KR20100030599A - Ｌｔｃｃ 층 스택 - Google Patents

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로만 칼마진
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오스람 게젤샤프트 미트 베쉬랭크터 하프퉁
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Abstract

소결되지 않은 LTCC 층 스택은 서로 적층된 다수의 그린 세라믹 층들로 이루어지고 상기 다수의 그린 세라믹 층들 중 적어도 하나의 제 1 그린 층은 메인 구성물로서 지르코늄 산화물 및 적어도 하나의 소결 보조재의 혼합물을 포함한다.

Description

ＬＴＣＣ 층 스택{LTCC LAYER STACK}
본 발명은 소결되지 않은 LTCC 층 스택, 상기 소결되지 않은 LTCC 층 스택으로부터 소결된 LTCC 층 스택, 상기 소결된 LTCC 층 스택을 포함하는 세라믹 전자 모듈, 상기 소결된 LTCC 층 스택을 포함하는 모놀리식(monolithic) 트랜스포머 및 소결된 LTCC 층 스택을 형성하기 위한 방법에 관한 것이다.
소량의 소결 보조재들은 일반적으로 자성 세라믹 재료들(페라이트들)에 부가되어 LTCC(저온 동시소성 세라믹들: Low Temperature Cofired Ceramics) 방법에서 이들 페라이트들을 사용할 수 있게 한다. 그러나, 상업적으로 이용 가능한 베이스 층들(또한 베이스 층(tape)들이라 함)은 실질적으로 보다 높은 함량의 소결 보조재들을 가지므로 소결 작용은 LTCC 페라이트 재료들과 다르다. 게다가, LTCC 페라이트 재료들의 열 팽창 계수는 상업적으로 이용 가능한 베이스 층들의 열 팽창 계수(통상적으로 5 내지 6 (10-6 K-1))와 비교하여 높다(11 - 12 (10-6 K-1)). 소결 작용과 열 팽창의 차이들은 소결 동안 또는 페라이트 층들에 스트레스(stress)들의 형성시 베이스 층과 자성 층이 서로 분리되게 하고, 이런 분리는 이들 층들의 자성 투자율을 감소시킨다. 그러므로, LTCC 층 스택들 내에 자성 세라믹 재료들의 완전한 통합은 이상적으로 다음 경계 조건들을 적어도 거의 만족시키는 새로운 베이스 층을 요구한다:
- 소결 온도(Ts) ≤ 1000℃, 특히 Ts ≤ 900℃;
- 페라이트 재료들과 화학적 호환성;
- 페라이트 재료들과 호환할 수 있는 소결 작용(층 분리가 없고, 페라이트 층들에 스트레스들의 약간의 형성만을 가짐);
- 11 내지 12(10-6 K-1)의 열 팽창 계수; 및
- 유전율(ε) ≤ 20.
본 발명의 목적은 자성 세라믹 층들을 포함하는 세라믹 LTCC 층 스택들을 제공하는 것이고, 상기 자성 층들은 소결 동안 이전보다 신뢰성 있게 덜 분리되고 및/또는 소결 후 보다 낮은 내부 스트레스를 가진다.
이 목적은 소결되지 않은 LTCC 층 스택, 상기 소결되지 않은 LTCC 층으로부터 소결된 LTCC 층 스택, 세라믹 전자 모듈, 모놀리식 트랜스포머 및 소결된 LTCC 층 스택을 형성하기 위한 방법에 의해 달성된다. 바람직한 실시예들은 특히 종속항들로부터 얻어질 수 있다.
소결되지 않은 LTCC 층 스택은 서로 적층된 다수의 그린(green)(즉, 미리 성형된, 예를 들어 가압되거나 캐스트(cast)되었지만 아직 소결되지 않은) 세라믹 층들을 포함하고, 상기 다수의 그린 세라믹 층들 중 적어도 하나의 제 1 세라믹 층은 메인 구성물로서 지르코늄 산화물(ZrO2) 및 적어도 하나의 소결 보조재의 혼합물(admixture)을 포함한다. 층들은 종종 세라믹 층들로서 사용된다. 예를 들어 정방정계(tetragonal) 형태의 지르코늄 산화물은 11 내지 12(10-6K-1)의 열 팽창 계수 및 20 내지 25의 유전율(ε)을 가진다. 그러나, 지르코늄 산화물의 소결 온도는 약 1500℃ 내지 1700℃이다. 적어도 하나의 소결 보조재의 혼합물은 소결 온도를 900℃ 이하로 크게 감소시키면서, 동시에 유전율(ε) 값을 유지시킨다. 이런 형태의 지르코늄 산화물 및 소결 보조재(들)는 또한 화학적으로 그리고 소결 작용 측면 둘 다에서 통상적인 세라믹 페라이트 재료들과 호환할 수 있다.
적어도 하나의 제 1 그린 세라믹 층이 소결 보조재로서 비스무쓰 산화물의 혼합물을 포함하는 소결되지 않은 LTCC 층 스택이 바람직하게 제공된다.
대안으로서 또는 부가적으로 적어도 하나의 제 1 그린 세라믹 층이 소결 보조재, 특히 석영-형 실리콘 산화물로서 실리콘 산화물(SiO2)의 혼합물을 포함하는 소결되지 않은 LTCC 층 스택이 바람직하게 제공된다.
그러나, 소결 보조재들은 상기된 것으로 제한되지 않는다. 예를 들어, 상기 소결 보조재들에 다른 산화물 세라믹들 또는 유리 프리트(frit)를 사용하는 것 또한 가능하다.
적어도 하나의 다른 그린 세라믹 층이 그린 페라이트 세라믹 층을 포함하는 소결되지 않은 LTCC 층 스택이 바람직하게 제공된다. 바람직한 페라이트 재료들은 MnZn을 포함하지만, 또한 NiZn 또는 NiZnCu를 포함하는 페라이트들을 사용하는 것 또한 가능하다. 일반적으로, 자성, 특히 연자성, 세라믹들, 특히 스피넬(spinel) 페라이트들을 사용하는 것은 가능하다.
소결 보조재(들), 특히 비스무쓰 산화물 또는 비스무쓰 산화물과 실리콘 산화물 동시의 비율이 20체적%, 특히 15체적%, 및 특히 영역면에서 약 10체적%의 값을 초과하지 않으면 바람직하다.
추가로 비스무쓰 산화물의 몰 퍼센트가 실리콘 산화물의 몰 퍼센트보다 높으면 바람직하다.
지르코늄 산화물이 정방정계 지르코늄 산화물(t-ZrO2)인 소결되지 않은 LTCC 층 스택이 바람직하게 제공될 수 있다.
그러나, 지르코늄 산화물이 입방정계(cubic) 지르코늄 산화물(c-ZrO2)인 소결되지 않은 LTCC 층 스택이 바람직하게 제공될 수 있다.
지르코늄 산화물이 0 몰% 내지 15 몰% 이트륨 산화물(Y2O3)로, 특히 1 몰% 내지 10 몰%, 특히 3 몰% 내지 8 몰%의 이트륨 산화물 함량으로 안정화되거나 도핑된 지르코늄 산화물인 소결되지 않은 LTCC 층 스택은 바람직하게 제공된다. 특히 3 몰% 이트륨 산화물(3YTZ)로 안정화된 정방정계 지르코늄 산화물, 보다 작은 특정 표면 영역(예를 들어, 16±3m2/g 대신 7±2m2/g)을 가진 3YTZ(3YTZ-S) 또는 8 몰% 이트륨 산화물로 안정화된 입방정계 지르코늄 산화물(8YTZ)은 바람직하게 제공되고, 상기 산화물 모두는 일본의 TOSHO 회사로부터 상업적으로 판매된다. 특히 6 내지 10 몰% 이트륨 산화물로 완전히 안정화된 (입방정계) c-ZrO2가 바람직하게 제공된다. 그러나, 안정화된 지르코늄 산화물은 이트륨 산화물에 의한 안정화로 제한되지 않고; 그 외에 또는 대안으로서, ZrO2, 특히 c-ZrO2는 예를 들어 Ce3+, Ca2+, Mg2+, Sm3+ 및 많은 다른 산화물들을 사용하여 안정화될 수 있다. 제 1 세라믹 층이 베이스 층(베이스 층)이고 상기 베이스 층 위에 적어도 하나의 그린 자성 세라믹 층이 적층되는 소결되지 않은 LTCC 층 스택이 바람직하게 제공된다. 그러나, LTCC 층 스택은 이것으로 제한되지 않는다. 그 외에 또는 대안으로서, 페라이트 층들 사이에 하나 또는 그 이상의 지르코늄-산화물-기반 층들이 삽입되는 것 은 가능하다. 그러므로 적어도 하나의 제 1 세라믹 층은 그린의 자성 세라믹 층들 사이에 삽입된 삽입층(interlayer)일 수 있다; 이것은 페라이트 층들 사이에 유전체 갭을 생성한다.
페라이트 층들은 바람직하게 0.1mm 내지 3mm의 두께를 가진다; 만약 지르코늄-산화물-기반 층이 이들 페라이트 층들 사이에 삽입되면, 각각의 페라이트 층은 바람직하게 1 내지 2 mm의 두께를 가진다. 마찬가지로 지르코늄-산화물-기반 층은 바람직하게 0.1 내지 3 mm의 두께를 가지며; 만약 지르코늄-산화물-기반 층이 페라이트 층들 사이에 삽입되면, 이 두께는 바람직하게 0.4 내지 1.0 mm이다.
소결된 LTCC 층 스택은 이런 형태의 소결되지 않은 LTCC 층 스택을 소결함으로써 형성된다. 이 경우, 소결 보조재들(Bi2O3, SiO2 등)은 소결 동안 (완전히 또는 부분적으로) 안정화되거나 안정화되지 않은 지르코늄 산화물을 사용하여 고용체로 전환될 수 있다.
소결이 1000℃ 또는 그 미만의 소결 온도, 특히 900℃ 또는 그 미만의 소결 온도에서 수행된 소결된 LTCC 층 스택이 바람직하게 제공된다.
LTCC 층 스택을 형성하기 위한 방법은 적어도 다음 단계들을 포함한다: (a) 상기된 바와 같은 소결되지 않은 LTCC 층 스택은 형성되고; 그리고 (b) 소결되지 않은 LTCC 층 스택은 특히 900℃ 또는 그 미만의 소결 온도에서 소결된다.
다음 도면들은 예시적인 실시예들과 관련하여 개략적으로 보다 상세히 본 발명을 기술한다.
도 1은 동일한 두께를 가지며 메인 구성물로서 지르코늄 산화물, 및 비스무쓰 산화물 및 실리콘 산화물의 혼합 형태의 소결 보조재 혼합물을 포함하는 하부 외부층(베이스 층 또는 베이스 층)(2) 및 상부 외부 층(3)을 가진 LTCC 층 스택(1)을 도시하고, 9개의 세라믹 페라이트 층들(4)은 상기 외부 층들(2,3) 사이에 배열된다.
도 2는 다른 소결된 LTCC 층 스택들에 대한 측정 주파수(Hz)에 대한 복소수 자성 투자율의 실수 성분(μ')을 도시하는 그래프를 도시한다. 측정들은 USA Hewlett-Packard로부터의 HP 4194A 임피던스 측정 기구를 사용하여 수행되었다. LTCC 층 스택들은 각각 메인 성분으로서 지르코늄 산화물을 가지며 소결된 하부 외부층(베이스 층 또는 베이스 층) 및 상부 외부 층을 가지며, 여기서 9 개의 세라믹 페라이트 층들은 상기 외부 층들 사이에 배열된다. 상세히, 다음 재료 조성물들을 가진 외부 층들은 사용되었다:
a) 6:1의 Bi2O3:SiO2 몰 비율로 소결 보조재로서 10체적%의 비스무쓰 산화물 및 실리콘 산화물의 혼합물을 포함하는 3YZT-S 또는 375의 최대 실수 성분(μ')을 가진 3YZT-S의 소결된 생산물[3YS6BS];
b) 6:1의 BiO2O3:SiO2몰 비율로 10체적%의 비스무쓰 산화물 및 실리콘 산화물의 혼합물을 포함하는 8YZT 또는 341의 최대 실수 성분(μ')을 가진 8YZT의 소결된 생산물[8Y6BS];
b) 3:1의 BiO2O3:SiO2 몰 비율로 10체적%의 비스무쓰 산화물 및 실리콘 산화물의 혼합물을 포함하는 8YZT 또는 266의 최대 실수 성분(μ')을 가진 8YZT의 소결된 생산물[8Y3BS];
d) 6:1의 BiO2O3:SiO2 비율로 10체적%의 비스무쓰 산화물 및 실리콘 산화물의 혼합물을 포함하는 3YZT 또는 262의 최대 실수 성분(μ')을 가진 3YZT의 소결된 생산물[3Y3BS];
e) 1:1의 BiO2O3:SiO2 몰 비율로 10체적%의 비스무쓰 산화물 및 실리콘 산화물의 혼합물을 포함하는 8YZT 또는 177의 최대 실수 성분(μ')을 가진 8YZT의 소결된 생산물[8Y1BS].
500 KHz 내지 약 3MHz의 저주파수 범위에서, 모든 층 스택들은 실질적으로 일정한 실수 성분(μ') 값을 가진다. 이 값은 보다 높은 주파수들 쪽으로 갈수록 감소한다. 8Y1BS를 포함하는 층 스택은 추후 감소를 나타내고, 이런 감소는 다른 층 스택들의 경우보다 덜 나타난다.
외부 층들에 3YS6BS를 포함하는 층 스택은 전체 주파수 범위에 걸쳐 정확하게 말하면 조사된 모든 재료 조성물들 중 가장 큰 투자율 실수 성분(μ')을 가지며, 그 다음 8Y6BS 및 8Y3BS가 뒤따른다. 500 KHz 내지 약 5 MHz의 주파수 범위에서, 3Y6BS를 포함하는 층 스택은 8Y3BS를 포함하는 것과 대략적으로 동일한 μ' 값을 가지지만, 상기 3Y6BS를 포함하는 층 스택의 μ' 값은 보다 높은 주파수들에서 8Y3BS보다 더 큰 감소를 경험한다. 외부 층들에 8Y1BS를 포함하는 층 스택은 적어 도 10 MHz 까지 가장 낮은 μ' 값을 가진다. 특히, 300 이상의 초기 μ' 값을 가진 층 스택들, 즉 3YS6BS 또는 8Y6BS를 포함하는 층 스택들은 특히 세라믹 전자 모듈들에 사용하기에 적당하다. 소결된 LTCC 층 스택들의 에너지-분산 X-선 분광기 조사들과 함께 추가의 스캐닝 전자 현미경 조사들(여기에 도시되지 않음)은 외부 층들 및 인접 페라이트 층들 사이의 경계에서 우수한 부착(층 분리가 없음)이 있고, 층들 사이에서 확산이 발생하지 않고 층들의 재료들 사이에 화학 반응이 발생하지 않는 것을 보여준다. 하나의 바람직한 용도는 조명 기술이다.
본 발명이 도시된 예시적인 실시예들로 제한되지 않는 것은 말할 필요가 없다.
도 1은 지르코늄-산화물-기반 외부 층들 및 중간 페라이트 세라믹 층들을 가진 LTCC 층 스택의 측면도이다.
도 2는 도 1에 도시된 구조를 가지며 지르코늄-산화물-기반 층들의 다른 재료들을 포함하는 소결된 LTCC 층 스택들에 대한 Hz 측정 주파수에 대한 복소수 자성 투자율의 실수 성분(μ')을 도시하는 그래프이다.
*도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명*
1 : LTCC 층 스택 2 : 하부 외부층
3 : 상부 외부 층 4 : 세라믹 페라이트 층

Claims (13)

  1. 소결되지 않은 LTCC 층 스택(1)으로서,
    상기 소결되지 않은 LTCC 층 스택은 서로 적층된 다수의 그린 세라믹(green ceramic) 층들(2,3,4)을 포함하고, 상기 다수의 그린 세라믹 층들 중에서 적어도 하나의 제 1 그린 세라믹 층(2,3)은 메인 구성물로서 지르코늄 산화물 및 적어도 하나의 소결 보조재의 혼합물을 포함하는,
    소결되지 않은 LTCC 층 스택.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 적어도 하나의 제 1 그린 세라믹 층(2,3)은 상기 소결 보조재로서 비스무쓰 산화물의 혼합물을 포함하는,
    소결되지 않은 LTCC 층 스택.
  3. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서, 상기 적어도 하나의 제 1 그린 세라믹 층(2,3)은 상기 소결 보조재로서 실리콘 산화물의 혼합물을 포함하는,
    소결되지 않은 LTCC 층 스택.
  4. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 지르코늄 산화물은 정방정계 지르코늄 산화물인,
    소결되지 않은 LTCC 층 스택.
  5. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 지르코늄 산화물은 입방정계 지르코늄 산화물인,
    소결되지 않은 LTCC 층 스택.
  6. 제 1 항 내지 제 5 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 지르코늄 산화물은 0 몰% 내지 15몰% 이트륨 산화물, 특히 1몰% 내지 10몰%의 이트륨 산화물 함량으로 안정화된 지르코늄 산화물, 특히 6몰% 내지 10몰% 이트륨 산화물로 안정화된 입방정계 지르코늄 산화물인,
    소결되지 않은 LTCC 층 스택.
  7. 제 1 항 내지 제 6 항 중 어느 한 항에 있어서, 제 1 세라믹 층(2)은 베이스 층이고, 상기 베이스 층위에 적어도 하나의 그린 자기 세라믹 층(4)이 적층되는,
    소결되지 않은 LTCC 층 스택.
  8. 제 1 항 내지 제 7 항 중 어느 한 항에 있어서, 적어도 하나의 제 1 세라믹 층은 그린 자기 세라믹 층들 사이에 삽입된 삽입층(interlayer)인,
    소결되지 않은 LTCC 층 스택.
  9. 제 1 항 내지 제 8 항 중 어느 한 항에 따른 소결되지 않은 LTCC 층 스택(1) 을 소결함으로써 형성된,
    소결된 LTCC 층 스택.
  10. 제 9 항에 있어서, 상기 소결은 1000℃ 또는 그 미만의 소결 온도, 특히 900℃ 또는 그 미만의 소결 온도에서 수행된,
    소결된 LTCC 층 스택.
  11. 제 9 항 또는 제 10 항에 따른 소결된 LTCC 층 스택을 포함하는,
    세라믹 전자 모듈.
  12. 제 9 항 또는 제 10 항에 따른 소결된 LTCC 층을 포함하는 특히 세라믹 전자 모듈에 사용하기 위한,
    모놀리식 트랜스포머
  13. LTCC 층 스택을 형성하기 위한 방법으로서,
    제 1 항 내지 제 8 항 중 어느 한 항에 따른 소결되지 않은 LTCC 층 스택(1)을 형성하는 단계; 및
    상기 소결되지 않은 LTCC 층 스택(1)을 특히 900℃ 또는 그 미만의 소결 온도에서 소결하는 단계를 포함하는,
    LTCC 층 스택을 형성하기 위한 방법.
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