KR20060047958A - 잠열 저장 물질 - Google Patents

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KR20060047958A
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오스빈 외팅어
마르틴 크리스트
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에스지엘 카본 악티엔게젤샤프트
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Abstract

본 발명은, 잠열을 저장하기 위한 상-변화 물질 및 열 전도도를 개선하기 위하여 안에 함입된(incorporated) 그래파이트 박편(flake)으로 구성되는 복합 물질 형태의 잠열 저장 물질에 관한 것이다. 그래파이트 박편은 높은 종횡비(aspect ratio) 및 높은 열전도도 이방성을 특징으로 한다. 본 발명에 따른 잠열 저장 물질 중의 그래파이트 박편 부피 함량은 10 내지 40%이다. 복합 물질은, 구성성분을 혼합하고, 그래파이트 박편을 포함하는 베드에 액체 상-변화 물질을 침투시켜(infiltrating) 얻을 수 있다. 그래파이트 박편은 바람직하게는 상-변화 물질과 혼합시키는 동안 쉐이킹 또는 탬핑 등으로 정렬시켜, 개별적인 적용에 유리한 방향으로 열전도도를 최대화한다.

Description

잠열 저장 물질{LATENT HEAT STORAGE MATERIAL}
본 발명은, 열전도도를 증가시키기 위하여 높은 종횡비 및 높은 열전도도 이방성을 갖는 천연 그래파이트 또는 합성 그래파이트로 구성되는 박편-형 그래파이트 입자를 함입시킨 하나 이상의 상-변화 물질로 구성되는 복합 물질 형태의 잠열 저장 물질, 및 이의 제조 방법에 관한 것이다.
상-변화 물질은 열에너지를 잠열 형태로 저장하기에 적합하다. 상-변화 물질은, 예를 들어 고체로부터 액체 상으로(용융) 또는 액체로부터 고체상으로(응고) 전이되거나, 저온 및 고온 변형 간에 전이되는 것과 같이, 열이 적용 또는 제거되는 경우에 상 전이되는 물질로 이해된다. 열이 상-변화 물질에 적용되거나 이로부터 제거되는 경우, 상 전이 점에 도달하게 되면 이의 온도는 이 물질이 완전히 전환될 때까지 일정하게 유지된다. 상 전이동안 적용 또는 제거된 열(이는 물질의 온도를 변화시키지 않는다)은 잠열로 알려져 있다.
상-변화 물질을 열 저장 단위로 실제 적용하는 경우의 단점은, 이들 물질이 열전도도가 낮다는 것이다. 결과적으로, 열저장 단위의 충전 및 방전 처리는 비교 적 느리다.
상-변화 물질을 열전도도가 높은 물질로 구성되는 매트릭스 내에 함입시키면, 잠열 저장 단위의 충방전 시간을 감소시킬 수 있다. 예를 들어, DE-A 196 30 073에는, 그래파이트로 구성되는 다공성 매트릭스를 액체 상의 "고체-액체" 상-변화 물질로 진공 중에서 함침시키는 것이 제안되어 있다. 함침은 침지, 진공 또는 진공-압력(vacuum-pressure) 처리를 통하여 수행할 수 있다.
US-A1 2002 0016505에는 상-변화 물질에 열전도도가 높은 보조제, 예를 들어 금속 또는 그래파이트 분말을 첨가하는 것이 제안되어 있다. 이 명세서의 실시예 2에는 특히, 상-변화 물질인 디도데실 암모늄 클로라이드 2g을 합성 그래파이트 KS6 2g과 함께 갈아 프레스-성형하여(press-moulded), 성형된 물품을 형성하는 것이 기재되어 있다. 이러한 방법의 장점은, 비용-효과적이고, 산업적으로 적용가능한 성형 처리(예를 들어 조립(granulation) 또는 압출)를 통한 다양한 성형과, 고체 상-변화 물질 및 고체 첨가제(예를 들어 핵형성제)를 갖는 상-변화 물질의 가공 가능성에 있다. 선택적으로, 열 교환기 프로파일이 제공되어 있는 잠열 저장 용기 중의 베드(bed)로서 사용할 수 있다.
상-변화 물질로 함침된 DE-A 196 30 073의 그래파이트 매트릭스와 대조적으로, US-A1 2002 0016505에 개시된 혼합물에서, 열-전도 보조제 입자는 상-변화 물질이 함입된 전도성 골격을 형성하지 않는다. 따라서, 후자의 경우, 열 전도도는 당연히 낮다. 금속 칩 또는 합성 그래파이트 분말을 열-전도 혼합물로 사용하는 경우의 큰 단점은, 잠열 저장 물질의 열전도도를 크게 증가시키기 위하여 열-전도 보조제가 비교적 높은 비율로 요구된다는 점에 있다(US-A1 2002 00 16 505의 상기 실시예 참조). 결과적으로 잠열 저장 단위의 에너지 밀도가 감소된다.
상-변화 물질을 캡슐화하여 이를 이 형태로 안정화시키는, 상 변화시에 고체로부터 액체상이 되는 상-변화 물질(예를 들어 파라핀, 스티렌-부타디엔-스티렌 공중합체 등), 및 열-저장 보조제로서 낮은 비율의 팽창 그래파이트로 구성되는 복합 물질로부터 잠열 저장 단위를 제조하는 것이 문헌(Min Xiao et al., Energy Conversion and Management Volume 43 (2002) pages 103-108)에 공지되어 있다. 복합 물질의 조성은 다음과 같다: 파라핀 80 질량부, 공중합체 20 질량부 및 팽창 그래파이트 3 내지 5 질량부. 따라서 열-저장 물질의 실제 질량비는 80%보다 약간 적다. 치수 안정화 물질(dimensionally stabilising material)은 열 전도에 거의 영향을 주지 않으며, 잠열 저장에는 전혀 영향을 주지 않는다.
열-전도 보조제로서 팽창 그래파이트를 첨가한 잠열 저장 물질은 EP 1 416 027A에 공지되어 있다. 비교적 낮은 부피 함량(5% 이상)의 팽창 그래파이트만으로도, 열 전도도가 크게 증가하는 것으로 증명되었다. 치수 안정화 물질은 필요없다. 동일 부피 함량의 합성 그래파이트를 갖는 잠열 저장 물질과 비교하여 팽창 그래파이트가 첨가된 이러한 잠열 저장 물질의 장점은, 팽창 그래파이트의 특별한 성질, 구조 및 형태적 특성에 기인할 수 있다.
팽창 그래파이트의 결정 구조는, 대부분의 합성 그래파이트의 보다 더 등방성인 입자의 구조보다, 이상적인 그래파이트 층면(layer plane) 구조에 훨씬 더 가까우며, 이 때문에 팽창 그래파이트의 열전도도가 더 높다.
팽창 그래파이트의 다른 특성은 입자의 낮은 벌크 밀도 및 높은 종횡비이다. 알려진 바와 같이, 낮은 패킹(packing) 밀도 및 높은 종횡비를 갖는 입자의 경우, 침투 한계값(percolation threshold), 즉 연속적인 전도 통로를 형성하기 위한 복합 물질 중의 이들 입자의 임계 부피 함량이, 낮은 종횡비 및 동일한 화학 조성을 갖는 더 조밀하게 패킹된 입자의 경우보다 낮다. 따라서, 비교적 낮은 부피 함량의 팽창 그래파이트로도 전도도는 크게 증가한다.
성형된 물품은 잠열 저장 물질로부터 압출, 사출 성형 또는 프레스-성형법으로 제조가능하다. 선택적으로, 열을 저장할 목적으로, 느슨하게 패킹된 잠열 저장 물질 베드를 열 교환기 프로파일이 제공되어 있는 용기 속에 도입할 수 있다.
팽창 그래파이트의 제조법 및 팽창 그래파이트로 제조된 제품이 특히 US-A 3 404 061에 공지되어 있다. 그래파이트 삽입 화합물 또는 그래파이트 염, 예를 들어 황화 수소 그래파이트 또는 질화 그래파이트를 신속하게 가열하여 팽창 그래파이트를 제조한다. 이런 식으로 제조된 팽창 그래파이트는 비교적 부피가 크고(bulky), 웜(worm)-형 또는 콘세르티나(concertina)-형 집합체로 구성된다. 팽창 그래파이트의 벌크 밀도(bulk density)는 2 내지 20g/ℓ, 바람직하게는 2 내지 7g/ℓ 이다. 입자의 풍만성(bulkiness) 및 낮은 벌크 밀도로 인해, 팽창 그래파이트 입자의 운반 및 계량과, 팽창 그래파이트의 잠열 저장 물질로의 함입에는 몇가지 기술적인 어려움이 있다. 또한, 다수의 처리 단계가 필요하고 에너지 및 화학제가 사용되므로, 팽창 그래파이트의 제조 비용은 비교적 높다.
따라서, 본 발명의 목적은, 팽창 그래파이트와 유사한 유리한 특성을 가지되 제조 및 가공하는 동안에 이들의 단점을 갖지 않는 열 전도 보조제를 갖는 잠열 저장 물질을 제공하는 것이다. 본 발명의 다른 목적은, 본 발명에 따른 잠열 저장 물질의 제조 방법, 및 본 발명에 따른 잠열 저장 물질이 사용되는 열 저장 단위를 제공하는 것이다.
이 목적은, 잠열 저장 물질이, 열-저장 보조제로서 함입 그래파이트를 포함하는 상-변화 물질로 구성되는 복합 물질로서 형성되며, 이 때 열-전도 보조제로 작용하는 그래파이트가 높은 열전도도 이방성 및 높은 종횡비를 갖는 천연 그래파이트 및/또는 합성 그래파이트 박편을 포함한다는 점에서 달성된다.
본 발명의 다른 특성, 상세한내용 및 장점은 이하 본 발명의 상세한 설명 및 실시예에 기재한다.
본 발명에 따르면, 그래파이트의 이상적인 결정 격자 구조에 매우 가까운 층면 구조를 갖는 입자를 포함하는 그래파이트 물질을 열-전도 보조제로서 상-변화 물질에 첨가함으로써, 순수한 상-변화 물질보다 열전도도가 높은 복합 물질을 얻는다. 이상적인 그래파이트 구조는, 육방정계의 탄소원자 배치를 갖는, 서로의 최상부에 평행 및 등거리로 놓여있는 층면으로 구성된다. 각 층면 사이에는 약한 결합력만이 작용한다. 이러한 그래파이트의 이방성 구조로 인해, 이들 물질의 많은 특성들은 방향-의존적이며, 예를 들어 층면의 열 및 전기 전도도는 층면에 수직인 방향에서보다 실질적으로 더 높다. 열-전도 보조제로서 본 발명에 사용되는 그래파이트에서, 열전도도는 다양한 결정학적 방향에서 50 배 이상까지 상이하다.
본 발명에 적합한 그래파이트는, 서로 정렬되어 육방정계 배치된 탄소 원자를 갖는 개별 층면을 구성하는 결정자(crystallites)로 이루어진다. 이들 결정자는 평평한 소판(platelets), 비늘 또는 박편의 형태이다. 일반화할 목적으로 이하에서는 박편이라는 용어를 사용한다. 본 발명에 적합한 그래파이트 박편의 평균 입경은 30㎛ 이상 및 바람직하게는 3mm 이하이다.
이러한 박편-형 입자는 높은 종횡비를 보인다. 즉 입자 면에서의 이의 크기(길이 또는 직경)는 입자 면에 수직에서의 이의 크기(두께)보다 실질적으로 크다. 그래파이트 박편의 종횡비는 길이 또는 직경 및 두께의 비율(quotient)이다. 일반적인 값은 10:1 내지 100:1이다. 비교하면 구형 입자의 종횡비는 1인데, 모든 공간 방향에서 이의 크기가 동일하기 때문이다.
이방성 구조로 인해, 박편의 열전도도는 입자 크기가 큰 방향에서, 다시 말해 박편 면 방향에서 입자 크기가 작은 방향보다 더 크다.
특히 천연 그래파이트는 결정자의 배향 및 층면 구조가 뚜렷하다. 그러나 각 지질 침전물(geological deposites) 간에 공간 특성이 다양하다. 액체-상 또는 고체-상 열분해에 의한 탄소 물질의 그래파이트화로 제조된 합성 그래파이트의 경우, 이방성은 일반적으로 그리 크게 뛰어나지 않으나, 입자 형태는 구형에 가깝다. 그러나, 뛰어난 이방성을 보이는 몇가지 형태의 합성 그래파이트, 예를 들어 Timrex
Figure 112005025738240-PAT00001
SFG(Timcal Ltd)(Bodio, Switzerland)도 있다.
적당한 가공 모드를 사용하면, 그래파이트 입자의 정렬이 이러한 그래파이트 입자를 포함하는 복합 물질 중에서 또한 유지되어, 대응하는 복합 물질을 사용할 때 그래파이트의 이방성을 이용할 수 있다. 본 발명에서, 복합 물질은 그래파이트 입자 및 상-변화 물질로 구성되며, 이는 원하는 열 전이 방향에서 높은 열 전도도를 가져야 한다. 이는, 개별적으로 적용하기에 유리한 방향에서 열전도도가 최대화되도록, 쉐이킹(shaking), 탬핑(tamping) 또는 다른 적합한 방법으로 그래파이트 플레이크를 상-변화 물질과 혼합하는 경우에 그래파이트 박편을 정렬시킴으로써 달성될 수 있다. 한 공간 방향에서의 잠열 저장 물질의 열전도도는, 수직 공간 방향에서보다 두배 이상 높은 것이 바람직하다.
적합한 그래파이트 물질을 선택하기 위한 추가적인 결정 기준은 벌크 밀도이다. 한편으로, 그래파이트 물질의 운반, 계량, 가공 및 함입시 낮은 벌크 밀도와 관련있는 문제가 발생하는 것을 피하기 위하여, 벌크 밀도는 팽창 그래파이트처럼 낮아서는 안된다. 다른 한편으로, 벌크 밀도가 낮은 그래파이트에서는, 상-변화 물질이 함입될 수 있는 세공(pores) 및 공동(cavities)을 큰 비율로 이용가능하므로, 상-변화 물질의 부피함량이 높은 복합 물질을 제조할 수 있다. 벌크 밀도가 250g/ℓ 내지 700g/ℓ인 천연 그래파이트 및 이방성 합성 그래파이트가 본 발명에 적합하다.
상-변화 물질 및 이방성 그래파이트로 구성되는 본 발명에 따른 복합 물질의 부피-관련 그래파이트 함량은 10 내지 40%, 바람직하게는 15 내지 30%이다. 상 변화시 액체 상이 되는 상-변화 물질을 갖는 복합 물질의 경우, 복합 물질의 조성은 사용되는 그래파이트의 벌크 밀도에 맞추는 것이 바람직하다. 이는, 벌크 밀도 및 이론적인 그래파이트 밀도(2.25g/㎤) 간의 비교를 통해 느슨하게 패킹된 베드 형태 의 그래파이트 중의 세공 및 공동의 부피 함량을 결정한 후, 계산된 상-변화 물질의 부피 함량을 첨가하여, 세공 및 공동을 거의 완전히 충전시키는 것을 의미한다. 이런식으로 조정된 조성으로, 상-변화 물질이 액체 상태인 경우에 분리 공정, 특히 그래파이트가 침전하는 것을 상당히 피할 수 있다. 그래파이트 함량이 낮은 경우, 액체 상-변화 물질 및 그래파이트가 분리되고, 그래파이트 입자가 용기 바닥에 침전된다. 그래파이트 함량이 높을수록 혼합물의 점도가 높아진다.
상-변화 물질 및 그래파이트는, 적당한 혼합법, 예를 들어 교반, 분말 혼합기 내에서의 혼합, 반죽(kneading) 또는 조립(granulation)을 통해 잘 혼합된다.
고체-액체 상 전이를 갖는 상-변화 물질은, 예를 들어 그래파이트를 액체 상-변화 물질 속에 교반하거나, 액체 상-변화 물질을 그래파이트 박편을 포함하는 그래파이트 베드 속으로 침투시킴으로써 액체 상태로 박편-함유 그래파이트와 혼합하는 것이 바람직하다. 침투는 진공 또는 압력을 사용하여 수행할 수 있다. 상-변화 물질을 느슨하게 패킹된 그래파이트 베드 속으로 침투시켜, 그래파이트 및 상-변화 물질로 구성되는 복합 물질을 제조할 수 있다는 점이, 팽창 그래파이트의 사용과 비교하여 본 발명의 결정적인 장점이다. 매우 낮은 벌크 밀도로 인해, 팽창 그래파이트가 느슨하게 패킹된 베드에 액체를 침투시키는 것은 기술적으로 극도로 어려운데, 거품이 많이 발생하고 팽창된 입자가 부유하기 때문이다.
또한, 팽창 그래파이트 입자의 기계적 안정성이 너무 낮아, 베드가 액체 상-변화 물질 층으로, 침투에 앞서 도포되면, 베드 및 개별 입자의 구조가 모두 파괴된다.
팽창 그래파이트에 액체 상-변화 물질을 침투시킬 수 있기 위해서는, 팽창 그래파이트는 우선 예비-압축되어야 한다. 이는 DE-A 196 30 073에 공지되어 있으며, 예를 들어 액체 상의 상-변화 물질을 함침시키기 위하여 팽창 그래파이트로 구성되는 다공성 매트릭스를 75g/ℓ 이상의 밀도로 예비-압축해야 한다.
그래파이트 및 상-변화 물질로 구성되는 본 발명에 따른 복합 물질은 화합물을 제조하기 위하여 플라스틱 기술(plastics technology)로부터 알려진 배합(compounding) 공정(예를 들어 반죽 또는 조립)으로 제조하는 것이 특히 유리할 수 있다. 압출기, 예를 들어 트윈-스크류 압출기를 사용하여 배합하는 것이 특히 바람직하다. 이 공정의 장점은, 상-변화 물질이 용융된다는 점에 있다. 그래파이트를 액체 상 내에 연속 함입함으로써, 분말 혼합 공정보다 큰 균질성을 얻을 수 있다.
종래기술에서 알려진, 상-변화 물질용 열-전도 보조제로서 팽창 그래파이트를 사용하는 경우와 비교하여, 본 발명을 사용하면 벌크 밀도가 낮은 물질의 운반, 계량, 가공 및 함입과 관련된 문제점이 없다. 본 발명의 추가적인 실질적 장점은, 천연 그래파이트를 직접 사용할 수 있다는 점에 있다. 대조적으로, 천연 그래파이트로부터 팽창 그래파이트를 제조하기 위하여, 그래파이트 염을 우선 진한 산으로 처리함으로써 제조한 후, 고온에 노출시킴으로써 팽창시켜야 한다. 본 발명에 따르면, 팽창 그래파이트의 제조에 필요한 열 에너지 및 화학제를 절약할 수 있어, 얻어진 잠열 저장 물질은 보다 저렴할 뿐 아니라 더 유리한 생태학적 균형을 보인다.
본 발명을 유리하게 추가적으로 발전시키는 경우, 그래파이트 박편 및 팽창 그래파이트를 포함하는 혼합물을 상-변화 물질에 열-전도 보조제로서 첨가한다. 팽창 그래파이트에 대한 그래파이트 박편의 비율을 선택함으로써, 당업자는 구체적으로 그래파이트의 벌크 밀도를 조절하여, 잠열 저장 물질 중의 가능한한 가장 낮은 그래파이트 함량 및 그래파이트 블렌드의 가능한한 가장 우수한 가공성과 결합시켜, 가능한 한 높은 열 전도도를 얻을 수 있다.
작업 온도 범위 내에서 그래파이트에 대해 불활성인 모든 상-변화물질을, 본 발명에 따른 잠열 저장 물질에 사용할 수 있다. 본 발명에 따른 잠열 저장 단위를 제조하기 위한 방법에 다양한 형태의 상-변화 물질을 사용할 수 있다. 상 변화는 액체 및 고체 상 간의 전이 및 다양한 고체 상들 간의 전이 모두가 될 수 있다. 본 발명에 따른 잠열 저장 물질에 적합한 상-변화 물질의 상 전이 온도는 -100℃ 내지 +500℃이다. 500℃보다 높은 상 전이 온도에서는, 이에 따른 주변 산소로부터의 산화성 공격에 대해 그래파이트를 보호하기 위하여 더욱 주의해야 한다.
적합한 상-변화 물질은 예를 들어 파라핀, 당 알콜, 가스 하이드레이트, 물, 염의 수용액, 염 하이드레이트, 염 하이드레이트의 혼합물, 염(특히 클로라이드 및 나이트레이트) 및 염의 공융 블렌드(eutectic blends), 알칼리 금속 하이드록사이드 및 상기된 상-변화 물질 중 몇가지의 혼합물(예를 들어 염 및 알칼리 금속 하이드록사이드, 또는 파라핀 및 염 하이드레이트의 혼합물)이 있다. 상-변화 물질로 적합한 전형적인 염 하이드레이트는 칼슘 클로라이드 헥사하이드레이트 및 나트륨 아세테이트 트리하이드레이트가 있다.
상-변화 물질은 잠열 저장 단위가 사용되는 온도 범위에 따라 선택한다.
보조 물질, 예를 들어 핵형성제는 필요시 상-변화 물질에 첨가하여, 응고 처리동안 과냉각되는 것을 막는다. 잠열 저장 물질 중의 핵형성제의 부피 함량은 2%를 초과하지 말아야 하는데, 핵형성제의 부피 함량 때문에 열-저장 상-변화 물질의 부피 함량이 줄어들기 때문이다. 따라서, 저농도에서도 상-변화 물질의 과냉각을 크게줄이는 핵형성제가 필요하다. 적합한 핵형성제는 사용되는 상-변화 물질과 유사한 결정 구조 및 유사한 융점을 보이는 물질이며, 예를 들어 상-변화 물질이 나트륨 아세테이트 트리하이드레이트인 경우에 테트라소듐 디포스페이트이다.
본 발명에 따른 잠열 저장 물질은 베드 또는 성형된 물품으로 사용가능하다. 플라스틱 기술에서 특히 공지된 다양한 성형 방법이 본 발명에 따른 잠열 저장 물질을 포함하는 성형된 물품을 제조하기에 적합하며, 예를 들어 프레스-성형, 압출 및 사출 성형이다. 높은 열 전도도 이방성이 이들 성형된 물품의 특징인데, 프레스-성형 방향에 수직 또는 사출 또는 압출 방향에 평행으로 그래파이트 박편이 자체 배향되기 때문이다. 성형된 물품은 열 저장 단위로서 직접 사용하거나 열 저장 장치의 구성성분으로 사용한다.
따라서, 본 발명에 따른 열 저장 물질로 제조된 프레스-성형 시트(sheet)에서, 시트 면에 평행한 방향에서의 열전도도는 시트 면에 수직 방향에서보다 높다. 사출 점 또는 사출 점들이 시트의 하나 이상의 가장자리 상에 위치되는 경우, 사출-성형된 시트에도 동일하게 적용된다. 그러나, 평면에 수직방향에서의 열전도도가 평면에서보다 큰 성형 물품을 제조하려는 경우에는, 그래파이트 박편이 정렬되어 있는 잠열 저장 물질의 블럭으로부터 물품을 절단하여, 절단 면 및 이에 따라 잘라낸 물품 면이 블럭내 그래파이트 박편의 배향에 수직이 되도록 함으로써, 이를 얻을 수 있다. 예를 들어 원하는 물품을, 적당한 크기의 잠열 저장 물질의 프레스-성형된 블럭으로부터 프레스-성형 방향에 수직으로, 또는 적당한 크기의 압출 스트랜드로부터 압출 방향에 수직으로 잘라내거나(saw) 슬라이싱할 수 있다. 쉐이킹함으로써 박편이 정렬되어 있는 그레파이트 박편 포함 베드에 액체 상-변화 물질을 침투시킨 후 이를 응고시킴으로써, 그래파이트 박편이 정렬되어 있는 블럭을 또한 제조할 수 있다. 유사하게, 절단면이 그래파이트 박편의 배향에 대하여 수직이 되는 방식으로, 이러한 형태의 블럭으로부터 물품을 절단할 수 있다.
바람직하게는 잠열 저장 물질로 제조된 성형 물품을, 열전도도가 높은 범위가, 원하는 열 전이 방향에 있는, 다시 말해 열 교환기 프로파일 또는 온도가 조절되어야 하는 물체 쪽으로 배향되는 방식으로 배치함으로써, 잠열 저장 단위의 구조적 설계에 열 전도도 이방성을 이용할 수 있다.
실행가능할 듯하지 않은 용도에, 본 발명에 따른 잠열 저장 물질로 구성되는 베드를 선택적으로 사용할 수 있으며, 이는 열 교환기 프로파일이 제공되어 있는, 주위로부터 고립된 용기 내에 도입된다. 열 저장 단위를 이와 같이 변형시키기 위하여, 잠열 저장 물질은 분말화된 혼합물로서 또는 자유-흐름(free-flowing) 과립으로서 제공된다.
상-변화 물질이 액체 상태인 경우, 탬퍼링 또는 쉐이킹으로 박편-형 그래파이트 입자를 이러한 베드 내에 배치할 수 있다. 수직 열 교환기 튜브를, 이런 식 으로 배향된 그래파이트 박편을 갖는 베드에 통과시키는 경우, 열 교환기 튜브에 수직으로 배향되어 있는(즉 튜브로부터 멀리 향한) 그래파이트 박편은, 열 교환기 튜브로부터 열 저장 물질 내부로 열이 효과적으로 공급되거나, 열 저장 물질의 내부로부터 튜브로 열이 효과적으로 제거될 수 있도록 한다. 베드의 이러한 수평 배치는, 팽창 그래파이트의 벌키 입자를 사용하기보다 본 발명에 따라 사용된 이방성 그래파이트의 박편-형 입자를 사용하여 더 쉽게 달성할 수 있다.
잠열 저장 물질은 또한 박편-형 그래파이트 베드로 이를 충전하고, 쉐이킹 또는 탬퍼링을 통해 그래파이트 박편을 수평으로 정렬한 후, 이에 액체 상-변화 물질을 침투시킴으로써 용기 내에서 바로 제조할 수 있으며, 이 때 침투는 가압 또는 진공으로 수행할 수 있다. 열-전도 보조제로 팽창 그래파이트를 사용하면, 이미 기재한 바와 같이 팽창 그래파이트 베드 침투와 관련된 어려움 때문에, 이 방법을 사용할 수 없을 것이다.
본 발명에 따른 잠열 저장 물질은, 예를 들어 방, 빌딩 및 자동차의 온도 조절 및 공기 컨디셔닝을 위하여, 예를 들어 열-민감성 제품의 수송을 위하여, 전자 성분을 냉각시키기 위하여, 또는 열(특히 태양 에너지 또는 산업 처리에서 생산된 처리열)을 저장하기 위하여 잠열 저장 단위 내에 사용할 수 있다.
본 발명은 이하에서 실시예를 참조하여 설명한다.
실시예 1
부피-관련 그래파이트 함량이 그래파이트 베드 중의 특정 그래파이트의 부피 분율에 상응하는 그래파이트 및 상-변화 물질로 구성되는 복합 물질을 제조하기 위 하여, 다음의 방법을 사용하였다: 무엇보다도 우선, 사용되는 그래파이트의 벌크 밀도 또는 압축(compacted) 벌크 밀도를 측정하였다. 이어서 그래파이트 베드를 비커 안에서 제조하였다. 그래파이트 박편은 여기서 실질적으로 수평으로 배향된다. 이어서 그래파이트 배드를 액체 상-변화 물질 층으로 도포한다. 여기서 상-변화 물질은, 이의 부피 함량이 그래파이트 베드의 세공 부피에 상응하도록 계량한다. 중력의 영향 하에서 상-변화 물질은 그래파이트 베드의 세공 속으로 흘러 이를 충전한다. 이러한 처리는 배출(evacuation)(진공 침투), 외부 가스 압력 적용(압력 침투) 또는 두 방법의 결합(진공-압력 침투)에 의해 용이해지거나 가속화될 수 있다. 상-변화 물질을 응고시킨 후 고체 복합체를 형성시키고, 예를 들어 수조 내에서 표면을 일부 용융시킨 후 이를 비커로부터 제거할 수 있다.
그래파이트 박편의 배향 결과, 그래파이트 및 상-변화 물질로 구성되는 복합체는 침투 동안에 수평 방향에서의 열전도도("수평 열 전도도")가 이 방향에 수직인 경우("수직 열 전도도")보다 더 높다. 침투 전에 그래파이트 베드를 쉐이킹함으로써, 열 저장 물질 중의 그래파이트의 부피 함량 및 배향이 추가적으로 증가시킬 수 있다.
잠열 저장 복합체를 이러한 방법을 사용하여 표 1의 그래파이트 및 응고점이 54℃인 상-변화 물질 파라핀 RT54(Rubitherm, Germany)로 제조하였다. 시료는 냉각된 그래파이트-파라핀 복합체로부터 취하였으며, 이 위에서 응고된 상태의 파라핀을 사용하여 수평 열 전도도를 측정하였다.
벌크 밀도 또는 압축 벌크 밀도를 달리한 결과, 이러한 방식으로 제조된 복 합 물질은 상이한 그래파이트 함량을 보인다. 그럼에도 불구하고, 다양한 복합체의 열-전도 특성을 비교할 수 있도록, 복합체 중의 그래파이트 부피 분율로 열 전도도를 나누었다. 이 값은, 각 경우에 사용된 그래파이트 형태의 열전도도 증가 면에서의 얻어진 효과를 나타낸다. 그 결과는 표 2에 요약한다. 파라핀-그래파이트 복합체 중의 부피함량에 근거하여, 천연 그래파이트 또는 이방성 합성 그래파이트는 등방성 합성 그래파이트보다 복합체의 열전도도가 상당히 크게 증가하게 되는 것으로 밝혀졌다.
제품명 제조사 그래파이트 형태 평균 입경(d50)/[㎛]
스트라트민 5098(Stratmin 5098) Timcal Ltd. Switzerland 천연 그래파이트 385
TFL 898 Graphit Kropfmuhl AG. Germany 천연 그래파이트 230
루오양 599(Luoyang 599) Luoyang Guangi Ind. & Trade Co., China 쳔연 그래파이트 395
SFG 150 Timcal Ltd., Switzerland 이방성 합성 그래파이트 55
KS 6 Timcal Ltd., Switzerland 등방성 합성 그래파이트 3.3
KS 150 Timcal Ltd., Swizerland 등방성 합성 그래파이트 50
그래파이트화된 코크스 SGL Carbon Group 등방성 합성 그래파이트 1000
복합체 그래파이트 함량/[vol.%] 열전도도/[W/(m·K)] 유효성/[w/(m·K·vol.%)]
스트라트민 5098/RT54 28 8.4 0.30
TFL 898/RT54 21 6.6 0.31
루오양 599/RT54 30 11.5 0.39
SFG 150/RT54 11 2.7 0.24
KS 6/RT54 7.5 1.0 0.13
KS 150/RT54 24 4.4 0.18
그래파이트화된 코크스/RT54 36 4.2 0.12
실시예 2
각각 대략적으로 동일한 그래파이트 함량을 갖는, 상-변화 물질 파라핀 RT54 및 천연 그래파이트(TFL898) 및 등방성 합성 그래파이트(KS150)로 구성되는 복합체를 실시예 1에 기재된 방법으로 제조하였다. 파라핀이 응고된 경우 수평 열 전도도를 측정하였다. 다소 낮은 그래파이트 함량에도 불구하고, 천연 그래파이트를 갖는 복합체는 등방성 합성 그래파이트를 갖는 비교 시료보다 실질적으로 열전도도가 더 높았다(표 3 참조).
복합체 그래파이트 함량/[vol.%] 열전도도/[W/(m·K)]
TFL 898/RT54 21 6.6
KS 150/RT54 24 4.4
실시예 3
복합체의 열전도도에 미치는 상-변화 물질의 영향을 조사하기 위하여, 천연 그래파이트 TFL 898 및 상-변화 물질 RT 54(Rubitherm, Germany) 또는 나트륨 아세테이트 트리하이드레이트(NaAc*3H2O, Silbermann, Germany)로 구성되는 복합 물질을 실시예 1에 기재된 방법으로 제조하였다. 복합 물질 및 순수한 상-변화 물질의 수평 열전도도는 표 4에 나타낸다. 순수한 RT54에 비해 순수한 NaAc*3H2O의 높은 열전도도는 또한 NaAc*3H2O-그래파이트 복합체의 열전도도가 높도록 한다.
복합체 그래파이트 함량/[vol.%] 열전도도/[W/(m·K)]
TFL 898/RT54 21 6.6
RT54 0 0.2
TLF 898/NaAc*3H2O 21 7.7
NaAc*3H2O 0 0.6
실시예 4
표 5는 천연 그래파이트(TFL 898) 및 파라핀 RT54로 구성되는, 다양한 그래파이트 함량을 갖는 복합체의 수평 열전도도를 보여준다. 복합체는 실시예 1과 동일한 방법으로 제조하였다. 그래파이트 함량이 높을 수록 열전도도가 높다.
복합체 그래파이트 함량[vol.%] 열전도도/[W/(m·K)]
TFL 898/RT54 21 6.6
TFL 898/RT54 28 10.7
실시예 5
그래파이트-함유 잠열 저장 물질의 열전도도 이방성을 조사하기 위하여, 복합체를 상-변화 물질인 파라핀 RT54 및 천연 그래파이트(Stratmin 5098, Luoyang 599) 및 등방성 합성 그래파이트(KS 150)로부터 각각 실시예 1에 기재된 방법으로 제조하였다. 박편의 배향을 개선하기 위하여, 루오양 599(Luoyang 599)의 베드를 파라핀 침투 전에 쉐이킹하였다. 수평 및 수직 방향의 열전도도를 모든 복합 물질에서 측정하였다. 이들 두 값의 비율로부터 이방성율(anisotropy factor) A를 측정하였다. 그 결과를 표 6에 요약한다. 열-전도 보조제로서 천연 그래파이트를 갖는 복합체는, 등방성 합성 그래파이트를 포함하는 복합체보다, 매우 높은 수평 방향 열전도도 및 이방성율을 나타낸다. 천연 그래파이트를 포함하는 두 복합 물질 간의 비교를 통해, 수평으로 배향된 그래파이트 입자를 갖는 복합체는 한편으로는 낮은 수직 열전도도를 보이는 반면, 다른 한편으로는 실질적으로 높은 수평 열전도도를 보인다. 이를 통해 매우 높은 이방성율이 얻어진다.
복합체 그래파이트 함량[vol.%] 열전도도/[W/(m·K)] A[-]
수평 수직
스트라트민 5098/RT54 28 8.4 3.8 2.2
루오양 599/RT54 30 11.5 2.5 4.6
KS 150/RT54 24 4.4 2.9 1.5
본 발명에 의하면, 팽창 그래파이트와 유사한 유리한 특성을 가지되 제조 및 가공하는 동안에 이들의 단점을 갖지 않는 열 전도 보조제를 갖는 잠열 저장 물질과, 이 잠열 저장 물질이 사용된 열 저장 단위를 얻을 수 있다.

Claims (22)

  1. 그래파이트의 적어도 일부가, 높은 열전도도 이방성 및 높은 종횡비를 가지고 천연 그래파이트 및 이방성 합성 그래파이트 물질 중 하나 이상으로 구성되는 박편으로 만들어지는 것을 특징으로 하는, 그래파이트 입자가 함입된 상-변화 물질을 포함하는 잠열 저장 물질.
  2. 제 1항에 있어서,
    다양한 결정학적 방향에서 그래파이트 입자의 열전도도가 50 배 이상 상이한 것을 특징으로 하는 잠열 저장 물질.
  3. 제 1항 또는 제 2항에 있어서,
    그래파이트 박편의 종횡비가 1:10 이상인 것을 특징으로 하는 잠열 저장 물질.
  4. 제 1항 또는 제 2항에 있어서,
    그래파이트 박편의 평균 입경 d50이 30㎛ 이상인 것을 특징으로 하는 잠열 저장 물질.
  5. 제 1항 또는 제 2항에 있어서,
    그래파이트 박편의 벌크 밀도가 250g/ℓ 내지 700g/ℓ인 것을 특징으로 하는 잠열 저장 물질.
  6. 제 1항 또는 제 2항에 있어서,
    잠열 저장 물질 중 그래파이트 플레이트의 함량이 10 내지 40 부피%인 것을 특징으로 하는 잠열 저장 물질.
  7. 제 1항 또는 제 2항에 있어서,
    한 공간 방향에서 잠열 저장 물질의 열 전도도가, 수직의 공간 방향에서보다 두배 이상 높은 것을 특징으로 하는 잠열 저장 물질.
  8. 제 1항 또는 제 2항에 있어서,
    그래파이트 박편 및 팽창 그래파이트 입자가 상-변화 물질에 함입되는 것을 특징으로 하는 잠열 저장 물질.
  9. 제 1항 또는 제 2항에 있어서,
    잠열 저장 물질은, 융점이 -100℃ 내지 +500℃인, 파라핀, 당 알콜, 가스 하이드레이트, 물, 염 수용액, 염 하이드레이트, 염 하이드레이트의 혼합물, 염 및 염의 공융 블렌드, 알칼리 금속 하이드록사이드, 및 상기된 상-변화 물질 중 몇가 지의 혼합물로 구성되는 그룹으로부터의 상-변화 물질을 하나 이상 포함하는 것을 특징으로 하는 잠열 저장 물질.
  10. 제 9항에 있어서,
    잠열 저장 물질은 상-변화 물질인 나트륨 아세테이트 트리하이드레이트를 포함하는 것을 특징으로 하는 잠열 저장 물질.
  11. 제 9항에 있어서,
    잠열 저장 물질은 상-변화 물질인 칼슘 클로라이드 헥사하이드레이트를 포함하는 것을 특징으로 하는 잠열 저장 물질.
  12. 제 1항 또는 제 2항에 있어서,
    잠열 저장 물질이 하나 이상의 핵형성제를 포함하는 것을 특징으로 하는 잠열 저장 물질.
  13. 잠열 저장 단위 내 잠열 저장 물질이 느슨하게 패킹된 층 또는 자유-흐름 과립의 형태인 것을 특징으로 하는, 제 1항 또는 제 2항에 따른 잠열 저장 물질을 포함하는 잠열 저장 단위.
  14. 잠열 저장 단위가 잠열 저장 물질을 포함하는 성형된 물품을 포함하는 것을 특징으로 하는, 제 1항 또는 제 2항에 따른 잠열 저장 물질을 포함하는 잠열 저장 단위.
  15. 잠열 저장 물질의 구성성분이 혼합기, 압출기 및 반죽기로 혼합되는 것을 특징으로 하는, 제 1항 또는 제 2항에 따른 잠열 저장 물질의 제조 방법.
  16. - 용기 내에서 그래파이트 박편을 포함하는 그래파이트 베드를 제조하는 단계;
    - 상기 베드를 액체 상-변화 물질 층으로 도포하는 단계;
    - 상기 베드에 액체 상-변화 물질을 침투시키는 단계;
    - 상-변화 물질을 응고시키는 것을 특징으로 하는 단계를 포함하여 이루어지는, 제 1항에 따른 잠열 저장 물질의 제조 방법.
  17. 그래파이트 박편을 쉐이킹 또는 탬핑으로 배향시키는 것을 특징으로 하는, 제 16항에 따른 잠열 저장 물질의 제조 방법.
  18. - 수직 방향으로 이어지는 열교환기 튜브를 갖는 열 저장 용기를 제공하는 단계;
    - 튜브 사이의 공간에 그래파이트 박편을 포함하는 그래파이트 베드를 도입하는 단계;
    - 그래파이트 박편을 쉐이킹 또는 탬핑으로 배향시키는 단계;
    - 그래파이트 베드를 액체 상-변화 물질 층으로 도포하는 단계;
    - 그래파이트 베드에 상-변화 물질을 침투시키는 단계를 포함하여 이루어지는, 제 1항에 따른 잠열 저장 물질을 포함하는 잠열 저장 단위의 제조 방법.
  19. 제 16항 또는 제 18항에 있어서,
    침투시키는 동안 진공 또는 과압을 적용시키는 것을 특징으로 하는 잠열 저장 단위의 제조 방법.
  20. 사출 성형, 압출 및 프레스-성형을 포함하는 공정 중 하나를 통해 잠열 저장 물질로부터 성형된 물품을 제조하는 것을 특징으로 하는, 제 14항에 따른 잠열 저장 단위의 제조 방법.
  21. 성형된 물품을, 그래파이트 박편이 배향을 보이는 잠열 저장 물질 블럭으로부터 절단함으로써 제조하고, 절단 면이 그래파이트 박편의 배향에 수직인 것을 특징으로 하는, 제 14항에 따른 잠열 저장 단위의 제조 방법.
  22. 방, 빌딩 및 자동차의 온도 조절 및 공기 컨디셔닝, 감열 물품의 수송, 전자 성분의 냉각, 또는 열, 태양에너지 또는 산업 처리에서 생산된 처리열의 저장을 위해 사용되는, 제 1항 또는 제 2항에 따른 잠열 저장 물질.
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