KR20110099645A - 발광 소자 및 조명 장치 - Google Patents

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KR20110099645A
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가부시키가이샤 한도오따이 에네루기 켄큐쇼
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Abstract

본 발명은, 전력 효율을 향상시키고, 또 전구색과 같은 자연스러운 광색을 갖는 발광 소자를 제공하는 것을 과제로 한다.
적어도 3개의 발광 유닛을 적층한 발광 소자로서 발광 소자의 발광 스펙트럼은 2개의 피크를 갖고, 그 2개의 피크 중, 하나의 피크는 2개의 발광 유닛으로부터의 발광 스펙트럼을 합성한 것이다. 상기 피크는, 황색 내지 오렌지색의 파장 영역에 있고, 또 상기 피크의 파장은 560nm 이상 580nm 미만에 있다. 이로써, 시감도가 높은 파장 영역을 이용할 수 있고, 전력 효율을 높일 수 있다. 발광 소자로부터 발광되는 광색은, 색도도에 있어서의 흑체 궤적 부근에 위치하고, 전구색과 같은 자연스러운 광색을 실현할 수 있다.

Description

발광 소자 및 조명 장치{LIGHT-EMITTING ELEMENT AND LIGHTING DEVICE}
본 발명은 일렉트로 루미네선스(EL: Electroluminescence)를 이용한 발광 소자에 관한 것이다. 또한 발광 소자를 사용한 발광 장치 또는 조명 장치에 관한 것이다.
최근, 일렉트로 루미네선스를 이용한 발광 소자에 관한 연구 개발이 왕성하게 이루어지고 있다. 일렉트로 루미네선스를 이용한 발광 소자의 기본적인 구성은, 한 쌍의 전극간에 발광성의 물질을 포함하는 층(이하, 발광층이라고 함)을 끼운 것이다. 발광 소자의 전극간에 전압을 인가함으로써, 발광성의 물질로부터 발광을 얻을 수 있다.
일렉트로 루미네선스를 이용한 발광 소자 중에서, 특히 발광성의 물질이 유기 화합물인 것은, 박막을 적층하여 발광 소자를 형성할 수 있다. 그래서, 박형 경량으로 제작할 수 있고, 또 대면적화도 용이하므로, 면 광원으로서의 응용이 기대되고 있다. 또한, 상기 발광 소자는, 백열 전구나 형광등을 능가하는 발광 효율이 기대되므로 조명 기구에 적합하다는 점에서 주목을 받고 있다.
상기 발광 소자는, 발광성의 물질의 종류에 따라 다양한 발광색을 제공할 수 있다. 특히, 조명에 대한 응용을 생각한 경우 백색 발광 또는 백색 발광에 가까운 색의 발광이 효율 높게 얻어지는 발광 소자가 요구된다.
백색 발광이 얻어지는 발광 소자로서 예를 들어, 적색, 녹색, 청색의 각 파장 영역에 피크를 갖는 복수의 발광 유닛을 적층한 백색 발광 소자가 제안되고 있다(예를 들어, 특허문헌 1 참조). 또한, 보색의 관계에 있는 각 파장 영역(예를 들어, 청색과 황색)에 피크를 갖는 2개의 발광 유닛을 적층한 백색 발광 소자가 제안되고 있다(예를 들어, 특허문헌 2 참조).
일본 특표(特俵)2008-518400호 공보 일본 특개2006-12793호 공보
상기 적색, 녹색, 청색의 각 파장 영역에 피크를 갖는 복수의 발광 유닛을 적층한 것은, 시감도(視感度: luminosity)가 낮은 적색과 청색의 파장 영역을 사용함으로써 백색 발광을 실현한다.
또한, 상기 보색의 관계에 있는 각 파장 영역(예를 들어, 청색과 황색)에 피크를 갖는 2개의 발광 유닛을 적층한 것은, 시감도가 낮은 색(예를 들어, 청색)의 비율을 크게 함으로써 백색 발광을 실현한다.
이와 같이, 여태까지 제안된 백색 발광을 실현하는 발광 소자는, 백색 발광을 얻는 것을 우선하였기 때문에, 시감도가 낮은 파장 영역의 광을 어느 정도의 비율로 부득이 사용해 왔다. 따라서, 전력 효율의 향상에는 한계가 있다. 그것은 전력 효율[lm/W]의 단위에 포함되는 광속[lm]은, 시감도를 고려한 물리량이었기 때문이다.
그래서, 전력 효율을 향상시키는 것을 최우선 과제로 하고, 색조는 백색이 아니라도 전구색(電球色)이나 온백색(溫白色)과 같은 자연스러운 광색을 갖는 발광 소자를 제공하는 것을 과제의 하나로 한다. 또한, 상기 발광 소자를 광원으로서 갖는 조명 장치를 제공하는 것을 과제의 하나로 한다.
본 발명의 일 형태는, 적어도 3개의 발광 유닛을 적층한 발광 소자에 따른 것이다. 발광 유닛은 각각 하나의 발광색을 나타내는 발광층을 갖는다. 적어도 3개의 발광 유닛을 적층한 발광 소자의 발광 스펙트럼은 2개의 피크를 갖는다. 2개의 피크 중, 하나의 피크는 2개의 발광 유닛으로부터의 발광 스펙트럼을 합성한 것이다. 상기 피크는, 황색 내지 오렌지색의 파장 영역에 있고, 또 상기 피크의 파장은 560nm 이상 580nm 미만에 있다. 2개의 피크 중, 다른 하나의 피크는 청색의 파장 영역(400nm 이상 480nm 미만)에 있다.
상기에 있어서, 적어도 3개의 발광 유닛 중, 2개의 발광 유닛은 각각 발광 스펙트럼을 합성하기 전의 발광 스펙트럼 피크가 황색 내지 오렌지색의 파장 영역에 있는 발광성의 물질을 갖는 발광층을 갖는다. 이 2개의 발광 유닛으로부터의 발광 스펙트럼 피크의 파장은 서로 동일하여도 좋고, 상이하여도 좋다. 2개의 발광 유닛이 각각 갖는 발광층이 갖는 발광성의 물질이 동일한 물질이라면, 2개의 발광 유닛으로부터의 발광 스펙트럼 피크의 파장을 동일하게 할 수 있다. 2개의 발광 유닛이 각각 갖는 발광층이 갖는 발광성의 물질이 상이한 물질이라면, 2개의 발광 유닛으로부터의 발광 스펙트럼 피크의 파장을 상이하게 할 수 있다. 어떻든지 2개의 발광 유닛으로부터의 발광 스펙트럼이 합성됨으로써, 1개의 피크를 갖는 발광 스펙트럼이 되고, 그 피크가 황색 내지 오렌지색의 파장 영역에 있고, 또 상기 피크의 파장이 560nm 이상 580nm 미만에 있으면 좋다.
상기에 있어서, 발광 스펙트럼 피크가 황색 내지 오렌지색의 파장 영역에 있는 발광성의 물질로서 인광을 발하는 인광성의 유기 화합물(인광성 화합물이라고도 함)을 사용하는 것이 바람직하다. 인광성 화합물을 사용함으로써, 형광성 화합물을 사용한 경우와 비교하여 전력 효율을 3배 내지 4배 높일 수 있다. 또한, 황색이나 오렌지색의 인광성 화합물을 사용한 소자는, 청색의 인광성 화합물을 사용한 소자와 비교하여 장수명을 얻기 쉽다. 유기 화합물에서 인광이란, 전자 스핀 다중도가 다른 전자 상태간의 천이에 의거하는 발광을 가리킨다. 일반적으로 유기 화합물의 기저 상태는, 일중항 상태이다. 인광은, 최저 여기 삼중항 상태로부터 기저 일중항 상태로의 천이에 의거한 발광이다.
한편, 적어도 3개의 발광 유닛 중, 다른 하나의 발광 유닛은 발광 스펙트럼 피크가 청색의 파장 영역에 있는 발광성의 물질을 갖는 발광층을 갖는다.
상기에 있어서, 발광 스펙트럼 피크가 청색의 파장 영역(400nm 이상 480nm 미만)에 있는 발광성의 물질로서 형광을 발하는 형광성의 유기 화합물(형광성 화합물이라고도 함)을 사용하는 것이 바람직하다. 청색의 발광성의 물질로서 형광성 화합물을 사용함으로써 청색의 발광성의 물질로서 인광성 화합물을 사용하는 경우와 비교하여 장수명의 발광 소자를 얻을 수 있다. 유기 화합물에서 형광이란, 같은 전자 스핀 다중도를 갖는 전자 상태간의 전자 천이에 의거하는 발광을 가리킨다. 일반적으로 유기 화합물의 기저 상태는 일중항 상태이고, 최저 여기 일중항 상태로부터 기저 일중항 상태로의 천이에 의하여 형광이 관측된다.
발광 스펙트럼 피크가 황색 내지 오렌지색의 파장 영역에 있는 것을 사용함으로써, 시감도가 높은 파장 영역을 이용할 수 있고, 전력 효율을 높일 수 있다. 적어도 3개의 발광 유닛 중, 2개의 발광 유닛에 있어서 발광 스펙트럼 피크가 황색 내지 오렌지색의 파장 영역에 있는 발광성의 물질을 갖는 발광층을 사용함으로써, 발광 소자 전체의 전력 효율을 높일 수 있다. 즉, 발광 스펙트럼 피크가 황색 내지 오렌지색의 파장 영역에 있는 시감도가 높은 파장 영역을 이용한 발광 유닛을 복수 적층하여 사용함으로써, 발광 소자 전체의 전력 효율을 높일 수 있다. 이와 같은 구성은, 예를 들어 녹색의 발광 유닛과 적색의 발광 유닛을 적층하여 황색 내지 오렌지색을 얻는 경우와 비교하여 시감도의 관점에서 유리하고, 전력 효율을 높일 수 있다. 또한, 발광 스펙트럼 피크가 황색 내지 오렌지색의 파장 영역에 있는 시감도가 높은 파장 영역을 이용한 발광 유닛이 1단뿐인 경우와 비교하여 시감도가 낮은 청색의 파장 영역의 발광 강도가 상대적으로 작아지므로 발광색은 전구색(또는 온백색)에 가까워지고, 또 전력 효율이 높아진다.
즉, 상기에 있어서 황색 내지 오렌지색의 파장 영역에 피크를 갖고, 또 피크의 파장이 560nm 이상 580nm 미만에 있는 광과, 청색의 파장 영역에 피크를 갖는 광을 합성한 광색(즉, 발광 소자로부터 발광되는 광색)은 백색이 아니지만, 온백색이나 전구색과 같은 자연스러운 광색을 실현할 수 있다. 특히, 전구색을 실현하기 쉽다.
즉, 발광 소자로부터 발광되는 광색은, 색도도(色度圖)에 있어서의 흑체(黑體) 방사의 궤적(흑체 궤적이라고도 함) 부근이 되고, 그 색 온도는 3000K 내지 3500K 근방이 된다. 구체적으로는, 발광 소자의 발광 스펙트럼의 색은, 색도도에 있어서의 흑체 궤적으로부터 ±0.02uv의 범위 내에 있고, 그 색 온도는 2600K 이상 3700K 이하가 된다. 색도도에 있어서의 흑체 궤적 부근에 위치하는 색은 태양 광의 자연스러운 색조에 가까운, 자연스러운 광색인 것을 나타낸다. 색 온도가 3000K 근방(2600K 이상 3150K 이하)의 색은 전구색이다. 또한, 색 온도가 3500K 근방(3200K 이상 3700K 이하)의 색은 온백색이다.
여기서, 적어도 3개의 발광 유닛 중 2개의 발광 유닛에 상술한 바와 같은 황색 내지 오렌지색의 파장 영역에 발광 피크를 갖는 인광성 화합물을 사용하고, 또 다른 1개의 발광 유닛에 상술한 바와 같은 청색의 파장 영역에 발광 피크를 갖는 형광성 화합물을 사용한 경우, 이하와 같은 효과가 얻어지는 것을 본 발명자들은 밝혀냈다.
우선, 시감도가 높은 황색 내지 오렌지색의 발광 유닛을 2개 사용하는 데다가 그들 발광 유닛의 발광 물질이 인광성 화합물이기 때문에 전력 효율이 최대한 높아진다. 또한, 이 2개의 유닛에 대하여 청색의 형광성 화합물을 사용한 발광 유닛을 1개만 더함으로써, 최대한의 전력 효율을 유지하면서 색 온도가 전구색이나 온백색의 규격(흑체 궤적으로부터 ±0.02uv의 범위 내)에 딱 맞게 들어 가는 것을 본 발명자들은 밝혀냈다. 그리고, 이와 같이 얻어진 적어도 3개의 발광 유닛을 갖는 발광 소자는, 상술한 바와 같이 장수명의 발광 유닛끼리를 적층할 수 있으므로 장수명을 달성할 수 있다는 장점도 있다.
이와 같은 구성에 의하여 유기 일렉트로 루미네선스 소자에 있어서의 전력 효율 및 수명은, 전구색이나 온백색의 색조에 있어서 가장 높일 수 있다는 것을 본 발명자들은 밝혀냈다. 한편으로, 무기의 LED를 사용한 조명은 일반적으로 청색의 LED에 다른 발광색의 형광체를 조합하여 형성하므로, 주백색(晝白色)(5000K까지)과 같이 높은 색 온도에 있어서는 높은 전력 효율을 달성할 수 있지만, 전구색과 같이 낮은 색 온도에 있어서는 형광체의 색 변환 효율의 문제로 전력 효율이 저하되어 버린다. 즉, 본 발명의 일 형태의 발광 소자를 사용한 조명은, LED를 사용한 조명과는 반대의 성질을 갖는 것으로 되어, 조명으로서 특징적이다.
또한, 상기에 있어서, 발광 소자는 양극과, 음극을 갖고, 양극과 음극 사이에 제 1 발광층과, 제 2 발광층과, 제 3 발광층과 제 1 중간층과 제 2 중간층을 갖는다. 제 1 중간층은 제 1 발광층과 제 2 발광층 사이에 형성된다. 제 2 중간층은 제 2 발광층과 제 3 발광층 사이에 형성된다. 양극 및 음극 중 어느 하나와 제 1 발광층과 제 1 중간층으로 제 1 발광 유닛이 구성된다. 제 1 중간층과 제 2 발광층과 제 2 중간층으로 제 2 발광 유닛이 구성된다. 제 2 중간층과, 제 3 발광층과, 양극 및 음극 중 다른 하나로 제 3 발광 유닛이 구성된다.
상기에 있어서, 제 1 발광층 내지 제 3 발광층 중 어느 2개의 발광층으로부터의 발광 스펙트럼은 황색 내지 오렌지색의 파장 영역에 피크를 갖는다. 2개의 발광층으로부터의 발광 스펙트럼을 합성한 발광 스펙트럼은 1개의 피크를 갖고, 상기 피크의 파장은 560nm 이상 580nm 미만에 있다.
상기에 있어서, 제 1 발광층 내지 제 3 발광층 중 다른 하나의 발광층으로부터의 발광 스펙트럼은 청색의 파장 영역에 피크를 갖는다.
상기에 있어서, 제 1 중간층으로서 제 1 발광층 및 제 2 발광층 중 어느 하나에 전자를 주입하고, 제 1 발광층 및 제 2 발광층의 다른 쪽에 정공을 주입하는 기능을 갖는 재료를 사용할 수 있다. 예를 들어, 제 1 중간층으로서 제 1 발광층 및 제 2 발광층 중 어느 하나에 전자를 주입하는 층과, 제 1 발광층 및 제 2 발광층의 다른 쪽에 정공을 주입하는 층을 적층한 적층막을 사용할 수 있다.
본 발명의 일 형태에 따르면, 발광 스펙트럼의 피크가 황색 내지 오렌지색의 파장 영역에 있는 시감도가 높은 파장 영역을 이용한 발광 유닛을 복수 적층하여 사용함으로써, 발광 소자 전체의 전력 효율을 향상시킬 수 있다. 게다가 발광 소자로부터 발광되는 광색은, 색도도에 있어서의 흑체 궤적 부근에 위치되고, 전구색이나 온백색과 같은 자연스러운 광색을 실현할 수 있다. 따라서, 전력 효율을 향상시키고, 또 전구색이나 온백색과 같은 자연스러운 광색을 갖는 발광 소자를 제공할 수 있다.
상기 발광 소자는, 전구색이나 온백색과 같은 자연스러운 광색을 갖기 때문에, 옥내용 조명 장치, 또는 옥외용 조명 장치의 광원으로서 사용할 수 있다. 상기 발광 소자를 사용함으로써, 전력 효율이 높고, 전력을 절감할 수 있는 조명 장치를 제공할 수 있다.
도 1은 발광 소자의 예를 도시하는 도면.
도 2는 발광 소자의 발광 스펙트럼의 예를 도시하는 도면.
도 3은 표준비 시감도 곡선을 도시하는 도면.
도 4는 색도도에 있어서의 발광 소자의 발광 스펙트럼의 색 좌표와 흑체 궤적을 도시하는 도면.
도 5는 색도도에 있어서의 발광 소자의 발광 스펙트럼의 색 좌표와 흑체 궤적을 도시하는 도면.
도 6은 발광 소자의 예를 도시하는 도면.
도 7은 비교 소자의 예를 도시하는 도면.
도 8은 비교 소자의 예를 도시하는 도면.
도 9는 발광 소자, 비교 소자의 전기 특성의 예를 도시하는 도면.
도 10은 발광 소자, 비교 소자의 전기 특성의 예를 도시하는 도면.
도 11은 발광 소자, 비교 소자의 전기 특성의 예를 도시하는 도면.
도 12는 색도도에 있어서의 발광 소자, 비교 소자의 발광 스펙트럼의 색 좌표와 흑체 궤적을 도시하는 도면.
도 13은 발광 소자, 비교 소자의 발광 스펙트럼의 예를 도시하는 도면.
도 14는 발광 소자의 전기 특성의 예를 도시하는 도면.
도 15는 발광 소자의 전기 특성의 예를 도시하는 도면.
도 16은 발광 소자의 전기 특성의 예를 도시하는 도면.
도 17은 색도도에 있어서의 발광 소자의 발광 스펙트럼의 색 좌표와 흑체 궤적을 도시하는 도면.
도 18은 발광 소자의 발광 스펙트럼의 예를 도시하는 도면.
도 19는 발광 소자의 전기 특성의 예를 도시하는 도면.
도 20은 발광 소자의 전기 특성의 예를 도시하는 도면.
도 21은 발광 소자의 전기 특성의 예를 도시하는 도면.
도 22는 색도도에 있어서의 발광 소자의 발광 스펙트럼의 색 좌표와 흑체 궤적을 도시하는 도면.
도 23은 발광 소자의 발광 스펙트럼의 예를 도시하는 도면.
도 24는 발광 소자의 예를 도시하는 도면.
도 25는 발광 소자의 전기 특성의 예를 도시하는 도면.
도 26은 발광 소자의 전기 특성의 예를 도시하는 도면.
도 27은 발광 소자의 전기 특성의 예를 도시하는 도면.
도 28은 색도도에 있어서의 발광 소자의 발광 스펙트럼의 색 좌표와 흑체 궤적을 도시하는 도면.
도 29는 발광 소자의 발광 스펙트럼의 예를 도시하는 도면.
(실시형태 1)
본 실시형태에서는, 발광 소자의 구성의 일례에 대하여 도 1, 도 2, 도 3, 도 4, 도 5를 사용하여 설명한다.
도 1에 도시하는 발광 소자(360)는 기판(300) 위에 형성되고, 양극(301)과 음극(302)을 갖고, 양극(301)과 음극(302) 사이에 제 1 발광층(311)과 제 2 발광층(312)과 제 3 발광층(313)과 제 1 중간층(321)과 제 2 중간층(322)을 갖는다. 제 1 중간층(321)은 제 1 발광층(311)과 제 2 발광층(312) 사이에 형성된다. 제 2 중간층(322)은 제 2 발광층(312)과 제 3 발광층(313) 사이에 형성된다. 음극(302)과 제 1 발광층(311)과 제 1 중간층(321)으로 제 1 발광 유닛(310)이 구성된다. 제 1 중간층(321)과 제 2 발광층(312)과, 제 2 중간층(322)으로 제 2 발광 유닛(320)이 구성된다. 제 2 중간층(322)과 제 3 발광층(313)과 양극(301)으로 제 3 발광 유닛(330)이 구성된다. 제 1 발광 유닛(310)과 제 2 발광 유닛(320)과 제 3 발광 유닛(330)은 직렬로 접속된다. 이와 같이, 도 1에 도시하는 발광 소자는 제 1 발광 유닛(310)과 제 2 발광 유닛(320)과 제 3 발광 유닛(330)이 적층된 구조를 갖는다. 그래서, 이와 같은 구조를 갖는 발광 소자를 적층형의 발광 소자라고 한다. 도 1에 있어서, 양극(301)은 투광성을 갖는 전극이고, 음극(302)은 광 반사성을 갖는 전극이다.
도 1에 도시하는 적어도 3개의 발광 유닛을 적층한 발광 소자(360)의 발광 스펙트럼의 예를 도 2에 도시한다. 도 2에 도시하는 바와 같이, 발광 소자(360)의 발광 스펙트럼은 2개의 피크를 갖는다. 2개의 피크 중 하나의 피크가 나타내는 발광 스펙트럼(304)은 제 1 발광 유닛(310)과 제 2 발광 유닛(320)으로부터의 발광 스펙트럼을 합성한 것이다. 제 1 발광 유닛(310)과 제 2 발광 유닛(320)을 합성한 발광 스펙트럼(304)은 황색 내지 오렌지색의 파장 영역에 피크를 갖는다. 제 1 발광 유닛(310)과 제 2 발광 유닛(320)으로부터의 발광 스펙트럼을 합성한 발광 스펙트럼(304)은 하나의 피크를 갖고, 상기 피크의 파장은 560nm 이상 580nm 미만에 있다.
도 2에 도시하는 발광 소자(360)의 발광 스펙트럼이 갖는 2개 피크 중 다른 하나의 피크가 나타내는 발광 스펙트럼(305)은 제 3 발광 유닛으로부터의 발광 스펙트럼이다. 제 3 발광 유닛의 발광 스펙트럼(305)은 청색의 파장 영역(400nm 이상 480nm 미만)에 피크를 갖는다.
제 1 발광 유닛(310)과 제 2 발광 유닛(320)은 각각 발광 스펙트럼의 피크가 황색 내지 오렌지색의 파장 영역에 있는 발광성의 물질을 갖는 발광층을 갖는다. 이 2개의 발광 유닛으로부터의 발광 스펙트럼의 피크 파장은, 서로 동일하여도 좋고, 상이하여도 좋다. 2개의 발광 유닛이 각각 갖는 발광층이 동일한 발광성의 물질로 구성되면, 2개의 발광 유닛으로부터의 발광 스펙트럼 피크를 동일한 파장으로 할 수 있다. 2개의 발광 유닛이 각각 갖는 발광층이 상이한 발광성의 물질로 구성되면, 2개의 발광 유닛으로부터의 발광 스펙트럼 피크를 상이한 파장으로 할 수 있다. 어떻든지 2개의 발광 유닛으로부터의 발광 스펙트럼이 합성됨으로써, 1개의 피크를 갖는 발광 스펙트럼이 되고, 그 피크가 황색 내지 오렌지색의 파장 영역에 있고, 또 상기 피크의 파장이 560nm 이상 580nm 미만에 있으면 좋다.
상기에 있어서, 2개의 발광 스펙트럼의 피크가 상이한 파장이라도 피크 파장의 차이가 작으면(차이가 20nm 이하라면), 그 2개의 피크를 갖는 발광 스펙트럼을 합성한 것은 분리하기 어려워져 하나의 피크를 갖는 것으로 볼 수 있다.
도 3에 표준비 시감도 곡선을 도시한다. 시감도란, 사람의 눈이 가장 강하게 감지하는 파장 555nm의 광을 1로 하고, 다른 파장의 밝기를 감지하는 정도를 비(比)를 사용하여 나타낸 것이다. 도 3의 표준비 시감도 곡선에 도시된 바와 같이, 황색 내지 오렌지색(황색보다 약간 장파장 측의 색)의 파장 영역은 시감도가 높은 것을 알 수 있다. 즉, 발광 스펙트럼의 피크가 황색 내지 오렌지색의 파장 영역에 있는 광을 사용함으로써, 시감도가 높은 파장 영역을 이용할 수 있고, 전력 효율을 높일 수 있다. 즉, 본 발명의 일 형태의 구성은, 예를 들어, 녹색의 발광 유닛과 적색의 발광 유닛을 적층하여 황색이나 오렌지색을 얻는 경우와 비교하여 시감도의 관점에서 유리하고, 전력 효율을 높일 수 있다.
도 1에 도시하는 발광 소자(360)는 적어도 3개의 발광 유닛 중, 2개의 발광 유닛(제 1 발광 유닛(310), 제 2 발광 유닛(320))에 있어서, 발광 스펙트럼의 피크가 황색 내지 오렌지색의 파장 영역에 있는 발광성의 물질을 갖는 발광층을 사용한다. 황색 내지 오렌지색의 파장 영역은 시감도가 높은 파장 영역이다. 따라서, 시감도가 높은 파장 영역을 이용한 발광 유닛을 2단 적층하여 사용함으로써 발광 소자 전체의 전력 효율을 향상시킬 수 있다. 이 발광 소자는, 발광 스펙트럼의 피크가 황색 내지 오렌지색의 파장 영역에 있는 시감도가 높은 파장 영역을 이용한 발광 유닛이 1단뿐인 경우와 비교하면, 시감도가 낮은 청색의 파장 영역의 발광 강도(제 3 발광 유닛(330)의 발광 강도)가 상대적으로 작아지므로 발광색은 전구색(또는 온백색)에 가까워지고, 또 전력 효율은 높아진다.
도 4에 CIE 색도도를 도시한다. 도 4에 도시하는 CIE 색도도는 도 1 및 도 2에 도시하는 발광 소자(360)의 발광 스펙트럼이 갖는 발광 스펙트럼(304) 및 발광 스펙트럼(305)의 색 좌표를 플롯(plot)한 예이다. 도 4에 사각 마크(□)로 도시하는 플롯(1304)은 발광 스펙트럼(304)의 광색을 색 좌표로 도시한다. 도 4에 동그라미 마크(○)로 도시하는 플롯(1305)은 발광 스펙트럼(305)의 광색을 색 좌표로 도시한다. 또한, 도 4에 도시하는 CIE 색도도에는 흑체 방사의 궤적(흑체 궤적이라고도 함)(370)을 도시한다.
발광 소자(360)로부터 발광되는 색은, 도 4의 CIE 색도도에 있어서 플롯(1304)과 플롯(1305)을 이은 선(도 4에 도시하는 점선) 위 부근의 색 좌표로 나타내는 색이 된다. 이 선 위 부근의 어느 색 좌표가 되는지는 대략 도 1 및 도 2에 도시하는 발광 스펙트럼(304)과 발광 스펙트럼(305)의 강도비에 따라 결정된다.
도 4에 도시하는 바와 같이, 플롯(1304)과 플롯(1305)을 이은 선(도 4에 도시하는 점선)은 흑체 궤적(370)과 교차하는 부분을 갖고 광범위에 걸쳐 흑체 궤적 부근에 위치하는 것을 알 수 있다. 예를 들어, 발광 스펙트럼(304)과 발광 스펙트럼(305)의 강도비가 8:1 내지 6:1의 범위에 있어도 발광 소자(360)로부터 발광되는 색을 태양광의 자연스러운 색조에 가까운 색으로 할 수 있다.
도 5에 CIE 색도도를 도시한다. 도 5에 도시하는 CIE 색도도는 도 1 및 도 2에 도시하는 발광 소자(360)의 발광 스펙트럼의 색 좌표를 플롯한 예이다. 도 5에 다이아몬드형(◇)으로 도시하는 플롯은 발광 소자(360)의 발광 스펙트럼의 광색을 색 좌표로 도시한다. 또한, 도 5에 도시하는 CIE 색도도에는 흑체 궤적(370)을 도시한다. 또한, 도 5에 도시하는 CIE 색도도에는 흑체 궤적(370)으로부터 ±0.02uv의 범위 내의 영역(380)을 도시한다.
도 5에 도시하는 바와 같이, 발광 소자(360)의 발광 스펙트럼의 색(색 좌표)은, CIE 색도도에 있어서의 흑체 궤적으로부터 ±0.02uv의 범위 내의 영역(380)에 있는 것을 알 수 있다. 도 5에 도시하는 바와 같이, 발광 소자(360)의 발광 스펙트럼의 색(색 좌표)은, 흑체 궤적 부근에 위치하고, 태양광의 자연스러운 색조에 가까운, 자연스러운 광색을 갖는 것을 알 수 있다. 또한, 그 색 온도는 3000K 근방이고, 전구색을 나타낸다.
도 1에 도시하는 제 1 발광 유닛(310)이 갖는 제 1 발광층(311), 및 제 2 발광 유닛(320)이 갖는 제 2 발광층(312)은 각각 황색 내지 오렌지색의 파장 영역에 피크를 갖는 발광성의 물질을 갖는다. 예를 들어, 황색 내지 오렌지색의 파장 영역에 피크를 갖는 발광성의 물질로서 피라진 유도체를 배위자로 하는 유기 금속 착체를 사용할 수 있다. 또한, 발광성의 물질(게스트 재료)을 다른 물질(호스트 재료)에 분산시킴으로써, 발광층을 구성할 수 있다. 상기 황색 내지 오렌지색의 파장 영역에 피크를 갖는 발광성의 물질로서 인광성 화합물을 사용할 수 있다. 인광성 화합물을 사용함으로써, 형광성 화합물을 사용한 경우와 비교하여 전력 효율을 3배 내지 4배 높일 수 있다. 상술한 피라진 유도체를 배위자로 하는 유기 금속 착체는, 인광성 화합물이고, 발광 효율이 높은 데다가 황색 내지 오렌지색의 파장 영역의 발광을 얻기 쉬우므로 본 발명에 적합하다.
도 1에 도시하는 제 3 발광층(313)은, 청색의 파장 영역에 피크를 갖는 발광성의 물질을 갖는다. 예를 들어, 청색의 파장 영역에 피크를 갖는 발광성의 물질로서 피렌 디아민 유도체를 사용할 수 있다. 상기 청색의 파장 영역에 피크를 갖는 발광성의 물질로서 형광성 화합물을 사용할 수 있다. 청색의 발광성의 물질로서 형광성 화합물을 사용함으로써 청색의 발광성의 물질로서 인광성 화합물을 사용한 경우와 비교하여 장수명의 발광 소자를 얻을 수 있다. 상술한 피렌 디아민 유도체는 형광성 화합물이고, 극히 높은 양자 수율이 얻어지는 데다가 장수명이다.
도 4에서 설명한 바와 같이, 황색 내지 오렌지색의 파장 영역에 피크를 갖는 발광 스펙트럼(304)과 청색의 파장 영역에 피크를 갖는 발광 스펙트럼(305)의 강도비가 8:1 내지 6:1의 범위에 있어도 발광 소자(360)로부터 발광되는 색을 태양광의 자연스러운 색조에 가까운 색으로 할 수 있다.
여기서, 황색 내지 오렌지색의 발광 유닛 2개를 인광성 화합물로 구성하고, 청색의 발광 유닛 하나를 형광성 화합물로 구성하고, 이들 3개의 발광 유닛을 적층하는 경우를 생각한다. 이 경우, 황색 내지 오렌지색의 발광 스펙트럼(304)과 청색의 발광 스펙트럼(305)의 강도비는 대략 8:1 내지 6:1의 범위에 있다. 따라서, 황색 내지 오렌지색의 발광 유닛 2개를 인광성 화합물로 구성하고, 청색의 발광 유닛 하나를 형광성 화합물로 구성하고, 이들 3개의 발광 유닛을 적층한 발광 소자에 있어서, 발광 소자로부터 발광되는 색을 태양광의 자연스러운 색조에 가까운 색으로 할 수 있다. 또한, 시감도가 높은 황색 내지 오렌지색의 발광 유닛 2개를 사용하는 데다가 그들 발광 유닛의 발광 물질이 인광성 화합물이므로 전력 효율이 최대한 높아진다. 또한, 이와 같이 해서 얻어진 적어도 3개의 발광 유닛을 갖는 발광 소자는 상술한 바와 같이 장수명의 발광 유닛끼리 적층할 수 있으므로 장수명을 달성할 수 있다는 장점이 있다.
이와 같은 구성에 의하여, 유기 일렉트로 루미네선스 소자에 있어서의 전력 효율 및 수명은, 전구색이나 온백색의 색조에 있어서 가장 높아진다. 한편으로 무기 LED를 사용한 조명은 일반적으로 청색의 LED에 다른 발광색의 형광체를 조합하여 형성하므로 주백색(5000K까지)과 같이 높은 색 온도에 있어서는 높은 전력 효율을 달성할 수 있지만 전구색과 같이 낮은 색 온도에 있어서는 형광체의 색 변환 효율의 문제로 전력 효율이 낮아져 버린다. 즉, 본 발명의 일 형태의 발광 소자를 사용한 조명은, LED를 사용한 조명과 반대의 성질을 갖는 것이 되고, 조명으로서 특징적이다.
또한, 제 1 발광 유닛(310)과 제 2 발광 유닛(320)은 적층하는 순서가 반대라도 좋다. 또한, 제 1 발광 유닛(310)과 제 2 발광 유닛(320)과 제 3 발광 유닛(330)을 적층하는 순서는 도 1에 도시하는 적층 순서와 반대의 순서라도 좋다.
본 실시형태에 의하면, 발광 스펙트럼의 피크가 황색 내지 오렌지색의 파장 영역에 있는 시감도가 높은 파장 영역을 이용한 발광 유닛을 복수 적층하여 사용함으로써, 발광 소자 전체의 전력 효율을 향상시킬 수 있다. 또한, 발광 소자로부터 발광되는 광색은, 색도도에 있어서의 흑체 궤적 부근에 위치하고, 전구색과 같은 자연스러운 광색을 실현할 수 있다. 따라서, 전력 효율을 향상시키고, 또 전구색과 같은 자연스러운 광색을 갖는 발광 소자를 제공할 수 있다.
본 실시형태에 의하면, 황색 내지 오렌지색의 발광 유닛 2개를 인광성 화합물로 구성하고, 청색의 발광 유닛 하나를 형광성 화합물로 구성하고, 이들 적어도 3개의 발광 유닛을 적층한 발광 소자를 채용한 경우에도 발광 소자로부터 발광되는 색을 태양광의 자연스러운 색조에 가까운 색으로 할 수 있다. 따라서, 전력 효율이 높고, 장수명이고, 또 자연스러운 광색을 갖는 발광 소자를 제공할 수 있다.
본 실시형태에 나타낸 발광 소자는, 자연스러운 광색을 갖기 때문에, 옥내용 조명 장치, 또는 옥외용 조명 장치로서 사용할 수 있다. 본 실시형태에 나타낸 발광 소자를 사용함으로써 전력 효율이 높고, 전력을 절감할 수 있는 조명 장치를 제공할 수 있다.
본 실시형태는 다른 실시형태, 실시예와 적절히 조합하여 실시할 수 있다.
(실시형태 2)
본 실시형태에서는 발광 소자의 구성의 일례에 대하여 도 1을 사용하여 설명한다. 본 실시형태에서는 실시형태 1에서 나타낸 도 1에 도시하는 발광 소자(360)의 구체적인 구성에 대하여 설명한다.
실시형태 1에서도 설명한 바와 같이, 도 1에 도시하는 발광 소자(360)는 기판(300) 위에 형성되고, 양극(301)과 음극(302)을 갖고, 양극(301)과 음극(302) 사이에 제 1 발광층(311)과 제 2 발광층(312)과 제 3 발광층(313)과 제 1 중간층(321)과 제 2 중간층(322)을 갖는다. 제 1 중간층(321)은 제 1 발광층(311)과 제 2 발광층(312) 사이에 형성된다. 제 2 중간층(322)은 제 2 발광층(312)과 제 3 발광층(313) 사이에 형성된다. 음극(302)과 제 1 발광층(311)과 제 1 중간층(321)으로 제 1 발광 유닛(310)이 구성된다. 제 1 중간층(321)과 제 2 발광층(312)과 제 2 중간층(322)으로 제 2 발광 유닛(320)이 구성된다. 제 2 중간층(322)과 제 3 발광층(313)과 양극(301)으로 제 3 발광 유닛(330)이 구성된다. 제 1 발광 유닛(310)과 제 2 발광 유닛(320)과 제 3 발광 유닛(330)은 직렬로 접속된다. 이와 같이, 도 1에 도시하는 발광 소자는 제 1 발광 유닛(310)과 제 2 발광 유닛(320)과 제 3 발광 유닛(330)이 적층된 구조를 갖는다. 그래서, 이와 같은 구조를 갖는 발광 소자를 적층형의 발광 소자라고 한다. 도 1에 있어서, 양극(301)은 투광성을 갖는 전극이고, 음극(302)은 광 반사성을 갖는 전극이다.
제 1 발광 유닛(310)이 갖는 제 1 발광층(311) 및 제 2 발광 유닛(320)이 갖는 제 2 발광층(312)은, 황색 내지 오렌지색의 파장 영역에 피크를 갖는 발광성의 물질을 갖는다. 황색 내지 오렌지색의 파장 영역에 피크를 갖는 발광성의 물질로서, 루브렌, (2-{2-[4-(디메틸아미노)페닐]에테닐}-6-메틸-4H-피란-4-일리덴)프로판디니트릴(약칭: DCM1), 2-{2-메틸-6-[2-(2,3,6,7-테트라히드로-1H,5H-벤조[ij]퀴놀리진-9-일)에테닐]-4H-피란-4-일리덴}프로판디니트릴(약칭: DCM2), 비스[2-(2-티에닐)피리디나토]이리듐아세틸아세토네이트(약칭 : Ir(thp)2(acac)), 비스(2-페닐퀴놀리나토)이리듐아세틸아세토네이트(약칭: Ir(pq)2(acac)), 트리스(2-페닐퀴놀리나토-N,C2')이리듐(III)(약칭: Ir(pq)3), 비스(2-페닐벤조티아졸라토-N,C2')이리듐(III)아세틸아세토네이트(약칭: Ir(bt)2(acac)), (아세틸아세토나토)비스[2,3-비스(4-플루오르페닐)-5-메틸피라지나토]이리듐(III)(약칭: Ir(Fdppr-Me)2(acac)), (아세틸아세토나토)비스{2-(4-메톡시페닐)-3,5-디메틸피라지나토}이리듐(III)(약칭: Ir(dmmoppr)2(acac)), (아세틸아세토나토)비스(3,5-디메틸-2-페닐피라지나토)이리듐(III)(약칭: Ir(mppr-Me)2(acac)), (아세틸아세토나토)비스(5-이소프로필-3-메틸-2-페닐피라지나토)이리듐(III)(약칭: Ir(mppr-iPr)2(acac)) 등을 사용할 수 있다. 또한, 황색 내지 오렌지색의 파장 영역에 피크를 갖는 발광성의 물질로서는, 상술한 바와 같이, Ir(thp)2(acac), Ir(pq)2(acac), Ir(pq)3, Ir(bt)2(acac), Ir(Fdppr-Me)2(acac), Ir(dmmoppr)2(acac), Ir(mppr-Me)2(acac), Ir(mppr-iPr)2(acac)와 같은 인광성 화합물이 바람직하다. 그 중에서도 특히, Ir(Fdppr-Me)2(acac), Ir(dmmoppr)2(acac), Ir(mppr-Me)2(acac), Ir(mppr-iPr)2(acac)와 같은 피라진 유도체를 배위자로 하는 유기 금속 착체가 고효율이므로 바람직하다. 또한, 이들 발광성의 물질(게스트 재료)을 다른 물질(호스트 재료)에 분산시킴으로써 발광층을 구성하여도 좋다. 이 경우의 호스트 재료로서는, 4,4'-비스[N-(1-나프틸)-N-페닐아미노]비페닐(약칭: NPB)이나 4-(9H-카르바졸-9-일)-4'-(10-페닐-9-안트릴)트리페닐아민(약칭: YGAPA) 등의 방향족 아민 화합물이나 2-4-(9H-카르바졸-9-일)페닐]-3-페닐퀴녹살린(약칭: Cz1PQ), 2-[4-(3,6-디페닐-9H-카르바졸-9-일)페닐]-3-페닐퀴녹살린(약칭: Cz1PQ-III), 2-[4-(3,6-디페닐-9H-카르바졸-9-일)페닐]디벤조[f,h]퀴녹살린(약칭: 2CzPDBq-III), 2-[3-(디벤조티오펜-4-일)페닐]디벤조[f,h]퀴녹살린(약칭: 2mDBTPDBq-II)과 같은 복소환 화합물이 적합하다. 또한, 폴리(2,5-디알콕시-1,4-페닐렌비닐렌) 등의 폴리머를 사용하여도 좋다.
제 3 발광층(313)은 청색의 파장 영역에 피크를 갖는 발광성의 물질을 갖는다. 청색의 파장 영역에 피크를 갖는 발광성의 물질로서, 페릴렌, 2,5,8,11-테트라(tert-부틸)페릴렌(약칭: TBP) 등을 사용할 수 있다. 또한, 4,4'-비스(2,2-디페닐비닐)비페닐(약칭: DPVBi) 등의 스티릴아릴렌 유도체나, 9,10-디페닐안트라센, 9,10-디(2-나프틸)안트라센(약칭: DNA), 9,10-비스(2-나프틸)-2-tert-부틸안트라센(약칭: t-BuDNA) 등의 안트라센 유도체를 사용할 수 있다. 또한, 폴리(9,9-디옥틸플루오렌) 등의 폴리머를 사용할 수 있다. 또한, N,N'-비스[4-(9H-카르바졸-9-일)페닐]-N,N'-디페닐스틸벤-4,4'-디아민(약칭: YGA2S)이나, N,N'-디페닐-N,N'-비스(9-페닐-9H-카르바졸-3-일)스틸벤-4,4'-디아민(약칭 : PCA2S) 등의 스티릴아민 유도체를 사용할 수 있다. 또한, N,N'-비스[4-(9-페닐-9H-플루오렌-9-일)페닐]-N,N'-디페닐피렌-1,6-디아민(약칭: 1,6-FLPAPrn), N,N'-비스[4-(9-페닐-9H-플루오렌-9-일)페닐]-N,N'-비스(4-tert-부틸페닐)피렌-1,6-디아민(약칭: 1,6tBu-FLPAPrn)과 같은 피렌 디아민 유도체를 사용할 수 있다. 또한, 청색의 파장 영역에 피크를 갖는 발광성의 물질로서는, 상술한 바와 같이 형광성 화합물을 사용하는 것이 바람직하고, 특히 1,6-FLPAPrn, 1,6tBu-FLPAPrn과 같은 피렌 디아민 유도체는 460nm 부근에 피크를 갖고, 또 매우 높은 양자 수율을 얻을 수 있고, 장수명이기 때문에 바람직하다. 또한, 이들의 발광성의 물질(게스트 재료)을 다른 물질(호스트 재료)에 분산시킴으로써, 발광층을 구성하여도 좋다. 이 경우의 호스트 재료로서는, 안트라센 유도체가 바람직하고, 9,10-비스(2-나프틸)-2-tert-부틸안트라센(약칭: t-BuDNA), 9-[4-(10-페닐-9-안트릴)페닐]-9H-카르바졸(약칭: CzPA), 9-페닐―3-[4-(10-페닐―9-안트릴)페닐]-9H-카르바졸(약칭: PCzPA) 등이 적합하다. 특히, CzPA나 PCzPA는 전기 화학적으로 안정하기 때문에, 바람직하다.
또한, 상술한 발광성의 물질의 발광색은, 호스트 재료나 소자 구성에 의하여 약간 변화되는 경우가 있다.
또한, 제 1 발광 유닛(310)과 제 2 발광 유닛(320)은 적층하는 순서가 반대라도 좋다. 또한, 제 1 발광 유닛(310)과 제 2 발광 유닛(320)과 제 3 발광 유닛(330)을 적층하는 순서는 도 1에 도시하는 적층 순서와 반대의 순서라도 좋다.
도 1에 있어서, 기판(300)은 발광 소자의 지지체로서 사용된다. 기판(300)으로서는, 예를 들어 유리, 또는 플라스틱 등을 사용할 수 있다. 또한, 발광 소자의 제작 공정에 있어서 지지체로서 기능하는 것이라면, 이들 이외의 것이라도 좋다.
양극(301) 및 음극(302)에는, 다양한 금속, 합금, 이외의 도전성 재료, 및 이들의 혼합물 등을 사용할 수 있다. 예를 들어, 일 함수가 큰 재료인 산화 인듐-산화 주석(ITO: Indium Tin Oxide), 실리콘 또는 산화 실리콘을 함유한 산화 인듐-산화 주석, 산화 인듐-산화 아연(IZO: Indium Zinc Oxide), 산화 텅스텐 및 산화 아연을 함유하는 산화 인듐(IWZO) 등의 도전성을 갖는 금속 산화물막을 사용할 수 있다. 이들의 금속 산화물막은 스퍼터링법에 의하여 형성할 수 있다. 또는, 졸-겔(sol-gel)법 등을 사용하여 형성할 수 있다. 예를 들어, 산화 인듐-산화 아연(IZO)은, 산화 인듐에 대하여 1wt% 내지 20wt%의 산화 아연을 가한 타깃을 사용하여 스퍼터링법에 의하여 형성할 수 있다. 또한, 산화 텅스텐 및 산화 아연을 함유한 산화 인듐(IWZO)은, 산화 인듐에 대하여 산화 텅스텐을 0.5wt% 내지 5wt%, 산화 아연을 0.1wt% 내지 1wt% 함유한 타깃을 사용하여 스퍼터링법에 의하여 형성할 수 있다. 이외에, 금(Au), 백금(Pt), 니켈(Ni), 텅스텐(W), 크롬(Cr), 몰리브덴(Mo), 철(Fe), 코발트(Co), 구리(Cu), 팔라듐(Pd), 또는 금속 재료의 질화물(예를 들어, 질화 티타늄) 등을 사용할 수 있다. 또한, 일 함수가 작은 재료인, 원소 주기율표의 제 1 족 또는 제 2 족에 속하는 원소, 즉, 리튬(Li), 세슘(Cs) 등의 알칼리 금속, 마그네슘(Mg), 칼슘(Ca), 스트론튬(Sr) 등의 알칼리 토류 금속, 또는 이들을 포함하는 합금(마그네슘과 은의 합금, 알루미늄과 리튬의 합금)을 사용할 수 있다. 또한, 유로퓸(Er), 에테르븀(Yb) 등의 희토류 금속 및 이들을 포함하는 합금 등을 사용할 수 있다. 또한, 알루미늄(Al), 은(Ag), 알루미늄을 포함하는 합금(AlSi) 등을 사용할 수 있다. 알칼리 금속, 알칼리 토류 금속, 또는 이들을 포함하는 합금의 막은, 진공 증착법을 사용하여 형성할 수 있다. 또한, 알칼리 금속 또는 알칼리 토류 금속을 포함하는 합금의 막은 스퍼터링법에 의하여 형성할 수도 있다. 또한, 이들의 전극은 단층막에 한정되지 않고, 적층막으로 형성할 수도 있다.
또한, 캐리어 주입 장벽을 고려하면, 양극으로서는 일 함수가 큰 재료를 사용하는 것이 바람직하다. 또한, 음극으로서는 일 함수가 작은 재료를 사용하는 것이 바람직하다.
제 1 중간층(321)은 제 1 발광 유닛(310)에 있어서 정공을 주입하는 기능을 갖고, 제 2 발광 유닛(320)에 있어서 전자를 주입하는 기능을 갖는다. 제 2 중간층(322)은 제 2 발광 유닛(320)에 있어서 정공을 주입하는 기능을 갖고, 제 3 발광 유닛(330)에 있어서 전자를 주입하는 기능을 갖는다. 따라서, 제 1 중간층(321) 및 제 2 중간층(322)은, 적어도 정공을 주입하는 기능을 갖는 층과 전자를 주입하는 기능을 갖는 층을 적층한 적층막을 사용할 수 있다.
또한, 제 1 중간층(321) 및 제 2 중간층(322)은 발광 소자의 내부에 위치하는 층이기 때문에, 광 추출 효율의 관점에서 투광성을 갖는 재료를 사용하는 것이 바람직하다. 또한, 제 1 중간층(321) 및 제 2 중간층(322) 중 일부는, 양극 및 음극에 사용하는 재료와 같은 재료를 사용하여 형성할 수 있다. 또한, 제 1 중간층(321) 및 제 2 중간층(322)은 양극 및 음극보다 도전율이 낮은 재료를 사용하여 형성할 수 있다.
제 1 중간층(321) 및 제 2 중간층(322) 중 전자를 주입하는 기능을 갖는 층으로서 예를 들어 산화 리튬, 불화 리튬, 탄산 세슘 등의 절연체나 반도체를 사용할 수 있다. 또한, 전자 수송성이 높은 물질에 도너성 물질을 첨가한 재료를 사용할 수도 있다.
전자 수송성이 높은 재료로서는, 예를 들어, 트리스(8-퀴놀리놀라토)알루미늄(III)(약칭: Alq), 트리스(4-메틸-8-퀴놀리놀라토)알루미늄(III)(약칭: Almq3), 비스(10-하이드록시벤조[h]퀴놀리놀라토)베릴륨(약칭: BeBq2), 비스(2-메틸-8-퀴놀리놀라토)(4-페닐페놀라토)알루미늄(약칭: BAlq) 등의 퀴놀린 골격 또는 벤조퀴놀린 골격을 갖는 금속 착체 등을 사용할 수 있다. 또한, 이 외에, 비스[2-(2-하이드록시페닐)벤즈옥사졸라토]아연(약칭: Zn(BOX)2), 비스[2-(2-하이드록시페닐)벤조티아졸라토]아연(약칭: Zn(BTZ)2) 등의 옥사졸계, 티아졸계 배위자를 갖는 금속 착체 등도 사용할 수 있다. 또한, 금속 착체 이외에도, 2-(4-비페닐일)-5-(4-tert-부틸페닐)-1,3,4-옥사디아졸(약칭: PBD), 1,3-비스[5-(p-tert-부틸페닐)-1,3,4-옥사디아졸-2-일]벤젠(약칭: OXD-7), 3-(4-비페니릴)-4-페닐-5-(4-tert-부틸페닐)-1,2,4-트리아졸(약칭: TAZ), 바소페난트롤린(약칭: BPhen), 바소큐프로인(약칭: BCP) 등도 사용할 수 있다. 여기에 예로 든 물질은 주로 10-6cm2/Vs 이상의 전자 이동도를 갖는 물질이다. 또한, 정공의 수송성보다도 전자의 수송성이 높은 물질이면, 상기 이외의 물질을 사용할 수도 있다.
전자 수송성이 높은 물질에 도너성 물질을 첨가함으로써, 전자 주입성을 높일 수 있다. 따라서, 발광 소자의 구동 전압을 저감할 수 있다. 도너성 물질로서는, 알칼리 금속 또는 알칼리 토류 금속 또는 희토류 금속 또는 원소 주기율표에 있어서의 제 13 족에 속하는 금속 또는 그 산화물, 또는 그 탄산염을 사용할 수 있다. 구체적으로는, 리튬(Li), 세슘(Cs), 마그네슘(Mg), 칼슘(Ca), 이테르븀(Yb), 인듐(In), 산화 리튬, 탄산 세슘 등을 사용하는 것이 바람직하다. 또한 테트라티아나프타센과 같은 유기 화합물을 도너성 물질로서 사용하여도 좋다.
또한, 제 1 중간층(321) 및 제 2 중간층(322) 중 정공을 주입하는 기능을 갖는 층으로서 예를 들어 산화 몰리브덴, 산화 바나듐, 산화 레늄, 산화 루테늄 등의 반도체나 절연체를 사용할 수 있다. 또한, 정공 수송성이 높은 물질에, 억셉터성 물질을 첨가한 재료를 사용할 수 있다. 또한, 억셉터성 물질로 이루어지는 층을 사용하여도 좋다.
정공 수송성이 높은 물질로서는, 예를 들어 4,4'-비스[N-(1-나프틸)-N-페닐아미노]비페닐(약칭: NPB 또는 α-NPD), N,N'-비스(3-메틸페닐)-N,N'-디페닐-[1,1'-비페닐]-4,4'-디아민(약칭: TPD), 4,4',4"-트리스(N,N-디페닐아미노)트리페닐아민(약칭: TDATA), 4,4',4"-트리스[N-(3-메틸페닐)-N-페닐아미노]트리페닐아민(약칭: MTDATA), 4,4'-비스[N-(스피로-9,9'-비플루오렌-2-일)-N-페닐아미노]-1,1-비페닐(약칭: BSPB) 등의 방향족 아민 화합물 등을 사용할 수 있다. 여기에 예로 든 물질은 주로, 10-6cm2/Vs 이상의 정공 이동도를 갖는 물질이다. 다만, 전자의 수송성보다 정공의 수송성이 높은 물질이라면, 상기 이외의 물질을 사용하여도 상관없다. 또한, 상술한 호스트 재료를 사용하여도 좋다.
정공 수송성이 높은 물질에, 억셉터성 물질을 첨가함으로써, 정공 주입성을 높일 수 있다. 따라서, 발광 소자의 구동 전압을 저감할 수 있다. 억셉터성 물질로서는, 7,7,8,8-테트라시아노-2,3,5,6-테트라플루오르퀴노디메탄(약칭: F4-TCNQ), 클로라닐 등을 사용할 수 있다. 또한, 천이 금속 산화물을 사용할 수 있다. 또한, 원소 주기율표에 있어서의 제 4족 내지 제 8족에 속하는 금속의 산화물을 사용할 수 있다. 구체적으로, 산화 바나듐, 산화 니오븀, 산화 탄탈, 산화 크롬, 산화 몰리브덴, 산화 텅스텐, 산화 망간, 및 산화 레늄은 전자 수용성이 높기 때문에 바람직하다. 그 중에서도 특히 산화 몰리브덴은 대기 중에서도 안정적이고, 흡습성이 낮아 취급이 쉬우므로 바람직하다.
또한, 정공 수송성이 높은 물질에 억셉터성 물질을 첨가한 구성 및 전자 수송성이 높은 물질에 도너성 물질을 첨가한 구성 중, 어느 한쪽 또는 양쪽의 구성을 사용함으로써 제 1 중간층(321) 및 제 2 중간층(322)을 후막화(厚膜化)하여도, 구동 전압의 상승을 억제할 수 있다. 따라서, 제 1 중간층(321) 및 제 2 중간층(322)을 후막화함으로써 미소한 이물이나 충격 등에 의한 단락을 방지할 수 있고, 신뢰성이 높은 발광 소자를 얻을 수 있다.
또한, 중간층에 있어서, 정공을 주입하는 기능을 갖는 층과 전자를 주입하는 기능을 갖는 층 사이에, 필요에 따라 다른 층을 도입하여도 좋다. 예를 들어, ITO와 같은 도전층이나 전자 릴레이층(electron-relay layer)을 형성하여도 좋다. 전자 릴레이층은, 정공을 주입하는 기능을 갖는 층과 전자를 주입하는 기능을 갖는 층 사이에서 생기는 전압 낭비를 저감하는 기능을 갖는다. 구체적으로는, LUMO 준위가 대략 -5.0eV 이상인 재료를 사용하는 것이 바람직하고, -5.0eV 이상 -3.0eV 이하인 재료를 사용하는 것이 더 바람직하다. 예를 들어, 3,4,9,10-페릴렌테트라카르본산이무수물(약칭: PTCDA), 3,4,9,10-페릴렌테트라카복시릭비스벤조이미다졸(약칭: PTCBI) 등을 사용할 수 있다.
상술한 발광 소자에 대하여, 양극(301)을 플러스에 전압을 인가하고, 음극(302)을 마이너스에 전압을 인가하면, 발광 소자(360)에 어느 전류 밀도 J의 전류가 흐른다. 이 때, 음극(302)으로부터 제 1 발광층(311)에 전자가 주입되고, 또 제 1 중간층(321)으로부터 제 1 발광층(311)에 정공이 주입되고 재결합에 이름으로써 제 1 발광 유닛(310)으로부터의 발광이 얻어진다. 그리고, 제 1 중간층(321)으로부터 제 2 중간층(312)에 전자가 주입되고, 또 제 2 중간층(322)으로부터 제 2 발광층(312)에 정공이 주입되고 재결합에 이름으로써 제 2 발광 유닛(320)으로부터의 발광이 얻어진다. 이 제 1 발광 유닛(310) 및 제 2 발광 유닛(320)으로부터의 발광은, 예를 들어 도 2에 도시하는 바와 같이 제 1 발광 스펙트럼(304)을 갖는다. 제 1 발광 스펙트럼(304)은 하나의 피크를 갖는다.
그리고, 제 2 중간층(322)으로부터 제 3 발광층(313)에 전자가 주입되고, 또 양극(301)으로부터 제 3 발광층(313)에 정공이 주입되고 재결합에 이름으로써, 제 3 발광 유닛(330)으로부터의 발광이 얻어진다. 이 제 3 발광 유닛(330)으로부터의 발광은 도 2에 도시하는 바와 같이 제 2 발광 스펙트럼(305)을 갖는다. 제 2 발광 스펙트럼(305)은 하나의 피크를 갖는다.
또한, 등가 회로상에서는 제 1 발광 유닛(310) 및 제 2 발광 유닛(320), 및 제 3 발광 유닛(330)에 공통의 전류 밀도 J의 전류가 흐르고, 각각 그 전류 밀도 J에 대응한 휘도로 발광하게 된다. 여기서는, 제 1 중간층(321) 및 제 2 중간층(322) 및 양극(301)에 투광성의 재료를 사용함으로써, 제 1 발광 유닛(310)으로부터의 발광, 제 2 발광 유닛(320)으로부터의 발광, 제 3 발광 유닛(330)으로부터의 발광 모두를 추출할 수 있다. 또한, 음극(302)에 광 반사성을 갖는 재료를 사용함으로써, 음극(302)에서 발광을 반사시켜 광을 추출하는 면 측에 효율 좋게 발광을 추출할 수 있다.
도 1의 설명에서는, 음극(302)을 광 반사성의 전극으로 한 예를 나타내지만, 음극(302)을 투광성의 전극으로 하고, 또한 음극(302)의 상방에 광 반사성의 막을 형성하는 구조로 하여도 좋다. 광 반사성의 전극은, 전기 저항이 낮은 재료, 예를 들어, 알루미늄(Al), 은(Ag) 등을 포함하는 도전성 재료를 사용하면, 발광 소자의 저소비 전력화를 도모할 수 있기 때문에 바람직하다.
또한, 도 1에서는 기판 측에 양극을 형성하는 구성을 도시하지만, 기판 측에 음극을 형성하는 구성이라도 좋다.
본 실시형태에 의하면, 발광 스펙트럼의 피크가 황색 내지 오렌지색의 파장 영역에 있는 시감도가 높은 파장 영역을 이용한 발광 유닛을 복수 적층하여 사용함으로써, 발광 소자 전체의 전력 효율을 향상시킬 수 있다. 또한, 발광 소자로부터 발광되는 광색은, 색도도에 있어서의 흑체 궤적 부근에 위치하고, 전구색이나 온백색과 같은 자연스러운 광색을 실현할 수 있다. 따라서, 전력 효율을 향상시키고, 또 전구색과 같은 자연스러운 광색을 갖는 발광 소자를 제공할 수 있다.
본 실시형태에 의하면, 황색 내지 오렌지색의 발광 유닛 2개를 인광성 화합물로 구성하고, 청색의 발광 유닛 하나를 형광성 화합물로 구성하고, 이들 적어도 3개의 발광 유닛을 적층한 발광 소자를 채용한 경우에도 발광 소자로부터 발광되는 색을 태양광의 자연스러운 색조에 가까운 색으로 할 수 있다. 따라서, 전력 효율이 높고, 장수명이고, 또 자연스러운 광색을 갖는 발광 소자를 제공할 수 있다.
본 실시형태에 나타낸 발광 소자는, 자연스러운 광색(구체적으로는 전구색이나 온백색)을 갖기 때문에, 옥내용 조명 장치, 또는 옥외용 조명 장치로서 사용할 수 있다. 본 실시형태에 나타낸 발광 소자를 사용함으로써 전력 효율이 높고, 전력을 절감할 수 있는 조명 장치를 제공할 수 있다.
본 실시형태는 다른 실시형태, 실시예와 적절히 조합하여 실시할 수 있다.
[실시예 1]
본 실시예에서는, 본 발명의 일 형태인 발광 소자에 대하여 도 6, 도 9 내지 도 13을 사용하여 설명한다. 또한, 비교 소자 1에 대하여 도 7, 도 9 내지 도 13을 사용하여 설명한다. 또한, 비교 소자 2에 대하여 도 8, 도 9 내지 도 13을 사용하여 설명한다. 본 실시예에서 사용된 재료의 화학식을 이하에 나타낸다.
Figure pat00001

이하에 본 실시예의 발광 소자 1, 비교 소자 1 및 비교 소자 2의 제작 방법을 나타낸다.
우선, 발광 소자 1에 대하여 설명한다(도 6 참조). 먼저, 산화 실리콘을 함유하는 인듐 주석 산화물을 스퍼터링법에 의하여 유리 기판(500) 위에 형성함으로써 양극(501)을 형성하였다. 또한, 이 막 두께는 110nm로 하고, 전극 면적은 2mm×2mm로 하였다.
다음에, 양극이 형성된 면이 하방이 되도록 양극(501)이 형성된 기판을 진공 증착 장치 내에 설치된 기판 홀더에 고정하고, 10-4Pa 정도까지 감압한 후, 양극(501) 위에 정공 수송성이 높은 물질인 9-페닐-3-[4-(10-페닐-9-안트릴)페닐]-9H-카르바졸(약칭: PCzPA)과, 억셉터성 물질인 산화 몰리브덴(VI)을 공증착함으로써 유기 화합물과 무기 화합물을 복합하여 이루어지는 복합 재료를 포함하는 제 1 전하 발생층(513a)을 형성하였다. 그 막 두께는 110nm로 하고, PCzPA와 산화 몰리브덴(VI)의 비율은 중량 비율로 4:2(=PCzPA: 산화 몰리브덴)가 되도록 조절하였다. 또한, 공증착법이란, 하나의 처리실 내에서 복수의 증발원으로부터 동시에 증착을 수행하는 증착법이다. 또한, PCzPA에 산화 몰리브덴을 첨가한 상기 전하 발생층은, 전하 이동 착체의 형성에 유래하는 흡수는 관측되지 않지만, 전압을 인가하였을 때에는, 전하 발생층으로서 기능한다. 또한, 상기 흡수가 관측되지 않으므로, 투광성이 우수하다.
다음에, 저항 가열을 사용한 증착법에 의하여, 제 1 전하 발생층(513a) 위에 PCzPA를 10nm의 막 두께가 되도록 성막하고, 정공 수송층(513b)을 형성하였다.
또한, 9-[4-(10-페닐-9-안트릴)페닐]-9H-카르바졸(약칭: CzPA)과, N,N'-비스[4-(9-페닐-9H-플루오렌-9-일)페닐]-N,N'-디페닐피렌-1,6-디아민(약칭: 1,6-FLPAPrn)을 공증착함으로써, 정공 수송층(513b) 위에 30nm의 막 두께의 발광층(513c)을 형성하였다. 여기서, CzPA와 1,6-FLPAPrn의 중량 비율은 1: 0.05(=CzPA: 1,6-FLPAPrn)가 되도록 조절하였다. 또한, CzPA는 전자 수송성을 갖는 물질이며, 게스트 재료인 1,6-FLPAPrn은 청색의 발광을 나타내는 형광성 화합물이다.
그 후, 저항 가열에 의한 증착법을 사용하여, 발광층(513c) 위에 CzPA를 막 두께 5nm 증착하여 적층하고, 그 다음에 바소페난트롤린(약칭: BPhen)을 15nm 증착하여 적층함으로써, 전자 수송층(513d)을 형성하였다. 이로써, 제 1 전하 발생층(513a), 정공 수송층(513b), 발광층(513c), 및 전자 수송층(513d)을 포함하는 제 3 발광층(513)을 형성하였다.
다음에, 전자 수송층(513d) 위에 산화 리튬(Li2O)을 0.1nm 증착함으로써, 전자 주입 버퍼(522a)를 형성하였다.
다음에, 구리 프탈로시아닌(약칭: CuPc)을 증착함으로써, 전자 주입 버퍼(522a) 위에 2nm의 막 두께의 전자 릴레이층(522b)을 형성하였다.
다음에, 전자 릴레이층(522b) 위에 정공 수송성이 높은 물질인 PCzPA와, 억셉터성 물질인 산화 몰리브덴(VI)을 공증착함으로써 제 2 전하 발생층(522c)을 형성하였다. 그 막 두께는 30nm로 하고 PCzPA와 산화 몰리브덴(VI)의 비율은 중량 비율로 4:2(=PCzPA: 산화 몰리브덴)가 되도록 조절하였다. 그리고, 전자 주입 버퍼(522a), 전자 릴레이층(522b), 제 2 전하 발생층(522c)을 포함하는 제 2 중간층(522)을 형성하였다.
다음에, 제 2 발광층(512)을 제작하였다. 그 제작 방법은, 우선 저항 가열을 사용한 증착법에 의하여 제 2 전하 발생층(522c) 위에 4-페닐-4'-(9-페닐플루오렌-9-일)트리페닐아민(약칭: BPAFLP)을 20nm의 막 두께가 되도록 성막하고, 정공 수송층(512a)을 형성하였다.
그 후, 2-[4-(3,6-디페닐-9H-카르바졸-9-일)페닐]-3-페닐퀴녹살린(약칭: Cz1PQ-III)과, 4-페닐-4'-(9-페닐-9H-카르바졸-3-일)트리페닐아민(약칭: PCBA1BP)과, (아세틸아세토나토)비스(3,5-디메틸-2-페닐피라지네이토)이리듐(III)(약칭: Ir(mppr-Me)2(acac))을 공증착함으로써, 정공 수송층(512a) 위에 15nm의 막 두께의 발광층(512b)을 형성하였다. 여기서, Cz1PQ-III와 PCBA1BP와 Ir(mppr-Me)2(acac)의 중량 비율은, 6: 2: 0.6(=Cz1PQ-III: PCBA1BP: Ir(mppr-Me)2(acac))이 되도록 조절하였다. 또한, Ir(mppr-Me)2(acac)는, 오렌지색의 발광을 나타내는 인광성 화합물이다. 또한, Cz1PQ-III와 Ir(mppr-Me)2(acac)를 공증착함으로써, 발광층(512b) 위에 15nm의 막 두께의 발광층(512c)을 형성하였다. 여기서, Cz1PQ-III와 Ir(mppr-Me)2(acac)의 중량 비율은, 1:0.06(=Cz1PQ-III: Ir(mppr-Me)2(acac))이 되도록 조절하였다.
다음에, 발광층(512c) 위에 Cz1PQ-III를 막 두께 25nm, 이어서 BPhen을 15nm 증착하여 적층함으로써, 전자 수송층(512d)을 형성하였다. 그리고, 정공 수송층(512a), 발광층(512b), 발광층(512c), 전자 수송층(512d)을 포함하는 제 2 발광층(512)을 형성하였다.
다음에, 전자 수송층(512d) 위에 산화 리튬(Li2O)을 0.1nm 증착함으로써, 전자 주입 버퍼(521a)를 형성하였다.
다음에, 구리 프탈로시아닌(약칭: CuPc)을 증착함으로써, 전자 주입 버퍼(521a) 위에 2nm의 막 두께의 전자 릴레이층(521b)을 형성하였다.
다음에, 전자 릴레이층(521b) 위에 정공 수송성이 높은 물질인 PCzPA와, 억셉터성 물질인 산화 몰리브덴(VI)을 공증착함으로써 제 3 전하 발생층(521c)을 형성하였다. 그 막 두께는 80nm로 하고 PCzPA와 산화 몰리브덴(VI)의 비율은 중량 비율로 4:2(=PCzPA: 산화 몰리브덴)가 되도록 조절하였다. 그리고, 전자 주입 버퍼(521a), 전자 릴레이층(521b), 제 3 전하 발생층(521c)을 포함하는 제 2 중간층(521)을 형성하였다.
다음에, 제 1 발광층(511)을 제작하였다. 그 제작 방법은, 우선 저항 가열을 사용한 증착법에 의하여 제 3 전하 발생층(521c) 위에 4-페닐-4'-(9-페닐플루오렌-9-일)트리페닐아민(약칭: BPAFLP)을 20nm의 막 두께가 되도록 성막하고, 정공 수송층(511a)을 형성하였다.
그 후, Cz1PQ-III와 PCBA1BP와 Ir(mppr-Me)2(acac)를 공증착함으로써, 정공 수송층(511a) 위에 15nm의 막 두께의 발광층(511b)을 형성하였다. 여기서, Cz1PQ-III와 PCBA1BP와 Ir(mppr-Me)2(acac)의 중량 비율은, 6: 2: 0.6(=Cz1PQ-III: PCBA1BP: Ir(mppr-Me)2(acac))이 되도록 조절하였다. 또한, Cz1PQ-III와 Ir(mppr-Me)2(acac)을 공증착함으로써, 발광층(511b) 위에 15nm의 막 두께의 발광층(511c)을 형성하였다. 여기서, Cz1PQ-III와 Ir(mppr-Me)2(acac)의 중량 비율은, 1:0.06(=Cz1PQ-III: Ir(mppr-Me)2(acac))이 되도록 조절하였다.
다음에, 발광층(511c) 위에 Cz1PQ-III를 25nm 증착하여 적층하고, 그 다음에 바소페난트롤린(약칭: BPhen)을 15nm 증착하여 적층함으로써, 전자 수송층(511d)을 형성하였다. 전자 수송층(511d) 위에 불화 리튬(LiF)을 막 두께 1nm로 증착함으로써, 전자 주입성(511e)을 형성하였다. 따라서, 정공 수송층(511a), 발광층(511b), 발광층(511c), 전자 수송층(511d), 전자 주입층(511e)을 포함하는 제 1 발광층(511)을 형성하였다.
최종적으로, 저항 가열에 의한 증착법을 사용하여 전자 주입층(511e) 위에 알루미늄을 200nm의 막 두께가 되도록 성막하여 음극(502)을 형성함으로써 발광 소자 1을 제작하였다.
다음에, 비교 소자 1에 대하여 설명한다(도 7 참조). 먼저, 산화 실리콘을 함유하는 인듐 주석 산화물을 스퍼터링법에 의하여 유리 기판(500) 위에 성막함으로써 양극(501)을 형성하였다.
다음에, 양극이 형성된 면이 하방이 되도록 양극(501)이 형성된 기판을 진공 증착 장치 내에 설치된 기판 홀더에 고정하고, 10-4Pa 정도까지 감압한 후, 양극(501) 위에 정공 수송성이 높은 물질인 BPAFLP와, 억셉터성 물질인 산화 몰리브덴(VI)을 공증착함으로써 유기 화합물과 무기 화합물을 복합하여 이루어지는 복합 재료를 포함하는 제 1 전하 발생층(513a)을 형성하였다. 그 막 두께는 100nm로 하고, BPAFLP와 산화 몰리브덴(VI)의 비율은 중량 비율로 4:2(=BPAFLP: 산화 몰리브덴)가 되도록 조절하였다.
다음에, 저항 가열을 사용한 증착법에 의하여 제 1 전하 발생층(513a) 위에 BPAFLP를 10nm의 막 두께가 되도록 성막하여 정공 수송층(513b)을 형성하였다.
또한, CzPA와 1,6-FLPAPrn을 공증착함으로써 정공 수송층(513b) 위에 30nm의 막 두께의 발광층(513c)을 형성하였다. 여기서, CzPA와 1,6-FLPAPrn의 중량 비율은 1: 0.05(=CzPA: 1,6-FLPAPrn)가 되도록 조절하였다.
그 후, 저항 가열에 의한 증착법을 사용하여, 발광층(513c) 위에 CzPA를 막 두께 5nm 증착하여 적층하고, 그 다음에 바소페난트롤린(약칭: BPhen)을 15nm 증착하여 적층함으로써, 전자 수송층(513d)을 형성하였다. 이로써, 제 1 전하 발생층(513a), 정공 수송층(513b), 발광층(513c), 및 전자 수송층(513d)을 포함하는 제 3 발광층(513)을 형성하였다.
다음에, 전자 수송층(513d) 위에 산화 리튬(Li2O)을 0.1nm 증착함으로써, 전자 주입 버퍼(522a)를 형성하였다.
다음에, 구리 프탈로시아닌(약칭: CuPc)을 증착함으로써, 전자 주입 버퍼(522a) 위에 2nm의 막 두께의 전자 릴레이층(522b)을 형성하였다.
다음에, 전자 릴레이층(522b) 위에 정공 수송성이 높은 물질인 BPAFLP와 억셉터성 물질인 산화 몰리브덴(VI)을 공증착함으로써 제 2 전하 발생층(522c)을 형성하였다. 그 막 두께는 30nm로 하고 BPAFLP와 산화 몰리브덴(VI)의 비율은 중량 비율로 4:2(=BPAFLP: 산화 몰리브덴)가 되도록 조절하였다. 이로써, 전자 주입 버퍼(522a), 전자 릴레이층(522b), 제 2 전하 발생층(522c)을 포함하는 제 2 중간층(522)을 형성하였다.
다음에, 제 2 발광층(512)을 제작하였다. 그 제작 방법은, 우선 저항 가열을 사용한 증착법에 의하여 제 2 전하 발생층(522c) 위에 4-페닐-4'-(9-페닐플루오렌-9-일)트리페닐아민(약칭: BPAFLP)을 20nm의 막 두께가 되도록 성막하고, 정공 수송층(512a)을 형성하였다.
그 후, 2-[4-(3,6-디페닐-9H-카르바졸-9-일)페닐]-3-페닐퀴녹살린(약칭: Cz1PQ-III)과, 4-페닐-4'-(9-페닐-9H-카르바졸-3-일)트리페닐아민(약칭: PCBA1BP)과, (아세틸아세토나토)비스[2,3-비스(4-플루오르페닐)-5-메틸피라지나토]이리듐(III)(약칭: Ir(Fdppr-Me)2(acac))을 공증착함으로써, 정공 수송층(512a) 위에 15nm의 막 두께의 발광층(512b)을 형성하였다. 여기서, Cz1PQ-III와 PCBA1BP와 Ir(Fdppr-Me)2(acac)의 중량 비율은, 6: 2: 0.6(=Cz1PQ-III: PCBA1BP: Ir(Fdppr-Me)2(acac))이 되도록 조절하였다.
다음에, 발광층(512b) 위에 Cz1PQ-III를 막 두께 15nm 증착하여 적층하고, 이어서 BPhen을 15nm 증착하여 적층함으로써, 전자 수송층(512d)을 형성하였다. 이로써, 정공 수송층(512a), 발광층(512b), 전자 수송층(512d)을 포함하는 제 2 발광층(512)을 형성하였다.
다음에, 전자 수송층(512d) 위에 산화 리튬(Li2O)을 0.1nm 증착함으로써, 전자 주입 버퍼(521a)를 형성하였다.
다음에, 구리 프탈로시아닌(약칭: CuPc)을 증착함으로써, 전자 주입 버퍼(521a) 위에 2nm의 막 두께의 전자 릴레이층(521b)을 형성하였다.
다음에, 전자 릴레이층(521b) 위에 정공 수송성이 높은 물질인 BPAFLP와, 억셉터성 물질인 산화 몰리브덴(VI)을 공증착함으로써 제 3 전하 발생층(521c)을 형성하였다. 그 막 두께는 120nm로 하고 BPAFLP와 산화 몰리브덴(VI)의 비율은 중량 비율로 4:2(=BPAFLP: 산화 몰리브덴)가 되도록 조절하였다. 이로써, 전자 주입 버퍼(521a), 전자 릴레이층(521b), 제 3 전하 발생층(521c)을 포함하는 제 1 중간층(521)을 형성하였다.
다음에, 제 1 발광층(511)을 제작하였다. 그 제작 방법은, 우선 저항 가열을 사용한 증착법에 의하여 제 3 전하 발생층(521c) 위에 4-페닐-4'-(9-페닐플루오렌-9-일)트리페닐아민(약칭: BPAFLP)을 20nm의 막 두께가 되도록 성막하고, 정공 수송층(511a)을 형성하였다.
그 후, Cz1PQ-III와 PCBA1BP와 Ir(Fdppr-Me)2(acac)을 공증착함으로써, 정공 수송층(511a) 위에 15nm의 막 두께의 발광층(511b)을 형성하였다. 여기서, Cz1PQ-III와 PCBA1BP와 Ir(Fdppr-Me)2(acac)의 중량 비율은, 6: 2: 0.6(=Cz1PQ-III: PCBA1BP: Ir(Fdppr-Me)2(acac))이 되도록 조절하였다.
다음에, 발광층(511b) 위에 Cz1PQ-III를 막 두께 15nm 증착하여 적층하고, 이어서 BPhen을 15nm 증착하여 적층함으로써, 전자 수송층(511d)을 형성하였다. 전자 수송층(511d) 위에 불화 리튬(LiF)을 막 두께 1nm로 증착함으로써, 전자 주입성(511e)을 형성하였다. 따라서, 정공 수송층(511a), 발광층(511b), 전자 수송층(511d), 전자 주입층(511e)을 포함하는 제 1 발광층(511)을 형성하였다.
마지막으로, 저항 가열에 의한 증착법을 사용하여, 전자 주입층(511e) 위에 알루미늄은 200nm의 막 두께가 되도록 성막하여, 음극(502)을 형성함으로써 비교 소자 1을 제작하였다.
다음에, 비교 소자 2에 대하여 설명한다(도 8 참조). 산화 실리콘을 함유하는 인듐 주석 산화물을 스퍼터링법에 의하여 유리 기판(500) 위에 성막함으로써 양극(501)을 형성하였다. 또한, 이 막 두께는 110nm로 하고, 전극 면적은 2mm×2mm로 하였다.
다음에, 양극이 형성된 면이 하방이 되도록 양극(501)이 형성된 기판을 진공 증착 장치 내에 설치된 기판 홀더에 고정하고, 10-4Pa 정도까지 감압한 후, 양극(501) 위에 정공 수송성이 높은 물질인 PCzPA와, 억셉터성 물질인 산화 몰리브덴(VI)을 공증착함으로써 유기 화합물과 무기 화합물을 복합하여 이루어지는 복합 재료를 포함하는 제 1 전하 발생층(513a)을 형성하였다. 그 막 두께는 50nm로 하고, PCzPA와 산화 몰리브덴(VI)의 비율은 중량 비율로 4:2(=PCzPA: 산화 몰리브덴)가 되도록 조절하였다. 또한, 공증착법이란 하나의 처리실 내에서 복수의 증발원들로부터 동시에 증착을 행하는 증착법이다.
다음에, 저항 가열을 사용한 증착법에 의하여, 제 1 전하 발생층(513a) 위에 PCzPA를 30nm의 막 두께가 되도록 성막하고, 정공 수송층(513b)을 형성하였다.
또한, 9-[4-(10-페닐-9-안트릴)페닐]-9H-카르바졸(약칭: CzPA)과, N,N'-비스[4-(9-페닐-9H-플루오렌-9-일)페닐]-N,N'-디페닐피렌-1,6-디아민(약칭: 1,6-FLPAPrn)을 공증착함으로써, 정공 수송층(513b) 위에 30nm의 막 두께의 발광층(513c)을 형성하였다. 여기서, CzPA와 1,6-FLPAPrn의 중량 비율은 1: 0.05(=CzPA: 1,6-FLPAPrn)가 되도록 조절하였다. 또한, CzPA는 전자 수송층을 갖는 물질이며, 게스트 재료인 1,6-FLPAPrn은 청색의 발광을 나타내는 형광성 화합물이다.
그 후, 저항 가열에 의한 증착법을 사용하여, 발광층(513c) 위에 CzPA를 막 두께 5nm 증착하여 적층하고, 그 다음에 바소페난트롤린(약칭: BPhen)을 15nm 증착하여 적층함으로써, 전자 수송층(513d)을 형성하였다. 이로써, 제 1 전하 발생층(513a), 정공 수송층(513b), 발광층(513c), 및 전자 수송층(513d)을 포함하는 제 3 발광층(513)을 형성하였다.
다음에, 전자 수송층(513d) 위에 산화 리튬(Li2O)을 0.1nm 증착함으로써, 전자 주입 버퍼(522a)를 형성하였다.
다음에, 구리 프탈로시아닌(약칭: CuPc)을 증착함으로써, 전자 주입 버퍼(522a) 위에 2nm의 막 두께의 전자 릴레이층(522b)을 형성하였다.
다음에, 전자 릴레이층(522b) 위에 정공 수송성이 높은 물질인 PCzPA와, 억셉터성 물질인 산화 몰리브덴(VI)을 공증착함으로써 제 2 전하 발생층(522c)을 형성하였다. 그 막 두께는 40nm로 하고 PCzPA와 산화 몰리브덴(VI)의 비율은 중량 비율로 4:2(=PCzPA: 산화 몰리브덴)가 되도록 조절하였다. 이로써, 전자 주입 버퍼(522a), 전자 릴레이층(522b), 제 2 전하 발생층(522c)을 포함하는 제 2 중간층(522)을 형성하였다.
다음에, 제 4 발광층(514)을 제작하였다. 그 제작 방법은, 우선 저항 가열을 사용한 증착법에 의하여 제 2 전하 발생층(522c) 위에 4-페닐-4'-(9-페닐플루오렌-9-일)트리페닐아민(약칭: BPAFLP)을 20nm의 막 두께가 되도록 성막하고, 정공 수송층(514a)을 형성하였다.
그 후, Cz1PQ-III와 PCBA1BP와 Ir(mppr-Me)2(acac)를 공증착함으로써, 정공 수송층(514a) 위에 15nm의 막 두께의 발광층(514b)을 형성하였다. 여기서, Cz1PQ-III와 PCBA1BP와 Ir(mppr-Me)2(acac)의 중량 비율은, 6: 2: 0.6(=Cz1PQ-III: PCBA1BP: Ir(mppr-Me)2(acac))이 되도록 조절하였다. 또한, Ir(mppr-Me)2(acac)는, 오렌지색의 발광을 나타내는 인광성 화합물이다. 또한, Cz1PQ-III와 Ir(mppr-Me)2(acac)를 공증착함으로써, 발광층(514b) 위에 15nm의 막 두께의 발광층(514c)을 형성하였다. 여기서, Cz1PQ-III와 Ir(mppr-Me)2(acac)의 중량 비율은, 1:0.06(=Cz1PQ-III: Ir(mppr-Me)2(acac))이 되도록 조절하였다.
다음에, 발광층(514c) 위에 Cz1PQ-III를 막 두께 25nm 증착하여 적층하고, 이어서 BPhen을 15nm 증착하여 적층함으로써, 전자 수송층(514d)을 형성하였다. 전자 수송층(514d) 위에 불화 리튬(LiF)을 막 두께 1nm로 증착함으로써, 전자 주입층(514e)을 형성하였다. 따라서, 정공 수송층(514a), 발광층(514b), 발광층(514c), 전자 수송층(514d), 전자 주입층(514e)을 포함하는 제 4 발광층(514)을 형성하였다.
마지막으로, 저항 가열에 의한 증착법을 사용하여, 전자 주입층(514e) 위에 알루미늄을 200nm의 막 두께가 되도록 성막하여, 음극(502)을 형성함으로써 비교 소자 2를 제작하였다.
이상에 의하여 얻어진 발광 소자 1, 비교 소자 1, 비교 소자 2를, 질소 분위기의 글로브 박스 내에 있어서, 발광 소자 1, 비교 소자 1, 비교 소자 2가 각각 대기에 노출되지 않도록 밀봉하는 작업을 행하였다. 그 후, 이 발광 소자 1, 비교 소자 1, 비교 소자 2의 동작 특성에 대하여 측정을 행하였다. 측정은 실온(25℃로 유지된 분위기)에서 행하였다.
각 소자의 전압-휘도 특성을 도 9에 도시하고, 휘도-전류 효율 특성을 도 10에 도시하고, 휘도-전력 효율 특성을 도 11에 도시하고, CIE 색도를 도 12에 도시하고, 발광 스펙트럼을 도 13에 도시한다.
우선, 발광 소자 1 및 비교 소자 1은 모두, 적어도 3개의 발광 유닛을 적층한 것이고, 시감도가 낮은 파장 영역의 발광을 나타내는 발광 유닛을 1단, 시감도가 높은 파장 영역의 발광을 나타내는 발광 유닛을 2단 적층한다. 그래서, 도 11에 도시하는 바와 같이, 발광 소자 1의 전력 효율은 최대 54[lm/W], 비교 소자 1의 전력 효율은 최대 65[lm/W]이며, 둘 다 높은 전력 효율을 나타내었다.
그렇지만, 도 12에 도시하는 바와 같이, 비교 소자 1의 CIE 색도는 (x, y)=(0.40, 0.50)이고, 흑체 궤적(370)으로부터 크게 벗어나 있다. 또한, 흑체 궤적(370)으로부터 ±0.02uv의 범위 내의 영역(380)으로부터도 벗어나기 때문에 조명으로서 접합하지 않다. 한편, 발광 소자 1의 CIE 색도는 (x, y)=(0.46, 0.45)이고, 흑체 궤적(370)으로부터 ±0.02uv의 범위 내의 영역(380)에 들어가기 때문에 조명으로서 접합하다. 발광 소자 1의 색 온도는 3000K이고, 양호한 전구색을 나타내었다.
이 차이의 요인은, 도 13의 발광 스펙트럼을 보면 알 수 있다. 발광 소자 1은, 시감도가 낮은 파장 영역의 발광 피크가 470nm, 시감도가 높은 파장 영역의 발광 피크가 570nm인 것에 대하여, 비교 소자 1은 시감도가 낮은 파장 영역의 발광 피크가 469nm, 시감도가 높은 파장 영역의 발광 피크가 556nm이었다. 즉, 시감도가 높은 파장 영역의 발광 피크가 적절하지 않다.
한편, 비교 소자 2는 2개의 발광 유닛을 적층한 것이고, 시감도가 낮은 파장 영역의 발광을 나타내는 발광 유닛을 1단, 시감도가 높은 차장 영역의 발광을 나타내는 발광 유닛을 1단 적층한다. 비교 소자 2에 있어서의 시감도가 높은 파장 영역의 발광을 나타내는 발광 유닛은, 발광 소자 1과 마찬가지의 구성을 적용하기 때문에, 도 12에 도시하는 바와 같이 CIE 색도는 (x, y)=(0.40, 0.41)로 양호하다. 색 온도는 3600K이며, 온백색의 조명으로서 적용할 수 있다.
그렇지만, 도 11에 도시하는 바와 같이, 비교 소자 2의 전력 효율은 최대 41[lm/W]이며, 발광 소자 1보다 낮다. 이것은, 도 13의 발광 스펙트럼을 보면 알다시피 비교 소자 2에 있어서의 시감도가 낮은 파장 영역의 발광 강도가 발광 소자 1과 비교하여 강한 것에 기인한다. 즉, 시감도가 높은 파장 영역의 발광 유닛을 1단만 적층함으로써 시감도가 낮은 파장 영역의 발광 강도가 상대적으로 증대되어 전력 효율이 저하되는 것을 초래한다.
상술한 바와 같이, 본 발명의 일 형태인 발광 소자 1은 높은 전력 효율과 양호한 전구색의 둘 다 양립할 수 있는 것을 알 수 있다.
[실시예 2]
본 실시예에서는, 본 발명의 일 형태인 발광 소자에 대하여 도 6, 도 14 내지 도 18을 사용하여 설명한다.
본 실시형태의 발광 소자 2는, 제 3 전하 발생층(521c) 이외는 실시예 1에서 나타낸 발광 소자 1과 마찬가지로 제작하였다. 발광 소자 2에 있어서는, 제 3 전하 발생층(521c)의 막 두께를 90nm가 되도록 형성하였다. 이상의 공정에 의하여 발광 소자 2를 얻었다.
발광 소자 2의 전압-휘도 특성을 도 14에 도시하고, 휘도-전류 효율 특성을 도 15에 도시하고, 휘도-전력 효율 특성을 도 16에 도시하고, CIE 색도를 도 17에 도시하고, 발광 스펙트럼을 도 18에 도시한다.
도 16에 도시하는 바와 같이, 발광 소자 2의 전력 효율은 최대 54[lm/W]이며, 높은 전력 효율을 나타내었다.
또한, 도 17에 도시하는 바와 같이, 발광 소자 2의 CIE 색도는 (x, y)=(0.48, 0.45)이고, 흑체 궤적(370)으로부터 ±0.02uv의 범위 내의 영역(380)에 들어가기 때문에 조명으로서 접합한 것을 알 수 있다. 발광 소자 2의 색 온도는 2700K이고, 양호한 전구색을 나타내었다. 또한, 도 18에 도시하는 바와 같이, 발광 소자 2는 시감도가 낮은 파장 영역의 발광 피크가 474nm, 시감도가 높은 파장 영역의 발광 피크가 574nm이었다.
[실시예 3]
본 실시예에서는, 본 발명의 일 형태인 발광 소자에 대하여, 도 6, 도 19 내지 도 23을 사용하여 설명한다. 본 실시예에서 사용한 재료의 화학식을 이하에 나타낸다. 또한, 실시예 1에서 사용한 재료의 화학식은 생략하였다.
Figure pat00002

이하에, 본 실시예의 발광 소자 3의 제작 방법을 나타낸다.
발광 소자 3에 대하여 설명한다(도 6 참조). 산화 실리콘을 함유하는 인듐 주석 산화물을 스퍼터링법에 의하여 유리 기판(500) 위에 성막함으로써 양극(501)을 형성하였다. 또한, 이 막 두께는 110nm로 하고, 전극 면적은 2mm×2mm로 하였다.
다음에, 양극이 형성된 면이 하방이 되도록 양극(501)이 형성된 기판을 진공 증착 장치 내에 설치된 기판 홀더에 고정하고, 10-4Pa 정도까지 감압한 후, 양극(501) 위에 정공 수송성이 높은 물질인 9-페닐-3-[4-(10-페닐-9-안트릴)페닐]-9H-카르바졸(약칭: PCzPA)과, 억셉터성 물질인 산화 몰리브덴(VI)을 공증착함으로써 유기 화합물과 무기 화합물을 복합하여 이루어지는 복합 재료를 포함하는 제 1 전하 발생층(513a)을 형성하였다. 그 막 두께는 90nm로 하고, PCzPA와 산화 몰리브덴(VI)의 비율은 중량 비율로 4:2(=PCzPA: 산화 몰리브덴)가 되도록 조절하였다. 또한, 공증착법이란, 하나의 처리실 내에서 복수의 증발원으로부터 동시에 증착을 수행하는 증착법이다. 또한, PCzPA에 산화 몰리브덴을 첨가한 상기 전하 발생층은, 전하 이동 착체의 형성에 유래하는 흡수는 관측되지 않지만, 전압을 인가하였을 때에는, 전하 발생층으로서 기능한다. 또한, 상기 흡수가 관측되지 않으므로, 투광성이 우수하다.
다음에, 저항 가열을 사용한 증착법에 의하여, 제 1 전하 발생층(513a) 위에 PCzPA를 30nm의 막 두께가 되도록 성막하고, 정공 수송층(513b)을 형성하였다.
또한, 9-[4-(10-페닐-9-안트릴)페닐]-9H-카르바졸(약칭: CzPA)과, N,N'-비스[4-(9-페닐-9H-플루오렌-9-일)페닐]-N,N'-디페닐피렌-1,6-디아민(약칭: 1,6-FLPAPrn)을 공증착함으로써, 정공 수송층(513b) 위에 30nm의 막 두께의 발광층(513c)을 형성하였다. 여기서, CzPA와 1,6-FLPAPrn의 중량 비율은 1: 0.05(=CzPA: 1,6-FLPAPrn)가 되도록 조절하였다. 또한, CzPA는 전자 수송성층을 갖는 물질이며, 게스트 재료인 1,6-FLPAPrn은 청색의 발광을 나타내는 형광성 화합물이다.
그 후, 저항 가열에 의한 증착법을 사용하여, 발광층(513c) 위에 CzPA를 막 두께 5nm 증착하여 적층하고, 그 다음에 바소페난트롤린(약칭: BPhen)을 15nm 증착하여 적층함으로써, 전자 수송층(513d)을 형성하였다. 이로써, 제 1 전하 발생층(513a), 정공 수송층(513b), 발광층(513c), 및 전자 수송층(513d)을 포함하는 제 3 발광층(513)을 형성하였다.
다음에, 전자 수송층(513d) 위에 산화 리튬(Li2O)을 0.1nm 증착함으로써, 전자 주입 버퍼(522a)를 형성하였다.
다음에, 구리 프탈로시아닌(약칭: CuPc)을 증착함으로써, 전자 주입 버퍼(522a) 위에 2nm의 막 두께의 전자 릴레이층(522b)을 형성하였다.
다음에, 전자 릴레이층(522b) 위에 정공 수송성이 높은 물질인 PCzPA와, 억셉터성 물질인 산화 몰리브덴(VI)을 공증착함으로써 제 2 전하 발생층(522c)을 형성하였다. 그 막 두께는 30nm로 하고 PCzPA와 산화 몰리브덴(VI)의 비율은 중량 비율로 4:2(=PCzPA: 산화 몰리브덴)가 되도록 조절하였다. 그리고, 전자 주입 버퍼(522a), 전자 릴레이층(522b), 제 2 전하 발생층(522c)을 포함하는 제 2 중간층(522)을 형성하였다.
다음에, 제 2 발광층(512)을 제작하였다. 그 제작 방법은, 우선 저항 가열을 사용한 증착법에 의하여 제 2 전하 발생층(522c) 위에 4-페닐-4'-(9-페닐플루오렌-9-일)트리페닐아민(약칭: BPAFLP)을 20nm의 막 두께가 되도록 성막하고, 정공 수송층(512a)을 형성하였다.
그 후, 2-[3-(디벤조티오펜-4-일)페닐]디벤조[f,h]퀴녹살린(약칭: 2mDBTPDBq-II)과 PCBA1BP와 Ir(mppr-Me)2(acac)를 공증착함으로써, 정공 수송층(512a) 위에 15nm의 막 두께의 발광층(512b)을 형성하였다. 여기서, 2mDBTPDBq-II와 PCBA1BP와 Ir(mppr-Me)2(acac)의 중량 비율은, 6: 2: 0.6(=2mDBTPDBq-II: PCBA1BP: Ir(mppr-Me)2(acac))이 되도록 조절하였다. 또한, Ir(mppr-Me)2(acac)는, 오렌지색의 발광을 나타내는 인광성 화합물이다. 또한, 2mDBTPDBq-II와 Ir(mppr-Me)2(acac)를 공증착함으로써, 발광층(512b) 위에 15nm의 막 두께의 발광층(512c)을 형성하였다. 여기서, 2mDBTPDBq-II와 Ir(mppr-Me)2(acac)의 중량 비율은, 1: 0.06(=2mDBTPDBq-II: Ir(mppr-Me)2(acac))이 되도록 조절하였다.
다음에, 발광층(512c) 위에 2mDBTPDBq-II를 막 두께 25nm, 이어서 BPhen을 15nm 증착하여 적층함으로써, 전자 수송층(512d)을 형성하였다. 그리고, 정공 수송층(512a), 발광층(512b), 발광층(512c), 전자 수송층(512d)을 포함하는 제 2 발광층(512)을 형성하였다.
다음에, 전자 수송층(512d) 위에 산화 리튬(Li2O)을 0.1nm 증착함으로써, 전자 주입 버퍼(521a)를 형성하였다.
다음에, 구리 프탈로시아닌(약칭: CuPc)을 증착함으로써, 전자 주입 버퍼(521a) 위에 2nm의 막 두께의 전자 릴레이층(521b)을 형성하였다.
다음에, 전자 릴레이층(521b) 위에 정공 수송성이 높은 물질인 PCzPA와, 억셉터성 물질인 산화 몰리브덴(VI)을 공증착함으로써 제 3 전하 발생층(521c)을 형성하였다. 그 막 두께는 100nm로 하고 PCzPA와 산화 몰리브덴(VI)의 비율은 중량 비율로 4: 2(=PCzPA: 산화 몰리브덴)가 되도록 조절하였다. 그리고, 전자 주입 버퍼(521a), 전자 릴레이층(521b), 제 3 전하 발생층(521c)을 포함하는 제 1 중간층(521)을 형성하였다.
다음에, 제 1 발광층(511)을 제작하였다. 그 제작 방법은, 우선 저항 가열을 사용한 증착법에 의하여 제 3 전하 발생층(521c) 위에 4-페닐-4'-(9-페닐플루오렌-9-일)트리페닐아민(약칭: BPAFLP)을 20nm의 막 두께가 되도록 성막하고, 정공 수송층(511a)을 형성하였다.
그 후, 2mDBTPDBq-II와 PCBA1BP와 Ir(mppr-Me)2(acac)를 공증착함으로써, 정공 수송층(511a) 위에 15nm의 막 두께의 발광층(511b)을 형성하였다. 여기서, 2mDBTPDBq-II와 PCBA1BP와 Ir(mppr-Me)2(acac)의 중량 비율은, 6: 2: 0.6(=2mDBTPDBq-II: PCBA1BP: Ir(mppr-Me)2(acac))이 되도록 조절하였다. 또한, 2mDBTPDBq-II와 Ir(mppr-Me)2(acac)를 공증착함으로써, 발광층(511b) 위에 15nm의 막 두께의 발광층(511c)을 형성하였다. 여기서, 2mDBTPDBq-II와 Ir(mppr-Me)2(acac)의 중량 비율은, 1: 0.06(=2mDBTPDBq-II: Ir(mppr-Me)2(acac))이 되도록 조절하였다.
다음에, 발광층(511c) 위에 2mDBTPDBq-II를 25nm 증착하여 적층하고, 그 다음에 바소페난트롤린(약칭: BPhen)을 15nm 증착하여 적층함으로써, 전자 수송층(511d)을 형성하였다. 전자 수송층(511d) 위에 불화 리튬(LiF)을 막 두께 1nm로 증착함으로써, 전자 주입성(511e)을 형성하였다. 이로써, 정공 수송층(511a), 발광층(511b), 발광층(511c), 전자 수송층(511d), 전자 주입층(511e)을 포함하는 제 1 발광층(511)을 형성하였다.
마지막으로, 저항 가열에 의한 증착법을 사용하여 전자 주입층(511e) 위에 알루미늄을 200nm의 막 두께가 되도록 성막하여, 음극(502)을 형성함으로써 발광 소자 3을 제작하였다.
발광 소자 3의 전압-휘도 특성을 도 19에 도시하고, 휘도-전류 효율 특성을 도 20에 도시하고, 휘도-전력 효율 특성을 도 21에 도시하고, CIE 색도를 도 22에 도시하고, 발광 스펙트럼을 도 23에 도시한다.
도 21에 도시하는 바와 같이, 발광 소자 3의 전력 효율은 최대 52[lm/W]이며, 높은 전력 효율을 나타내었다.
또한, 도 22에 도시하는 바와 같이, 발광 소자 3의 CIE 색도는 (x, y)=(0.46, 0.45)이고, 흑체 궤적(370)으로부터 ±0.02uv의 범위 내의 영역(380)에 들어가기 때문에 조명으로서 접합한 것을 알 수 있다. 발광 소자 3의 색 온도는 3000K이고, 양호한 전구색을 나타내었다. 또한, 도 23에 도시하는 바와 같이, 발광 소자 3은 시감도가 낮은 파장 영역의 발광 피크가 471nm, 시감도가 높은 파장 영역의 발광 피크가 574nm이었다.
[실시예 4]
본 실시예에서는, 본 발명의 일 형태인 발광 소자에 대하여 도 24 내지 도 29를 사용하여 설명한다. 본 실시예에서 사용한 재료의 화학식을 이하에 나타낸다. 또한, 실시예 1, 실시예 3에서 사용한 재료의 화학식은 생략하였다.
Figure pat00003

이하에 본 실시예의 발광 소자 4의 제작 방법을 나타낸다.
발광 소자 4에 대하여 설명한다(도 24 참조). 유리 기판(500) 위에 산화 실리콘을 함유하는 인듐 주석 산화물을 스퍼터링법에 의하여 형성하여 양극(501)을 형성하였다. 또한, 그 막 두께는 110nm로 하고, 전극 면적은 2mm×2mm로 하였다.
다음에, 양극이 형성된 면이 하방이 되도록 양극(501)이 형성된 기판을 진공 증착 장치 내에 설치된 기판 홀더에 고정하고, 10-4Pa 정도까지 감압한 후, 양극(501) 위에 정공 수송성이 높은 물질인 PCzPA와, 억셉터성 물질인 산화 몰리브덴(VI)을 공증착함으로써 유기 화합물과 무기 화합물을 복합하여 이루어지는 복합 재료를 포함하는 제 1 전하 발생층(513a)을 형성하였다. 그 막 두께는 110nm로 하고, PCzPA와 산화 몰리브덴(VI)의 비율은 중량 비율로 1:0.5(=PCzPA: 산화 몰리브덴)가 되도록 조절하였다. 또한, 공증착법이란, 하나의 처리실 내에서 복수의 증발원으로부터 동시에 증착을 행하는 증착법이다. 또한, PCzPA에 산화 몰리브덴을 첨가한 상기 전하 발생층은, 전하 이동 착체의 형성에 유래되는 흡수는 관측되지 않지만, 전압을 인가하였을 때에는 전하 발생층으로서 기능한다. 또한, 상기 흡수가 관측되지 않으므로 투광성이 우수하다.
다음에, 저항 가열을 사용한 증착법에 의하여 제 1 전하 발생층(513a) 위에 PCzPA를 30nm의 막 두께가 되도록 성막하여 정공 수송층(513b)을 형성하였다.
또한, CzPA와 N,N'-비스(3-메틸페닐)-N,N'-비스[3-(9-페닐-9H-플루오렌-9-일)페닐]피렌-1,6-디아민(약칭: 1,6mMemFLPAPrn)을 공증착함으로써 정공 수송층(513b) 위에 30nm의 막 두께의 발광층(513c)을 형성하였다. 여기서, CzPA와 1,6mMemFLPAPrn의 중량 비율은 1: 0.05(=CzPA: 1,6mMemFLPAPrn)가 되도록 조절하였다. 또한, CzPA는 전자 수송성을 갖는 물질이고, 게스트 재료인 1,6mMemFLPAPrn은 청색의 발광을 나타내는 형광성 화합물이다.
그 후, 저항 가열에 의한 증착법을 사용하여, 발광층(513c) 위에 CzPA를 막 두께 5nm 증착하여 적층하고, 그 다음에 바소페난트롤린(약칭: BPhen)을 15nm 증착하여 적층함으로써, 전자 수송층(513d)을 형성하였다. 이로써, 제 1 전하 발생층(513a), 정공 수송층(513b), 발광층(513c), 및 전자 수송층(513d)을 포함하는 제 3 발광층(513)을 형성하였다.
다음에, 전자 수송층(513d) 위에 산화 리튬(Li2O)을 0.1nm 증착함으로써, 전자 주입 버퍼(522a)를 형성하였다.
다음에, 구리 프탈로시아닌(약칭: CuPc)을 증착함으로써, 전자 주입 버퍼(522a) 위에 2nm의 막 두께의 전자 릴레이층(522b)을 형성하였다.
다음에, 전자 릴레이층(522b) 위에 정공 수송성이 높은 물질인 PCzPA와 억셉터성 물질인 산화 몰리브덴(VI)을 공증착함으로써 제 2 전하 발생층(522c)을 형성하였다. 그 막 두께는 30nm로 하고 PCzPA와 산화 몰리브덴(VI)의 비율은 중량 비율로 1: 0.5(=PCzPA: 산화 몰리브덴)가 되도록 조절하였다. 이로써, 전자 주입 버퍼(522a), 전자 릴레이층(522b), 제 2 전하 발생층(522c)을 포함하는 제 2 중간층(522)을 형성하였다.
다음에, 제 2 발광층(512)을 제작하였다. 그 제작 방법은, 우선 저항 가열을 사용한 증착법에 의하여 제 2 전하 발생층(522c) 위에 4-페닐-4'-(9-페닐플루오렌-9-일)트리페닐아민(약칭: BPAFLP)을 20nm의 막 두께가 되도록 성막하고, 정공 수송층(512a)을 형성하였다.
그 후, 2mDBTPDBq-II와, 4-페닐-4'-(9-페닐-9H-카르바졸-3-일)트리페닐아민(약칭: PCBA1BP)과, (아세틸아세토나토)비스[5-이소프로필-2,3-비스(4-플루오르페닐)피라지나토]이리듐(III)(약칭: Ir(Fdppr-iPr)2(acac))을 공증착함으로써, 정공 수송층(512a) 위에 30nm의 막 두께의 발광층(512b)을 형성하였다. 여기서, 2mDBTPDBq-II와 PCBA1BP와 Ir(Fdppr-iPr)2(acac)의 중량 비율은, 6: 2: 0.6(=2mDBTPDBq-II: PCBA1BP: Ir(Fdppr-iPr)2(acac))이 되도록 조절하였다. 또한, Ir(Fdppr-iPr)2(acac)는, 황색의 발광을 나타내는 인광성 화합물이다.
다음에, 발광층(512b) 위에 2mDBTPDBq-II를 막 두께 25nm 증착하여 적층하고, 이어서 BPhen을 15nm 증착하여 적층함으로써, 전자 수송층(512d)을 형성하였다. 이로써, 정공 수송층(512a), 발광층(512b), 전자 수송층(512d)을 포함하는 제 2 발광층(512)을 형성하였다.
다음에, 전자 수송층(512d) 위에 산화 리튬(Li2O)을 0.1nm 증착함으로써, 전자 주입 버퍼(521a)를 형성하였다.
다음에, 구리 프탈로시아닌(약칭: CuPc)을 증착함으로써, 전자 주입 버퍼(521a) 위에 2nm의 막 두께의 전자 릴레이층(521b)을 형성하였다.
다음에, 전자 릴레이층(521b) 위에 정공 수송성이 높은 물질인 PCzPA와, 억셉터성 물질인 산화 몰리브덴(VI)을 공증착함으로써 제 3 전하 발생층(521c)을 형성하였다. 그 막 두께는 100nm로 하고 PCzPA와 산화 몰리브덴(VI)의 비율은 중량 비율로 1: 0.5(=PCzPA: 산화 몰리브덴)가 되도록 조절하였다. 이로써, 전자 주입 버퍼(521a), 전자 릴레이층(521b), 제 3 전하 발생층(521c)을 포함하는 제 1 중간층(521)을 형성하였다.
다음에, 제 1 발광층(511)을 제작하였다. 그 제작 방법은, 우선 저항 가열을 사용한 증착법에 의하여 제 3 전하 발생층(521c) 위에 4-페닐-4'-(9-페닐플루오렌-9-일)트리페닐아민(약칭: BPAFLP)을 20nm의 막 두께가 되도록 성막하고, 정공 수송층(511a)을 형성하였다.
그 후, 2mDBTPDBq-II와 PCBA1BP와 (디피바로일메타나토)비스(3,5-디메틸-2-페닐피라지나토)이리듐(III)(약칭: Ir(mppr-Me)2(dpm))을 공증착함으로써, 정공 수송층(511a) 위에 15nm의 막 두께의 발광층(511b)을 형성하였다. 여기서, 2mDBTPDBq-II와 PCBA1BP와 Ir(mppr-Me)2(dpm)의 중량 비율은, 6: 2: 0.6(=2mDBTPDBq-II: PCBA1BP: Ir(mppr-Me)2(dpm))이 되도록 조절하였다. 또한, 2mDBTPDBq-II와 Ir(mppr-Me)2(dpm)을 공증착함으로써, 발광층(511b) 위에 15nm의 막 두께의 발광층(511c)을 형성하였다. 여기서, 2mDBTPDBq-II와 Ir(mppr-Me)2(dpm)의 중량 비율은, 1: 0.06(=2mDBTPDBq-II: Ir(mppr-Me)2(dpm))이 되도록 조절하였다.
다음에, 발광층(511c) 위에 2mDBTPDBq-II를 막 두께 25nm 증착하여 적층하고, 이어서 BPhen을 15nm 증착하여 적층함으로써, 전자 수송층(511d)을 형성하였다. 전자 수송층(511d) 위에 불화 리튬(LiF)을 막 두께 1nm로 증착함으로써, 전자 주입성(511e)을 형성하였다. 이로써, 정공 수송층(511a), 발광층(511b), 발광층(511c), 전자 수송층(511d), 전자 주입층(511e)을 포함하는 제 1 발광층(511)을 형성하였다.
마지막으로, 저항 가열에 의한 증착법을 사용하여, 전자 주입층(511e) 위에 알루미늄을 200nm의 막 두께가 되도록 성막하여, 음극(502)을 형성함으로써 발광 소자 4를 제작하였다.
발광 소자 4의 전압-휘도 특성을 도 25에 도시하고, 휘도-전류 효율 특성을 도 26에 도시하고, 휘도-전력 효율 특성을 도 27에 도시하고, CIE 색도를 도 28에 도시하고, 발광 스펙트럼을 도 29에 도시한다.
도 27에 도시하는 바와 같이, 발광 소자 4의 전력 효율은 최대 51[lm/W]이며, 높은 전력 효율을 나타내었다.
300: 기판 301: 양극
302: 음극 304: 발광 스펙트럼
305: 발광 스펙트럼 310: 제 1 발광 유닛
311: 제 1 발광층 312: 제 2 발광층
313: 제 3 발광층 320: 제 2 발광 유닛
321: 제 1 중간층 322: 제 2 중간층
330: 제 3 발광 유닛 360: 발광 소자
370: 흑체 궤적 380: 영역
500: 유리 기판 501: 양극
502: 음극 511: 발광층
512: 발광층 513: 발광층
514: 발광층 521: 중간층
522: 중간층 503d: 전자 수송층
511a: 정공 수송층 511b: 발광층
511c: 발광층 511d: 전자 수송층
511e: 전자 주입층 512a: 정공 수송층
512b: 발광층 512c: 발광층
512d: 전자 수송층 513a: 전하 발생층
513b: 정공 수송층 513c: 발광층
513d: 전자 수송층 514a: 정공 수송층
514b: 발광층 514c: 발광층
514d: 전자 수송층 514e: 전자 주입층
521a: 전자 주입 버퍼 521b: 전자 릴레이층
521c: 전하 발생층 522a: 전자 주입 버퍼
522b: 전자 릴레이층 522c: 전하 발생층
1304: 플롯 1305: 플롯

Claims (19)

  1. 양극과;
    음극과;
    상기 양극과 상기 음극 사이에 제 1 발광층, 제 2 발광층, 제 3 발광층, 제 1 중간층 및 제 2 중간층을 포함하고,
    상기 제 1 중간층은 상기 제 1 발광층과 상기 제 2 발광층 사이에 형성되고,
    상기 제 2 중간층은 상기 제 2 발광층과 상기 제 3 발광층 사이에 형성되고,
    상기 제 1 발광층 내지 상기 제 3 발광층 중 어느 2개의 발광층으로부터의 발광 스펙트럼은 황색 내지 오렌지색의 파장 영역에 피크를 갖고,
    상기 2개의 발광층으로부터의 발광 스펙트럼을 합성한 발광 스펙트럼은 1개의 피크를 갖고,
    상기 피크의 파장은 560nm 이상 580nm 미만에 있고,
    상기 제 1 발광층 내지 상기 제 3 발광층 중 다른 하나의 발광층으로부터의 발광 스펙트럼은 청색의 파장 영역에 피크를 갖는, 발광 소자.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 양극 및 상기 음극 중 어느 하나와 상기 제 1 발광층과 상기 제 1 중간층으로 제 1 발광 유닛이 구성되고,
    상기 제 1 중간층과 상기 제 2 발광층과 상기 제 2 중간층으로 제 2 발광 유닛이 구성되고,
    상기 제 2 중간층과, 상기 제 3 발광층과, 상기 양극 및 상기 음극 중 다른 하나로 제 3 발광 유닛이 구성되는, 발광 소자.
  3. 제 1 항에 있어서,
    상기 제 1 발광층 내지 상기 제 3 발광층 중 어느 2개의 발광층은 각각 발광성의 물질을 갖고, 상기 발광성의 물질은 인광성 화합물인, 발광 소자.
  4. 제 1 항에 있어서,
    상기 제 1 발광층 내지 상기 제 3 발광층 중 다른 하나의 발광층은 발광성의 물질을 갖고, 상기 발광성의 물질은 형광성 화합물인, 발광 소자.
  5. 제 1 항에 있어서,
    상기 제 1 발광층 내지 상기 제 3 발광층 중 어느 2개의 발광층은 각각 제 1 발광성의 물질을 갖고, 상기 제 1 발광성의 물질은 인광성 화합물이고,
    상기 제 1 발광층 내지 상기 제 3 발광층 중 다른 하나의 발광층은 제 2 발광성의 물질을 갖고, 상기 제 2 발광성의 물질은 형광성 화합물인, 발광 소자.
  6. 제 3 항에 있어서,
    상기 인광성 화합물은 피라진 유도체를 배위자로 하는 유기 금속 착체를 포함하는, 발광 소자.
  7. 제 5 항에 있어서,
    상기 인광성 화합물은 피라진 유도체를 배위자로 하는 유기 금속 착체를 포함하는, 발광 소자.
  8. 제 4 항에 있어서,
    상기 형광성 화합물은 피렌 디아민 유도체를 포함하는, 발광 소자.
  9. 제 5 항에 있어서,
    상기 형광성 화합물은 피렌 디아민 유도체를 포함하는, 발광 소자.
  10. 제 1 항에 있어서,
    상기 황색 내지 오렌지색의 파장 영역에 피크를 갖고, 또 상기 피크의 파장이 560nm 이상 580nm 미만에 있는 광과, 상기 청색의 파장 영역에 피크를 갖는 광을 합성한 광의 색은, 색도도(色度圖)에 있어서의 흑체 궤적으로부터 ±0.02uv의 범위 내에 있는, 발광 소자.
  11. 발광 소자로서,
    상기 발광 소자는 3개 이상의 적층된 발광 유닛을 포함하고,
    상기 발광 소자의 발광 스펙트럼은 2개의 피크를 갖고,
    상기 2개의 피크 중 하나의 피크는 상기 3개 이상의 적층된 발광 유닛 중의 2개의 발광 유닛으로부터의 발광 스펙트럼을 합성한 피크이고,
    상기 합성한 피크는 황색 내지 오렌지색의 파장 영역에 있고, 또 상기 피크의 파장은 560nm 이상 580nm 미만에 있고,
    상기 2개의 피크 중 다른 하나의 피크는 청색의 파장 영역에 있는, 발광 소자.
  12. 제 11 항에 있어서,
    상기 3개 이상의 적층된 발광 유닛 중의 상기 2개의 발광 유닛은 각각 상기 황색 내지 오렌지색의 파장 영역에 발광 스펙트럼의 피크를 갖는, 발광 소자.
  13. 제 11 항에 있어서,
    상기 3개 이상의 적층된 발광 유닛 중의 상기 2개의 발광 유닛은 각각 발광 스펙트럼의 피크가 상기 황색 내지 오렌지색의 파장 영역에 있는 발광성의 물질을 포함하고,
    상기 발광성의 물질은 인광성 화합물인, 발광 소자.
  14. 제 13 항에 있어서,
    상기 인광성 화합물은 피라진 유도체를 배위자로 하는 유기 금속 착체를 포함하는, 발광 소자.
  15. 제 11 항에 있어서,
    상기 3개 이상의 적층된 발광 유닛 중의 다른 하나의 발광 유닛은 발광 스펙트럼의 피크가 상기 청색의 파장 영역에 있는 발광성의 물질을 포함하고,
    상기 발광성의 물질은 형광성 화합물인, 발광 소자.
  16. 제 15 항에 있어서,
    상기 형광성 화합물은 피렌 디아민 유도체를 포함하는, 발광 소자.
  17. 제 11 항에 있어서,
    상기 황색 내지 오렌지색의 파장 영역에 피크를 갖고, 또 상기 피크의 파장이 560nm 이상 580nm 미만에 있는 광과, 상기 청색의 파장 영역에 피크를 갖는 광을 합성한 광의 색은, 색도도에 있어서의 흑체 궤적으로부터 ±0.02uv의 범위 내에 있는, 발광 소자.
  18. 제 1 항에 따른 발광 소자를 광원으로서 포함하는, 조명 장치.
  19. 제 11 항에 따른 발광 소자를 광원으로서 포함하는, 조명 장치.
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