KR20050065430A - 전기화학 전지 - Google Patents

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Abstract

종래의 내열성 용기를 사용하는 전기화학 전지에서는, 비교적 높은 전압, 예를 들면, 3 V 부근에서 사용되는 경우에, 집전체의 금속이 용해되어 특성이 매우 열화된다는 문제가 있다. 높은 전위에서라도 양의 전극 전류 집전체가 용해되는 것을 방지하기 위해서, 양의 전극 전류 집전체와 양의 전극이 서로 접촉하지 않도록 양의 전극 전류 집전체의 표면이 밸브 금속 또는 탄소에 의해 덮여진다. 따라서, 본 발명에 의한 전기화학 전지에서는, 양의 전극 전류 집전체가 용해되는 것이 방지된다.

Description

전기화학 전지{ELECTROCHEMICAL CELL}
본 발명은 비수용액 전해질 전지나 전기 이중층 캐패시터와 같은 전기화학 전지에 관한 것이다.
종래에, 전기화학 전지는, 예를 들면, 시계 기능의 백업 파워 서플라이(power supply), 반도체 메모리의 백업 파워 서플라이, 마이크로컴퓨터나 IC 메모리와 같은 전자 장치의 대기 파워 서플라이, 솔라 와치(solar watch)의 전지 또는 모터 구동용 전력공급장치로서 사용되고 있다.
많은 경우에 디스크 형태의 버튼식 전기화학 전지가 사용되고 있지만, 전기화학 전지에 리플로우 납땜이 수행될 때에는, 미리 단자 등을 케이싱에 용접하는 것이 필요하므로, 부품 수가 증가하고 제조 인시(man-hour) 또한 증가됨으로써, 제조 비용의 증가를 초래한다. 또한, 기판 상에 단자를 접속시키기 위한 공간을 제공하는 것이 필요하고, 따라서, 전지 크기 축소에 대한 제약이 있다.
또한, 전기화학 전지에서는 내열성의 향상이 요구된다. 이것은, 전기화학 전지가 리플로우 납땜을 이용하여 기판 상에 장착되기 때문이다. 여기서 사용되는 용어 "리플로우 납땜"은, 먼저 납땜이 수행될 인쇄 회로 기판의 부분에 땜납 크림 등을 미리 바르고, 그 다음에, 그 부분 위에 부품을 위치시키거나, 또는, 그 위에 부품이 위치된 후, 납땜이 수행될 부분에 작은 땜납 볼(땜납 범프)을 제공하고, 그 다음, 납땜이 수행될 부분이, 땜납의 녹는점 또는 그 이상, 예를 들면, 땜납이 용융되게 하는 200℃ 내지 260℃의 범위의 온도로 가열되게 내부가 고온 분위기를 갖도록 설정된 노(furnace)에 부품을 갖는 인쇄 회로 기판을 통과시켜, 납땜을 수행하는 방법을 나타내도록 의도된 것이다.
이들 문제를 해결하기 위해서, 전극과 전해질을 포함하기 위한 외부 외장(outer sheath)으로서 내열성 용기를 사용하고 단자를 구비한 전기화학 전지를 검토하게 되었다(예를 들면, 일본국 특허 제2001-216952호(항목 번호 2와 3 ; 도 1) 참조).
본 발명에 의해 해결되어야 하는 문제는 양의 전극 전류 집전체(positive electrode current collector)의 용해 문제이다.
종래의 전기화학 전지의 단면도가 도 3에 도시되어 있다.
용기(container)(101)의 재료가 세라믹스(ceramics)를 사용하여 준비되는 경우에, 용기(101)는, 알루미나와 같은 세라믹스로 이루어지고, 텅스텐, 몰리브덴, 크롬, 또는 이들의 합금들과 같이 높은 녹는점을 갖는 금속을 사용하여 그린 시트(green sheet)가 인쇄-배선 처리되고, 그 다음에, 소성하여 제조된다.
용기(101)의 바닥면 측에는, 양의 전극(106)이 제공되고, 이 양의 전극(106)이 전기 전도 접착제(1111)를 사용하여 양의 전극 전류 집전체(103)에 부착된다. 용기(101)는 뚜껑(lid)(102)에 의해 밀봉되고, 용기(101)와 뚜껑(102)은 금속제 링(metallic ring)(109)을 통해 서로 결합된다. 또한, 음의 전극(107)은 전기 전도 접착제(1112)를 사용하여 뚜껑(102)에 부착된다. 양의 전극(106)과 음의 전극(107)은 세퍼레이터(separator)(105)에 의해 서로 분리된다. 또한, 전극들을 외부 회로에 접속시키기 위해서 접속 단자 A(1041)와 접속 단자 B(1042)가 제공되어 있다.
그러나, 종래의 전기화학 전지가 비교적 높은 전압, 예를 들면, 3 V 부근에서 사용되는 경우에는, 양의 전극과 접촉하고 있는 양의 전극 전류 집전체(103)가 용해된다는 문제가 있다.
그 이유는, 전기화학 전지가 충전될 때, 양의 전극 측의 전위가 양의 전극 전류 집전체(103)를 용해시킬 정도의 전압까지 상승되기 때문이다.
본 발명의 목적은, 이들 상황을 감안한 것으로, 제조가 용이하고, 양의 전극 전류 집전체의 용해를 방지하며 높은 전압에서 사용될 수 있는 전기화학 전지를 제공하는 것이다.
본 발명에 의한 전기화학 전지에서는, 높은 전압이더라도 양의 전극 전류 집전체가 용해하지 않도록 양의 전극 전류 집전체와 양의 전극이 서로 접촉하지 않아 밸브 금속(valve metal) 또는 탄소(carbon)에 의해 양의 전극 전류 집전체를 덮음으로써, 양의 전극 전류 집전체의 용해를 방지하고 있다.
본 발명에 의한 전기화학 전지는, 양의 전극, 밸브 금속 또는 탄소를 포함하는 덮개부에 의해 덮여지며 덮개부를 통해 양의 전극에 전기적으로 접속되는 양의 전극 전류 집전체, 음의 전극, 전해질, 양의 전극, 음의 전극, 및 전해질을 수용하는 용기, 및 용기를 밀봉하기 위한 뚜껑을 포함한다. 또한, 다른 금속층들 중의 어느 하나가 양의 전극 전류 집전체와 덮개부 사이에 개재되고, 또한, 양의 전극 전류 집전체는 금이나 니켈에 의해 도금되고, 그 다음에, 덮개부에 의해 덮여질 수 있다.
전기화학 전지에 있어서, 양의 전극 전류 집전체에는, 텅스텐, 몰리브덴, 크롬, 또는 이들의 합금들이 사용될 수 있다.
양의 전극 전류 집전체의 덮개부의 밸브 금속은, 알루미늄, 탄탈, 니오브, 티타늄, 하프늄, 및 지르코늄 중의 어느 하나일 수 있다.
또한, 본 발명에 의한 전기화학 전지에서는, 양의 전극 전류 집전체의 일부는 용기에 매립되며 용기에 매립되지 않은 나머지 부분은 덮개부에 의해 덮여진다.
바람직하게, 본 발명에 의한 전기화학 전지에서는, 덮개부와 양의 전극이 전기 전도 접착제에 의해 서로 부착 또는 접속된다.
바람직하게, 본 발명에 의한 전기화학 전지에서는, 전기 전도 접착제에 의해 코팅된 양의 전극의 면적은 덮개부의 면적보다 크다.
또한, 용기가 세라믹스로 이루어지는 전기화학 전지도 바람직하다.
밸브 금속에 의해 양의 전극 전류 집전체의 표면을 덮음으로써, 양의 전극의 용해가 방지되고, 그럼으로써 높은 전압에서 전기화학 전지가 사용되게 한다. 또한, 용기에 내열성 재료를 사용함으로써, 내열성이 향상되고, 리플로우 납땜이 수행되더라도, 전기화학 전지의 특성이 열화되지 않음으로써, 신뢰성을 향상시킨다.
양의 전극 전류 집전체의 표면을 덮는 밸브 금속으로서 알루미늄, 탄탈, 니오브, 티타늄, 하프늄, 및 지르코늄 중의 어느 하나를 사용함으로써, 양의 전극의 용해가 방지될 수 있고, 그 다음에, 높은 전압에서 전기화학 전지가 사용될 수 있다.
양의 전극 전류 집전체의 일부를 용기에 매립함으로써, 덮여지는 부분이 작게 되고, 따라서, 핀홀과 같은 막 결함의 방지 및 균일한 덮음이 용이하게 됨으로써, 신뢰성을 향상시킨다. 종래의 방법에서는, 용기 외벽 부근의 양의 전극 전류 집전체를 덮는 것이 곤란하였고, 덮여지는 부분이 위치를 적은 정로라도 벗어나는 경우에, 양의 전극 전류 집전체의 일부를 노출되게 하거나 또는 금속제 링이나 결합 재료(joining material)와 접촉하게 하여 내부 단락 회로를 초래하고, 그 다음에, 그 기능을 파기할 위험이 있다. 한편, 본 발명에 의하면, 덮여지는 부분이 어느 정도 위치가 벗어나더라도, 양의 전극 전류 집전체의 일부를 노출되게 하거나 또는 금속제 링이나 결합 재료와 접촉하게 할 위험이 없고, 따라서, 양의 전극 전류 집전체가 용이하게 덮여질 수 있다.
또한, 덮개부와 양의 전극을 전기 전도 접착제에 의해 서로 부착시킴으로써, 전기화학 전지의 내부 저항이 작아짐으로써, 전기화학 전지의 특성을 향상시킨다.
또한, 전기 전도 접착제에 의해 코팅되는 양의 전극의 면적을 덮개부의 면적보다 크게 함으로써, 양의 활성화 재료(positive active material)의 접촉 면적이 커지고, 따라서, 전기화학 전지의 내부 저항이 보다 작아지게 된다.
용기에 세라믹스를 사용함으로써, 전기화학 전지의 내열성이 향상되고, 그 다음에, 리플로우 납땜이 수행되더라도, 전기화학 전지의 특성은 열화되지 않음으로써, 신뢰성을 향상시킨다.
본 발명에 의한 전기화학 전지의 단면도가 도 1에 도시되어 있다. 용기(106)의 바닥면 측에는 양의 전극(106)이 제공된다. 양의 전극 전류 집전체(103)의 표면 상에는 밸브 금속 또는 탄소를 포함하는 덮개부(112)가 형성되고 양의 전극(106)은 전기 전도 접착제(1111)를 사용하여 덮개부(112)에 부착된다. 양의 전극 전류 집전체(103)와 양의 전극(106)은 전기 전도 접착제(1111) 및 덮개부(112)를 통해 서로 전기적으로 접속되어 있다.
용기(101) 외벽의 상부에는 금속제 링(109)이 제공되고 금속제 링(109)의 표면 상에는 결합 재료가 제공된다. 결합 재료는 뚜껑(102)의 표면 상에도 제공되며 용융되어 용기(101)와 뚜껑(102)을 서로 밀봉시킨다. 뚜껑(102)에는 전기 전도 접착제(1112)에 의해 음의 전극(107)이 부착된다. 뚜껑(102)은 전기 전도성을 가지며 음의 전극 전류 집전체로서 작용한다.
또한, 양의 전극(106)과 음의 전극(107)은 세퍼레이터(105)에 의해 서로 분리된다. 또한, 양의 전극 전류 집전체와 덮개부(112) 사이에는 다른 금속이 제공될 수도 있고, 양의 전극 전류 집전체는 금이나 니켈에 의해 도금된 후, 덮개부에 의해 덮여질 수도 있다. 용기(101) 내부에는 전해질(108)이 채워진다.
다음에, 본 발명에 의한 다른 전기화학 전지의 단면도가 도 2에 도시되어 있다. 본 발명에 의한 용기(101)가 알루미나로 준비되는 경우에는, 바닥면이 되는 사각형 형태의 알루미나 그린 시트가 제공되고, 그 다음에, 이렇게 제공된 바닥면의 표면이 텅스텐 인쇄되어, 양의 전극 전류 집전체(103), 접속 단자 A(1041), 및 접속 단자 B(1042)의 각각의 배선부를 제공하고 있다.
또한, 덮개부를 형성하는 조건에 따라, 덮개부에는 결함이 종종 발생된다. 특히, 덮개부가 용기(101)의 측벽 부근에 있는 경우에, 결함이 발생되기 쉽다. 발생되는 막 결함의 예가 도 8에 도시되어 있다. 도 8에 A로 도시되는 바와 같이, 양의 전극 전류 집전체(103)의 일부가 노출되는 경우가 있고, 또는 도 8에 B로 도시되는 바와 같이, 덮개부가 금속제 링(109)과 접촉하는 경우가 있다. 도 8의 A로 도시되는 바와 같이, 양의 전극 전류 집전체(103)의 일부가 노출되는 경우에는, 전기화학 전지에 전압이 인가되면, 양의 전극 전류 집전체(103)의 일부가 종종 용해된다. 또한, 도 8의 B로 도시되는 바와 같이, 형성된 막이 금속제 링(109)과 접촉하여 전기화학 전지의 내부 단락을 초래하고, 그 다음에, 그 기능을 소멸시킨다. 내부 단락이 발생되는 것을 방지하기 위해서, 용기의 측벽 부근의 양의 전극 전류 집전체가 용기에 매립되고 용기에 매립되지 않은 다른 부분은 덮개부에 의해 덮여진다. 중앙에 원형의 구멍이 제공된 사각형 형태의 제2 알루미나 그린 시트가 제공된다. 이러한 배열에 의해, 양의 전극 전류 집전체의 면적은 제한될 수 있다. 양의 전극 전류 집전체(103)의 일부는 용기(101)에 매립되고 양의 전극 전류 집전체의 나머지 부분은 노출된다.
또한, 용기(101)의 외벽이 되는 알루미나 그린 시트가 제공된다. 전술한 바와 같은 구성의 용기(101)의 위에서 본 도면이 도 4에 도시되고 노출된 양의 전극 전류 집전체(103)의 면적은 용기 바닥면(1011)의 면적보다 작게 된다. 이 경우에, 양의 전극 전류 집전체(103)가 사각형 형태의 제2 알루미나 그린 시트의 구멍과 같은 형상을 가질 필요는 없지만, 프로세스 후에 제공되는 덮개부(112)와 전기적으로 접속될 수 있는 형상을 가질 수 있다. 예를 들면, 이것은 선(line) 형상 또는 띠(band) 형상을 가질 수 있다. 양의 전극 전류 집전체(103)와 양의 전극(106)은 덮개부(112)를 통해 서로 전기적으로 접속된다. 사각형 형태의 제2 알루미나 그린 시트의 구멍 형상이 원형일 필요는 없다.
다음에, 접속 단자 A(1041)와 접속 단자 B(1042)의 각각의 아직 수행되지 않은 배선이 용기(101)의 외벽에 제공되고, 그 다음, 소성되어 최종 용기(101)를 얻는다. 또한, 결과의 용기(101)에는 금속제 링(109)이 결합된다. 양의 전극 전류 집전체(103)의 표면 상에는 덮개부(103)가 제공된다. 이러한 구성의 위에서 본 도면이 도 5에 도시되어 있다. 양의 전극(106)은 전기 전도 접착제를 사용하여 부착된다. 양의 전극 측에는, 비록 덮개부(112)가 양의 전극(106)보다 작지만, 전기 전도 접착제(1111)가 양의 전극(106)과 거의 동일한 크기로 도포되므로, 전극 활성화 재료와 집전체의 각각의 전자들의 흐름이 방해되지 않고, 그럼으로써 내부 저항의 증가와 같은 전기화학 전지의 특성 열화를 초래하지 않는다. 또한, 집전체와 양의 전극(106)은 서로 부착될 필요가 없고 미리 전기 전도 접착제(1111)가 도포된 용기(101)의 바닥부에 위치되기만 하면 된다.
뚜껑(102)과 음의 전극(107)은 탄소를 포함하는 전기 전도 접착제(1112)에 의해 서로 미리 부착되어 있다.
금속제 링(109)은 도 2에 도시되는 바와 같이 외벽을 따라 이어져 있는 텅스텐층에 의해서 접속 부재 B(1042)에 전기적으로 접속된다.
용기 측의 뚜껑(102) 부분은 결합 재료가 되는 니켈이 도금된다.
양의 전극과 음의 전극, 세퍼레이터(105), 전해질(108)은 용기(101) 내부에 수용되고, 그 다음에, 용기(101)에는 뚜껑(102)이 씌워지고, 그 후, 저항 용접 이론을 이용하는 패러렐 시임 용접기(parallel seam welder)를 사용하여 용접되어, 뚜껑(102)의 서로 대향하는 다수 세트의 두 측이 이러한 두 측에 의해 동시에 용접된다. 이러한 용접 방법을 수행함으로써, 매우 확실한 밀봉이 얻어질 수 있다.
덮개부(112)는 용기(101)의 바닥면에 제공된 구멍을 완전이 덮는 것이 바람직하다. 이러한 구성의 위에서 본 도면 및 단면이 도 6 및 도 7에 각각 도시된다. 덮개부(112)에 의해서 매립되지 않은 양의 전극 전류 집전체(103) 부분을 완전히 덮음으로써, 덮개부(112)의 형성시에 발생되는 결함 등에 기인하여 양의 전극 전류 집전체(103)가 노출되는 일이 발생하지 않는다. 이 때문에, 전기화학 전지의 신뢰성이 상당히 향상된다.
덮개부(112)가 지나치게 큰 경우에, 전기 전도체가 용기(101)의 외벽 내부에 달라붙고, 그 다음에, 금속제 링(109)이나 결합 재료와 접촉하거나, 또는 전극 활성화 재료들이 서로 접촉함으로써, 내부 단락 형성을 초래한다.
세라믹스로 이루어진 용기(101)는 알루미나와 지르코니아와 같은 고 강도 및 절연 특성을 갖는 세라믹스를 사용할 수 있다. 기계가공(machining) 방법에 대해서는, 소정의 형상으로 가압된 그린 시트들을 서로 적층한 후, 소성하는 방법이, 양의 전극 전류 집전체(103), 접속 단자 A(1041), 및 접속 단자 B(1042)의 형성시 효과적이다.
양의 전극 전류 집전체(103), 접속 단자 A(1041), 및 접속 단자 B(1042)는 텅스텐 분말을 포함하는 텅스텐 인쇄를 이용하여 배선된 다음에, 소성된다. 양의 전극 전류 집전체(103)와 접속 단자 A(1041)는 서로 접속되어 있다.
양의 전극 전류 집전체에 텅스텐을 사용함으로써, 양의 전극 전류 집전체의 내열성이 향상되고, 또한, 텅스텐 인쇄를 이용함으로써, 용기와 텅스텐제의 양의 전극 전류 집전체는 동시에 용이하게 제조될 수 있다. 세라믹스의 용기가 고온에서의 소성에 의해 준비되는 경우에, 양의 전극 전류 집전체도 고온을 받게 되므로, 내열성 금속인 텅스텐, 몰리브덴, 크롬, 또는 이들의 합금들이 효과적이다. 몰리브덴과 같은 다른 내열성 재료들이 사용될 수도 있다. 그러나, 배선의 신뢰성 관점에서, 텅스텐이 유리하다.
전기화학 전지는, 대략 3 V와 같은 비교적 높은 전압에서 사용되는 경우에, 양의 전극 전류 집전체가 용해됨으로써, 특성이 상당히 저하시키는 문제가 있다.
때문에, 텅스텐을 포함하는 양의 전극 전류 집전체(103)의 표면 상에는 덮개부(112)가 형성되고, 그러면, 양의 전극 전류 집전체가 용해되는 것을 방지한다. 덮개부(112)에는, 밸브 금속이라고 하는 알루미늄, 탄탈, 니오브, 티타늄, 하프늄 또는 지르코늄, 또는 탄소가 사용된다. 특히, 알루미늄은 가격이 저렴하고 취급이 용이한 재료이다. 이들 재료 중의 어느 하나가 사용되는 경우에, Li 상대 전극에서 4V/vsLi의 전위가 덮개부(112)에 인가되더라도, 이것은 용해되지 않는다.
그 형성 방법들에 대해서는, 기상 증착법, 스퍼터링법, CVD법, 열 용사법(thermal spraying) 등이 있다. 알루미늄이 사용되는 경우는, 상온 용융염(부틸 피리디늄 클로라이드 욕(butyl pyridinium chloride bath), 이미다졸리움 클로라이드 욕(imidazolium chloride bath))을 사용하는 도금 또는 열 용사법이 이용될 수 있다. 본 발명에 의하면, 양의 전극 전류 집전체(103)의 면적이 작으므로, 덮개부(112)는, 도금의 경우에 결함을 가장 적게 발생시킴으로써, 또는, 기상 증착법, 스퍼터링법, CVD법 또는 열 용사법의 경우에 마스킹(masking) 없이 또는 간단한 마스킹을 필요로 함으로써 형성될 수 있다.
금속제 링(109)의 재료는 용기(101)의 열팽창 계수에 가까운 열팽창 계수를 갖는 것이 바람직하다. 예를 들면, 용기(101)가 6.8 ×10-6/℃의 열팽창 계수를 갖는 알루미나를 사용하는 경우에는, 금속제 링으로서 5.2 ×10-6/℃의 열팽창 계수를 갖는 KOVAR?이 사용되는 것이 바람직하다.
또한, 용접 후의 신뢰성을 향상시키기 위해서, 뚜껑(102)도 금속제 링과 마찬가지로 KOVAR?를 사용하는 것이 바람직하다. 그 이유는, 용접된 뚜껑(102)이 장치의 기판 표면 상에 장착될 때에, 즉, 리플로우 납땜이 수행될 때에, 뚜껑(102)이 다시 가열되기 때문이다.
접속 단자 A(1041)의 부분과 접속 단자 B(1042) 부분을 기판에 납땜하기 위해서, 이들의 표면들에, 니켈, 금, 주석 또는 땜납 층이 제공되는 것이 바람직하다. 용기(101)의 에지부도, 결합 재료와 친화성이 있는, 니켈, 금 등의 층이 제공되는 것이 바람직하다. 이 층의 형성 방법들로서는, 도금, 기상 증착법과 같은 기상법 등을 들 수 있다.
결합되는 금속제 링(109)와 뚜껑(102)의 각각의 표면 상에 결합 재료로서 니켈 및/또는 금 층을 제공하는 것이 효과적이다. 그 이유는, 금의 녹는점이 1063℃이고, 니켈의 녹는점이 1453℃이지만, 그 합금의 녹는점은 1000℃ 이하로 감소될 수 있기 때문이다. 이 층의 형성 방법들로서는, 도금, 기상 증착법과 같은 기상법, 인쇄와 같은 후막(thick-film) 형성 방법을 들 수 있다. 특히, 도금 및 인쇄를 이용하는 후박 형성 방법이 비용면에서 유리하다.
그러나, 결합 재료층에 P, B, S, N 및 C와 같은 불순물을 10% 이하가 되게 할 필요가 있다. 특히, 도금이 이용되는 경우에, 주의가 필요하다. 예를 들면, 비가수분해(non-hydrolysis) 도금시, 이 층에, 환원제인, 차인산소다(sodium hypophosphite)으로부터 P가 이동되고 디메틸아민 보란으로부터 B가 이동되는 경향이 있다. 또한, 가수분해 도금시, 형광제(brightening agent)의 첨가물 또는 음이온으로부터 불순물들의 이동이 가능하므로, 주의가 필요하다. 환원제, 첨가물 등의 양을 조절함으로써 불순물의 양을 10% 이하로 억제하는 것이 필요하다. 불순물의 양이 10% 이상이 되면, 결합면에 금속간 화합물이 형성됨으로써, 균열을 발생시킨다.
뚜껑(102) 측에 결합 재료로서 니켈이 사용되는 경우, 용기(101) 측은 결합 재료로서 금이 사용되는 것이 바람직하다. 금과 니켈 간의 비율은 1:2에서 1:1까지의 범위이고 용접 온도는 합금의 녹는점이 감소할수록 감소됨으로써, 결합 특성을 향상시킨다.
결합부의 용접시, 저항 용접 방법을 이용하는 시임 용접이 이용될 수 있다. 뚜껑(102)과 용기(101)가 점(spot) 용접에 의해 서로 일시적으로 고정된 후에, 서로 대향하는 뚜껑(102)의 두 측이 서로 대향하는 대응하는 롤러식 전극들에 의해 가압된 다음에, 통전됨으로써, 저항 용접에 기초한 용접을 수행한다. 뚜껑(102)의 4 측을 용접함으로써, 밀봉이 수행될 수 있다. 롤러식 전극들이 회전되면서 전류가 펄스 상태로 흐르게 되므로, 결합부는 용접이 행해진 후에 시임 형태로 된다. 펄스에 의한 개별 용접 마크들이 서로 겹치도록 적절한 제어가 수행되지 않으면, 완전한 밀봉은 실현될 수 없다.
전해질(액체)을 포함하는 전지 또는 캐패시터에 용접이 수행될 때에, 저항 용접 방법을 이용하는 시임 용접이 특히 바람직하다.
사용되는 세퍼레이터는 내열성 부직포가 바람직하다. 예를 들면, 롤-가압된 다공막 등과 같은 세퍼레이터는, 내열성을 가지지만, 저항 용접 방법을 이용하는 시임 용접시 인가되는 열에 의해 롤-가압 방향으로 수축하고, 그 결과, 내부 단락회로가 발생되기 쉽다. 내열성 수지나 유리섬유를 사용하는 세퍼레이터는 적은 정도로 수축하므로 바람직하다. 이러한 수지로서는, PPS(polyphenylene sulfide), PEEK(polyether ether ketone)이 바람직하다. 특히, 유리섬유가 효과적이다. 또한, 다공체의 세라믹스도 사용될 수 있다.
본 발명에 의한 전기화학 전지의 형상은 기본적으로 자유롭다. 종래의 코크(caulk) 밀봉을 이용하는 전기화학 전지의 형상은 거의 원 형상으로 제한된다. 이 때문에, 이러한 종래의 전지가 대부분 사각형 형상인 다른 전자 부품들과 정렬될 때에는, 쓸모 없는 사각 공간(dead space)이 발생하게 된다. 본 발명에 의한 전기화학 전지는, 사각형 형상이 되도록 설계될 수 있기 때문에, 단자의 돌출 등을 초래하지 않고, 따라서, 기판 상에 효율적으로 제공될 수 있다.
실시예 1
도 2에 도시되는 바와 같은 형상을 갖는 용기(101)를 사용하여 전기 이중층 캐패시터가 준비되었다. 용기(101)의 크기는 3 ×5 ㎜로 설정되었고 높이는 0.5 ㎜로 설정되었다. 외벽이 되는 용기(101) 부분의 두께는 0.3 ㎜로 설정되었다. 양의 전극 전류 집전체(103), 접속 단자 A(1041), 및 접속 단자 B(1042)는 텅스텐 인쇄를 이용하여 배선되었다. 양의 전극 전류 집전체(103)와 접속 단자 A(1041)는 서로 접속되어 있다. 양의 전극 전류 집전체(103)는, 1.0 ㎜의 직경을 갖는 원 형상으로 되게 하였고 면적이 용기(101)의 바닥면(1011)의 면적보다 대체로 작게 구성되었다. 0.15 ㎜의 두께를 갖는 KOVAR?로 이루어진 금속제 링(109)은 금-타입(gold-type) 브레이징(brazing) 재료를 사용하여 용기(101)의 상부에 미리 결합되었고, 따라서, 용기(101)의 외벽 높이는 0.4 ㎜가 되었다.
노출된 용기(101)의 금속 부분은 니켈 도금이 되고, 그 다음에, 금 도금되었다. 이러한 금 도금이 수행된 후에, 덮개부(112)는 알루미늄의 융융-분사를 수행함으로써 형성되었다. 뚜껑(102)에 대해서는, 미리 니켈 도금된 2 ×4 ㎜의 크기와 0.15 ㎜의 두께를 갖는 KOVAR?시트가 사용되었다.
양의 전극(106)과 음의 전극(107)의 각각에 대해서는, 2 ×4 ㎜의 크기와 0.15 ㎜의 두께를 갖는 활성화된 탄소 시트가 사용되었다. 양의 전극(106)은 전기 전도 접착제(1111)를 사용하여 용기(101)의 바닥부에 부착되었고, 음의 전극(107)은 전기 전도 접착제(1112)를 사용하여 뚜껑(102)에 부착되었다. 다음에, 양의 전극(106) 상에 세퍼레이터(105)가 위치되었고, 그 다음에, 1몰/L의 (C2H5)4NBF 4가 PC(propylene carbonate)에 첨가된 5 μL의 전해질이 첨가되었다. 음의 활성화 재료(107)에 미리 부착되어 있는 뚜껑(102)은 용기(101) 상에 위치되고, 그 다음에, 뚜껑(102)과 용기(101)는 점 용접을 수행함으로써 서로 일시적으로 고정되고, 그 후, 서로 대향하는 롤러식 전극들이 서로 대향하는 뚜껑(102)의 두 측에 대해 가압되고, 그 다음에, 통전되어, 저항 용접 이론에 기초한 시임 용접을 수행하였다.
비교예 1에서는, 보호부 부분에 구멍이 형성되어 양의 전극 전류 집전체가 노출되게 하는 전기 이중층 캐패시터가 준비되었다. 전극 재료, 전해질, 밀봉 방법 등은 실시예 1과 동일하게 구성된다.
실시예 1과 비교예 1의 각각의 전기 이중층 캐패시터는, 70℃에서 3.3 V의 전압이 인가되는 상태에서 소정 일 동안 보관되고, 그 다음에, 용량 유지율과 내부 저항의 변화를 측정하여, 일어난 열화 정도를 조사하였다. 도 9 및 도 10에 결과가 도시된다. 테스트에 있어서, 보통 70℃에서 10일 동안의 보관은 통상 조건 하에서의 1년 보관에 해당하는 것으로 간주된다. 실시예 1에서는, 40일 보관 후에도, 용량 유지율은 80%였고 내부 저항은 1000Ω이하였고, 따라서, 이들 결과는 매우 양호하여 실제 사용에 아무런 문제가 없었다. 이에 반해, 비교예 1에서는, 내부 저항이 증가하면서 용량 유지율이 크게 저하됨으로써, 전기화학 전지 내부에 열화가 일어나는 것을 발견하였다. 보관 후의 비교예 1의 전기화학 전지를 분해하여 검사하였을 때, 양의 전극 측 집전체의 다수 부분은 용해되어 있었다. 이러한 용해는, 양의 전극 전류 집전체가 완전히 덮여지지 않아 이 부분이 노출된다는 사실에 기인하여 발생되는 것으로 생각된다.
실시예 2
다음에, 다른 방법에 의해 덮개부가 형성된 실시예가 설명된다. 실시예 1과 마찬가지로, 전기 이중층 캐패시터는 도 2에 도시되는 것과 같은 형상을 갖는 용기(101)를 사용하여 준비되었다. 용기(101)의 크기는 3 ×5 ㎜로 설정되었고 높이는 0.5 ㎜로 설정되었다. 외벽이 되는 용기(101) 부분의 두께는 0.3 ㎜로 설정되었다. 양의 전극 전류 집전체(103), 접속 단자 A(1041), 및 접속 단자 B(1042)는 텅스텐 인쇄를 이용하여 배선되었다. 양의 전극 전류 집전체(103)는, 1.0 ㎜의 직경을 갖는 원 형상으로 되게 하였고 면적이 용기(101)의 바닥면(1011)의 면적보다 대체로 작게 구성되었다. 0.15 ㎜의 두께를 갖는 KOVAR?로 이루어진 금속제 링(109)은 금-타입 브레이징 재료를 사용하여 용기(101) 상부에 미리 결합되었고, 따라서, 용기(101)의 외벽 높이는 0.4 ㎜가 되었다.
용기(101)의 접속 단자들은 니켈 도금되고, 그 다음에, 금 도금되었다.
또한, 덮개부(112)의 형성시, (용기의 형상에 대응하여 사각형 개구부를 갖는 형상의) 단순한 금속 마스크가 용기(101) 위에 위치되고, 그 다음에, 알루미늄 기상-증착된다. 금속제 마스크가 제거된 후의 상태에서의 용기(101)의 사시도가 도 11에 도시된다. 덮개부(112)는 용기(101)의 바닥면에 사각형 형상으로 형성될 수 있었다. 이 경우에, 알루미늄 기상-증착된 막의 두께는 알루미늄 기상-증착된 막의 두께로서 8 ㎛가 효과적이라는 사실에 기인하여 대략 8 ㎛로 설정되었다. 두께가 3 ㎛ 이하인 경우는, 핀홀이 발생됨으로써, 캐패시터의 특성을 유지하는 것이 곤란하다는 것을 발견하였다. 또한, 두께가 15 ㎛ 이상인 경우는, 기상-증착을 수행하는 데에 상당한 시간이 걸려, 제조 비용의 관점에서 바람직하지 않다.
뚜껑(102)으로서는, 니켈 도금된 2 ×4 ㎜의 크기와 0.15 ㎜의 두께를 갖는 KOVAR?시트가 사용되었다.
실시예 1과 마찬가지로, 양의 전극(106)과 음의 전극(107)의 각각에 대해서는, 2 ×4 ㎜의 크기와 0.15 ㎜의 두께를 갖는 활성화된 탄소 시트가 사용되었다. 양의 전극(106)은 전기 전도 접착제(1111)를 사용하여 용기(101)의 바닥부에 부착되었고, 음의 전극(107)은 전기 전도 접착제(1112)를 사용하여 뚜껑(102)에 부착되었다. 다음에, 양의 전극(106) 상에 세퍼레이터(105)가 위치되었고, 그 다음에, 1몰/L의 (C2H5)4NBF4가 PC(propylene carbonate)에 첨가된 5 μL의 전해질이 첨가되었다. 음의 활성화 재료(107)에 부착된 뚜껑(102)은 용기(101) 상에 위치되고, 그 다음에, 뚜껑(102)과 용기(101)는 점 용접을 수행함으로써 서로 일시적으로 고정되고, 그 후, 서로 대향하는 롤러식 전극들이 서로 대향하는 뚜껑(102)의 두 측에 대해 가압되고, 그 다음에, 통전되어, 저항 용접 이론에 기초한 시임 용접을 수행하였다.
실시예 1과 마찬가지로, 실시예 2에 의한 전기 이중층 캐패시터는, 70℃에서 3.3 V의 전압이 인가되는 상태에서 소정 일 동안 보관되고, 그 다음에, 용량 유지율과 내부 저항의 변화를 측정하여, 일어난 열화 정도를 조사하였다. 결과는 매우 양호하여 실시예 1과 마찬가지로 실제 사용에 아무런 문제가 없었다.
본 실시예에서는, 전기 이중측 캐패시터만이 설명되었지만, 비수용성 이차전지에서도 동일한 보관 효과가 관찰되었다. 또한, 3.3 V 이하의 전압이 인가된 경우라도, 종래에 구성과 비교하여 보관 특성은 향상되었다.
본 실시예에서는, 덮개부(112)가 알루미늄으로 이루어진 경우만이 설명되었지만, 탄탈, 니오브, 하프늄 또는 지르코늄이 사용되는 경우에 동일한 효과가 얻어졌다. 알루미늄이 작업성이 용이하고 비용에 이점이 있기 때문에, 알루미늄을 사용하는 본 실시예가 설명되었다.
본 발명에 의한 전기화학 전지는 양의 전극 측 집전체의 재료와 형상을 검토함으로써 높은 보관 신뢰성을 얻게 되었다. 특히, 본 발명에 의한 전기화학 전지는, 전압이 인가되는 상태에서의 보관에 대해 불변하므로, 예를 들면, 메모리 백업 용도로 사용하는 것이 최적이다.
도 1은 본 발명에 의한 전기화학 전지의 단면도,
도 2는 본 발명에 의한 전기화학 전지의 단면도,
도 3은 종래의 전기화학 전지의 단면도,
도 4는 본 발명에 의한 전기화학 전지의 용기 상부에서 본 도면,
도 5는 본 발명에 의한 전기화학 전지의 덮개부가 형성된 용기 상부에서 본 도면,
도 6은 본 발명에 의한 덮개부(112)가 형성된 용기(101) 상부에서 본 도면,
도 7은 본 발명에 의한 용기(101)에 덮개부(112)가 형성된 경우의 단면도,
도 8은 종래의 전기화학 전지의 용기 단면도,
도 9는 실시예 1의 용량 유지율과 비교예 1의 용량 유지율의 움직임을 도시하는 그래프,
도 10은 실시예 1의 내부 저항과 비교예 1의 내부 저항의 움직임을 도시하는 그래프,
도 11은 본 발명에 의한 용기(101)에 덮개부(112)가 형성된 경우의 사시도이다.
〈도면의 주요부분에 대한 부호의 설명〉
101 : 용기 1011 : 용기 바닥면
102 : 뚜껑 103 : 양의 전극 전류 집전체
1041 : 접속 단자 A 1042 : 접속 단자 B
105 : 세퍼레이터 106 : 양의 전극
107 : 음의 전극 108 : 전해질
109 : 금속제 링 1111 : 전기 전도 접착제
1112 : 전기 전도 접착제 112 : 덮개부

Claims (11)

  1. 전기화학 전지에 있어서,
    양의 전극;
    밸브 금속 또는 탄소를 포함하는 덮개부에 의해 덮여지며 이 덮개부를 통해 상기 양의 전극에 전기적으로 접속되는 양의 전극 전류 집전체;
    음의 전극;
    전해질;
    상기 양의 전극, 상기 음의 전극, 및 상기 전해질을 보관하는 용기; 및
    상기 용기를 밀봉하기 위한 뚜껑
    을 포함하는, 전기화학 전지.
  2. 제1항에 있어서, 상기 양의 전극 전류 집전체는, 텅스텐, 몰리브덴, 크롬, 또는 이들의 합금들로 이루어지는, 전기화학 전지.
  3. 제1항에 있어서, 상기 밸브 금속은, 알루미늄, 탄탈, 니오브, 티타늄, 하프늄, 및 지르코늄으로 구성되는 군(group)으로부터 선택되는 하나 이상의 원소를 포함하는, 전기화학 전지.
  4. 제1항에 있어서, 상기 양의 전극 전류 집전체의 일부는 상기 용기에 매립되고 상기 용기에 매립되지 않은 나머지 부분은 상기 덮개부에 의해 덮여지는, 전기화학 전지.
  5. 제2항에 있어서, 상기 양의 전극 전류 집전체의 일부는 상기 용기에 매립되고 상기 용기에 매립되지 않은 나머지 부분은 상기 덮개부에 의해 덮여지는, 전기화학 전지.
  6. 제3항에 있어서, 상기 양의 전극 전류 집전체의 일부는 상기 용기에 매립되고 상기 용기에 매립되지 않은 나머지 부분은 상기 덮개부에 의해 덮여지는, 전기화학 전지.
  7. 제1항에 있어서, 상기 덮개부와 상기 양의 전극은 전기 전도 접착제에 의해 서로 부착되는, 전기화학 전지.
  8. 제7항에 있어서, 상기 전기 전도 접착제에 의해 코팅된 양의 전극의 면적은 상기 덮개부의 면적보다 큰 것인, 전기화학 전지.
  9. 제1항에 있어서, 상기 용기는 세라믹스(ceramics)로 이루어지는, 전기화학 전지.
  10. 제2항에 있어서, 상기 용기는 세라믹스로 이루어지는, 전기화학 전지.
  11. 제3항에 있어서, 상기 용기는 세라믹스로 이루어지는, 전기화학 전지.
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