KR20150093224A

KR20150093224A - 연료 전지용 세퍼레이터 및 연료 전지 스택의 제조 방법

Info

Publication number: KR20150093224A
Application number: KR1020157018294A
Authority: KR
Inventors: 다다히로 이치오카; 치사토 가토; 후미시게 시즈쿠; 겐지 사토; 다쿠야 구리하라
Original assignee: 도요타지도샤가부시키가이샤
Priority date: 2013-11-15
Filing date: 2014-10-29
Publication date: 2015-08-17
Also published as: US9905863B2; JP6020421B2; CN105144446A; JP2015097146A; KR101771335B1; DE112014005212T5; US20160344043A1; DE112014005212B4; WO2015072097A1

Abstract

연료 전지용의 세퍼레이터는, 연료 전지에 사용되고, 막 전극 접합체에 대향하여 배치된다. 세퍼레이터는, 막 전극 접합체의 발전 영역과 대향하는 세퍼레이터 중앙 영역과, 세퍼레이터 중앙 영역부터 외측 테두리로 연장되는 외측 테두리부와, 외측 테두리부에 설치되는 냉각 매체 공급 매니폴드 및 냉각 매체 배출 매니폴드와, 냉각 매체 공급 매니폴드로부터 세퍼레이터 중앙 영역을 통해 냉각 매체 배출 매니폴드에 이르는 유체 유로 영역과, 외측 테두리부에 설치되고, 상기 유체 유로 영역을 둘러싸는 시일 가스킷과, 상기 유체 유로 영역의 외측에 설치되고, 상기 가스킷의 접착 상태의 평가를 위해 시험적으로 외력이 부여되는 박리 검사용 가스킷을 구비한다. 박리 검사용 가스킷의 접착 상태를 평가함으로써, 연료 전지용 세퍼레이터를 제조할 때에, 제품의 수율을 향상시킬 수 있다.

Description

연료 전지용 세퍼레이터 및 연료 전지 스택의 제조 방법 {FUEL CELL SEPARATOR AND FUEL CELL STACK MANUFACTURING METHOD}

본 발명은 연료 전지용 세퍼레이터 및 연료 전지 스택의 제조 방법에 관한 것이다.

연료 전지 스택은, 통상 복수의 막 전극 접합체를, 세퍼레이터를 개재시켜 적층한 구성을 갖는다. 세퍼레이터는, 적층되는 각 막 전극 접합체를, 발전 단위로서 독립시키고, 또한 전기적으로 직접 접속된 상태로 하는 것이다. 이로 인해, 세퍼레이터는, 막 전극 접합체의 사이에 위치하고, 세퍼레이터의 각각의 면이, 인접한 막 전극 접합체의 애노드측과 캐소드측에 대향한다. 세퍼레이터와 막 전극 접합체 사이에는, 반응 가스(공기, 수소 가스)를 공급하기 위한 반응 가스 공급 유로가 형성된다. 이 반응 가스 공급 유로의 외측의 주위에는, 반응 가스나 냉매의 누설을 방지하는 시일 라인이 형성된다. 시일 라인의 형성은, 일반적으로는, 가스킷을 설치함으로써 실현된다. 가스킷은, 일단부가 세퍼레이터에 접착되고, 타단부가 막 전극 접합체에 압박되어, 반응 가스나 냉매의 누설을 방지한다. 연료 전지 스택의 제조 시에는, 반응 가스나 냉매가 이 시일 라인으로부터 누설되어 있지 않는 것을 검사할 뿐만 아니라, 시일 라인을 형성하는 가스킷의 접착의 상태를 검사하는 것도 행해지고 있었다. 특허문헌 1은 이러한 가스킷의 비파괴 검사에 대해 제안하고 있다. 한편, 연료 전지 스택을 구성하기 위해 준비된 세퍼레이터 중에서 몇 가지를 추출하고, 가스킷이 박리되지 않는지, 또는 어느 정도의 힘에 의해 박리되는지를 검사하는 파괴 검사를 행하는 것도 생각된다.

일본 특허 공개 제2009-110822호 공보

그러나, 파괴 검사의 경우에는, 검사 후의 세퍼레이터는 가스킷이 파괴되어 있어, 제품으로서 사용할 수 없었다. 이로 인해, 제품의 수율이 저하된다고 하는 과제가 있었다. 그 외에, 종래의 연료 전지용 세퍼레이터에서는, 제조의 용이화, 자원 절약화 등이 요망되고 있었다.

본 발명은 상술한 과제의 적어도 일부를 해결하기 위해 이루어진 것으로, 이하의 형태로서 실현하는 것이 가능하다.

(1) 본 발명의 일 형태는, 연료 전지에 사용되고, 막 전극 접합체에 대향하여 배치되는 연료 전지용 세퍼레이터이다. 이 연료 전지용 세퍼레이터는, 상기 세퍼레이터의 표면의, 유체의 유로를 형성하는 유체 유로 영역을 둘러싸는 위치에 접착되고, 막 전극 접합체와의 사이에서 상기 유체 유로 영역을 시일하는 가스킷과, 상기 유체 유로 영역의 외측에 접착되고, 상기 가스킷에 의한 상기 시일에는 관여하지 않는 접착 시험부를 구비해도 된다. 이 연료 전지용 세퍼레이터는, 접착 시험부에 있어서의 접착의 상태를 평가함으로써, 가스킷의 접착 상태를 판정할 수 있다. 이 형태의 연료 전지용 세퍼레이터에 의하면, 제품으로 되는 연료 전지용 세퍼레이터에 가스킷과는 별도로 설치된 접착 시험부를 사용하여, 그 가스킷의 접착 상태를 평가할 수 있다. 접착 시험부는, 유체 유로 영역의 시일에는 관여하고 있지 않으므로, 시험 후의 연료 전지용 세퍼레이터를 그대로 제품으로서 사용할 수 있다. 따라서, 이 형태의 연료 전지용 세퍼레이터는, 제품의 수율을 향상시킬 수 있다고 하는 효과를 발휘한다.

(2) 이러한 연료 전지용 세퍼레이터에서는, 상기 막 전극 접합체의 발전 영역과 대향하는 세퍼레이터 중앙 영역과; 상기 세퍼레이터 중앙 영역으로부터 외측 테두리로 연장되는 외측 테두리부와; 상기 외측 테두리부에 설치되는 제1 매니폴드 및 제2 매니폴드를 구비하는 것으로 해도 된다. 또한, 유체 유로 영역은, 상기 제1 매니폴드로부터 상기 세퍼레이터 중앙 영역을 통해 상기 제2 매니폴드에 이르는 영역으로 해도 된다. 가스킷은, 상기 외측 테두리부에 설치해도 된다. 접착 시험부는, 상기 유체 유로 영역의 외측에 설치되고, 상기 가스킷의 접착 상태의 평가를 위해 시험적으로 외력이 부여되는 것으로 해도 된다.

(3) 상기 형태의 연료 전지용 세퍼레이터에 있어서, 상기 접착 시험부는, 상기 가스킷과 동일한 재료로 구성됨과 함께, 상기 가스킷과 동일한 접착 방법으로, 상기 가스킷과 동일한 면에 접착되어 있는 구성으로 해도 된다. 이 형태의 연료 전지용 세퍼레이터에 의하면, 접착 시험부의 접착력의 평가 결과를, 가스킷의 접착력의 평가 결과와 가깝게 할 수 있는 점에서, 가스킷의 접착성에 관한 신뢰성을 보다 높이는 것이 가능하게 된다.

(4) 본 발명의 다른 형태는, 막 전극 접합체를, 연료 전지용 세퍼레이터를 개재시켜 복수, 적층한 연료 전지 스택의 제조 방법이다. 이 연료 전지 스택의 제조 방법은, 유체의 유로를 형성하는 유체 유로 영역을 둘러싸는 위치에 접착되어 상기 유체 유로 영역을 시일하는 가스킷과, 상기 유체 유로 영역의 외측에 접착되고, 상기 가스킷에 의한 상기 시일에는 관여하지 않는 접착 시험부를, 상기 연료 전지용 세퍼레이터에 준비하는 공정과, 상기 연료 전지용 세퍼레이터를 적층하기 전에, 상기 접착 시험부에 외력을 가하여, 상기 접착 시험부의 접착 상태를 평가함으로써, 상기 가스킷의 접착 상태를 판정하는 공정과, 상기 가스킷의 접착 상태가 양호하다고 판정된 경우에는, 상기 연료 전지용 세퍼레이터를 개재시킨 상기 막 전극 접합체의 적층화를 행하는 공정을 구비해도 된다. 이 형태의 연료 전지 스택의 제조 방법에 의하면, 연료 전지 스택의 제조 공정 내에서 가스킷의 접착 상태를 평가한 후에 연료 전지 스택의 제조를 행할 수 있다. 이로 인해, 제조 공정 내에서 가스킷의 접착 상태를 판정할 수 있다. 또한, 연료 전지용 세퍼레이터를, 전수 검사를 행하는 것이 가능하게 된다.

또한, 본 발명은 다양한 형태로 실현하는 것이 가능하다. 예를 들어, 상기 형태의 연료 전지 스택을 구비하는 연료 전지 시스템 등의 형태로 실현할 수 있다.

도 1은 본 발명의 일 실시 형태에 있어서의 연료 전지 시스템의 개략 구성을 도시하는 설명도이다.
도 2는 적층된 단셀을 애노드측 세퍼레이터측에서 본 평면도이다.
도 3은 도 2에 있어서의 3-3 화살표 방향에서 본 단면도이다.
도 4a는 박리 검사의 과정을 설명하기 위한 모식도이다.
도 4b는 박리 검사의 과정을 설명하기 위한 모식도이다.
도 4c는 박리 검사의 과정을 설명하기 위한 모식도이다.
도 5는 연료 전지 스택의 제조 방법을 나타내는 공정도이다.

A. 전체의 구성:

도 1은 본 발명의 실시 형태에 있어서의 연료 전지 시스템(10)의 개략 구성을 도시하는 설명도이다. 연료 전지 시스템(10)은 연료 전지 스택(100)을 구비하고 있다. 연료 전지 스택(100)은 엔드 플레이트(110)와, 절연판(120)과, 집전판(130)과, 복수의 단셀(140)과, 집전판(130)과, 절연판(120)과, 엔드 플레이트(110)가 이 순서대로 적층된 스택 구조를 갖고 있다. 또한, 이 연료 전지 스택(100)은 단셀(140)의 적층 방향이, 연직 방향(Y)에 수직인 방향(수평 방향)(X)으로 되도록, 차량에 탑재된다.

연료 전지 스택(100)에는, 고압 수소를 저장한 수소 탱크(150)로부터, 셧 밸브(151), 레귤레이터(152), 배관(153)을 통해, 연료 가스로서의 수소가 공급된다. 연료 전지 스택(100)에 있어서 이용되지 않은 연료 가스(애노드 오프 가스)는 배출 배관(163)을 통해 연료 전지 스택(100)의 외부로 배출된다. 또한, 연료 전지 시스템(10)은 애노드 오프 가스를 배관(153)측으로 재순환시키는 재순환 기구를 갖는 것으로 해도 된다. 연료 전지 스택(100)에는, 또한 에어 펌프(160) 및 배관(161)을 통해, 산화제 가스로서의 공기가 공급된다. 연료 전지 스택(100)에 있어서 이용되지 않은 산화제 가스(캐소드 오프 가스)는 배출 배관(154)을 통해 연료 전지 스택(100)의 외부로 배출된다. 또한, 연료 가스 및 산화제 가스는, 반응 가스라고도 불린다.

또한, 연료 전지 스택(100)에는, 연료 전지 스택(100)을 냉각하기 위해, 워터 펌프(171) 및 배관(172)을 통해, 라디에이터(170)에 의해 냉각된 냉각 매체(간단히 「냉매」라고도 칭함)가 공급된다. 연료 전지 스택(100)으로부터 배출된 냉각 매체는, 배관(173)을 통해 라디에이터(170)에 순환된다. 냉각 매체로서는, 예를 들어 물, 에틸렌글리콜 등의 부동수, 공기 등이 사용된다. 또한, 연료 전지 스택(100)의 냉간 시동 시에는, 냉매를 히터 등으로 따뜻하게 하고, 냉매를 순환시킴으로써, 연료 전지 스택(100)을 난기해도 된다.

연료 전지 스택(100)에 구비되는 단셀(140)은 전해질막의 양면에, 각각, 애노드 및 캐소드가 배치된 막 전극 접합체(MEA라고도 불림)(30)를 한 쌍의 세퍼레이터, 즉 애노드측 세퍼레이터(50)와 캐소드측 세퍼레이터(40)에 의해 끼움 지지한 구성으로 되어 있다. 애노드측 세퍼레이터(50)는 도 1의 모식적 확대도에 도시한 바와 같이, MEA(30)측의 면에 줄무늬 형상의 복수의 홈으로 이루어지는 연료 가스 유로(52)를 구비하고, MEA(30)와 반대측의 면에 줄무늬 형상의 복수의 홈으로 이루어지는 냉각 매체 유로(54)를 구비한다. 캐소드측 세퍼레이터(40)는 공기를 흘리기 위한 유로 구성 부재가 배치되는 산화제 가스 유로(42)를 MEA(30)측의 면에 구비한다. 유로 구성 부재는, 예를 들어 익스팬드 메탈(도시하지 않음)이다. 또한, 본 실시 형태의 연료 전지 스택(100)은 고체 고분자형의 연료 전지 스택이며, 전해질막은, 고체 고분자 재료, 예를 들어 불소계 수지에 의해 형성된 프로톤 전도성의 이온 교환막에 의해 구성되어 있다.

B. 세퍼레이터의 구성:

도 2는 연료 전지 스택(100)을 적층 방향의 도중에 가상적으로 분할하고, 적층된 단셀을 애노드측 세퍼레이터(50)측으로부터 본 평면도이다. 도 2에 있어서, 표리 방향이 적층 방향(X)이며, 상하 방향이 연료 전지 스택(100)으로서의 대략 연직 방향(Y)이다. 애노드측 세퍼레이터(50) 및 캐소드측 세퍼레이터(40)는 가스 차단성 및 전자 전도성을 갖는 부재에 의해 구성되어 있고, 예를 들어 카본 입자를 압축하여 가스 불투과로 한 치밀질 카본 등의 카본제 부재나, 프레스 성형한 스테인리스강이나 티타늄강 등의 금속 부재에 의해 형성되어 있다. 본 실시 형태에서는, 세퍼레이터(40, 50)에 대해서는, 스테인리스강을 프레스 성형하여 제작하였다.

애노드측 세퍼레이터(50)는 MEA(30)의 발전 영역과 대향하는 세퍼레이터 중앙 영역(50A)과, 세퍼레이터 중앙 영역(50A)으로부터 외측 테두리로 연장되는 평판 형상의 외측 테두리부(50B)를 갖는다. 「발전 영역」이라 함은, MEA(30)에 있어서 발전이 행해지는 영역이며, MEA(30)에 있어서 연료 가스가 흐르는 영역, 즉, 적층 방향(X)으로부터 평면에서 본 때에 연료 가스 유로(52)(도 1)가 존재하는 대략 사각형의 영역이다. 세퍼레이터 중앙 영역(50A)은, 적층 방향(X)으로부터의 평면에서 볼 때, 발전 영역과 대응하는(일치하는) 영역이다. 본 실시 형태에서는, 외측 테두리부(50B)는, 연직 방향(Y)의 상측과, 연직 방향(Y)의 하측과, 연직 방향(Y) 및 적층 방향(X)에 수직한 도면 중의 좌우 방향(Z)의 일측과, 좌우 방향(Z)의 타측의 사방을 향해 연장되어 있다.

외측 테두리부(50B)에는, 연료 가스 공급 매니폴드(62)와, 산화제 가스 공급 매니폴드(72)와, 연료 가스 배출 매니폴드(64)와, 산화제 가스 배출 매니폴드(74)와, 냉각 매체 공급 매니폴드(82)와, 냉각 매체 배출 매니폴드(84)를 각각 형성하기 위한 개구가 형성되어 있다. 이들 매니폴드는, 단셀(140)이 적층됨으로써 형성되지만, 단셀(140)이나 애노드측 세퍼레이터(50) 단체로서 보면, 단순한 개구이다. 본 명세서에서는, 적층된 상태(매니폴드로서 기능하는 상태)와 단체로서 본 경우(단순히 개구로서 존재하는 경우)를 특별히 구별하지 않고, 이하, 매니폴드로서 호칭한다. 연료 가스 공급 매니폴드(62)는 연료 전지 스택(100)에 공급된 연료 가스로서의 수소를 각 단셀(140)의 연료 가스 유로(52)(도 1)에 분배하는 유로이다. 산화제 공급 매니폴드(72)는 연료 전지 스택(100)에 공급된 산화제 가스로서의 공기를 각 단셀(140)의 산화제 가스 유로(42)(도 1)에 분배하는 유로이다. 연료 가스 배출 매니폴드(64)는 연료 가스 유로(52)에 있어서 이용되지 않은 연료 가스를 모아 연료 전지 스택(100)의 외부로 배출하는 유로이다. 산화제 가스 배출 매니폴드(74)는 산화제 가스 유로(42)에 있어서 이용되지 않은 산화제 가스를 모아 연료 전지 스택(100)의 외부로 배출하는 유로이다. 산화제 가스 공급 매니폴드(72)는 6개의 산화제 가스 공급 매니폴드(72a∼72f)에 의해 구성되고, 산화제 가스 배출 매니폴드(74)는 6개의 산화제 가스 배출 매니폴드(74a∼74f)에 의해 구성된다. 상기 각 매니폴드(62, 64, 72a∼72f, 74a∼74f)는 개구가 직사각 형상이고, 연료 전지 스택(100)의 적층 방향(X)으로 연장되는 형상의 반응 가스 유로이다. 산화제 가스 공급 매니폴드(72) 및 산화제 가스 배출 매니폴드(74)를 복수개로, 본 실시 형태에서는, 각각 6개로 나누고 있는 것은, 산화제 가스용으로서의 넓은 개구 면적과 강도를 모두 확보하기 위함이다.

냉각 매체 공급 매니폴드(82)는 Z 방향 좌측의 외측 테두리부(50Ba)에, 냉각 매체 배출 매니폴드(84)는 Z 방향 우측의 외측 테두리부(50Bb)에, 각각 설치되어 있다. 냉각 매체 공급 매니폴드(82)는 냉각 매체를 단셀(140)에 분배한다. 냉각 매체 배출 매니폴드(84)는 각 단셀(140)로부터 배출되는 냉각 매체를 모아 연료 전지 스택(100)의 외부로 배출한다. 냉각 매체 공급 매니폴드(82)는 3개의 냉각 매체 공급 매니폴드(82a∼82c)에 의해 구성되고, 냉각 매체 배출 매니폴드(84)는 3개의 냉각 매체 배출 매니폴드(84a∼84c)에 의해 구성된다. 각 냉각 매체용의 매니폴드(82a∼82c, 84a∼84c)는 개구가 직사각 형상이고, 연료 전지 스택(100)의 적층 방향(X)으로 연장되는 형상의 유로이다. 냉각 매체 공급 매니폴드(82) 및 냉각 매체 배출 매니폴드(84)를 빔부(82H, 84H)를 갖게 하여 각각 3개로 나누고 있는 것은, 냉각 매체용으로서의 넓은 개구 면적과 강도를, 모두 확보하기 위함이다. 또한, 냉각 매체 공급 매니폴드(82) 및 냉각 매체 배출 매니폴드(84)를 나누는 수는, 3개로 한정할 필요는 없고, 복수라면 다른 수로 해도 된다. 또한, 냉각 매체 공급 매니폴드(82) 및 냉각 매체 배출 매니폴드(84)는 각각 1개로 해도 된다.

또한, 단셀(140)에는, 시일 라인(SL1∼SL5)을 형성하기 위해, 가스킷이 배치되어 있다. 시일 라인(SL1∼SL5)은, 복수의 단셀(140)을 적층한 때에, 적층 방향(X)의 평면에서 볼 때 발전 영역 및 각 매니폴드의 개구를 면 방향에 있어서 둘러싸고, 시일하기 위해 설치된다. 도 2에서는, 시일 라인(SL1∼SL5)을 굵은 일점쇄선에 의해 나타내었다. 가스킷은, 사출 성형에 의해 형성되는 것으로, 단면이 볼록 형상을 갖는다. 복수의 단셀(140)을 적층한 때에, 인접하는 다른 단셀(140)의 표면에 밀착하여, 시일 라인(SL1∼SL5)이 형성된다. 상세하게는, 가스킷은, 다른 단셀(140)의 세퍼레이터(50)의 표면에 접촉하여 밀착한다. 시일 라인(SL1, SL2)이 연료 가스의 누설을 억제하기 위한 것이고, 시일 라인(SL3, SL4)이 산화제 가스의 누설을 억제하기 위한 것이고, 시일 라인(SL5)이 냉각 매체의 누설을 억제하기 위한 것이다.

도 2는 단셀(140)을 애노드측 세퍼레이터(50)에서 본 도면이며, 애노드측 세퍼레이터(50)에 있어서 냉각 매체를 평면 방향으로 유통시키기 위한 평면을 도시하고 있다. 이로 인해, 도시한 바와 같이, 냉각 매체용의 시일 라인(SL5)은, 발전 영역과 적층 방향에 있어서 대응하는 세퍼레이터 중앙 영역(50A)과, 냉각 매체용의 각 매니폴드(82a∼82c, 84a∼84c)를 내측에 포함한다. 즉, 냉각 매체용의 시일 라인(SL5)은, 애노드측 세퍼레이터(50)의 외측 테두리부(50B)에 구비되는 매니폴드(82a∼82c, 84a∼84c)보다도 외측 부분을 통하고 있다. 세퍼레이터 중앙 영역(50A)에는, 평면 방향을 따르는 스트레이트 형상의 복수의 냉각 매체 유로(54)(도 1도 참조)가 형성되어 있다. 냉각 매체 공급 매니폴드(82a∼82c)로부터 공급되는 냉각 매체는, 세퍼레이터 중앙 영역(50A)의 각 냉각 매체 유로(54)에 분배되고, 각 냉각 매체 유로(54)를 흘러, 각 냉각 매체 유로(54)로부터 냉각 매체 배출 매니폴드(84a∼84c)에 모여져서 배출된다. 여기서, 냉각 매체 공급 매니폴드(82a∼82c)가 본 발명의 개요에 있어서의 「제1 매니폴드」의 하위 개념에 상당하고, 냉각 매체 배출 매니폴드(84a∼84c)가 본 발명의 개요에 있어서의 「제2 매니폴드」의 하위 개념에 상당한다. 또한, 냉각 매체 공급 매니폴드(82a∼82c)로부터 냉각 매체 유로(54)를 통해 냉각 매체 배출 매니폴드(84a∼84c)에 이르는 영역[즉, 냉각 매체 공급 매니폴드(82a∼82c)의 개구부, 냉각 매체 공급 매니폴드(82a∼82c)의 개구부와 냉각 매체 유로(54) 사이의 영역, 냉각 매체 유로(54), 냉각 매체 유로(54)와 냉각 매체 배출 매니폴드(84a∼84c)의 개구부 사이의 영역 및 냉각 매체 배출 매니폴드(84a∼84c)의 개구부]이 본 발명의 개요에 있어서의 「유체 유로 영역」의 하위 개념에 상당한다.

연료 전지 스택(100)은 1개의 단셀(140)이라도 가스·냉매 누설이 발생하는 것은 허용되지 않는다. 이로 인해, 시일 라인(SL1∼SL5)을 구성하는 가스킷(이하, 「시일용 가스킷」이라고 칭함)의 접착성에는 고도의 신뢰성이 필요해진다. 따라서, 본 실시 형태에서는, 박리 검사용 가스킷(95)을 설치하고 있다. 박리 검사용 가스킷(95)은 도 2에 도시한 바와 같이, 애노드측 세퍼레이터(50)의 MEA(30)와는 반대측의 면에 있어서의 외측 테두리부(50B), 즉, 냉각 매체 유로(54)의 외측에 설치된다. 상세하게는, 외측 테두리부(50B)에 있어서, 각 시일 라인(SL1∼SL5)의 외측으로 되는 영역, 예를 들어 도면 중의 좌측 상단 코너에, 박리 검사용 가스킷(95)이 설치되어 있다. 이 박리 검사용 가스킷(95)은 시일용 가스킷의 접착력을 평가하기 위한 것이다. 이 박리 검사용 가스킷(95)이 본 발명의 개요에 있어서의 「접착 시험부」의 하위 개념에 상당한다.

도 3은 도 2에 있어서의 3-3 화살표 방향에서 본 단면도이다. 도시한 바와 같이, 캐소드측 세퍼레이터(40)와 애노드측 세퍼레이터(50)의 사이에 있어서의 막 전극 접합체(30)의 외측 테두리부(50B)(도 1)의 영역에는, 고무층(55)이 배치되어 있다. 고무층(55)은 유체의 누설을 방지하는 시일부로서 기능한다. 또한, 고무층(55)은 반응 가스의 크로스 누설의 발생을 억제한다. 시일 라인(SL4)을 구성하는 시일용 가스킷(90)과 박리 검사용 가스킷(95)이 애노드측 세퍼레이터(50)의 고무층(55)과는 반대측의 면에 배치된다.

시일용 가스킷(90)은 애노드측 세퍼레이터(50)의 외측 테두리부(50B)에 면 접촉하는 받침대부(91)와, 받침대부(91)로부터 돌출되어 단셀(140)을 구성한 때에 애노드측 세퍼레이터(50)의 외측 테두리부에 접촉하는 돌기부(92)를 갖고 있다. 받침대부(91)는 돌기부(92)와 반대측의 면에 접착층(프라이머층)(91a)을 갖고 있다. 접착층(91a)에 의해, 시일용 가스킷(90)은 애노드측 세퍼레이터(50)의 외측 테두리부(50B)에 접착된다. 시일용 가스킷(90)은 불소 고무(FKM), 실리콘계의 수지 부재, 에틸렌·프로필렌·디엔 고무(EPDM), 우레탄, 니트릴 고무(NBR), 스티렌·부타디엔 고무(SBR), 이소프렌 고무(IR), 천연 고무 등의 수지 부재에 의해 구성된다. 이 시일용 가스킷(90)이 본 발명의 개요에 있어서의 「가스킷」의 하위 개념에 상당한다. 도 3에 도시한 시일용 가스킷(90)은 전술한 바와 같이 시일 라인(SL4)을 구성하는 것이지만, 나머지의 시일 라인(SL1∼3, SL5)도 시일용 가스킷(90)과 동일한 재료·단면 형상의 가스킷에 의해 구성된다.

박리 검사용 가스킷(95)은 원기둥 형상이며, 시일용 가스킷(90)과 동일한 재료에 의해 구성된다. 또한, 박리 검사용 가스킷(95)은 한쪽의 단부면에, 시일용 가스킷(90)의 접착층(91a)과 동일한 접착제에 의해 형성되는 접착층(프라이머층)(95a)을 갖고 있다. 접착층(95a)에 의해, 박리 검사용 가스킷(95)은 애노드측 세퍼레이터(50)의 외측 테두리부(50B)에 접착된다. 즉, 박리 검사용 가스킷(95)은 시일용 가스킷(90)과 동일한 접착 방법으로, 시일용 가스킷(90)과 동일한 면에 접착되어 있게 된다.

도 4a∼도 4c는, 박리 검사용 가스킷(95)에 대해 실시되는 박리 검사(파괴 검사)를 설명하기 위한 모식도이다. 도 4a∼도 4c에는 각각, 애노드측 세퍼레이터(50)의 외측 테두리부(50B)에 접착된 박리 검사용 가스킷(95)을 모식적으로 도시하고 있다. 도 4a는 박리 검사 중의 박리 검사용 가스킷(95)을 도시하고 있고, 도 4b, 도 4c는 각각 박리 검사에 있어서 파단된 박리 검사용 가스킷(95)을 도시하고 있다.

이 박리 검사에서는, 박리 검사용 가스킷(95)에 대해 박리 검사용 가스킷(95)의 돌출 방향(도시의 상측 방향)의 외력을 부여함으로써, 박리 검사용 가스킷(95)을 애노드측 세퍼레이터(50)의 외측 테두리부(50B)로부터 박리시킨다. 구체적으로는, 박리 검사용 가스킷(95)을 핀셋으로 집고, 돌출 방향으로 끌어당기는 외력을, 박리 검사용 가스킷(95)이 파단되어 외측 테두리부(50B)로부터 이탈할 때까지 부여한다. 박리 검사용 가스킷(95)이 파단되면, 잔편(95C)이, 애노드측 세퍼레이터(50) 상에 남는다. 이 잔편(95C) 또는 파단되어 이탈한 가스킷(95)의 파단 위치를 관찰함으로써, 박리 검사용 가스킷(95)의 접착 상태를, 이하와 같이 평가한다.

도 4b에 도시한 바와 같이, 박리 검사용 가스킷(95)의 파단이, 박리 검사용 가스킷(95)의 근원의 접착층(95a)에 있어서 발생한 경우에는, 박리 검사용 가스킷(95)의 접착력(접착 상태)이 현저하게 저하되어 있다고 평가할 수 있다. 따라서, 이 경우에는, 시일용 가스킷(90)의 접착력에 대해서도 저하되어 있다(즉, 접착 불량)고 평가할 수 있다. 이에 대해, 도 4c에 도시한 바와 같이, 박리 검사용 가스킷(95)의 파단이, 접착층(95a)보다 위의 박리 검사용 가스킷(95)의 본체 부위에 있어서 발생한 경우에는, 박리 검사용 가스킷(95)의 접착력은 견고하다고 평가할 수 있다. 따라서, 이 경우에는, 시일용 가스킷(90)의 접착력에 대해서도 양호하다고 평가할 수 있다.

이러한 박리 검사는, 본 실시 형태에서는, MEA(30)를, 애노드측 세퍼레이터(50)와 캐소드측 세퍼레이터(40)를 개재시켜 복수, 적층하는 스택화(적층화)하기 전에 행한다. 상세하게는, 연료 전지 스택(100)의 제조 방법(도 5)에 나타낸 바와 같이, 이하의 공정에 의해 행한다. 먼저, 적층용의 애노드측 세퍼레이터(50)를 준비한다(공정 S10). 이 애노드측 세퍼레이터(50)에는, 시일 라인을 형성하는 가스킷(90)과 함께 박리 검사용 가스킷(95)이 전술한 바와 같이 설치되어 있다. 적층용으로 준비된 애노드측 세퍼레이터(50)를 연료 전지 스택으로서 적층하기 전에, 도 4a∼도 4c의 방법에 의해 박리 검사를 행한다(공정 S20). 세퍼레이터 등을 연료 전지 스택으로서 적층한다고 함은, 지그를 사용하여, 다수의 세퍼레이터나 MEA 등을 적층하는 것을 의미한다. 적층된 각 부재는, 모든 부재를 적층한 후에, 양단부에 배치된 엔드 플레이트(110)에 의해, 압축 방향으로 가압함으로써, 최종적으로 적층된다. 공정 S20에 이어서, 이 박리 검사의 결과를 평가한다(공정 S30). 박리 검사의 평가 결과가, 접착 상태가 양호하다고 하는 것인 경우에는(공정 S30: 「예」), 그 박리 검사를 행한 애노드측 세퍼레이터(50)를 단셀(140)을 구성하는 데에 필요한 MEA(30), 캐소드측 세퍼레이터(40)와 함께 연료 전지 스택으로서 적층하고(공정 S40), 모든 부재의 적층이 완료될 때까지(공정 S50: 「아니오」), 공정 S10으로 복귀되어, 상기 공정을 계속한다. 한편, 박리 검사의 평가 결과가, 접착 상태가 불량하다고 하는 것인 경우에는(공정 S30: 「아니오」), 전술한 적층의 작업을 일단 중단하고, 새로운 세퍼레이터(50)를 준비한다(공정 S60). 그 후, 공정 S20으로 복귀되어, 상술한 공정을 반복한다. 애노드측 세퍼레이터(50)를 포함하는 모든 부재의 적층이 완료되면(공정 S50: 「예」), 적층한 단셀(140)의 양단부에, 집전판(130), 절연판(120), 엔드 플레이트(110)를 배치한 상태에서, 도시하지 않은 체결 볼트를 사용하여, 양단부의 엔드 플레이트(110)를 체결하여(공정 S70), 연료 전지 스택(110)의 제조를 완료한다. 상기한 공정에서는, 박리 검사용 가스킷(95)의 접착 상태의 평가는, 모든 애노드측 세퍼레이터에 대해 행하였다. 이에 대해, 세퍼레이터 수매에 1매의 비율이나, 연료 전지 스택당 1매의 비율, 또는 세퍼레이터의 제조 로트가 다를 때마다 1매의 비율 등으로, 박리 검사용 가스킷(95)의 평가를 행하는 것으로 해도 된다. 평가의 그 실시의 비율은, 세퍼레이터의 신뢰성의 정도나, 제조 시간 등, 다양한 조건에 따라 설정해도 된다. 또한, 접착 상태가 양호하다고 하는 것인 경우에는, 그 박리 검사를 행한 애노드측 세퍼레이터(50)를 그대로 제품으로서 사용할 수 있는 점에서, 도 2에 있어서는, 박리 검사용 가스킷(95)의 부분에 해치를 나타내고 있다. 이 해치는, 박리 검사의 잔부로서 박리 검사용 가스킷(95)의 파단이 남아있는 것을 나타낸다.

C. 실시 형태 효과:

이상 설명한 바와 같이, 본 실시 형태의 애노드측 세퍼레이터(50)에 의하면, 시일용 가스킷(90)과는 별도로 박리 검사용 가스킷(95)을 설치하고, 박리 검사용 가스킷(95)에 관한 박리 검사를 행함으로써, 시일용 가스킷(90)의 접착력의 평가를 행할 수 있다. 이로 인해, 박리 검사는, 제품으로 되는 애노드측 세퍼레이터(50)를 사용하여 행할 수 있고, 검사용의 세퍼레이터를 별도 준비할 필요가 없다. 따라서, 본 실시 형태의 애노드측 세퍼레이터(50)에 의하면, 연료 전지 스택의 제조 공정 내에서 박리 검사를 행하는 것이 가능하게 되고, 그 검사에 사용한 애노드측 세퍼레이터(50)를 연료 전지 스택(100)에 그대로 사용할 수 있다. 이 결과, 제품의 수율을 향상시킬 수 있다고 하는 효과를 발휘한다.

또한, 본 실시 형태의 애노드측 세퍼레이터(50)에서는, 박리 검사용 가스킷(95)은 세퍼레이터 중앙 영역(50A)의 외측인 외측 테두리부(50B)에 설치되어 있다. 이로 인해, 박리된 때의 잔편(95C)이 경년 열화되어 세퍼레이터 표면으로부터 이탈되었다고 해도, 유체 유로에 들어가, 반응 가스나 냉매의 유통을 저해하는 경우가 없다. 따라서, 박리 검사용 가스킷(95)을 사용함으로써 발전에 악영향을 미치는 경우가 없다. 이로 인해, 검사에 사용한 애노드측 세퍼레이터(50)를 제품으로서 사용해도, 하등 지장을 초래하는 경우가 없다. 본 실시 형태에서는, 박리 검사용 가스킷(95)은 시일용 가스킷(90)과 동일한 재료로 구성됨과 함께, 시일용 가스킷(90)과 동일한 접착 방법(즉, 동일한 접착제를 사용한 접착 방법)으로, 시일용 가스킷과 동일한 면에 접착되어 있다. 이로 인해, 박리 검사용 가스킷(95)의 접착력의 평가 결과를, 시일용 가스킷(90)의 접착력의 평가 결과에 가깝게 하고, 조건을 조정하면, 양자를 일치시킬 수 있다. 따라서, 시일용 가스킷의 접착성에 관한 신뢰성을 보다 높이는 것이 가능하게 된다.

시일 라인(SL1)을 구성하는 시일용 가스킷(90)의 애노드측 세퍼레이터(50)에의 접착은, 기계적 결합과 달리, 화학 결합이다. 세퍼레이터 본체부(50)의 표면 상태(분자 레벨의 재료 분포, 수분 부착 상태)나, 접착제(프라이머)의 조성(로트 차이, 각각의 재료 내의 로트), 공정 조건·설비 보전 상태의 차이 등에 의해 접착력이 상이한 것으로 되고, 접착성에 관한 신뢰성이 변화된다. 접착의 공정 보증으로서는, 누설 검사는 전수 실시하는 것이 통상이지만, 그것과는 별도로, 접착력을 평가하기 위해, 종래, 각종 재료의 로트 차이나 정산일의 차이에 의해, 추출하여 박리 검사를 행하고 있었다. 종래 기술에서는, 검사용의 세퍼레이터를 미리 준비하고, 실제품을 제조 공정에 투입하기 전에 그 검사용의 세퍼레이터를 사용하여 박리 검사를 행하고 있었다. 이에 대해, 본 실시 형태의 애노드측 세퍼레이터(50)에 의하면, 전술한 바와 같이, 연료 전지 스택의 제조 공정 내에서 박리 검사를 행하는 것이 가능한 점에서, 공정 전체에서의 제조 시간의 단축을 도모할 수 있다. 또한, 본 실시 형태의 애노드측 세퍼레이터(50)에 의하면, 제조 공정 내에서 박리 검사를 행하는 것이 가능한 점에서, 박리 검사를 제품의 전수로 행하는 것도 가능하게 된다. 이 경우에는, 제조 시의 접착성의 신뢰성을 한층 더 높일 수 있다.

D. 변형예:

·변형예 1:

상기 실시 형태에서는, 애노드측 세퍼레이터(50)의 외측 테두리부(50B)에 있어서, 각 시일 라인(SL1∼SL5)의 외측으로 되는 영역의 도 2의 좌측 상단 코너에 박리 검사용 가스킷(95)을 설치하였지만, 이 대신에, 박리 검사용 가스킷을, 각 시일 라인(SL1∼SL5)의 외측으로 되는 영역에 있어서의, 도 2의 우측 상단 코너, 좌측 하단 코너, 우측 하단 코너 등의 다른 위치에 설치하는 구성으로 해도 된다.

·변형예 2:

상기 실시 형태에서는, 애노드측 세퍼레이터(50)의 MEA(30)와는 반대측의 면에 박리 검사용 가스킷(95)을 설치하였지만, 이 대신에, 애노드측 세퍼레이터(50)의 MEA(30)측의 면에 박리 검사용 가스킷을 설치하는 구성으로 해도 된다. 또는, 캐소드측 세퍼레이터(40)의 MEA(30)측의 면에 박리 검사용 가스킷을 설치한 구성으로 해도 된다. 애노드측 세퍼레이터(50)의 MEA(30)측의 면에 박리 검사용 가스킷을 설치한 경우에는, 애노드측 세퍼레이터(50)의 MEA(30)측의 면에 대한 시일용 가스킷의 접착력이 평가 대상으로 된다. 캐소드측 세퍼레이터(40)의 MEA(30)측의 면에 박리 검사용 가스킷을 설치한 경우에는, 캐소드측 세퍼레이터(40)의 MEA(30)측의 면에 대한 시일용 가스킷의 접착력이 평가 대상으로 된다.

·변형예 3:

상기 형태에서는, 박리 검사용 가스킷(95)은 접착력의 평가 대상으로 되는 시일용 가스킷(90)과 동일한 재료로 구성됨과 함께, 동일한 접착 방법으로, 시일용 가스킷(90)과 동일한 면에 접착되어 있었다. 그러나, 박리 검사용 가스킷은, 평가 대상으로 되는 시일용 가스킷(90)과, 다른 재료로 구성되어 있어도 된다. 또한, 다른 접착 방법으로 접착되어 있어도 된다. 또는, 다른 면에 접착되어 있어도 된다. 요컨대, 평가 대상으로 되는 가스킷과 평가용의 가스킷의 사이에, 접착의 상태에 관해, 어떠한 상관이 인정되면 된다. 단, 박리 검사용 가스킷은, 평가 대상으로 되는 시일용 가스킷(90)과, 동일한 재료로 구성됨과 함께, 동일한 접착 방법으로, 동일한 면에 접착되어 있는 편이, 바람직하다. 이 편이, 박리 검사용 가스킷의 접착 상태에 관한 보다 확실한 지표로 될 수 있기 때문이다.

·변형예 4:

상기 실시 형태에서는, 접착력을 평가하기 위한 검사는, 핀셋으로 집어 돌출 방향으로 끌어당김으로써 검사용 가스킷을 파단하는 것으로 하였지만, 이것으로 한정할 필요는 없고, 다른 방법에 의해 행해지는 것으로 해도 된다. 예를 들어, 접착력을 평가할 수 있으면, 검사용 가스킷을 반드시 파단시키지 않아도 되고, 핀셋으로 집는 방법 대신에 다른 방법으로 검사용 가스킷에 외력을 가하는 구성으로 해도 되고, 돌출 방향으로 끌어당기는 구성 대신에 접착면에 대해 평행 방향의 외력을 부여하도록 해도 된다.

·변형예 5:

상기 실시 형태 및 각 변형예에서는, 연료 전지에 고체 고분자형 연료 전지를 사용하였지만, 인산형 연료 전지, 용융 탄산염형 연료 전지, 고체 산화물형 연료 전지 등, 각종 연료 전지에 본 발명을 적용해도 된다.

본 발명은 상술한 실시 형태나 변형예로 한정되는 것은 아니고, 그 취지를 일탈하지 않는 범위에 있어서 다양한 구성으로 실현할 수 있다. 예를 들어, 발명의 개요의 란에 기재된 각 형태 중의 기술적 특징에 대응하는 실시 형태, 변형예 중의 기술적 특징은, 상술한 과제의 일부 또는 전부를 해결하기 위해, 또는, 상술한 효과의 일부 또는 전부를 달성하기 위해, 적절히, 변경이나, 조합을 행하는 것이 가능하다. 또한, 전술한 실시 형태 및 각 변형예에 있어서의 구성 요소 중, 독립 청구항에서 기재된 요소 이외의 요소는, 부가적인 요소이며, 적절히 생략 가능하다.

본 발명은 연료 전지용 세퍼레이터 및 연료 전지 스택에 관한 것으로, 연료 전지 스택이나 연료 전지 및 그 제조에 이용할 수 있다.

10 : 연료 전지 시스템
30 : 막 전극 접합체
40 : 캐소드측 세퍼레이터
42 : 산화제 가스 유로
50 : 애노드측 세퍼레이터
50A : 세퍼레이터 중앙 영역
50B : 외측 테두리부
52 : 연료 가스 유로
54 : 냉각 매체 유로
55 : 고무층
62 : 연료 가스 공급 매니폴드
64 : 연료 가스 배출 매니폴드
72, 72a∼72e : 산화제 가스 공급 매니폴드
74, 74a∼74e : 산화제 가스 배출 매니폴드
82, 82a∼82c : 냉각 매체 공급 매니폴드
82H : 빔부
84, 84a∼84c : 냉각 매체 배출 매니폴드
90 : 시일용 가스킷
91 : 받침대부
91a : 접착층
92 : 돌기부
95 : 박리 검사용 가스킷
95a : 접착층
100 : 연료 전지 스택
110 : 엔드 플레이트
120 : 절연판
130 : 집전판
140 : 단셀
150 : 수소 탱크
151 : 셧 밸브
152 : 레귤레이터
153 : 배관
154 : 배출 배관
160 : 에어 펌프
161 : 배관
163 : 배출 배관
170 : 라디에이터
171 : 워터 펌프
172, 173 : 배관
Y : 연직 방향
X : 적층 방향
Z : 좌우 방향
SL1∼SL5 : 시일 라인

Claims

연료 전지에 사용되고, 막 전극 접합체에 대향하여 배치되는 연료 전지용 세퍼레이터이며,
상기 세퍼레이터의 표면의, 유체의 유로를 형성하는 유체 유로 영역을 둘러싸는 위치에 접착되고, 막 전극 접합체와의 사이에서 상기 유체 유로 영역을 시일하는 가스킷과,
상기 유체 유로 영역의 외측에 접착되고, 상기 가스킷에 의한 상기 시일에는 관여하지 않는 접착 시험부를 구비하는, 연료 전지용 세퍼레이터.
제1항에 있어서,
상기 막 전극 접합체의 발전 영역과 대향하는 세퍼레이터 중앙 영역과,
상기 세퍼레이터 중앙 영역으로부터 외측 테두리로 연장되는 외측 테두리부와,
상기 외측 테두리부에 설치되는 제1 매니폴드 및 제2 매니폴드를 구비하고,
상기 유체 유로 영역은, 상기 제1 매니폴드로부터 상기 세퍼레이터 중앙 영역을 통해 상기 제2 매니폴드에 이르는 영역이며,
상기 유체 유로 영역을 둘러싸는 가스킷은, 상기 외측 테두리부에 설치되고,
상기 접착 시험부는, 상기 유체 유로 영역의 외측에 설치되고, 상기 가스킷의 접착 상태의 평가를 위해 시험적으로 외력이 부여되는, 연료 전지용 세퍼레이터.
제1항 또는 제2항에 있어서,
상기 접착 시험부는, 상기 가스킷과 동일한 재료로 구성됨과 함께, 상기 가스킷과 동일한 접착 방법으로, 상기 가스킷과 동일한 면에 접착되어 있는, 연료 전지용 세퍼레이터.
막 전극 접합체를, 연료 전지용 세퍼레이터를 개재시켜 복수, 적층한 연료 전지 스택의 제조 방법이며,
유체의 유로를 형성하는 유체 유로 영역을 둘러싸는 위치에 접착되어 상기 유체 유로 영역을 시일하는 가스킷과, 상기 유체 유로 영역의 외측에 접착되고, 상기 가스킷에 의한 상기 시일에는 관여하지 않는 접착 시험부를, 상기 연료 전지용 세퍼레이터에 준비하는 공정과,
상기 연료 전지용 세퍼레이터를 적층하기 전에, 상기 접착 시험부에 외력을 가하여, 상기 접착 시험부의 접착 상태를 평가함으로써, 상기 가스킷의 접착 상태를 판정하는 공정과,
상기 가스킷의 접착 상태가 양호하다고 판정된 경우에는, 상기 연료 전지용 세퍼레이터를 개재시킨 상기 막 전극 접합체의 적층화를 행하는 공정을 구비하는, 연료 전지 스택의 제조 방법.