KR20160037684A - 오프셋 인쇄용 클리쉐 및 이의 제조방법 - Google Patents

오프셋 인쇄용 클리쉐 및 이의 제조방법 Download PDF

Info

Publication number
KR20160037684A
KR20160037684A KR1020140130593A KR20140130593A KR20160037684A KR 20160037684 A KR20160037684 A KR 20160037684A KR 1020140130593 A KR1020140130593 A KR 1020140130593A KR 20140130593 A KR20140130593 A KR 20140130593A KR 20160037684 A KR20160037684 A KR 20160037684A
Authority
KR
South Korea
Prior art keywords
offset printing
layer
etching
pattern
line width
Prior art date
Application number
KR1020140130593A
Other languages
English (en)
Inventor
손용구
이승헌
서한민
임창윤
Original Assignee
주식회사 엘지화학
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by 주식회사 엘지화학 filed Critical 주식회사 엘지화학
Priority to KR1020140130593A priority Critical patent/KR20160037684A/ko
Publication of KR20160037684A publication Critical patent/KR20160037684A/ko

Links

Images

Classifications

    • HELECTRICITY
    • H01ELECTRIC ELEMENTS
    • H01LSEMICONDUCTOR DEVICES NOT COVERED BY CLASS H10
    • H01L21/00Processes or apparatus adapted for the manufacture or treatment of semiconductor or solid state devices or of parts thereof
    • H01L21/02Manufacture or treatment of semiconductor devices or of parts thereof
    • H01L21/027Making masks on semiconductor bodies for further photolithographic processing not provided for in group H01L21/18 or H01L21/34
    • H01L21/0271Making masks on semiconductor bodies for further photolithographic processing not provided for in group H01L21/18 or H01L21/34 comprising organic layers
    • H01L21/0273Making masks on semiconductor bodies for further photolithographic processing not provided for in group H01L21/18 or H01L21/34 comprising organic layers characterised by the treatment of photoresist layers

Landscapes

  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Physics & Mathematics (AREA)
  • Condensed Matter Physics & Semiconductors (AREA)
  • General Physics & Mathematics (AREA)
  • Manufacturing & Machinery (AREA)
  • Computer Hardware Design (AREA)
  • Microelectronics & Electronic Packaging (AREA)
  • Power Engineering (AREA)
  • Printing Methods (AREA)

Abstract

본 출원은 오프셋 인쇄용 클리쉐 및 이의 제조방법에 관한 것으로서, 본 출원의 일 실시상태에 따른 오프셋 인쇄용 클리쉐의 제조방법은, 1) 단결정 실리콘 기재 상에 금속, 금속 산화물 및 금속 질화물로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 포함하는 제1층을 형성하는 단계, 2) 상기 제1층 상에 포토레지스트 패턴층을 형성하는 단계, 3) 상기 포토레지스트 패턴층을 이용하고 상기 제1층을 식각하여, 마스크 패턴을 형성한 후, 상기 포토레지스트 패턴층을 제거하는 단계, 및 4) 상기 마스크 패턴을 이용하고 상기 단결정 실리콘 기재를 식각하여, V-cut 형태의 홈부 패턴을 형성하는 단계를 포함한다.

Description

오프셋 인쇄용 클리쉐 및 이의 제조방법{CLICHE FOR OFFSET PRINTING AND METHOD FOR PREPARING THE SAME}
본 출원은 오프셋 인쇄용 클리쉐 및 이의 제조방법에 관한 것으로서, 보다 구체적으로 단일 식각에 의한 클리쉐의 제조시 구현 선폭의 넓어짐에 따라 나타나는 바닥닿음 현상을 제어하기 위한 것으로서 다양한 선폭 및 식각 깊이를 지니는 오프셋 인쇄용 클리쉐 및 이의 제조방법에 관한 것이다.
액정 디스플레이(liquid crystal display: LCD)나 플라즈마 디스플레이(plasma display panel: PDP)와 같은 평면 패널 디스플레이(flat panel display: FPD)의 제조에는 전극이나 블랙 매트릭스, 컬러필터, 격벽, 박막 트랜지스터 등 다양한 종류의 패턴을 형성하는 공정들이 요구된다.
이러한 패턴 형성 공정으로는 감광성 레지스트와 포토마스크를 이용하여 노광과 현상을 통해 선택적으로 제거된 감광성 레지스트 패턴을 얻고 이를 이용하여 패턴을 형성하는 방법이 많이 사용되고 있다. 이러한 포토마스크 공정은 감광성 레지스트나 현상액 같은 재료의 사용이 많고 고가의 포토마스크를 사용하여야 하며 공정 수행 단계 많거나 공정 시간이 길어지는 문제점이 있다.
이러한 문제점을 해결하여 위하여, 감광성 레지스트를 사용하지 않고 잉크젯 프린팅이나 레이저 전사에 의한 방법과 같이 패턴을 형성할 물질을 바로 인쇄하는 방법들이 제시되고 있다. 이러한 방법들 중 한가지로 클리쉐(cliche)를 이용하여 블랭킷에 패턴된 재료를 전사하고 이 블랭킷의 패턴을 기판상에 전사하는 오프셋 인쇄법이 있다.
클리쉐를 사용하는 오프셋 인쇄법은 종래의 감광성 레지스트를 사용하는 공정에 비해 재료 소비가 적고 공정이 간단하며 잉크젯 프린팅이나 레이저 전사에 비해 공정속도가 빠른 장점을 가진다. 그러나, 패턴이 다른 기판에 대한 각각의 클리쉐가 있어야 하며, 보통 유리로 제작되는 클리쉐의 제작공정이 복잡하고 고가인 단점이 있다.
기존의 클리쉐(리버스 오프셋 및 그라비아 오프셋의 경우)의 경우 패터닝 후 단일 식각방법을 이용하여 제조하는 것이 일반적인 클리쉐의 제조방법으로, 이러한 제조방법을 이용하는 경우 인쇄시 인압 및 블랭킷의 러프니스 등에 따라 넓은 패턴을 구현하는데 있어서 바닥닿음이라는 문제점이 발생하는 단점을 지니고 있다.
따라서, 기존에는 이러한 문제점을 해결하기 위하여 넓은 영역에 해당되는 선폭을 미세한 선으로 해칭(hatching)을 하거나 혹은 드라이 에칭공정을 통해서 이를 해결하려는 노력이 주로 이루어져 왔으나, 이 경우에 있어서도 마찬가지로 미세선 해칭(hatching)의 경우 원하는 전도도의 손실을, 드라이 에칭공정을 이용하는 경우에 있어서는 제조비용의 상승이라는 문제점을 지니고 있다.
대한민국 공개특허공보 제10-2009-0031337호
본 출원은 단일 식각에 의한 클리쉐의 제조시 구현 선폭의 넓어짐에 따라 나타나는 바닥닿음 현상을 해결할 수 있고, 다양한 선폭 및 식각 깊이를 지니는 오프셋 인쇄용 클리쉐 및 이의 제조방법을 제공하고자 한다.
본 출원의 일 실시상태는,
1) 단결정 실리콘 기재 상에 금속, 금속 산화물 및 금속 질화물로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 포함하는 제1층을 형성하는 단계,
2) 상기 제1층 상에 포토레지스트 패턴층을 형성하는 단계,
3) 상기 포토레지스트 패턴층을 이용하고 상기 제1층을 식각하여, 마스크 패턴을 형성한 후, 상기 포토레지스트 패턴층을 제거하는 단계, 및
4) 상기 마스크 패턴을 이용하고 상기 단결정 실리콘 기재를 식각하여, V-cut 형태의 홈부 패턴을 형성하는 단계
를 포함하는 오프셋 인쇄용 클리쉐의 제조방법을 제공한다.
또한, 본 출원의 다른 실시상태는, 상기 오프셋 인쇄용 클리쉐의 제조방법에 따라 제조된 오프셋 인쇄용 클리쉐를 제공한다.
본 출원의 일 실시상태에 따른 오프셋 인쇄용 클리쉐는 단결정 실리콘 기재를 포함함으로써, 종래의 유리 기재를 이용한 클리쉐 제조시 등방성 습식 식각 공정에 의해 발생하는 홈부의 선폭 증가현상을 방지할 수 있다. 또한, 본 출원의 일 실시상태에 따른 오프셋 인쇄용 클리쉐는 홈부의 선폭 증가 없이 식각 깊이를 증가시켜서 교차점 바닥닿음 현상을 방지할 수 있는 특징이 있다.
또한, 본 출원의 일 실시상태에 따른 오프셋 인쇄용 클리쉐는, 단일 식각 공정에 의해 각기 다른 선폭을 가지는 패턴의 식각 깊이를 다르게 형성할 수 있는 특징이 있다. 즉, 종래의 등방성 습식 식각 적용시에는 다중 식각을 통하여 각기 다른 선폭을 가지는 패턴의 식각 깊이를 다르게 형성하였으나, 본 출원에서는 단일 식각공정에 의하여 선폭이 클수록 식각 깊이를 깊게 형성할 수 있는 특징이 있다.
또한, 본 출원의 일 실시상태에 따른 오프셋 인쇄용 클리쉐는 홈부 패턴의 수직 단면 형성이 V-cut 형태로서 교차점 바닥닿음 현상을 방지할 수 있고, 오프(off) 인압을 증가시켜서 상기 홈부 패턴의 선폭보다 미세한 인쇄 패턴을 형성할 수 있는 특징이 있다.
도 1은 본 출원의 일 실시상태에 따른 오프셋 인쇄용 클리쉐의 제조방법을 개략적으로 나타낸 도이다.
도 2는 본 출원의 일 실시상태로서, 오프(off) 인압 증가에 따라 인쇄 선폭이 감소하는 효과를 개략적으로 나타낸 도이다.
도 3은 본 출원의 일 실시상태로서, 마스크 패턴의 선폭에 따른 식각 깊이를 개략적으로 나타낸 도이다.
도 4는 본 출원의 일 실시상태로서, 식각 시간 증가에 따른 홈부 패턴의 선폭 및 식각 깊이 변화를 나타낸 도이다.
이하 본 출원에 대하여 상세히 설명한다.
본 출원은 종래의 넓은 선폭 구현시 나타나는 문제점인 바닥닿음 현상을 제어할 수 있고, 다양한 선폭 및 식각 깊이를 지니는 오프셋 인쇄용 클리쉐를 제공하고자 한 것이다.
본 출원의 일 실시상태에 따른 오프셋 인쇄용 클리쉐의 제조방법은, 1) 단결정 실리콘 기재 상에 금속, 금속 산화물 및 금속 질화물로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 포함하는 제1층을 형성하는 단계, 2) 상기 제1층 상에 포토레지스트 패턴층을 형성하는 단계, 3) 상기 포토레지스트 패턴층을 이용하고 상기 제1층을 식각하여, 마스크 패턴을 형성한 후, 상기 포토레지스트 패턴층을 제거하는 단계, 및 4) 상기 마스크 패턴을 이용하고 상기 단결정 실리콘 기재를 식각하여, V-cut 형태의 홈부 패턴을 형성하는 단계를 포함한다.
본 출원에 있어서, 상기 1) 단계는 단결정 실리콘 기재 상에 금속, 금속 산화물 및 금속 질화물로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 포함하는 제1층을 형성하는 단계이다.
상기 단결정 실리콘 기재는 결정면이 (100)일 수 있다.
상기 금속, 금속 산화물 및 금속 질화물은 크롬, 니켈, 몰리브덴, 텅스텐, 구리, 금, 은, 실리콘, 이들의 산화물 및 이들의 질화물로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 포함할 수 있으나, 이에만 한정되는 것은 아니다.
상기 제1층은 당 기술분야에 알려진 방법을 이용하여 형성할 수 있다. 예컨대, 금속, 금속 산화물, 금속 질화물 등을 이용하여 증착, 스퍼터링 등의 공정을 이용하여 형성할 수 있으나, 이에만 한정되는 것은 아니다.
본 출원에 있어서, 상기 2) 단계는 상기 제1층 상에 포토레지스트 패턴층을 형성하는 단계이다.
상기 포토레지스트 패턴층은 상기 제1층을 식각하여 패턴화하기 위한 것으로서, 당 기술분야에 알려진 재료 등을 이용할 수 있다.
상기 포토레지스트 패턴층의 재료는 2㎛ 이하의 미세 패턴 구현이 가능하고 370mm × 470mm 이상의 대면적 코팅이 용이한 TFT 형성용 포지티브 포토레지스트가 적합하다. 상기 TFT 형성용 포지티브 포토레지스트는 알칼리 가용성 수지인 노블락 수지와 감광제인 다이아조나프토퀴논 유도체 및 유기 용매로 구성될 수 있다. 또한 상기 제1층 상에 포토레지스트 패턴층 형성시 바람직한 두께 범위는 0.3 ~ 3㎛이다. 상기 포토레지스트 패턴층의 두께가 0.3㎛ 미만일 경우, 금속층 식각시 포토레지스트 패턴이 기재 상에서 탈막되거나 식각액에 의해 용해되어 하부 금속 패턴의 선폭이 증가하거나 선폭 균일성이 저하되는 문제가 발생할 수 있고, 상기 포토레지스트 패턴층의 두께가 3㎛를 초과할 경우, 2㎛ 이하의 미세 패턴이 구현되지 않는 문제가 발생할 수 있다.
본 출원에 있어서, 상기 3) 단계는 상기 포토레지스트 패턴층을 이용하고 상기 제1층을 식각하여, 마스크 패턴을 형성한 후, 상기 포토레지스트 패턴층을 제거하는 단계이다.
상기 제1층의 식각공정은 당 기술분야에 알려진 재료, 방법 등을 이용할 수 있다.
본 출원에 있어서, 상기 4) 단계는 상기 마스크 패턴을 이용하고 상기 단결정 실리콘 기재를 식각하여, V-cut 형태의 홈부 패턴을 형성하는 단계이다.
상기 단결정 실리콘 기재를 식각하는 공정은 이방성 습식 식각공정을 이용할 수 있다. 이 때, 상기 식각공정시 이용되는 식각액은 수산화칼륨(Potassium hydroxide), 수산화 테트라메틸 암모늄(Tetramethyl ammonium hydroxide) 및 에틸렌 디아민 피로카테콜(Ethylene diamine pyrocatechol)로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 포함할 수 있으나, 이에만 한정되는 것은 아니다. 보다 구체적으로 상기 이방성 습식 식각공정은 수산화칼륨 용액(KOH 30wt% in H2O)을 식각액으로 이용하고, 80℃의 온도에서 초음파 배스(bath)에서 수행될 수 있으나, 이에만 한정되는 것은 아니다.
본 출원에 있어서, 상기 홈부 패턴의 최상부 선폭 중 적어도 일부는 상기 홈부 패턴을 제조하기 위한 마스크 패턴의 선폭과 동일할 수 있다.
본 출원에 있어서, 상기 홈부 패턴의 최상부 선폭의 범위는 1 ~ 100㎛이고, 상기 최상부 선폭에 따른 상기 홈부 패턴의 식각 깊이는 하기 수학식 1로 나타낼 수 있다.
[수학식 1]
식각 깊이 = 최상부 선폭 / 1.4
본 출원에 있어서, 상기 4) 단계 이후, 상기 마스크 패턴을 제거하는 단계를 추가로 포함할 수 있다.
본 출원의 일 실시상태에 따른 오프셋 인쇄용 클리쉐의 제조방법을 하기 도 1에 개략적으로 나타내었다. 보다 구체적으로, 하기 도 1은 결정면이 (100)인 단결정 실리콘 기재를 이용한 오프셋 인쇄용 클리쉐의 제조방법을 개략적으로 나타낸 것이다.
또한, 상기 오프셋 인쇄용 클리쉐를 이용한 인쇄 공정시, 오프(off) 인압 증가에 따라 인쇄 선폭이 감소하는 효과를 하기 도 2에 개략적으로 나타내었다.
또한, 상기 마스크 패턴의 선폭에 따른 식각 깊이를 하기 도 3에 개략적으로 나타내었다.
또한, 식각 시간 증가에 따른 홈부 패턴의 선폭 및 식각 깊이 변화를 하기 도 4에 나타내었다.
또한, 본 출원은 상기 오프셋 인쇄용 클리쉐의 제조방법에 따라 제조된 오프셋 인쇄용 클리쉐를 제공한다.
본 출원의 일 실시상태에 따른 오프셋 인쇄용 클리쉐는, 어느 한 면에 홈부 패턴이 구비된 단결정 실리콘 기재를 포함하고, 상기 홈부 패턴의 수직 단면의 형태는 V-cut 형태인 것을 특징으로 한다.
본 출원에서는 단결정 실리콘 기재를 이용함으로써, 식각 깊이 증가에 따른 선폭 증가를 방지할 수 있는 특징이 있다.
전술한 바와 같이, 본 출원의 일 실시상태에 따른 오프셋 인쇄용 클리쉐는 단결정 실리콘 기재를 포함함으로써, 종래의 유리 기재를 이용한 클리쉐 제조시 등방성 습식 식각 공정에 의해 발생하는 홈부의 선폭 증가현상을 방지할 수 있다. 또한, 본 출원의 일 실시상태에 따른 오프셋 인쇄용 클리쉐는 홈부의 선폭 증가 없이 식각 깊이를 증가시켜서 교차점 바닥닿음 현상을 방지할 수 있는 특징이 있다.
또한, 본 출원의 일 실시상태에 따른 오프셋 인쇄용 클리쉐는, 단일 식각 공정에 의해 각기 다른 선폭을 가지는 패턴의 식각 깊이를 다르게 형성할 수 있는 특징이 있다.
또한, 본 출원의 일 실시상태에 따른 오프셋 인쇄용 클리쉐는 홈부 패턴의 수직 단면 형성이 V-cut 형태로서 교차점 바닥닿음 현상을 방지할 수 있고, 오프(off) 인압을 증가시켜서 상기 홈부 패턴의 선폭보다 미세한 인쇄 패턴을 형성할 수 있는 특징이 있다.

Claims (11)

1) 단결정 실리콘 기재 상에 금속, 금속 산화물 및 금속 질화물로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 포함하는 제1층을 형성하는 단계,
2) 상기 제1층 상에 포토레지스트 패턴층을 형성하는 단계,
3) 상기 포토레지스트 패턴층을 이용하고 상기 제1층을 식각하여, 마스크 패턴을 형성한 후, 상기 포토레지스트 패턴층을 제거하는 단계, 및
4) 상기 마스크 패턴을 이용하고 상기 단결정 실리콘 기재를 식각하여, V-cut 형태의 홈부 패턴을 형성하는 단계
를 포함하는 오프셋 인쇄용 클리쉐의 제조방법.
청구항 1에 있어서, 상기 단결정 실리콘 기재는 결정면이 (100)인 것을 특징으로 하는 오프셋 인쇄용 클리쉐의 제조방법.
청구항 1에 있어서, 상기 금속, 금속 산화물 및 금속 질화물은 크롬, 니켈, 몰리브덴, 텅스텐, 구리, 금, 은, 실리콘, 이들의 산화물 및 이들의 질화물로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 오프셋 인쇄용 클리쉐의 제조방법.
청구항 1에 있어서, 상기 포토레지스트 패턴층의 두께는 0.3 내지 3㎛인 것을 특징으로 하는 오프셋 인쇄용 클리쉐의 제조방법.
청구항 1에 있어서, 상기 단결정 실리콘 기재를 식각하는 공정은 이방성 습식 식각공정을 이용하는 것을 특징으로 하는 오프셋 인쇄용 클리쉐의 제조방법.
청구항 5에 있어서, 상기 식각공정은 식각액을 이용하여 수행되고,
상기 식각액은 수산화칼륨(Potassium hydroxide), 수산화 테트라메틸 암모늄(Tetramethyl ammonium hydroxide) 및 에틸렌 디아민 피로카테콜(Ethylene diamine pyrocatechol)로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 오프셋 인쇄용 클리쉐의 제조방법.
청구항 1에 있어서, 상기 4) 단계 이후, 상기 마스크 패턴을 제거하는 단계를 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 오프셋 인쇄용 클리쉐의 제조방법.
청구항 1에 있어서, 상기 홈부 패턴의 적어도 일부 영역의 선폭은,
상기 마스크 패턴의 선폭과 동일한 것을 특징으로 하는 오프셋 인쇄용 클리쉐의 제조방법.
청구항 1에 있어서, 상기 홈부 패턴의 최상부 선폭이 1 ~ 100㎛인 것을 특징으로 하는 오프셋 인쇄용 클리쉐의 제조방법.
청구항 9에 있어서, 상기 홈부 패턴의 식각 깊이는 하기 수학식 1로 나타나는 것을 특징으로 하는 오프셋 인쇄용 클리쉐의 제조방법:
[수학식 1]
식각 깊이 = 최상부 선폭 / 1.4
청구항 1 내지 10 중 어느 한 항의 오프셋 인쇄용 클리쉐의 제조방법에 따라 제조된 오프셋 인쇄용 클리쉐.
KR1020140130593A 2014-09-29 2014-09-29 오프셋 인쇄용 클리쉐 및 이의 제조방법 KR20160037684A (ko)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
KR1020140130593A KR20160037684A (ko) 2014-09-29 2014-09-29 오프셋 인쇄용 클리쉐 및 이의 제조방법

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
KR1020140130593A KR20160037684A (ko) 2014-09-29 2014-09-29 오프셋 인쇄용 클리쉐 및 이의 제조방법

Publications (1)

Publication Number Publication Date
KR20160037684A true KR20160037684A (ko) 2016-04-06

Family

ID=55790615

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
KR1020140130593A KR20160037684A (ko) 2014-09-29 2014-09-29 오프셋 인쇄용 클리쉐 및 이의 제조방법

Country Status (1)

Country Link
KR (1) KR20160037684A (ko)

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JP5256572B2 (ja) 印刷方法
CN100515794C (zh) 印版及其制造方法
JP5904448B2 (ja) オフセット印刷用版およびその製造方法
KR100716304B1 (ko) 액정 표시 장치용 인쇄판 및 그의 제조 방법
CN105022223A (zh) 多级灰度光掩模、其制造方法以及显示装置的制造方法
JP5090265B2 (ja) 印刷版の製造方法、印刷版および反転印刷方法
KR20120014500A (ko) 탈착판, 탈착판의 제조방법, 및 롤프린팅 방식으로 형성된 패턴
JP2006231827A (ja) 凹版の製造方法
KR20160037684A (ko) 오프셋 인쇄용 클리쉐 및 이의 제조방법
KR101676120B1 (ko) 오프셋 인쇄용 클리쉐 및 이의 제조방법
KR20160008802A (ko) 오프셋 인쇄용 클리쉐 및 이의 제조방법
KR101755115B1 (ko) 오프셋 인쇄용 클리쉐 및 이의 제조방법
JP6358488B2 (ja) オフセット印刷用クリシェの製造方法及びオフセット印刷用クリシェ
KR20110048605A (ko) 액정표시장치용 클리체 및 그 제조방법
KR100783297B1 (ko) 마스크 증착 공정에 사용되는 실리콘 마스크
JP2005183419A (ja) シリコン基板の加工方法
KR20120087675A (ko) 액정표시장치용 고정밀 인쇄판 및 그의 제조 방법
KR101235168B1 (ko) 인쇄판 및 그 제조방법
JP4736484B2 (ja) カラーフィルターの製造方法
KR20160139544A (ko) 오프셋 인쇄용 클리쉐 제조방법 및 이를 이용하여 제조된 오프셋 인쇄용 클리쉐
CN105459577B (zh) 用于胶印的移印版及其制备方法
KR20130141938A (ko) 클리체 및 그 제조 방법
KR20170001774A (ko) 미세 패턴의 형성 방법 및 리버스 오프셋 인쇄용 클리쉐
KR20120069101A (ko) 대면적 미세 패턴 형성용 인쇄판 및 그의 제조 방법

Legal Events

Date Code Title Description
A201 Request for examination
E902 Notification of reason for refusal