KR20070101958A - 유기 ｅｌ 소자 및 그 제조방법 - Google Patents

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Abstract

유기 EL 소자에 관한 것으로, 양극과 음극 사이에 다수개의 발광층들을 포함하는 적층구조를 가지고 있고, 다수개의 발광층들 사이에 정공 억제 성질을 갖는 물질과 전자 억제 성질을 갖는 물질 중 적어도 어느 한 물질을 포함한 중간층이 형성될 수 있다.
중간층, 정공 억제 물질, 전자 억제 물질, 발광층

Description

유기 ＥＬ 소자 및 그 제조방법{Organic Electroluminescence Device and method for fabricating the same}
도 1a 내지 도 1e는 일반적인 백색 유기 EL 소자의 발광 방식을 보여주는 구조단면도
도 2는 기존의 다층 발광 방식을 갖는 백색 유기 EL 소자를 보여주는 구조단면도
도 3 내지 도 6은 본 발명 제 1 내지 제 4 실시예에 따른 백색 유기 EL 소자를 보여주는 구조단면도
도 7은 중간층을 갖는 소자와 중간층이 없는 소자와의 수명을 비교한 그래프
도 8은 단일층의 중간층, 이중층의 중간층, 혼합층의 중간층을 갖는 소자들의 수명을 비교한 그래프
도 9는 혼합층의 중간층의 혼합 비율에 따른 소자의 수명을 비교한 그래프
본 발명은 유기 EL 소자에 관한 것으로, 특히 백색 유기 EL 소자 및 그 제조방법에 관한 것이다.
일반적으로, 유기 EL 소자는 ITO 등으로 이루어진 양극(anode)과 Al 등으로 이루어진 음극(cathode) 사이에 유기물층을 그 기능별로 적층하고 전기장을 가함으로 빛을 내는 소자로서, 낮은 전압에서 구동이 가능하고, 전력 소모가 비교적 적고, 또한 가볍고 유연한(flexible) 기판 위에도 소자제작이 가능한 것이 특징이다.
유기 EL 소자 중에서, 백색 유기 EL 소자는 1980년대 말경부터 연구가 시작되어 왔으며, 최근 유기 EL 디스플레이와 백라이트 등에 사용되는 유기 EL 광원, 유기 EL 조명 등에 응용될 가능성이 높아 많은 각광을 받고 있다.
백색 유기 EL 소자는 색 순도, 색 안정성, 전류 및 전압에 따른 색의 안정성 등의 광특성과, 발광효율, 수명, 제조의 용이성 등이 중요하기 때문에 다양한 방식이 개발 진행 중에 있다.
백색 유기 EL 소자의 발광 방식은, 도 1a에 도시된 바와 같이 하나의 발광층에서 백색을 구현하는 단층 발광 방식과, 도 1b에 도시된 바와 같이 여러 개의 발광층으로부터 각 색의 수직 조합에 의해 백색을 구현하는 다층 발광 방식과, 도 1c에 도시된 바와 같이 청색 발광층에서 구현된 청색 빛이 형광체에 조사되어 색이 변환됨으로써, 청색 및 형광체의 적색 등의 조합에 의한 색변환 방식과, 도 1d에 도시된 바와 같이, 파장을 변화시키는 마이크로캐비티(Microcavity) 방식과, 도 1e에 도시된 바와 같이, 각각의 적색, 녹색, 청색 유기 EL 소자 유닛들을 수직으로 적층시키는 적층 방식 등이 있다.
이 중에서, 가장 널리 이용되는 방식은 여러 층에서 발광이 일어나며 각 색의 수직 조합에 의해 백색을 구현하는 다층 발광 방식이다.
도 2는 기존의 다층 발광 방식을 갖는 백색 유기 EL 소자를 보여주는 도면으로서, 도 2에 도시된 바와 같이 양극과 음극 사이에 제 1 발광층과 제 2 발광층이 형성된 구조로 이루어진다.
여기서, 양극과 음극 사이에는 전자주입층, 전자수송층, 정공주입층, 정공수송층 등이 더 형성될 수도 있지만, 이러한 기능층들이 발광에 참여하지 않을 경우에는 생략될 수도 있다.
이러한 다층 발광 방식의 백색 유기 EL 소자에 있어서, 원하는 백색의 색좌표를 구현하고, 효율과 수명을 증가시키기 위해서는, 각 층들간의 계면, 특히 발광층간의 계면이 안정화되는 것이 중요하다.
즉, 발광층에서의 전하 균형 및 전하 분포가 원하는 백색 색감을 구현하는 데 가장 큰 영향을 준다.
특히, 열처리가 필요할 경우, 발광층간의 원자 및 분자 확산에 의해 색감의 변화를 방지하는 것은 소자의 특성향상에 있어서 더욱 중요한 인자가 된다.
따라서, 현재 백색 유기 EL 소자의 색감, 수명 및 효율 등의 특성 증가를 위해 많은 연구가 이루어지고 있지만, 만족할만한 연구 결과가 나타나고 있지 않은 실정이다.
본 발명의 목적은 이러한 문제들을 해결하기 위한 것으로, 발광층간의 계면을 안정화시켜 색감, 수명 및 효율 등의 소자 특성이 향상된 유기 EL 소자 및 그 제조방법을 제공하는데 있다.
본 발명에 따른 유기 EL 소자는 양극과 음극 사이에 다수개의 발광층들을 포함하는 적층구조를 가지고 있고, 다수개의 발광층들 사이에 정공 억제 성질을 갖는 물질과 전자 억제 성질을 갖는 물질 중 적어도 어느 한 물질을 포함한 중간층이 형성될 수 있다.
여기서, 중간층은 발광층들 사이마다 각각 형성되거나, 또는 발광층들 사이 중 어느 한 곳에만 형성될 수 있다.
그리고, 중간층은 정공 억제 성질을 갖는 물질로 이루어지는 제 1 층과, 전자 억제 성질을 갖는 물질로 이루어지는 제 2 층으로 구성되고, 제 1 층과 제 2 층은 제 1 층/제 2 층 순서로 적층되거나, 또는 제 2 층/제 1 층 순서로 적층될 수 있으며, 제 1 층과 제 2 층의 두께비는 제 1 층 X : 제 2 층 Y = 1 - 100 : 1 이거나, 또는 제 1 층 X : 제 2 층 Y = 1 : 1 - 100 일 수 있다.
또한, 중간층은 정공 억제 성질을 갖는 물질과 전자 억제 성질을 갖는 물질이 혼합된 혼합물로 이루어질 수 있고, 혼합물의 조성비는 정공 억제 성질을 갖는 물질 X : 전자 억제 성질을 갖는 물질 Y = 1 - 100 : 1 이거나, 또는 정공 억제 성질을 갖는 물질 X : 전자 억제 성질을 갖는 물질 Y = 1 : 1 - 100 일 수 있다.
그리고, 중간층의 두께는 0.1 - 100nm 인 것이 바람직하고, 정공 억제 성질을 갖는 물질은 HOMO (Highest Occupied Molecular Orbital)의 절대값이 5.2eV 이상이고, 전자 억제 성질을 갖는 물질은 LUMO (Lowest Unoccupied Molecular Orbital)의 절대값이 3.3eV 이하일 수 있다.
여기서, 정공 억제 성질을 갖는 물질은 치환되거나 치환되지 않은 1,10-phenathroline 유도체이거나, 또는 치환되거나 치환되지 않은 Carbazole 유도체일 수 있고, 전자 억제 성질을 갖는 물질은 방향족 또는 지방족 3차 아민으로부터 선택될 수 있다.
그리고, 중간층과 발광층 사이에는 완충층이 더 형성될 수 있으며, 완충층과 인접한 중간층은 정공 억제 성질을 갖는 물질과 전자 억제 성질을 갖는 물질이 무기 화합물로 이루어질 수 있다.
본 발명에 따른 유기 EL 소자 제조방법은 기판 위에 제 1 전극을 형성하는 단계와, 제 1 전극 위에 다수개의 발광층들과, 발광층들 사이에 정공 억제 성질을 갖는 물질과 전자 억제 성질을 갖는 물질 중 적어도 어느 한 물질을 포함하는 중간층을 형성하는 단계와, 발광층 위에 제 2 전극을 형성하는 단계를 포함하여 이루어질 수 있다.
중간층을 형성하는 단계에서, 발광층들 사이마다 각각 상기 중간층을 형성하거나, 또는 발광층들 사이 중 어느 한 곳에만 중간층을 형성할 수도 있다.
그리고, 중간층은 정공 억제 성질을 갖는 물질로 이루어지는 제 1 층과, 전자 억제 성질을 갖는 물질로 이루어지는 제 2 층으로 구성되고, 제 1 층과 제 2 층은 제 1 층/제 2 층 순서로 적층하거나, 또는 제 2 층/제 1 층 순서로 적층할 수 있으며, 중간층은 정공 억제 성질을 갖는 물질과 전자 억제 성질을 갖는 물질이 혼합된 혼합물로 이루어질 수도 있다.
본 발명의 다른 목적, 특징 및 잇점들은 첨부한 도면을 참조한 실시예들의 상세한 설명을 통해 명백해질 것이다.
이하, 첨부도면을 참조하여 본 발명의 바람직한 실시예를 상세히 설명한다.
일반적으로, 유기 EL 소자는 음극과 양극을 통하여 주입된 전자와 정공이 발광층 내에서 재결합(recombination)하여 엑시톤을 형성함으로써, 특정한 파장의 빛을 발생한다.
효율적인 유기 EL 소자의 구조는 양극과 발광층 사이에 정공 수송층을 삽입하고, 음극과 발광층 사이에 전자 수송층을 삽입한 구조이다.
이 구조는 재결합에 의한 발광영역이 발광층 내로 제한되므로 효율이 높다.
또한, 최적의 발광효율을 얻기 위해서는 발광층으로 주입된 캐리어(Carrier)들이 발광층의 중심에서 여기 되도록 정공과 전자의 균형을 맞추어 주는 것도 중요하다.
이를 위해서는 정공 수송층과 전자 수송층의 수송능력을 고려하여 적층된 각층의 두께를 조절함으로 최적의 효율을 얻을 수 있다.
일반적으로, 유기 EL 소자는 순방향 전압이 인가되면 양극인 ITO 전극에서는 정공이 발광층으로 주입되고, 음극에서는 전자가 발광층으로 주입되며, 발광층에서 정공과 전자가 재결합하여 빛을 낸다.
따라서, 유기 EL 소자의 내부 양자 효율은 외부 전극으로부터 주입된 전하 수에 대해 소자 내부에서 발생한 광자 수의 비율로 주어진다.
내부 양자 효율(nint) ηint = γ ηr ηf 이다.
여기서, γ는 전자와 정공 주입의 균형에 관한 인자이고, ηr 는 전자-정공 재결합에 의한 단일항 엑시톤의 생성 효율이며, ηf 은 단일항 엑시톤의 발광 양자 효율이다.
인광 또는 형광 유기 EL 소자에 있어서 최대의 효율을 얻기 위해서는 전자와 정공 주입이 균형을 이루어야 한다(γ : charge balance factor)
일반적인 유기 EL 소자에서는 대부분의 경우 전자(electron) 보다 정공(hole)의 수가 과도하게 발광층에 주입이 된다.
이로 인해 효율이 떨어지게 되는데, 이를 막기 위해 발광층 내로 주입되는 정공을 억제할 경우, 대부분 이로 인해 I-V 커브(curve)에서 전압(voltage)이 상승하게 된다.
일반적으로, 녹색 도펀트(Green dopant)인 경우, HOMO의 절대값은 약 5.2eV이고, 적색 도펀트(Red dopant)인 경우, HOMO의 절대값은 약 5eV이며, 청색(Blue) 도펀트인 경우, HOMO의 절대값은 약 5.1eV 이상이다.
따라서, 정공 억제 물질(hole blocking material)은 HOMO의 절대값이 약 5.2eV이상인 물질이 사용되며, 정공(hole) 및 발광층 내에서 형성된 엑시톤(exciton)을 차단(blocking)하는 역할을 한다.
본 발명은 백색 유기 EL 소자(WOLED)를 구현하기 위한 기술 중에서 가장 널리 이용되는 방식을 사용한다.
즉, 본 발명은 여러 층에서 발광이 일어나며, 각 색의 수직 조합에 의해 백 색을 구현하는 다층 발광 방식을 사용하고, 발광층 사이에 캐리어 이동 억제 성질을 갖는 중간층을 삽입함으로써, 효율과 수명 및 색감 등의 특성을 향상시킬 수 있다.
본 발명에 따른 백색 유기 EL 소자는 양극과 음극 사이에 다수개의 발광층들을 포함하는 적층구조를 갖는다.
그리고, 다수개의 발광층들 사이에는 중간층이 형성되는데, 중간층은 정공 억제 성질을 갖는 물질과 전자 억제 성질을 갖는 물질 중 적어도 어느 한 물질을 포함한다.
여기서, 중간층은 발광층들 사이마다 각각 형성되거나, 또는 발광층들 사이 중 어느 한 곳에만 형성될 수도 있다.
또한, 중간층은 정공 억제 성질을 갖는 물질로 이루어지는 제 1 층과, 전자 억제 성질을 갖는 물질로 이루어지는 제 2 층으로 구성되고, 제 1 층과 제 2 층은 제 1 층/제 2 층 순서로 적층되거나, 또는 제 2 층/제 1 층 순서로 적층될 수도 있다.
이 때, 적층된 제 1 층과 제 2 층의 두께비는 제 1 층 X : 제 2 층 Y = 1 - 100 : 1 이거나, 또는 제 1 층 X : 제 2 층 Y = 1 : 1 - 100 일 수 있다.
경우에 따라서, 중간층은 정공 억제 성질을 갖는 물질과 전자 억제 성질을 갖는 물질이 혼합된 혼합물로 이루어질 수도 있다.
이 때, 혼합물의 조성비는 정공 억제 성질을 갖는 물질 X : 전자 억제 성질을 갖는 물질 Y = 1 - 100 : 1 이거나, 또는 정공 억제 성질을 갖는 물질 X : 전자 억제 성질을 갖는 물질 Y = 1 : 1 - 100 일 수 있다.
그리고, 중간층의 두께는 약 0.1 - 100nm 인 것이 바람직하다.
한편, 중간층에서, 억제 성질을 갖는 물질은 HOMO (Highest Occupied Molecular Orbital)의 절대값이 5.2eV 이상이고, 전자 억제 성질을 갖는 물질은 LUMO (Lowest Unoccupied Molecular Orbital)의 절대값이 3.3eV 이하인 것이 바람직하다.
정공 억제 성질을 갖는 물질은 치환되거나 치환되지 않은 1,10-phenathroline 유도체이거나, 또는 치환되거나 치환되지 않은 Carbazole 유도체일 수 있으며, 정공 억제 성질을 갖는 물질은 치환되거나 치환되지 않는 8-hydroxyquinoline을 포함하는 금속 착물일 수 있다.
여기서, 금속 착물의 금속은 알루미늄(Al), 아연(Zn), 마그네슘(Mg), 리튬(Li) 등으로부터 선택될 수 있다.
또한, 정공 억제 성질을 갖는 물질은 Balq(aluminum(III) bis(2-methyl-8-quinolinato) 4-phenylphenolate), BCP(2,9-Dimethyl-4,7-diphenyl-1,10-phenanthroline), CBP [4,4'-N,N'-dicarbazole-1,18-biphenyl], CF-X, CF-Y 등으로부터 선택될 수도 있다.
그리고, 전자 억제 성질을 갖는 물질은 방향족 또는 지방족 3차 아민으로부터 선택될 수 있다.
즉, 전자 억제 성질을 갖는 물질은 NPD (4,4'-bis[N-(1-napthyl)-N-phenyl-amino]biphenyl), mCP (N,N'-dicarbazolyl-3,5-benzene), MPMP (bis[4-(N,N- diethylamino)-2-methylphenyl](4-methylphenyl)methane) 등으로부터 선택될 수 있다.
또한, 정공 억제 성질을 갖는 물질과 전자 억제 성질을 갖는 물질은 무기 화합물일 수도 있다.
여기서, 무기 화합물은 알카리 금속 화합물, 알카리 토금속 화합물, 토금속 화합물, 란타나이드 화합물 등으로부터 선택될 수 있다.
즉, 무기 화합물은 LiF, NaF, KF, RbF, CsF, FrF, MgF2, CaF2, SrF2, BaF2, LiCl, NaCl, KCl, RbCl, CsCl, FrCl 등의 할라이드 화합물과 Li2O, Li2O2, Na2O, K2O, Rb2O, Rb2O2, Cs2O, Cs2O2, LiAlO2, LiBO2, LiTaO3, LiNbO3, LiWO4, Li2CO, NaWO4, KAlO2, K2SiO3, B2O5, Al2O3, SiO2 등의 산화물로부터 선택될 수 있다.
본 발명은 중간층과 발광층 사이에 완충층을 더 포함하여 형성할 수도 있다.
여기서, 완충층과 인접한 중간층은 정공 억제 성질을 갖는 물질과 전자 억제 성질을 갖는 물질이 무기 화합물로 이루어질 수 있다.
또한, 본 발명은 양극과 발광층 사이에 정공 주입층, 정공 수송층 중 적어도 어느 한 층이 형성될 수도 있고, 음극과 발광층 사이에 전자 주입층, 전자 수송층 중 적어도 어느 한 층이 형성될 수도 있다.
그리고, 발광층은 인광 물질을 포함할 수도 있으며, 양극, 음극 중 적어도 어느 하나는 투명한 물질일 수도 있다.
이와 같이 구성되는 본 발명에 따른 유기 EL 소자는 다음과 같이 제작된다.
먼저, 기판 위에 제 1 전극을 형성하고, 제 1 전극 위에 다수개의 발광층들을 형성한다.
여기서, 발광층 형성시, 발광층들 사이에는 정공 억제 성질을 갖는 물질과 전자 억제 성질을 갖는 물질을 포함하는 중간층을 형성한다.
다음, 발광층 위에 제 2 전극을 형성함으로써, 백색 유기 EL 소자의 제작을 완료한다.
여기서, 중간층 형성시, 발광층들 사이마다 각각 중간층을 형성하거나, 또는 발광층들 사이 중 어느 한 곳에만 중간층을 형성한다.
그리고, 중간층은 정공 억제 성질을 갖는 물질로 이루어지는 제 1 층을 형성하고, 제 1 층 위에 전자 억제 성질을 갖는 물질로 이루어지는 제 2 층을 적층하여 형성하거나, 또는 전자 억제 성질을 갖는 물질로 이루어지는 제 2 층을 형성하고, 제 2 층 위에 정공 억제 성질을 갖는 물질로 이루어진 제 1 층을 적층하여 형성할 수도 있다.
또한, 중간층은 정공 억제 성질을 갖는 물질과 전자 억제 성질을 갖는 물질이 혼합된 혼합물로 이루어질 수도 있다.
경우에 따라서, 제 1 전극과 발광층 사이에 정공 주입층, 정공 수송층 중 적어도 어느 하나를 더 형성할 수도 있고, 제 2 전극과 발광층 사이에 전자 주입층, 전자 수송층 중 적어도 어느 하나를 더 형성할 수도 있다.
도 3 내지 도 6은 본 발명 제 1 내지 제 4 실시예에 따른 유기 EL 소자를 보여주는 구조단면도이다.
본 발명 제 1 실시예는 도 3에 도시된 바와 같이, 기판 위에 양극, 정공주입층, 정공수송층, 제 2 발광층, 중간층, 제 1 발광층, 전자수송층, 전자주입층, 그리고 음극이 순차적으로 형성된 구조이다.
본 발명 제 1 실시예는 제 1 발광층과 제 2 발광층 사이에 중간층이 형성된 구조이다.
여기서, 중간층은 앞서 설명한 바와 같이 정공 억제 물질과 전자 억제 물질 중 적어도 한 물질이 포함되어 있다.
따라서, 중간층은 제 1, 제 2 발광층의 캐리어 이동을 억제시킴으로써, 소자의 효율과 수명 및 색감 등의 특성을 향상시킬 수 있다.
본 발명 제 2 실시예는 도 4에 도시된 바와 같이, 두 개의 중간층이 적층된 구조로 이루어진다.
즉, 정공 억제 성질을 갖는 물질로 이루어진 제 2 중간층은 제 2 발광층 위에 형성되고, 전자 억제 성질을 갖는 물질로 이루어진 제 1 중간층은 제 2 중간층 위에 형성된다.
경우에 따라서, 제 2 중간층은 제 1 중간층 위에 형성될 수도 있다.
본 발명 제 3 실시예는 도 5에 도시된 바와 같이 정공 억제 성질을 갖는 물질과 전자 억제 성질을 갖는 물질이 혼합된 혼합물로 이루어진 혼합 중간층이 제 1 발광층과 제 2 발광층 사이에 형성된다.
본 발명 제 4 실시예는 도 6에 도시된 바와 같이 중간층과 발광층 사이에 완충층을 더 추가한 구조이다.
본 발명 제 4 실시예는 중간층이 무기화합물로 이루어진다.
즉, 중간층의 정공 억제 성질을 갖는 물질과 전자 억제 성질을 갖는 물질이 무기 화합물로 이루어진 경우이다.
이 때, 중간층과 발광층 사이에 완충층을 두면, 캐리어 이동 억제 효과를 더 높일 수 있다.
이와 같이 다양한 구조로 제작되는 본 발명에 따른 유기 EL 소자의 특성을 알아보기로 한다.
예 1.
구조 Volt(V) mA/cm2 Cd/A Cd/m2 CIEx CIEy
Blue/Red 6.1 10 5.7 570 0.314 0.273
Blue/BAlq/Red 6.3 10 7.2 724 0.310 0.275
상기 표 1은 하기와 같이 두 개의 발광층(EML)을 사용하여 구현한 백색 유기 EL 소자의 IVL특성을 나타낸 것이다.
ITO / CuPC / NPD / DPVBi / Alq3+dcjtb / Alq3 / LiF / Al
1500 100 600 150 200(0.7%) 350 5 1000
여기서, 두 개의 발광층으로서, 청색 발광층은 DPVBi를 사용했고, 적색 발광층은 Alq3에 DCJTB를 0.7% 도핑(doping)한 물질을 사용함으로써, 백색 발광을 구현했다.
적색 발광층의 두께는 약 200Å로 고정하고, 청색 발광층의 두께는 변화시키면서 소자의 효율 및 색좌표 등을 관찰하였다.
그 결과, 청색 발광층의 두께가 약 150Å에서 가장 높은 효율인 5.7 Cd/A (at 10 mA/cm2)을 얻었고, 이때의 백색에 대한 색 좌표는 x=0.314, y=0.273을 얻을 수 있었다.
또한, 청색 발광층의 두께를 약 150Å으로 하고, 적색 발광층의 두께를 약 200Å으로 한 백색 유기 EL 소자에서, 발광층 사이에 BAlq로 이루어진 중간층을 약 25Å의 두께로 형성하여 제작하였다.
ITO / CuPC / NPD / DPVBi / BAlq / Alq3+dcjtb / Alq3 / LiF / Al
1500 100 600 150 25 200(0.7%) 350 5 1000
상기 소자 구조에서는 약 26%의 효율 증가를 볼 수 있었다.
그리고, 전류밀도 10mA/cm2에서 약 7.2Cd/A를 얻었고, 색 좌표는 x=0.310, y=0.275이었다.
도 7은 상기 표 1의 IVL 특성을 나타낸 소자의 수명을 알아본 것이다.
도 7에 도시된 바와 같이, BAlq 중간층이 삽입된 구조가 효율에서는 향상이 있었으나, 수명이 감소한 것을 볼 수 있다.
예 2.
구조 Volt(V) mA/cm2 Cd/A Cd/m2 CIEx CIEy
(a)Blue/BAlq/Red 6.4 10 7.3 724 0.309 0.275
(b)Blue/NPD/BAlq/Red 6.7 10 6.2 622 0.321 0.279
(c)Blue/NPD+BAlq/Red 6.2 10 7.1 712 0.304 0.282
상기 표 2는 청색 발광층으로 DPVBi를 사용하고, 적색 발광층으로 Alq3에 DCJTB를 0.7% 도핑(doping)한 물질을 사용하였다.
그리고, 상기 두 발광층 사이에 중간층을 삽입하여 만든 백색 유기 EL 소자의 IVL 특성 분석 결과이다.
이 때, 본 발명의 백색 유기 EL 소자는 청색 발광층을 약 200Å의 두께로 형성하고, 적색 발광층을 약 150Å으로 형성함으로써, 중간층 사용시 변화되는 색좌표를 보정하였다.
그리고, 중간층은 BAlq 단독층과 NPD/BAlq 적층구조 그리고 NPD와 BAlq의 혼합물층을 약 50Å의 두께로 각각 사용하였다.
(a) Blue / BAlq / Red
(b) Blue / NPD/BAlq / Red
(c) Blue / NPD+BAlq / Red
중간층으로서, BAlq 단독층을 사용한 구조에서는 앞의 실시예에서와 같이 약 7.3Cd/A (at 10 mA/cm2)의 효율을 나타내었으며, 전압은 약 6.4V, 색좌표는 x=0.309, y=0.275 이었다.
그리고, 중간층으로서, NPD/BAlq 적층구조를 사용한 구조에서는 효율이 BAlq 단독층 구조에 비해 상대적으로 낮은 약 6.2Cd/A (at 10 mA/cm2)이었고, 전압은 약 6.7V이었다.
다음, 중간층으로서, NPD와 BAlq의 혼합물을 사용한 구조에서는 효율과 전압 모두 BAlq 단독층을 적용한 소자구조에서의 값과 비슷한 값을 취하여, 약 7.1Cd/A의 효율과 약 6.2 V전압을 나타내었다.
도 8은 상기 표 2의 IVL 특성을 나타낸 소자의 수명을 알아본 것이다.
수명에 있어서는, 도 8에 도시된 바와 같이 BAlq 단독층을 사용한 구조에서는 휘도가 약 80% 감소할 때까지의 수명이 50시간 정도였고, NPD/BAlq 적층구조를 사용한 경우, 약 80시간 정도로 약 60% 증가하였으며, NPD와 BAlq의 혼합물층을 중간층에 적용한 구조에서는 약 100시간 정도로 약 100% 증가하였다.
예 3.
구조 Volt(V) mA/cm2 Cd/A Cd/m2 CIEx CIEy
(a) BAlq + NPD(10:0) 6.3 10 7.2 724 0.304 0.281
(b) BAlq + NPD(9:1) 6.3 10 7.2 717 0.302 0.280
(c) BAlq + NPD(8:2) 6.2 10 7.1 712 0.304 0.282
(d) BAlq + NPD(7:3) 6.3 10 7.0 703 0.299 0.282
상기 표 3은 청색 발광층으로 DPVBi를 사용하고, 적색 발광층으로 Alq3에 DCJTB를 약 0.7% 도핑한 물질을 사용하였다.
그리고, 상기 두 발광층 사이에 NPD와 BAlq의 혼합물로 이루어진 중간층을 삽입하여 만든 백색 유기 EL 소자의 IVL 특성 분석 결과이다.
여기서, 청색 발광층은 약 200Å의 두께로 형성하고, 적색 발광층은 약 150Å의 두께로 형성하였다.
다음, 중간층에 포함되는 NPD의 혼합비율을 증가시키면서 그 결과를 살펴보았다.
표 3에서 보듯이, NPD의 비율이 증가하면서 소자의 효율이 점차로 감소하는 경향을 보였고, 반대로 소자의 수명은 NPD의 혼합비율이 증가함에 따라 증가하는 양상을 나타내었다.
도 9는 상기 표 3의 IVL 특성을 나타낸 소자의 수명을 알아본 것이다.
도 9에 도시된 바와 같이, 중간층에 NPD가 혼합되어 있지 않거나, 약 10% 이하의 혼합률로 NPD가 혼합된 중간층을 갖는 구조에 비해서, NPD가 30%이상 혼합된 중간층을 갖는 구조가 수명이 약 50%정도 향상됨을 알 수 있다.
이와 같이, 정공과 전자의 이동 정도를 조절하기 위해, 다층형 백색 유기 EL 소자의 두 발광층 사이에 중간층으로서 정공 억제층과 전자 억제층을 혼합한 층을 도입한 소자구조의 경우, 중간층을 사용하지 않은 소자구조와 비교할 때, 상대적으로 높은 효율을 나타내었으며(약 26% 증가), 동시에 소자의 수명 또한 약 35% 정도 증가함을 알 수 있다.
이상과 같이, 본 발명에 따른 유기 EL 소자 및 그 제조방법은 정공 억제 물질과 전자 수송 물질 중 적어도 어느 한 물질을 포함하는 중간층을 발광층 사이에 삽입함으로써, 소자의 수명, 색감 및 효율이 크게 향상될 수 있다.
이상 설명한 내용을 통해 당업자라면 본 발명의 기술 사상을 일탈하지 아니하는 범위에서 다양한 변경 및 수정이 가능함을 알 수 있을 것이다. 따라서, 본 발명의 기술적 범위는 실시예에 기재된 내용으로 한정되는 것이 아니라 특허 청구의 범위에 의하여 정해져야 한다.

Claims (28)

  1. 양극과 음극 사이에 다수개의 발광층들을 포함하는 적층구조를 갖는 유기 EL 소자에 있어서,
    상기 다수개의 발광층들 사이에 정공 억제 성질을 갖는 물질과 전자 억제 성질을 갖는 물질 중 적어도 어느 한 물질을 포함한 중간층이 형성되는 것을 특징으로 하는 유기 EL 소자.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 중간층은 상기 발광층들 사이마다 각각 형성되거나, 또는 상기 발광층들 사이 중 어느 한 곳에만 형성되는 것을 특징으로 하는 유기 EL 소자.
  3. 제 1 항에 있어서, 상기 중간층은 정공 억제 성질을 갖는 물질로 이루어지는 제 1 층과, 전자 억제 성질을 갖는 물질로 이루어지는 제 2 층으로 구성되고, 상기 제 1 층과 제 2 층은 제 1 층/제 2 층 순서로 적층되거나, 또는 제 2 층/제 1 층 순서로 적층되는 것을 특징으로 하는 유기 EL 소자.
  4. 제 3 항에 있어서, 상기 제 1 층과 제 2 층의 두께비는 제 1 층 X : 제 2 층 Y = 1 - 100 : 1 이거나, 또는 제 1 층 X : 제 2 층 Y = 1 : 1 - 100 인 것을 특징으로 하는 유기 EL 소자.
  5. 제 1 항에 있어서, 상기 중간층은 정공 억제 성질을 갖는 물질과 전자 억제 성질을 갖는 물질이 혼합된 혼합물로 이루어진 것을 특징으로 하는 유기 EL 소자.
  6. 제 5 항에 있어서, 상기 혼합물의 조성비는 정공 억제 성질을 갖는 물질 X : 전자 억제 성질을 갖는 물질 Y = 1 - 100 : 1 이거나, 또는 정공 억제 성질을 갖는 물질 X : 전자 억제 성질을 갖는 물질 Y = 1 : 1 - 100 인 것을 특징으로 하는 유기 EL 소자.
  7. 제 1 항에 있어서, 상기 중간층의 두께는 0.1 - 100nm 인 것을 특징으로 하는 유기 EL 소자.
  8. 제 1 항에 있어서, 상기 정공 억제 성질을 갖는 물질은 HOMO (Highest Occupied Molecular Orbital)의 절대값이 5.2eV 이상이고, 상기 전자 억제 성질을 갖는 물질은 LUMO (Lowest Unoccupied Molecular Orbital)의 절대값이 3.3eV 이하인 것을 특징으로 하는 유기 EL 소자.
  9. 제 1 항에 있어서, 상기 정공 억제 성질을 갖는 물질은 치환되거나 치환되지 않은 1,10-phenathroline 유도체이거나, 또는 치환되거나 치환되지 않은 Carbazole 유도체인 것을 특징으로 하는 유기 EL 소자.
  10. 제 1 항에 있어서, 상기 정공 억제 성질을 갖는 물질은 치환되거나 치환되지 않는 8-hydroxyquinoline을 포함하는 금속 착물이고, 상기 금속은 알루미늄(Al), 아연(Zn), 마그네슘(Mg), 리튬(Li)으로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 유기 EL 소자.
  11. 제 1 항에 있어서, 상기 정공 억제 성질을 갖는 물질은 Balq(aluminum(III) bis(2-methyl-8-quinolinato) 4-phenylphenolate), BCP(2,9-Dimethyl-4,7-diphenyl-1,10-phenanthroline), CBP [4,4'-N,N'-dicarbazole-1,18-biphenyl], CF-X, CF-Y 으로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 유기 EL 소자.
  12. 제 1 항에 있어서, 상기 전자 억제 성질을 갖는 물질은 방향족 또는 지방족 3차 아민으로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 유기 EL 소자.
  13. 제 1 항에 있어서, 상기 전자 억제 성질을 갖는 물질은 NPD (4,4'-bis[N-(1-napthyl)-N-phenyl-amino]biphenyl), mCP (N,N'-dicarbazolyl-3,5-benzene), MPMP (bis[4-(N,N-diethylamino)-2-methylphenyl](4-methylphenyl)methane)으로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 유기 EL 소자.
  14. 제 1 항에 있어서, 상기 정공 억제 성질을 갖는 물질과 전자 억제 성질을 갖 는 물질은 무기 화합물인 것을 특징으로 하는 유기 EL 소자.
  15. 제 14 항에 있어서, 상기 무기 화합물은 알카리 금속 화합물, 알카리 토금속 화합물, 토금속 화합물, 란타나이드 화합물로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 유기 EL 소자.
  16. 제 14 항에 있어서, 상기 무기 화합물은 LiF, NaF, KF, RbF, CsF, FrF, MgF2, CaF2, SrF2, BaF2, LiCl, NaCl, KCl, RbCl, CsCl, FrCl의 할라이드 화합물과 Li2O, Li2O2, Na2O, K2O, Rb2O, Rb2O2, Cs2O, Cs2O2, LiAlO2, LiBO2, LiTaO3, LiNbO3, LiWO4, Li2CO, NaWO4, KAlO2, K2SiO3, B2O5, Al2O3, SiO2의 산화물로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 유기 EL 소자.
  17. 제 1 항에 있어서, 상기 중간층과 발광층 사이에는 완충층이 더 형성되는 것을 특징으로 하는 유기 EL 소자.
  18. 제 17 항에 있어서, 상기 완충층과 인접한 중간층은 상기 정공 억제 성질을 갖는 물질과 상기 전자 억제 성질을 갖는 물질이 무기 화합물로 이루어진 것을 특징으로 하는 유기 EL 소자.
  19. 제 1 항에 있어서, 상기 양극과 발광층 사이에는 정공 주입층, 정공 수송층 중 적어도 어느 한 층이 형성되는 것을 특징으로 하는 유기 EL 소자.
  20. 제 1 항에 있어서, 상기 음극과 발광층 사이에는 전자 주입층, 전자 수송층 중 적어도 어느 한 층이 형성되는 것을 특징으로 하는 유기 EL 소자.
  21. 제 1 항에 있어서, 상기 발광층은 인광 물질을 포함하는 것을 특징으로 하는 유기 EL 소자.
  22. 제 1 항에 있어서, 상기 양극, 음극 중 적어도 어느 하나는 투명한 물질인 것을 특징으로 하는 유기 EL 소자.
  23. 기판 위에 제 1 전극을 형성하는 단계;
    상기 제 1 전극 위에 다수개의 발광층들과, 상기 발광층들 사이에 정공 억제 성질을 갖는 물질과 전자 억제 성질을 갖는 물질 중 적어도 어느 한 물질을 포함하는 중간층을 형성하는 단계; 그리고,
    상기 발광층 위에 제 2 전극을 형성하는 단계를 포함하여 이루어지는 것을 특징으로 하는 유기 EL 소자 제조방법.
  24. 제 23 항에 있어서, 상기 중간층을 형성하는 단계에서, 상기 발광층들 사이 마다 각각 상기 중간층을 형성하거나, 또는 상기 발광층들 사이 중 어느 한 곳에만 상기 중간층을 형성하는 것을 특징으로 하는 유기 EL 소자 제조방법.
  25. 제 23 항에 있어서, 상기 중간층을 형성하는 단계에서, 상기 중간층은 정공 억제 성질을 갖는 물질로 이루어지는 제 1 층과, 전자 억제 성질을 갖는 물질로 이루어지는 제 2 층으로 구성되고, 상기 제 1 층과 제 2 층은 제 1 층/제 2 층 순서로 적층하거나, 또는 제 2 층/제 1 층 순서로 적층하는 것을 특징으로 하는 유기 EL 소자 제조방법.
  26. 제 23 항에 있어서, 상기 중간층을 형성하는 단계에서, 상기 중간층은 정공 억제 성질을 갖는 물질과 전자 억제 성질을 갖는 물질이 혼합된 혼합물로 이루어지는 것을 특징으로 하는 유기 EL 소자 제조방법.
  27. 제 23 항에 있어서, 상기 제 1 전극과 상기 발광층 사이에는 정공 주입층, 정공 수송층 중 적어도 어느 하나를 형성하는 것을 특징으로 하는 유기 EL 소자 제조방법.
  28. 제 23 항에 있어서, 상기 제 2 전극과 상기 발광층 사이에는 전자 주입층, 전자 수송층 중 적어도 어느 하나를 형성하는 것을 특징으로 하는 유기 EL 소자 제조방법.
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