KR20160037095A - 절연층을 포함하는 이차전지용 케이스 및 이를 포함하는 리튬 이차전지 - Google Patents

절연층을 포함하는 이차전지용 케이스 및 이를 포함하는 리튬 이차전지 Download PDF

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Abstract

본 발명은, 복수의 층으로 구성된 라미네이트 시트로 이루어진 이차전지용 케이스로서, 상기 라미네이트 시트는 연신율이 10% 이상인 절연층을 포함하는 것을 특징으로 하는 이차전지용 케이스에 관한 것이다.

Description

절연층을 포함하는 이차전지용 케이스 및 이를 포함하는 리튬 이차전지{Case for Secondary Battery Comprising an insulating layer and Lithium Secondary Battery Comprising the Same}
본 발명은 절연층을 포함하는 이차전지용 케이스 및 이를 포함하는 리튬 이차전지에 관한 것이다.
모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서의 이차전지에 대해 수요가 급격히 증가하고 있고, 그러한 이차전지 중에서도 높은 에너지 밀도와 작동 전위를 나타내고, 사이클 수명이 길며, 자기방전율이 낮은 리튬 이차전지가 상용화되어 널리 사용되고 있다.
그러나, 이와 같은 리튬 이차 전지는 안전성에 문제가 있으므로 이를 해결하기 위한 시도들이 진행되고 있다.
구체적으로, 리튬 이차 전지가 과충전되면 양극으로부터 과잉의 리튬이 나오고 음극으로 과잉의 리튬이 삽입되면서 음극 표면에 반응성이 매우 큰 리튬 금속이 석출되고 양극 또한 열적으로 불안정한 상태가 되며 전해액으로 사용하는 유기 용매의 분해반응으로 인한 급격한 발열반응으로 전지가 발화, 폭발하는 등의 안전성 문제가 생긴다.
또한, 못과 같이 전기 전도성을 가지는 물질이 전지를 관통할 경우 전지내부의 전기화학적 에너지가 열 에너지로 변환되면서 급격한 발열이 일어나게 되고 이에 수반되는 열에 의해 양극 또는 음극 물질이 화학반응을 하게 되어 급격한 발열 반응을 일으켜서 전지가 발화, 폭발하는 등의 안전성 문제가 생긴다.
이러한, 못 관통, 압착, 충격 등의 경우 전지 내부의 양극과 음극은 내부에서 국부적으로 단락이 생긴다. 이때 국부적으로 과도한 전류가 흐르게 되고 이 전류로 인해 발열이 생긴다. 국부적인 단락으로 인한 단락 전류의 크기는 저항에 반비례하므로 단락 전류는 저항이 낮은 쪽으로 많이 흐르게 되는데 주로 집전체로 사용되는 금속 호일을 통해서 전류가 흐르게 되고, 이때의 발열을 계산해 보면 가운데 못이 관통된 부분을 중심으로 국부적으로 매우 높은 발열이 생기게 된다.
전지 내부에 발열이 생길 경우, 분리막은 수축되어 다시 양극과 음극의 추가적인 단락을 유발하고, 반복되는 열발생과 분리막의 수축에 의해 단락구간이 늘어나 열폭주가 발생하거나 전지 내부를 구성하고 있는 양극, 음극 및 전해액이 서로 반응하거나 연소하게 되는데 이 반응은 매우 큰 발열 반응이므로 결국 전지가 발화되거나 폭발하게 된다. 이러한 위험성은 특히, 리튬 이차전지가 고용량화되면서 에너지 밀도가 증가할수록 더 중요한 문제가 된다.
이러한 문제를 해결하고, 과충전시의 안전성을 향상시키기 위해 기존에는 비수 전해액에 첨가제를 첨가하는 등의 시도를 해왔으나, 앞에서 언급한 못의 관통, 압착, 충격 등의 상황에서 안전성을 확보 위해서는 비수 전해액에 첨가제를 첨가하는 것으로는 해결할 수 없었다.
따라서, 효과적으로 전지의 안전성을 향상시킬 수 있는 이차전지의 기술에 대한 필요성이 높은 실정이다.
본 발명은 상기와 같은 종래기술의 문제점과 과거로부터 요청되어온 기술적 과제를 해결하는 것을 목적으로 한다.
본 출원의 발명자들은 심도 있는 연구와 다양한 실험을 거듭한 끝에, 이후 설명하는 바와 같이, 연신율이 10% 이상인 절연층을 포함하는 라미네이트 시트로 이루어진 이차전지용 케이스를 사용하는 경우, 소망하는 효과를 달성할 수 있는 것을 확인하고, 본 발명을 완성하기에 이르렀다.
따라서, 본 발명에 따른 이차전지용 케이스는, 복수의 층으로 구성된 라미네이트 시트로 이루어진 이차전지용 케이스로서, 상기 라미네이트 시트는 연신율이 10% 이상인 절연층을 포함하는 것을 특징으로 한다.
상세하게는, 상기 절연층의 연신율은 10% 내지 200%일 수 있고, 더욱 상세하게는 100% 내지 200%일 수 있다.
여기서, 상기 연신율은 물체의 인장 시험에 있어서, 시험 전 상태를 기준으로 시험 중 파단될 때까지의 물체의 변형율을 계산한 백분율 값을 의미한다.
상기 범위를 벗어나, 절연층의 연신율이 10% 미만인 경우에는, 양극과 음극의 단락을 방지할 정도로 연신되지 못하는 바, 기존의 복수의 층으로 구성된 라미네이트 시트로 이루어진 케이스를 사용한 경우와 유사하게 본 발명이 소망하는 효과인 절연층이 연신됨에 따른 양극과 음극의 단락 방지의 효과를 얻을 수 없다.
이와 관련하여, 종래 구성의 케이스를 이루는 라미네이트 시트의 각 층의 물질들의 연신율은 약 10% 미만으로 낮아, 못의 관통, 압착, 충격 등 외부로부터 물리적 힘이 가해지는 경우, 소정 길이로 연신된 후에는 연신이 이루어지지 못하고 천공되는 바, 못의 관통 깊이가 깊어지거나, 외력의 힘이 커지는 등의 경우, 양극과 음극의 단락이 쉽게 일어나고, 결과적으로 전지의 안정성을 확보하지 못하는 문제가 있었다.
그러나, 본 발명에 따른 절연층을 더 포함하는 이차전지용 케이스는, 연신율이 높은 절연층이 전극 같은 전도성을 갖는 물체를 감싸는 형태로 매우 깊이 연신되면서 관통되는 바, 상기 절연층에 의해 전도성을 갖는 물체와 전극들의 직접 접촉, 또는 양극과 음극간의 직접 접촉을 방지하게 됨에 따라 상기와 같은 문제점을 효과적으로 해결할 수 있다.
이러한 상기 본 발명에 따른 절연층은, 절연성을 가지고, 연신율이 상기 범위를 만족하는 경우라면 한정되지 아니하고, 다양한 종류의 탄성 물질을 포함할 수 있으며, 예를 들어, 폴리우레탄계 수지, 에폭시 수지, 불소 수지, 폴리이미드계 수지, 폴리에스테르계 수지, 폴리올레핀계 수지 및 페놀 수지로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상의 수지들, 또는 폴리우레탄 섬유 및 아라미드 섬유로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상의 섬유들을 절연층 전체 중량을 기준으로 80 중량% 이상 포함할 수 있다.
즉, 상기 절연층은 상기 물질들만으로 이루어질 수도 있고, 다른 종류의 수지들 또는 연신율의 향상 등을 위한 소정의 첨가제 등이 더 포함될 수 있다.
특히, 본 발명에 따른 절연층이 상기 물질들만으로 이루어진 경우, 상세하게는, 상기 절연층은 연신율이 높은 폴리우레탄 섬유 및/또는 아라미드 섬유로 이루어짐이 바람직하다.
한편, 상기 개시된 물질들 외에 연신율의 향상 등을 위한 소정의 첨가제가 더 포함되는 경우, 상기 첨가제는 가소제일 수 있고, 구체적으로, 상기 절연층은 폴리우레탄계 수지, 에폭시 수지, 불소 수지, 폴리이미드계 수지, 폴리에스테르계 수지, 폴리올레핀계 수지 및 페놀 수지로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상의 수지들, 또는 폴리우레탄 섬유 및 아라미드 섬유로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상의 섬유들과, 가소제의 블렌딩 조성물로 이루어질 수 있다. 이때, 가소제는 한정되지 아니하고, 당해 기술분야에서 공지된 물질들, 예를 들어, 프탈산계, 아디핀산계 에폭시계, 에스터계 등을 사용할 수 있다.
하나의 구체적인 예에서, 상기 구성을 갖는 본 발명에 따른 절연층의 녹는점은 섭씨 100℃ 이상일 수 있고, 상세하게는, 100℃ 내지 130℃일 수 있다.
상기 범위를 벗어나, 100℃ 미만인 경우에는, 못 관통, 압착, 충격 등에 의한 열 발생으로 인해, 절연층이 전도성을 갖는 물체와 전극들의 직접 접촉, 또는 양극과 음극간의 직접 접촉을 방지하는 역할을 수행하기에 앞서 손상되는 문제가 있는 바 바람직하지 않다.
또한, 상기 절연층의 천공 강도는 200gf 이상일 수 있고, 상세하게는 200gf 내지 500gf일 수 있으며, 더욱 상세하게는, 220gf 내지 450gf일 수 있다.
상기 천공 강도 범위를 벗어나, 200gf 미만인 경우, 본 발명에 따른 절연층의 연신에 의한 양극과 음극의 단락 방지의 효과를 얻을 수 없다.
이때, 본 발명에 따른 천공 강도는, 20 마이크로미터에 대한 하중의 값으로서, KES-G5 핸디 압축 시험기를 이용하고, 바늘 선단의 곡률 반경 0.5mm, 천공 속도 2 mm/초의 조건으로 천공 시험을 행하였을 때, 최대 천공 하중을 의미한다.
이러한 절연층의 두께는 1 마이크로미터 내지 150 마이크로미터일 수 있고, 상세하게는 5 마이크로미터 내지 30 마이크로미터일 수 있다.
상기 범위를 벗어나, 1 마이크로미터 미만인 경우에는, 절연층의 두께가 너무 얇아 천공 강도가 떨어져 본 발명에 따른 효과를 얻기 어렵고, 150 마이크로미터를 초과하는 경우에는, 절연층의 두께가 너무 두꺼워, 이차전지용 케이스 자체의 두께가 두꺼워지게 되므로, 전체적인 부피가 커져 동일 크기 대비 용량 효율이 떨어지게 되므로 바람직하지 않다.
이하에서는, 본 발명에 따른 이차전지용 케이스로서, 상기 절연층을 포함하는 라미네이트 시트의 구체적인 구조에 대해 설명한다.
구체적으로, 상기 라미네이트 시트는, 상기 절연층을 포함하여 3층 이상의 구조로 이루어질 수 있다.
상세하게는, 상기 라미네이트 시트는, 절연층 제 1 층, 및 제 2 층으로 구성되고, 상기 절연층은 제 1 층 및 제 2 층의 사이에 개재되어 있거나, 상기 절연층과 제 2 층이 제 1 층의 일면과 타면에 각각 형성되어 있는 구조로 이루어질 수 있다.
본 발명의 이차전지용 케이스는, 이러한 적층 구조의 라미네이트 시트를 사용하여 전극조립체의 수납부를 형성하는 포밍공정을 통해 제조되는 바, 여기서, 전극조립체가 내장되는 쪽을 내측, 전극조립체를 내장했을 때, 외부와 접촉하는 쪽을 외측이라 하면, 상기 제 1 층은 제 2 층보다 외측에 존재하고, 따라서, 상기 라미네이트 시트는 외측에서부터 내측의 방향으로, 제 1 층-절연층-제 2 층, 또는 절연층-제 1 층- 제 2 층의 구조로 이루어질 수 있다.
이때, 상기 제 1 층 및 제 2 층은 각각 고분자층 또는 금속층일 수 있다. 다만, 전극조립체가 내장되는 쪽에 위치하는 제 2 층은 전해액과의 반응이 없는 고분자층인 것이 바람직하다.
한편, 상기 제 1 층 또는 제 2 층은, 더욱 상세하게는, 두 개의 층으로 이루어질 수 있고, 따라서, 상기 라미네이트 시트는 4층 구조로 이루어질 수 있다.
구체적으로, 상기 제 1 층이 두 개의 층으로 이루어진 경우, 제 1 층은, 고분자로 이루어진 외층 및 금속으로 이루어진 중간층을 포함하는 이층 구조로 이루어질 수 있고, 상기 제 2 층이 두 개의 층으로 이루어진 경우, 상기 제 2 층은, 고분자로 이루어진 내층 및 금속으로 이루어진 중간층을 포함하는 이층 구조로 이루어질 수 있다. 여기서, 상기 중간층은, 외층보다는 내측, 내층보다는 외측에 위치한다.
즉, 본 발명의 라미네이트 시트가 4층 구조로 이루어진 경우, 상기 라미네이트 시트는 외측에서부터 내측 방향으로, 예를 들어, 외층-중간층-절연층-내층, 외층-절연층-중간층-내층, 또는 절연층-외층-중간층-내층 구조로 이루어질 수 있다.
물론, 제 1 층 및 제 2 층이 모두 두 개의 층으로 이루어져 라미네이트 시트가 외층-중간층-절연층-중간층-내층의 5층 구조로 이루어질 수도 있다.
상기 구조들 중, 연신율을 고려하여 효과적인 단락 방지를 위해서는, 상기 절연층이 제 1 층 및 제 2 층의 사이에 개재되어 있는 구조가 바람직하고, 상세하게는 외층-중간층-절연층-내층, 또는 외층-절연층-중간층-내층의 4층 구조가 가장 바람직하다.
이때, 상기 외층은, 외부 환경으로부터 우수한 내성을 가짐이 바람직하고, 소정의 인장 강도와 내후성을 가지는 내후성 고분자로 이루어질 수 있으며, 예를 들어, 폴리에틸렌프탈레이트(PET), 폴리에틸렌나프탈레이트(PEN) 또는 나일론으로 이루어질 수 있다. 라미네이트 시트가 3층 구조로 이루어지고, 제 1 층이 고분자 층인 경우, 제 1 층 역시 상기와 같은 물질로 이루어질 수 있다.
상기 중간층은 가스, 습기 등 이물질의 유입 내지 누출을 방지하는 기능 이외에 케이스의 강도를 향상시키는 기능을 발휘할 수 있도록, 금속층일 수 있고, 예를 들어, 알루미늄(Al), 철(Fe), 구리(Cu), 주석(Sn), 니켈(Ni), 코발트(Co), 은(Ag), 스테인레스(stainless steel), 탄소(C), 크롬(Cr), 망간(Mn), 및 티탄(Ti)으로 이루어진 군에서 선택되는 하나의 금속 또는 이들의 합금으로 이루어질 수 있지만 이에 한정되는 것은 아니다. 라미네이트 시트가 3층 구조로 이루어질 때, 금속층 역시 상기와 같은 물질로 이루어질 수 있다.
상기 내층은 열융착성(열접착성)을 가지고, 전해액의 침입을 억제하기 위해 흡습성이 낮으며, 전해액에 의해 팽창하거나 침식되지 않는 열융착성 고분자로 이루어짐이 바람직하며, 예를 들어, 폴리올레핀(polyolefin)계 수지일 수 있고, 더욱 상세하게는 무연신 폴리프로필렌(cPP) 수지일 수 있다. 라미네이트 시트가 3층 구조로 이루어지고, 제 2 층이 고분자 층인 경우, 제 2 층 역시 상기와 같은 물질로 이루어질 수 있다.
본 발명은 또한, 상기 절연층을 포함하는 라미네이트 시트로 이루어진 이차전지용 케이스, 전극조립체, 및 전해질을 포함하는 이차전지를 제공하며, 상기 이차전지는 특별히 한정되지 아니하고, 상세하게는, 리튬염을 포함하는 전해액이 전극조립체에 함침되어 있는, 이른바, 리튬 이차전지일 수 있다.
상기 전극조립체는 충방전이 가능할 수 있도록 양극과 음극으로 구성되어 있으며, 예를 들어, 양극과 음극이 분리막을 사이에 두고 적층된 구조로서 폴딩형(젤리-롤) 방식, 스택형 방식 또는 스택/폴딩형 방식으로 이루어질 수 있다. 상기 전극조립체의 양극과 음극은 그것의 전극 탭이 직접 전지의 외부로 돌출된 형태이거나, 또는 상기 전극 탭이 별도의 리드에 접속되어 전지의 외부로 돌출된 형태일 수 있다.
상기 양극은 양극 집전체 상에 양극 활물질, 도전재 및 바인더의 혼합물을 도포한 후 건조 및 프레싱하여 제조되며, 필요에 따라서는 상기 혼합물에 충진제를 더 첨가하기도 한다.
상기 양극 집전체는 일반적으로 3 ~ 500 ㎛의 두께로 만든다. 이러한 양극 집전체는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 높은 도전성을 가지는 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 스테인레스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 또는 알루미늄이나 스테리인레스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것 등이 사용될 수 있다. 집전체는 그것의 표면에 미세한 요철을 형성하여 양극 활물질의 접착력을 높일 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태가 가능하다.
상기 양극 활물질은 리튬 코발트 산화물(LiCoO2), 리튬 니켈 산화물(LiNiO2) 등의 층상 화합물이나 1 또는 그 이상의 전이금속으로 치환된 화합물; 화학식 Li1 + xMn2 - xO4 (여기서, x 는 0 ~ 0.33 임), LiMnO3, LiMn2O3, LiMnO2 등의 리튬 망간 산화물; 리튬 동 산화물(Li2CuO2); LiV3O8, LiFe3O4, V2O5, Cu2V2O7 등의 바나듐 산화물; 화학식 LiNi1-xMxO2 (여기서, M = Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B 또는 Ga 이고, x = 0.01 ~ 0.3 임)으로 표현되는 Ni 사이트형 리튬 니켈 산화물; 화학식 LiMn2 - xMxO2 (여기서, M = Co, Ni, Fe, Cr, Zn 또는 Ta 이고, x = 0.01 ~ 0.1 임) 또는 Li2Mn3MO8 (여기서, M = Fe, Co, Ni, Cu 또는 Zn 임)으로 표현되는 리튬 망간 복합 산화물; LiNixMn2 - xO4로 표현되는 스피넬 구조의 리튬 망간 복합 산화물; 화학식의 Li 일부가 알칼리토금속 이온으로 치환된 LiMn2O4; 디설파이드 화합물; Fe2(MoO4)3 등을 들 수 있지만, 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
상기 도전재는 통상적으로 양극 활물질을 포함한 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 30 중량%로 첨가된다. 이러한 도전재는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 카본블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙 등의 카본블랙; 탄소 섬유나 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 불화 카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 산화아연, 티탄산 칼륨 등의 도전성 위스키; 산화 티탄 등의 도전성 금속 산화물; 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 소재 등이 사용될 수 있다.
상기 바인더는 활물질과 도전재 등의 결합과 집전체에 대한 결합에 조력하는 성분으로서, 통상적으로 양극 활물질을 포함하는 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 30 중량%로 첨가된다. 이러한 바인더의 예로는, 폴리불화비닐리덴, 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 테르 폴리머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌 브티렌 고무, 불소 고무, 다양한 공중합체 등을 들 수 있다.
상기 충진제는 양극의 팽창을 억제하는 성분으로서 선택적으로 사용되며, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 섬유상 재료라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등의 올리핀계 중합체; 유리섬유, 탄소섬유 등의 섬유상 물질이 사용된다.
상기 음극은 음극 집전체 상에 상기 음극 활물질을 도포, 건조 및 프레싱하여 제조되며, 필요에 따라 상기에서와 같은 도전재, 바인더, 충진제 등이 선택적으로 더 포함될 수 있다.
상기 음극 집전체는 일반적으로 3 ~ 500㎛의 두께로 만들어진다. 이러한 음극 집전체는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 구리, 스테인레스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 구리나 스테인레스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것, 알루미늄-카드뮴 합금 등이 사용될 수 있다. 또한, 양극 집전체와 마찬가지로, 표면에 미세한 요철을 형성하여 음극 활물질의 결합력을 강화시킬 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태로 사용될 수 있다.
상기 음극 활물질은, 예를 들어, 난흑연화 탄소, 흑연계 탄소 등의 탄소; LixFe2O3(0≤x≤1), LixWO2(0≤x≤1), SnxMe1 - xMe'yOz (Me: Mn, Fe, Pb, Ge; Me': Al, B, P, Si, 주기율표의 1족, 2족, 3족 원소, 할로겐; 0<x≤1; 1≤y≤3; 1≤z≤8) 등의 금속 복합 산화물; 리튬 금속; 리튬 합금; 규소계 합금; 주석계 합금; SnO, SnO2, PbO, PbO2, Pb2O3, Pb3O4, Sb2O3, Sb2O4, Sb2O5, GeO, GeO2, Bi2O3, Bi2O4, 및 Bi2O5 등의 금속 산화물; 폴리아세틸렌 등의 도전성 고분자; Li-Co-Ni 계 재료 등을 사용할 수 있다.
상기 분리막은 양극과 음극 사이에 개재되며, 높은 이온 투과도와 기계적 강도를 가지는 절연성의 얇은 박막이 사용된다. 분리막의 기공 직경은 일반적으로 0.01 ~ 10 ㎛이고, 두께는 일반적으로 5 ~ 300 ㎛이다. 이러한 분리막으로는, 예를 들어, 내화학성 및 소수성의 폴리프로필렌 등의 올레핀계 폴리머; 유리섬유 또는 폴리에틸렌 등으로 만들어진 시트나 부직포 등이 사용된다. 전해질로서 폴리머 등의 고체 전해질이 사용되는 경우에는 고체 전해질이 분리막을 겸할 수도 있다.
상기 전해질은 리튬염 함유 비수계 전해질일 수 있으며, 상기 리튬염 함유 비수계 전해질은 비수 전해액과 리튬염으로 이루어져 있고, 비수 전해액으로는 비수계 유기용매, 유기 고체 전해질, 무기 고체 전해질 등이 사용되지만 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
상기 비수계 유기용매로는, 예를 들어, N-메틸-2-피롤리디논, 프로필렌 카르보네이트, 에틸렌 카르보네이트, 부틸렌 카르보네이트, 디메틸 카르보네이트, 디에틸 카르보네이트, 감마-부틸로 락톤, 1,2-디메톡시 에탄, 테트라히드록시 프랑(franc), 2-메틸 테트라하이드로푸란, 디메틸술폭시드, 1,3-디옥소런, 포름아미드, 디메틸포름아미드, 디옥소런, 아세토니트릴, 니트로메탄, 포름산 메틸, 초산메틸, 인산 트리에스테르, 트리메톡시 메탄, 디옥소런 유도체, 설포란, 메틸 설포란, 1,3-디메틸-2-이미다졸리디논, 프로필렌 카르보네이트 유도체, 테트라하이드로푸란 유도체, 에테르, 피로피온산 메틸, 프로피온산 에틸 등의 비양자성 유기용매가 사용될 수 있다.
상기 유기 고체 전해질로는, 예를 들어, 폴리에틸렌 유도체, 폴리에틸렌 옥사이드 유도체, 폴리프로필렌 옥사이드 유도체, 인산 에스테르 폴리머, 폴리 에지테이션 리신(agitation lysine), 폴리에스테르 술파이드, 폴리비닐 알코올, 폴리 불화 비닐리덴, 이온성 해리기를 포함하는 중합제 등이 사용될 수 있다.
상기 무기 고체 전해질로는, 예를 들어, Li3N, LiI, Li5NI2, Li3N-LiI-LiOH, LiSiO4, LiSiO4-LiI-LiOH, Li2SiS3, Li4SiO4, Li4SiO4-LiI-LiOH, Li3PO4-Li2S-SiS2 등의 Li의 질화물, 할로겐화물, 황산염 등이 사용될 수 있다.
상기 리튬염은 상기 비수계 전해질에 용해되기 좋은 물질로서, 예를 들어, LiCl, LiBr, LiI, LiClO4, LiBF4, LiB10Cl10, LiPF6, LiCF3SO3, LiCF3CO2, LiAsF6, LiSbF6, LiAlCl4, CH3SO3Li, (CF3SO2)2NLi, 클로로 보란 리튬, 저급 지방족 카르본산 리튬, 4 페닐 붕산 리튬, 이미드 등이 사용될 수 있다.
또한, 전해액에는 충방전 특성, 난연성 등의 개선을 목적으로, 예를 들어, 피리딘, 트리에틸포스파이트, 트리에탄올아민, 환상 에테르, 에틸렌 디아민, n-글라임(glyme), 헥사 인산 트리 아미드, 니트로벤젠 유도체, 유황, 퀴논 이민 염료, N-치환 옥사졸리디논, N,N-치환 이미다졸리딘, 에틸렌 글리콜 디알킬 에테르, 암모늄염, 피롤, 2-메톡시 에탄올, 삼염화 알루미늄 등이 첨가될 수도 있다. 경우에 따라서는, 불연성을 부여하기 위하여, 사염화탄소, 삼불화에틸렌 등의 할로겐 함유 용매를 더 포함시킬 수도 있고, 고온 보존 특성을 향상시키기 위하여 이산화탄산 가스를 더 포함시킬 수도 있으며, FEC(Fluoro-Ethylene Carbonate), PRS(Propene sultone) 등을 더 포함시킬 수 있다.
하나의 구체적인 예에서, LiPF6, LiClO4, LiBF4, LiN(SO2CF3)2 등의 리튬염을, 고유전성 용매인 EC 또는 PC의 환형 카보네이트와 저점도 용매인 DEC, DMC 또는 EMC의 선형 카보네이트의 혼합 용매에 첨가하여 리튬염 함유 비수계 전해액을 제조할 수 있다.
본 발명은, 상기 이차전지를 포함하는 전지팩을 제공하고, 상기 전지팩을 포함하는 디바이스를 제공한다.
상기 디바이스의 구체적인 예로는 휴대폰, 휴대용 컴퓨터, 스마트폰, 태플릿 PC, 스마트 패드, 넷북, LEV(Light Electronic Vehicle), 전지적 모터에 의해 동력을 받아 움직이는 파워 툴(power tool); 전기자동차(Electric Vehicle, EV), 하이브리드 전기자동차(Hybrid Electric Vehicle, HEV), 플러그-인 하이브리드 전기자동차(Plug-in Hybrid Electric Vehicle, PHEV) 등을 포함하는 전기차; 전기 자전거(E-bike), 전기 스쿠터(E-scooter)를 포함하는 전기 이륜차; 전기 골프 카트(electric golf cart); 및 전력저장용 시스템 등을 들 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
이러한 디바이스의 구조 및 제작 방법은 당업계에 공지되어 있으므로, 본 명세서에서는 그에 대한 자세한 설명을 생략한다.
상기에서 설명한 바와 같이, 본 발명에 따른 이차전지용 케이스는, 연신율이 10% 이상인 절연층을 포함함으로써, 이를 사용한 이차전지에 못의 관통, 압착, 충격 등 외부로부터 물리적 힘이 가해지는 경우에도, 상기 절연층이 연신됨에 따라 양극과 음극의 단락을 방지하여 발화를 억제할 수 있는 바, 효과적으로 전지의 안전성을 향상시킬 수 있는 효과가 있다.
도 1은 본 발명의 하나의 실시예에 따른 이차전지용 케이스의 부분 단면도이다;
도 2는 본 발명의 또 하나의 실시예에 따른 이차전지용 케이스의 부분 단면도이다;
도 3은 본 발명의 또 하나의 실시예에 따른 이차전지용 케이스의 부분 단면도이다;
도 4는 도 1의 이차전지용 케이스를 사용한 이차전지에서 침상도체가 관통되는 과정의 최외각 부위에 대한 부분 단면도이다.
이하에서는, 본 발명의 실시예에 따른 도면을 참조하여 설명하지만, 이는 본 발명의 더욱 용이한 이해를 위한 것으로, 본 발명의 범주가 그것에 의해 한정되는 것은 아니다.
도 1 내지 도 3에는 본 발명의 실시예에 따른 이차전지용 케이스들(100, 200, 300)의 부분 단면도들이 모식적으로 도시되어 있다.
먼저, 도 1을 참조하면, 케이스(100)는 외층(101), 내층(103), 및 중간층(102)을 포함하고, 내층(103)과 중간층(102) 사이에 외력에 대해 안전성을 확보할 수 있도록, 연신율이 10% 이상인 절연층(104)을 더 포함하는 4층 구조의 라미네이트 시트로 이루어져 있다.
구체적으로, 상기 외층(101)은 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET), 폴리에틸렌나프탈레이트(PEN) 또는 나일론으로 이루어져 있고, 내층(103)은 폴리올레핀계 수지로 이루어져 있으며, 중간층(102)은 알루미늄(Al), 철(Fe), 구리(Cu), 주석(Sn), 니켈(Ni), 코발트(Co), 은(Ag), 스테인레스(stainless steel), 탄소(C), 크롬(Cr), 망간(Mn), 및 티탄(Ti)으로 이루어진 군에서 선택되는 하나의 금속 또는 이들의 합금으로 이루어져 있다.
한편, 큰 연신율을 가져 전지의 안전성을 확보하는 절연층(104)은 절연성 소재로서 큰 연신율을 갖는 것이라면 한정되지 아니하고, 폴리우레탄계 수지, 에폭시 수지, 불소 수지, 폴리이미드계 수지, 폴리에스테르계 수지, 폴리올레핀계 수지 및 페놀 수지로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상의 수지들, 또는 폴리우레탄 섬유 및 아라미드 섬유로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상의 섬유들을 주성분으로 하는 물질로 이루어져 있다. 이러한 절연층(104)의 천공 강도는 200gf 이상이다.
도 2 및 도 3를 참조하면, 도 1과 관련하여, 절연층들(204, 304)의 위치만 상이한 구조의 라미네이트 시트로 이루어진 케이스들(200, 300)의 부분 단면도들이 개시되어 있다.
구체적으로, 도 2의 케이스(200)는, 외층(201), 내층(203), 및 중간층(202)을 포함하고, 외층(201)과 중간층(202) 사이에 외력에 대해 안전성을 확보할 수 있도록, 연신율이 10% 이상인 절연층(204)을 더 포함하는 4층 구조의 라미네이트 시트로 이루어져 있고, 도 3의 케이스(300)은, 외층(301), 내층(303), 및 중간층(302)을 포함하고, 최외곽인 외층(301)의 외면에 외력에 대해 안전성을 확보할 수 있도록, 연신율이 10% 이상인 절연층(304)을 더 포함하는 4층 구조의 라미네이트 시트로 이루어져 있다.
도 1 내지 도 3에 도시한 구조와 같이, 절연층을 포함하는 케이스를 사용하는 경우에는, 못의 관통, 압착, 충격 등 외부로부터 물리적 힘이 가해지는 경우에도 절연층이 연신됨에 따라 양극과 음극의 단락을 방지하여 발화를 억제하고, 전지의 안전성을 향상시키는 효과가 있다.
이러한 작용을 구체적으로 설명하기 위해, 대표적으로 도 1에 도시한 케이스(100)을 들어, 이를 포함하는 이차전지(120)이 침상 도체(130)에 의해 수직 방향으로 관통되는 형태를 도 4에 도시하였다.
도 4를 참조하면, 이차전지(200)는 적층된 구조의 양극(113)/분리막(112)/음극(111)을 일부로서 포함하는 전극조립체(110)와, 전극조립체(110)의 외면에 위치하는 케이스(100)를 포함하는 구조로 이루어져 있다. 다만, 상기 도 4는 이차전지의 일부를 도시한 것으로, 이차전지의 전체적인 구조는 당업계에 알려져 있는 바와 같고, 별도로 도시하지 아니한다.
이러한 전극조립체(100)과 케이스(100)를 포함하는 이차전지(200)의 외부에서 침상 도체(120)가 수직 방향(a)으로 관통하는 경우, 침상 도체(120)는 최외곽에 위치한 케이스(100)의 외층(101)부터 시작하여, 중간층(102), 절연층(104), 내층(103) 및 전극조립체를 구성하는 음극(111), 분리막(112), 양극(113)을 차례로 관통한다. 이때, 침상 도체(120)는 케이스(100)의 각 층들(101, 102, 104, 103)과의 관통력과 마찰력에 의해, 침상 도체(120)의 운동 방향으로 연신을 동반하며 관통하는데, 외층(101)과, 중간층(102)은 연신율이 크지 못해 소정의 깊이 이상으로 연신되지 못하는 반면, 연신율이 매우 큰 본 발명에 따른 절연층(104)은 침상 도체(120)를 감싸는 형태로 매우 깊이 연신되면서 관통되는 바, 절연층(104)에 의해 침상 도체(120)와 전극들(111, 113)의 직접 접촉, 또는 양극(113)과 음극(111)간의 직접 접촉을 방지하게 된다.
따라서, 침상 도체(120)의 관통 등 외력에 의한 이차전지(200)의 열폭주에 의한 발화를 방지함으로써 안전성을 상당히 개선할 수 있다.
이하, 실시예를 통해 본 발명을 더욱 상술하지만, 하기 실시예는 본 발명을 예시하기 위한 것이며, 본 발명의 범주가 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
<실시예 1 >
양극 활물질로 LiCoO2를 사용하였고, LiCoO2 96 중량%, 및 Denka Black(도전재) 2.0 중량%, PVdF(결합제) 2.0 중량%를 용제인 NMP(N-methyl-2-pyrrolidone)에 첨가하여 양극 혼합물 슬러리를 제조한 후, 알루미늄 호일 상에 코팅, 건조 및 압착하여 양극을 제조하였다.
음극 활물질로는 인조흑연을 사용하였고, 인조흑연 96 중량%, 및 Denka Black(도전재) 1 중량%, PVdF(결합제) 3 중량%를 용제인 NMP에 첨가하여 음극 혼합물 슬러리를 제조한 후, 구리 호일 상에 코팅, 건조 및 압착하여 음극을 제조하였다.
상기 양극과 음극 사이에 두께 16 ㎛의 폴리에틸렌 다공성 막을 개재시켜 전극조립체를 제조하였고, 상기 전극조립체를, 도 1에 도시한 것과 같이, 외층/중간층/절연층/내층 구조의 라미네이트 시트로 이루어진 본 발명에 따른 케이스에 내장한 후 1M LiPF6 카보네이트계 용액 전해액을 주입하여 이차전지를 완성하였다. 이때, 절연층으로는 연신율이 100%이고, 천공 강도가 400gf인 폴리우레탄 수지를 사용했다.
<비교예 1>
전지케이스로서, 종래 외층/중간층/내층 구조의 라미네이트 시트로 이루어진 케이스를 사용한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 이차전지를 제조하였다.
<비교예 2>
전지케이스의 절연층으로 연신율이 5%이고, 천공 강도가 150gf인 폴리우레탄 수지를 사용한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 이차전지를 제조하였다.
<실험예 1>
상기 실시예 1과 비교예 1 내지 2에서 각각 제조된 20 개의 이차전지들을 4.35V의 완전 충전된 상태로 준비하였다. 못 관통 시험기를 이용하여 철로 만들어진 직경 2.5mm의 못을, 도 2에서와 같이, 위에서 만들어진 전지의 중앙에 관통시켜 발화여부를 측정하였다.
이때, 못의 관통 속도는 12m/min으로 일정하게 하였고, 그 결과를 하기 표 1에 정리하였다.
발화여부
실시예 1 발화없음
비교예 1 발화
비교예 2 발화
상기 표 1에서 보는 바와 같이, 본 발명에 따른 이차전지들은 20 개 전지 모두에서 단락이 유발되지 않아 발화가 일어나지 않은 반면, 비교예 1 및 2의 이차전지는 다수의 전지에서 단락 및 발화가 확인되었다.
본 발명이 속한 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면, 상기 내용을 바탕을 본 발명의 범주 내에서 다양한 응용 및 변형을 행하는 것이 가능할 것이다.

Claims (21)

  1. 복수의 층으로 구성된 라미네이트 시트로 이루어진 이차전지용 케이스로서,
    상기 라미네이트 시트는 연신율이 10% 이상인 절연층을 포함하는 것을 특징으로 하는 이차전지용 케이스.
  2. 제 1 항에 있어서 상기 절연층의 연신율은 100% 내지 200%인 것을 특징으로 하는 이차전지용 케이스.
  3. 제 1 항에 있어서, 상기 절연층은 폴리우레탄계 수지, 에폭시 수지, 불소 수지, 폴리이미드계 수지, 폴리에스테르계 수지, 폴리올레핀계 수지 및 페놀 수지로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상의 수지들, 또는 폴리우레탄 섬유 및 아라미드 섬유로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상의 섬유들을 절연층 전체 중량을 기준으로 80 중량% 이상 포함하는 것을 특징으로 하는 이차전지용 케이스.
  4. 제 3 항에 있어서, 상기 절연층은 폴리우레탄 섬유 및/또는 아라미드 섬유로 이루어진 것을 특징으로 하는 이차전지용 케이스.
  5. 제 3 항에 있어서, 상기 절연층은 폴리우레탄계 수지, 에폭시 수지, 불소 수지, 폴리이미드계 수지, 폴리에스테르계 수지, 폴리올레핀계 수지 및 페놀 수지로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상의 수지들, 또는 폴리우레탄 섬유 및 아라미드 섬유로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상의 섬유들과, 가소제의 블렌딩 조성물로 이루어진 것을 특징으로 하는 이차전지용 케이스.
  6. 제 1 항에 있어서, 상기 절연층의 녹는점은 섭씨 100℃ 이상인 것을 특징으로 하는 이차전지용 케이스.
  7. 제 1 항에 있어서, 상기 절연층의 천공 강도는 200gf 이상인 것을 특징으로 하는 이차전지용 케이스.
  8. 제 1 항에 있어서, 상기 절연층의 두께는 1 마이크로미터 내지 150 마이크로미터인 것을 특징으로 하는 이차전지용 케이스.
  9. 제 1 항에 있어서, 상기 라미네이트 시트는, 상기 절연층을 포함하여 3층 이상의 구조로 이루어진 것을 특징으로 하는 이차전지용 케이스.
  10. 제 9 항에 있어서, 상기 라미네이트 시트는, 절연층, 제 1 층, 및 제 2 층으로 구성되고, 상기 절연층은 제 1 층 및 제 2 층의 사이에 개재되어 있는 것을 특징으로 하는 이차전지용 케이스.
  11. 제 9 항에 있어서, 상기 라미네이트 시트는, 절연층, 제 1 층, 및 제 2 층으로 구성되고, 상기 절연층과 제 2 층이 제 1 층의 일면과 타면에 각각 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 이차전지용 케이스.
  12. 제 10 항 또는 제 11 항에 있어서, 상기 제 1 층은, 고분자로 이루어진 외층 및 금속으로 이루어진 중간층을 포함하는 이층 구조로 이루어진 것을 특징으로 하는 이차전지용 케이스.
  13. 제 12 항에 있어서, 상기 외층은, 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET), 폴리에틸렌나프탈레이트(PEN) 또는 나일론으로 이루어진 것을 특징으로 하는 이차전지용 케이스.
  14. 제 12 항에 있어서, 상기 중간층은, 알루미늄(Al), 철(Fe), 구리(Cu), 주석(Sn), 니켈(Ni), 코발트(Co), 은(Ag), 스테인레스(stainless steel), 탄소(C), 크롬(Cr), 망간(Mn), 및 티탄(Ti)으로 이루어진 군에서 선택되는 하나의 금속 또는 이들의 합금으로 이루어진 것을 특징으로 하는 이차전지용 케이스.
  15. 제 10 항 또는 제 11 항에 있어서, 상기 제 2 층은, 고분자로 이루어진 내층 및 금속으로 이루어진 중간층을 포함하는 이층 구조로 이루어진 것을 특징으로 하는 이차전지용 케이스.
  16. 제 15 항에 있어서, 상기 내층은 폴리올레핀계 수지로 이루어진 것을 특징으로 하는 이차전지용 케이스.
  17. 제 15 항에 있어서, 상기 중간층은, 알루미늄(Al), 철(Fe), 구리(Cu), 주석(Sn), 니켈(Ni), 코발트(Co), 은(Ag), 스테인레스(stainless steel), 탄소(C), 크롬(Cr), 망간(Mn), 및 티탄(Ti)으로 이루어진 군에서 선택되는 하나의 금속 또는 이들의 합금으로 이루어진 것을 특징으로 하는 이차전지용 케이스.
  18. 제 1 항에 따른 이차전지용 케이스, 전극조립체, 및 전해질을 포함하는 것을 특징으로 하는 이차전지.
  19. 제 18 항에 따른 이차전지를 포함하는 것을 특징으로 하는 전지팩.
  20. 제 19 항에 따른 전지팩을 포함하는 디바이스.
  21. 제 20 항에 있어서, 상기 디바이스는 휴대폰, 휴대용 컴퓨터, 스마트폰, 태플릿 PC, 스마트 패드, 넷북, LEV(Light Electronic Vehicle), 전기자동차, 하이브리드 전기자동차, 플러그-인 하이브리드 전기자동차, 및 전력저장장치로 이루어진 군에서 선택되는 것을 특징으로 하는 디바이스.
KR1020150134641A 2014-09-26 2015-09-23 절연층을 포함하는 이차전지용 케이스 및 이를 포함하는 리튬 이차전지 KR101968980B1 (ko)

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