KR20090012783A - 계면특성이 향상된 유기박막트랜지스터 및 그의 제조방법 - Google Patents

계면특성이 향상된 유기박막트랜지스터 및 그의 제조방법 Download PDF

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KR20090012783A
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Abstract

본 발명은 유기절연층의 표면과 소스/드레인 전극의 표면 또는 소스/드레인 전극의 표면 위에 형성된 결정성 유기바인더층을 포함하는 것을 특징으로 하는 계면특성이 향상된 유기박막 트랜지스터 및 그의 제조방법에 관한 것이다. 본 발명의 유기 박막 트랜지스터는 유기반도체층과 절연체층 사이의 계면 또는 유기반도체층과 전극 사이의 계면에서의 2차원적 기하학적 조화와 계면안정성이 향상되어 소자의 전기적 특성이 향상된 이점을 가진다.
유기박막 트랜지스터, 유기절연층, 소스/드레인 전극, 결정성 유기 바인더층

Description

계면특성이 향상된 유기박막트랜지스터 및 그의 제조방법{Organic Thin Film Transistor with improved Interface Characteristics and Method of Preparing the Same}
본 발명은 계면특성이 향상된 유기박막트랜지스터 및 그의 제조방법에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 유기절연층과 소스/드레인 전극의 표면 또는 소스/드레인 전극의 표면 위에 형성된 결정성 유기 바인더 층을 포함하여, 유기반도체/절연체 계면에서의 2차원적 기하학적 조화와 계면안정성이 향상되어 소자 특성이 향상된 유기박막트랜지스터 및 그의 제조방법에 관한 것이다.
박막트랜지스터(Thin Film Transistor: TFT)는 액정 디스플레이 장치(LCD)나 전계발광 디스플레이 장치(ELD: electroluminescence display device) 등의 평판 디스플레이 장치에서 각 화소의 동작을 제어하는 스위칭 소자 및 각 화소의 구동 소자로 사용되고 있다. 이 밖에도 박막 트랜지스터는 스마트 카드(smart card) 또는 인벤토리 태그(inventory tag)용 플라스틱 칩 등에 폭넓게 활용되고 있다.
박막 트랜지스터의 반도체층으로 종래에는 실리콘(Si)과 같은 무기반도체 물질이 일반적으로 사용되어 왔으나, 최근 디스플레이의 대면적화, 저가격화 및 플렉서블화로 인해서 고가격, 고온진공프로세스를 필요로 하는 무기계 물질에서 유기계 반도체 물질로 바뀌어 가고 있다. 따라서 최근 유기막을 반도체층으로 사용하는 유기 박막 트랜지스터(organic thin film transistor: OTFT)에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다.
유기박막 트랜지스터는 기판, 게이트 전극, 절연체, 소스와 드레인 전극, 유기 반도체의 여러 층으로 구성되어 있는데, 이러한 각 층들은 각각 계면을 이루고 있다. 결정성 유기반도체를 채널물질로 사용하는 현재의 유기박막 트랜지스터 소자의 특성을 극대화시키기 위해서는 유기반도체층과 전극 사이 또는 유기반도체층과 절연체층 간의 전기적 특성 및 계면의 미세구조제어가 필수적이며 이에 따라 새로운 형태의 층간물질의 성형공정제어가 중요시되고 있으나, 아직 만족할 만한 연구 성과는 이루어지지 않고 있다. 유기 박막 트랜지스터에 있어서, 유기 반도체층은 대개 결정배향 구조를 갖는데, 전극 또는 유기절연체는 결정 배향 구조를 갖지 않기 때문에, 유기반도체층과 전극 사이 또는 유기반도체층과 절연체층 간의 계면에서 격자 미스매치 등으로 인한 특성 저하가 나타날 수 있다.
기존의 유기반도체층과 절연체층 간의 층간물질인 유기실란 화합물은 절연체 표면에 소수성을 도입하는 가장 일반적으로 사용되고 있다. 그러나 결정성을 나타내지 못하므로 결정성 유기반도체의 결정배향 및 결정화도를 제어하는데 한계를 지닌다. 또한, 이러한 층간물질은 유기반도체층과 금속전극 사이의 계면에 도입하기 가 어려운 문제점을 갖는다.
다른 방법으로 티올 계통의 층간물질이 현재 전극표면에 이용되고 있으나, 이는 유기박막 트랜지스터를 제조하는데 있어서 공정성을 감소시키는 주된 원인이 되고 있다.
본 발명은 상술한 종래 기술의 문제점을 극복하기 위한 것으로, 본 발명에서 해결하고자 하는 하나의 과제는 기존의 비정질 층간물질이 아닌 결정성을 나타내는 기능성 유기 나노바인더를 층간물질로 이용함으로써, 유기박막트랜지스터의 유기반도체와 전극간의 계면상호작용력을 미세하게 조절하여 정공주입장벽을 최소화시키는 동시에 유기반도체와 절연체 간의 2차원적 기하학조화를 이루어 유기반도체의 결정배향을 최적화하여 소자 특성을 향상시킨 유기 박막 트랜지스터를 제공하는 것이다.
본 발명의 또 다른 기술적 과제는 친수성 말단 그룹과 결정성을 위한 융합 방향족환(fused aromatic ring)을 도입하고 친수성 유기용매를 사용함으로써 유기 박막 트랜지스터의 유기절연체와 유기 반도체 사이 및 소스/드레인 전극과 유기반도체 사이의 계면안정성을 향상시킬 수 있고 아울러 공정성도 향상시킬 수 있는 유기 박막 트랜지스터의 제조방법을 제공하는 것이다.
상술한 과제를 해결하기 위한 본 발명의 하나의 양상은 기판, 게이트 전극, 유기절연층, 소스/드레인 전극 및 유기 반도체층을 포함하는 유기 박막 트랜지스터에 있어서, 상기 유기절연층의 표면과 소스/드레인 전극의 표면 위에 또는 소스/드레인 전극의 표면 위에 형성된 결정성 유기바인더층을 포함하는 것을 특징으로 하는 유기 박막 트랜지스터에 관한 것이다.
상기 결정성 유기바인더층은 결정을 구성할 수 있는 탄소수 5 내지 12의 방향족 골격구조를 갖고, 상기 골격 구조의 일말단에는 친수성 작용기를 갖고, 상기 골격 구조의 타말단에는 쌍극자 모멘트를 제어하기 위한 작용기를 갖는 결정성 유기 바인더에 의해 형성되고, 그 두께는 약 20 Å 내지 10㎚ 이다.
본 발명에서 상기 방향족 골격 구조는 벤젠, 나프탈렌, 안트라센, 테트라센, n-페닐렌[여기서, n은 2 내지 6]으로 구성되는 군에서 선택될 수 있고, 상기 친수성 작용기는 -COOH, -SOOH, -POOOHH로 구성되는 군에서 선택되며, 상기 쌍극자 모멘트를 제어하기 위한 작용기(말단 그룹)는 F, -OH, -NO2, -NH2, -SH, -CH3, -CF, -Cl 및 페닐기로 구성되는 군에서 선택될 수 있다. 이러한 결정성 유기 바인더의 예들은 아미노벤조산, 니트로벤조산, 클로로벤조산, 플루오르벤조산, 하이드록시벤조산, 알킬옥시벤조산, 알킬벤조산, 페녹시벤조산, 아이오도벤조산 등을 포함하나, 반드시 이들로 한정되는 것은 아니다.
상술한 목적을 달성하기 위한 본 발명의 다른 양상은
기판, 게이트 전극, 유기절연층, 소스/드레인 전극 및 유기 반도체층을 포함하는 유기 박막 트랜지스터를 제조함에 있어서,
뱅크가 형성된 유기 절연체 및 소스/드레인 전극의 표면을 산소플라즈마 처리하는 단계;
상기 산소플라즈마 처리된 표면 위에 결정성 유기 바인더의 코팅액을 코팅하여 결정성 유기 바인더층을 형성하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 유기 박막 트랜지스터의 제조방법에 관한 것이다.
본 발명의 방법에서 전극의 표면 상에만 결정성 유기 바인더층을 형성할 수 있는데, 이 경우에는 결정성 유기 바인더 코팅액으로 처리하기 이전에 유기 절연체층 표면을 소수성 화합물로 표면 처리한 후에 결정성 유기 바인더 코팅액을 코팅할 수 있다.
본 발명에 의하면 결정성을 나타내는 기능성 유기 나노바인더를 유기절연체의 표면과 소스/드레인 전극의 표면에 또는 소스/드레인 전극의 표면에 선택적으로 코팅함으로써 유기박막 트랜지스터 내의 유기 반도체의 결정배향 및 유기반도체/전극 간의 접촉저항을 제어함으로써 고성능 유기박막 트랜지스터를 구현할 수 있다.
또한 본 발명에 의하면 유기바인더의 결정단위격자 및 기능성 그룹을 미세하게 조절하여 결정성 유기 바인더와 결정성 유기반도체 상호간의 2차원 기하학조화 (two-dimensional geometric lattice matching)를 구현함으로써 절연체층과 유기반 도체층 사이 또는 전극과 유기반도체층 사이의 계면에서의 유기반도체의 결정배향 및 계면상호작용력을 미세하게 제어하여 유기 박막 트랜지스터의 소자 특성을 향상시킬 수 있다.
더 나아가 본 발명에서 사용되는 결정성 유기 바인더는 특정 종류의 전극에 대해서만 적용가능한 기존의 층간물질과 달리 전극의 재료에 무관하게 모든 전극에 대해서 사용가능하므로 본 발명에 의하면 제조공정성을 향상시킬 수 있다.
이하에서 첨부 도면을 참고하여 본 발명에 대하여 더욱 상세하게 설명한다.
본 발명의 유기 박막 트랜지스터는 기판, 게이트 전극, 유기절연층, 소스/드레인 전극 및 유기 반도체층을 포함하고, 상기 유기절연층의 표면과 소스/드레인 전극의 표면 위에 또는 소스/드레인 전극의 표면 위에 형성된 결정성 유기 바인더층을 포함하는 것을 특징으로 한다.
도 1a 내지 도 1c는 본 발명의 다양한 구현예에 의한 결정성 유기 바인더층을 포함하는 유기 박막 트랜지스터의 단면 개략도이다.
본 발명의 일구현예의 유기 박막 트랜지스터는, 도 1a에 도시한 바와 같이, 유기절연층(30) 표면 상에 그리고 소스(40) 및 드레인 전극(50)의 표면 상에 결정성 유기 바인더층(70)이 형성된다. 이러한 결정성 유기 바인더로 구성되는 결정성 유기바인더층(70)은 유기절연층(30) 상에 드레인 전극(50) 및 소스 전극(40)을 형성할 때, 유기절연체층(30)과 유기 반도체층(60) 사이 또는 유기반도체층(60)과 전극(40, 50) 사이의 2차원 기하학적 조화 및 전극과 유기반도체 간의 계면안정성을 향상시키는 것을 목적으로 형성된다.
본 발명의 다른 구현예의 유기 박막 트랜지스터에서는, 도 1b에 도시한 바와 같이, 유기반도체층(60)과 접하는 소스/드레인 전극(40, 50)의 표면 위에만 결정성 유기 바인더층(70)이 형성될 수 있다. 탑-컨택 구조의 유기 박막 트랜지스터의 경우에는 도 1c에 도시한 바와 같이, 유기절연층(30)과 유기 반도체층(60) 사이에 결정성 유기바인더층(70)이 형성될 수 있다.
도 2는 본 발명의 유기 박막 트랜지스터에서 전극 및 유기절연체층의 표면에 형성된 결정성 유기 바인더층의 모식도이다. 도 2를 참고하면, 본 발명에서 결정성 유기 바인더의 골격 구조는 결정을 이룰 수 있는 기능성 그룹으로 구성되고, 이러한 골격 구조의 일말단에는 친수성을 나타내는 기능성 그룹이 연결어 있고, 다른 말단에는 다양한 쌍극자 모멘트(dipole moment)를 제어하기 위한 말단 그룹이 연결되어 구성된다.
이러한 기능성 그룹을 통하여 친수성 부분에만 코팅이 가능한 친수성 유기 바인더 용액을 제조할 수 있으며, 유기바인더의 결정구조를 제어하여 유기 나노바인더와 결정성 유기반도체 상호간의 2차원 기하학조화 (two-dimensional geometric lattice matching)를 구현함으로써 절연체층과 유기반도체층 사이 또는 전극과 유기반도체층 사이의 계면에서의 유기반도체층의 결정배향 및 계면상호작용력을 미세하게 제어할 수 있다.
도 2에 도시된 바와 같이, 유기절연체층 또는 소스/드레인 전극의 표면에 형 성된 결정성 유기바인더층은 결정성 유기 바인더에 의해 단층 또는 다층 구조로 형성되는데, 상기 결정성 유기 바인더층(70)의 두께는 수십 nm 내지 수십Å 범위 내로, 바람직하게 두께는 약 20 Å 내지 10㎚이다.
결정성 유기 바인더층 내에서 결정성 유기 바인더 분자는 친수성 작용기는 전극 또는 유기절연층으로 향하고, 쌍극자 모멘트를 조절하는 말단 그룹은 유기 반도체층으로 향하도록 배열된다. 따라서, 이러한 결정성 유기 바인더층은 폴리크리스탈로서 결정성이 매우 우수하므로 전극 또는 유기절연층 위에 유기반도체층이 형성되는 경우에 유기반도체층의 결정배향을 돕고, 또한 결정성 유기 바인더층은 구조규칙성이 우수하여 정공주입을 촉진하므로 전하이동도를 향상시킨다.
본 발명에서 상기 결정성 유기 바인더의 방향족 골격 구조는 유기반도체층을 구성하는 반도체의 결정배향 및 접촉저항을 조절할 수 있는 결정을 이룰 수 있는 그룹이라면 특별히 제한되지 않으나, 일례로 벤젠, 나프탈렌, 안트라센, 테트라센, n-페닐렌[여기서, n은 2 ~ 6] 으로 구성되는 군에서 선택되는 것을 포함할 수 있다. 본 발명의 결정성 유기 바인더의 골격을 구성할 수 있는 다른 방향족 그룹으로는 벤젠환, 티오펜(thiophene)환, 피롤(pyrrole)환, 2H-피란(pyran)환, 피리딘(pyridine)환, 옥사졸(oxazole)환, 이소옥사졸(isoxazole)환, 티아졸(thiazole)환, 이소티아졸(isothiazole)환, 푸라잔(furazane)환, 이미다졸(imidazole)환, 피라졸(pyrazole)환, 피라진(pyrazine)환, 피리미딘(pyrimidine)환, 피리다진(pyridazine)환, 펜타렌(pentalene)환, 인딘(indene)환, 인돌리진(indolizine)환, 4H-퀴놀리진(quinolizine), 나프탈렌(naphthalene)환, 아즈렌(azulene)환, 벤 조푸란(benzofuran)환, 이소벤조푸란(isobenzofuran)환, 1-벤조티오펜(benzothiophene)환, 2-벤조티오펜(benzothiophene)환, 인돌(indole)환, 이소인돌(isoindole)환, 2H-크로멘(chromene)환, 1H-2-벤조피란(benzopyrane), 퀴놀린(quinoline)환, 이소퀴놀린(isoquinoline)환, 1,8-나프티리딘(naphthyridine)환, 벤즈이미다졸 (benzimidazole)환, 1H-인다졸(indazole), 벤즈옥사졸(benzoxazole)환, 벤조티아졸(benzothiazole)환, 퀴노살린(quinoxaline)환, 퀴나졸린(quinazoline)환, 시놀린(cinnoline)환, 프테리딘(pteridine)환, 푸린(purine)환, 프타라진(phthalazine), 헵타렌(heptalene)환, 바이페닐렌(biphenylene)환, 아세나프틸렌(acenaphthylene)환, 플루오린(fluorene)환, 페나렌(phenalene)환, 피난트렌(phenanthrene)환, 안트라센(anthracene)환, 카르바졸(carbazole)환, 크산틴(xanthene)환, 아크리딘(acridine)환, 피난트리딘(phenanthridine)환, 페리니딘(perinidine)환을 들 수 있으나, 반드시 이들로 제한되는 것은 아니다.
결정성 유기 바인더의 골격 구조의 일말단에 연결되는 친수성 작용기는 특별히 제한되지 않으나, 예를 들어, -COOH, -SOOH, -POOOHH 등을 예로 들 수 있다.
한편, 상기 결정성 유기나노바인더의 골격 구조의 다른 말단에 존재하는 쌍극자 모멘트를 제어하기 위한 작용기(R)는 F, -OH, -NO2, -NH2, -SH, -CH3, -CF, -Cl 및 페닐기로 구성되는 군에서 선택될 수 있는데, 이러한 말단 그룹(R)을 조절함으로써 표면 다이폴모멘트 (surface dipole moment)를 변화시킬 수 있으므로 유기박막 트랜지스터의 문턱전압을 제어할 수 있다. 이러한 결정성 유기 바인더의 예 들은 아미노벤조산, 니트로벤조산, 클로로벤조산, 플루오르벤조산, 하이드록시벤조산, 알킬옥시벤조산, 알킬벤조산, 페녹시벤조산, 아이오도벤조산을 포함하나, 반드시 이들로 한정되는 것은 아니다.
본 발명의 유기 박막 트랜지스터는 소자 특성이 향상되어 플라스틱 기반의 능동형 유기전기발광소자의 구동소자, 스마트 카드, 인벤토리 태그(inventory tag)용 플라스틱 칩 등에 다양하게 응용될 수 있다.
본 발명의 유기 박막 트랜지스터의 구조는 특별히 제한되는 것은 아니고, 탑 컨택 구조, 바텀 컨택 구조 등 임의의 구조를 가질 수 있다. 본 발명의 유기 절연체를 이용하여 제조할 수 있는 유기 박막 트랜지스터의 구조의 예들을 도 1a 및 도 1c에 개략적으로 나타내었다. 도 1a-1b는 바텀 컨택(bottom contact) 구조의 유기 박막 트랜지스터의 단면개략도이고, 도 1c는 탑 컨택(top contact) 구조의 유기 박막 트랜지스터의 단면개략도이다.
예를 들어, 본 발명의 유기 박막 트랜지스터는, 도 1a 및 도 1b에 도시한 바와 같이, 기판(10) 위에 게이트 전극(20), 유기절연층(30), 소스 전극(40)-드레인 전극(50) 및 유기 반도체층(60)이 차례로 적층된 구조를 가지거나, 도 2에 도시한 바와 같이, 기판(10) 위에 게이트 전극(20), 유기절연층(30), 유기 반도체층(60), 소스 전극(40)-드레인 전극(50)이 차례로 적층된 구조를 가질 수 있다.
본 발명의 유기 박막 트랜지스터에서 결정성 유기 바인더층(70)은 도 1a에 도시한 바와 같이, 유기절연층(30)의 표면 및 소스/드레인 전극(40, 50)의 표면 위에 형성되거나, 도 1b에 도시된 바와 같이, 소스 및 드레인 전극의 표면(40, 50) 위에만 형성될 수 있다.
기판(10)은 절연성의 재료이면 넓은 범위의 재료로부터 선택할 수 있다. 예컨대, 플라스틱, 유리, 실리콘 등의 재질은 물론 폴리에틸렌나프탈레이트 (Polyethylenenaphthalate: PEN), 폴리에틸렌테레프탈레이트 (Polyethyleneterephthalate: PET), 폴리카보네이트 (Polycarbonate), 폴리비닐부티랄 (Polyvinylbutyral), 폴리아크릴레이트 (Polyacrylate), 폴리이미드 (Polyimide), 폴리노르보넨 (Polynorbornene) 및 폴리에테르설폰 (Polyethersulfone: PES) 등으로 형성될 수 있으나, 반드시 이들로 한정되는 것은 아니다. 특히, 고분자 화합물 막을 기판으로 이용하면, 가볍고 플렉서블한 유기반도체 장치를 제작할 수 있으므로 매우 유용하다.
상기 게이트 전극(20)으로는 통상 사용되는 재료를 제한 없이 사용할 수 있으며, 구체적으로는 금(Au), 은(Ag), 알루미늄(Al), 니켈(Ni), 몰리브덴(Mo), 텅스텐(W), 크롬(Cr)을 포함하는 금속이나 이들의 합금(예; 몰리브덴/텅스텐(Mo/W) 합금); 인듐틴산화물(ITO), 인듐아연산화물(IZO)을 포함하는 금속산화물; 폴리티오펜(polythiophene), 폴리아닐린(polyaniline), 폴리아세틸렌(polyacetylene), 폴리피롤(polypyrole), 폴리페닐렌비닐렌(polyphenylene vinylene), PEDOT(polyethylenedioxythiophene)/PSS(polystyrenesulfonate) 혼합물을 포함하는 전도성 고분자 등을 1종 이상 사용할 수 있다. 상기 게이트 전극의 형성방법으로는 당업계에서 잘 알려진 증착 방법, 예를 들어 스퍼터링, 진공증착 등과 스핀코팅 등의 용액공정을 제한없이 사용할 수 있으며, 필요에 따라 통상의 방법으로 패터닝 하여 형성할 수 있다. 상기 게이트 전극의 두께는 당업자가 용도 및 경우에 따라 적절히 선택하여 결정할 수 있으나, 바람직하게는 약 500 내지 2,000Å 범위인 것이 좋다.
유기절연층(30)으로는 통상적으로 사용되는 유전율이 큰 절연체를 사용할 수 있으며, 구체적으로는 Ba0.33Sr0.66TiO3(BST), Al2O3, Ta2O5, La2O5, Y2O3 및 TiO2로 이루어진 군으로부터 선택된 강유전성 절연체; PbZr0.33Ti0.66O3(PZT), Bi4Ti3O12, BaMgF4, SrBi2(TaNb)2O9, Ba(ZrTi)O3(BZT), BaTiO3, SrTiO3, Bi4Ti3O12, SiO2, SiNx 및 AlON으로 이루어진 군으로부터 선택된 무기 절연체; 폴리이미드, 벤젠사이클로부텐(BCB), 파릴렌(Parylene), 폴리아크릴레이트, 폴리비닐알콜 및 폴리비닐페놀 등의 유기절연체 등을 예로 들 수 있으나, 이에 한정되지는 않는다. 상기 유기절연층의 두께는 당업자가 용도 및 경우에 따라 적절히 조절할 수 있으나, 1000Å 내지 7000Å의 두께로 코팅시키는 것이 바람직하며, 상기 유기절연층을 형성하기 위한 방법은 특별히 한정되는 것은 아니나, 진공증착이나 스핀코팅, 잉크젯팅, 프린팅 등의 용액공정을 예로 들 수 있다. 필요에 따라서는 예를 들어 약 60℃ 내지 150℃ 범위 내에서 약 1분 내지 10분 동안 소프트 베이킹을 진행할 수도 있으며, 약 100℃ 내지 200℃ 범위 내에서 약 30분 내지 3시간 동안 하드 베이킹을 진행할 수도 있다.
유기절연층(30)은 또한 실란계 유무기 하이브리드 물질로 형성될 수 있는데, 이러한 실란계 유무기 하이브리드 물질은 다중결합 함유 유기실란(organic silane)계 화합물이거나 또는 이러한 다중결합 함유 유기실란(organic silane)계 화합물을 산 또는 염기 촉매 하에서 가수분해반응 및 축합반응시켜 얻어진 중합체를 의미한다.
유기 반도체층(60)으로는 통상적으로 알려진 물질을 사용할 수 있으며, 구체적으로는 펜타센(pentacene), 구리 프탈로시아닌(copper phthalocyanine), 폴리티오펜 (polythiophene), 폴리아닐린(polyaniline), 폴리아세틸렌(polyacetylene), 폴리피롤(polypyrrole), 폴리페닐렌비닐렌(polyphenylene vinylene) 등과 같은 유도체 등을 각각 단독으로 또는 2종 이상 혼합하여 사용할 수 있으나, 반드시 이에 국한되는 것은 아니며, 그 바람직한 분자량 범위 및 중합도 등은 당업자가 용도 및 경우에 따라 적절히 선택하여 결정할 수 있다.
소스/드레인 전극(40, 50)으로는 통상적으로 사용되는 금속이 사용될 수 있으며, 구체적으로는 금(Au), 은(Ag), 알루미늄(Al), 니켈(Ni), 인듐틴산화물 (ITO) 등을 예로 들 수 있으나, 이에 한정되지 않는다.
본 발명의 다른 양상은 결정성 유기 바인더 용액을 이용한 유기 박막 트랜지스터의 제조방법에 관계한다. 도 3은 본 발명의 일구현예에 의한 유기박막 트랜지스터의 제조방법을 설명하기 위한 모식도이다. 본 발명의 방법에 의해서
기판, 게이트 전극, 유기절연층, 소스/드레인 전극 및 유기 반도체층을 포함하는 유기 박막 트랜지스터를 제조함에 있어서는, 뱅크가 형성된 유기 절연체 및 소스/드레인 전극의 표면을 산소플라즈마 처리하고, 상기 산소플라즈마 처리된 표면 위에 결정성 유기 바인더를 이용하여 결정성 유기 바인더층을 형성한다. 이때 사용가능한 결정성 유기 바인더는 결정을 구성할 수 있는 탄소수 5 내지 12의 방향 족 골격구조를 갖고, 상기 골격 구조의 일말단에는 친수성 작용기를 갖고, 상기 골격 구조의 타말단에는 쌍극자 모멘트를 제어하기 위한 작용기를 갖는 화합물이다.
본 발명의 다른 구현예에서는 결정성 유기 바인더에 의한 표면 처리 이전에 유기 절연체층 표면을 소수성 화합물로 표면 처리하는 단계를 추가로 포함할 수 있다.
본 발명의 방법에서는 유기절연층과 유기반도체층 및/또는 유기반도체층과 전극 사이의 계면안정성 및 접촉저항을 제어하기 위해서 소스/드레인 전극의 표면 또는 유기절연층의 표면과 소스/드레인 전극의 표면을 결정성 유기 바인더로 코팅하여 결정성 유기 바인더층 형성한다.
본 발명의 방법을 더욱 상세하게 설명하면, 먼저 결정성 유기 바인더를 절연체와 소스/드레인 전극 표면 동시에 코팅하고자 하는 경우에는, 도 3에서 방법 I로 도시한 바와 같이, 먼저 소수성을 나타내는 뱅크 물질이 존재하는 유기박막 트랜지스터를 산소 플라즈마 처리한다. 상기 뱅크는 반도체층 뱅크 또는 소스/드레인 전극 뱅크일 수 있으며, 종래의 유기 박막 트랜지스터 소자 분야에서 알려져 있는 뱅크 형성용 물질을 제한 없이 사용하여 통상의 방법에 따라 자유로이 형성할 수 있다.
산소 플라즈마 처리 후 뱅크부분은 계속 소수성을 나타내지만 전극 부분과 절연체 부분은 친수성을 나타내게 된다. 이후 결정성 유기 바인더가 용해된 친수성 용액을 산소 플라즈마 처리된 유기절연층 및 전극의 표면에 스핀코팅하게 되면 자연적으로 친수성을 나타내는 유기절연층 상의 소스 전극과 드레인 전극 사이의 채널 부분 및 전극 표면에 코팅된다. 이렇게 결정성 유기 바인더층이 형성된 부분에 결정성 유기반도체를 프린팅하여 유기반도체층을 형성함으로써 유기박막 트랜지스터를 완성할 수 있다.
유기절연층과 소스/드레인 전극의 표면 또는 소스/드레인 전극의 표면을 결정성 유기 바인더로 코팅하는 단계에서는 결정성 유기 바인더 및 친수성 용매를 포함하는 결정성 유기 바인더의 친수성 코팅액으로 코팅 후 건조시킨다.
결정성 유기 바인더 코팅액의 도포방법으로는 프린팅, 스크린 프린팅, 스핀코팅, 딥핑(dipping), 잉크분사법, 진공증착, 열증착 등을 예로 들 수 있으나, 이에 국한되는 것은 아니며, 상기 도포 후 필요에 따라서는 베이킹 단계를 추가로 진행할 수도 있다. 이 때, 상기 베이킹 단계는 20 내지 300℃의 온도로 10분 내지 5시간 동안 수행할 수 있으나, 특별히 이에 제한되는 것은 아니다. 본 발명의 구현예에서, 결정성 유기 바인더층은 두께는 약 20 Å 내지 10㎚ 범위의 두께를 가질 수 있다.
상기 결정성 유기 바인더의 상기 방향족 골격 구조는 벤젠, 나프탈렌, 안트라센, 테트라센, n-페닐렌[여기서, n은 2 ~ 6] 으로 구성되는 군에서 선택될 수 있고, 상기 친수성 작용기는 -COOH, -SOOH, -POOOHH로 구성되는 군에서 선택될 수 있다. 상기 쌍극자 모멘트를 제어하기 위한 작용기는 F, -OH, -NO2, -NH2, -SH, -CH3, -CF, -Cl 및 페닐기로 구성되는 군에서 선택되는 것을 포함하나, 반드시 이들 로 국한되는 것은 아니다.
상기 결정성 유기 바인더의 예들은 아미노벤조산, 니트로벤조산, 클로로벤조산, 플루오르벤조산, 하이드록시벤조산, 알킬옥시벤조산, 알킬벤조산, 페녹시벤조산, 아이오도벤조산 등을 포함하나, 반드시 이들로 제한되는 것은 아니다.
상기 결정성 유기 바인더의 친수성 코팅액을 제조하기 위한 친수성 용매의 종류는 특별히 제한되지 않는데, 예를 들어, 물, 알코올, 아세토니트릴, 클로로포름 등을 사용할 수 있다.
다른 양상에서, 결정성 유기 바인더를 전극의 표면에만 선택적으로 코팅하는 경우에는, 도 3에서 방법 II로 도시한 바와 같이, 먼저 소수성을 나타내는 뱅크 물질이 존재하는 유기박막 트랜지스터를 산소 플라즈마 처리한다. 이어서 산소 플라즈마 처리 후 뱅크부분은 계속 소수성을 나타내지만 전극 부분과 절연체 부분은 친수성을 나타내게 된다. 이후 절연체 부분에 소수성 화합물 용액을 코팅하여 뱅크부분과 함께 소수성을 확보한다. 끝으로 결정성 유기 바인더가 용해된 친수성 용액을 스핀코팅하게 되면 자연적으로 친수성을 나타내는 소스 및 드레인 전극의 표면에만 결정성 유기 바인더 코팅액이 코팅된다. 이렇게 선택적으로 결정성 유기 바인더에 의해 표면처리된 부분에 결정성 유기반도체를 프린팅하여 유기반도체층을 형성함으로써 유기박막 트랜지스터를 제조할 수 있다. 상기 소수성 화합물은 특별히 제한되지 않으나, 일례로 유기 실란 화합물을 사용할 수 있다. 이러한 유기 실란 화합물의 예들은 옥타데실트리클로로실란, 옥틸트리클로로실란, 프로필트리클로로실란, 펜틸트리클로로실란, 헵틸트리클로로실란, 도데실트리클로로실란 등을 포함하나, 반드시 이들로 한정되는 것은 아니다.
이하에서 실시예를 통하여 본 발명을 보다 상세하게 설명하고자 하나, 하기의 실시예는 설명의 목적을 위한 것으로 본 발명을 제한하기 위한 것은 아니다.
실시예 1
먼저, 세정된 유리 기판 상에 몰리브덴/텅스텐(Mo/W) 합금을 스퍼터링법으로 2,000Å 증착하여 게이트 전극을 형성하였다. 그 위에 유무기 하이브리드 절연체(OETS: C=C-C-C-C-C-C-C-Si+PVB+Ti(OBu)4)를 1500 rpm에서 50초간 스핀코팅법으로 도포한 후 70도에서 2분간 프리어닐링(pre-anneal)한 후 200도에서 1시간 동안 베이킹하여 7,000Å 두께로 유기 절연층을 형성하였다.
상기 제조된 유기절연층 상에 Au를 채널길이 100㎛, 채널폭 1㎜인 새도우 마스크를 이용하여 스퍼터링법으로 700Å로 증착하여 소스/드레인 전극을 형성시키고나서, 결정성 유기나노바인더와 유기반도체 용액의 선택적인 도포를 목적으로 소수성을 나타내는 뱅크물질[퍼플루오로폴리이써 (Perfluoropolyether)와 감광성 고분자의 공중합체 및 광경화제를 포함하는 보호막 형성용 조성물]을 형성하였다(두께: 1 마이크로미터, 접촉각: 105도).
다음으로 결정성 나노바인더를 선택적으로 전극에 코팅하기 위해서, 먼저 소수성을 나타내는 뱅크 물질이 존재하는 유기박막 트랜지스터를 30초 동안 산소 플 라즈마 처리하였다. 이어서 절연체 부분에 소수성 화합물인 옥틸트리클로로실란 용액(10Mm)을 코팅한 후, 결정성 나노바인더인 니트로벤조산(nitrobenzoic acid, NBA)의 에탄올 용액 (농도: 0.1 ~ 1wt%)을 스핀코팅하였다.
끝으로 폴리(올리고티오펜-티오졸) 유도체(분자량 20000 g/mol, 중합도 20)를 클로로벤젠에 1wt% 농도로 용해하여 유기 반도체 용액을 제조하여 상기 유기절연층 위에 스핀코팅을 이용하여 1,000 rpm에서 7000Å 두께로 코팅한 후 질소 분위기 하에서 100℃, 1시간 동안 베이킹하여 반도체층을 형성함으로써 유기 박막트랜지스터 소자를 제작하였다. 증착 용 유기 반도체층 (펜타센)의 형성은 진공도 2x10-6torr, 기판온도 80℃, 증착비 0.3 Å/sec의 조건하에 수행하였다.
실시예 2
전극에만 선택적으로 결정성 유기 바인더 조성물을 처리한 실시예 1과 다르게, 절연체와 전극 표면을 동시에 결정성 유기 바인더를 코팅하기 위하여 절연체 부분에 옥틸트리클로로실란 용액(10Mm)을 코팅하지 않을 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 실시하여 유기박막 트랜지스터를 제조하고 그 특성을 평가하여 그 결과를 하기 표 1에 함께 나타내었다.
실시예 3
결정성 유기바인더로서 아미노벤조산(ABA)를 사용한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 실시하여 유기박막 트랜지스터를 제조하고 그 특성을 평가하여 그 결 과를 하기 표 1에 함께 나타내었다.
비교예 1
전극 및 절연체 표면 모두 결정성 유기 바인더 코팅액으로 표면처리하지 않은 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 실시하여 유기 박막 트랜지스터를 제조하고 그 전기특성을 평가하여 그 결과를 하기 표 1에 함께 나타내었다.
비교예 2:
절연체 표면을 옥틸트리클로로실란으로 표면처리한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 실시하여 유기 박막 트랜지스터를 제조하고 그 전기특성을 평가하여 그 결과를 하기 표 1에 함께 나타내었다.
실험예 1
본 발명에 의한 유기 박막 트랜지스터의 전기적 특성을 측정하기 위하여, Keithley Semiconductor Analyzer (4200-SCS)를 이용하여 상기 실시예 1-3 및 비교예 1-2에서 제조한 박막 트랜지스터의 전하이동도 및 문턱전압 등의 구동특성을 다음과 같이 산출하였다.
1) 전하이동도
전하이동도는 하기 포화영역(saturation region)의 전류식으로부터 (ISD)1/2 과 VG를 변수로 한 그래프를 얻고 그 기울기로부터 구하였다:
Figure 112007055958249-PAT00001
Figure 112007055958249-PAT00002
Figure 112007055958249-PAT00003
Figure 112007055958249-PAT00004
상기 식에서, ISD는 소스-드레인 전류이고, μ 또는 μFET는 전하이동도이며, C0는 절연체 정전용량이고, W는 채널 폭이며, L은 채널 길이이고, VG는 게이트 전압이며, VT는 문턱전압이다.
비교예 2 및 실시예 1-3에 따라 제조된 유기 박막 트랜지스터에 있어서, I-V 특성을 평가하여 각각 도 6에 나타내었다. 도 6을 참고하면, 본 발명에 따라서 결정성 유기 바인더층을 형성한 후 유기고분자 반도체를 도포하여 유기박막 트랜지스터를 제조한 실시예 1 및 실시예 2의 결과는 On-current 및 전계효과이동도가 크게 증가하였음을 확인할 수 있다. (2*10-8A -> 6*10-7A)　　　이러한 On-current와 전계효과이동도의 증가는 유기반도체와 결정성 유기 바인더 간의 2차원 기하학 조화 및 전극과 유기반도체 간의 계면안정성과 접촉저항의 감소에 비롯함을 확인할 수 있 다. 더 나아가 결정성 유기 바인더의 말단 그룹 R을 조절함으로써 유기박막 트랜지스터의 문턱전압을 제어할 수 있었다.
Ion (A) Ioff (A) 전하이동도 (㎝/Vs) 문턱전압 (V)
비교예 1 2.12E-08 7.86E-012 0.001 -1.5
비교예 2 4.23E-08 7.01E-012 0.002 -8.6
실시예 1 3.05E-07 7.28E-012 0.02 -6.2
실시예 2 5.83E-07 2.15E-012 0.01 7.7
실시예 3 3.85E-08 7.43E-012 0.0016 -7.6
실험예 2
실시예 1-2에 따라 제조된 유기 박막 트랜지스터의 특유의 결정 구조를 편광현미경에 의해 관찰하였다. 실시예 2-3의 유기 박막 트랜지스터의 전극/유기반도체층 계면의 편광현미경 사진을 도 4에 도시하였다. 도 4의 A는 실시예 2에 의해서 수득된 유기 박막 트랜지스터의 편광현미경 사진이고, B는 A 사진의 확대사진이다. 도 4의 C는 실시예 3에 의해서 수득된 유기 박막 트랜지스터의 편광현미경 사진이고, D는 C 사진의 확대사진이다.
도 4의 도면을 통해서 본 발명의 유기 박막 트랜지스터의 결정성 유기 바인더층의 결정성 모폴로지 (spherulites: polycrystalline 구조)를 관찰할 수 있다.
도 5는 실시예 2에서 전극의 선택적인 결정성 유기 바인더 코팅 및 편광현미경 사진이다. 도 5의 사진을 통해서 소스 전극과 드레인 전극 사이의 채널 부분에만 선택적으로 코팅된 유기바인더 필름 사진을 확인할 수 있다.
이상에서 본 발명의 바람직한 실시예를 참고로 본 발명에 대해서 상세하게 설명하였으나, 이들은 단지 예시적인 것에 불과하며, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 이로부터 다양한 변형 및 균등한 다른 실시예가 가능하다는 점을 이해할 것이다. 따라서, 본 발명의 진정한 기술적 보호 범위는 첨부된 특허청구범위의 기술적 사상에 의하여 정해져야 할 것이다.
도 1a는 본 발명의 일구현예에 의한 유기 박막 트랜지스터의 단면개략도,
도 1b는 본 발명의 다른 구현예에 의한 유기 박막 트랜지스터의 단면개략도,
도 1c는 본 발명의 또 다른 구현예에 의한 유기 박막 트랜지스터의 단면개략도,
도 2는 본 발명에서 결정성 유기 바인더층 내의 결정성 유기 바인더의 결정배향 상태를 설명하기 위한 모식도,
도 3은 본 발명의 일구현예에 의한 결정성 유기 바인더를 이용하는 유기박막 트래지스터의 제조방법을 설명하는 모식도,
도 4는 실시예 2 및 실시예 3에서 수득된 유기 박막 트랜지스터의 유기절연체/유기반도체 사이의 계면의 편광현미경 사진이다,
도 5는 전극의 선택적인 결정성 유기 바인더 코팅를 보여주는 편광현미경 사진,
도 6은 실시예 1-3 및 비교예 2에서 수득된 유기 박막 트랜지스터 소자의 전류-전압 특성곡선이다.
*도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명*
10 : 기판 20 : 게이트 전극
30: 유기절연층 40 : 소스 전극 50: 드레인 전극
60: 유기 반도체층 70 : 결정성 유기 바인더층

Claims (17)

  1. 기판, 게이트 전극, 유기절연층, 소스/드레인 전극 및 유기 반도체층을 포함하는 유기 박막 트랜지스터에 있어서, 상기 유기절연층의 표면과 소스/드레인 전극의 표면 상에 형성되거나 또는 전극의 표면 상에 형성된 결정성 유기바인더층을 포함하는 것을 특징으로 하는 유기 박막 트랜지스터.
  2. 제 1항에 있어서, 상기 결정성 유기바인더층은 결정을 구성할 수 있는 탄소수 5 내지 12의 방향족 골격구조를 갖고, 상기 골격 구조의 일말단에는 친수성 작용기를 갖고, 상기 골격 구조의 타말단에는 쌍극자 모멘트를 제어하기 위한 작용기를 갖는 결정성 유기 바인더에 의해 형성된 것임을 특징으로 하는 유기 박막 트랜지스터.
  3. 제 1항에 있어서, 상기 결정성 유기 바인더층의 두께는 약 20 Å 내지 10㎚ 인 것을 특징으로 하는 유기 박막 트랜지스터.
  4. 제 2항에 있어서, 상기 방향족 골격 구조는 벤젠, 나프탈렌, 안트라센, 테트 라센, n-페닐렌[여기서, n은 2 ~ 6] 으로 구성되는 군에서 선택되는 것임을 특징으로 하는 유기 박막 트랜지스터.
  5. 제 2항에 있어서, 상기 친수성 작용기는 -COOH, -SOOH 및 -POOOHH로 구성되는 군에서 선택되는 것임을 특징으로 하는 유기 박막 트랜지스터.
  6. 제 2항에 있어서, 상기 쌍극자 모멘트를 제어하기 위한 작용기는 F, -OH, -NO2, -NH2, -SH, -CH3, -CF, -Cl 및 페닐기로 구성되는 군에서 선택되는 것임을 특징으로 하는 유기 박막 트랜지스터.
  7. 제 1항에 있어서, 상기 결정성 유기 바인더는 아미노벤조산, 니트로벤조산, 클로로벤조산, 플루오르벤조산, 하이드록시벤조산, 알킬옥시벤조산, 알킬벤조산, 페녹시벤조산 및 아이오도벤조산으로 구성되는 군에서 선택되는 1종 이상인 것을 특징으로 하는 유기 박막 트랜지스터.
  8. 기판, 게이트 전극, 유기절연층, 소스/드레인 전극 및 유기 반도체층을 포함하는 유기 박막 트랜지스터를 제조함에 있어서,
    뱅크가 형성된 유기 절연체 및 소스/드레인 전극의 표면을 산소플라즈마 처리하는 단계;
    상기 산소플라즈마 처리된 표면 위에 결정성 유기바인더층을 형성하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 유기 박막 트랜지스터의 제조방법.
  9. 제 8항에 있어서, 상기 결정성 유기바인더층 형성 단계에서 사용되는 결정성 유기 바인더는 결정을 구성할 수 있는 탄소수 5 내지 12의 방향족 골격구조를 갖고, 상기 골격 구조의 일말단에는 친수성 작용기를 갖고, 상기 골격 구조의 타말단에는 쌍극자 모멘트를 제어하기 위한 작용기를 갖는 것임을 특징으로 하는 유기 박막 트랜지스터의 제조방법.
  10. 제 9항에 있어서, 상기 결정성 유기 바인더층 형성 단계는 결정성 유기 바인더 및 친수성 용매를 포함하는 친수성 결정성 유기 바인더 코팅액으로 코팅후 건조하는 단계임을 특징으로 하는 유기 박막 트랜지스터의 제조방법.
  11. 제 9항에 있어서, 상기 방법이 결정성 유기 바인더에 의한 표면 처리 이전에 유기 절연체층 표면에 소수성 화합물로 표면 처리하는 단계를 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 유기 박막 트랜지스터의 제조방법.
  12. 제 11항에 있어서, 상기 소수성 화합물은 유기 실란 화합물인 것을 특징으로 하는 유기 박막 트랜지스터의 제조방법.
  13. 제 9항에 있어서, 상기 방향족 골격 구조는 벤젠, 나프탈렌, 안트라센, 테트라센, n-페닐렌[여기서, n은 2 ~ 6] 으로 구성되는 군에서 선택되는 것임을 특징으로 하는 유기 박막 트랜지스터의 제조방법.
  14. 제 9항에 있어서, 상기 친수성 작용기는 -COOH, -SOOH 및 -POOOHH로 구성되는 군에서 선택되는 것임을 특징으로 하는 유기 박막 트랜지스터의 제조방법.
  15. 제 9항에 있어서, 상기 쌍극자 모멘트를 제어하기 위한 작용기는 F, -OH, -NO2, -NH2, -SH, -CH3, -CF, -Cl 및 페닐기로 구성되는 군에서 선택되는 것임을 특징으로 하는 유기 박막 트랜지스터의 제조방법.
  16. 제 9항에 있어서, 상기 결정성 유기 바인더는 아미노벤조산, 니트로벤조산, 클로로벤조산, 플루오르벤조산, 하이드록시벤조산, 알킬옥시벤조산, 알킬벤조산, 페녹시벤조산 및 아이오도벤조산으로 구성되는 군에서 선택되는 1종 이상인 것을 특징으로 하는 유기 박막 트랜지스터의 제조방법.
  17. 제 10항에 있어서, 상기 친수성 용매는 물, 알코올, 아세토니트릴 및 클로로포름으로 구성되는 군에서 선택되는 1종 이상인 것을 특징으로 하는 결정성 유기 바인더 코팅액.
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