KR20120140647A - 충전 방법 - Google Patents

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가부시키가이샤 지에스 유아사
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Abstract

충전 대상인 리튬 이온 전지의 열화를 방지하고, 저비용으로 신속하게 충전할 수 있는 충전 방법을 제공한다.
철 성분을 함유하는 리튬 화합물을 양극 활물질로서 사용한 리튬 이온 전지(10)에 대해, 준 정전압 충전법을 이용하여 충전한다. 이 리튬 이온 전지(10)는 리튬 이온 전지(10)의 양극 재료에, 충전 특성에서의 전압 평단부의 전압이 상기 철 성분을 함유 리튬 화합물을 양극 활물질로 한 경우보다 높은 전압이 리튬 화합물이 양극 활물질로서 혼입되어 있고, 또한 리튬 이온 전지(10)가 복수 개의 단전지를 직렬 접속하여 구성되는 조전지이어도 된다.

Description

충전 방법 {CHARGING METHOD}
본 발명은 리튬 이온 전지를 충전하는 충전 방법에 관한 것이며, 특히, 철 성분을 함유하는 리튬 화합물이 양극 활물질로서 양극 재료에 사용된 리튬 이온 전지에 바람직한 충전 방법에 관한 것이다.
현재, 일반적으로 리튬 이온 전지의 양극 활물질로, 망간산 리튬이나 코발트산 리튬 등의 리튬 화합물(더욱 엄밀하게는, 리튬 화합물이란 리튬 금속 산화물을 말한다.)이 사용되고 있다.
이에 대하여, 특허문헌 1에 기재되어 있는 바와 같이, 최근, 양극 활물질로서 철 성분을 함유하는 리튬 화합물의 연구가 진행되고 있다. 이것은, 주로, 철 성분을 함유하는 리튬 화합물은 열 안정성이 높고, 종래의 코발트계 등의 리튬 화합물을 양극 활물질로서 사용한 전지와 비교하여, 동작의 안정성을 더욱더 향상시킬 수 있는 점에 착안한 것이다.
그런데, 특허문헌 2에 기재되어 있는 바와 같이, 종래, 일반적인 리튬 이온 전지의 충전 방법으로서, 충전 초기에 정전류로 충전하고, 전지 전압이 설정 전압까지 상승하면, 그 전압으로 유지하여 충전을 계속하는, 이른바 정전류 정전압 충전법이 채용되어 있었다.
특허문헌 1: 일본 공개특허공보 제2003-034534호 특허문헌 2: 일본 공개특허공보 평5-111184호
그러나, 본 발명의 발명자가 검토한바, 종래의 정전류 정전압 충전법을 양극 활물질에 철 성분을 함유하는 리튬 화합물을 사용한 리튬 이온 전지에 대하여 적용하면, 문제가 생길 수 있다는 결론을 얻었다.
그 이유를, 양극 활물질에 망간산 리튬(LiMn2O4)을 사용한 일반적인 리튬 이온 전지와, 철 성분을 함유하는 리튬 화합물로서 인산 철 리튬(LiFePO4)을 양극 활물질에 사용한 리튬 이온 전지를 대비하여 구체적으로 설명한다.
리튬 이온 전지의 음극에는, 양쪽 모두 통상의 그래파이트(graphite)계의 재료가 사용되어 있다. 그리고, 설명의 편의상, 이하에서는, 양극 활물질에 망간산 리튬(LiMn2O4)을 사용한 리튬 이온 전지를 단지 "망간계 전지"라고 하고, 양극 활물질로서 인산 철 리튬(LiFePO4)을 사용한 리튬 이온 전지를 단지 "철계 전지"라고도 한다.
도 4에는 망간계 전지, 및 철계 전지의 충전 특성이 나타나 있다.
도 4에서는, 가로축에 충전 상태(SOC; 이하, 간단히 "SOC"라고 표기하는 경우도 있다. 그리고, SOC는 State of Charge의 약어이다.)가 표시되고, 세로축에 단(單)전지의 전지 전압(개방 전압)이 나타나 있다. 여기서, 충전 상태(SOC)는, 완전 충전 시의 2차 전지의 잔존 용량(이른바, 전지 용량)에 대한 각 시점의 2차 전지의 잔존 용량의 비율을 말한다. 또, 망간계 전지의 충전 특성이 "LiMn2O4/Gr"이라고 표기되고, 철계 전지의 충전 특성이 "LiFePO4/Gr"이라고 표기되어 있다.
도 4에 나타낸 바와 같이, 철계 전지 및 망간계 전지 모두, 충전 초기에 전압이 상승한 후, 전압 상승의 완만한 전압 평탄부("플래토(Plateau)"라고도 한다)가 넓은 범위에서 존재하고, 충전 말기에 다시 전압이 크게 상승한다고 하는, 기본적인 충전 특성의 패턴이 공통되어 있다. 그러나, 철계 전지 쪽이, 전압 상승이 완만한 전압 평탄부에서의 전압값이 상당히 낮고, 또, 전압 평탄부에서의 전압의 상승률(선의 경사)도 낮다고 하는 특징적인 차이를 볼 수 있다.
또한, 양쪽 모두, 충전 말기에는 전압의 상승률이 커지지만, 철계 전지 쪽이 상승률의 증대가 극단적이고 곡선이 급격하게 상승하는 점에서 망간계 전지와 상이하다.
도 5에는, 전술한 충전 특성을 가지는 전지에 대하여 "정전류 정전압 충전"을 행했을 때의 충전 특성이 나타나 있다. 도 5에서는, 세로축에 전지 전압 및 충전 전류가 표시되고, 가로축에 충전 상태(SOC)가 표시되며, 양쪽의 전지를 1CA로 충전했을 때의 충전 상태에 대한 전압 및 전류의 변화가 나타나 있다.
또, 도 5에서, 망간계 전지의 특성이 "LiMn2O4/Gr"이라고 표기되고, 철계 전지의 특성이 "LiFePO4/Gr"이라고 표기되어 있다. 이와 관련하여, 정전압 충전의 망간계 전지의 전압은 약 4.1V이고, 철계 전지의 전압은 약 3.6V이다.
도 5에 나타난 특성을 비교하면, 망간계 전지는, SOC가 70% 정도일 때 정전류 충전에서 정전압 충전으로 이행하여, 충전 전류가 서서히 저하되고 있는 것에 대하여, 철계 전지에서는, 충전 말기까지 정전류 충전인 채로 충전이 진행되고 있음을 알 수 있다.
이것은, 철계 전지의 충전 특성이, 충전의 진행에 대한 전압의 상승률이 매우 작은 특성인 것에 기인하고 있다.
전압의 상승률이 작다고는 하지만, 전압은 상승하고 있으므로, 정전류 충전에서 정전압 충전으로 이행하는 전압을 적절히 양호한 정밀도로 설정할 수 있고, 망간계 전지와 같은 정전압 충전으로의 이행을 실현할 수 있게도 고려된다.
그러나, 현실 문제로서 고정밀도로 정전압 충전으로의 이행 전압의 설정을 행하는 것은 용이하지 않고, 정전압 충전의 전압에 약간의 여유를 갖게 한 것만으로, 그 정전압에 이르기 전에 충전 말기가 되어 버린다.
이와 같이 철계 전지에서는, 충전 말기에 대전류가 흐르게 되는 점이 문제가 된다. 그 이유를 도 6에 나타낸 양극의 전극 전위의 그래프, 및 도 7에 나타낸 음극의 전극 전위의 그래프에 기초하여 설명한다.
도 6에는, 가로축에 지금까지와 마찬가지로 충전 상태(SOC)를 나타내고, 세로축에 Li/Li＋의 표준 전극 전위를 기준으로 한 양극의 전위를 나타내고 있다. 도 6에서는, LiMn2O4를 양극 활물질로 했을 때의 전극 전위의 특성을 "LiMn2O4"라고 표기하고, LiFePO4를 양극 활물질로 했을 때의 전극 전위의 특성을 "LiFePO4"라고 표기하고 있다.
도 7도 마찬가지로, 가로축에 충전 상태(SOC)를 나타내고, 세로축에 Li/Li＋의 표준 전극 전위를 기준으로 한 음극의 전위를 나타내고 있다. 철계 전지와 망간계 전지 양쪽 모두, 공통의 그래파이트계의 음극을 사용한 경우를 예로 설명하고 있으므로, 도 7에 나타내는 특성은 양자에 공통이다.
전술한 바와 같이, 음극의 구성은 철계 전지와 망간계 전지에서 공통이므로, 도 4에서 나타낸 양전지의 상대적인 충전 특성의 상위가, 도 6에 정규화된 충전 특성으로서 나타나 있다. 도 6에 나타낸 바와 같이, LiFePO4를 양극 활물질로 한 전지에서는, 전압 평탄부가 매우 평탄한 충전 특성이 되어 있다.
도 7에 나타낸 바와 같이, 음극의 전위는 충전 초기에 급속히 저하된 후, 충전이 더욱더 진행됨에 따라 서서히 저하되어, "Li 석출 전위"라고 표기되어 있는 0.0V의 전압값에 가까워진다.
"Li 석출 전위"라고 표기되어 있는 대로, 음극의 전위가 0.0V로부터 음의 측으로 저하되면, 음극에 리튬(Li)이 석출되게 된다. 음극에 리튬(Li)이 석출되면 전지를 열화시킨다는 것은 알려져 있는 대로이다.
도 7과 같은 특성 하에서, 충전 말기까지 대전류가 흐르면, 충전이 너무 진행되어 음극의 전위가 "Li 석출 전위"를 향해 저하되는 경향이 되고, 양극 활물질의 도포량과 음극 재료(그래파이트)의 도포량과의 불균형 등의 제조 불균일이나, 충전 회로의 동작 정밀도 등에 기인하여, 음극 전위가 "Li 석출 전위"를 넘어 저하되는 경우가 있다.
이와 같은 사태의 발생을 회피하기 위하여, 음극 재료(그래파이트)의 도포 중량을 증대시켜 완전 충전 시의 음극 전위를 더욱 높게 설정하는 것, 철계 전지의 전압 평탄부에서의 매우 완만한 전압 상승에도 대응 가능하도록 고정밀의 충전 회로를 사용하는 것, 또한 충전 전류를 낮추는 것을 고려할 수 있다.
그러나, 음극 재료의 도포 중량을 증대시키면, 양극 측과의 불균형이 커지고, 전지의 에너지 밀도를 저하시키게 된다.
또, 도 4에 나타낸 바와 같은 철계 전지의 충전 특성에 대응하여 충전 회로의 전환 정밀도를 향상시키려면, 전환 전압의 설정 오차를 ±10mV 이하로 억제할 필요가 있고, 대전류로 충전할 필요가 있는 충전 회로로 그와 같은 정밀도를 얻으려고 하는 것은 현실적이지 않다.
또한, 단지 충전 전류를 낮춘다고 하는 것은, 충전 수입성(充電 受入性)이 높고 급속 충전에 적합하다고 하는 리튬 이온 전지의 장점을 살리지 못한다는 문제가 있다.
본 발명은 이러한 실정을 감안하여 이루어진 것으로서, 그 목적은, 충전 대상인 리튬 이온 전지의 열화를 방지하고, 저비용으로 신속히 충전할 수 있는 충전 방법을 제공하는 점에 있다.
전술한 목적을 달성하기 위하여, 본 발명에 의한 충전 방법의 제1 특징적 구성은, 리튬 이온 전지를 충전하는 충전 방법으로서, 철 성분을 함유하는 리튬 화합물이 양극 활물질로서 양극 재료에 사용된 리튬 이온 전지에 대하여, 준 정전압 충전법을 이용하여 충전하는 점에 있다.
본원 발명자는 예의 연구를 거듭한 결과, 철 성분을 함유하는 리튬 화합물을 양극 활물질로서 사용한 리튬 이온 전지에 대하여는, 종래 부적합하다고 판단되어 있던 준 정전압 충전법을 이용함으로써, 전지의 열화를 초래하지 않고 양호하게 충전할 수 있다는 새로운 지식을 얻었던 것이다.
준 정전압 충전법은, 전지의 충전 상태에 따라 인가 전압에 수하 특성(垂下特性)을 갖도록 한 충전 방식으로서 알려져 있고, 납축전지의 충전 방식으로서는 잘 이용되고 있었다. 그러나, 준 정전압 충전 장치는, 간소한 회로 구성으로 실현할 수 있고 충전 비용을 억제할 수 있다는 이점을 갖지만, 전원 전압의 변동에 따라 전지에의 인가 전압이 변동한다는 단점이 있었다. 그러므로, 이 인가 전압의 변동이라는 단점 때문에, 지금까지 준 정전압 충전법은 리튬 이온 전지의 충전 방식으로서는 적합하지 않고, 리튬 이온 전지의 충전 방식으로서 의식되는 경우는 없었다.
즉, 리튬 이온 전지는 일반적으로 전지 전압이 4.2V를 초과하는 높은 전압이 되면 전지가 급속히 열화된다는 성질을 가지므로, 코발트계나 망간계 등의 현재 일반적으로 사용되고 있는 리튬 이온 전지에서는, 예를 들면, 약 4.1V의 전지 전압으로 설정되어 있는 것이 많다. 그러므로, 전원 전압의 변동에 따라 전지에의 인가 전압이 변동한다는 문제가 내재하는 준 정전압 충전법을 이용하면, 설정한 전지 전압과 상기의 열화가 시작되는 전압 사이의 마진(margin)이 작고, 인가 전압의 변동에 의해 전지를 열화시킬 가능성이 높은 것이었다.
또, 충전을 위해 설정한 전지 전압이 충전 특성의 전압 평탄부에서의 전압과 가깝기 때문에, 인가 전압의 변동에 의해 충전 부족이 되어버릴 가능성도 높은 것이었다.
이와 같은 이유로, 준 정전압 충전이 리튬 이온 전지의 충전 방식으로서 고려되는 경우는 없었던 것이다.
그런데, 도 4에서 설명한 바와 같이, 철 성분을 함유하는 리튬 화합물을 양극 활물질로서 사용한 리튬 이온 전지는, 전압 평탄부에서의 전지 전압이 낮고, 또한 그 전압 평탄부에서의 전압 상승률이 작다는 특징을 가지고 있다. 그러므로, 도 4에 나타낸 "LiFePO4"의 충전 특성에서, 예를 들면, 전지 전압을 3.6V로 설정하면, 상기의 전지의 열화가 진행되기 시작하는 전지 전압(예를 들면, 4.2V))에 대하여 충분히 마진이 있고, 또한 전압 평탄부의 전압보다 충분히 높으므로, 충전 부족에 빠질 일도 없다.
도 2에는, 철 성분을 함유하는 리튬 화합물을 양극 활물질로서 사용한 리튬 이온 전지를 준 정전압 충전법을 이용하여 충전한 경우의 충전 전류와 충전 전압의 측정예가 나타나 있다. 도 2를 참조하면, 준 정전압 충전 장치에 나타나는 수하 특성에 의해, 충전 말기가 가까워짐에 따라 충전 전류가 감소하고, 정전류 정전압 충전법을 이용하여 충전한 경우와 같은 리튬(Li)의 석출이라는 문제를 회피할 수 있음을 알 수 있다. 또한, 도 2에 나타내는 특성은 최대 전류 2.5CA로 급속 충전했을 때의 특성이다.
본 발명에 의한 충전 방법의 제2 특징적 구성은, 리튬 이온 전지를 충전하는 충전 방법으로서, 상기 리튬 이온 전지는, 철 성분을 함유하는 리튬 화합물과 충전 특성에서의 전압 평탄부의 전압이 상기 철 성분을 함유하는 리튬 화합물을 양극 활물질로 한 경우보다 높은 전압이 되는 특정한 리튬 화합물을 가지는 양극 활물질을 양극 재료에 사용하고, 또한 복수 개의 단전지를 직렬 접속하여 구성된 조(組)전지로서의 상기 리튬 이온 전지에 대하여, 준 정전압 충전법을 이용하여 충전하는 점에 있다.
충전 대상이 단전지(이른바, "셀")를 직렬 접속한 조전지인 경우, 그 조전지를 구성하는 단전지 사이에서 충전의 진행 정도가 불균일한 경우가 적지 않다. 예를 들면, 단전지를 4개 직렬 접속하여 조전지를 구성하고, 단전지당 전압을 3.6V로 하여, 조전지인 리튬 이온 전지에 14.4V의 전압을 인가했을 때, 1개의 단전지의 충전이 너무 진행되어 전지 전압이 3.9V까지 상승하고, 나머지의 단전지의 전지 전압이 3.5V가 되는 불균일이다.
이와 같은 단전지 사이의 전압의 불균일을 억제하기 위하여, 단전지마다 그 단전지의 전류를 저항에 도피시키는 밸런스 회로를 구비하여, 전지 전압이 다른 단전지에 비해 지나치게 상승한 단전지의 전지 전압을 밸런스 회로에 의해 강하시키키는 것이 흔히 행해지고 있다.
철 성분을 함유하는 리튬 화합물이 양극 활물질로서 사용되어 있는 리튬 이온 전지에서는, 전술한 바와 같이, 전압 평탄부에서의 전압 상승이 매우 완만하고, 단전지 사이에서 충전의 진행 정도에 차이가 있어도 전지 전압은 그다지 변함없다.
그러므로, 철 성분을 함유하는 리튬 화합물이 양극 활물질로서 사용되어 있는 리튬 이온 전지에서는, 충전 말기 부근에서 단전지 사이의 전지 전압 차가 커졌을 때 밸런스 회로를 동작시키게 된다. 예를 들면, 단전지당 충전 전압을 3.6V로 설정해 두고, 단전지의 전지 전압이 3.7V까지 상승했을 때 밸런스 회로를 동작시켜 전지 전압을 강하시키는 것과 같은 제어 동작이 된다.
이와 같이 충전 말기 부근의 전압 상승이 급격한 영역에서, 밸런스 회로를 동작시키면, 밸런스 동작이 따라잡지 못하여 4.2V를 넘어 버리는 경우가 있고, 전지의 열화의 요인이 될 수 있다.
이 점에서, 리튬 이온 전지의 양극 재료에, 충전 특성에서의 전압 평탄부의 전압이 상기 철 성분을 함유하는 리튬 화합물을 양극 활물질로 한 경우보다 높은 전압이 되는 특정한 리튬 화합물(이하, 단지 "혼입용의 리튬 화합물"이라고 하는 경우가 있다)이 양극 활물질로서 혼입되어 있는 리튬 이온 전지에서는, 전술한 바와 같은 준 정전압 충전법을 이용하여 충전하는 것이 특히 적합하다.
양극 활물질에, 철 성분을 함유하는 리튬 화합물과, 상기 특정한 리튬 화합물("혼입용의 리튬 화합물")을 혼재시키면, 충전 특성에 있어서는 양자의 성질이 병존하게 된다.
도 3에는, 상기 특정한 리튬 화합물을 소량 첨가하여 양극 활물질을 구성한 경우의 충전 특성이 나타나 있다. 부호 A로 나타낸 넓은 영역에서 철 성분을 함유하는 리튬 화합물 측의 특성이 나타나고, 부호 B로 나타낸 동그라미로 둘러싼 영역에서 상기 특정한 리튬 화합물 측의 특성이 나타나, 전압 평탄부가 계단형이 되어 존재하고 있다.
단전지가 도 3에 예시한 것과 같은 충전 특성을 가지는 경우, 충전이 너무 진 진행된 어느 단전지의 전지 전압이 3.6V를 넘어 상승해도, 상기 특정한 리튬 화합물의 특성이 되는 부호 B로 나타낸 영역의 4.1V의 전압 평탄 부분에서, 전압의 상승이 일단 둔화한다. 전압 상승이 둔화하는 시간이 수 시간 정도이더라도, 이 사이에 다른 단전지의 전지 전압이 상승해 따라잡게 된다.
따라서, 상기 특정한 화합물에 요구되는 특성을, 도 6에서 나타낸 바와 같은 Li/Li＋의 표준 전극 전위를 기준으로 한 양극의 전극 전위로 표현하면, 전압 평탄부의 전압이 3.5V 이상에서 4.2V 이하의 범위 내에 존재하는 것이 되고, 각 요소의 파라미터, 예를 들면, 상기 철 성분을 함유하는 리튬 화합물에 대한 상기 특정한 리튬 화합물의 비율 등을 적절히 설정함으로써, 상기와 같은 밸런스 회로를 필요로 하지 않는 것도 가능하다.
본 발명에 의한 충전 방법의 제3 특징적 구성은, 철 성분을 함유하는 리튬 화합물과, 충전 특성에서의 전압 평탄부의 전압이 상기 철 성분을 함유하는 리튬 화합물을 양극 활물질로 한 경우보다 높은 전압이 되는 특정한 리튬 화합물을 가지는 양극 활물질을 양극 재료에 사용한 복수 개의 리튬 이온 전지를 직렬 접속하고, 밸런스 회로를 구비하여 구성된 조전지에 대하여, 개폐기, 변압기, 다이오드 브리지를 가지고, 충전 전류가 증대하면 인가 전압을 저하시키는 수하 특성을 갖도록 한 충전 회로를 사용하여 충전하는 점에 있다.
철 성분을 함유하는 리튬 화합물과, 상기 특정한 리튬 화합물을 가지는 양극 활물질을 양극 재료에 사용한 복수 개의 리튬 이온 전지를 직렬 접속하고, 밸런스 회로를 구비하여 구성된 조전지에 대하여 충전하는 경우, 개폐기, 변압기, 다이오드 브리지를 가지고, 충전 전류가 증대하면 인가 전압을 저하시키는 수하 특성을 갖도록 한 충전 회로에 의해 충전하면, 준 정전압 충전으로 충전 가능하게 되므로, 각 리튬 이온 전지의 충전의 진척 상태가 고르지 않더라도, 최종적으로 거의 균일하게 충전할 수 있게 된다. 그리고, 밸런스 회로란, 충전 시에 조전지를 구성하는 각 리튬 이온 전지의 셀 밸런스를 보상하기 위하여, 각 리튬 이온 전지의 단자 전압에 따라 충전 경로를 전환하는 등의 동작을 실현하는 공지의 회로이다.
본 발명에 의한 충전 방법의 제4 특징적 구성은, 철 성분을 함유하는 리튬 화합물과, 충전 특성에서의 전압 평탄부의 전압이 상기 철 성분을 함유하는 리튬 화합물을 양극 활물질로 한 경우보다 높은 전압이 되는 특정한 리튬 화합물을 가지는 양극 활물질을 양극 재료에 사용한 4개의 리튬 이온 전지를 직렬 접속하여 구성된 조전지에 대하여, 준 정전압 충전법을 이용하여 충전하는 점에 있다.
예를 들면, 조전지를 구성하는 전술한 각 리튬 이온 전지를 DC 3.5V 정도로 충전하는 경우에, 특정한 1개의 리튬 이온 전지가 3.5V 이상에 이르고, 다른 리튬 이온 전지가 3.5V보다 낮은 값이고, 또한 충전 회로의 전원 공차가 양의 측에 큰 경우에, 특정한 1개의 리튬 이온 전지에 허용 전압 이상의 전압이 인가될 우려가 있다. 염가의 전원 회로의 출력 전압의 공차는 수 퍼센트에 이르는 경우가 있는 것이다. 그러한 경우라도, 조전지를 구성하는 전술한 각 리튬 이온 전지의 수를 4개로 제한하여 두면, 상기 각 리튬 이온 전지의 전압을 모니터하여 정밀하게 충전 전압을 제한하는 복잡한 밸런스 회로를 설치하지 않고도, 특정한 1개의 리튬 이온 전지가 파손하는 전압에 도달하는 일은 없다.
본 발명에 의한 충전 방법의 제5 특징적 구성은, DC 12V용의 충전기를 사용하여 상기 조전지를 충전하는 점에 있으므로, 준 정전압 충전법을 이용하여 충전하기 위하여, 차량용의 납축전지에 범용되고 있는 DC 12V용의 충전기를 바람직하게 이용할 수 있다.
또한, 상기 리튬 이온 전지의 음극 재료에 그래파이트가 사용되어 있는 것이 바람직하고, 상기 철 성분을 함유하는 리튬 화합물이, LiFePO4인 것이 바람직하다.
또한, 상기 특정한 리튬 화합물은, LiCoO2, 니켈계의 LiNiO2, 망간계의 LiMn2O4, 또는 Li-Co-Ni-Mn계 산화물인 것이 바람직하고, 상기 철 성분을 함유하는 리튬 화합물에 대한 상기 특정한 리튬 화합물의 비율은, 5 질량 퍼센트 이하인 것이 바람직하다.
이상, 설명한 대로, 준 정전압 충전법을 이용하여 철 성분을 함유하는 리튬 화합물을 양극 활물질로 하는 리튬 이온 전지를 충전함으로써, 충전 대상인 리튬 이온 전지의 열화를 방지하고, 저비용으로 신속히 충전 가능하게 된다.
또, 상기 철 성분을 함유하는 리튬 화합물에, 상기 특정한 리튬 화합물이 양극 활물질로서 양극 재료에 혼입되어 복수 개의 단전지를 직렬 접속하여 구성된 조전지로서의 상기 리튬 이온 전지에 대하여, 준 정전압 충전법을 이용하여 충전 하면, 조전지로서 구성되어 있는 복수 개의 리튬 이온 전지의 단전지 사이의 충전 불균일을 정확하게 억제하면서도, 염가의 회로로 안전하게 충전 가능할 수 있게 된다.
도 1은 본 발명의 실시예에 따른 충전 회로의 개략 구성도이다.
도 2는 본 발명을 적용한 경우의 충전 경과를 나타내는 특성도이다.
도 3은 본 발명의 제2 실시예에 따른 단전지의 충전 경과를 나타내는 특성도이다.
도 4는 양극 활물질의 차이에 의한 충전 특성의 차이를 나타내는 특성도이다.
도 5는 정전류 정전압 충전한 경우의 전압 및 전류의 변화를 나타내는 특성도이다.
도 6은 충전 상태에 대한 양극 전위의 변화를 나타내는 특성도이다.
도 7은 충전 상태에 대한 음극 전위의 변화를 나타내는 특성도이다.
이하, 본 발명에 의한 리튬 이온 전지의 충전 방법 실시예를 도면을 참조하여 설명한다.
＜제1 실시예＞
도 1에는, 본 발명을 실시하기 위해 사용하는 충전 회로(CC)가 예시되어 있다.
충전 회로(CC)에는, 일반적으로 상용 전원이 사용되는 교류 전원(AC)으로부터의 통전을 온오프하는 개폐기(1)와, 교류 전원(AC)의 전압을 원하는 전압으로 변압하는 변압기(2)와, 다이오드 브리지 등으로 구성되는 정류 회로(3)를 구비하고 있다.
도시하지 않지만, 또한 충전 회로(CC)에는, 정류 회로(3)로부터 충전 대상인 리튬 이온 전지(10)에의 인가 전압을 모니터하여, 인가 전압을 원하는 전압으로 조정하기 위하여, 개폐기(1)를 개폐 제어하는 제어 장치가 구비되어 있다. 또, 변압기(2)에는, 2차 측에 전류가 흐르면, 2차 전압이 크게 저하되어, 큰 2차 전류가 흐르지 않게 한 누설 변압기가 사용되고 있다.
누설 변압기에 의해, 충전 전류의 증대에 대하여 인가 전압을 저하시키는 수하 특성을 갖게 함으로써, 준 정전압 충전을 행하기 위한 충전 회로(CC)로 구성되어 있다.
제1 실시예에서 충전 대상이 되는 리튬 이온 전지는, 철 성분을 함유하는 리튬 화합물(더욱 엄밀하게는, 리튬 화합물은 리튬 금속 산화물을 말한다)을 양극 활물질로서 사용한 리튬 이온 전지이며, 더욱 구체적으로는, LiFePO4를 양극 활물질로서 사용하고 있는 리튬 이온 전지이다.
그러므로, 도 1에서는, 리튬 이온 전지(10)를 "철계 리튬 이온 전지"라고 표 기하고 있다. 그리고, LiFePO4의 Fe의 일부를 Co, Al 또는 Mg 등의 이종 금속 원소로 치환한 것을 양극 활물질로 하여도 된다. 그리고, 음극은 일반적인 그래파이트계 것이면 된다.
이 양극 활물질을 사용한 리튬 이온 전지(10)의 양극판의 제조과정을 간단히 설명한다.
먼저, 상기의 양극 활물질, 결착제 및 용매와, 필요하면 도전 보조재를 혼합한 페이스트(슬러리)를 알루미늄 박으로 이루어지는 집전체에 도포한 후, 건조시켜 양극판으로 한다. 에너지 밀도를 더욱더 향상시킬 필요가 있으면, 건조 후의 양극 판을 프레스하면 된다.
상기 결착제는, 용매계로서 PVdF가, 수계(水系)로서 SBR이 일반적이지만, 용매계 및 수계 모두 사용 가능하다. 또, 도전 보조재로서는 아세틸렌 블랙, 탄소 섬유 또는 나노 튜브 등을 사용할 수 있다.
상기 양극판을 내장하여 제작한 리튬 이온 전지(10)를 단전지의 상태로 충전하면, 도 2에 나타낸 바와 같은 충전 경과를 보인다. 여기서, 충전 회로(CC)의 출력 전압은 3.6V로 설정하고 있다.
＜제2 실시예＞
제2 실시예는, 충전 대상인 리튬 이온 전지(10)의 양극판의 구성이 제1 실시예와 상이한 것과, 리튬 이온 전지(10)가, 단전지가 아니고, 단전지를 복수 개 직렬로 접속한 조전지로서 구성되어 있는 것이다.
충전 회로(CC)의 구성은, 리튬 이온 전지(10)가 조전지인 것에 따라 출력 전압이 상이할 뿐 기본적인 구성은 상기 제1 실시예와 완전히 공통이다. 예를 들면, 단전지당 출력 전압을 3.6V로 하여, 그 단전지를 4개 직렬 접속한 조전지이면, 충전 회로(CC)의 출력 전압의 설정은 14.4V가 된다. 이 경우, 납축전지의 충전에 사용되는 것 같은 기존의 DC 12V용의 충전기를 사용하여 조전지를 충전할 수 있게 되므로, 충전 회로의 비용을 극히 염가로 억제할 수 있다.
제2 실시예의 리튬 이온 전지(10)의 양극판은, 제1 실시예에서 설명한 양극 활물질에 더하여, 충전 특성에서의 전압 평탄부의 전압이 상기 철 성분을 함유하는 리튬 화합물을 양극 활물질로 한 경우(즉, 제1 실시예의 경우)보다 높은 전압이 되는 특정한 리튬 화합물이 양극 활물질로서 혼입되어 있다.
상기 특정한 리튬 화합물(이하, "혼입용의 리튬 화합물"이라고도 한다)로서, 구체적으로, 코발트계의 LiCoO2, 니켈계의 LiNiO2, 망간계의 LiMn2O4, 또는 Li-Co-Ni-Mn계 산화물(이른바 삼원(三元)계), 또한 이들 리튬 화합물의 금속 원소의 일부를 이종 금속으로 치환한 것을 사용할 수 있다.
이들 리튬 화합물을 양극 활물질로서 사용한 것은, 도 6에서 나타낸 바와 같은 Li/Li＋의 표준 전극 전위를 기준으로 한 양극의 전극 전위로 표현하면, 전압 평탄부의 전압이 3.5V 이상에서 4.2V 이하의 범위 내에 존재한다.
제1 실시예에서 설명한 제조 과정에서, 양극 활물질, 결착제 및 용매와, 필요하면 도전 보조재를 혼합한 페이스트에, 상기 재료로 구성되는 상기 혼입용의 리튬 화합물을 가함으로써, 상기 철 성분을 함유하는 리튬 화합물과 상기 혼입용의 리튬 화합물의 혼합물을 생성할 수 있다.
그리고, 상기 철 성분을 함유하는 리튬 화합물에 대한, 상기 특정한 리튬 화합물의 비율은, 5 질량% 이하로 하는 것이 바람직하다. 혼합비를 너무 높게 하면, 그만큼 에너지 밀도를 저하시키기 때문이다. 이 페이스트 제작 후의 제조 과정은 상기 제1 실시예와 완전히 동일하며, 음극의 구성도 상기 제1 실시예와 같다.
상기와 같이 하여 제작한 리튬 이온 전지(10)는, 단전지로서는 도 3에 나타낸 바와 같은 충전 특성을 가지고, 그 단전지를 직렬 접속한 조전지에 대해 도 1의 충전 회로(CC)로 충전하면, 단전지 각각의 밸런스 회로를 구비하지 않아도 단전지 사이의 충전 불균일을 억제할 수 있게 된다.
10: 리튬 이온 전지
CC: 충전 회로

Claims (10)

  1. 리튬 이온 전지를 충전하는 충전 방법으로서,
    철 성분을 함유하는 리튬 화합물이 양극 활물질로서 양극 재료에 사용된 리튬 이온 전지에 대하여, 준 정전압 충전법을 이용하여 충전하는 충전 방법.
  2. 리튬 이온 전지를 충전하는 충전 방법으로서,
    상기 리튬 이온 전지는, 철 성분을 함유하는 리튬 화합물과, 충전 특성에서의 전압 평탄부의 전압이 상기 철 성분을 함유하는 리튬 화합물을 양극 활물질로 한 경우보다 높은 전압이 되는 특정한 리튬 화합물을 가지는 양극 활물질을 양극 재료에 사용하고, 또한 복수 개의 단전지를 직렬 접속하여 구성된 조전지로서의 상기 리튬 이온 전지에 대하여, 준 정전압 충전법을 이용하여 충전하는 리튬 이온 전지의 충전 방법.
  3. 철 성분을 함유하는 리튬 화합물과, 충전 특성에서의 전압 평탄부의 전압이 상기 철 성분을 함유하는 리튬 화합물을 양극 활물질로 한 경우보다 높은 전압이 되는 특정한 리튬 화합물을 가지는 양극 활물질을 양극 재료에 사용한 복수 개의 리튬 이온 전지를 직렬 접속하고, 밸런스 회로를 구비하여 구성된 조전지에 대하여, 개폐기, 변압기, 다이오드 브리지를 포함하고, 충전 전류가 증대하면 인가 전압을 저하시키는 수하 특성을 갖게 한 충전 회로를 사용하여 충전하는 충전 방법.
  4. 철 성분을 함유하는 리튬 화합물과, 충전 특성에서의 전압 평탄부의 전압이 상기 철 성분을 함유하는 리튬 화합물을 양극 활물질로 한 경우보다 높은 전압이 되는 특정한 리튬 화합물을 가지는 양극 활물질을 양극 재료에 사용한 4개의 리튬 이온 전지를 직렬 접속하여 구성된 조전지에 대하여, 준 정전압 충전법을 이용하여 충전하는 충전 방법.
  5. 제4항에 있어서,
    DC 12V용의 충전기를 사용하여 상기 조전지를 충전하는, 충전 방법.
  6. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 리튬 이온 전지의 음극 재료에 그래파이트가 사용되어 있는, 충전 방법.
  7. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 철 성분을 함유하는 리튬 화합물이 LiFePO4인, 충전 방법.
  8. 제2항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 특정한 리튬 화합물은, LiCoO2, 니켈계의 LiNiO2, 망간계의 LiMn2O4, 또는 Li-Co-Ni-Mn계 산화물인, 충전 방법.
  9. 제2항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 철 성분을 함유하는 리튬 화합물에 대한 상기 특정한 리튬 화합물의 비율은 5 질량 퍼센트 이하인, 충전 방법.
  10. 제2항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 특정한 리튬 화합물은, LiCoO2, 니켈계의 LiNiO2, 망간계의 LiMn2O4, 또는 Li-Co-Ni-Mn계 산화물이며,
    상기 철 성분을 함유하는 리튬 화합물에 대한 상기 특정한 리튬 화합물의 비율은 5 질량 퍼센트 이하인, 충전 방법.
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