KR20130002828A - 배기가스의 이산화탄소 회수방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 배기가스의 이산화탄소 회수방법에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 이산화탄소 흡수액의 재생에너지를 감소시켜 이산화탄소 회수비용을 절감하기 위한 배기가스의 이산화탄소 회수방법에 관한 것이다.
이를 위해 본 발명은, 재생탑으로 유입되는 액상 흡수제의 용매보다 증발열 및/또는 현열이 낮은 순환용매를 재생탑 하부에 공급하여 가열된 액상 흡수제와 혼합되게 함으로써 증발시켜 상기 재생탑 내부 압력을 액상 흡수제에서 유리된 이산화탄소의 배출이 가능하게 유지시키는 것을 특징으로 하는 배기가스의 이산화탄소 회수방법을 제공한다.

Description

배기가스의 이산화탄소 회수방법 {Carbon dioxide recovery method of exhaust gas}
본 발명은 배기가스의 이산화탄소 회수방법에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 이산화탄소 흡수액의 재생에너지를 감소시켜 이산화탄소 회수비용을 절감하기 위한 배기가스의 이산화탄소 회수방법에 관한 것이다.
우리나라는 온실가스 다배출 국가로 2009년 OECD 국가 이산화탄소 배출량 기준으로 4억 9천만톤을 배출해 전세계 6위를 차지한바 있다. 지구 온난화 문제의 심각성을 인식한 정부는 2020년까지 국가 온실가스 배출량을 30% 감축하겠다는 목표를 세우고 이의 이행 방안으로 저탄소녹색성장기본법을 제정 2010년 4월 13일부터 시행하고 있다.
정부는 이산화탄소 포집 및 저장(Carbon Capture and Storage, CCS) 기술이 우리나라 온실가스 배출량 감소에 중요한 역할을 담당할 것으로 인식하여, CCS를 국가 전략 로드맵에서 15개 성장 동력 중 하나로 선정하고 2010년 7월에는 국가 CCS 통합개발추진계획을 발표했다. 이 계획에 의하면 2010년부터 단계별로 포집 기술 개발과 대규모 이산화탄소(CO2) 저장소 탐사를 추진, 2017년부터 포집과 정장을 연계하여 연간 100만톤 이상의 이산화탄소를 저장할 계획이며, 이를 위해 정부와 업계는 2020년까지 약 2조원을 투자하여 기술 개발을 추진할 계획이다.
기존 이산화탄소를 포집하는 방법에는 흡수법, 흡착법, 분리막법 등이 있는데, 흡수법이 흡착법이나 막분리 등과 같은 타 기술에 비해 대유량의 배기가스 처리가 가능하고, 이산화탄소의 농도가 7~30% 내외의 이산화탄소 농도조건에서도 높은 제거 효율을 가지면서 경제성이나 공정 적용 용이성이 높은 것으로 평가받고 있다.
기존 흡수법 중 가장 널리 개발중인 화학 흡수법은 화학반응을 이용하여 배기가스 내의 이산화탄소를 선택적으로 분리하므로 흡수량이 CO2 분압의 영향을 크게 받지 않아 CO2 분압이 낮은 경우에도 CO2 제거효율이 높은 장점이 있으나, 흡수탑에서 사용된 액상 흡수제를 재사용하기 위해 CO2 를 흡수제에서 분리시키는 재생 과정에서 높은 에너지 소비량을 필요로 하는 문제가 있다.
일반적으로 화학 흡수법을 이용한 CO2 회수비용 중 에너지 비용이 60% 이상을 차지하며, 이 에너지비용 중 CO2 흡수액 재생에 소비되는 에너지 비용이 80% 이상을 차지하고 있다. 따라서 이산화탄소의 회수비용을 절감하고 이산화탄소의 흡수기술을 향상시키기 위해 흡수액 재생에 소비되는 에너지를 절감시킬 수 있는 기술이 필요하다.
도 1에 도시된 바와 같이, 종래 이산화탄소 흡수 기술은 이산화탄소를 함유하고 있는 배기가스를 기체-액체 접촉이 원활히 이루어지도록 넓은 표면적을 갖는 충전물이 충전되어 있는 흡수탑(1)에 공급하고, 흡수탑(1)의 상단에서 살포되는 용액상태의 흡수제와 대기압 하에 접촉시켜 40~70℃ 전후의 온도범위에서 배기가스 내의 CO2 를 흡수용액(또는 흡수액)에 흡수시킨다. 상기 흡수탑(1)에서 방출되는 흡수용액, 즉 CO2 가 흡수된 흡수용액은 재생탑(3)에서 100~160℃로 가열 및 재생되어 재생탑(3) 하부로 방출되는 흡수액과 열교환하여 예열된 후 재생탑(3) 상부로 공급된다. 상기 재생탑(3) 하부에서는 CO2 가 흡수된 흡수용액을 보일러 등 가열기(4)를 이용하여 100 ~ 160℃의 온도범위로 가열하여 CO2를 유리시킨 후 재생탑(3)의 상부로 배출시키고, 이때 유리된 CO2 와 함께 배출된 증기화된 흡수용액은 냉각기(5)에서 냉각/응축되며, 계속해서 분리드럼(6)에서 이산화탄소와 분리되어 재생탑으로 환류된 후 재생탑(3) 하부로 배출되어 흡수탑(1)으로 회수되며, 유리된 기체상태의 고농도 CO2 (90~100%)는 분리드럼(6)에서 별도로 회수되어 저장/고정/전환된다.
이와 같은 화학 흡수법의 흡수제는 통상 아민계 흡수용액이 널리 사용되고 있는바, 이러한 흡수용액에 사용되는 아민계의 종류는 모노에탄올아민, 디에탄올아민, 트리에탄올아민, 에틸디에탄올아민, 디이소프로필아민, 디글리콜아민, 피페라진, 2-피페라딘에탄올, 히드록시에틸피페라진, 2-아미노-메틸-1-프로판올, 2-에틸아미노-에탄올, 2-메틸아미노-에탄올, 2-디에틸아민노-에탄올 외에 수십여 가지가 존재하며, 보통 5~60 중량%의 농도범위에서 물과 같은 용매에 혼합되어 사용된다.
상기 언급한 바와 같이, 이러한 종래 배기가스의 이산화탄소 회수 기술은 전체 CO2 회수비용 중 에너지 비용이 60% 이상을 차지하고, CO2가 흡수된 흡수용액을 재생하기 위해 재생탑 하부에서 가열하는데 사용되는 에너지 비용이 전체 에너지비용 중 약 80%를 차지함과 더불어, 흡수용액의 재사용을 위해 CO2를 흡수용액에서 분리시키는 재생 과정에서 높은 에너지 소비량을 필요로 함에 따라 그에 상응하는 고가의 비용이 소요되어 이산화탄소 회수비용이 증가하는 문제가 있다.
다시 말해, 종래 이산화탄소 회수 기술은 CO2가 흡수된 흡수용액을 재생탑(3)에서 가열하여 CO2를 분리시키면서 흡수용액 중 일정부분을 증기화시켜 재생탑(3)의 내부 압력을 상승 및 유지시킴으로써 분리된 CO2가 재생탑(3)에서 원활하게 배출되도록 하는바, CO2와 같이 재생탑(3)에서 배출된 증기화된 흡수용액은 냉각기(5)에서 냉각, 응축되어 분리드럼(6)에서 CO2와 분리된 후 액체 상태로 재생탑(3) 상부로 다시 순환되는데, 이 과정에서 재생하는 흡수용액 전체를 일정 부분이 증기화 되도록 가열하기 위해 에너지 소비량이 많아지게 됨에 따라 에너지 비용이 증가되고 결국 이산화탄소 회수비용의 증가를 초래한다.
본 발명은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위해 발명한 것으로서, 흡수제의 용매보다 증발열(heat of vaporization) 및/또는 현열(sensible heat)이 낮은 순환용매를 재생탑 하부에 공급하여, 액상 흡수제의 증기화를 위한 가열온도를 감소시켜 필요에너지를 저감함으로써 그에 따른 에너지비용을 절감하고 경제성을 향상시킬 수 있는 배기가스의 이산화탄소 회수방법을 제공하는데 그 목적이 있다.
상기한 목적을 달성하기 위해 본 발명은, 재생탑으로 유입되는 액상 흡수제의 용매보다 증발열 및/또는 현열이 낮은 순환용매를 재생탑 하부에 공급하여 가열된 액상 흡수제와 혼합되게 함으로써 증발시켜 상기 재생탑 내부 압력을 액상 흡수제에서 유리된 이산화탄소의 배출이 가능하게 유지시키는 것을 특징으로 하는 배기가스의 이산화탄소 회수방법을 제공한다.
그리고, 상기 순환용매는 액상 흡수제에서 유리된 이산화탄소와 함께 재생탑 외부로 배출되고, 냉각기에서 냉각/응축되어 분리드럼에서 이산화탄소와 분리된 후 상기 재생탑 하부로 재순환되는 것을 특징으로 한다.
바람직하게, 상기 액상 흡수제는 85 ~ 140℃로 가열되고, 또한 상기 순환용매는 n-프로판올이나 아이소프로필알코올 중 선택된다.
본 발명에 따른 배기가스의 이산화탄소 회수방법에 의하면 흡수제의 용매보다 증발열 및/또는 현열이 낮은 순환용매를 공급, 사용함에 따라 재생탑에서 흡수제의 증기화를 위해 필요로 하는 재생에너지를 감소시킬 수 있고, 그에 따라 흡수제 재생을 위한 에너지비용 및 이산화탄소 회수비용을 절감함으로써 이산화탄소의 포집 및 회수 경제성을 향상시키는 효과를 얻을 수 있다.
도 1은 종래 배기가스의 이산화탄소 회수 공정을 개략적으로 나타낸 도면
도 2는 본 발명에 따른 배기가스의 이산화탄소 회수 공정에 의한 흡수액 재생 공정을 개략적으로 나타낸 도면
이하, 첨부된 도면을 참조로 하여 본 발명을 상세하게 설명한다.
본 발명에 따른 배기가스의 이산화탄소 회수 공정은 크게 흡수탑에서의 CO2 흡수 공정과 재생탑에서의 흡수액 재생 공정으로 구분하여 설명할 수 있다.
본 발명의 이산화탄소 회수 공정은 재생탑에서 사용되는 액상 흡수제(즉, 흡수액)의 재생에너지를 감소시켜 이산화탄소 회수비용, 특히 재생에너지 비용을 저감하는데 특징이 있는바, CO2 흡수 공정은 알려진 바에 따라 수행할 수 있다.
먼저, 이산화탄소 회수시 사용되는 흡수제의 재생에 소요되는 에너지를 살펴보면 다음과 같이 3가지로 구분할 수 있다.
1) 이산화탄소를 흡수제에서 화학적으로 분리하는 탈착에너지 (heat of desorption, HD)
2) 액상의 흡수제를 가열하여 상태변화 없이 소정범위의 온도(예컨대, 85 ~ 140℃)로 승온시키는데 소요되는 현열 (sensible heat, HS)
3) 액상의 흡수제를 증기화하는데 필요한 증발열 (heat of vaporization, HV)
즉, 흡수제의 재생에너지는 H = HD + HS + HV 이다.
주지된 바와 같이, 이산화탄소 흡수 공정은 이산화탄소를 함유하고 있는 배기가스를 기체-액체 접촉이 원활히 이루어지도록 넓은 표면적을 갖는 충전물이 충전되어 있는 흡수탑(1)에 공급하고, 상기 흡수탑(1)의 상단에서 살포되는 용액상태의 흡수제와 대기압 하에 접촉시켜 40~70℃ 전후의 온도범위에서 배기가스 내의 CO2를 흡수액에 흡수시킨다(도 1 참조).
상기와 같은 CO2 흡수 공정으로 흡수탑(1)에서 방출된, CO2 가 흡수된 흡수액은, 도 2에 도시된 바와 같이, 재생탑(10) 상부로 유입된다.
본 발명에 따른 이산화탄소 회수 공정 중 흡수액 재생 공정은, 재생되는 흡수액의 온도를 흡수액 일부가 증기화되도록 하기 위하여 소정 온도까지 가열하되, 액상 흡수제의 용매보다 증발열 및/또는 현열이 낮은 순환용매를 재생탑(10) 하부에 공급함으로써 재생탑(10) 하부의 가열온도범위를 85 ~ 140℃로 낮추어 에너지 소비를 감소시킨다.
구체적으로, 본 발명의 흡수액 재생 공정은, 도 2에 도시된 바와 같이, 흡수탑(1)에서 방출되어 재생탑(10) 상부로 유입된, CO2 가 흡수된 흡수액을 재생탑(10) 하부에서 가열기(11)나 공정의 폐열을 이용하여 85 ~ 140℃로 가열하여 이산화탄소를 유리시킨 후, 재생탑(10)의 상부로 상기 이산화탄소를 배출시킨다.
이때, 상기 재생탑(10) 내의 압력을 이산화탄소의 배출이 원활하도록 일정하게 유지시키기 위하여, 액상 흡수제의 용매보다 증발열 및/또는 현열이 낮은 순환용매를 재생탑(10)의 하부에 필요한 양으로 공급하여 가열 증발시키고, 이로써 재생탑(10) 상부에서 CO2 와 함께 외부로 배출시킨다.
상기 순환용매는 흡수액보다 증발열 및/또는 현열이 낮기 때문에 가열된 흡수액의 온도에 의해 가열되어 증기화하게 되고, 이에 의해 재생탑(10) 내부 압력이 상승되어 흡수액에서 유리된 이산화탄소의 배출이 가능하게 된다.
또한, 상기 순환용매는 n-프로판올이나 아이소프로필알코올 중 어느 하나를 사용할 수 있다.
계속해서, 상기 재생탑(10) 상부에서 이산화탄소와 같이 배출되는 증기화된 순환용매는 냉각기(12)에서 냉각, 응축되어 분리드럼(13)으로 유입되고, 상기 분리드럼(13)에서 이산화탄소와 분리된 후 응축된 액체 상태로 재생탑(10) 하부로 재순환되며, 유리된 기체상태의 고농도 CO2 (90~100%)는 분리드럼에서 별도로 회수되어 저장/고정/전환된다.
여기서, 재생탑(10) 하부의 가열온도는 재생되는 흡수제의 종류와 공급되는 순환용매의 종류 등에 의해 결정되나, 본 발명이 흡수제의 조성에 의해 한정되는 것은 아니다.
또한, 상기 재생탑(10) 하부에 공급되는 순환용매는 순환용매의 물성에 따라 재생탑(10)의 중간 부분에 주입되거나, 재생탑(10) 하부의 흡수액 수면 위로 일정한 거리를 두고 주입되거나, 또는 흡수액 수면 아래 뜨겁게 가열된 흡수액에 직접 주입된다.
이에 따라 상기와 같이 이산화탄소가 분리된 재생 흡수액은 재생탑(10) 하부로 배출되어 흡수탑 상부로 회수된다.
이와 같이 본 발명에 따른 이산화탄소 회수방법은 재생하고자 하는 흡수제를 일정부분 증기화되도록 하기 위한 온도까지 가열하지 않고, 액상 흡수제의 용매보다 증발열 및/또는 현열이 낮은 순환용매를 증기화하기 위한 온도로 가열되어 재생탑의 하부에 필요한 양으로 공급된 상기 순환용매를 증발시킴으로써 재생탑(10) 내부 압력을 일정하게 상승 유지시켜 흡수제에서 유리된 이산화탄소를 재생탑(10) 밖으로 배출시키고 흡수제를 재생시키는 과정을 통해 이산화탄소를 회수시킨다.
따라서, 흡수액에서 유리된 이산화탄소를 재생탑(10) 외부로 배출시키기 위해, 즉 재생탑(10) 내부 압력을 일정치 이상으로 상승 및 유지하기 위해 기존과 같이 흡수액을 증기화할 필요가 없어 흡수액의 가열에너지를 감소시킬 수 있고, 그에 따른 에너지 비용을 절감할 수 있다.
또한, 이산화탄소 흡수액은 통상 산소나 이산화황 등에 의해 일부가 산화되거나 고온에서 일부가 열화되므로 지속적으로 신규 흡수액을 보충해주어야 하는데, 상기와 같이 재생탑(10)의 흡수액 재생온도를 낮춤으로써 온도 상승에 따라 빠르게 진행되는 상기의 산화 및 열화 반응을 일정부분 억제시킬 수 있다.
즉, 재생탑(10)의 흡수액 재생온도가 감소됨에 의해 열 및 산화에 의한 흡수액의 손실량을 감소시켜 흡수액 비용을 절감할 수 있다.
이하, 실시예 및 비교예를 통해 본 발명의 효과를 구체적으로 살펴본다.
비교예 1
배기가스 내 함유된 이산화탄소의 흡수를 위한 흡수액으로, 흡수제 용매인 물 70%와 수용성 아민 30%를 혼합 조성한 액상 흡수제를 제조하였다.
그리고, 상기 액상 흡수제의 가열에 의한 재생탑 하부 온도를 117℃로 설정하였고, 그에 따라 1톤의 이산화탄소 회수시마다 30㎏의 흡수제 용매를 증기화하도록 하였다.
상기 비교예 1에 액상 흡수제를 재생하기 위한 전체 재생에너지를 아래 표 1에 나타내었다.
Figure pat00001
실시예 1
상기 비교예 1의 액상 흡수제를 흡수탑의 흡수액으로 사용하되, 재생탑의 순환용매로 n-프로판올을 사용하였다.
실시예 2
상기 비교예 1의 액상 흡수제를 흡수탑의 흡수액으로 사용하되, 재생탑의 순환용매로 아이소프로필알코올을 사용하였다.
상기 비교예 1 및 실시예 1,2 와 같이 흡수액 및 순환용매(혹은 흡수제 용매)를 사용하여 재생탑 내부 압력을 동일한 수준으로 유지시키기 위한 재생에너지 및 그에 따른 흡수제 손실을 측정하기 위한 실험결과를 표 3에 나타내었고, 먼저 각 용매의 물성을 표 2에 나타내었다.
참고로, 아민의 끓는점이 150℃ 이상이므로 아민과 용매의 혼합시 각 용매의 끓는점이 상승하게 된다.
Figure pat00002
Figure pat00003
표 3에서 알 수 있듯, 비교예 1에 비해 실시예 1,2 의 재생에너지 및 흡수제 손실이 감소함을 확인할 수 있다.
이와 같이 본 발명에 따른 이산화탄소 회수방법에 의하면 이산화탄소가 흡수된 흡수액에서 이산화탄소를 분리하여 흡수액을 재생하는데 필요한 증발열 및 현열 등을 감소시킬 수 있어 재생에너지 소비량 및 비용을 절감시킬 수 있다.
10 : 재생탑
11 : 흡수액 가열기
12 : 냉각기
13 : 분리드럼

Claims (4)

  1. 재생탑으로 유입되는 액상 흡수제의 용매보다 증발열 및/또는 현열이 낮은 순환용매를 재생탑 하부에 공급하여 가열된 액상 흡수제와 혼합되게 함으로써 증발시켜 상기 재생탑 내부 압력을 액상 흡수제에서 유리된 이산화탄소의 배출이 가능하게 유지시키는 것을 특징으로 하는 배기가스의 이산화탄소 회수방법.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 순환용매는 액상 흡수제에서 유리된 이산화탄소와 함께 재생탑 외부로 배출되고, 냉각기에서 냉각/응축되어 분리드럼에서 이산화탄소와 분리된 후 상기 재생탑 하부로 재순환되는 것을 특징으로 하는 배기가스의 이산화탄소 회수방법.
  3. 청구항 1에 있어서,
    상기 액상 흡수제는 85 ~ 140℃로 가열되는 것을 특징으로 하는 배기가스의 이산화탄소 회수방법.
  4. 청구항 1에 있어서,
    상기 순환용매는 n-프로판올이나 아이소프로필알코올 중 선택된 어느 하나인 것을 특징으로 하는 배기가스의 이산화탄소 회수방법.
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