는 카르복시산이다. 가장 바람직하게 유기산은 포름산, 타타르산(tartaric acid) 및/또는 옥살산이다.
재생 단계에서 사용된 염기성 화합물은 암모니아, 하이드라진(hydrazine), 선형 지방족 모노아민(linear aliphatic monoamines), 다이아민(diamines), 폴리아민(polyamines) 및 이들의 혼합물의 그룹으로부터 선택될 수 있다. 바람직하게, 염기성 화합물은 1개 내지 4개 탄소 원자를 갖는 선형 지방족 아민이다. 염기성 화합물에 대한 선호되는 예시는 에틸렌디아민, 암모니아 또는 하이드라진 및 이들의 혼합물이다. 기타 유기산 또는 염기성 화합물은, 또한 이러한 화합물이 열적 또는 광화학 산화 반응에 의해 이산화탄소 및/또는 질소와 같이 물 및 기체 산물로 전환될 수 있는 한, 시트르산 또는 타타르 산과 같이 유용할 수 있다. 유기산 또는 염기성 화합물은 산화 단계에서 분해될 것이므로, 잔여물은 처리액에 남아있지 않을 것이며 기사용 폐수지의 질량은 증가하지 않을 것이다.
바람직한 실시예에 있어서, 유기산은 옥살산 또는 포름산이며, 처리액의 무기산의 농도는 0.5g/l부터 100g/l까지의 범위에서 제어된다. 옥살산 또는 포름산의 사용은 기사용 폐수지로부터 실질적으로 모든 방사성 동위원소를 릴리스하고 용액에 용해된 이온 성분의 형태인 방사성 동위원소를 함유한 처리액을 얻는 것이 충분하다.
바람직하게, 재생 단계의 처리액은 3 이하의, 바람직하게 2 이하의 pH를 갖는다. 3 이하의의 pH에서, 폐수지 상에 로딩된 실질적으로 모든 방사성 동위원소는 처리액에서 용해된다.
선호되는 실시예에 있어서, 산화제는 용액의 전기화학 전위를 조절하도록 재생 단계 동안 처리액에 더해진다. 더욱 바람직하게, 산화제는 오존, 과산화수소 및 이들의 혼합물로 구성된 그룹으로부터 선택된다. 처리액의 전기 화학 전위를 조절하는 것은 방사성 동위원소의 산화 상태의 제어를 허용한다. 예컨대, 3가 양이온은 2가 양이온보다 이온 교환 수지에 대한 더 낮은 친화도를 보이는 것이 알려져 있다. 따라서, 처리액의 전기화학 전위를 제어하는 것은 기사용 폐수지로부터 방사성 동위원소의 릴리스를 보조한다.
적어도 하나의 방사성 동위원소가 방사성 동위원소에 특정한 반응에 의해 처리액으로부터 분리되는 분리 단계는 바람직하게 물리적 반응, 전기화학 반응 또는 침전(precipitation) 반응을 포함한다.
바람직하게, 물리적 반응은 처리액으로부터 기체 물질을 스트리핑하는 것(stripping), 처리액으로부터 방사성 동위원소를 함유하는 화합물을 크리스털라이징(crystallizing)하는 것, 반투과성 또는 이온 특정 멤브레인을 통해 방사성 동위원소를 확산시키는 것과 같이 처리액으로부터 방사성 동위원소를 확산시키는 것 그리고 휘발성 방사성 화합물의 경우와 마찬가지로 방사성 동위원소를 함유한 화합물의 증류 중 적어도 하나를 포함한다.
전기화학 반응은 바람직하게 전기 화학 환원에 의해 금속, 금속염 또는 금속 산화물로서 전극 상의 방사성 동위원소의 퇴적을 포함한다.
침전 반응은 바람직하게, 방사성 동위원소의 복합체 및 불용성 염을 형성하기 위하여 금속 염 또는 복합체와 같은 화합물과 방사성 동위원소를 반응시켜서 여과에 의해 용액으로부터 불용성 염 또는 복합체를 분리하는 단계를 포함한다. 처리액으로부터 특정 이온 성분을 분리하기 위한 침전 반응은 당업자에게 알려져있다. 또한, 처리액으로부터의 불용성 화합물의 침전은 용액의 pH 값을 조절하여 보조될 수 있다.
분리 단계는 이온 특정적이므로, 제 1 특정 방사성 동위원소는 제 1 분리 반응을 사용하여 처리액으로부터 분리될 수 있으며, 제 1 방사성 동위원소와 상이한 제 2 특정 방사성 동위원소는, 처리액으로부터 유기산 또는 염기성 화합물을 제거하지 않고 및/또는 비반응성 방사성 동위원소로 폐수지를 리로딩하지 않고, 제 2 방사성 동위원소에 특정한 상이한 타입의 분리 반응 또는 상이한 조건을 사용하여 분리 반응을 반복하여 용액으로부터 분리될 수 있다. 이러한 실시예에 있어서, 반응 사이클은 짧아지며 공정은 더 적은 비용으로 수행될 수 있다.
처리액으로부터 분리된 방사성 동위원소는 화학, 산업 또는 과학적 응용에서, 바람직하게 화학적, 생물학적 및/또는 의학적 응용에서 사용하기 위하여 바람직하게 재활용된다.
표적 방사성 동위원소가 이온 특정 분리 반응에 의해 처리액으로부터 분리되면, 표적 방사성 동위원소가 감손되고 유기산 또는 염기성 화합물을 함유하는 처리액은 산화 단계의 대상이 되고, 이 단계에서, 유기산 또는 염기성 화합물은 열적 및/또는 광화학 산화에 의해 물 및/또는 기체 반응 산물로 전환된다. 바람직하게, 산화제는 유기산 또는 염기성 화합물과 반응하도록 처리액에 추가된다.
산화제는 바람직하게 과산화수소 및 오존으로부터 선택된다. 바람직하게 처리액의 산화제의 농도는 0.002 mol/l로부터 0.02 mol/l의 범위에 있다.
선호되는 실시예에서, 처리액의 유기산 또는 염기성 화합물은 선택적으로 산화제가 존재할 때 자외 방사선에 대한 노출에 의해 반응된다. 바람직하게, UV 방사선의 파장은 250nm로부터 350nm까지의 범위에 있다.
산화 단계에서 얻어진 기체 반응 산물은 바람직하게 이산화탄소 및 선택적으로 질소를 포함한다.
유기산 또는 염기성 화합물의 광촉매적 또는 열적 산화는 기체 반응 산물 및 물을 생성한다. 바람직하게, 기체 반응 산물은 이산화탄소 및 선택적으로 질소다. 따라서, 반응은 유기산 또는 염기성 화합물로부터 생성된 임의의 2차 폐기물을 남기지 않는다. 유기산 또는 염기성 화합물의 제거는 또한 처리액의 pH를 변경하므로 방사성 동위원소는 다시 전달되어서 기사용 폐수지 상에 리로딩된다. 따라서, 공정은 분리된 방사성 동위원소가 감손된 폐수지 및 임의의 2차 폐기물이 필수적으로 없는 처리수를 야기하는 주기적 공정이다.
본 발명의 선호되는 실시예에 있어서, 방사성 동위원소는 탄소-14 및 Co-60의 그룹으로부터 선택된다. 탄소-14는 비영리적 반응기를 사용하여 별도의 공정들에서 현재 생산되는 경제적으로 유익한 방사성 핵종이다. Co-60는 기사용 핵 폐수지에서의 대부분의 방사능에 기여한다.
바람직하게, 표적 방사성 동위원소는 Co-60이며, 재생 단계의 처리액은 200mV로부터 350mV까지의 범위의 전기화학 전위에서 제어된다. 처리액의 전기화학 전위가 이러한 범위에 있을 경우, 코발트(Ⅱ)는 이온 교환 수지에 대한 낮은 친화도만을 갖는 코발트(Ⅲ)를 형성하도록 산화된다. 따라서, 실질적으로 모든 코발트-60는 수지로부터 릴리스되며 처리액에서, 바람직하게 코발트(Ⅲ) 복합체의 형태로 용해된다.
분리 단계에서, 코발트-60는 전기화학 환원에 의해 처리액으로부터 바람직하게 분리된다. 더욱 바람직하게, 분리 단계는 전기화학 환원에 의해 전극 상에서 금속 또는 금속 화합물로서 코발트-60의 퇴적을 포함한다.
다른 선호되는 실시예에 있어서, 방사성 동위원소는 C-14이며 분리 단계는 처리액으로부터 14C02의 물리적 스트리핑을 포함한다.
유용한 표적 방사성 동위원소의 예시는 이하를 포함한다:
14C : 14C02로서 스트리핑
14C : 탄산 바륨 BaCO3로서 침전
60Co : 캐소드에서 다이아몬드 전극 상에 금속 또는 금속염으로서 전기화학 퇴적
59Fe: 캐소드에서 다이아몬드 전극 상에 금속 또는 금속염으로서 전기화학 퇴적
131l: 요오드화은 Agl으로서 침전
110Ag: 캐소드에서 백금 또는 알루미늄 전극 상에 금속으로서 전기화학 퇴적
110Ag: 요오드화은 Agl으로서 침전
90Sr: 탄산스트론튬 SrC03으로서 침전.
본 발명의 추가 측면에 있어서, 상기 기재된 방법을 수행하는 장치는:
적어도 하나의 방사성 동위원소가 로딩되는 입자상(particulate) 폐수지를 수용하기 위한 재생 용기;
상기 처리액의 유기산 또는 염기성 화합물을 열적 산화 또는 광화학(photochemical) 산화로 반응시키기 위한 반응 챔버 - 상기 반응 챔버는 이온 교환 칼럼의 다운스트림에 배열됨 - ;
사이클을 형성하기 위하여, 반응 챔버의 다운스트림에 배열되고 상기 재생 용기에 연결되는, 상기 처리액을 수용하기 위한 저장 용기 - 상기 저장 용기는 상기 처리액 내로 상기 유기산과 염기성 화합물을 공급하기 위한 수단 및 상기 저장 용기로부터 하나 이상의 기체 반응 산물을 배출하기 위한 수단을 가짐 - ; 및
상기 사이클로부터의 상기 재생 용기의 언커플링(uncoupling)을 위한 바이패스 라인을 포함한다.
바람직하게, 상기 장치는 이동 시스템으로서 설계되므로, 원자력 발전소로부터 기사용 폐수지가 재생 용기내로 부분적으로 전달되며 표적 방사성 동위원소를 분리하기 위하여 원자력 발전소의 현장에서 배치별로(batchwise) 처리될 수 있다.
저장 용기는 본 발명의 공정의 분리 단계를 수행하도록 적응될 수 있다. 바람직하게, 저장 용기는 처리액으로부터 기체 물질의 스트리핑을 보조하도록 초음파 생성기를 포함한다. 다른 실시예에서, 상기 장치는 바람직하게 이온 특정 반응에 의해 처리액으로부터 적어도 하나의 방사성 동위원소를 분리하기 위하여 분리 챔버를 포함한다.
바람직하게, 상기 장치는 기사용 폐수지 및/또는 상기 처리액의 pH 값, 전도도, 전기화학 전위 및/또는 방사선 방사능(radiation activity)을 측정하고 제어하기 위한 수단을 더 포함한다.
상기 장치는 분리된 방사성 동위원소의 수집 및 배출을 위한 수단뿐만 아니라 처리액에 대한 산화제의 추가를 위한 수단을 더 포함할 수 있다.
본 발명은, 처리된(treated) 폐수지가 감소된 방사능을 가지므로 발전소의 오퍼레이터는 폐수지의 처리 비용을 줄인다는 경제적 이점을 제공한다. 동시에, 폐기물량은 동일하게 유지되며 2차 폐기물로 인해 증가하지 않을 것이다. 반면에, 폐수지로부터 제거된 일부 방사성 동위원소는, 비영리적 과학적 반응기에서 생성되는 것보다 영리적인 발전소 작동으로부터 이용가능해지므로 경제적 이득을 취한다. 따라서, 추가 이득이 의학, 산업 및/또는 과학적 응용에서 요구되는 이러한 방사성 동위원소의 판매로부터 얻어질 수 있다.
또한, 본 발명의 공정은 비영리적 발전소를 사용하여 별도의 공정에서 탄소-14와 같은 방사성 핵종을 별도로 사용하는 것이 더는 불필요하므로 환경 친화적이라는 이점이 있다. 또한, 이러한 방사성 동위원소는 이제 영리적 원자력 발전소의 폐기물로부터 얻어질 수 있다. 탄소-14는 수명이 길기 때문에, 전세계적으로 생성된 이러한 방사성 동위원소의 총량을 줄이는 것이 바람직하다.
이제 본 발명은 동반하는 도면을 참조하여 오직 예시로서 더욱 상세히 기재될 것이다.
- 도 1은 기사용 폐수지로부터의 코발트-60의 분리를 위한 장치 및 공정의 흐름도를 개략적으로 도시한다.
- 도 2는 기사용 폐수지로부터 탄소-14의 분리를 위한 장치 및 공정의 흐름도를 개략적으로 도시한다.
- 도 1은 기사용 폐수지로부터의 코발트-60의 분리를 위한 장치 및 공정의 흐름도를 개략적으로 도시한다.
- 도 2는 기사용 폐수지로부터 탄소-14의 분리를 위한 장치 및 공정의 흐름도를 개략적으로 도시한다.
예시 1
도 1은 원자력 발전소의 기사용 폐수지로부터 코발트-60의 회수를 위한 장치를 도시한다. 장치(10)는 원자력 발전소로부터 적어도 하나의 방사성 동위원소로 로딩되는 기사용 폐수지의 슬러리(slurry)를 수용하기 위한 재생 용기(12)를 포함한다. 바람직하게, 방사성 동위원소는 Co-60을 포함한다. 미리 결정된 양(volume)의 기사용 폐수지가, 원자력 발전소의 현장에 저장된 수지 저장 컨테이너(14)로부터 라인(16)을 통해 저장 용기(12)에 공급된다. 저장 용기는 이동 시스템상에 배열될 수 있으므로 장치(10)는 다양한 위치로 전달되며 그 곳에서 사용될 수 있다.
바람직하게, 재생 용기(12)는 미리 결정된 양의 기사용 폐수지를 수용하기 위하여 이온 교환 칼럼(ion exchange column)을 포함하며, 더 바람직하게 이온 교환 칼럼은 방사성 방사선의 배출로부터 납(lead)에 의해 보호된다.
라인(18)은 재생 용기(12)를 반응 챔버(20)에 연결하여, 열적 산화 또는 광화학 산화에 의해 처리액의 유기산 또는 염기성 화합물을 반응시킨다. 일반적으로, 처리액의 흐름의 방향은 재생 용기(12)로부터 라인(18)을 통해 반응 챔버(20)까지 이어진다. 바람직하게, 반응 챔버(20)는 자외선 광원(22)을 탑재하여 반응 챔버(20)를 통해 흐르는 처리액을 자외 방사선에 노출시킨다.
라인(26)은 처리액을 수용하기 위한 저장 용기(24)에 반응 챔버(20)를 연결한다.
공급 라인(28)은 유기산 또는 염기성 화합물 및/또는 기타 처리 화학물질을 저장 용기내로 공급하기 위하여 저장 용기(24)에 연결된다. 저장 용기(24)는 또한 공기 및 기타 기체 산물을 환경으로 배출하기 위해 용기에 연결되는 배출 라인(30)을 갖는다. 배출 라인(30)은 임의의 에어로졸 및/또는 고체 미세 입자를 함유하기 위해 바람직하게 냉각 장치(32) 및 추가 여과 장치(34)를 탑재한다.
라인(36)은 사이클을 폐쇄하고 저장 용기(24)를 재생 용기(12)에 연결한다. 바람직하게, 라인(36)은 펌프(38) 및 선택적으로 방사능 미터(activity meter)(Ac), 전기 전도도 미터(LF), 유량계(F) 및 pH 미터(pH) 중 적어도 하나를 탑재한다.
바이패스 라인(40)은 사이클로부터 재생 용기(12)를 언커플링하고 재생 용기(12)와 기사용 폐수지를 통해 처리액의 공급을 막기 위하여 라인(36)과 라인(18) 사이에 제공된다.
장치(10)는 라인(18)에 산화제를 공급하기 위한 산화제 공급 라인(42)을 더 포함한다.
모든 라인에는 액체, 슬러리 및 가스의 그를 따른 흐름을 제어하기 위한 적절한 밸브가 탑재된다. 이러한 밸브의 기능 및 동작은 당업자에게 알려져 있으므로 본 명세서에서 상세히 기재되지 않는다.
도 1에 도시된 실시예에 따라, 분리 용기(44)는 라인(46)을 통해 라인(36) 및 저장 용기(24)에 연결된다. 라인(46)에는 바람직하게 유량계(F)가 탑재된다. 또한, 라인(48)은 분리 용기를 라인(18)에 연결한다. 라인(48)에는 방사능 미터(Ac)가 탑재된다. 분리 용기(44)는 전기화학 환원에 의해 처리액으로부터 코발트-60의 분리를 위한 한 쌍의 전극(50, 51)을 포함한다. 또한, 분리 용기(44)에는 또한 분리 용기(44)로부터 저장 컨테이너(54)내로 분리된 코발트 금속을 배출하기 위한 배출 라인(52)이 탑재된다. 바람직하게, 라인(56)은 저장 컨테이너(54)를 저장 용기(24)에 연결하며 라인(56)에는 진공 펌프(58)가 탑재된다.
a) 기사용 폐수지의 예비 공정(Preliminary processing of the spent waste resin)
장치(10)의 동작은 예컨대 물과 압축된 공기의 혼합물을 사용하여 그리고 재생 용기(12) 내로 폐수지의 슬러리를 펌핑하여, 장치(10)의 재생 용기(12)내로 원자력 발전소에서의 수지 저장 컨테이너(14)로부터 코발트-60와 같은 적어도 하나의 방사성 동위원소가 로딩된 미리 결정된 양의 기사용 폐수지를 전달함으로써 시작된다. 재생 용기의 기사용 폐수지의 총 방사능(activity)은 기사용 폐수지의 양으로부터 계산될 수 있다.
기사용 폐수지의 알려진 정량이 충전된 재생 용기(12)는 라인(18 및 36)의 적절한 밸브를 폐쇄하여 사이클로부터 분리되고, 바이패스 라인(40)이 개방되고 사이클은 탈염수로 충전된다. 펌프(38)가 동작되고 사이클은 누수 방지 확인된다. 처리수는 저장 용기(24)로부터 바이패스 라인(40)을 통해 반응 용기(20)로 그리고 다시 저장 용기로(24) 펌핑된다.
b) 재생 단계
사이클이 누출 밀봉(leak tight)되고 안정적인 상태에서 동작하자마자, 바이패스 라인(40)이 폐쇄되며 처리수는 기사용 폐수지를 포함하는 재생 용기(12)를 통해 펌핑된다. 재생 용기(12)를 통한 유량(flow rate)은 라인(36)에서 유량계(F)에 의해 결정될 수 있다. 재생 용기(12)의 기사용 폐수지가 차지하거나 그로부터 배출되는 방사능이 재생 용기의 업스트림과 다운스트림의 라인(36 및 18)에서 방사능 미터(Ac)에 의해 결정될 수 있다.
재생 단계는 공급 라인(28)을 통해 저장 용기(24) 내로 농축된 옥살산을 공급하여 시작된다. 바람직하게, 처리액의 옥살산의 농도는 0.5g/l과 100g/l사이의 범위에 있도록 제어된다. 처리액의 pH 값은 3 미만이 되도록 제어되며 라인(36)의 pH 미터(pH)에 의해 측정된다. 또한, 과산화수소는 공급 라인(42)을 통해 처리액으로 공급되며, 처리액의 전기화학 전위는 25℃에서 기준 전극(Ag/AgCI)에 대해 측정된 바와 같이 200mV과 350mV 사이의 범위에서 제어된다.
이러한 처리 조건하에서, 코발트(Ⅱ)는 기사용 폐수지로부터 릴리스되고, 코발트(Ⅲ)로 산화되며 트리스(옥살라토)코발테이트(Ⅲ) 복합체(tris(oxalato)cobaltate(Ⅲ) complex)의 형태인 처리액에 용해된다. 기사용 폐수지에서, 코발트(Ⅱ)는 먼저 이온 교환 폴리머의 설폰산 그룹에 결합된다(bound). 처리액에 더해진 옥살산은 연속적으로 폴리머로부터 코발트(Ⅱ) 이온을 대체하며 코발트(Ⅱ) 이온은 이하의 식에 따라 트리스(옥살라토)코발트(Ⅱ) 복합체(tris(oxalato)cobalt(Ⅱ) complex)의 형태로 용해된다:
폴리머 - S03]2 - Co + 2H30+ + 3OOC - COO2 - → 2 폴리머 - S03H + 2H20 + [Co{(COO)2}3]4-
바람직하게, 0.5mg/kg 이하의 농도로, 처리액에 더해진 과산화수소의 양은 이하의 식에 따라 트리스(옥살라토)코발트(Ⅱ) 복합체를 트리스(옥살라토)코발트(Ⅲ)로 산화하기에 충분하다:
2 [Co{(C00)2}3]4- + H202 + 2H30+→ 2[CO{(COO)2}3]3- + 4H20
트리스(옥살라토)코발트(Ⅲ) 복합체는 이온 교환 수지에 대한 낮은 친화도를 갖는다. 따라서, 실질적으로 모든 코발트-60 로드(load)는 재생 용기(12)의 기사용 폐수지로부터 릴리스되며 처리액에 용해될 수 있다. 폐수지로부터의 코발트-60의 릴리스와 코발트(Ⅱ)의 코발트(Ⅲ)로의 산화는 25℃의 기준 온도에서 측정된 바와 같이 3.0 미만인, 바람직하게 2.0 미만인 처리액의 pH 값을 유지함으로써 그리고 25℃의 기준 전극 Ag/AgCl에 대하여 측정된 바와 같이 200mV와 350mV 사이의 범위의 처리액의 전기화학 전위를 유지함으로써 제어된다.
대안적으로, 처리액의 코발트(Ⅲ)/코발트(Ⅱ)의 몰비(mole ratio)는 9:1 이상이 되도록 제어된다. 이러한 경우에, 철(Ⅲ)/철(Ⅱ)의 몰비는 코발트(Ⅲ)/코발트(Ⅱ)의 몰비와 동일한 것으로 간주된다. 샘플은 처리액으로부터 취해지며, 컬러리메트릭 테스트(colorimetric test)에 의해 전체 철 농도 및 철(Ⅱ)의 농도에 대하여 분석된다. 양쪽 측정의 차이는 용액의 철(Ⅲ) 농도를 제공한다. 코발트와 철은 화학적으로 유사하므로, 테스트 결과는 코발트(Ⅲ)/코발트(Ⅱ) 비의 척도로서 사용된다.
기사용 폐수지로부터의 코발트-60의 릴리스는, 방사능의 증가가 처리액에서 추가로 측정될 수 없게 된 직후 또는 기사용 폐수지가 그 계산되고 미리 결정된 잔여 방사능을 성취할 때 종결된다. 기사용 폐수지의 실제 방사능은 처리액의 코발트-60의 방사능 및 기사용 폐수지의 알려진 실제 방사능으로부터 계산될 수 있다.
c) 분리 단계
기사용 폐수지로부터 코발트-60의 릴리스가 종결된 후에, 재생 용기(12)는 예컨대 라인(18 및 36)에 저장된 적절한 밸브를 폐쇄함으로써 사이클로부터 언커플링된다. 또한, 과산화수소의 추가가 중단된다.
실질적으로, 모든 코발트-60는 이제 처리액에 용해된다. 코발트-60을 포함하는 처리액은 분리 용기(44)를 통과하며, 다이아몬드 전극(50)은 13V의 최대 전압으로 바람직하게 동작한다. 코발트-60는, 컴팩트한 고체층의 형태로 또는 포말(foam)으로서, 금속으로서, 코발트(Ⅱ) 산화물 또는 혼합 산화물로서 다이아몬드 전극(50, 51)의 쌍의 캐소드(50)에 퇴적된다. 퇴적 공정은 전극(50, 51)에서 전압 곡선 및/또는 전류 흐름을 측정하여 연속적으로 제어된다. 바람직하게, 다이아몬드 전극(50, 51)의 쌍은 납에 의해 보호된다. 퇴적 처리가 완료될 때, 또는 캐소드(50) 상의 코발트의 방사능이 미리 결정된 레벨에 도달할 경우, 코발트-60는 캐소드(50)로부터 분리되어서 저장 컨테이너(54)로 전달된다. 캐소드 상에 퇴적된 코발트-60의 분리(detachment)는 미리 결정된 기간동안 전극(50, 51)의 쌍의 극성을 반전시킴으로써 개시되며 전극(50, 51)에서 코발트-60의 방사능을 측정하여 제어될 수 있다.
바람직하게, 코발트 분리는 코발트 층 없이 전극(50, 51)이 그 원래 조건이 되게 하게끔 여러번 반복된다.
처리액에서의 코발트-60 농도가 미리 결정된 한계에 도달한 후, 다이아몬드 전극(50)은 극성을 반전시킴으로써 세척되며 저장 컨테이너(54)는 사이클로부터 분리된다. 저장 컨테이너(54)는 바람직하게 탈수되고, 코발트-60 차지(charge)는 진공 건조되며(vacuum-dried), 분리된 코발트-60 차지는 재활용 또는 폐기를 위해 수집되고 처리된다.
사이클의 처리액에서 코발트-60가 감손되되, 그 활성화된 산물뿐만 아니라 철, 니켈 및 크로뮴을 포함하는, 부식으로 인해 생성된 기타 방사상 동위원소 및/또는 이온 화합물을 포함할 수 있다.
d) 산화 단계
코발트-60 핵종이 처리액으로부터 분리되면, 산화 단계는 반응 챔버(20)의 자외선 광원(22)의 동작에 의해 시작된다. 바이패스 라인(40)이 폐쇄되면, 재생 용기(12)는 다시 사이클과 결합되며, 사이클의 처리액은 기사용 폐수지와 이온 교환 칼럼을 포함하는 재생 용기(12)를 통해 펌핑된다. 산화제는 공급 라인(42)을 통해 사이클에 더해진다. 처리액의 옥살산은 이하의 식에 따라 물과 이산화탄소를 형성하도록 광촉매작용의 산화에 의해 연속적으로 분해된다:
HOOC - COOH + H202 → 2C02 + 2H20
산화제는 오존, 산소, 공기 및 과산화수소의 그룹으로부터 선택되고, 가장 바람직하게 과산화수소이다. 더욱 바람직하게, 처리액에서 과산화수소의 농도는 0.002 mol/l로부터 0.02 mol/l까지의 범위에 있다.
옥살산의 분해 동안, 처리액은 지속적으로 재생 용기(12) 및 기사용 폐수지를 연속적으로 통과한다. 처리액의 옥살산의 농도는 연속적으로 감소되므로, 처리액의 모든 이온 및 핵종은 재생 용기(12)의 기사용 폐수지 내로 다시 결합된다. 동시에, 유리산이 이온 교환 수지로부터 다시 처리액으로 릴리스된다. 기사용 폐수지 상의 실제 방사능 로드는 라인(36 및 18)에서 방사능 미터(Ac)에 의해, 재생 용기(12)의 업스트림과 다운스트림의 처리액의 방사능 및 유량을 모니터링하여 임의의 시간에 계산될 수 있다. 또한, 옥살산의 분해율은 처리액의 전기 전도도와 pH 값을 측정하여 모니터링될 수 있다.
산화 공정은, 처리액이 최소 전기 전도도에 도달할 때까지 지속된다. 이 때, 실질적으로, 모든 남아있는 방사성 동위원소 및 기타 비방사성 동위원소 이온은 기사용 폐수지 상에 결합된다. 산화 단계의 종료시점에서의 처리액의 최소 전기 전도도는 바람직하게 20℃에서, 1μS/cm에서 100μS/cm까지의 범위에 있다. 처리액은 처리액의 방사능이 허용가능한 더 낮은 한계치로 감소될 때까지 재생 용기(12)를 통해 펌핑된다.
e) 폐수지의 배출
산화 단계가 종결되고 남아있는 방사상 동위원소가 기사용 폐수지내로 결합된 후, 기사용 폐수지는 원자력 발전소에서 폐수지의 현장 저장 및/또는 폐기를 위한 폐기물 컨테이너로 전달된다. 코발트-60이 감손된 폐수지의 감소된 방사능으로 인해, 저장 요건 및 폐기 비용이 줄어든다.
남아있는 처리액은 사이클로부터 제거되며 재사용되거나 폐기된다. 장치는 이로써 표적 방사상 동위원소가 감손될 기사용 폐수지의 추가 배치를 취할 준비가 된다.
예시 2
도 2는 도 1에 도시된 장치(10)의 변형을 도시하고, 동일한 참조 번호는 도 1과 동일한 구조적 부분을 표시하도록 사용된다.
도 2에 개략적으로 도시된 장치는 기사용 폐수지로부터 탄소-14의 분리에 적응된다. 장치(10)는 원자력 발전소로부터 기사용 폐수지의 슬러리를 수용하기 위한 재생 용기(12)를 포함한다. 일반적으로 C-14는 탄산염 이온의 형태인 폐수지로 결합된다. 미리 결정된 양의 기사용 폐수지는 수지 저장 컨테이너(14)로부터 전달 라인(16)을 통해 저장 용기로 공급된다.
장치는 라인(18)을 통해 재생 용기(12)에 연결되는 UV 광원(22)이 탑재된 반응 챔버(20)를 더 포함한다.
저장 용기(24)는 라인(26)을 통해 저장 챔버(20)에 연결된다.
라인(36)은 저장 용기(24)를 재생 용기(12)에 연결하여 사이클을 폐쇄한다. 라인(36)에는 펌프(38) 및 방사능 미터(Ac), 전도도 미터(LF), 유량계(F) 및 pH 미터(pH)와 같은 처리 파라미터를 모니터링하기 위한 수단이 탑재된다.
바이패스 라인(40)은 라인(18)과 라인(36)을 연결함으로써 사이클로부터 재생 용기(12)를 언커플링한다.
일반적으로, 모든 라인에는 기체, 액체 및 슬러리의 흐름을 그를 따라 제어하기 위한 적절한 밸브가 제공된다. 일반적으로, 이러한 밸브의 기능은 당업자에게 알려져 있으므로 본 명세서에서 구체적으로 기재되지 않을 것이다.
도 1에 도시된 장치와는 대조적으로, 저장 용기(24)에는 초음파 생성기(미도시)와 같이 처리 용기로부터 이산화탄소의 분리를 보조하기 위한 수단이 장착된다. 배출 라인(30)은 에어로졸 필터(34)와 냉각 장치(32)에 저장 용기(24)를 연결한다.
장치는 라인(66)을 통해 서로 연결되며 서지 탱크(surge tank)(60)의 다운스트림의 가스 저장 컨테이너(64) 및 적어도 하나의 컴프레셔 유닛(62)뿐만 아니라 필터(34)의 다운스트림의 서지 탱크(60)를 더 포함한다.
a) 기사용 폐수지의 예비 처리
기사용 폐수지로부터 탄소-14를 회수하는 공정은 수지 저장 컨테이너(14)로부터 이온 교환 칼럼을 포함하는 재생 용기에 알려진 양의 입자상 기사용 폐수지를 전달함으로써 시작된다. 바람직하게, 이온 교환 칼럼 또는 재생 용기(12)는 방사성 동위원소 방사선의 배출로부터 납에 의해 보호된다. 재생 용기(12)는 사이클로부터 언커플링되며 바이패스 라인(40)은 개방된다. 사이클은 탈염수로 충전되며 펌프(38)가 작동된다. 이러한 예비 단계에서, 사이클은 누수 방지 확인된다. 물은 저장 용기(24)로부터 라인(36), 바이패스 라인(40), 라인(18), 반응 챔버(20), 라인(26)을 통해 저장 용기(24)로 펌핑된다.
저장 용기(24)는 기밀하게 밀봉되며, 수위 이상의 상부 공간은 불활성 가스로 가득 채워진다(flooded). 또한, 가스 저장 컨테이너(64)까지 냉각 장치(32), 필터(34), 서지 탱크(60) 및 컴프레셔 유닛(62)에 저장 용기를 연결하는 라인(30 및 66)에 또한 불활성 가스가 가득 채워진다. 바람직하게, 불활성 가스는 아르곤, 질소 및 이산화탄소로 구성된 그룹으로부터 선택되며, 가장 바람직하게 이산화탄소이다.
b) 재생 단계
사이클이 안정 상태에서 동작한 후, 재생 단계는 바이패스 라인(40)을 폐쇄하며 재생 용기(12)에서 폐수지를 통해 처리수를 통과시켜서 시작된다.
유기산은 처리액의 pH 값을 줄이도록 처리수에 연속적으로 공급된다. 바람직하게, 농축된 옥살산은 유기산으로 사용된다. 처리액의 pH 값은 3 미만이 되도록 바람직하게 제어된다. 처리액의 pH 값이 연속적으로 감소되므로, C-14는 탄산수소염 또는 이산화탄소의 형태인 기사용 폐수지로부터 릴리스된다. 탄산수소염 및/또는 이산화탄소는 처리액으로 용해된다.
재생 용기를 통한 처리액의 유량은 라인(36)에서 유량계(F)에 의해 결정될 수 있다. 처리액을 통해 취해진 또는 재생 용기의 기사용 폐수지로부터 배출된 방사능은 바람직하게 재생 용기의 업스트림과 다운스트림의 라인(36 및 18)에서 방사능 미터(Ac)에 의해 결정된다.
c) C-14의 분리
처리액의 방사능이 미리 결정된 레벨에 도달한 후, 분리 단계가 시작된다. 바이패스 라인(40)이 개방되며 재생 용기(12)는 사이클로부터 언커플링된다. 농축된 옥살산은 처리액의 pH 값으로, 바람직하게 2 이하로 더 감소되도록 처리액에 지속적으로 더해진다. 방사상 동위원소 C-14는 이하의 식에 따라 이산화탄소의 형태로 처리액으로부터 스트리핑된다:
CO3 2-+ H30+ → HCO3 - + H20
HCO3 - + H30+ → C02 + H20
이산화탄소는 저장 용기(24)의 처리액 위의 상부 공간에서 수집된다. 저장 용기(24)의 처리액으로부터의 이산화탄소의 스트리핑은 저장 용기(24)의 초음파 생성기를 동작하여 보조된다. 방사상 동위원소 C-14를 함유하는 이산화탄소는 라인(30)을 통해 저장 용기(24)로부터 냉각 장치(32)로 전달된다.
냉각 장치(32)에서, 이산화탄소는 농축에 의해 이산화탄소의 임의의 수분을 분리하도록 냉각된다. 분리된 수분은 저장 용기(24)로 다시 전달된다.
건조된 이산화탄소는 임의의 입자 및 에어로졸로부터 이산화탄소를 분리하도록 여과 유닛(34)을 통과한다. 여과 유닛은 바람직하게 0.5㎛ 이하의 포어 직경을 갖는다. 건조되고 분리된 이산화탄소는 바람직하게 -5℃로부터 10℃까지의 범위의 온도에 있으며 서지 탱크(60)를 통해 컴프레셔 유닛(62)으로 통과한다. 컴프레셔 유닛(62)에서, 이산화탄소는 더 밀도가 높아지며(densify) 저장 및 추가 사용을 위해 가스 저장 컨테이너(64) 내로 펌핑된다. 대안적으로, 방사성 동위원소 C-14를 함유하는 이산화탄소는 또한 불용성 탄산염으로 침전될 수산화칼슘 또는 수산화바륨에 의해 반응될 수 있고, 또는 이산화탄소는 분자 여과기(molecular sieve) 상에 흡수될 수 있다.
그러나, 바람직하게, 방사성 동위원소 C-14를 함유하는 이산화탄소는 산업상 일반적이며 기술적으로 효율적인 약 300bar의 압력하에 가압된 가스 컨테이너에 저장된다. 더욱이, 가압된 가스 컨테이너의 스틸 클래딩(steal cladding)은 C-14로부터 방사상 동위원소 베타 방사선을 유지하기에 충분하다.
바람직하게, 가압된 기체 컨테이너(64)에 컴프레셔 유닛을 연결하는 라인(66)에는 유량계(F), 압력 미터(P) 및 방사능 미터(Ac)가 장착되므로, 처리액으로부터 분리되고 가압된 가스 컨테이너내로 충전된 C-14의 양은 언제든지 결정될 수 있다. 가압된 이산화탄소의 형태로 저장되는 C-14는 또한 추후 농축(enrichment) 단계에서 사용하기에 적절하다.
d) 산화 단계
산화 단계는 라인(36 및 18)에서 방사능 미터에 의해 결정되는 처리액의 방사능이 미리 결정된 더 낮은 한계치에 도달하자 마자 시작된다.
반응 챔버(20)의 자외선 광원(22)은 자외 방사선에 처리액을 노출하도록 동작된다. 바이패스 라인(40)은 폐쇄되고, 재생 용기(12)는 사이클에 결합되며, 사이클의 처리액은 이온 교환 칼럼 및 기사용 폐수지를 포함하는 재생 용기(12)를 통해 펌핑된다. 과산화수소와 같은 산화제는 공급 라인(42)을 통해 사이클에 더해진다. 처리액의 옥살산은 이하의 식에 따라 물과 과산화수소를 형성하도록 광촉매작용 산화에 의해 연속적으로 분해된다:
HOOC - COOH + H202 → 2C02 + 2H20
옥살산의 분해 동안, 처리액은 재생 용기(12) 및 기사용 폐수지를 연속하여 통과한다. 처리액의 옥살산의 농도가 연속하여 감소되므로, 처리액의 모든 이온 및 핵종은 재생 용기(12)에서 기사용 폐수지 내로 다시 결합된다. 동시에, 유리산은 이온 교환 수지로부터 처리액으로 다시 릴리스된다. 기사용 폐수지 상의 실제 방사능 로드는 라인(36 및 18)의 방사능 미터(Ac)에 의해, 재생 용기(12)의 업스트림과 다운스트림의 처리액의 유량과 방사능을 모니터링함으로써 언제든지 계산될 수 있다. 추가로, 옥살산의 분해 속도는 처리액의 전기 전도도 및 pH 값을 측정함으로써 모니터링될 수 있다.
산성 공정은 처리액이 최소 전기 전도도에 도달할 때까지 지속된다. 이 때 모든 남아있는 방사성 동위원소 및 기타 비방사성 동위원소 이온은 실질적으로 다시 기사용 폐수지 상에 결합된다. 바람직하게, 산화 단계의 종료시 처리액의 최소 전기 전도도는 20℃에서, 1μS/cm로부터 100μS/cm까지의 범위에 있다. 처리액은, 처리액의 방사능이 허용가능한 더 낮은 한계치로 감소될 때까지 재생 용기(12)를 통해 펌핑된다.
e) 폐수지의 배출
산화 단계가 종결되고 남아있는 방사성 동위원소가 기사용 폐수지상으로 다시 바인딩된 후에, C-14이 감손된 기사용 폐수지는 원자력 발전소에서 폐수지의 현장 저장 및/또는 폐기를 위한 폐기물 컨테이너로 전달된다. C-14의 감손된 폐수지의 감소된 활동으로 인해, 저장 요건 및 폐기 비용이 줄어든다.
남아있는 처리액은 사이클로부터 제거되며 재활용되거나 폐기된다. 장치는, 이로써 표적 방사성 동위원소가 감손될 기사용 폐수지의 추가 배치를 취할 준비가 된다.
분리 단계에서 회수된 이산화탄소를 함유하는 C-14는 상품 가치를 가지며 산업, 의학 또는 과학적 응용에서 바람직하게 사용된다.
C-14과 Co-60를 분리하기 위한 방법 및 장치는 또한 하나의 장치에서 결합될 수 있고, 또는, 장치에는 상기 기재로부터 당업자에게 명백하듯이 기타 표적 방사성 동위원소를 분리하기 위한 수단이 탑재될 수 있다.
Claims (23)
- 원자력 발전소의 기사용 폐수지(spent waste resin)로부터 방사성 동위원소를 회수하는 방법으로서, 상기 방법은:
a) 유기산으로 또는 염기성 화합물로, 적어도 하나의 방사성 동위원소가 로딩된(loaded) 폐수지를 처리하여(treat), 상기 기사용 폐수지로부터 상기 적어도 하나의 방사성 동위원소를 릴리스시키고 상기 적어도 하나의 방사성 동위원소를 함유하는 처리액(process solution)을 얻는 단계;
b) 상기 방사성 동위원소에 특정되는 반응을 통해 상기 처리액으로부터 상기 적어도 하나의 방사성 동위원소를 분리하여 상기 적어도 하나의 방사성 동위원소가 감손된(depleted) 처리액을 얻는 단계 - 상기 감손된 처리액은 상기 유기산 또는 상기 염기성 화합물 그리고 선택적으로, 반응되지 않은(non-reacted) 방사성 동위원소를 포함함 - ;
c) 원위치(in situ) 산화에 의해 단계 b)로부터의 상기 감손된 처리액의 상기 유기산 또는 염기성 화합물을 반응시켜, 물을 공급하고 기체 반응 산물을 형성하는 단계; 및
d) 단계 c)로부터의 반응된 상기 처리액을 단계 a)의 처리된 상기 폐수지를 통해 통과시켜서 반응되지 않은 방사성 동위원소를 상기 폐수지에 리로딩하는(reload) 단계를 포함하는, 방사성 동위원소를 회수하는 방법. - 청구항 1에 있어서, 상기 폐수지는 양이온 교환 수지와 음이온 교환 수지, 혼상 이온-교환 수지 및 이들의 혼합물로 구성된 그룹으로부터 선택된 이온 교환 수지인 것을 특징으로 하는 방사성 동위원소를 회수하는 방법.
- 청구항 1 또는 청구항 2에 있어서, 상기 적어도 하나의 방사성 동위원소는 C-14, Co-60, Ag-110, Fe-59, Sr-90 및 I-131로 구성된 그룹으로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 방사성 동위원소를 회수하는 방법.
- 청구항 1 내지 청구항 3 중 어느 한 항에 있어서, 상기 유기산은 모노카르복시산, 디카르복시산 또는 폴리카르복시산 및 이들의 혼합물로 구성된 그룹으로부터 선택되는 선형 지방족 카르복시산(linear aliphatic carboxylic acid), 구체적으로 포름산(formic acid) 및/또는 옥살산(oxalic acid)인 것을 특징으로 하는 방사성 동위원소를 회수하는 방법.
- 청구항 1 내지 청구항 4 중 어느 한 항에 있어서, 단계 a)의 상기 처리액은 3 이하의, 바람직하게 2 이하의 pH로 제어되는 것을 특징으로 하는 방사성 동위원소를 회수하는 방법.
- 청구항 1 내지 청구항 3 중 어느 한 항에 있어서, 상기 염기성 화합물이 암모니아, 하이드라진(hydrazine), 선형 지방족 모노아민(linear aliphatic monoamines), 다이아민(diamines)과 폴리아민(polyamines) 및 이들의 혼합물, 특히 암모니아, 하이드라진 및/또는 에틸렌다이아민(ethylenediamine)의 그룹으로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 방사성 동위원소를 회수하는 방법.
- 청구항 6에 있어서, 단계 a)의 상기 처리액은 적어도 8, 바람직하게 8과 14 사이, 더욱 바람직하게 10과 14 사이의 pH로 제어되는 것을 특징으로 하는 방사성 동위원소를 회수하는 방법.
- 청구항 1 내지 청구항 7 중 어느 한 항에 있어서, 산화제가 단계 a)의 처리액에 더해지고, 상기 산화제는 바람직하게 오존 및/또는 과산화수소(hydrogen peroxide)인 것을 특징으로 하는 방사성 동위원소를 회수하는 방법.
- 청구항 1 내지 청구항 8 중 어느 한 항에 있어서, 상기 방사성 동위원소에 특정되는 반응은 물리적 반응, 전기화학(electrochemical) 반응 및 침전(precipitation) 반응 및 그의 조합의 그룹으로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 방사성 동위원소를 회수하는 방법.
- 청구항 1 내지 청구항 9 중 어느 한 항에 있어서, 단계 b)는 상기 감손된 처리액으로부터 추가 방사성 동위원소의 분리를 위해 반복되는 것을 특징으로 하는 방사성 동위원소를 회수하는 방법.
- 청구항 1 내지 청구항 10 중 어느 한 항에 있어서, 분리된 상기 방사성 동위원소는 화학적 응용, 생물학적 응용 및/또는 의학적 응용에 사용하기 위하여 재활용되는 것을 특징으로 하는 방사성 동위원소를 회수하는 방법.
- 청구항 1 내지 청구항 11 중 어느 한 항에 있어서, 산화제가, 감손된 상기 처리액의 유기산 또는 염기성 화합물과 반응하기 위하여 단계 c)의 상기 처리액에 더해지는 것을 특징으로 하는 방사성 동위원소를 회수하는 방법.
- 청구항 1 내지 청구항 12 중 어느 한 항에 있어서, 단계 c)의 감손된 상기 처리액은 자외 방사선에 노출되는 것을 특징으로 하는 방사성 동위원소를 회수하는 방법.
- 청구항 1 내지 청구항 13 중 어느 한 항에 있어서, 단계 c)에서 얻어진 기체 반응 산물은 CO2 및 선택적으로 질소인 것을 특징으로 하는 방사성 동위원소를 회수하는 방법.
- 청구항 1 내지 청구항 14 중 어느 한 항에 있어서, 적어도 하나의 방사성 동위원소는 Co-60인 것, 그리고, 단계 a)의 처리액이 200mV부터 350mV까지의 범위에 있는 전기화학 전위(electrochemical potential)를 갖는 것을 특징으로 하는 방사성 동위원소를 회수하는 방법.
- 청구항 15에 있어서, 상기 Co-60은 단계 a)에서 Co(Ⅱ)부터 Co(Ⅲ)로 산화되는 것을 특징으로 하는 방사성 동위원소를 회수하는 방법.
- 청구항 1 내지 청구항 16 중 어느 한 항에 있어서, 상기 방사성 동위원소는 Co-60인 것, 그리고 단계 b)에서의 반응은 전기 화학 환원(electrochemical reduction)인 것을 특징으로 하는 방사성 동위원소를 회수하는 방법.
- 청구항 1 내지 청구항 14 중 어느 한 항에 있어서, 상기 방사성 동위원소는 C-14이며, 단계 b)의 반응은 상기 처리액으로부터 CO2의 물리적 스트리핑(physical stripping)인 것을 특징으로 하는 방사성 동위원소를 회수하는 방법.
- 청구항 1 내지 청구항 18 중 어느 한 항에 기재된 방법을 수행하기 위한 장치로서, 상기 장치는:
적어도 하나의 방사성 동위원소가 로딩되는 입자상(particulate) 폐수지를 수용하기 위한 재생 용기;
상기 처리액의 유기산 또는 염기성 화합물의 열적 산화 또는 광화학적(photochemical) 산화를 위한 반응 챔버 - 상기 반응 챔버는 상기 재생 용기(12)의 다운스트림에 배열됨 - ;
상기 반응 챔버의 다운스트림에 배열되고 상기 재생 용기(12)에 연결되어 사이클을 형성하는 상기 처리액을 수용하기 위한 저장 용기 - 상기 저장 용기는 상기 처리액 내로 상기 유기산과 염기성 화합물을 공급하기 위한 수단 및 상기 처리액으로부터 기체 반응 산물을 제거하기 위한 수단을 가짐 - ; 및
상기 사이클로부터의 상기 재생 용기의 언커플링(uncoupling)을 위한 바이패스 라인을 포함하는, 장치. - 청구항 19에 있어서, 상기 장치는 상기 처리액으로부터 적어도 하나의 방사성 동위원소의 특정한 반응 및 분리를 위한 분리 용기를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 장치.
- 청구항 19 또는 청구항 20에 있어서, 상기 장치는 상기 처리액의 pH 값, 전도도 및/또는 방사선 활동(radiation activity)을 측정하고 제어하기 위한 수단을 포함하는 것을 특징으로 하는 장치.
- 청구항 19 내지 청구항 21 중 어느 한 항에 있어서, 상기 처리액에 대한 산화제의 추가를 위한 수단을 더 포함하는, 장치.
- 청구항 19 내지 청구항 22 중 어느 한 항에 있어서, 상기 장치는 분리된 방사성 동위원소의 수집 및 저장을 위한 수단을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 장치.
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