KR20120055534A - 집적화 유기 발광 장치, 유기 발광 장치의 제조 방법 및 유기 발광 장치 - Google Patents
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Abstract
투광성의 도전성 전극층의 저항값이 주요인이 되어 발생하는 발열에 의한 열화나 발광 효율의 저하, 휘도 분포의 확대 등의 문제를 저감하는 것을 과제로 한다. 투광성 기판 위에 패턴화된 투광성의 제 1 도전성 전극층을 형성하고, 패턴화된 투광성의 제 1 도전성 전극층의 적어도 일부를 덮도록 복수의 유기 화합물층을 포함하는 적층체층을 형성하며, 적층체층의 일부를 제거하여 상기 투광성의 제 1 도전성 전극층의 일부를 노출하고, 적층체층과 투광성의 제 1 도전성 전극층의 노출 부분에 적어도 1층 이상의 제 2 도전성 전극층을 포함하는 층을 형성하며, 투광성 기판 측으로부터 레이저 빔을 입사함으로써 적층체층과 제 2 도전성 전극층의 일부를 동시에 제거하여, 기판 위에 복수의 발광부가 전기적으로 직렬로 접속된 유기 발광 장치를 제조한다.
Description
본 발명은, 면광원으로서 유기층을 구비한 유기 발광 장치, 즉 주로 조명을 대상으로 한 유기 일렉트로 루미네선스(이하, 「EL」로 생략함.) 장치의 제조 방법에 관한 것이다.
또한, 본 발명은, 유기 발광 장치의 구조에 관한 것이다.
유기 EL 장치를 구성하는 유기 EL 소자는, 전기 에너지를 광 에너지로 변환하는 반도체 소자이다. 근년, 유기 EL 소자를 이용한 연구가 가속적으로 행해지게 되었다. 벌써 일부 조명 분야에서는 실용화가 시작되어 있어, 그 과제가 명확해지고 있다. 유기 EL 소자를 구성하는 유기 재료 등의 개량에 의해, 소자의 구동 전압이 현격히 낮아지는 동시에, 발광 효율이 높아지고 있다. 화상 시장에서도 유기 EL 소자를 표시 화면에 이용한 텔레비전이 발매되고 있다.
게다가, 높은 휘도를 얻기 위해 높은 전계를 가하여 전류 밀도를 높이는 것도 행해지고 있다. 통상 전류 밀도를 높이는 것은 열을 발생시켜, 그 영향에 의해, 유기 박막 그 자체의 열화를 촉진하는 것이 알려져 있다.
유기 EL 소자는, 전압을 인가하기 위해 2개 이상의 전극(제 1 전극층과 제 2 전극층)을 구비하고 있는데, 적어도 일방의 전극은 소자 내에서 발생하는 광을 외부로 취출할 필요가 있기 때문에 투광성의 도전 재료가 이용된다. 투광성의 도전 재료에는, 예를 들면, Ag나 Au 등의 금속 극(極)박막이나, 인듐 등을 도핑한 산화 주석이나 알루미늄 등을 도핑한 산화 아연 등의 금속 산화물이 이용되는데, 이들은 일반적으로 투광성이 요구되지 않는 금속 전극층과 비교하여 고저항이다. 이 때문에 통전시에는, 열 발생의 원인이 되어, 전술한 열화의 원인이 될 뿐만 아니라, 발광 효율의 저하나, 휘도 분포의 확대 등, 많은 문제를 발생시킨다.
특히, 대면적의 조명에 면발광의 유기 EL 장치를 적용하는 경우에는, 이러한 문제는 심각하게 되어, 만족스러운 성능을 얻기 위해서는 어떠한 대책이 필요하다. 이 문제를 해결하기 위한 유효한 수단으로서, 단위 면적당 구동 전류를 변경하지 않고 구동 전압을 높이는 것이 고려된다.
EL 소자는 그 자체 PN 접합을 형성하고 있으며, 순방향으로 전압을 인가함으로써 전자와 정공을 주입하여 소자 내에서 재결합시키는 것에 의해 발광한다. 이러한 접합을 막 두께 방향으로 복수 적층함으로써 직렬로 접속한 다(多)접합을 형성하면, 구동 전류를 변경하지 않고, 구동 전압을 높여, 발광 휘도도 향상시킬 수 있다. 하기 특허문헌 1에는, 적층된 발광 유닛 사이에 2층의 내부 전극이 접촉되어 있지 않고, 1.0×105Ω?㎝ 이상의 비저항을 가지는 전기 절연성의 전하 발생층을 포함하는 적층형 유기 발광 소자가 기재되어 있다. 상기 전기 절연성 박막은, 적층형 유기 발광 소자에 전계가 가해지면, 각각 정공 수송층과 전자 수송층에 주입 가능한 정공과 전자를 동시에 발생시켜, 복수의 발광 유닛에 직렬로 접속하는 방법(Multi-Photon Emission)에 적용할 수 있다.
그러나, 이 방법은 어느 정도의 면적 확대에는 그런대로 유효하지만, 적층에는 공정수나 재료의 증가가 수반될 뿐만 아니라, 지나치게 많이 적층하면 그 자체가 광을 흡수함으로써 휘도나 발광 효율의 저하를 초래한다는 문제를 포함하고 있다. 기본적으로는, 이 방법은, 고휘도를 동등한 구동 전류로 얻을 수 있는데 특징이 있어, 구동 전류 밀도의 절대값을 저감하는 것은 아니기 때문에, 대면적화의 수단으로서는 한도가 있다.
단위 면적당 구동 전류를 변경하지 않고 구동 전압을 높이는 또 하나의 수단은, 막면 방향으로 소자를 분할하여, 분할한 소자를 전기적으로 직렬로 접속하는 것이다. 이에 대해서도, 몇 가지 방법이 검토되고 있다. 특허문헌 2에는, 패턴화된 하부 전극과 패턴화된 상부 전극을 전기적으로 직렬로 접속시키는 유기 EL 장치의 제조 방법이 제시되어 있다. 이 방법은, 소기 목적을 어느 정도 달성하고 있다고 할 수 있지만, 많은 마스크 프로세스가 전제가 되고 있어, 대면적화에도 한계가 있으며, 공정이 복잡하고 유효 면적의 손실도 크다는 과제가 있다. 게다가, 이면 커버를 이용한 동일한 방법이 특허문헌 3에 기재되어 있지만, 본질적으로는 특허문헌 2의 방법과 동일한 문제를 포함하고 있다.
유기 EL 장치의 면적을 확대하면 투광성의 도전성 전극층의 저항값이 문제가 되고, 발열에 의한 발광 효율 저하나, 소자 열화, 휘도 분포 확대 등의 문제가 현재화(顯在化)한다. 본 발명이 해결하고자 하는 과제는, 상기 투광성의 도전성 전극층의 저항값이 주요인이 되어 발생하는 발열에 의한 열화나 발광 효율의 저하, 휘도 분포의 확대 등의 문제를 저감하는 것에 있다. 본 발명은, 기본적으로는 고성능의 조명을 대상으로 한 대면적의 유기 EL 장치의 제조 방법, 및 유기 EL 장치를 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명자 등은 상기 과제를 감안하여 면밀히 검토한 결과, 이하의 구성에 의해 상기 과제를 해결할 수 있음을 발견하여, 본 발명을 완성하기에 이르렀다.
즉, 본 발명은,
(a) 투광성 기판 위에 패턴화된 투광성의 제 1 도전성 전극층을 형성하는 공정,
(b) 상기 패턴화된 투광성의 제 1 도전성 전극층의 적어도 일부를 덮도록 복수의 유기 화합물층을 포함하는 적층체층을 형성하는 공정,
(c) 상기 적층체층의 일부를 제거하여 상기 투광성의 제 1 도전성 전극층의 일부를 노출하는 공정,
(d) 상기 적층체층과 투광성의 제 1 도전성 전극층의 노출 부분에 적어도 1층 이상의 제 2 도전성 전극층을 포함하는 층을 형성하는 공정,
(e) 상기 투광성 기판 측으로부터 레이저 빔을 입사함으로써 상기 적층체층과 상기 제 2 도전성 전극층의 일부를 동시에 제거하는 공정을 포함하는 것을 특징으로 하는, 기판 위에 복수의 발광부가 전기적으로 직렬로 접속된 유기 발광 장치의 제조 방법에 관한 것이다.
바람직한 실시양태는, 상기 (a) 투광성 기판 위에 패턴화된 투광성의 제 1 도전성 전극층을 형성하는 공정이, 투광성 기판 위에 투광성의 제 1 도전성 전극층을 형성한 후, 레이저 빔을 조사함으로써 그 일부를 제거하는 공정을 포함하는 것을 특징으로 하는 상기 유기 발광 장치의 제조 방법에 관한 것이다.
바람직한 실시양태는, 상기 복수의 유기 화합물층을 포함하는 적층체층에서의 상기 투광성 기판과 가장 떨어진 층이 도전성 박막층인 것을 특징으로 하는 상기 유기 발광 장치의 제조 방법에 관한 것이다.
바람직한 실시양태는, 상기 (c) 적층체층의 일부를 제거하여 상기 투광성의 제 1 도전성 전극층의 일부를 노출하는 공정이, 상기 적층체층에 레이저 빔을 조사하는 공정을 포함하는 것을 특징으로 하는 상기 유기 발광 장치의 제조 방법에 관한 것이다.
바람직한 실시양태는, 상기 적층체층에 대한 레이저 빔의 조사가 레이저 빔을 상기 투광성 기판으로부터 입사함으로써 행해지는 것을 특징으로 하는 상기 유기 발광 장치의 제조 방법에 관한 것이다.
바람직한 실시양태는, 상기 적층체층과 상기 제 2 도전성 전극층의 일부를 동시에 제거하는 상기 (e) 공정에 이용되는 레이저 광원이, 네오듐 첨가의 YAG 레이저의 고조파인 것을 특징으로 하는 상기 유기 발광 장치의 제조 방법에 관한 것이다.
바람직한 실시양태는, 상기 적층체층의 일부를 제거하여 상기 투광성의 제 1 도전성 전극층의 일부를 노출하는 상기 (c) 공정에 이용되는 레이저 광원이, 네오듐 첨가의 YAG 레이저의 고조파인 것을 특징으로 하는 상기 유기 발광 장치의 제조 방법에 관한 것이다.
바람직한 실시양태는, 상기 (a) 투광성 기판 위에 패턴화된 투광성의 제 1 도전성 전극층을 형성하는 공정이, 상기 투광성 기판 위에 투광성의 제 1 도전성 전극층을 형성한 후, 네오듐 첨가의 YAG 레이저의 기본파를 광원으로 하는 레이저 빔을 조사함으로써 그 일부를 제거하는 공정을 포함하는 것을 특징으로 하는 상기 유기 발광 장치의 제조 방법에 관한 것이다.
바람직한 실시양태는, 상기 투광성 기판 측으로부터 레이저 빔을 입사함으로써 상기 적층체층과 상기 제 2 도전성 전극층의 일부를 동시에 제거하는 공정 후에, 상기 기판 위의 적어도 각 발광부의 일부에 역방향으로 전압을 인가하여 상기 발광부의 누설 전류를 저감시키는 공정을 포함하는 것을 특징으로 하는 상기 유기 발광 장치의 제조 방법에 관한 것이다.
바람직한 실시양태는, 상기 투광성 기판 측으로부터 레이저 빔을 입사함으로써 상기 적층체층과 상기 제 2 도전성 전극층의 일부를 동시에 제거하는 공정 후에, 적어도 상기 제거부의 일부에 유체를 접촉시켜, 상기 발광부의 누설 전류를 저감시키는 공정을 포함하는 것을 특징으로 하는 상기 유기 발광 장치의 제조 방법에 관한 것이다.
바람직한 실시양태는, 상기 적층체층과 상기 제 2 도전성 전극층의 일부를 동시에 제거하는 상기 (e) 공정에 이용되는 레이저 빔은, 펄스상(狀)으로 조사되는 것이며, 레이저 빔은 상기 투광성 기판으로부터 입사되고, 상기 레이저 빔의 초점이 상기 투광성 기판 내 혹은 제 1 도전성 전극층에 있는 것을 특징으로 하는 상기 유기 발광 장치의 제조 방법에 관한 것이다.
바람직한 실시양태는, 상기 적층체층과 상기 제 2 도전성 전극층의 일부를 동시에 제거하는 상기 (e) 공정은, 펄스상의 레이저 빔을 상기 투광성 기판으로부터 조사하는 동시에, 레이저 빔의 조사 위치를 일정한 속도로 직선 궤적을 그려 상대 이동시키는 것에 의해 행해지며, 펄스의 강도와 상기 속도의 관계는, 레이저 빔의 펄스에 의해 형성되는 다수의 작은 구멍이, 투광성 절연 기판 측으로부터 제 2 도전성 전극층 측을 향해 직경이 확대되는 형상이 되고, 적층체층 및 제 2 도전성 전극층에 대해서는 각 작은 구멍이 오버랩하여 적층체층 및 제 2 도전성 전극층을 각각 분단하며, 제 1 전극층에서는 상기 각 작은 구멍이 오버랩하지 않고 각 작은 구멍들 사이에 도통 부분을 남기게 되는 관계인 것을 특징으로 하는 상기 유기 발광 장치의 제조 방법에 관한 것이다.
바람직한 실시양태는, 상기 (c) 적층체층의 일부를 제거하여 상기 투광성의 제 1 도전성 전극층의 일부를 노출하는 공정은, 상기 적층체층에 레이저 빔을 조사하는 동시에, 레이저 빔의 조사 위치를 직선 궤적을 그려 상대 이동시키는 것에 의해 행해지며, 또한 상기 적층체층과 상기 제 2 도전성 전극층의 일부를 동시에 제거하는 상기 (e) 공정에 대해서도 레이저 빔의 조사 위치를 직선 궤적을 그려 상대 이동시킴으로써 홈을 형성하는 것에 의해 행해지고, 양자의 레이저 빔의 직선 궤적의 중심 사이의 간격이 130마이크로미터 이하이며, 또한 상기 적층체층과 상기 제 2 도전성 전극층의 일부를 동시에 제거하는 상기 (e) 공정 후에, 해당 공정에서 형성된 홈의 가장자리의 제 2 도전성 전극층을 박리하는 공정을 가지는 것을 특징으로 하는 상기 유기 발광 장치의 제조 방법에 관한 것이다.
본 발명은, 상기 제조 방법에 따라 제조된 유기 발광 장치에 관한 것이다.
또한, 유기 발광 장치에 관한 발명은,
투광성 절연 기판에 투광성의 제 1 전극층과, 적어도 1층 이상의 유기 화합물로 이루어진 유기 EL 발광층을 포함하는 적층체층과, 제 2 전극층이 적층되며,
제 1 전극층에 설치된 제 1 전극층 분리홈과,
적층체층에 설치된 도통용 개구와,
적층체층으로부터 제 2 전극층에 이르는 깊이를 가지는 단위 발광 소자 분할홈을 가지며,
제 1 전극층 분리홈에 의해 제 1 전극층이 복수의 구획의 제 1 전극층으로 구획지어지며,
단위 발광 소자 분할홈에 의해 적층체층과 제 2 전극층이 복수 구획의 적층체층과 제 2 전극층의 세트(組)로 구획지어지며,
제 1 전극층 분리홈과 단위 발광 소자 분할홈과는 상이한 위치에서 적어도 제 2 전극층이 인접하는 구획의 제 1 전극층에 걸쳐지며,
하나의 구획의 제 1 전극층과 해당 제 1 전극층에 적층된 1세트의 적층체층과 제 2 전극층에 의해 단위 발광 소자가 구성되고, 상기 세트에 속하는 제 2 전극층의 일부가 도통용 개구에 침입하고 있어 상기 세트에 속하는 제 2 전극층이 인접하는 구획의 제 1 전극층과 도통하며, 인접하는 단위 발광 소자가 전기적으로 직렬로 접속된 집적화 유기 발광 장치로서,
상기 단위 발광 소자 분할홈은, 다수의 작은 구멍이 연속하여 이루어지는 것이며, 각 작은 구멍은 투광성 절연 기판 측으로부터 제 2 전극층 측을 향해 직경이 확대되는 형상이고, 적어도 제 2 전극층에 대해서는 각 작은 구멍이 오버랩하여 제 2 전극층을 분단(分斷)하며, 제 1 전극층에서는 상기 각 작은 구멍이 오버랩하지 않고 각 작은 구멍들 사이에 도통 부분을 남기는 것을 특징으로 하는 집적화 유기 발광 장치이다.
바람직한 실시양태는, 상기 각 작은 구멍은, 투광성 절연 기판의 내부 또는 제 1 전극층을 시단(始端)으로 하여 제 2 전극층 측을 향해 직경이 확대되는 형상이며, 투광성 절연 기판에서는 상기 각 작은 구멍은 오버랩하지 않는 것을 특징으로 하는 집적화 유기 발광 장치에 관한 것이다.
바람직한 실시양태는, 각 작은 구멍의 중심 간 거리는, 10마이크로미터 내지 80마이크로미터인 것을 특징으로 하는 집적화 유기 발광 장치에 관한 것이다.
바람직한 실시양태는, 단위 발광 소자 분할홈과 도통용 개구는 평면에서 봤을 때 근접한 위치에 있으며, 단위 발광 소자 분할홈의 제 2 전극층 측은 그 홈 폭이 도통용 개구 측을 향해 넓은 것을 특징으로 하는 집적화 유기 발광 장치에 관한 것이다.
바람직한 실시양태는, 도통용 개구는 홈이며, 제 2 전극층의 일부는 도통용 개구인 홈을 매립하고, 단위 발광 소자 분할홈의 폭 방향 단부는, 제 2 전극층의 도통용 개구에 침입하는 부위에 이르고 있는 것을 특징으로 하는 집적화 유기 발광 장치에 관한 것이다.
바람직한 실시양태는, 단위 발광 소자 분할홈의 폭 방향 단부는, 이면(裏面) 전극층의 도입용 개구에 침입하는 부위에 이르고 있는 것을 특징으로 하는 집적화 유기 발광 장치에 관한 것이다.
바람직한 실시양태는, 상기 적층체층 중, 제 2 전극층과 접하는 층인 적층체 최외층(最外層)의 재료가 금속인 것을 특징으로 하는 집적화 유기 발광 장치에 관한 것이다.
본 발명에 의해, 일반적으로 고저항인 투광성의 도전 재료를 전극으로 한 고휘도 유기 EL 소자의 통전 시에 발생하는 열 발생과 휘도 분포를 큰 폭으로 억제하여, 대면적이며 신뢰성이 높은 고성능 유기 EL 장치를 제공하는 것이 가능해진다.
도 1은 실시예 1의 제조 프로세스를 도시하는 유기 EL 장치의 평면도이다.
도 2는 실시예 1의 제조 프로세스에서 ITO층을 레이저 조사에 의해 제거한 부분의 평면 사진이다.
도 3은 실시예 1의 제조 프로세스를 도시하는 유기 EL 장치의 단면도이다.
도 4는 실시예 1에서 실시한 투광성의 제 1 도전성 전극층, 유기 화합물 적층체층, 및 제 2 전극층의 패터닝을 도시하는 평면도이다.
도 5는 실시예 1의 제조 프로세스에 따라 제작한 유기 EL 장치의 집적 부분의 평면 사진이다.
도 6은 실시예 1에서 제작한 집적화 유기 EL 장치의 발광 시의 사진이다.
도 7은 도 6에 도시한 집적화 유기 EL 장치의 휘도 평면 분포이다.
도 8은 도 7의 1차선 분석 라인 상의 휘도 분포이다.
도 9는 실시예 3에서 실시한 집적화 유기 EL 장치의 전극층 사이의 저항값이다.
도 10은 비교예에서 실시한 유기 EL 장치의 패터닝을 도시하는 평면도이다.
도 11은 비교예에서 실시한 유기 EL 장치의 패터닝을 도시하는 단면도이다.
도 12는 비교예에서 실시한 유기 EL 장치의 ITO 전극 방향의 휘도 분포이다.
도 13은 본 발명의 유기 EL 장치의 각 층 및 홈의 기본적 구성을 도시하는 단면도이다.
도 14는 본 발명의 유기 EL 장치의 각 층 및 홈의 기본적 구성을 도시하는 단면 사시도이다.
도 15는 본 발명의 유기 EL 장치의 1개의 단위 발광 소자를 발췌하여 도시한 단면도이다.
도 16은 본 발명의 유기 EL 장치를 제조할 때의 레이저 빔의 초점 위치를 도시하는 설명도이다.
도 17은 도 16의 관련도로서, 유리 기판이 증발했을 때의 압력이 미치는 범위를 도시하는 설명도이다.
도 18은 도 16의 관련도로서, 레이저 펄스에 의해 형성된 구멍을 도시하는 설명도이다.
도 19는 단위 발광 소자 분할홈을 형성할 때에 있어서, 유리 기판이 증발했을 때의 압력이 미치는 범위를 각 층마다 도시하는 설명도이다.
도 20은 단위 발광 소자 분할홈을 각 층마다 분리한 설명도이다.
도 21은 본 발명의 유기 EL 장치의 단위 발광 소자 분할홈의 확대 평면도이다.
도 22는 도 21의 A-A선을 따른 단면도이다.
도 23은 도 21의 B-B선을 따른 단면도이다.
도 24는 도 21의 C-C선을 따른 단면도이다.
도 25는 본 발명의 유기 EL 장치의 단위 발광 소자 분할홈의 단면 사시도이다.
도 26은 도 16에 도시하는 공정을 거쳐 제조된 본 발명의 유기 EL 장치의 단면도로서, 도 22와 동일한 선으로 본 발명의 유기 EL 장치를 절단한 상태를 도시한다.
도 27은 도 16에 도시하는 공정을 거쳐 제조된 본 발명의 유기 EL 장치의 단면도로서, 도 23과 동일한 선으로 본 발명의 유기 EL 장치를 절단한 상태를 도시한다.
도 28은 본 발명의 제조 프로세스의 일단계에 있어서, 단위 발광 소자 분할홈을 형성한 직후의 본 발명의 유기 EL 장치의 단면 사시도이다.
도 29는 본 발명의 제조 프로세스의 일단계에 있어서, 단위 발광 소자 분할홈을 형성한 후에 이면 전극층의 일부를 박리할 때의 본 발명의 유기 EL 장치의 단면 사시도이다.
도 30은 도 29에 도시하는 제조 프로세스를 거쳐 제조된 본 발명의 유기 EL 장치의 단면도이다.
도 31은 도 1의 배경색을 제거하여 보다 명확하게 한 도면이다.
도 32는 도 2의 사진을 스케치한 도면이다.
도 33은 도 3의 배경색을 제거하여 보다 명확하게 한 도면이다.
도 34는 도 5의 사진을 스케치한 도면이다.
도 35는 도 6의 사진을 스케치한 도면이다.
도 36은 도 7에 해칭(hatching)을 하여 명확하게 한 도면으로, 휘도의 수치는 대략적인 값이다.
도 37은 도 8의 배경색을 제거하여 보다 명확하게 한 도면이다.
도 38은 도 10의 배경색을 제거하여 보다 명확하게 한 도면이다.
도 39는 도 11의 배경색을 제거하여 보다 명확하게 한 도면이다.
도 40은 도 12의 배경색을 제거하여 보다 명확하게 한 도면이다.
도 2는 실시예 1의 제조 프로세스에서 ITO층을 레이저 조사에 의해 제거한 부분의 평면 사진이다.
도 3은 실시예 1의 제조 프로세스를 도시하는 유기 EL 장치의 단면도이다.
도 4는 실시예 1에서 실시한 투광성의 제 1 도전성 전극층, 유기 화합물 적층체층, 및 제 2 전극층의 패터닝을 도시하는 평면도이다.
도 5는 실시예 1의 제조 프로세스에 따라 제작한 유기 EL 장치의 집적 부분의 평면 사진이다.
도 6은 실시예 1에서 제작한 집적화 유기 EL 장치의 발광 시의 사진이다.
도 7은 도 6에 도시한 집적화 유기 EL 장치의 휘도 평면 분포이다.
도 8은 도 7의 1차선 분석 라인 상의 휘도 분포이다.
도 9는 실시예 3에서 실시한 집적화 유기 EL 장치의 전극층 사이의 저항값이다.
도 10은 비교예에서 실시한 유기 EL 장치의 패터닝을 도시하는 평면도이다.
도 11은 비교예에서 실시한 유기 EL 장치의 패터닝을 도시하는 단면도이다.
도 12는 비교예에서 실시한 유기 EL 장치의 ITO 전극 방향의 휘도 분포이다.
도 13은 본 발명의 유기 EL 장치의 각 층 및 홈의 기본적 구성을 도시하는 단면도이다.
도 14는 본 발명의 유기 EL 장치의 각 층 및 홈의 기본적 구성을 도시하는 단면 사시도이다.
도 15는 본 발명의 유기 EL 장치의 1개의 단위 발광 소자를 발췌하여 도시한 단면도이다.
도 16은 본 발명의 유기 EL 장치를 제조할 때의 레이저 빔의 초점 위치를 도시하는 설명도이다.
도 17은 도 16의 관련도로서, 유리 기판이 증발했을 때의 압력이 미치는 범위를 도시하는 설명도이다.
도 18은 도 16의 관련도로서, 레이저 펄스에 의해 형성된 구멍을 도시하는 설명도이다.
도 19는 단위 발광 소자 분할홈을 형성할 때에 있어서, 유리 기판이 증발했을 때의 압력이 미치는 범위를 각 층마다 도시하는 설명도이다.
도 20은 단위 발광 소자 분할홈을 각 층마다 분리한 설명도이다.
도 21은 본 발명의 유기 EL 장치의 단위 발광 소자 분할홈의 확대 평면도이다.
도 22는 도 21의 A-A선을 따른 단면도이다.
도 23은 도 21의 B-B선을 따른 단면도이다.
도 24는 도 21의 C-C선을 따른 단면도이다.
도 25는 본 발명의 유기 EL 장치의 단위 발광 소자 분할홈의 단면 사시도이다.
도 26은 도 16에 도시하는 공정을 거쳐 제조된 본 발명의 유기 EL 장치의 단면도로서, 도 22와 동일한 선으로 본 발명의 유기 EL 장치를 절단한 상태를 도시한다.
도 27은 도 16에 도시하는 공정을 거쳐 제조된 본 발명의 유기 EL 장치의 단면도로서, 도 23과 동일한 선으로 본 발명의 유기 EL 장치를 절단한 상태를 도시한다.
도 28은 본 발명의 제조 프로세스의 일단계에 있어서, 단위 발광 소자 분할홈을 형성한 직후의 본 발명의 유기 EL 장치의 단면 사시도이다.
도 29는 본 발명의 제조 프로세스의 일단계에 있어서, 단위 발광 소자 분할홈을 형성한 후에 이면 전극층의 일부를 박리할 때의 본 발명의 유기 EL 장치의 단면 사시도이다.
도 30은 도 29에 도시하는 제조 프로세스를 거쳐 제조된 본 발명의 유기 EL 장치의 단면도이다.
도 31은 도 1의 배경색을 제거하여 보다 명확하게 한 도면이다.
도 32는 도 2의 사진을 스케치한 도면이다.
도 33은 도 3의 배경색을 제거하여 보다 명확하게 한 도면이다.
도 34는 도 5의 사진을 스케치한 도면이다.
도 35는 도 6의 사진을 스케치한 도면이다.
도 36은 도 7에 해칭(hatching)을 하여 명확하게 한 도면으로, 휘도의 수치는 대략적인 값이다.
도 37은 도 8의 배경색을 제거하여 보다 명확하게 한 도면이다.
도 38은 도 10의 배경색을 제거하여 보다 명확하게 한 도면이다.
도 39는 도 11의 배경색을 제거하여 보다 명확하게 한 도면이다.
도 40은 도 12의 배경색을 제거하여 보다 명확하게 한 도면이다.
본 발명이 주로 대상으로 하고 있는 것은, 예를 들면 유리나 고분자 필름 등으로 대표되는 투광성 기판 위에 일방의 전극(제 1 전극층)이 되는 투광성 도전층(투광성의 제 1 도전성 전극층)이 형성되며, 그 위에 발광층을 포함하는 복수의 각종 유기 화합물층(적층체층 또는 기능층이라고도 함)과 이면 전극층(제 2 전극층)이 형성된, 이른바 배면 발광(bottom emission)형의 유기 EL 장치이다.
배면 발광형의 유기 EL 장치는, 일방의 전극이 되는 층(제 1 전극층)이 투광성 도전층(투광성의 제 1 도전성 전극층)이며, 타방의 전극(제 2 전극층)이 되는 이면 전극층은, 알루미늄 등의 반사층이다. 다만, 목적에 따라서는, 양면광 취출 등에 적용하는 관점에서, 이면 전극층으로서 투광성인 것이 이용되어도 된다.
또한, 본 발명이 주로 대상으로 하고 있는 유기 EL 장치는, 집적형 유기 EL 장치이다. 집적형 유기 EL 장치(100)는, 스트립(strip) 형상으로 형성된 유기 EL 소자(이하, 「단위 발광 소자」라고 함)를 전기적으로 직렬로 접속한 것이다.
집적형 유기 EL 장치(100)의 기본적인 층 구성은 도 13, 도 14와 같이, 복수의 홈이 설치되어 있어, 하나의 평면 형상의 유기 EL 소자가 스트립 형상의 단위 발광 소자로 분할되어 있다.
즉, 집적형 유기 EL 장치(100)는, 유리 기판(101)에 제 1 전극층인 도전성 전극층(102)과, 기능층(103)과, 제 2 전극층인 이면 전극층(104)이 순서대로 적층된 것이다. 여기서 기능층(103)은, 복수의 유기 화합물층을 포함하는 적층체층이며, 예를 들면 정공 주입층과, 정공 수송층과, 발광층, 전자 수송층 및 도전층이 적층된 것이다.
그리고 집적형 유기 EL 장치(100)에서는, 각 층에 홈(110, 111, 112, 113)이 형성되어 있다.
구체적으로 설명하면, 도전성 전극층(102)에 제 1 홈인 제 1 전극층 분리홈(110)이 형성되어, 도전성 전극층(102)이 복수로 분할되어 있다. 또한, 기능층(103)에는 제 2 홈인 발광층 분리홈(111)이 형성되어, 기능층(103)이 복수로 분할되어 있다. 또한, 상기 발광층 분리홈(111) 내에 이면 전극층(104)의 일부가 침입하여 홈 바닥부에서 도전성 전극층(102)과 접하고 있다. 발광층 분리홈(111)은 기능층(103; 적층체층)에 설치된 도통용 개구이며, 이 도통용 개구 내에 이면 전극층(104)의 일부가 침입하여 홈 바닥부에서 도전성 전극층(102)과 접하고 있다.
또한, 기능층(103)의 제 3 홈(112)과 이면 전극층(104)에 설치된 제 4 홈(113)이 연통하여, 전체적으로 깊은 공통 홈인 단위 발광 소자 분할홈(115)이 형성되어 있다.
따라서, 단위 발광 소자 분할홈(115)은, 적어도 이면 전극층(104; 제 2 전극층)에 이르는 깊이를 가지며, 바람직하게는 기능층(103)에 이른다.
집적형 유기 EL 장치(100)는, 도전성 전극층(102)에 설치된 제 1 전극층 분리홈(110)과, 기능층(103)(구체적으로는, 정공 주입층, 정공 수송층, 발광층, 전자 수송층 및 도전층의 적층체층) 및 이면 전극층(104)에 설치된 단위 발광 소자 분할홈(115)에 의해 각 박층이 구획되어, 독립한 단위 발광 소자(120a, 120b, 120c???)가 형성되어 있다.
즉, 도 15와 같이, 제 1 전극층 분리홈(110)에 의해 구획된 복수의 도전성 전극층(102; 제 1 전극층) 중 하나와, 이 구획된 도전성 전극층(102)에 적층된 기능층(103; 적층체층)의 구획과, 이면 전극층(104; 제 2 전극층)의 구획에 의해 단위 발광 소자(120)가 구성되어 있다.
그리고, 도 13, 도 14와 같이, 발광층 분리홈(111) 내에 이면 전극층(104)의 일부가 침입하고, 이면 전극층(104)의 일부가 도전성 전극층(102)과 접하고 있어, 하나의 단위 발광 소자(120a)는 인접하는 단위 발광 소자(120b)와 전기적으로 직렬로 접속되어 있다(도 13, 도 14).
즉, 제 1 전극층 분리홈(110)과 단위 발광 소자 분할홈(115)이 상이한 위치에 있기 때문에, 하나의 단위 발광 소자(120a)에 속하는 기능층(103a; 적층체층)과, 이면 전극층(104a; 제 2 전극층)이 도전성 전극층(102a)으로부터 돌출되어, 인접하는 단위 발광 소자(120b)에 걸쳐져 있다. 그리고, 이면 전극층(104a)의 발광층 분리홈(111) 내로 침입한 침입부(121a)가, 인접하는 단위 발광 소자(120b)의 도전성 전극층(102b)에 접하고 있다.
그 결과, 유리 기판(101) 위의 단위 발광 소자(120a)가, 이면 전극층(104a)의 침입부(121a)를 통해 직렬로 접속되어 있다.
외부로부터 공급되는 전류는, 도전성 전극층(102a) 측으로부터 기능층(103a)를 거쳐 이면 전극층(104a) 측을 향해 흐르는데, 이면 전극층(104a)의 일부가 발광층 분리홈(111) 내의 침입부(121a)를 통해 이웃하는 도전성 전극층(102b)과 접하고 있어, 최초의 단위 발광 소자(120a)를 거쳐 이웃하는 단위 발광 소자(120b)의 도전성 전극층(102b)으로 전류가 흐른다. 이와 같이, 집적형 유기 EL 장치(100)에서는, 각 단위 발광 소자(120)가 모두 직렬로 전기 접속되어, 모든 단위 발광 소자(120)가 발광한다.
또한, 상기한 집적형 유기 EL 장치(100)는, 도시하지 않은 진공 증착 장치와, 도시하지 않은 레이저 스크라이브(laser scribe) 장치를 사용하여 제조된다.
즉, 집적형 유기 EL 장치(100)를 제조할 때에는, 최초의 공정으로서 유리 기판(101) 등의 위에, 도전성 전극층(102)을 성막(成膜)한다.
도전성 전극층(102)에는, 산화인듐주석(ITO), 산화주석(SnO2), 산화아연(ZnO) 등이 이용된다. 도전성 전극층(102)은, 스퍼터링법이나 CVD법에 의해 유리 기판(101)에 형성된다.
그리고, 계속하여, 제 1 레이저 스크라이브 공정을 행하여, 도전성 전극층(102)에 대해 제 1 전극층 분리홈(110)을 형성한다.
또한, 레이저 스크라이브 장치는, X?Y 테이블과, 레이저 발생 장치 및 광학계 부재를 가지는 것이다. 제 1 레이저 스크라이브 공정은, 유리 기판(101)을 X?Y 테이블 위에 설치하고, 레이저 광선을 조사하면서, 유리 기판(101)을 종(縱)방향으로 일정한 속도로 직선 이동시킴으로써 행한다. 그리고, X?Y 테이블을 횡(橫)방향으로 이동하여 레이저 광선의 조사 위치를 변위하고, 레이저 광선을 조사하면서 유리 기판(101)을 다시 종방향으로 직선 이동시킴으로써 행한다.
제 1 레이저 스크라이브 공정을 마친 기판(101)은, 비산(飛散)한 피막을 제거하기 위하여, 경우에 따라서는, 표면을 세정한다.
다음으로, 이 유리 기판(101)에, 정공 주입층, 정공 수송층, 발광층, 전자 수송층, 도전층 등을 순서대로 퇴적하여, 기능층(103; 적층체층)을 형성한다.
그리고, 진공 증착 장치로부터 취출한 기판(101)에 대해 제 2 레이저 스크라이브 공정을 행하여, 기능층(103)에 발광층 분리홈(111)을 형성한다.
계속하여, 진공 증착 장치에 상기 기판(101)을 삽입하고, 기능층(103) 위에, 알루미늄(Al)이나 은(Ag) 등의 금속 재료로 이루어진 이면 전극층(104)을 형성한다.
또한, 계속해서 제 3 레이저 스크라이브 공정을 행하여, 이면 전극층(104)과 기능층(103) 쌍방에 단위 발광 소자 분할홈(115)을 형성한다.
그리고, 또한 도시하지 않은 급전 전극의 성형이나, 그 외측에서의 분리홈(미도시)의 성형, 분리홈의 외측 부분의 이면 전극층(104) 등의 제거 및 밀봉부에 의한 밀봉의 작업이 행해져 유기 EL 장치가 완성된다.
본 발명의 하나는, 상기 유기 EL 장치의 제조 방법으로서,
(a) 투광성 기판(유리 기판(101) 등) 위에 패턴화된 투광성의 제 1 도전성 전극층(102)을 형성하는 공정,
(b) 상기 패턴화된 투광성의 제 1 도전성 전극층(102)의 적어도 일부를 덮도록 복수의 유기 화합물층을 포함하는 적층체층(103; 기능층)을 형성하는 공정,
(c) 상기 적층체층(103; 기능층)의 일부를 제거하여 상기 투광성의 제 1 도전성 전극층(102)의 일부를 노출하는 공정,
(d) 상기 적층체층(103; 기능층)과 투광성의 제 1 도전성 전극층(102)의 노출 부분에 적어도 1층 이상의 제 2 도전성 전극층(이면 전극층(104))을 포함하는 층을 형성하는 공정,
(e) 상기 투광성 기판(유리 기판(101) 등) 측으로부터 레이저 빔을 입사함으로써 상기 적층체층(103; 기능층)과 상기 제 2 도전성 전극층(이면 전극층(104))의 일부를 동시에 제거하는 공정을 포함하는 것을 특징으로 하는, 기판 위에 복수의 발광부가 전기적으로 직렬로 접속된 유기 발광 장치의 제조 방법이다.
본 발명의 대상이 되는 배면 발광형 유기 EL 장치가 투광성 기판을 이용하는 이유는, 발생한 광을 외부로 취출하기 때문이며, 그 위에 형성되는 전극층도 투광성인 것이 요구되고 있다. 다만, 이들은 전면에 걸쳐 투광성일 필요는 없고, 목적에 따라서는 국부적으로 투광성이면 된다. 예를 들어, 특정 형상의 영역을 발광시켜, 그것을 보는 사람에게 신호를 인식시키는 사이니지(signage)는, 소망하는 형상의 부분만큼이 투광성이면 된다. 본 발명은, 대면적의 조명에 적용하는 것을 주된 목적으로 하여 이루어진 것이지만, 이러한 대면적의 표시 소자에 적용하는 것도 가능하다. 또한, 도전성을 보충하기 위하여 투광성 도전층의 아래 또는 위에 금속 그리드(grid)층을 배치하기도 하는데, 이러한 부분 투광성의 제 1 도전성 전극층을 이용하는 경우에도 본 발명을 적용할 수 있다.
덧붙여, 본 발명에 있어서 「투광성」이란 광을 투과하는 성질을 가지는 것을 의미하며, 구체적으로는, 발광 영역의 가시광 영역에서의 투과율이 대체로 50%를 초과하면 된다. 투광성의 제 1 도전성 전극층(이하, 투광성 도전층이라 함)으로서는, 예를 들면 인듐 도핑된 산화 주석층이 예시된다.
또한, 이 투광성 도전층은, 본 발명을 적용하기 위하여 최종적으로는 패턴화되어 있는 것이 필요해진다((a) 공정). 다양한 방법을 이용하여 패턴화하는 것이 가능하다. 예를 들면, 스크린 인쇄나, 마스크를 사용한 증착 등과 같이 투광성의 제 1 도전성 전극층을 패턴화된 상태로 형성하는 방법과, 형성 후 리프트 오프(lift off), RIE(reactive ion etching, 반응성 이온 에칭), 포토리소그래피, 워터 제트(water jet), 레이저 빔 조사 등에 의해 제거하는 방법, 및 이들의 조합을 고려할 수 있다. 손상을 주기 어려움, 어느 정도의 가공 정밀도가 있음, 프로세스가 간이함 등, 몇 가지 조건은 필요하지만 일반적으로 알려져 있는 방법으로 패턴을 형성하면 된다.
여기서 중요한 것은, 이러한 방법에 따라 형성된 복수의 패턴화된 투광성 도전층 부분이, 유기 화합물층을 포함하는 적층체층(103; 기능층)의 형성 전에, 전기적으로 각각 분리분할되어 있는 것이다. 이들은, 최종적으로는 전기적으로 직렬 접속되는 발광 부분이 되기 때문에, 패턴화 종료 시점에서는, 각 도전 부분(102a, 102b???) 내는 저저항이며, 서로의 도전 부분(102a, 102b???) 사이는 고저항인 것이 바람직하다. 또한, 효율적으로 발광시키기 위해서는 이들 각 도전 부분(102a, 102b???)이 직렬로 접속되는 것이므로 거의 동일한 면적으로 분할되어 있는 것이 바람직하다. 이 유기 화합물층이 기판(유리 기판(101) 등)에 균일하게 형성되어 있는 것을 전제로 고려하면, 발광 효율을 가장 높게 설정할 수 있는 것은, 각 부분에 동일한 전류를 투입할 수 있는 경우이며, 패턴화된 각 부분의 면적이 동일한 경우이다. 이를 가장 단순하게 실현하기 위한 예로서, 기판이 직사각형인 경우에는, 그 한 변에 평행한 단수 또는 복수의 직선에 의해 스트립 형상으로 투광성 도전층(102)을 분할하는 방법을 들 수 있다. 이 경우는, 그 변에 수직한 방향의 투광성의 제 1 도전성 전극층(102)의 저항값을, 분할수를 증가시키는 만큼 저감할 수 있게 된다.
(b) 공정에 있어서, 이 패턴화된 투광성의 제 1 도전성 전극층(102)의 적어도 일부를 덮도록 형성되는 복수의 유기 화합물층을 포함하는 적층체층(103; 기능층)은, 예를 들면, 복수의 유기 화합물층으로 구성되어 있어, 이른바 발광층 이외에, 전자 주입층, 전자 수송층, 정공 주입층, 정공 수송층 등이 포함될 수 있다. 또한, 이들 층(기능층(103))은 대부분 PN 접합을 이루지만, 이들 유기 화합물층에는 복수의 접합이 포함되어 있어도 되며, 이들 다접합으로 양호한 성능을 얻기 위하여 전하 발생층 등을 포함하고 있어도 된다. 이러한 유기 화합물층 내에 일부 박막의 알칼리 금속층을 포함하는 경우도 있고, 무기층을 포함할 수도 있다. 소면적으로 발광이 가능한 층의 조합으로 구성되는 적층체층이면, 그 대면적화를 위하여 본 발명을 적용할 수 있다. 또한, 본 발명에 있어서는, 저분자 유기 화합물 등을 증착법으로 형성해도 되고, 고분자 유기 화합물의 경우는 인쇄 등으로 형성하는 것도 가능하며, 금속층이나 금속 산화물층은 스퍼터링 등의 방법으로 형성하는 것도 가능하여, 각각 적절한 형성법을 선택해야 한다. 게다가, 본 발명을 실현하기 위해서는, 상기 투광성의 제 1 도전성 전극층(102) 이외에, 적어도 1층 이상의 제 2 도전성 전극층(이면 전극층(104))이 필요하며, 이후의 구성에서 형성하게 되는데, 본 복수의 유기 화합물층을 포함하는 적층체층의 최(最)표면에 이 제 2 도전성 전극층과는 별도로 도전성의 층을 형성하는 것도 가능하다.
그 후 실시되는 「상기 적층체층의 일부를 제거하여 상기 투광성의 제 1 도전성 전극층의 일부를 노출하는 공정」((c) 공정)에도, 다양한 방법을 적용하는 것이 가능하다. 전술한, 투광성 도전층을 제거하기 위하여 이용하는 리프트 오프, RIE(reactive ion etching), 포토리소그래피, 워터 제트, 레이저 빔 조사 등이 가능하다고 사료되지만, 유기 화합물층을 포함하는 적층체층(103; 기능층)을 제거한 후, 투광성 도전층(도전성 전극층(102))을 잔존시키는 것이 필요하여, 조건 범위가 좁아지는 경우가 있다. 이 때문에, 주로 RIE는, 에칭 시간으로 제어시키는데, 예를 들면, 워터 제트는 유속으로, 레이저 빔은 레이저 파워(결과적으로는 주로 초점 위치로)로 각각 투광성 도전층에 대한 손상을 극소화할 필요가 있다. 덧붙여, 이 적층체층(103)의 제거는, 최종적으로는 투광성의 제 1 도전성 전극층(102)과 인접하는 분할된 소자의 제 2 전극층(이면 전극층(104))을 전기적으로 접속시키는 것을 목적으로 하고 있기 때문에, 반드시 투광성의 제 1 도전성 전극층(102)의 패턴과 같이 연속한 선의 패턴으로 제거할 필요는 없다.
본 발명에 있어서는, 「상기 적층체층의 일부를 제거하여 상기 투광성의 제 1 도전성 전극층(102)의 일부를 노출하는 공정」((c) 공정)의 후에, 「상기 적층체층 및 그것을 제거하여 형성된 투광성의 제 1 도전성 전극층(102)의 노출 부분의 적어도 일부에 1층 이상의 제 2 도전성 전극층을 포함하는 층을 형성하는 공정」((d) 공정)을 포함한다. 여기서, 상기 유기 화합물층을 포함하는 적층체층 위에 형성되는 제 2 도전성 전극층은, 투광성 기판 위에 형성된 투광성의 제 1 도전성 전극층(102)과 함께 유기 화합물층을 포함하는 적층체층을 사이에 끼우는 한 쌍의 전극이 된다. 또한, 투광성의 제 1 도전성 전극층(102b)의 노출 부분에 형성되는 제 2 도전성 전극층(이면 전극층(104a))은, 인접하는 투광성 기판 위에 형성된 투광성의 제 1 도전성 전극층(102b)과 상기 유기 화합물층을 포함하는 적층체층(기능층(103a)) 위에 형성되는 제 2 도전성 전극층(이면 전극층(104a))을 전기적으로 접속하는 도전부로서 기능한다. 다만, 이 제 2 도전성 전극층의 형성 직후에는, 기판 위 전면에 형성되어 있기 때문에, 전기적인 직렬 접속을 이루기 위해서는, 이 층의 패턴화가 필요하다. 본 발명에서는, 「상기 투광성 기판 측으로부터 레이저 빔을 입사함으로써 상기 적층체층과 상기 제 2 도전성 전극층의 일부를 동시에 제거하는 공정」((e) 공정)에 의해 이를 실현한다. 즉, 상기한 단위 발광 소자 분할홈(115)을 설치하여 이를 실현한다.
덧붙여, 이 유기 화합물층을 포함하는 적층체층 위에 형성되는 제 2 도전성 전극층은, 일반적으로는 투광성 기판으로부터 광을 취출하는 배면 발광형 유기 EL 장치를 대상으로 하는 경우는 투광성일 필요는 없지만, 목적에 따라서는 양면광 취출 등에 적용할 수도 있으며, 그 경우는 투광성인 것이 이용되기도 한다.
본 발명에서는, 상기 투광성 기판 측으로부터 레이저 빔을 입사함으로써 상기 적층체층과 상기 제 2 도전성 전극층의 일부를 동시에 제거하는 것에 의해 상기 도전성 전극층(102)의 패터닝을 행하는 것을 특징으로 하고 있다. 전술한 바와 같은 양면광 취출의 경우를 제외하고 소자 전체의 저저항화를 위해서는 제 2 전극층은 투광성의 도전성 전극이 아닌 것이 바람직하다. 특히, 기판 측으로부터의 광 취출 강도를 높이기 위해서는, 반사율이 높은 제 2 전극층을 이용하는 것이 유효하다. 일반적으로는, 예를 들면, 증착법에 의해 형성되는 Ag에 의해 예시되는, 가시광이 투과하지 않는 정도의 두께를 가지는 반사율이 높은 금속 박막 또는 그것을 포함하는 다층막이 이용된다. 이 때문에, 레이저 빔을 제 2 전극층 측으로부터 조사했을 경우, 에너지 밀도가 작은 경우는 대부분의 레이저 빔은 반사되어 버려 전극층의 가열에 유효하게 작용하지 않기 때문에 전극층을 제거할 수 없다. 또한, 빔 강도를 높여 가면 제 2 전극층인 금속층이 용해함으로써 반사율이 작아져 큰 에너지를 급격하게 흡수하게 된다. 이 경우에는, 제 2 전극층이나 투광성의 제 1 도전성 전극층까지 레이저 빔의 에너지에 의해 손상을 받아, 소망하는 패터닝을 할 수 없게 된다. 즉, 입사하는 레이저 빔의 에너지 밀도를 적절히 제어하는 것이 어렵고, 사실상 적절한 가공 조건을 찾아낼 수 없게 된다.
이에 대해, 투광성 기판(유리 기판(101) 등) 측으로부터 레이저 빔을 조사했을 경우는, 투광성 기판에서의 흡수가 거의 없기 때문에, 에너지 밀도가 낮은 경우에서도 유기 화합물층이나 도전성 전극층(102)에서 에너지 흡수를 할 수 있으며, 빔 조사 주변의 온도를 상승시켜, 유기 화합물층이나 제 2 전극층(도전성 전극층(102))을 제거할 수 있다. 이 경우, 제 2 전극층은 반드시 승화시킬 필요는 없고, 유기 화합물층이나 도전성 전극층(102)을 제거함으로써 그 위에 존재하는 이 층도 기판으로부터 제거할 수 있다. 또한, 낮은 에너지 밀도로 제거할 수 있기 때문에, 투광성의 제 1 도전성 전극층(도전성 전극층(102))의 문제가 되는 손상을 회피할 수 있다. 즉, 입사하는 레이저 빔의 에너지 밀도를 적절히 제어하는 것이 가능하며, 적절한 가공 조건을 용이하게 찾아낼 수 있다.
본 발명의 바람직한 양태는, 투광성 기판 위에 패턴화된 투광성의 제 1 도전성 전극층(도전성 전극층(102))을 형성하는 공정((a) 공정)이, 상기 투광성 기판 위에 투광성의 제 1 도전성 전극층(도전성 전극층(102))을 형성한 후, 레이저 빔을 조사함으로써 그 일부를 제거하는 공정을 포함하는 것을 특징으로 하는 유기 발광 장치의 제조 방법이다. 패턴화된 투광성의 제 1 도전성 전극층(도전성 전극층(102))을 얻기 위해서는, 스크린 인쇄나, 마스크를 사용한 증착 등과 같이 투광성의 제 1 도전성 전극층을 패턴화된 상태로 형성하는 방법과, 형성 후 리프트 오프, RIE(reactive ion etching), 포토리소그래피, 워터 제트, 레이저 빔 조사 등에 의해 제거하는 방법, 및 이들 조합이 있음을 전술하였지만, 그 대부분은, 가공 정밀도나, 대면적화, 생산성, 비용에 과제를 포함하고 있는 경우가 있다. 이들 중에서, 레이저 빔으로 투광성의 제 1 도전성 전극층을 패턴화하는 방법은, 가장 합리적이라고 할 수 있다. 본 발명에서는, 전술한 바와 같이 (e) 공정에 있어서, 제 2 전극층을 레이저 가공으로 패턴화하는 것을 특징으로 하고 있기 때문에, 그와 동등의 가공 정밀도를 가지고 있는 방법을 이용하여 제 1 도전성 전극층(도전성 전극층(102))을 패턴화하는 것이 합리적이다. 가공 정밀도는, 제품의 수율이나, 유효 면적 등에 크게 영향을 준다. 그보다 높은 정밀도는 성능을 저하시키지는 않지만, 극단적으로 고정밀도일 필요는 없으며, 비용을 높이는 것은 바람직하지 않다. 또한, 동일한 방법을 이용함으로써, 공정상의 얼라인먼트(alignment)가 큰폭으로 용이해진다는 이점이 있다.
본 발명의 바람직한 양태는, 상기 복수의 유기 화합물층을 포함하는 적층체층의 상기 투광성 기판과 가장 떨어진 층이 도전성의 박막층인 것을 특징으로 하는 유기 발광 장치의 제조 방법이다.
요컨데, 제 2 도전성 전극층에 인접하며, 이와는 상이한 도전성의 박막층이 설치되어 있는 것이 바람직하다.
상기 복수의 유기 화합물층을 포함하는 적층체층의 상기 투광성 기판과 가장 떨어진 층, 즉 적층체층 형성 후의 최표면층은, 원리적으로는 막면 방향으로 도전성이 있는 금속이나 금속 산화물층이어도, 유기 화합물 반도체층이어도 각 소자를 전기적으로 직렬로 접속하는 것에 큰 영향은 없다. 그러나, 이 층을 유기 화합물층과 비교하여 안정성이 높은 금속 박막층이나, 금속 산화물 박막층으로 해 두면 최종적으로 신뢰성의 높은 유기 EL 장치를 얻을 수 있다.
이 차이는 반드시 명확하지는 않지만, 수분의 침입, 유기 화합물층과 금속층이나 금속 산화물층의 신뢰성의 문제에 기인하고 있는 것으로 사료된다. 유기 화합물층은, 습도나 산소, 전자나 플라즈마의 손상이나 그에 따른 온도 상승에 의해서 영향을 받기 쉽다. 유기 화합물층을 포함하는 적층체층의 형성 후에 필요한 유기 화합물 적층체층을 최표면으로 한 상태의 가공이나 제막에 비해, 표면을 안정한 층으로 덮은 후의 가공이나 제막은 제조 후의 특성이나 신뢰성을 확보하는데 유효하다. 특히, 이러한 가공 분위기를 충분한 저습도?저산소 농도 조건으로 유지할 수 없는 경우는 그 효과는 현저해진다.
본 발명의 바람직한 양태는, 「상기 적층체층의 일부를 제거하여 상기 투광성의 제 1 도전성 전극층의 일부를 노출하는 공정」((c) 공정)이, 상기 적층체층에 레이저 빔을 조사하는 공정을 포함하는 것을 특징으로 하는 유기 발광 장치의 제조 방법이다. 이러한 박막의 제거 방법으로서, 투광성 도전층의 제거 방법에서 예시한 바와 같이, 리프트 오프, RIE(reactive ion etching), 포토리소그래피, 워터 제트, 레이저 빔 조사 등에 의해 제거하는 방법, 및 이들 조합을 고려할 수 있다. 그러나, 그 대부분은, 가공 정밀도나, 대면적화, 생산성, 비용에 과제를 포함하고 있는 것도 마찬가지이다. 게다가, 이 유기 화합물을 포함하는 적층체층의 제거 시에는, 노출시키는 투광성의 제 1 도전성 전극층에 대한 손상을 극소화하는 것이 요구된다. 따라서, 이러한 제거 방법 중에서, 역시 레이저 빔으로 적층체층을 부분적으로 제거하는 방법이 가장 합리적이라고 할 수 있다. 본 발명에서는, 제 2 도전성 전극층을 레이저 가공으로 패턴화하는 것을 특징으로 하고 있기 때문에, 가공 정밀도의 면에서 고려해도 투광성의 제 1 도전성 전극층(도전성 전극층(102))의 패터닝과 마찬가지로, 동일한 방법을 이용하는 것이 바람직하며, 공정상의 얼라인먼트가 큰폭으로 용이해진다는 이점도 마찬가지로 얻을 수 있다.
본 발명의 바람직한 양태는, 상기 적층체층을 일부 제거하기 위한 레이저 빔의 조사가 레이저 빔을 상기 투광성 기판으로부터 입사함으로써 행해지는 것을 특징으로 하는 유기 발광 장치의 제조 방법이다. 이 유기 화합물층을 포함하는 적층체층은 제 2 도전층과 달리 반사율이 비교적 작은 층으로 구성되어 있기 때문에, 레이저 빔을 직접 적층체층 측으로부터 입사해도, 적층체층의 흡수에 의한 온도 상승에 의해 상기 적층체층을 승화시킴으로써 제거하는 것은 가능하다. 그러나, 적층체층 표면으로부터 레이저 빔을 조사했을 경우는 적층체층 표면으로부터 가열되기 때문에, 상기 투광성 도전체층 부근의 적층체층을 완전하게 제거할 수 없는 경우가 있어, 이 경우는 인접하는 투광성 도전체층과 제 2 도전성 전극층의 전기적인 저항을 충분히 작게 할 수 없게 된다.
즉, 적층체층(기능층(103))은, 투광성 도전체층(102)과 제 2 도전성 전극층 사이에 끼워져 있고, 적층체층의 일방에 인접하여 투광성 도전체층(102)이 있으며, 적층체층의 일방에 인접하여 제 2 도전성 전극층이 있다. 그리고, 유기 EL 장치(100)에서는, 단위 발광 소자를 직렬로 접속하기 위하여, 투광성 도전체층(102)과 제 2 도전성 전극층을 전기적으로 접속해야만 하므로, 당연히 해당 접속 부분의 저항은 작은 것이 바람직하다.
여기서, 본 발명에서는, 상기한 투광성 도전체층(102)과 제 2 도전성 전극층의 전기적 접속을, 적층체층을 제거함으로써 형성된 홈(발광층 분리홈(111))에 제 2 도전성 전극층을 침입시키는 것에 의해 실현하고 있다. 즉, 제 2 도전성 전극층의 연장 부분을 상기 홈(발광층 분리홈(111))의 바닥 부분에서 투광성 도전체층(102)과 접촉시켜 투광성 도전체층(102)과 제 2 도전성 전극층의 전기적 접속을 도모하고 있다. 그 때문에, 투광성 도전체층(102) 부근의 적층체층을 완전하게 제거할 수 없는 경우에는, 투광성 도전체층과 제 2 도전성 전극층 사이에, 적층체층의 잔사(殘渣)가 끼워져 버려, 투광성 도전체층과 제 2 도전성 전극층의 사이의 전기 저항이 증대해 버린다.
또한, 적층체층을 완전하게 제거하려고 레이저의 파워를 올리면, 투광성의 제 1 도전성 전극층이 손상을 받기 쉬워지기 때문에, 이상적인 제거의 조건 범위는 좁아지는 경향이 있다.
이에 대해, 레이저 빔을 투광성 기판으로부터 입사했을 경우, 우선 투광성 도전체층(102) 근방의 적층체층이 가열 승화하기 때문에 투광성 도전체층에 대한 손상이 비교적 적은 저파워로 투광성 도전체층과 적층체층의 박리가 일어날 수 있다. 이 때문에, 적층체층 표면으로부터 레이저 빔을 조사했을 경우보다 넓은 범위에서 이상적인 제거가 가능해진다.
보다 좋은 점은, 이 조건이, 추천되는 (e) 공정에서 채용하는 레이저 빔의 조건과 근사하고 있으므로, 레이저 가공기 등을 공용할 수 있다는 점이다.
즉, 본 발명에서는, 「상기 투광성 기판 측으로부터 레이저 빔을 입사함으로써 상기 적층체층과 상기 제 2 도전성 전극층의 일부를 동시에 제거하는 공정」((e) 공정)을 포함하고 있다. 이 (e) 공정은, 레이저 빔을 조사하여 홈을 형성한다는 점에서, (c) 공정의 추천 방법과 공통된다.
즉, (c) 공정인 「상기 투광성 기판 측으로부터 레이저 빔을 입사함으로써 상기 적층체층과 상기 제 2 도전성 전극층의 일부를 동시에 제거하는 것에 의해 상기 제 2 도전성 전극층의 패터닝을 행할」 때의 조건은, 추천되는 (e) 공정의 조건과 거의 동일하며, (c) 공정과 (e) 공정의 차이는, 레이저 스크라이브 시에, 제 2 도전성 전극층의 유무의 차이에 지나지 않는다.
그 때문에, (c) 공정을 실시할 때, 적층체층을 제거할 때의 레이저 빔의 출력 등을, (e) 공정과 마찬가지로 가스화한 승화 성분 의해 적층체층과 함께 제 2 도전성 전극층까지 박리할 수 있는 출력으로 함으로써, 레이저 가공기 등을 공용할 수 있다.
즉, 제 2 도전성 전극층의 존재의 유무에 관계없이 동일한 조건을 선택하여 (c) 공정의 가공과 (e) 공정의 가공을 할 수 있기 때문에, 조건 설정의 용이함이나, 레이저 가공기의 선택 등의 면에서 바람직하다고 할 수 있다.
본 발명의 바람직한 양태는, 「상기 적층체층과 상기 제 2 도전성 전극층의 일부를 동시에 제거하는 공정」((e) 공정)에 이용되는 레이저 광원이 네오듐 첨가의 YAG 레이저의 고조파인 것을 특징으로 하는 유기 발광 장치의 제조 방법이다. 본 발명에서는, 상기 적층체층과 상기 제 2 도전성 전극층의 일부를 동시에 제거할 때에는, 가능한 한 투광성 도전층(102)에 손상을 주지 않는 것이 바람직하다. 이 때문에, 조사하는 레이저 광은, 상기 적층체층에 큰 흡수를 갖고, 투광성 도전층(102)에서의 흡수는 작은 것이 요구된다. 네오듐 첨가의 YAG 레이저는, 산업계에 널리 보급되어 있어 입수가 용이할 뿐만 아니라, 펄스상 발진에 의해 단시간이지만 매우 큰 파워 밀도를 얻을 수 있어, 가공성이 높은 레이저이다. 기본파의 파장은 1064㎚이며, 그 고조파(532㎚, 355㎚)의 파장의 광에서는, ITO 등의 투광성 도전 재료에 의한 흡수는 작다. 이 때문에, 투광성 도전층(102)에 손상을 주는 일 없이 적층체층을 제거하는 것에 적합하다. 특히, 제 2 고조파는, 비교적 레이저 광원으로서 널리 보급되어 있어 제조 장치에 이용하는 것은 바람직하다고 할 수 있다.
본 발명의 바람직한 양태는, 「상기 적층체층의 일부를 제거하여 상기 투광성의 제 1 도전성 전극층(102)의 일부를 노출하는 공정」((c) 공정)에 이용되는 레이저 광원이 네오듐 첨가의 YAG 레이저의 고조파인 것을 특징으로 하는 유기 발광 장치의 제조 방법이다. 전술한 바와 같이, 상기 적층체층을 일부 제거하기 위한 레이저 빔 조사 조건은, 제 2 도전성 전극층의 제거 조건((e) 공정)과 거의 동일하게 설정함으로써 실현 가능하다. 이 때문에, 상기와 마찬가지로 레이저 광원이 네오듐 첨가의 YAG 레이저의 고조파인 것이 바람직하다. 특히, 레이저 빔을 투광성 기판 측으로부터 조사하는 경우에 이 광원은 보다 바람직해진다.
본 발명의 바람직한 양태는, 「상기 투광성 기판 위에 패턴화된 투광성의 제 1 도전성 전극층(102)을 형성하는 공정」((a) 공정)이, 상기 투광성 기판 위에 투광성의 제 1 도전성 전극층을 형성한 후, 네오듐 첨가의 YAG 레이저의 기본파를 광원으로 하는 레이저 빔을 조사함으로써 그 일부를 제거하는 공정을 포함하는 것을 특징으로 하는 유기 발광 장치의 제조 방법이다.
투광성 도전층(102)을 패턴화하는 경우, 레이저 빔의 조사에 의한 방법이 바람직한 것은 상술한 바와 마찬가지이지만, 그때 레이저 빔은 투광성 도전층(102)에 흡수되어 열 에너지로 변환될 필요가 있기 때문에, 투광성 도전층(102)에 흡수 파장을 가지는 것이 필수 조건이 된다. 전술한 바와 같이, 네오듐 첨가의 YAG 레이저의 기본파는 1064㎚로, ITO나, 산화 주석 등의 투광성 도전층(102)이 많이 흡수하는 것으로 확인된다. 또한, 고조파와 달리 기본파는, 높은 에너지 밀도를 얻는 것이 용이하고 비교적 흡수 계수가 작은 경우에서도 이용하는 것이 가능하다. 게다가, 「상기 적층체층의 일부를 제거하여 상기 투광성의 제 1 도전성 전극층의 일부를 노출하는 공정」((c) 공정)이나, 「상기 투광성 기판 측으로부터 레이저 빔을 입사함으로써 상기 적층체층과 상기 제 2 도전성 전극층의 일부를 동시에 제거하는 공정」((e) 공정)과 동일한, 또는 유사한 레이저 가공기를 이용하여 (a) 공정을 행하는 것은, 가공 정밀도를 포함하는 프로세스 전체의 적정화라는 점에서도 바람직하다고 할 수 있다. 경우에 따라서는 고조파 유닛을 연구함으로써 완전히 동일한 광원을 이용하여, (a) 공정과, (c) 공정과, (e) 공정을 실시하는 것도 가능하다.
본 발명의 바람직한 양태는, 「상기 투광성 기판 측으로부터 레이저 빔을 입사함으로써 상기 적층체층과 상기 제 2 도전성 전극층의 일부를 동시에 제거하는 공정」((e) 공정) 후에, 상기 기판 위의 상기 적어도 각 발광부의 일부에 역방향으로 전압을 인가하여 상기 발광부의 누설 전류를 저감시키는 공정을 포함하는 것을 특징으로 하는 유기 발광 장치의 제조 방법이다. 「상기 적층체층과 상기 제 2 도전성 전극층의 일부를 동시에 제거하는 공정」((e) 공정)은, 제 2 도전성 전극층을 각 발광 영역마다 전기적으로 분할하는 것을 목적으로 하고 있는데, 그때, 전기적인 분할이 불충분한 경우는, 각 영역의 투광성의 제 1 도전성 전극층과 제 2 도전성 전극층 사이에 누설 전류가 발생하여, 발광 특성을 저하시킨다. 전기적인 분할이 불충분해지는 원인은, 인접하는 제 2 도전성 전극층 사이의 절연 불량이나, 투광성의 제 1 도전성 전극에 대한 제 2 도전성 전극층의 접촉에 의한 전기적 단락, 유기 화합물 적층체층에 존재하는 미소 결함 등을 고려할 수 있다. 이들은, 각 발광부의 투광성의 제 1 도전성 전극층과 제 2 도전성 전극층 사이에 큰 전위차를 부여하여, 잔류하는 양 층 사이의 누설 전류 발생부에 대전류를 집중시킴으로써 결함 등을 열에 의해 제거하는 것을 목적으로 하고 있다. 전압을, 순방향으로 인가하는 것에 의해서도 동일한 처리를 실시하는 것은 가능하기는 하지만, 순방향의 경우에는 결함부뿐만이 아니라 그 이외의 영역에서도 어느 정도의 전류가 흐르기 때문에 국부적인 처리가 곤란해진다. 구체적으로는 동일한 전압을 가했을 경우의 처리에 의한 성능 회복의 정도가 작아진다.
본 발명의 바람직한 양태는, 「상기 투광성 기판 측으로부터 레이저 빔을 입사함으로써 상기 적층체층과 상기 제 2 도전성 전극층의 일부를 동시에 제거하는 공정」((e) 공정) 후에, 적어도 상기 제거부의 일부에 유체를 접촉시켜, 상기 발광부의 누설 전류를 저감시키는 공정을 포함하는 것을 특징으로 하는 유기 발광 장치의 제조 방법이다.
전술한 인접하는 제 2 도전성 전극층 사이의 절연 불량이나, 투광성의 제 1 도전성 전극에 대한 제 2 도전성 전극층의 접촉에 의해 전기적인 분할이 불충분해지는 주된 원인 중 하나는, 제 2 전극층의 일부 잔류에 의한 것이다. 이와 같이 잔류하고 있는 제 2 전극의 일부를 조금이라도 제거함으로써 발광 특성의 향상이 확인된다. 제거하는 수단으로서는, 상기 전류에 의한 발열을 이용하는 방법 이외에, 기계적인 제거법이 효과적이다. 구체적으로는, 점착성의 물체를 접착시켜 박리하는 방법이나, 고압의 유체를 분사하는 방법을 고려할 수 있는데, 소자의 손상이 적은 후자가 효과적이다. 또한, 유기 화합물 반도체는 수분의 존재 하에서 신뢰성이 저하한다고 사료되므로, 수분이 없는 유체가 바람직하다. 구체적으로는, 건조 질소나 아르곤 등의 건조 불활성 기체나, 물을 포함하지 않는 비수성 유기 용제 등을 적용할 수 있다. 액체의 경우는, 유체를 분사하는 방법 이외에, 액체에 침지시켜 초음파 처리하는 방법도 효과적이다.
단위 발광 소자 분할홈(115)은, 유리 기판(101) 위의 적층체를 독립한 단위 발광 소자(120a, 120b???)로 분단하는 것이기 때문에, 단위 발광 소자 분할홈(115)에 의해, 하나의 단위 발광 소자(120a)의 제 2 전극층과, 인접하는 단위 발광 소자(120b)의 제 2 전극층이 확실히 분할되어 있어야만 한다.
만약, 하나의 단위 발광 소자(120a)의 제 2 전극층(이면 전극층(104a))과, 인접하는 단위 발광 소자(120b)의 제 2 전극층(이면 전극층(104b))이 일부에서라도 연결되어 있으면, 제 2 전극층(이면 전극층(104a))을 흐르는 전류는 단위 발광 소자(120b)를 건너뛰어 이웃하는 그 다음 단위 발광 소자(120c)로 흘러 버린다. 그 결과, 단위 발광 소자(120b)에는 전류가 흐르지 않아, 중간의 단위 발광 소자(120b)는 발광하지 않는다.
단위 발광 소자 분할홈(115)에 의해, 하나의 단위 발광 소자(120a)의 기능층(103a)과, 인접하는 단위 발광 소자(120b)의 기능층(103b)이 분할되어 있는 것이 바람직하다. 만약 양자의 분할이 확실하지 않으며, 또한 전류가 흐르는 경우에는, 단위 발광 소자(120b)에 흐르는 전류가 감소하여, 단위 발광 소자(120b)의 발광이 다른 것에 비해 약해져 버린다.
이에 대해, 제 1 전극층인 도전성 전극층(102)은, 단위 발광 소자 분할홈(115)에 의해 분단되어서는 안된다.
즉, 상술한 바와 같이, 집적형 유기 EL 장치(100)에서는, 하나의 단위 발광 소자(120a)에 속하는 기능층(103; 적층체층)과, 이면 전극층(104; 제 2 전극층)이 도전성 전극층(102)으로부터 돌출되며, 이 돌출 부분이 인접하는 단위 발광 소자(120b)의 도전성 전극층(102)에 걸쳐짐으로써, 단위 발광 소자(120a)의 이면 전극층(104a; 제 2 전극층)이 단위 발광 소자(120b)의 도전성 전극층(102b)에 전기 접속되어 있다.
그 때문에, 단위 발광 소자 분할홈(115)에 의해, 단위 발광 소자(120a)의 도전성 전극층(102)이 분단되어 버리면, 단위 발광 소자(120a)의 이면 전극층(104a; 제 2 전극층)과, 인접하는 단위 발광 소자(120b)의 기능층이 연결되지 않아, 단선 상태가 되어 버린다.
그 때문에, 제 1 전극층인 도전성 전극층(102)은, 단위 발광 소자 분할홈(115)에 의해 분단되어서는 안된다.
이와 마찬가지로, 단위 발광 소자 분할홈(115)은, 적어도 이면 전극층(104; 제 2 전극층)을 확실히 분단할 필요가 있다. 또한, 단위 발광 소자 분할홈(115)은, 제 1 전극층인 도전성 전극층(102)을 분단해서는 안된다는 문제가 있다.
한편, 기능층(103; 적층체층)은, 내부에 발광층을 포함하여, 발광층이 발생하는 광을 유리 기판 측으로 취출할 필요가 있으므로, 어느 정도의 투광성을 구비하고 있다.
그 때문에 기능층(103; 적층체층)에 레이저 빔의 초점을 맞추고 레이저 스크라이브를 행하면, 레이저 빔이 기능층(103; 적층체층)을 통과하여 이면 전극층(104a; 제 2 전극층)으로 빠져 버려, 증발하는 성분이 적기 때문에 이면 전극층(104)을 완전하게 분단할 수 없는 경우가 있었다.
이 문제를 해결하기 위한, 본 발명의 바람직한 양태는, 「상기 적층체층과 상기 제 2 도전성 전극층의 일부를 동시에 제거하는 상기 (e) 공정에 이용되는 레이저 빔(25)은, 펄스상으로 조사되는 것이며, 레이저 빔(25)은 상기 투광성 기판(유리 기판(101) 등)으로부터 입사되어, 상기 레이저 빔(25)의 초점(26)이 기능층(103)보다 앞쪽에 있는 것」을 특징으로 하는 유기 발광 장치의 제조 방법이다.
덧붙여, 양호한 가공 상태로 하는 관점에서, 레이저 빔(25)의 초점(26)은 도전성 전극층(102)보다 앞쪽으로 하는 것이 바람직하고, 도 16과 같이 유리 기판(101)보다 앞쪽으로 하는 것이 보다 바람직하다.
또한 동일한 문제를 해결하기 위한 또 하나의 양태는, 상기 적층체층과 상기 제 2 도전성 전극층의 일부를 동시에 제거하는 상기 (e) 공정은, 펄스상의 레이저 빔(25)을 상기 투광성 기판(유리 기판(101) 등)으로부터 조사하는 동시에, 레이저 빔(25)의 조사 위치를 일정한 속도로 직선 궤적을 그려 상대 이동시키는 것에 의해 행해지며, 펄스의 강도와 상기 속도의 관계는, 레이저 빔(25)의 펄스에 의해 형성되는 다수의 작은 구멍(28)이, 투광성 절연 기판 측으로부터 제 2 도전성 전극층 측을 향해 직경이 확대되는 형상이 되고, 적층체층 및 제 2 도전성 전극층에 대해서는 각 작은 구멍(28)이 오버랩하여 적층체층 및 제 2 도전성 전극층을 각각 분단하며, 제 1 전극층(도전성 전극층(102))에서는 상기 각 작은 구멍(28)이 오버랩하지 않고 각 작은 구멍(28)들 사이에 도통 부분(30)을 남기게 되는 관계인 것을 특징으로 하는 유기 발광 장치의 제조 방법이다.
이하, 이들 양태에 대해 설명한다.
즉, 단위 발광 소자 분할홈(115)을 레이저 스크라이브법에 의해 형성할 때, 렌즈(31)로 레이저 빔(25)을 집광하는데, 예를 들면 도 16과 같이 레이저 빔(25)의 초점(26)을 기능층(103)보다 광원에 가까운 위치에 맞추고, 또한 레이저 빔(25)을 펄스상으로 조사한다.
여기서, 레이저 빔(25)의 원 펄스(one pulse)에 주목하면, 펄스상의 레이저는, 도 16과 같이, 기능층(103)으로부터 광원을 향하는 방향(도 16의 하측 방향)에서의 유리 기판(101)의 약간 외측에 초점(26)이 맞춰져 있다. 이에 따라, 유리 기판(101)의 일부와, 이에 겹쳐지는 도전성 전극층(102), 기능층(103) 및 이면 전극층(104)이 증발하여 도 18, 도 21과 같이 구멍(28)이 형성된다. 그리고, 유리 기판(101) 위의 도전성 전극층(102) 및 그에 근접한 기능층(103)이 특히 고온 상태가 되어, 해당 부위가 폭발적으로 증발한다.
덧붙여, 초점(26)은 유리 기판(101) 내로 맞춰져도 된다.
전술한 바와 같이, 투광성 도전 재료는, YAG 레이저의 고조파의 파장, 예를 들면 532㎚의 광을 그다지 흡수하지 않는다. 또한, 유기 EL 소자의 적층체층(103)의 재료도 기본적으로 투명하고, 또한 그 층의 두께가 50㎚~200㎚ 정도로 그렇게 두껍지 않기 때문에, 이러한 파장의 광을 그다지 흡수하지 않는다. 따라서, 특히 단위 발광 소자 분할홈을 형성하는 경우나, 도통용 개구를 형성하는 경우에, 적층체층(103) 그 자체를 레이저로 고온으로 가열하여 증발하는 것보다도, 도전성 전극층(102)을 고온으로 하여 증발하는 것이 유효하다. 이 고안의 실현이 본 발명의 특징 중 하나이다.
한편, 마찬가지로 레이저에 의한 가공이 사용되는, 예를 들면, 광전 변환층으로서 비정질 실리콘을 포함하는 박막 광전 변환 소자의 비정질 실리콘층이나 이면 전극층의 레이저 가공에서는, 비정질 실리콘이 532㎚의 광을 충분히 흡수하며, 또한 그 층의 두께가 250㎚~500㎚ 정도로 어느 정도 두껍기 때문에, 비정질 실리콘을 가열하여 증발시킴으로써 충분히 가공할 수 있다. 이 점이, 유기 EL 적층체의 가공과 비정질 실리콘의 가공의 큰 차이점이다.
즉, 비정질 실리콘을 포함하는 박막 광전 변환 소자에서, 본 발명에 따른 제 1 전극층에서의 작은 구멍에 상당하는 것의 존재 개수는, 소자 중 상당하는 부분의 많아도 30% 이하, 통상은 15% 이하인데 비해, 유기 EL 소자에서, 본 발명에 따른 제 1 전극층에서의 작은 구멍에 상당하는 것의 존재 개수는, 소자 중 상당하는 부분의 적어도 70% 이상, 통상은 85% 이상이다.
상기 부위가 폭발적으로 증발함으로써 형성되는 구멍(28)은, 유리 기판(101)의 순간 증발에 의한 폭발압의 영향으로, 도 18, 도 21, 도 22, 도 25에 도시된 바와 같이, 대략 원추형의 구멍(28)이 된다.
즉, 폭발의 압력은 도 17의 해칭 부분(32)에 이르며, 해당 부분이 탈락하여 도 18, 도 21, 도 22, 도 25와 같은 원추형의 구멍(18)이 형성된다.
그리고, 레이저 빔의 조사 위치를 직선적으로 이동시킴으로써, 레이저 펄스의 조사 위치가 순서대로 이동한다.
그 결과, 도 19에 도시한 바와 같이, 각 층에서의 폭발 압력이 미치는 범위(40, 41, 42, 43)가 순서대로 이동하여, 각 층에 도 20에 도시하는 바와 같은 개구(50, 51, 52) 또는 구멍(53)이 형성된다.
즉, 유리 기판(101)에는, 도 20에 도시한 바와 같은 불연속의 작은 구멍(53)이 형성된다.
또한, 도전성 전극층(102)에는, 상기한 작은 구멍보다 큰 구멍(50; 개구)이 형성되는데, 구멍(50) 간 오버랩은 없고, 각 구멍(50)은 독립하여 있다. 즉, 도전성 전극층(102)에 있어서는, 구멍(50)과 구멍(50) 사이에 잔류부(55)가 있다.
이에 대해, 기능층(103)에 형성되는 구멍(51)은 더 크고, 도 20과 같이 구멍(51)들이 오버랩하여 겹쳐지며, 연속하는 홈(112)이 형성된다. 즉, 구멍(51)과 인접하는 구멍(51)이 연결되어 버려, 구멍(51)들 사이에 잔류물은 없다.
그리고, 이면 전극층(104)에 형성되는 구멍(52)은, 더 큰 구멍(52)이며, 구멍(52)은, 그 40~80퍼센트 정도가 겹쳐진다. 그 때문에, 이면 전극층(104)에 큰 구멍(52)이 오버랩하여 구성된 홈(113)이 형성된다.
그 때문에 도 22와 같이, 구멍(28)의 중심에서 단위 발광 소자 분할홈(115)을 횡단하는 방향으로 절단한 단면을 보면, 도전성 전극층(102)이 분단되어 있는 것처럼 보이지만, 구멍(28) 사이의 중간 부분에서 단위 발광 소자 분할홈(115)을 횡단하는 방향으로 절단한 단면을 보면, 도 23과 같이 도전성 전극층(102)이 연결되어 있다.
또한, 단위 발광 소자 분할홈(115)의 중심을 따른 선에서의 단면을 보면, 도 25와 같이 도전성 전극층(102)은, 단위 발광 소자 분할홈(115) 내에서 일정한 간격으로 연결되어 있다.
그 때문에, 유리 기판(101)을 보다 넓은 범위에서 관찰하면, 도 26과 같이, 구멍(28)의 중심에서는, 도전성 전극층(102)이 분단되어 있지만, 구멍(28) 사이의 중간 부분에서는, 도 27과 같이 각 단위 발광 소자(120)가 직렬로 접속되어 있다.
그 때문에, 각 단위 발광 소자(120)는 모두 동등한 광량으로 발광한다.
또한, 단위 발광 소자 분할홈(115)에 의해 이면 전극층(104; 제 2 전극층)을 보다 확실히 분단하는 방책으로서는, 다음의 양태가 추천된다. 또한, 이하에 설명하는 방법은, 전술한 방법에 반(反)하는 것이 아니라, 이하의 방법과 전술한 방법을 병용하는 것이 바람직하다.
본 발명의 바람직한 양태는, 상기 (c) 적층체층의 일부를 제거하여 상기 투광성의 제 1 도전성 전극층의 일부를 노출하는 공정은, 상기 적층체층에 레이저 빔(25)을 조사하는 동시에, 레이저 빔(25)의 조사 위치를 직선 궤적을 그려 상대 이동시키는 것에 의해 행해지며, 또한 상기 적층체층(기능층(103))과 상기 제 2 도전성 전극층(이면 전극층(104))의 일부를 동시에 제거하는 상기 (e) 공정에 대해서도 레이저 빔(25)의 조사 위치를 직선 궤적을 그려 상대 이동시킴으로써 홈을 형성하는 것에 의해 행해지고, 양자의 레이저 빔(25)의 직선 궤적의 중심 사이의 간격(A)이 130마이크로미터 이하이며, 또한 상기 적층체층(기능층(103))과 상기 제 2 도전성 전극층(이면 전극층(104))의 일부를 동시에 제거하는 상기 (e) 공정 후에, 해당 공정에서 형성된 홈의 가장자리의 제 2 도전성 전극층(56)을 박리하는 공정을 가지는 것을 특징으로 하는 유기 발광 장치의 제조 방법이다.
이 양태는, 본 발명자 등의 연구에 의해 발견된 사실에 근거한다.
즉, 발광층 분리홈(111)과 단위 발광 소자 분할홈(115)을 각각 레이저 스크라이브법에 의해 형성하여, 양 홈 사이의 간격을 변화시켜 집적형 유기 EL 장치(100)를 시험제작하였는데, 발광층 분리홈(111)과 단위 발광 소자 분할홈(115)의 간격이 좁은 경우에는, 그 사이의 이면 전극층(104)이 도 29와 같이 리본 형상으로 박리되는 것으로 판명되었다.
따라서, 발광층 분리홈(111)을 형성할 때의 레이저 빔(25)의 궤적과, 단위 발광 소자 분할홈(115)을 형성할 때의 레이저 빔(25)의 궤적의 간격(A)을 130마이크로미터 이하로 하여, 단위 발광 소자 분할홈(115)을 형성한 후에 궤적 사이의 부위(57)을 흡인함으로써 박리하는 것으로 하였다. 바람직하게는, 정전기에 의한 제거도 부가된다.
그 결과, 이면 전극층(104; 제 2 전극층)에 형성되는 제 4 홈(113)의 폭이 증대하여, 단위 발광 소자(120) 사이의 단락이 감소하였다.
본 발명은, 상기 제조 방법에 따라 제조된 유기 발광 장치이다. 이러한 방법으로 제조한 유기 발광 장치는, 대면적임에도 불구하고 발광 특성이 소면적인 장치와 비교하여 크게 저하되지 않는다.
또한, 도 16 내지 도 26을 참조하여 설명한 제조 방법에 따라 제조된 유기 EL 장치(60)는, 전술한 도 13의 기본 구성과 마찬가지로, 유리 기판(101)에 제 1 전극층인 도전성 전극층(102)과, 적어도 유기 EL 발광층을 구비한 기능층(103; 적층체층)과, 제 2 전극층인 이면 전극층(104)이 순서대로 적층된 것이다.
그리고, 도전성 전극층(102)에 제 1 홈인 제 1 전극층 분리홈(110)이 형성되어, 도전성 전극층(102)이 복수로 분할되어 있다. 또한, 기능층(103)에는 제 2 홈인 발광층 분리홈(111)이 형성되어, 기능층(103)이 복수로 분할되어 있다. 또한, 상기 발광층 분리홈(111) 내에 이면 전극층(104)의 일부가 침입하여 홈 바닥부에서 도전성 전극층(102)과 접하고 있다. 발광층 분리홈(111)은 기능층(103; 적층체층)에 설치된 도통용 개구이며, 이 도통용 개구 내에 이면 전극층(104)의 일부가 침입하여 홈 바닥부에서 도전성 전극층(102)과 접하고 있다.
또한, 기능층(103)의 제 3 홈(112)과 이면 전극층(104)에 설치된 제 4 홈(113)이 연통하여, 전체적으로 깊은 공통홈인 단위 발광 소자 분할홈(115)이 형성되어 있다.
따라서, 단위 발광 소자 분할홈(115)은, 적어도 이면 전극층(104)(제 2 전극층)에 이르는 깊이를 가지며, 바람직하게는 기능층(103)에 이른다.
집적형 유기 EL 장치(100)는, 도전성 전극층(102)에 설치된 제 1 전극층 분리홈(110)과, 기능층(103) 및 이면 전극층(104)에 설치된 단위 발광 소자 분할홈(115)에 의해 각 박층이 구획되어, 독립한 단위 발광 소자(120a, 120b, 120c???)가 형성되어 있다.
그리고, 도 13과 같이, 발광층 분리홈(111) 내에 이면 전극층(104)의 일부가 침입하여, 이면 전극층(104)의 일부가 도전성 전극층(102)과 접하고 있어, 하나의 단위 발광 소자(120a)는 인접하는 단위 발광 소자(120b)와 전기적으로 직렬로 접속되어 있다.
즉, 제 1 전극층 분리홈(110)과 단위 발광 소자 분할홈(115)이 상이한 위치에 있기 때문에 하나의 단위 발광 소자(120a)에 속하는 기능층(103a; 적층체층)과, 이면 전극층(104a; 제 2 전극층)이 도전성 전극층(102a)으로부터 돌출되어, 인접하는 단위 발광 소자(120b)에 걸쳐져 있다. 그리고, 이면 전극층(104a)의 발광층 분리홈(111) 내에 침입한 침입부(121a)가, 인접하는 단위 발광 소자(120b)의 도전성 전극층(102b)에 접하고 있다.
그리고, 단위 발광 소자 분할홈(115)은, 펄스상 레이저를 사용하는 레이저 스크라이브에 의해 형성되며, 다수의 작은 구멍(28)이 연속하여 형성된 것이다.
각 작은 구멍(28)은, 유리 기판(101)의 도전성 전극층(102)에 근접한 위치를 시단으로 하여 이면 전극층(104) 측을 향해 직경이 확대되는 형상이다.
또한, 각 작은 구멍(28)의 중심 사이의 거리(W)는, 10마이크로미터 내지 80마이크로미터이며, 바람직하게는 20마이크로미터 내지 50마이크로미터이다.
기능층(103) 및 이면 전극층(104)에 대해서는 각 작은 구멍(28)이 오버랩하여 기능층(103)과 이면 전극층(104)을 각각 분단하고 있다. 이에 대해, 도전성 전극층(102)에서는, 각 작은 구멍(28)이 오버랩하지 않고 각 작은 구멍(28)들 사이에 도통 부분(30)을 남기고 있다.
또한, 도 27 내지 도 29를 참조하여 설명한 제조 방법에 따라 제조된 유기 EL 장치(61, 도 30)는, 단위 발광 소자 분할홈(115)과 도통용 개구인 발광층 분리홈(111)이 유기 EL 장치(61)를 평면에서 봤을 때 근접한 위치에 있으며, 단위 발광 소자 분할홈(115)의 개구는 직경이 확대되어 있다. 즉, 단위 발광 소자 분할홈(115)을 구성하는 제 4 홈(113)은, 제 3 홈(112)보다 폭이 넓다. 보다 구체적으로는, 단위 발광 소자 분할홈(115)을 구성하는 연속하는 작은 구멍(28)의, 발광층 분리홈(111) 측의 가장자리가 리본 형상으로 박리되어 제거되어 있어, 단위 발광 소자 분할홈(115)의 홈 폭은, 발광층 분리홈(111) 측이 타방에 비해 넓어져 있다.
그리고, 단위 발광 소자 분할홈(115)의 폭 방향 단부는, 이면 전극층(104)의 발광층 분리홈(111)에 침입하는 부위에 이르고 있다. 즉, 단위 발광 소자 분할홈(115)의 폭 방향 단부는, 이면 전극층(104)의 발광층 분리홈(111) 내에 침입한 침입부(121)와 접하고 있다.
그 때문에, 이면 전극층(104)을 구획하는 홈 폭이 넓어, 이면 전극층(104)의 구획이 단락되지 않는다.
실시예
다음으로, 본 발명의 구체적인 실시예 및 이들 실시예에 대한 비교예의 유기 EL 장치의 상세한 제조 방법과, 이들의 평가 결과를 설명한다.
(실시예 1)
평균 막 두께 150㎚의 인듐 도핑된 산화주석(ITO)막을 편면(片面) 전체에 코팅한 두께 0.7㎜의 무알칼리 유리를 투광성 기판으로서 이용하였다. 이 기판(200㎜×200㎜)을 ITO막이 위가 되도록 XY 스테이지 위에 설치하고, YAG 레이저의 기본파를 이용하여 상면으로부터 레이저 빔을 조사함으로써, 최대한 유리에 손상이 없게 하여 ITO막의 일부를 도 1의 (A)의 모식도에 도시하는 형태로 제거하였다. 즉, 제 1 레이저 스크라이브 공정을 행하여, 도전성 전극층(102)에 대해 제 1 전극층 분리홈(110)을 형성하였다. 레이저의 발진 주파수는 15kHz, 출력 14W, 빔 직경은 약 25㎛, 가공 속도는 50㎜/초였다. 이와 같이 하여 패터닝을 행한 ITO막이 부착된 유리 기판의 레이저 가공부의 평면 확대 사진을 도 2에 도시한다.
이 기판을 중성 세제로 세정한 후 150℃에서 20분 가열 건조시키며, 그 후, 스트립 형상의 각 ITO 부분 사이의 저항값이 대체로 20MΩ 이상인 것을 확인하였다. 그 후, 진공 증착 장치를 이용하여 패터닝된 양극 전극 위에 저분자 유기 화합물을 주성분으로 하는 적층체층을 형성하였다. 즉, ITO 위의 1층째에는 발광 유닛을 형성하는 홀 주입층으로서, 산화 몰리브덴과 하기에 나타내는 4,4'-비스[N-(2-나프틸)-N-페닐아미노]비페닐(이하,α-NPD라고 함)을 각 증착 속도 0.015㎚/초와 0.135㎚/초로 진공 공증착법에 의해, 10㎚의 막 두께로 형성하였다.
[화학식 1]
다음으로, 홀 수송층으로서, α-NPD를 진공 증착법에 의해 50㎚(증착 속도 0.08㎚~0.12㎚/초)의 막 두께로 형성하였다.
다음으로, 발광층은 전자 수송층을 겸한 하기에 나타내는 [트리스(8-하이드록시퀴놀리나토)]알루미늄(III)(이하, Alq3라고 함)을 진공 증착법에 의해 70㎚(증착 속도 0.25㎚~0.30㎚/초)의 막 두께로 형성하였다.
[화학식 2]
다음으로, 음극에 LiF를 진공 증착법에 의해 1㎚(증착 속도 0.01㎚~0.05㎚/초)의 막 두께로 적층하고, 그 위에 음극 전극 Al을 진공 증착법에 의해 150㎚(증착 속도 0.30㎚~0.35㎚/초)의 막 두께로 제막하였다. 이들 진공 증착법으로 제막 된 형태를 도 1의 (B)의 모식도에 도시하였다.
그 후, 이 유기 화합물층을 포함하는 적층체층이 적층된 유리 기판을, 유기 화합물층을 포함하는 적층체층이 하면이 되도록 XY 스테이지에 설치하였다. 그때, 단부 4부분에서 유리 기판을 고정하고, 유리 기판이 XY 스테이지로부터 평행으로 7㎜ 격리되어, 유기 화합물층을 포함하는 적층체층이 직접 XY 스테이지에 접촉하지 않도록 배치하였다. 이 상태에서, YAG 레이저의 제 2 고조파를 이용하여 상면으로부터 레이저 빔을 조사함으로써, 최대한 유리 기판 및 ITO층에 손상이 없게 하여 유기 화합물층을 포함하는 적층체층의 일부를, ITO층을 제거한 홈에 평행으로 연속하여 제거하였다. 즉, 제 2 레이저 스크라이브 공정을 행하여, 발광층 분리홈(111)을 형성하였다.
레이저의 발진 주파수는 5kHz, 출력 0.4W, 빔 직경은 약 25㎛, 가공 속도는 50㎜/초이며, ITO를 제거한 홈과의 거리는 100㎛였다. 이 레이저 가공 후의 형태를 도 1의 (C)의 모식도로 도시하였다.
유기 화합물층을 포함하는 적층체층의 일부를 제거한 후에, 다시 유리 기판을 진공 증착기에 설치하고, 최표면의 Al층 위에 Al을 진공 증착법에 의해 150㎚(증착 속도 0.30㎚~0.35㎚/초)의 막 두께로 더 제막하였다. 이 Al층을 제막한 형태를 도 1의 (D)의 모식도로 도시하였다.
이 유기 화합물층을 포함하는 적층체층이 적층된 유리 기판을, Al층이 하면이 되도록 XY 스테이지에 설치하였다. 상기 유기 화합물층을 포함하는 적층체층을 제거하는 경우와 마찬가지로, 단부 4부분에서 유리 기판을 고정하고, 유리 기판이 XY 스테이지로부터 평행으로 7㎜ 격리되어, 유기 화합물층을 포함하는 적층체층이 직접 XY 스테이지에 접촉하지 않도록 배치하였다. YAG 레이저의 제 2 고조파를 이용하여 상면으로부터 레이저 빔을 조사함으로써, 최대한 유리 기판 및 ITO층에 손상이 없게 하여 Al층의 일부를, 유기 화합물층을 포함하는 적층체층을 제거한 홈에 평행으로 연속하여 제거하였다. 즉, 제 3 레이저 스크라이브 공정을 행하여, 단위 발광 소자 분할홈(115)을 형성하였다.
레이저의 발진 주파수는 5kHz, 출력 0.4W, 빔 직경은 약 25㎛, 가공 속도는 200㎜/초이며, 유기 화합물층을 포함하는 적층체층을 제거한 홈과의 거리는 100㎛였다. 이 레이저 가공 후의 형태를 도 1의 (E)의 모식도로 도시하며, 이들 일련의 집적화 유기 EL 발광 장치의 제조 프로세스의 단면 모식도를 도 3의 모식도로 도시하였다.
게다가, 외주부(外周部)와의 절연을 위하여 도 1의 (F)의 모식도에 도시한 바와 같이, ITO의 제거선 등과 수직 방향으로 YAG 레이저의 제 2 고조파를 조사함으로써, ITO와 유기 화합물층을 포함하는 적층체층, 제 2 전극층을 제거하여 유기 EL 장치를 완성하였다. 레이저의 발진 주파수는 5kHz, 출력 0.4W, 빔 직경은 약 25㎛, 가공 속도는 50㎜/초였다. 결과적으로는, 도 4에 도시한 바와 같이, 170㎜×170㎜의 발광부(20)를 전기적으로 8개의 스트립 형상의 발광부(21)로 분할하여, 직렬로 접속한 것이 되었다. 접속부의 평면 확대 사진을 도 5에 도시하였다.
마지막으로, 이와 같이 하여 제작한 집적화 유기 EL 장치의 성능을 이하의 순서에 따라 계측하였다. 즉, 도 6에 도시한 바와 같이 집적화 유기 EL 장치의 발광부를 포함하는 50㎜×50㎜의 부분을 6부분(A~F) 발췌하여, 하나의 스트립 형상 발광부에 5V 인가했을 경우에 상당하는, 장치 전체에 40V 인가했을 때의 휘도를, 휘도 분포계로 측정하였다. 휘도 분포의 결과를 도 7에 도시하였다. 또한, 도 7에 도시한 일차선 분석 라인상의 휘도 분포를 도 8에 도시하였다. 또한, 이러한 각 부분의 평균 휘도를 표 1(각 실시예에서 제작한 장치의 도 6의 각 위치의 평균 휘도)에 나타내었다.
[표 1]
도 8로부터 알 수 있는 바와 같이 휘도 분포는 매우 양호하며, 집적부에 사이에 끼워진 부분에서 약간의 휘도 분포가 남는 정도이다. 이는 분할된 스트립 형상의 발광부 내의 투광성 전극층의 저항 손실에 따른 것이지만, 집적하지 않는 것과 비교하면 적다. 분할수를 증가하여 집적부 사이의 거리를 짧게 함으로써 보다 개선해 나가는 것이 가능하다. 집적에 의한 공정수 증대와, 유효 면적의 손실의 밸런스로 패턴을 결정하면 된다.
이와 같이, 200㎜×200㎜의 대면적 조명용 유기 EL 장치에 있어서도, 투광성 도전층의 저항값의 영향을 극소화함으로써, 거의 균일하게 발광할 수 있는 장치가 본 발명에 의해 간이한 공정으로 제공될 수 있음을 알 수 있다.
(실시예 2)
평균 막 두께 150㎚의 ITO막이 코팅된 두께 0.7㎜의 무알칼리 유리(200㎜×200㎜)를 기판으로서 준비하였다. ITO막은, 도 1의 (A)에 도시한 형상으로 화학 에칭되어 있으며, 평균 에칭 폭은 50㎛였다. 이 기판을 중성 세제로 세정한 후 150℃에서 20분 가열 건조시키며, 그 후 스트립 형상의 각 ITO 부분 사이의 저항값이 대체로 20MΩ 이상인 것을 확인하였다. 그 후, 진공 증착 장치에 설치하여, 실시예 1과 동일한 방법으로 유기 EL 장치를 제작하였다. 이와 같이 하여 제작한 집적화 유기 EL 장치의 성능을 실시예 1과 동일한 방법으로 측정하여, 실시예 1과 동일한 각 부분의 평균 휘도를 표 1에 나타내었다.
본 실시예는, 실시예 1의 투광성 도전층의 패터닝을 화학 에칭으로 실시한 것인데, 가공에 의한 비용의 상승과, 투광성 도전층의 제거 면적의 증가에 의한 발광 영역 면적의 감소는 있지만, 실시예 1과 마찬가지로 휘도 분포가 작은 균일한 발광을 할 수 있는 대면적 조명용 유기 EL 장치를 제공할 수 있다.
(실시예 3)
실시예 1과 동일한 방법으로 집적화 유기 EL 장치를 제작하였다. 제작한 장치의 스트립 형상의 인접하는 2개의 제 2 전극층을 선별하고, 그 사이에 소자에 역방향이 되도록 0.1V의 전압을 인가하여, 전극층 사이의 저항값을 측정하였다. 그 결과를 도 9의 좌단의 흰색 동그라미(○)로 나타낸다. 그 후, 인가 전압을 0.1V씩 더 증가하고 그때마다 저항값을 측정하는 작업을 인가 전압이 5V가 될 때까지 반복하였다. 그 결과를 도 9의 좌단 이외의 흰색 동그라미(○)로 나타낸다. 그 후, 인가 전압을 0V까지 저하시킨 후, 다시 0.1V씩 인가 전압을 증가시켜 저항값을 측정하는 작업을, 5V까지 한번 더 반복하였다. 그 결과를 도 9의 검은색 동그라미(●)로 나타낸다. 이 결과는, 특정 전압 이상의 전압을 인가함으로써 미소 결함이 소멸하여, 누설 전류가 저감되고 있는 것을 뒷받침하고 있다고 사료된다. 이 조작을 모든 인접하는 제 2 전극층 사이에 대해 실시하였다. 그 후 실시예 1에 나타낸 순서에 따라 휘도를 측정하여, 실시예 1와 동일한 각 부에 대한 평균 휘도를 표 1에 나타내었다.
본 실시예는, 실시예 1에, 제작한 유기 EL 장치에 약간 잔류하는 누설 전류의 발생 부분을 제거하는 수단을 더한 것이다. 본 발명에 의해, 실시예 1과 동등 이상의 양호한 휘도 분포를 얻을 수 있는 것 이외에, 누설 전류의 저감에 의해 인가 전압이 동일한 경우에 높은 평균 휘도를 얻을 수 있어, 전류 효율이나 출력 효율도 향상한 것을 알 수 있었다.
(실시예 4)
실시예 1과 동일한 방법으로 집적화 유기 EL 장치를 제작하였다. 그 후, 이 장치의 집적 부분에, 봄베(cylinder)로부터 감압 밸브로 감압한 건조 질소를 분사하여, 집적부 주변의 분말상 물질을 제거한 후, 실시예 1에 나타낸 순서에 따라 휘도를 측정하여, 실시예 1과 동일한 각 부에 대한 평균 휘도를 표에 나타내었다.
본 실시예는, 실시예 3과 마찬가지로, 실시예 1에, 제작한 유기 EL 장치에 약간 잔류하는 누설 전류의 발생 부분을 제거하는 수단을 더한 것이다. 본 발명에 의해서도, 실시예 1과 동등 이상의 양호한 휘도 분포를 얻을 수 있는 것 이외에, 누설 전류의 저감에 의해 인가 전압이 동일한 경우에 높은 평균 휘도를 얻을 수 있어, 전류 효율이나 출력 효율도 향상한 것을 알 수 있었다.
(비교예 1)
실시예 1에서 이용한 것과 동일한 평균 막 두께 150㎚의 ITO막을 편면 전체에 코팅한 두께 0.7㎜의 무알칼리 유리를 기판으로서 이용하였다. 이 기판(200㎜×200㎜)의 ITO층을 화학 에칭에 의해 도 10의 (A)에 도시한 형상이 되도록 일부를 제거한 후, 중성 세제로 세정하여 150℃에서 20분 가열 건조시켰다.
그 후, 진공 증착 장치를 이용하여, 패터닝된 양극 전극 위에 실시예 1과 마찬가지로 하여 저분자 유기 화합물을 주성분으로 하는 적층체층을 형성하였다. 다만, 이 적층체층의 평면 형상이 도 10의 (B)에 도시한 형상이 되도록 스테인리스 스틸의 마스크를 이용하여 증착을 행하였다.
다음으로, 음극의 일부로서 LiF를 진공 증착법에 의해 도 10의 (C)에 도시하는 형상의 스테인리스 마스크를 이용하여 1㎚의 막 두께로 적층하였다. 그 위에 음극 전극 Al을 동일한 마스크와 진공 증착법에 의해 150㎚(증착 속도 0.30㎚~0.35㎚/초)의 막 두께로 제막하였다. 이 프로세스로 제조한 유기 EL 발광 장치의 단면 모식도를 도 11의 모식도로 도시하였다.
얻어진 유기 EL 장치는, 발광 면적이 170㎜×170㎜의 집적하고 있지 않은 유기 EL 장치이다. 이 유기 EL 장치에 양(兩) 극 사이에 5V를 인가하여 발광시키고, 실시예와 마찬가지로 휘도 분포 측정을 행하여, ITO 전극 방향의 휘도 분포를 도 12에 도시하였다. 도 12가 도시한 바와 같이, ITO의 저항 손실이 작은 단부에서 휘도가 높고, 저항 손실이 큰 중앙부에서 휘도가 낮아지고 있어, 실시예의 유기 EL 장치와 비교하여 큰 휘도 분포를 갖고 있음을 알 수 있다.
(실시예 5)
상기한 실시예 1과 대략 동일한 공정으로서, 제 3 레이저 스크라이브 공정만 다른 방법으로 실시하였다. 즉, 실시예 1에서는 YAG 레이저의 제 2 고조파를 이용하여 상면으로부터 레이저 빔을 조사함으로써, 제 3 레이저 스크라이브 공정을 실시했지만, 본 실시예에서는 도 16과 마찬가지로 레이저 빔(25)의 초점(26)을 유리 기판(101) 외측에 맞추었다.
그리고, 유리 기판(101)의 일부를 증발시키면서, Al층의 일부를 연속하여 제거하였다.
이렇게 하여 제조된 집적화 유기 EL 장치의 성능을 상기한 실시예 1과 동일한 방법으로 평가했는데, 휘도 분포가 매우 양호하였다.
(실시예 6)
상기한 실시예 1과 동일한 조건 하에서, 제 1 전극층 분리홈(110)과 단위 발광 소자 분할홈(115)의 간격만이 상이한 집적화 유기 EL 장치를 제작하였다. 즉, 제 1 전극층 분리홈(110)과 단위 발광 소자 분할홈(115)을 각각 레이저 스크라이브법에 의해 형성하였다. 그리고, 양 홈 사이의 간격을 변화시켰다.
그리고, 단위 발광 소자 분할홈(115)을 형성한 후, 이면 전극층(104)을 진공으로 흡인하여, 단위 발광 소자 분할홈(115)의 주위를 청소하였다. 그 결과는, 표 2와 같았다.
즉, 단위 발광 소자 분할홈(115)을 형성할 때의 레이저 빔(25)의 궤적의 간격(A)이 130마이크로미터 이하인 경우에는, 단위 발광 소자 분할홈(115)의 가장자리 부분이 리본 형상으로 박리되었다. 이에 대해, 상기 간격(A)이 140마이크로미터를 초과하면, 단위 발광 소자 분할홈(115)의 가장자리를 제거할 수 없었다.
또한, 단위 발광 소자 분할홈(115)의 가장자리 부분을 리본 형상으로 박리할 수 있었던 집적화 유기 EL 장치는, 휘도 분포가 매우 양호하였다.
[표 2]
1 : 투광성 기판
2 : 투광성의 제 1 도전성 전극층
3 : 유기 화합물층을 포함하는 적층체층
4 : 제 2 도전성 전극층
28 : 작은 구멍
30 : 도통 부분
55 : 도통 부분
60 : 유기 EL 장치(유기 발광 장치)
100 : 집적형 유기 EL 장치(집적화 유기 발광 장치)
101 : 유리 기판(투광성 기판, 투광성 절연 기판)
102 : 도전성 전극층, 제 1 전극층
103 : 기능층, 적층체층
104 : 이면 전극층, 제 2 전극층
110 : 제 1 전극 분리홈
111 : 발광층 분리홈, 도통용 개구
115 : 단위 발광 소자 분할홈
120 : 단위 발광 소자
2 : 투광성의 제 1 도전성 전극층
3 : 유기 화합물층을 포함하는 적층체층
4 : 제 2 도전성 전극층
28 : 작은 구멍
30 : 도통 부분
55 : 도통 부분
60 : 유기 EL 장치(유기 발광 장치)
100 : 집적형 유기 EL 장치(집적화 유기 발광 장치)
101 : 유리 기판(투광성 기판, 투광성 절연 기판)
102 : 도전성 전극층, 제 1 전극층
103 : 기능층, 적층체층
104 : 이면 전극층, 제 2 전극층
110 : 제 1 전극 분리홈
111 : 발광층 분리홈, 도통용 개구
115 : 단위 발광 소자 분할홈
120 : 단위 발광 소자
Claims (21)
- 투광성 절연 기판에 투광성의 제 1 전극층과, 적어도 1층 이상의 유기 화합물로 이루어진 유기 EL 발광층을 포함하는 적층체층과, 제 2 전극층이 적층되며,
제 1 전극층에 설치된 제 1 전극층 분리홈과,
적층체층에 설치된 도통용 개구와,
적층체층으로부터 제 2 전극층에 이르는 깊이를 가지는 단위 발광 소자 분할홈을 가지며,
제 1 전극층 분리홈에 의해 제 1 전극층이 복수의 구획의 제 1 전극층으로 구획지어지며,
단위 발광 소자 분할홈에 의해 적층체층과 제 2 전극층이 복수 구획의 적층체층과 제 2 전극층의 세트(組)로 구획지어지며,
제 1 전극층 분리홈과 단위 발광 소자 분할홈과는 상이한 위치에서 적어도 제 2 전극층이 인접하는 구획의 제 1 전극층에 걸쳐지며,
하나의 구획의 제 1 전극층과 해당 제 1 전극층에 적층된 1세트의 적층체층과 제 2 전극층에 의해 단위 발광 소자가 구성되고, 상기 세트에 속하는 제 2 전극층의 일부가 도통용 개구에 침입하고 있어 상기 세트에 속하는 제 2 전극층이 인접하는 구획의 제 1 전극층과 도통하며, 인접하는 단위 발광 소자가 전기적으로 직렬로 접속된 집적화 유기 발광 장치로서,
상기 단위 발광 소자 분할홈은, 다수의 작은 구멍이 연속하여 이루어지는 것이며, 각 작은 구멍은 투광성 절연 기판 측으로부터 제 2 전극층 측을 향해 직경이 확대되는 형상이고, 적어도 제 2 전극층에 대해서는 각 작은 구멍이 오버랩하여 제 2 전극층을 분단(分斷)하며, 제 1 전극층에서는 상기 각 작은 구멍이 오버랩하지 않고 각 작은 구멍들 사이에 도통 부분을 남기는 것을 특징으로 하는 집적화 유기 발광 장치. - 제 1 항에 있어서,
상기 각 작은 구멍은, 투광성 절연 기판의 내부 또는 제 1 전극층을 시단(始端)으로 하여 제 2 전극층 측을 향해 직경이 확대되는 형상이며, 투광성 절연 기판에서는 상기 각 작은 구멍은 오버랩하지 않는 것을 특징으로 하는 집적화 유기 발광 장치. - 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
각 작은 구멍의 중심 간 거리는, 10마이크로미터 내지 80마이크로미터인 것을 특징으로 하는 집적화 유기 발광 장치. - 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서,
단위 발광 소자 분할홈과 도통용 개구는 평면에서 봤을 때 근접한 위치에 있으며, 단위 발광 소자 분할홈의 제 2 전극층 측은 그 홈 폭이 도통용 개구 측을 향해 넓은 것을 특징으로 하는 집적화 유기 발광 장치. - 제 1 항 내지 제 4 항 중 어느 한 항에 있어서,
도통용 개구는 홈이며, 제 2 전극층의 일부는 도통용 개구인 홈을 매립하고, 단위 발광 소자 분할홈의 폭 방향 단부는, 제 2 전극층의 도통용 개구에 침입하는 부위에 이르고 있는 것을 특징으로 하는 집적화 유기 발광 장치. - 제 1 항 내지 제 5 항 중 어느 한 항에 있어서,
단위 발광 소자 분할홈의 폭 방향 단부는, 이면(裏面) 전극층의 도입용 개구에 침입하는 부위에 이르고 있는 것을 특징으로 하는 집적화 유기 발광 장치. - 제 1 항 내지 제 6 항 중 어느 한 항에 있어서,
상기 적층체층 중, 제 2 전극층과 접하는 층인 적층체 최외층(最外層)의 재료가 금속인 것을 특징으로 하는 집적화 유기 발광 장치. - (a) 투광성 기판 위에 패턴화된 투광성의 제 1 도전성 전극층을 형성하는 공정,
(b) 상기 패턴화된 투광성의 제 1 도전성 전극층의 적어도 일부를 덮도록 복수의 유기 화합물층을 포함하는 적층체층을 형성하는 공정,
(c) 상기 적층체층의 일부를 제거하여 상기 투광성의 제 1 도전성 전극층의 일부를 노출하는 공정,
(d) 상기 적층체층과 투광성의 제 1 도전성 전극층의 노출 부분에 적어도 1층 이상의 제 2 도전성 전극층을 포함하는 층을 형성하는 공정,
(e) 상기 투광성 기판 측으로부터 레이저 빔을 입사함으로써 상기 적층체층과 상기 제 2 도전성 전극층의 일부를 동시에 제거하는 공정을 포함하는 것을 특징으로 하는, 기판 위에 복수의 발광부가 전기적으로 직렬로 접속된 유기 발광 장치의 제조 방법. - 제 8 항에 있어서,
상기 (a) 투광성 기판 위에 패턴화된 투광성의 제 1 도전성 전극층을 형성하는 공정이, 투광성 기판 위에 투광성의 제 1 도전성 전극층을 형성한 후, 레이저 빔을 조사함으로써 그 일부를 제거하는 공정을 포함하는 것을 특징으로 하는 유기 발광 장치의 제조 방법. - 제 8 항 또는 제 9 항에 있어서,
상기 복수의 유기 화합물층을 포함하는 적층체층에서의 상기 투광성 기판과 가장 떨어진 층이 도전성의 박막층인 것을 특징으로 하는 유기 발광 장치의 제조 방법. - 제 8 항 내지 제 10 항 중 어느 한 항에 있어서,
상기 (c) 적층체층의 일부를 제거하여 상기 투광성의 제 1 도전성 전극층의 일부를 노출하는 공정이, 상기 적층체층에 레이저 빔을 조사하는 공정을 포함하는 것을 특징으로 하는 유기 발광 장치의 제조 방법. - 제 11 항에 있어서,
상기 적층체층에 대한 레이저 빔의 조사가 레이저 빔을 상기 투광성 기판으로부터 입사함으로써 행해지는 것을 특징으로 하는 유기 발광 장치의 제조 방법. - 제 8 항 내지 제 12 항 중 어느 한 항에 있어서,
상기 적층체층과 상기 제 2 도전성 전극층의 일부를 동시에 제거하는 상기 (e) 공정에 이용되는 레이저 광원이, 네오듐 첨가의 YAG 레이저의 고조파인 것을 특징으로 하는 유기 발광 장치의 제조 방법. - 제 11 항 내지 제 13 항 중 어느 한 항에 있어서,
상기 적층체층의 일부를 제거하여 상기 투광성의 제 1 도전성 전극층의 일부를 노출하는 상기 (c) 공정에 이용되는 레이저 광원이, 네오듐 첨가의 YAG 레이저의 고조파인 것을 특징으로 하는 유기 발광 장치의 제조 방법. - 제 9 항 내지 제 14 항 중 어느 한 항에 있어서,
상기 (a) 투광성 기판 위에 패턴화된 투광성의 제 1 도전성 전극층을 형성하는 공정이, 상기 투광성 기판 위에 투광성의 제 1 도전성 전극층을 형성한 후, 네오듐 첨가의 YAG 레이저의 기본파를 광원으로 하는 레이저 빔을 조사함으로써 그 일부를 제거하는 공정을 포함하는 것을 특징으로 하는 유기 발광 장치의 제조 방법. - 제 8 항 내지 제 15 항 중 어느 한 항에 있어서,
상기 투광성 기판 측으로부터 레이저 빔을 입사함으로써 상기 적층체층과 상기 제 2 도전성 전극층의 일부를 동시에 제거하는 공정 후에, 상기 기판 위의 적어도 각 발광부의 일부에 역방향으로 전압을 인가하여 상기 발광부의 누설 전류를 저감시키는 공정을 포함하는 것을 특징으로 하는 유기 발광 장치의 제조 방법. - 제 8 항 내지 제 16 항 중 어느 한 항에 있어서,
상기 투광성 기판 측으로부터 레이저 빔을 입사함으로써 상기 적층체층과 상기 제 2 도전성 전극층의 일부를 동시에 제거하는 공정 후에, 적어도 상기 제거부의 일부에 유체를 접촉시켜, 상기 발광부의 누설 전류를 저감시키는 공정을 포함하는 것을 특징으로 하는 유기 발광 장치의 제조 방법. - 제 8 항 내지 제 17 항 중 어느 한 항에 있어서,
상기 적층체층과 상기 제 2 도전성 전극층의 일부를 동시에 제거하는 상기 (e) 공정에 이용되는 레이저 빔은, 펄스상(狀)으로 조사되는 것이며, 레이저 빔은 상기 투광성 기판으로부터 입사되고, 상기 레이저 빔의 초점이 적층체층보다 앞쪽에 있는 것을 특징으로 하는 유기 발광 장치의 제조 방법. - 제 8 항 내지 제 18 항 중 어느 한 항에 있어서,
상기 적층체층과 상기 제 2 도전성 전극층의 일부를 동시에 제거하는 상기 (e) 공정은, 펄스상의 레이저 빔을 상기 투광성 기판으로부터 조사하는 동시에, 레이저 빔의 조사 위치를 일정한 속도로 직선 궤적을 그려 상대 이동시키는 것에 의해 행해지며, 펄스의 강도와 상기 속도의 관계는, 레이저 빔의 펄스에 의해 형성되는 다수의 작은 구멍이, 투광성 절연 기판 측으로부터 제 2 도전성 전극층 측을 향해 직경이 확대되는 형상이 되고, 적층체층 및 제 2 도전성 전극층에 대해서는 각 작은 구멍이 오버랩하여 적층체층 및 제 2 도전성 전극층을 각각 분단하며, 제 1 전극층에서는 상기 각 작은 구멍이 오버랩하지 않고 각 작은 구멍들 사이에 도통 부분을 남기게 되는 관계인 것을 특징으로 하는 유기 발광 장치의 제조 방법. - 제 8 항 내지 제 19 항 중 어느 한 항에 있어서,
상기 (c) 적층체층의 일부를 제거하여 상기 투광성의 제 1 도전성 전극층의 일부를 노출하는 공정은, 상기 적층체층에 레이저 빔을 조사하는 동시에, 레이저 빔의 조사 위치를 직선 궤적을 그려 상대 이동시키는 것에 의해 행해지며, 또한 상기 적층체층과 상기 제 2 도전성 전극층의 일부를 동시에 제거하는 상기 (e) 공정에 대해서도 레이저 빔의 조사 위치를 직선 궤적을 그려 상대 이동시킴으로써 홈을 형성하는 것에 의해 행해지고, 양자의 레이저 빔의 직선 궤적의 중심 사이의 간격이 130마이크로미터 이하이며, 또한 상기 적층체층과 상기 제 2 도전성 전극층의 일부를 동시에 제거하는 상기 (e) 공정 후에, 해당 공정에서 형성된 홈의 가장자리의 제 2 도전성 전극층을 박리하는 공정을 포함하는 것을 특징으로 하는 유기 발광 장치의 제조 방법. - 제 8 항 내지 제 20 항 중 어느 한 항 기재된 제조 방법에 의해 제조된, 유기 발광 장치.
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