KR20160102048A

KR20160102048A - 불화 마그네슘 소결체의 제조 방법, 중성자 모더레이터의 제조 방법 및 중성자 모더레이터

Info

Publication number: KR20160102048A
Application number: KR1020167019974A
Authority: KR
Inventors: 히다카 후루야; 가즈토 사나다; 요시노리 스가와라; 히데아키 우스이; 마사루 나카무라; 신이치 다케이
Original assignee: 니폰게이긴조쿠가부시키가이샤; 가부시키가이샤 신타란도; 가부시키가이샤 씨아이씨에스
Priority date: 2014-01-22
Filing date: 2015-01-20
Publication date: 2016-08-26
Also published as: EP3815745A1; RU2016133616A3; DK3098209T3; AU2015210075B2; RU2016133616A; PL3098209T3; HUE053143T2; US20160326062A1; JPWO2015111586A1; CN106414369B; CN110818418A; WO2015111586A1; EP3098209A1; EP3098209A4; US9868673B2; ES2846151T3; JP6085782B2; AU2015210075A1; RU2655356C2; CN106414369A

Abstract

균열 또는 절결을 억제하여 상대 밀도를 높인 불화 마그네슘 소결체의 제조 방법, 중성자 모더레이터의 제조 방법 및 중성자 모더레이터를 제공한다. 불화 마그네슘 소결체의 제조 방법은, 불화 마그네슘 분말재를 금형에 태핑 충전을 행하는 분체 충전 공정 S1과, 충전된 불화 마그네슘 분말재를, 펄스를 통전하면서 소결하는 펄스 통전 소결을 행하여, 불화 마그네슘 소결체(중간체)를 얻는 중간체 소결(펄스 통전 소결) 공정 S2를 포함한다.

Description

불화 마그네슘 소결체의 제조 방법, 중성자 모더레이터의 제조 방법 및 중성자 모더레이터{METHOD FOR MANUFACTURING MAGNESIUM FLUORIDE SINTERED COMPACT, METHOD FOR MANUFACTURING NEUTRON MODERATOR, AND NEUTRON MODERATOR}

본 발명은 주로 중성자 포착 요법에 사용되는 중성자 모더레이터 및 그 제조 방법, 중성자 모더레이터로서 최적의 불화 마그네슘 소결체의 제조 방법에 관한 것이다.

종래, 붕소 중성자 포착 치료를 비롯한, 선택적 암 치료용 모더레이터로서 사용되는 중성자 감속재에 대해서는, 다양한 재료가 검토되어 왔다. 예를 들어, 불화 리튬, 불화 알루미늄 및 불화 마그네슘 등을 들 수 있지만, 특히 불화 마그네슘은, 중성자선을 10keV 이하의 에너지로 감속시키는 기능이 양호하기 때문에, 중성자 감속재로서 최적의 재료로서 알려져 있다.

일본 특허 공개 제2004-233168호 공보

Optimizing the OSU-ABNS Base Moderator Assembly Materials for BNCT B. Khorsandia*, T. E. Blue a Nuclear Engineering Program, The Ohio State University, Columbus, OH 43210, USA Accelerator-Based source of epithermal neutrons for neutron capture therapy. Kononov O E, Kononov V N, Solov' EV A N, Bokhovko M V At Energy Vol.97 No.3, PP626-631

상술한 특허문헌 1에 기재된 기술에서는, 불화 리튬을 중성자 감속재로 한다. 그러나, 특허문헌 1에 기재된 기술에서는, 리튬은 레어 메탈의 1종이며, 제조 비용이 과제로 되고 있다.

이로 인해, 비특허문헌 1에 기재된 기술에서는, 10keV 이하의 에너지 영역까지 감속시키는 중성자 감속 기능으로서 불화 마그네슘이 우수하다고 되어 있다. 또한, 비특허문헌 2에 기재된 기술에서는, 불화 마그네슘과 폴리테트라플루오로에틸렌을 조합한 감속재의 기재가 있다.

중성자 모더레이터로서, 중성자 감속 성능을 높이기 위해서, 폴리테트라플루오로에틸렌을 사용하지 않고 불화 마그네슘만으로 제조하기 위해서는, 불화 마그네슘을 소결체로 하는 것이 적절하다. 중성자 모더레이터는, 소정의 크기가 있고, 균열 또는 절결을 억제하여 상대 밀도를 높인 불화 마그네슘의 소결체를 얻는 것이 요망되고 있다.

본 발명은 상기를 감안하여 이루어진 것이며, 균열 또는 절결을 억제하여 상대 밀도를 높인 불화 마그네슘 소결체의 제조 방법, 중성자 모더레이터의 제조 방법 및 중성자 모더레이터를 제공하는 것을 목적으로 한다.

상술한 과제를 해결하고, 목적을 달성하기 위해서, 본 발명의 불화 마그네슘 소결체의 제조 방법은, 불화 마그네슘 소결체의 제조 방법이며, 불화 마그네슘 분말재를 금형에 태핑 충전을 행하는 분체 충전 공정과 상기 분체 충전 공정에서 충전된 상기 불화 마그네슘 분말재를, 펄스를 통전하면서 소결하는 펄스 통전 소결을 행하여, 불화 마그네슘 소결체를 얻는 펄스 통전 소결 공정을 포함하는 것을 특징으로 한다.

이 제조 방법에 의해, 입경 분포에 변동이 적은, 입경 성장을 억제한 소결체로 되어, 균열 또는 절결을 억제하여 상대 밀도를 높일 수 있다.

본 발명의 바람직한 형태로서, 상기 분체 충전 공정에 있어서, 불화 마그네슘 분말재가 99질량％ 이상의 고순도재이고, 잔부가 불가피 불순물을 포함한다. 이에 의해, 불화 마그네슘 소결체는, 0.5eV보다 작은 에너지를 갖는 중성자를 억제할 수 있다. 또한, 불화 마그네슘 소결체는, 10keV보다 큰 에너지를 갖는 중성자를 억제할 수 있다.

상술한 과제를 해결하고, 목적을 달성하기 위해서, 중성자 모더레이터의 제조 방법은, 상술한 불화 마그네슘 소결체의 제조 방법에 의해 제조된 복수의 원반 형상의 불화 마그네슘 소결체를 복수 준비하는 준비 공정과, 상기 원반 형상의 불화 마그네슘 소결체를 적층하고, 접합하여, 중성자 모더레이터를 제조하는 적층 공정을 포함한다. 이에 의해, 두께가 큰 불화 마그네슘 소결체를 소결할 필요가 없어지기 때문에, 중성자 모더레이터의 내부에서 상대 밀도가 저하될 가능성을 저감할 수 있다.

본 발명의 바람직한 형태로서, 상기 적층 공정은, 상기 원반 형상의 불화 마그네슘 소결체를 중간체로 한 경우, 상기 중간체에 또한 기계 가공 공정에 의해 천공 가공을 행한 제2 중간 적층체를 적어도 1개 적층하는 것이 바람직하다. 이 제조 방법에 의해, 가공성이 나쁜 원반 형상의 불화 마그네슘 소결체를 고정밀도로 천공 가공할 수 있다.

본 발명의 바람직한 형태로서, 상기 적층 공정에서는, 상기 원반 형상의 불화 마그네슘 소결체를 중간체로 한 경우, 상기 중간체에 기계 가공 공정에 의해 외주에 테이퍼 가공을 행한 제3 중간 적층체를 적어도 1개 적층하는 것이 바람직하다. 이 제조 방법에 의해, 균열 또는 절결이 외주에 발생하기 쉬운 불화 마그네슘 소결체를 원반 형상으로 가공함으로써, 고정밀도로 테이퍼 가공할 수 있다.

본 발명의 바람직한 형태로서, 상기 적층 공정에서는, 상기 제1 중간 적층체, 상기 제2 중간 적층체 및 상기 제3 중간 적층체를 적층함으로써, 중성자 모더레이터를 제조하는 것이 바람직하다. 이에 의해, 균열 또는 절결을 억제하여 상대 밀도를 높인 불화 마그네슘 소결체에 의한 중성자 모더레이터를 얻을 수 있다.

상술한 과제를 해결하고, 목적을 달성하기 위해서, 본 발명의 중성자 모더레이터는, 중성자를 감속시키는 중성자 모더레이터이며, 복수의 원반 형상의 불화 마그네슘 소결체가 적층되는 중간 적층체를 포함하는 것을 특징으로 한다.

이 중성자 모더레이터는, 균열 또는 절결을 억제하여 상대 밀도를 높인 불화 마그네슘 소결체에 의해, 0.5eV보다 작은 에너지를 갖는 중성자를 억제할 수 있다. 또한, 중성자 모더레이터는, 균열 또는 절결을 억제하여 상대 밀도를 높인 불화 마그네슘 소결체에 의해, 10keV보다 큰 에너지를 갖는 중성자를 억제할 수 있다.

본 발명에 따르면, 균열 또는 절결을 억제하여 상대 밀도를 높인 불화 마그네슘 소결체의 제조 방법, 중성자 모더레이터의 제조 방법 및 중성자 모더레이터를 제공할 수 있다.

도 1은 본 실시 형태에 관한 중성자 모더레이터를 구비하는 중성자원 발생 장치를 설명하는 설명도이다.
도 2는 본 실시 형태에 관한 중성자 모더레이터의 사시도이다.
도 3은 도 2의 측면도이다.
도 4는 도 2의 상면도이다.
도 5는 도 3에 도시하는 A-A 단면의 단면도이다.
도 6은 본 실시 형태에 관한 중성자 모더레이터의 제조 방법을 설명하기 위한 흐름도이다.
도 7은 통전 펄스 소결 장치를 모식적으로 도시하는 모식도이다.
도 8은 본 실시 형태에 관한 원반 형상의 불화 마그네슘 소결체의 측면도이다.
도 9는 도 8의 상면도이다.
도 10은 본 실시 형태에 관한 제1 중간 적층체의 적층체의 적층 상태를 설명하기 위한 설명도이다.
도 11은 본 실시 형태에 관한 제1 중간 적층체를 도시하는 모식도이다.
도 12는 본 실시 형태에 관한 제2 중간 적층체의 적층체의 적층 상태를 설명하기 위한 설명도이다.
도 13은 본 실시 형태에 관한 제2 중간 적층체를 제조하는 기계 가공 공정을 설명하기 위한 설명도이다.
도 14는 본 실시 형태에 관한 제2 중간 적층체를 도시하는 모식도이다.
도 15는 본 실시 형태에 관한 제3 중간 적층체의 적층체의 적층 상태를 설명하기 위한 설명도이다.
도 16은 본 실시 형태에 관한 제3 중간 적층체를 제조하는 기계 가공 공정을 설명하기 위한 설명도이다.
도 17은 본 실시 형태에 관한 제3 중간 적층체를 도시하는 모식도이다.

본 발명을 실시하기 위한 형태(실시 형태)에 대하여, 도면을 참조하면서 상세하게 설명한다. 이하의 실시 형태에 기재한 내용에 의해 본 발명이 한정되는 것은 아니다. 또한, 이하에 기재한 구성 요소에는, 당업자가 용이하게 상정할 수 있는 것, 실질적으로 동일한 것이 포함된다. 또한, 이하에 기재한 구성 요소는 적절히 조합하는 것이 가능하다.

(중성자원 발생 장치)

도 1은 본 실시 형태에 관한 중성자 모더레이터를 구비하는 중성자원 발생 장치를 설명하는 설명도이다. 도 1에 도시한 바와 같이, 중성자원 발생 장치는, 가속기(100)와, 빔 트랜스포트(25)와, 벤딩 자석(26)과, 타깃 유닛(20)을 구비하고 있다.

가속기(100)는 양자를 가속하기 위한 장치이며, 상류측으로부터 하류측을 향하여 순서대로 이온원(21), 저에너지 빔 수송계(LEBT)(22), 가속관(23)이 각각 배치되어 있다. 이온원(21)은 양자를 플러스 이온으로 하는 장치이다. 저에너지 빔 수송계(22)는 이온원(21)과 가속관(23)의 인터페이스이다.

빔 트랜스포트(25)는 가속기(100)에 의해 가속된 양자를 타깃 유닛(20)까지 유도하기 위한 빔 통로이다. 빔 트랜스포트(25)는 벤딩 자석(26)을 통해, 가속된 양자의 진행 방향을 임의의 위치에 배치되는 타깃 유닛(20)으로 유도하도록, 변경하고 있다. 이와 같이, 벤딩 자석(26)은 가속기(100)에 의해 가속된 양자의 진행 방향을 구부리기 위한 것이다. 빔 트랜스포트(25)는 벤딩 자석(26)을 통하지 않고, 가속기(100)에 의해 가속된 양자를 타깃 유닛(20)까지 유도해도 된다.

타깃 유닛(20)은 양자와 타깃(27)의 반응에 의해 중성자를 발생시키는 장치이다. 타깃 유닛(20)은 타깃(27)과, 중성자 모더레이터(1)와, 중성자 반사체(29)와, 조사부(28)를 구비하고 있다.

타깃(27)은 구리 등의 지지체(기판)에 증착에 의해 금속 리튬의 박막 등의 타깃 재료를 형성하여 구성되어 있다. 이 실시 형태에서 설명되는 타깃(27)은 내벽면(내표면)에 리튬의 박막이 형성된 콘 형상의 타깃이다. 타깃 재료는, 이 형상에 한정되지 않는다. 예를 들어, 표면에 리튬의 박막이 형성된 플레이트 형상의 타깃 등, 모든 형상의 타깃이어도 된다. 또한, 타깃 재료는, 다른 타깃 재료, 예를 들어 베릴륨 등이어도 된다. 중성자 모더레이터(1)는 타깃(27)에 의해 발생한 중성자를 감속하기 위한 중성자 감속재이다.

중성자 반사체(29)는 타깃 유닛(20) 밖으로 불필요한 중성자를 방출하지 않기 위해, 납 등에 의해, 타깃(27) 및 중성자 모더레이터(1)의 주위를 덮고 있다. 조사부(28)는 중성자 모더레이터(1)로 감속한 중성자를 방출하는 개구이다.

최근, 암세포를 선택적으로 사멸시키는 중성자 포착 요법이 연구되고, 원자로 시설에 있어서 임상 실시되고 있다. 도 1에 도시한 중성자원 발생 장치는, 원자로를 사용하지 않고 중성자를 얻을 수 있다. 중성자 포착 요법은, 열 중성자 등과 핵반응을 일으키기 쉬운 물질, 예를 들어 비방사성 동위 원소인 붕소-10(B-10)을 함유하는 화합물을 약제화하고, 미리 그것을 인체에 투여하여, 암의 존재 영역, 즉 정상 세포와 혼재되는 암세포에만 도입시켜 둔다. 중성자 포착 요법은, 도 1에 도시한 중성자원 발생 장치에 의해, 인체에 영향이 적은 에너지의 중성자(열 중성자나 열외 중성자)를 암의 부위에 조사하여, 암세포만을 선택적으로 억제하는 암치료법이다.

중성자 모더레이터(1)는 인체에 영향이 적은 에너지의 중성자(열 중성자나 열외 중성자)로 하기 위해서, 방출된 중성자를 10keV 이하의 에너지 영역으로 중성자를 감속시킬 필요가 있다. 본 실시 형태의 중성자 모더레이터(1)는 불화 마그네슘으로 중성자를 감속하므로, 20keV 이하의 에너지 영역에서의 중성자 감속 성능이 높다.

재발 암 치료의 방사선으로서 중성자의 유효한 에너지는, 일반적으로 0.5eV 이상 10keV 이하이고, 0.5eV보다 작은 경우에는, 생체의 피부 표면의 정상 조직에 영향을 주기 쉽고, 10keV를 초과하면, 인체 내부의 암 조직 이외의 정상 조직에의 영향이 커진다. 본 실시 형태의 중성자 모더레이터(1)는 중수제의 모더레이터와 비교하여, 중수제의 모더레이터보다도 0.5eV보다 작은 에너지를 갖는 중성자를 억제할 수 있다. 또한, 본 실시 형태의 중성자 모더레이터(1)는 폴리테트라플루오로에틸렌제의 모더레이터와 비교하여, 폴리테트라플루오로에틸렌제의 모더레이터보다도 10keV보다 큰 에너지를 갖는 중성자를 억제할 수 있다.

본 실시 형태의 중성자 모더레이터(1)로서, 불화 마그네슘으로 소정의 통과 단면적을 얻도록 하기 위해서는, 불화 마그네슘을 소결체로 하는 것이 바람직하다. 그러나, 불화 마그네슘의 소결체는, 본 실시 형태의 중성자 모더레이터(1)로서 유효한 크기로 하고자 하면, 균열 또는 절결 등 소결 상태의 품질을 유지하기 위해 고안이 필요한 것을 알 수 있었다. 이하, 중성자 모더레이터(1)에 대해서, 도 2 내지 도 17을 사용하여 상세하게 설명한다.

(중성자 모더레이터)

도 2는 본 실시 형태에 관한 중성자 모더레이터의 사시도이다. 도 3은 도 2의 측면도이다. 도 4는 도 3의 상면도이다. 도 5는 도 3에 도시하는 A-A 단면의 단면도이다. 중성자 모더레이터(1)는 도 3에 도시한 바와 같이, 도 1에 도시한 타깃(27)측을 상면(1A), 조사부(28)측을 하면(1B), 외주(1P)를 갖는 대략 원기둥체이다. 도 3에 도시한 바와 같이, 중성자 모더레이터(1)의 두께를 도 1에 도시한 타깃(27)으로부터 조사부(28)를 향하는 중성자의 통과 방향의 두께 L로 한 경우, 중성자 모더레이터(1)는 직경 D에 대한 두께 L의 비(두께 L/직경 D)가 180％ 이상인 경우가 많다. 이와 같은 중성자 모더레이터(1)의 형상을 일체로 소결한 경우, 가압 상태의 불균일성으로부터, 중성자 모더레이터(1)의 내부에서 상대 밀도가 저하될 가능성이 있다. 중성자 모더레이터(1)의 상대 밀도의 불균일성은, 중성자의 감속에 영향을 줄 가능성이 있다. 또한, 중성자 모더레이터(1)는 대형 사이즈[특히 직경(φ) 150㎜ 이상]인 경우, 외주부에 균열 또는 절결이 발생할 가능성이 있다.

또한, 도 4 및 도 5에 도시한 바와 같이, 중성자 모더레이터(1)의 상면(1A)에는, 도 1에 도시한 타깃(27)이 삽입되는, 오목부(27H)의 테이퍼면(1C)을 구비하고 있다. 또한, 도 3에 도시한 바와 같이, 중성자 모더레이터(1)의 하면(1B)의 직경 d는, 외주(1P)의 직경 D보다도 작아지도록, 하면(1B)측에 직경이 작아지는 외주의 테이퍼면(1T)을 구비하고 있다. 중성자 모더레이터(1)는 테이퍼면(1C) 및 테이퍼면(1T)의 면적이 크면 형상을 고정밀도로 가공하는 것이 어렵다.

이상의 관점에서, 발명자들은 방전 플라즈마 소결(SPS : spark plasma Sintering) 또는 펄스 통전 소결이라 불리는 고체 압축 소결법을 응용함으로써, 균열이 적고, 수율이 높은 불화 마그네슘 소결체의 제조 방법에 대하여 예의 검토하고, 본 실시 형태를 발안하기에 이르렀다.

도 6은 본 실시 형태에 관한 중성자 모더레이터의 제조 방법을 설명하기 위한 흐름도이다. 도 7은 통전 펄스 소결 장치를 모식적으로 도시하는 모식도이다. 도 6에 도시한 바와 같이, 본 실시 형태에 관한 소결체의 제조 방법은, 분체 충전 공정 S1과, 중간체 소결 공정 S2를 포함한다. 본 실시 형태에 관한 중성자 모더레이터의 제조 방법은, 또한, 적층 공정으로서, 제1 중간 적층체의 적층 공정 S3과, 천공 가공 공정 S4와, 제2 중간 적층체의 적층 공정 S5와, 외주 테이퍼 가공 공정 S6과, 제3 중간 적층체의 적층 공정 S7과, 중성자 모더레이터의 조립 공정 S8을 포함한다.

도 7에 도시한 바와 같이, 방전 플라즈마 소결 장치(30)는 내부 분위기를 진공 또는 Ar, 질소 가스 분위기로 가스 치환할 수 있는 챔버 V와, 그라파이트 다이 GD와, 그라파이트 펀치 GP와, 그라파이트 스페이서 GS와, 통전 가압축과, 직류 펄스 전원 E를 구비하고 있다. 그라파이트 다이 GD와, 그라파이트 펀치 GP, 그라파이트 스페이서 GS 및 통전 가압축은, 도전성이 있는 재료, 예를 들어 스테인리스 등으로 형성되어 있다.

직류 펄스 전원 E는, 그라파이트 다이 GD와, 그라파이트 펀치 GP와, 통전 가압축을 통해, 그라파이트 다이 GD 내의 불화 마그네슘 분체 M에 ON-OFF 직류 펄스 전압 전류를 인가할 수 있다.

본 실시 형태에 관한 소결체의 제조 방법은, 분체 충전 공정 S1에 있어서, 불화 마그네슘 분체를 준비하고, 태핑에 의한 분체 충전을 행한다.

본 실시 형태에 관한 소결체의 제조 방법은, 중간체 소결 공정 S2에 있어서, 펄스를 통전하면서 소결하는 펄스 통전 소결된다. 여기서, 그라파이트 다이 GD 중 불화 마그네슘 분체는, 그라파이트 펀치 GP와 통전 가압축에 의해 가압되는 압력 P로 원반 형상으로 압축된다. 도 8은 본 실시 형태에 관한 원반 형상의 불화 마그네슘 소결체의 측면도이다. 도 9는 도 8의 상면도이다. 본 실시 형태에 관한 불화 마그네슘 소결체 ds는, 예를 들어 두께 t, 직경 Dt의 원반(편평 원통체)이다. 직경 Dt에 대한 두께 t는, 8％ 이상 15％ 이하인 것이 보다 바람직하다. 이에 의해, 원반 형상의 불화 마그네슘 소결체 ds는, 균열 또는 절결을 억제할 수 있다.

다음에, 본 실시 형태에 관한 중성자 모더레이터의 제조 방법은, 또한, 제1 중간 적층체의 적층 공정 S3에 있어서, 복수의 원반 형상의 불화 마그네슘 소결체 ds를 중간체로서 제조하여 준비한 후에, 제1 중간 적층체의 적층 공정 S3에서 적층하고, 두께 방향으로 접합한다.

도 10은 본 실시 형태에 관한 제1 중간 적층체의 적층체의 적층 상태를 설명하기 위한 설명도이다. 도 11은 본 실시 형태에 관한 제1 중간 적층체를 도시하는 모식도이다. 도 10에 도시한 바와 같이, 원반 형상의 불화 마그네슘 소결체 ds의 두께는, 모두 동일하지 않아도 된다. 예를 들어, 상면으로 되는 원반 형상의 불화 마그네슘 소결체 ds 중 1개는, 표면(2a)을 절삭 가공하여, 상면(2A)까지 표면을 깎아내도 된다. 또한, 하면으로 되는 원반 형상의 불화 마그네슘 소결체 ds 중 1개는, 표면(2b)을 절삭 가공하여, 하면(2B)까지 표면을 깎아내도 된다. 이상에 의해, 본 실시 형태에 관한 중성자 모더레이터의 제조 방법은, 또한, 적층 공정으로서, 도 11에 도시한 제1 중간 적층체(2)를 제조한다. 이 제1 중간 적층체(2)는 원기둥 형상으로 된다.

다음에, 본 실시 형태에 관한 중성자 모더레이터의 제조 방법은, 또한, 적층 공정으로서, 천공 가공 공정 S4에 있어서, 복수의 원반 형상의 불화 마그네슘 소결체 ds의 상면의 중앙 부분을 천공 가공한다. 도 12는 본 실시 형태에 관한 제2 중간 적층체의 적층체의 적층 상태를 설명하기 위한 설명도이다. 도 13은 본 실시 형태에 관한 제2 중간 적층체를 제조하는 기계 가공 공정을 설명하기 위한 설명도이다. 도 14는 본 실시 형태에 관한 제2 중간 적층체를 도시하는 모식도이다.

본 실시 형태에서는, 도 12에 도시한 바와 같이 테이퍼면(1C)의 표면을 매끄럽게 형성할 필요가 있다. 여기서 도 13에 도시한 바와 같이, 본 실시 형태의 기계 가공 공정은, 원반 형상의 불화 마그네슘 소결체 ds 중 1개에 대하여, 드릴(40)을 자전시키면서 나선 형상으로 공전시켜, 테이퍼면(1C)을 천공 가공해 간다. 불화 마그네슘 소결체 ds는, 균열 또는 절결을 억제하기 위해서, 한쪽의 표면으로부터 천공하여 깎아내는 경우, 드릴(40)이 다른 쪽의 면을 관통하기 직전에 균열 또는 절결이 발생하기 쉽다. 이로 인해, 절삭 장치는, 불화 마그네슘 소결체 ds의 드릴(40)을 다른 쪽의 면을 관통시키기 직전에 나선 형상의 공전을 멈추고, 두께 방향으로 직선적으로 움직이게 하는 것이 바람직하다. 이로 인해, 도 12에 도시한 바와 같이, 원반 형상의 불화 마그네슘 소결체 ds의 테이퍼면(1C) 및 하면(3B)과 연속적 또한 연직 방향으로 연장되는 연직 내벽(3S)을 만들 수 있어, 테이퍼면(1C)의 최종 가공 부분의 두께가 확보됨으로써, 균열 또는 절결을 억제할 수 있다.

다음에, 본 실시 형태에 관한 중성자 모더레이터의 제조 방법은, 또한, 적층 공정으로서, 천공 가공 공정 S4에 있어서 천공 가공된, 복수의 원반 형상의 불화 마그네슘 소결체 ds를 중간체로서 제조하여 준비한 후에, 제2 중간 적층체의 적층 공정 S5에서 적층하고, 두께 방향으로 접합한다.

도 12에 도시한 바와 같이, 원반 형상의 불화 마그네슘 소결체 ds의 두께는, 모두 동일하지 않아도 된다. 예를 들어, 상면으로 되는 원반 형상의 불화 마그네슘 소결체 ds 중 1개는, 표면(3a)을 절삭 가공하여, 상면(3A)까지 표면을 깎아내어, 테이퍼면(1C)의 테두리의 주위에 돌기부(3Q)를 남겨도 된다. 이상에 의해, 본 실시 형태에 관한 중성자 모더레이터의 제조 방법은, 또한, 적층 공정으로서, 도 14에 도시한 제2 중간 적층체(3)를 제조한다. 이 제2 중간 적층체(3)의 외경 형상은 원통 형상으로 된다. 테이퍼면(1C)의 각도 α는, 적층되는 원반 형상의 불화 마그네슘 소결체 ds의 순서를 고려하면서, 일정한 각도로 해 가는 것이 바람직하다.

다음에, 본 실시 형태에 관한 중성자 모더레이터의 제조 방법은, 또한, 외주 테이퍼 가공 공정 S6에 있어서, 복수의 원반 형상의 불화 마그네슘 소결체 ds의 외주 부분을 테이퍼 가공한다. 도 15는 본 실시 형태에 관한 제3 중간 적층체의 적층체의 적층 상태를 설명하기 위한 설명도이다. 도 16은 본 실시 형태에 관한 제3 중간 적층체를 제조하는 기계 가공 공정을 설명하기 위한 설명도이다. 도 17은 본 실시 형태에 관한 제3 중간 적층체를 도시하는 모식도이다.

본 실시 형태에서는, 도 15에 도시한 바와 같이 테이퍼면(1T)의 표면을 매끄럽게 형성할 필요가 있다. 여기서 도 16에 도시한 바와 같이, 본 실시 형태의 기계 가공 공정은, 원반 형상의 불화 마그네슘 소결체 ds 중 1개에 대하여, 외주 외측으로부터 드릴(40)을 압박하여, 테이퍼면(1T)을 가공해 간다. 불화 마그네슘 소결체 ds는, 도 15에 도시한 바와 같이, 원기둥 부분(4S)을 남겨도 된다. 테이퍼면(1T)의 각도 β는, 적층되는 원반 형상의 불화 마그네슘 소결체 ds의 순서를 고려하면서, 일정한 각도로 해 가는 것이 바람직하다.

다음에, 본 실시 형태에 관한 중성자 모더레이터의 제조 방법은, 또한, 적층 공정으로서, 외주 테이퍼 가공 공정 S6에 있어서 외주에 테이퍼 가공을 행한, 복수의 원반 형상의 불화 마그네슘 소결체 ds를 중간체로서 제조하여 준비한 후에, 제3 중간 적층체의 적층 공정 S7에서 적층하고, 두께 방향으로 접합한다.

본 실시 형태에 관한 중성자 모더레이터의 제조 방법은, 또한, 적층 공정으로서, 도 17에 도시한 제3 중간 적층체(4)를 제조한다. 이 제3 중간 적층체(4)의 외경 형상은, 상면(4A), 하면(4B) 및 테이퍼면(1T)을 구비하는 대략 원추 형상으로 된다.

이상에 의해, 본 실시 형태에 관한 중성자 모더레이터의 제조 방법은, 중성자 모더레이터의 조립 공정 S8에 있어서, 제1 중간 적층체(2)의 상면(2A)과 제2 중간 적층체(3)의 하면(3B)을 접합한다. 제2 중간 적층체(3)의 상면(3A)이 중성자 모더레이터의 상면(1A)으로 된다. 또한, 제1 중간 적층체(2)의 하면(2B)과 제3 중간 적층체(4)의 상면(4A)을 접합한다. 제3 중간 적층체(4)의 하면(4B)이 중성자 모더레이터의 하면(1B)으로 된다. 제1 중간 적층체(2), 제2 중간 적층체(3) 및 제3 중간 적층체(4)는 적층됨으로써, 중성자 모더레이터(1)가 제조된다.

이상 설명한 바와 같이, 불화 마그네슘 소결체의 제조 방법은, 불화 마그네슘 분말재를 금형에 태핑 충전을 행하는 분체 충전 공정 S1과, 충전된 불화 마그네슘 분말재를, 펄스를 통전하면서 소결하는 펄스 통전 소결을 행하여, 불화 마그네슘 소결체(중간체)를 얻는 중간체 소결(펄스 통전 소결) 공정 S2를 포함한다. 이 제조 방법에 의해, 불화 마그네슘 소결체 ds는, 입경 분포에 변동이 적은, 입경 성장을 억제한 소결체로 되어, 균열 또는 절결을 억제하여 상대 밀도를 높일 수 있다.

분체 충전 공정 S1에 있어서 충전되는 불화 마그네슘 분말재는, 99질량％ 이상의 고순도재이고, 잔부가 불가피 불순물을 포함해도 된다. 이에 의해, 불화 마그네슘 소결체 ds는 0.5eV보다 작은 에너지를 갖는 중성자를 억제할 수 있다. 또한, 불화 마그네슘 소결체 ds는, 10keV보다 큰 에너지를 갖는 중성자를 억제할 수 있다.

중성자 모더레이터의 제조 방법은, 상술한 불화 마그네슘 소결체의 제조 방법에 의해 제조된 복수의 원반 형상의 불화 마그네슘 소결체 ds를 복수 준비하는 준비 공정과, 원반 형상의 불화 마그네슘 소결체 ds를 적층하고, 접합하여, 중성자 모더레이터(1)를 제조하는 적층 공정을 포함한다. 이에 의해, 두께가 큰 불화 마그네슘 소결체 ds를 소결할 필요가 없어지기 때문에, 중성자 모더레이터(1)의 내부에서 상대 밀도가 저하될 가능성을 저감할 수 있다.

중성자 모더레이터(1)는 원반 형상의 불화 마그네슘 소결체 ds를 제1 중간 적층체(2)로 한 경우, 중간체의 불화 마그네슘 소결체 ds에 또한 기계 가공 공정에 의해 천공 가공을 행한 적층체를 적어도 1개 적층하고 있는 제2 중간 적층체(3)를 포함한다. 이 제조 방법에 의해, 가공성이 나쁜 원반 형상의 불화 마그네슘 소결체 ds를 얇게 하고 있으므로, 개개의 불화 마그네슘 소결체 ds를 관통하는 구멍의 정밀도가 향상된다.

중성자 모더레이터(1)는 원반 형상의 불화 마그네슘 소결체 ds를 제1 중간 적층체로 한 경우, 중간체의 불화 마그네슘 소결체 ds에 기계 가공 공정에 의해 외주에 테이퍼 가공을 행한 적층체를 적어도 1개 적층하고 있는 제3 중간 적층체(4)를 포함한다. 이 제조 방법에 의해, 원반 형상의 불화 마그네슘 소결체 ds를 얇게 하고 있으므로, 균열 또는 절결이 외주에 발생하기 쉬운 불화 마그네슘 소결체 ds의 가공 정밀도가 향상된다.

중성자 모더레이터(1)는 복수의 원반 형상의 불화 마그네슘 소결체 ds가 적층되는 제1 중간 적층체(2)를 포함한다. 이 중성자 모더레이터(1)는 균열 또는 절결을 억제하여 상대 밀도를 높인 불화 마그네슘 소결체 ds에 의해, 0.5eV보다 작은 에너지를 갖는 중성자를 억제할 수 있다. 또한, 중성자 모더레이터(1)는 균열 또는 절결을 억제하여 상대 밀도를 높인 불화 마그네슘 소결체 ds에 의해, 10keV보다 큰 에너지를 갖는 중성자를 억제할 수 있다.

중성자 모더레이터(1)는 제1 중간 적층체(2), 제2 중간 적층체(3) 및 제3 중간 적층체(4)가 적층되어 있으므로, 제1 중간 적층체(2), 제2 중간 적층체(3) 및 제3 중간 적층체(4) 중 어느 적층체라도 중성자의 감속 성능이 균일해진다.

(실시예)

시료는, 순도 99％ 이상의 불화 마그네슘 분말(모리타 가가꾸 고교제)을 내용적이 소결 직경 φ(㎜)×두께(㎜)로 되는 금형의 용기에 충전하고, 태핑 충전을 행하였다.

계속해서, 시료는, 불화 마그네슘 분말을 충전한 용기를, 방전 플라즈마 소결 장치에 세트하고, 소결 분위기를 감압에 의해 진공의 분위기 중으로 하였다. 가압 조건은, 일정한 가압 조건 및 가변(표 1 중 화살표의 순서로 순서대로 변경)의 조건에서, 균열의 유무를 확인하였다. 통전 조건은, 각 실시예, 각 비교예에서 동일하게 하고, 최대 전류 출력 18000A 정도의 펄스 통전으로 하였다. 승온 속도는, 1℃/분(min) 이상 15℃/분 이하의 범위에서, 유지 온도에 불화 마그네슘 분말이 도달할 때까지 가열을 행하였다. 유지 온도는, 630℃ 이상 900℃ 이하의 범위에서 가열을 행하였다. 유지 시간은, 15분 이상 240분 이하의 범위에서 설정하였다. 균열의 유무를 조사하고, 균열 없음의 시료를 실시예 1부터 실시예 13으로 하고, 균열 있음의 시료를 비교예 1부터 비교예 12로 하였다.

실시예의 지견에 의하면, 승온 속도는 1℃/분 이상 7℃/분 이하로 하는 것이 바람직하다. 금형의 승온 속도가 7℃/분보다도 크면, 불화 마그네슘의 소결체의 내외의 온도차가 커져, 결정입경에 변동이 생기기 쉬워져, 균열이 발생하기 쉬워진다. 반대로 승온 속도는, 7℃/분 이하이면, 불화 마그네슘 소결체의 입경 성장에 큰 차가 발생하지 않을 정도로 불화 마그네슘 소결체의 온도를 상승시켜 갈 수 있다. 이로 인해, 소결체의 균열을 억제할 수 있다. 또한 승온 속도는, 1℃/분보다도 작으면, 가열에 시간이 걸려 제조 속도ㆍ효율이 저하되어 버린다.

실시예의 지견에 의하면, 불화 마그네슘 분말에 있어서는, 99.0％ 이상의 고순도의 분말이면 특별히 한정되는 것은 아니고, 예를 들어 일반적으로 양이온 교환기가 마그네슘인 양이온 교환 수지에 불화수소산을 첨가하고, 얻어진 불화 마그네슘 입자를 분리ㆍ분쇄한 것 등, 범용의 불화 마그네슘 분말을 사용할 수 있다.

실시예의 지견에 의하면, 불화 마그네슘 소결체의 제조 방법에 있어서의 가압 조건은 20㎫ 전후가 바람직하다. 가압 조건이 20㎫보다 낮으면, 불화 마그네슘 분말체의 충분한 압축을 행할 수 없어 분말의 간극이 커져, 불화 마그네슘 소결체의 균열을 야기하는 원인으로 된다. 또한 가압 조건이 20㎫보다도 큰 경우, 불화 마그네슘 소결체의 외주부의 파손이 발생하기 쉬워질 가능성이 있다. 가압 조건이 20㎫보다도 큰 경우, 불화 마그네슘 소결체의 치수가 커지면, 장치의 성능상 큰 압력을 가하는 것이 곤란해진다고 하는 제조 장치의 사양상의 과제가 발생한다. 또한, 가압 조건은, 일정하게 한 쪽이, 소결체의 결정 구조가 균일해지기 쉬워, 소결을 행할 때의 가압은 일정하게 하는 것이 바람직하다.

실시예의 지견에 의하면, 불화 마그네슘 소결체의 제조 방법에 있어서의 유지 온도는, 650∼800℃가 바람직하다. 유지 온도가 650℃보다도 작으면, 결정립을 균일하게 하기 위해 유지 시간을 길게 해야만 하고, 반대로 유지 온도가 800℃보다도 크면, 그 이상의 효과가 인지되지 않고 포화 상태로 되기 때문에 비용성이 저하된다.

실시예의 지견에 의하면, 불화 마그네슘 소결체의 제조 방법에 있어서의 소결 후의 금형 가열 유지 시간은, 45분 이상 유지하는 것이 바람직하다. 또한 유지 시간은, 180분을 초과해도 효과는 그다지 변하지 않게 되고 포화 상태로 되기 때문에, 제조 비용이 증가되어 버릴 가능성이 있다.

실시예의 지견에 의하면, 상대 밀도는 상대 밀도 99％ 이상으로 할 수 있다.

1 : 중성자 모더레이터
2 : 제1 중간 적층체
3 : 제2 중간 적층체
4 : 제3 중간 적층체
20 : 타깃 유닛
21 : 이온원
22 : 저에너지 빔 수송계
23 : 가속관
25 : 빔 트랜스포트
26 : 벤딩 자석
27 : 타깃
28 : 조사부
29 : 중성자 반사체
30 : 방전 플라즈마 소결 장치
40 : 드릴
100 : 가속기
ds : 불화 마그네슘 소결체
E : 직류 펄스 전원
GD : 그라파이트 다이
GP : 그라파이트 펀치
GS : 그라파이트 스페이서

Claims

불화 마그네슘 소결체의 제조 방법이며,
불화 마그네슘 분말재를 금형에 태핑 충전을 행하는 분체 충전 공정과,
상기 분체 충전 공정에서 충전된 상기 불화 마그네슘 분말재를, 펄스를 통전하면서 소결하는 펄스 통전 소결을 행하여, 불화 마그네슘 소결체를 얻는 펄스 통전 소결 공정을 포함하는 것을 특징으로 하는, 불화 마그네슘 소결체의 제조 방법.
제1항에 있어서,
상기 분체 충전 공정에 있어서, 불화 마그네슘 분말재가 99질량％ 이상의 고순도재이고, 잔부가 불가피 불순물을 포함하는, 불화 마그네슘 소결체의 제조 방법.
제1항 내지 제2항에 기재된 불화 마그네슘 소결체의 제조 방법에 의해 제조된 복수의 원반 형상의 불화 마그네슘 소결체를 복수 준비하는 준비 공정과,
상기 원반 형상의 불화 마그네슘 소결체를 적층하고, 접합하여, 중성자 모더레이터를 제조하는 적층 공정을 포함하는, 중성자 모더레이터의 제조 방법.
제3항에 있어서,
상기 적층 공정은, 상기 원반 형상의 불화 마그네슘 소결체를 중간체로 한 경우, 상기 중간체에 또한 기계 가공 공정에 의해 천공 가공을 행한 제2 중간 적층체를 적어도 1개 적층하는, 중성자 모더레이터의 제조 방법.
제4항에 있어서,
상기 적층 공정에서는, 상기 원반 형상의 불화 마그네슘 소결체를 중간체로 한 경우, 상기 중간체에 기계 가공 공정에 의해 외주에 테이퍼 가공을 행한 제3 중간 적층체를 적어도 1개 적층하는, 중성자 모더레이터의 제조 방법.
제5항에 있어서,
상기 적층 공정에서는, 상기 제1 중간 적층체, 상기 제2 중간 적층체 및 상기 제3 중간 적층체를 적층함으로써, 중성자 모더레이터를 제조하는, 중성자 모더레이터의 제조 방법.
중성자를 감속시키는 중성자 모더레이터이며,
복수의 원반 형상의 불화 마그네슘 소결체가 적층되는 중간 적층체를 포함하는 것을 특징으로 하는, 중성자 모더레이터.