KR20030051655A - 연료 개질 시스템 및 그 개시 제어 방법 - Google Patents
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Abstract
연료 개질 시스템은, 공급된 연료 가스 상에 개질 반응을 수행하는 개질 촉매부(4), 상기 개질 가스로부터 수소를 추출하는 멤브레인 수소 분리기(5), 상기 멤브레인 반응기(2)를 가열하기 위한 연소 가스를 공급하는 공급 장치(14, 8~12), 상기 멤브레인 수소 분리기(5)의 온도를 검출하기 위한 센서(16), 및 콘트롤러를 구비한다. 공급 장치는 개질 촉매부가 멤브레인 반응기(2)의 개시시 개질 반응을 시작하기 전에, 연소 가스를 상기 멤브레인 반응기(2)로 공급한다. 또한, 상기 공급 장치는 멤브레인 수소 분리기(5)가 목표 온도 이상일 때, 멤브레인 반응기(2)로의 연소 가스의 공급을 중단한다. 그 후, 연료 공급 장치는 연료를 상기 연료 개질 촉매부(4)에 공급한다. 이러한 방식으로, 멤브레인 수소 분리기에서의 수소 메짐성이 방지될 수 있다.
Description
종래 기술로부터 공지된 연료 개질 시스템의 형태는 수소 투과 멤브레인(멤브레인 수소 분리기)을 이용하여 개질 가스로부터 수소를 분리하는 멤브레인형 수소 발생기를 구비한다. 일본 특개평 제2001-135336호는 이 형태의 멤브레인형 수소 발생기를 사용하는 연료 개질 시스템을 개시한다.
수소 투과 멤브레인의 강도, 특히 금속 수소 투과 멤브레인의 강도는 수소의 투과시 감소된다. 이 현상은 수소 메짐성(embrittlement)으로서 공지되어 있다. 결국, 연료 개질 시스템은 이러한 수소 메짐성을 고려하여 수소를 수소 투과 멤브레인에 공급해야 한다. 수소 메짐성은 팔라디움 멤브레인 또는 팔라디움 합금 멤브레인과 같은 금속 멤브레인 수소 분리기에서 저온에서 발생하는 경향이 있다.
본 발명은 연료 개질 시스템에 관한 것이다.
도 1은 본 발명의 제 1 실시예에 따른 연료 개질 시스템을 도시한다.
도 2는 멤브레인 수소 분리기에 인가된 압력과 멤브레인 수소 분리기의 목표 온도 간의 관계의 맵을 도시한다.
도 3은 제 1 실시예에 따른 제어 루틴을 설명하는 흐름도이다.
도 4는 제 2 실시예에 따른 연료 개질 시스템을 도시한다.
도 5는 제 2 실시예에 따른 제어 루틴을 설명하는 흐름도이다.
그러나, 종래 기술의 연료 개질 시스템의 상기 형태는 수소 메짐성의 문제점에 대한 충분한 해법을 가지고 있지 않다. 특히, 연료 개질 시스템을 개시할 때, 개질재에 의하여 생성된 수소는 멤브레인 수소 분리기의 온도가 저 레벨일 때, 멤브레인 수소 분리기에 공급된다. 따라서, 수소가 저온에서 멤브레인 수소 분리기에 공급될 때, 수소 메짐성이 멤브레인 수소 분리기에 유발되어, 이것이 멤브레인 수소 분리기의 투과성을 감소시킨다.
따라서, 본 발명의 목적은 저온에서 수소 메짐성을 방지할 수 있는 연료 개질 시스템을 제공하는 것이다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은, 개질 가스로 공급된 연료 가스를 개질하기 위한 개질 촉매부, 개질 가스로부터 수소를 분리하기 위한 멤브레인 수소 분리기, 멤브레인 수소 분리기에 의하여 분리된 수소를 연료 셀에 전달하기 위한 수소 통로, 및 개질 촉매부를 가열시키는 연소 촉매부를 가지는 멤브레인 반응기; 상기 멤브레인 반응기에 연소 가스를 공급하고, 상기 연소 가스를 생성하기 위한 연소실을 가지는 제 1 공급 장치; 상기 개질 촉매부에 연료 가스를 공급하는 제 2 공급 장치; 멤브레인 수소 분리기의 온도를 검출하는 센서; 및 콘트롤러를 구비하는 연료 개질 시스템을 제공한다.
콘트롤러는, 개질 촉매부가 연료 가스의 개질 반응을 개시하기 전에, 멤브레인 수소 분리기의 온도가 목표 온도 이상인지를 판단하고; 멤브레인 수소 분리기의 온도가 목표 온도 보다 낮을 때, 개질 촉매부와 수소 통로 중 적어도 하나에 제 1 공급 장치가 연소 가스를 공급하도록 명령하고; 멤브레인 수소 분리기의 개질 촉매부의 온도가 목표 온도에 도달할 때, 제 1 공급 장치가 연소 가스의 공급을 중단하도록 명령하고, 제 2 공급 장치가 멤브레인 반응기에 연료 가스의 공급을 개시하도록 명령한다.
본 발명의 다른 특징과 이점들 외, 상세는 본 명세서의 이하에 나타나며, 첨부 도면에 도시되어 있다.
도 1은 제 1 실시예에 따른 연료 개질 시스템의 개략도이다.
이 실시예에 따른 연료 개질 시스템은, 연료 가스를 발생시키는 증발기(1), 순수 수소를 생성하는 멤브레인 반응기(2), 다시 말하면 멤브레인형 수소 발생기, 전기 화학 반응에 의하여 전력을 발생시키는 연료 셀(7), 및 시스템을 웜업하기 위하여 열을 생성하는 연소실(14)을 구비한다.
멤브레인 반응기(2)는, 개질 반응을 위하여 요구되는 열을 공급하는 연소 촉매부(3), 개질 반응을 수행하는 개질 촉매부(4), 및 상기 개질 촉매부(4)로부터 멤브레인 수소 분리기(5)를 통하여 투과에 의하여 분리되는 수소가 멤브레인 반응기(2)로부터 방출되도록 하는 수소 통로(6)를 구비한다.
연소 촉매부(3)는, 연료 셀(7)로부터 방출된 애노드 유출시 수소를 연소시키는 플라티넘(Pt), 팔라디움(Pd), 또는 로듐(Rh)과 같은 촉매를 구비한다. 개질 촉매부(4)는 니켈(Ni), 구리-아연(Cu-Zn), 또는 루테늄(Ru)과 같은 촉매를 구비한다. 멤브레인 수소 분리기(5)는 멤브레인 반응기(2)에서 개질 촉매부(4)와 수소 공급 통로(6)를 분리한다. 멤브레인 수소 분리기(5)는, 팔라디움(Pd), 팔라디움 합금, 바나듐(V), 탄탈(Ta), 또는 니오븀(Nb)과 같은 금속으로 형성된다. 이들 금속은 내부에 수소를 저장하는 특성을 가져서 수소에 대한 투과성을 가지고, 고온에서보다 저온에서 수소 메짐성이 발생한다. 온도 센서(16)와 압력 센서(17)는 멤브레인 수소 분리기(5)에 제공된다.
증발기(1)는 열 교환기이고, 원재로서 물과 액체 탄화수소 연료가 공급되어 연료 가스를 생성한다. 증발기(1)에서, 연소 촉매부(3) 또는 수소 통로(6)로부터 공급된 연소 가스로부터의 열은 물로부터의 스팀과 탄화수소 연료의 가스 혼합물과 열교환에 의한 액체 탄화수소 연료를 포함하는 연료 가스를 생성한다. 연료 가스는 연료 가스 통로(33)를 경유하여 멤브레인 반응기(2)의 개질 촉매부(4)로 공급된다. 개질 반응은 연소 촉매부(3)와 개질 촉매부(4) 간의 열 교환에 의하여 연료 가스에서 수행된다. 멤브레인 수소 분리기(5)는 결과적인 개질 가스에서 수소의 선택적 투과를 허용한다. 수소는 수소 통로(6)를 통하여 연료 셀(7)에 공급된다. 연료 셀(7)은 전기화학 반응에 의하여 전력을 생성한다. 과잉 수소, 즉 애노드 유출은 연료 셀(7)로부터 방출되어, 멤브레인 반응기(2)의 연소 촉매부(3)로 공급되어 잉여 수소를 공기로 연소시킨다. 공기는 공기 압축기(미도시)로부터 공급되고, 공기량은 콘트롤러(15)에 의하여 작동되는 밸브(31)에 의하여 제어된다.
멤브레인 반응기(2)의 개질 촉매부(4)는 탄화수소 연료에 개질 반응을 수행한다. 탄화수소 연료는 메탄올, 가솔린, 또는 천연가스를 구비할 수도 있다. 개질 반응은 메탄올 개질 반응을 예로서 이하에 설명될 것이다. 메탄올이 스팀 개질 반응을 경험할 때, 식 (1)에 나타낸 메탄올 분해 반응과 식 (2)에 나타낸 CO 치환 반응이 동시에 진행된다. 전체적인 반응은 식 (3)에 나타나 있다. 식 (2)에 나타난 바와 같은 반응을 시프트 반응이라고 한다.
CH3OH -> CO + 2H2- 90.0 (kJ/mol) (1)
CO + H2O -> CO2+ H2+ 40.5 (kJ/mol) (2)
CH3OH + H2O -> CO2+ 3H2- 49.5 (kJ/mol) (3)
연료 셀(7)은 전해질층을 사이에 끼우는 한쌍의 전극들을 구비한다. 애노드라 칭하는 한 전극에 수소 함유 가스가 공급된다. 캐소드라 칭하는 다른 한 전극은 산소 함유 가스가 공급된다. 양 전극에서 발생하는 전기화학 반응에 의하여 전동력이 생성된다.
연료 셀(7)에서 발생하는 전기화학 반응은 이하에 나타낸다.
H2-> 2H++ 2e-(4)
(1/2)O2+ 2H++ 2e--> H2O (5)
H2+ (1/2)O2-> H2O (6)
식 (4)는 애노드에서 발생하는 반응을 나타내고, 식 (5)는 캐소드에서 발생하는 반응을 나타낸다. 연료 셀(7)에 발생하는 전체적인 반응은 식 (6)에 나타낸다.
이 실시예에 따른 연료 셀(7)은 플라티넘을 구비하는 촉매가 제공된 전극들과의 양자 교환 멤브레인 연료 셀(PEMFC)이다. 큰 농도의 일산화탄소(CO)가 연료 셀에 공급된 개질 가스에 함유된다면, 애노드의 촉매의 기능은 플라티넘 촉매에 의하여 CO의 흡수의 결과로서 불리하게 영향을 받는다. 결과적으로, 멤브레인 수소 분리기(5)는 연료 셀(7)에 공급된 개질 가스의 CO 농도를 수십 ppm의 레벨로 감소시킨다.
일반적으로 연료 개질 시스템의 개시시, 멤브레인 수소 분리기(5)의 온도는 낮다. 수소가 개질 촉매부(4)에서 이들 조건들 하에서 개질 반응에 의하여 생성되면, 멤브레인 수소 분리기(5)의 메짐성은 수소가 저온에서 멤브레인 수소 분리기(5)로 공급되는 것으로부터 발생될 수도 있다. 수소 메짐성은 멤브레인 수소 분리기(5)의 투과 성능을 감소시킨다.
본 발명에 따른 연료 개질 시스템은 연료 개질 시스템의 개시시 멤브레인 수소 분리기(5)의 온도를 목표 온도로 급속히 상승시켜, 멤브레인 수소 분리기(5)의 수소 메짐성을 방지한다. 콘트롤러(15)는 멤브레인 수소 분리기(5)에 인가된 압력, 즉 개질 촉매부(4) 상의 압력에 기초하여 목표 온도를 설정한다. 목표 온도 미만에서, 멤브레인 수소 분리기(5)에는 수소가 개질 촉매부(4)에서 개질 반응에 의하여 생성될 때 수소 메짐성이 발생한다. 연료 개질 시스템은 연소실(14)에 의하여 생성된 연소 가스를 각각 멤브레인 반응기(2)의 연소 촉매부(3), 개질촉매부(4), 및 수소 통로(6)에 공급한다. 이 연료 개질 시스템에 연소실(14)로부터 멤브레인 반응기(2)로 연소 가스를 공급하는 주 통로가 제공된다. 주 통로는 주 통로를 따라 3개의 통로로 분기된다. 3개의 통로는, 제 1 유량 제어 밸브(11)가 제공된 개질 촉매부(4)로의 제 1 연소 가스 통로(10), 제 2 유량 제어 밸브(13)가 제공된 수소 통로(6)로의 제 2 연소 가스 통로(12), 및 제 3 유랑 제어 밸브(9)가 제공된 연소 촉매부(3)로의 제 3 연소 가스 통로(8)를 구비한다.
연료 개질 시스템에 연소 촉매부(3)에서 증발기(1)로 배출 가스를 공급하기 위한 연소 가스 방출 통로(18)가 제공되어, 물과 연료를 기화시키는 데 요구되는 열을 공급한다. 연료 개질 시스템에는 또한 개질 촉매부(4)에서 연소 촉매부(3)로 배출 가스를 공급하는 개질 가스 통로(22)가 제공된다. 연료 개실 시스템에는 또한 수소 통로(6)로부터 연료 셀로 수소를 공급하기 위한 수소 공급 통로(19)를 따라 스위칭 밸브(21)를 경유하여 갈라지는 연소 가스 방출 통로(20)가 제공된다. 연소 가스 방출 통로(20)는 개시시 멤브레인 수소 분리기(5)의 온도를 증가시키는 데 사용되는 연소 가스용 방출 통로이다.
온도 센서(16)로부터의 신호, 압력 센서(17)로부터의 신호, 및 시스템 외부로부터의 시스템 개시 명령 신호가 콘트롤러(15)에 입력된다. 콘트롤러(15)는 이들 신호에 기초하여 유량 제어 밸브(9, 11, 13)의 개폐를 제어한다.
콘트롤러(15)는, 중앙 처리 장치(CPU), 리드 온리 메모리(ROM), 랜덤 억세스 메모리(RAM), 및 입/출력 인터페이스(I/O 인터페이스)가 제공된 마이크로컴퓨터를 구비한다. 콘트롤러(15)는 복수의 마이크로컴퓨터들을 구비할 수도 있다.
연료 개질 시스템의 개시후 그리고 개질 촉매부(4)로의 연료 가스의 공급전, 콘트롤러(15)는 유량 제어 밸브(9, 11, 13)를 개방하여, 연소실(14)에 의하여 생성된 연소 가스가 연소 촉매부(3)로의 연소 가스 통로(8), 개질 촉매부(4)로의 연소 가스 통로(10), 및 수소 통로(6)로의 연소 가스 통로(12)를 통하여, 멤브레인 반응기(2)의 수소 통로(6), 개질 촉매부(4), 및 연소 촉매부(3)에 공급된다.
또한, 콘트롤러(15)는 개질 가스 통로(22) 상에 배치된 압력 제어 밸브(34)를 사용함으로써 개질 촉매부(4) 상의 압력을 제어하여, 개질 촉매부(4) 상의 압력이 개질 시스템의 개시 동작 및 정규 동작 전체에 걸쳐 고정값으로 유지된다. 그러므로, 멤브레인 수소 분리기(5) 상에서 연소 가스의 압력은 실질적으로 개질 가스의 압력과 동일하다.
이 실시예에서 공급된 연소 가스는 연료를 함유하지 않은 린 연소 가스를 구비하여, 실질적으로 개질 촉매부(4)에 의한 수소 생성을 방지한다. 린 연소 가스의 공급은 연료 가스의 공급이 수소 메짐성을 유발할 수 있어도, 멤브레인 수소 분리기(5)에서 수소 메짐성을 유발하지 않는다.
멤브레인 수소 분리기(5)의 온도는 상기 방식으로 연소 가스를 공급함으로써 목표 온도로 급속히 상승되고, 따라서 연료 가스가 개질 촉매부(4)에 공급될 때 멤브레인 수소 분리기(5)에서 수소 메짐성을 방지할 수 있다.
콘트롤러(15)는 또한, 연료 탱크(25)로부터 증발기(1)로 연료를 도입하는 증발기(1)용 주입 밸브(27), 물 탱크(28)로부터 증발기(1)로 물을 도입하는 증발기(1)용 주입 밸브(28), 및 연소실(14)로 연료를 도입하는 연소실(15)용 주입밸브(29)를 제어한다. 콘트롤러(15)는 또한 공기 압축기(미도시)로부터 연료 셀(7)로 공기를 공급하는 밸브(30)를 제어한다.
제어기(15)는 온도 센서(16)와 압력 센서(17)를 이용하여, 멤브레인 수소 분리기(5)에 인가된 압력과 멤브레인 수소 분리기(5)의 온도를 모니터링한다. 다시 말하면, 콘트롤러(15)는 개질 촉매부(4) 상의 압력을 모니터링한다. 멤브레인 수소 분리기(5)의 온도가 압력에 의존하는 목표 온도에 도달할 때, 콘트롤러(15)는 유량 제어 밸브(9, 11, 13)의 개방을 영의 값을 취하도록 제어하여, 멤브레인 반응기(2)로의 연소 가스의 공급을 중단한다. 목표 온도가 도달된 직후, 증발기(1)는 물과 연료 가스의 공급에 의하여 연료 가스를 생성하여, 이 연료 가스를 개질 촉매부(4)로 공급하여 개질 반응을 착수한다.
멤브레인 수소 분리기(5)의 수소 메짐성을 방지하기 위하여, 개질 반응은 멤브레인 수소 분리기(5)의 온도가 목표 온도에 도달할 때 까지 수행되지 않는다. 멤브레인 수소 분리기(5)에서의 수소 메짐성은, 수소가 저온에서 그리고 고압 하에 공급될 때 발생하는 경향이 있다. 도 2는 멤브레인 수소 분리기에 인가된 압력과 멤브레인 수소 분리기(5)의 목표 온도 간의 관계를 도시하는 맵이다. 이 맵은 콘트롤러(15)의 ROM에 기억된다.
도 2를 참조하여, 수소 메짐성이 생성된 영역은 도면에서 목표 온도-압력 커브의 저온측 상에 있다. 멤브레인 수소 분리기는 이 영역에서 사용될 수 없으므로, "비사용 영역"이라 칭한다. 이 맵은 단지 예시적인 것이고, 팔라디움 멤브레인 수소 분리기의 사용에 대응한다. 목표 온도는 통상적으로 금속 멤브레인 수소분리기에 대하여 압력이 증가할 때 상승한다. 도 2를 다시 참조하여, 수소가 멤브레인 수소 분리기에 공급될 때, 고압은 고온에서도 수소 메짐성을 유발한다. 팔라디움 멤브레인 수소 분리기의 경우에서, 5 기압의 부분압에서의 수소는 200℃의 고온에서도 수소 메짐성을 유발한다.
콘트롤러(15)는 개질 촉매부(4)의 하부에 압력 제어 밸브(34)를 제어하여 연소 가스의 압력 또는 개질 가스의 압력을 고정값으로 제어하므로, 콘트롤러(15)는 멤브레인 수소 분리기(5) 상에 인가되는 개질 가스의 압력 대신, 개시시 멤브레인 수소 분리기(5) 상에 인가된 연소 가스의 압력에 응답하여 멤브레인 수소 분리기(5)에 대한 목표 온도를 설정한다.
수소 메짐성이 개질 가스의 압력 보다 개질 가스에서의 수소의 부분압에 의하여 직접 영향을 받아도, 이 실시예에서 개질 가스의 압력과 실질적으로 동일한 연소 가스의 압력은 목표 온도를 설정하는 데 사용된다. 개질 가스의 압력이 개질 가스에서의 수소의 부분압 보다 높으므로, 목표 온도는 개질 가스에서의 수소의 결과로서 멤브레인 수소 분리기(5)의 수소 메짐성을 방지하기 위하여 충분히 높은 온도로 설정된다.
개질 반응에 의한 수소의 생성은 약 100℃의 비교적 저온에서 발생한다. 그 결과, 개질 반응은 통상적으로, 멤브레인 수소 분리기(5) 상에 배치된 온도 센서(16)에 의하여 측정된 온도가 목표 온도에 도달하기만 하면 개시된다. 또한, 개질 반응이 시작하는 멤브레인 수소 분리기(5)에 대한 목표 온도는 멤브레인 수소 분리기(5) 상에 배치된 압력 센서(17)에 의하여 측정된 압력이 증가함에 따라 상승한다. 이러한 방식으로, 수소 메짐성은 개질 반응이 시작할 때 방지될 수 있다.
멤브레인 수소 분리기(5)의 온도가 연소 가스를 개질 촉매부(4)와 수소 통로(6)로 공급함으로써 효과적으로 상승될 수 있어도, 멤브레인 반응기(2)의 전체적인 온도는 개질 촉매부(4)와 수소 통로(6)에 부가하여 연소 촉매부(3)로의 연소 가스의 공급에 의하여 상승된다. 결과적으로, 멤브레인 반응기(2)의 내구성은 멤브레인 반응기(2)에서의 온도 분포로부터 유발된 열적 스트레인을 억제함으로써 향상된다.
또한, 연소실(14)에서 생성된 연소 가스가 멤브레인 반응기(2)의 개질 촉매부(4), 수소 통로(6), 및 연소 촉매부(3)에 공급될 때, 콘트롤러(15)는 개질 촉매부(4)용 제 1 유량 제어 밸브(11), 수소 통로(6)용 제 2 유량 제어 밸브(13), 및 연소 촉매부(3)용 제 3 유량 제어 밸브(9)로, 각 부에 인가된 연소 가스의 유속을 동일한 유속으로 제어한다. 연소 촉매부(3)와 개질 촉매부(4)에서의 압력 손실은 수소 통로(6)에서의 압력 손실보다 큰 경향이 있고, 이는 촉매가 연소 촉매부(3)와 개질 촉매부(4)에서 지원되고, 핀과 같은 지지체가 상기 촉매부(3, 4)에 삽입되기 때문이다. 그러므로, 콘트롤러(15)는 유량 제어 밸브(13)의 개방 보다 유량 제어 밸브(9, 11)의 개방이 크도록 설정하여, 각 부로의 유속을 동일하게 하고 온도 상승의 효율성을 최적화한다.
각 부에 대한 유속은 연소 가스 통로(8, 10, 12)의 단면적(유량 방향에 수직인)을 조절함으로써 동일화될 수도 있다. 다시 말하면, 제 1 연소 가스 통로(10)와 제 3 연소 가스 통로(8)의 단면적은 제 2 연소 가스 통로(12)의 단면적 보다 크도록 설정될 수도 있다.
도 3에 도시된 흐름도를 참조하여, 연료 개질 시스템을 시작하기 위한 제어 루틴의 예가 설명될 것이다. 이 루틴은 콘트롤러(15)에 의하여 수행된다.
우선 단계 S301에서, 멤브레인 수소 분리기(5)에 인가된 압력과 멤브레인 수소 분리기(5)의 온도가 압력 센서(17)와 온도 센서(16)를 사용하여 콘트롤러(15)에 의하여 판독된다. 이후, 루틴은 도 2에 도시된 온도-압력 맵을 보며 목표 온도가 검출 압력에 기초하여 설정되는 단계 S302로 진행한다. 그 후, 루틴은, 검출 온도가 단계 S302에서 설정된 목표 온도 보다 낮은 지의 여부를 판단하는 단계 S303으로 진행한다. 단계 S302와 단계 S303에서 수행된 프로세스는 수소 메짐성이 생성될 수도 있는 비사용 영역에 검출 온도와 압력이 있는 지를 판단한다.
검출 온도가 단계 S303에서의 목표 온도보다 낮을 때, 루틴은 스위칭 밸브(21)가 연료 셀(7)을 향하는 방향에서 연소 가스 방출 통로(20)를 향하는 방향으로 가스의 흐름 방향을 전환시키도록 명령을 받는 단계 S304로 진행한다. 따라서, 연료 셀(7)의 플라티넘 촉매의 열화가 미량의 CO를 포함하는 연소 가스의 연료 셀(7)로의 공급을 중단함으로써 방지된다.
다음, 루틴은 공기와 연료가 연소실(14)로 공급되는 단계 S305로 진행한다. 연료의 완전 연소를 보장하기 위하여, 공기-연료 비가 린값에 설정되고, 린 연소가 연소실(14)에서 수행된다. 그 후, 루틴은 유량 제어 밸브(9, 11, 13)가 개방되어, 연료를 함유하지 않는 린 연소 가스가 멤브레인 반응기(2)에 공급되는 단계 S306으로 진행한다.
상기 방식으로, 멤브레인 반응기(2)로의 연소 가스의 공급은 멤브레인 수소 분리기(5)의 온도를 상승시킨다. 그후, 루틴은 단계 S301로 리턴하여, 단계 S301 ~ S303에서의 프로세스가 실행된다. 멤브레인 수소 분리기(5)의 온도가 단계 S303에서의 목표 온도 보다 낮을 때, 다시 말하면, 멤브레인 수소 분리기(5)가 사용될 수 있을 때, 루틴은 단계 S307로 진행한다. 단계 S307에서, 제 1 유량 제어 밸브(11), 제 2 유량 제어 밸브(13), 및 제 3 유량 제어 밸브(9)가 폐쇄된다. 또한, 연소실(14)로의 연료 및 공기의 공급이 중단되어, 연소 가스의 생성이 중단된다. 그후, 단계 S308에서, 연료와 물이 증발기(1)로 공급되어, 스팀과 기화된 연료를 포함하는 연료 가스가 멤브레인 반응기(2)의 개질 촉매부(4)로 공급되어, 개질 촉매부(4)에서 개질 반응을 시작한다. 또한, 밸브(31)가 개방되어 멤브레인 반응기(2)의 연소 촉매부(3)로 공기를 공급한다. 그후, 단계 S309에서, 멤브레인 반응기(2)에 의하여 생성되고 분리된 수소는 스위칭 밸브(21)를 연료 셀(7)로 전환시킴으로써 연료 셀(7)에 공급된다. 동시에, 공기가 연료 셀(7)에 공급되어, 연료 셀(7)은 공기와 수소의 공급의 결과로서 전력을 생성한다.
이러한 방식으로, 연료 개질 시스템의 개시시, 연료를 포함하지 않은 연소 가스를 사용함으로써의 멤브레인 반응기(2)의 가온은 멤브레인 반응기(2)의 수소 메짐성을 방지한다.
이후, 도 4를 참조하여, 본 발명의 제 2 실시예를 설명할 것이다.
도 4에서, 도 1의 구성요소들과 동일한 구성요소들은 동일한 번호로 지정되고, 부가적인 설명은 생략한다. 제 1 실시예에 대한 차이점은, 제 2 실시예에서연소실(14)로부터의 멤브레인 반응기(2)로의 연소 가스 통로가 분기되지 않고, 연소 촉매부(3)로의 연소 가스 통로(8) 만을 구성한다는 점이다. 연소 촉매부(3)로부터 연장하는 연소 가스 통로는 개질 촉매부(4)로의 제 1 연소 가스 통로(10)와 수소 통로(6)로의 제 2 연소 가스 통로(12)로 분기된다.
제 2 실시예의 효과는 이후에 설명된다. 이 실시예에서, 연료 개질 시스템의 개시시, 연소실(14)에 의하여 생성된 연소 가스는 제 3 연소 가스 통로(8)를 통하여 통과함으로써 멤브레인 반응기(2)의 연소 촉매부(3)에만 공급된다. 이러한 방식으로 공급된 연소 가스는 연소 촉매부(3)에서 연소되는 연료를 함유하는 농축(rich) 연소 가스이다. 잔류 비연소 연료를 함유하는 농축 연소 가스는 연소실(14)에 공급되는 공기와 연료에 관한 공기-연료 비를 높임으로써 생성된다. 린 연소는 농축 연소 가스의 부가와 동시에, 농축 연소 가스에서의 비연소된 연료를 연소시키기 위하여 충분한 양의 공기를 연소 촉매부(3)에 공급함으로써 연소 촉매부(3)에서 수행된다. 이후, 연소 촉매부(3)에 의하여 생성된 린 연소 가스는, 개질 촉매부(4)를 연결하는 제 1 연소 가스 통로(10)와 수소 통로(6)를 연결하는 제 2 연소 가스 통로(12)를 통하여 멤브레인 반응기(2)의 수소 통로(6)와 개질 촉매부(4)에 공급된다.
이 때 공급된 린 연소 가스는 연료를 함유하지 않기 때문에, 개질 반응에서 생성되는 수소는 개질 촉매부(4)에서 생성되지 않는다. 이러한 방식으로, 멤브레인 수소 분리기(5)의 온도는 멤브레인 반응기(2)의 각 구성요소로의 연소 가스의 공급 결과로서 급격히 상승하여, 시스템에 대한 개시 능력이 향상된다.콘트롤러(15)는 멤브레인 수소 분리기(5)에 인가된 압력과 멤브레인 수소 분리기(5)의 온도를 모니터링하고, 또한 멤브레인 수소 분리기(5)의 온도가 목표 온도에 도달하면 개질 반응을 개시하기 위한 제어를 수행한다. 목표 온도는 멤브레인 수소 분리기(5)에 인가된 압력을 고려하여 설정된다. 압력이 더 높아짐에 따라, 개질 반응이 개시되는 멤브레인 수소 분리기(5)에 대한 목표 온도는 증가된다. 이러한 방식으로, 수소 메짐성이 방지되는 것을 보장할 수 있다.
도 5의 흐름도를 참조하여, 연료 개질 시스템을 개시하기 위한 콘트롤러(15)에 의하여 수행되는 예시적인 제어 루틴이 설명된다.
제 1 실시예와 동일한 방식으로, 단계 S510에서, 멤브레인 수소 분리기(5)에 인가된 압력과 멤브레인 수소 분리기(5)의 온도는 온도 센서(16)와 압력 센서(17)를 이용하여 콘트롤러(15)에 의하여 판독된다. 루틴은 단계 S502로 진행하여, 도 2에 도시된 바와 같은 온도-압력 맵을 보고 검출 압력에 기초하여 목표 온도를 설정한다. 단계 S508에서, 검출 온도가 목표 온도 보다 낮은 지의 여부를 판단한다. 단계 S503에서의 판단 결과가 긍정일 때, 루틴은 스위칭 밸브(21)가 연소 가스 방출 통로(20)로 전환되는 단계 S504로 진행한다. 그후, 단계 S505에서, 연소실(14)로의 공기와 연료의 공급이 시작되고, 농축 연소 가스가 생성된다.
단계 S506에서, 연소 촉매부(3)로의 제 3 유량 제어 밸브(9)가 개방되어, 농축 연소 가스가 연소 촉매부(3)로 공급되게 한다. 단계 S507에서, 공기는 연소 촉매부(3)로 공급되어, 고온 린 연소 가스가 연소 촉매부(3)에 의하여 생성된다. 다음, 단계 S508에서, 개질 촉매부(4)로의 제 1 유량 제어 밸브(11)와, 수소 통로(6)로의 제 2 유량 제어 밸브(13)가 개방되고, 따라서 린 연소 가스가 개질 촉매부(4)와 수소 통로(6)에 공급된다. 멤브레인 반응기(2)로의 연소 가스의 공급은 멤브레인 수소 분리기(5)의 온도를 상승시킨다. 그후, 루틴은 단계 S501로 리턴하여, 단계 S501 ~ S503의 프로세스가 실행된다. 검출 온도가 단계 S503에서 목표 온도 보다 낮지 않을 때, 루틴은 모든 유량 제어 밸브(9, 11, 13)가 폐쇄되는 단계 S509로 진행한다. 다음, 단계 S510에서, 연소실(14)로의 공기와 연료의 공급이 중단되어, 멤브레인 반응기(2)로의 연소 가스의 공급이 중단된다. 그 후, 단계 S511에서, 연료와 물이 증발기(1)에 공급되어, 기화된 연료 가스가 멤브레인 반응기(2)의 개질 촉매부(4)에 공급된다. 또한, 멤브레인 반응기(2)의 연소 촉매부(3)와 연료 셀(7)로의 공기의 공급이 단계 S511에서 시작된다. 단계 S512에서, 스위칭 밸브(21)가 연료 셀(7)로 전환된다. 이러한 방식으로, 수소가 연료 셀(7)에 전달된다. 연료 셀(7)은 수소와 공기가 공급됨으로써 전력 발생을 시작한다.
상기 제어 루틴에 도시된 바와 같이, 연소실(14)에 의하여 생성된 농축 연소 가스가 연소 촉매부(3)로 공급되고, 린 연소가 연소 촉매부(3)에서 수행된다. 연료를 함유하지 않은 결과적인 고온 연소 가스는 개질 촉매부(4)와 수소 통로(6)에 공급된다. 이러한 방식으로, 멤브레인 수소 분리기(5)의 온도가 효과적으로 상승하여, 연료 개질 시스템을 개시하는 데 요구되는 시간이 단축된다.
본 발명이 본 발명의 특정 실시예들을 참조하여 상기에 설명되었으나, 본 발명은 상술된 실시예들에 한정되지 않는다.
상기 2개의 실시예들에서, 맵은 도 2에 도시된 바와 같이 제공되어, 개질 반응이 시작되는 목표 온도와 개질 촉매부(4) 상의 압력 간의 관계를 정의한다. 콘트롤러(15)는 개질 촉매부 상의 압력에 기초하여 목표 온도를 설정한다. 그러나 대안적으로, 목표 온도와, 수소 통로(6)와 개질 촉매부(4) 간의 수소 차동압과의 관계를 도시하는 맵이 설정될 수도 있다. 이 경우, 연료 개질 시스템에는 개질 촉매부(4)와 수소 통로(6) 모두에서 가스 성분과 압력을 검출하는 센서가 제공될 수도 있다. 후속하여, 수소의 차동압은 센서의 검출 결과로부터 계산될 수도 있고, 목표 온도가 수소 차동압을 기초로 하여 설정될 수도 있다.
본 발명에 따른 연료 개질 시스템을 개시하는 제어 방법은 멤브레인 수소 분리기(5)를 이용하는 다른 연료 개질 시스템에 적용된다. 예컨대, 본 발명에 따른 제어는 개질 촉매부(4)가 멤브레인 수소 분리기(5)와는 독립적으로 제공되는 시스템에 적용될 수 있다.
상기 실시예에서, 연소 가스는 개질 촉매부(4)에 직접 제공되어, 멤브레인 수소 분리기(5)를 가열시킨다. 그러나, 멤브레인 수소 분리기(5)는 열 교환에 의하여 가열될 수도 있다.
또한, 상기 실시예에서, 개시시, 개질 시스템은 개질 촉매부(4) 상의 압력을 고정값으로 유지하고, 따라서 연소 가스의 압력은 개질 가스와 동일하다. 그러나, 개질 시스템이 개시시 개질 촉매부(4) 상의 압력을 고정값으로 유지하지 않으면, 콘트롤러(15)는 연소 가스의 압력에 응해서가 아니라, 개질 가스의 수소의 예측 분압 또는 개질 가스의 예측 압력에 응해서 멤브레인 수소 분리기(5)의 목표 온도를 또한 설정할 수 있다.
일본 특허 출원 P2001-284350(2001년 9월 19일 출원)의 전체 내용이 여기서 참조용으로 사용되었다.
상술된 실시예들의 수정 및 변형이 상기 교시에 비추어 당업자게에 가능할 것이다. 본 발명의 범위는 다음의 청구항을 참조하여 규정된다.
Claims (12)
- 공급된 연료 가스를 개질 가스로 개질시키기 위한 개질 촉매부(4); 상기 개질 가스로부터 수소를 분리하기 위한 멤브레인 수소 분리기(5); 상기 멤브레인 수소 분리기에 의하여 분리된 수소를 연료 셀(7)로 전달하기 위한 수소 통로(6); 및 상기 개질 촉매부를 가열하기 위한 연소 촉매부(3)를 가지는 멤브레인 반응기(2);연소 가스를 상기 멤브레인 반응기로 공급하고, 상기 연소 가스를 생성하기 위한 연소실(14)을 가지는 제 1 공급 장치(8, 9, 10, 11, 12, 13, 14, 25, 29);상기 개질 촉매부로 상기 연료 가스를 공급하기 위한 제 2 공급 장치(1, 25, 26, 27, 28, 33);상기 멤브레인 수소 분리기의 온도를 검출하기 위한 센서(16); 및개질 촉매부가 상기 연료 가스 상에 개질 반응을 개시하기 전에, 멤브레인 수소 분리기(5)의 온도가 목표 온도 이상인지의 여부를 판단하고, 상기 멤브레인 수소 분리기의 온도가 상기 목표 온도보다 낮을 때, 상기 개질 촉매부와 수소 통로 중 적어도 하나에 상기 제 1 공급 장치가 상기 연소 가스를 공급하도록 명령하고, 그리고 상기 멤브레인 수소 분리기의 온도가 상기 목표 온도에 도달할 때, 상기 제 1 공급 장치가 상기 연소 가스의 공급을 중단하도록 하고, 상기 제 2 공급 장치가 상기 멤브레인 반응기의 상기 개질 촉매부에 상기 연료 가스의 공급을 개시하도록 명령하는 콘트롤러(15)를 구비하는 것을 특징으로 하는 연료 개질 시스템.
- 제 1 항에 있어서, 상기 제 1 공급 장치는 상기 연소실로부터 상기 개질 촉매부로 상기 연소 가스를 전달하기 위한 제 1 통로(10), 및 상기 콘트롤러(15)로부터의 명령에 응답하여 상기 연소 가스의 유속을 규제하기 위하여 상기 제 1 통로에 제공된 제 1 밸브(11)를 구비하고, 상기 콘트롤러(15)는 또한 상기 멤브레인 수소 분리기의 온도가 상기 목표 온도 보다 낮을 때, 상기 제 1 밸브(11)가 상기 연소 가스의 흐름을 허용하도록 명령하는 것을 특징으로 하는 연료 개질 시스템.
- 제 1 항에 있어서, 상기 제 1 공급 장치는 상기 연소 가스를 상기 연소실에서 상기 수소 통로로 전달하기 위한 제 2 통로(12)와, 상기 콘트롤러(15)로부터의 명령에 응답하여 상기 연소 가스의 유속을 규제하기 위하여 상기 제 2 통로에 제공된 제 2 밸브(13)를 구비하고, 상기 콘트롤러(15)는 또한, 상기 멤브레인 수소 분리기의 온도가 상기 목표 온도보다 낮을 때, 상기 제 2 밸브가 상기 연소 가스의 흐름을 허용하도록 명령하는 것을 특징으로 하는 연료 개질 시스템.
- 제 1 항에 있어서, 상기 제 1 공급 장치는 상기 연소 가스를 상기 연소실에서 상기 연소 촉매부로 전달하기 위한 제 3 통로(8)와, 상기 콘트롤러(15)로부터의 명령에 응답하여 상기 연소 가스의 유속을 규제하기 위하여 상기 제 3 통로에 제공된 제 3 밸브(9)를 구비하고, 상기 콘트롤러(15)는 또한, 상기 멤브레인 수소 분리기의 온도가 상기 목표 온도보다 낮을 때, 상기 제 3 밸브가 상기 연소 가스의 흐름을 허용하도록 명령하는 것을 특징으로 하는 연료 개질 시스템.
- 제 1 항 내지 제 4 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 제 1 공급 장치에서의 상기 연소실(14)은 연료를 함유하지 않은 린 연소 가스를 생성하는 것을 특징으로 하는 연료 개질 시스템.
- 제 1 항에 있어서, 상기 연소실(14)에 의하여 생성된 상기 연소 가스는 연료를 함유하고,상기 제 1 공급 장치는, 상기 연소 가스를 상기 연소 촉매부(3)에서 상기 개질 촉매부(4)로 전달하고, 상기 콘트롤러(15)로부터의 명령에 응답하여 상기 연소 가스의 유속을 규제하기 위한 제 1 밸브가 제공된 제 1 통로(10), 및 상기 연소 가스를 상기 연소실(14)에서 상기 연소 촉매부(3)로 전달하고, 상기 콘트롤러(15)로부터의 명령에 응답하여 상기 연소 가스의 유속을 규제하기 위하여 제공된 제 3 밸브가 제공된 제 3 통로(8)를 구비하고, 상기 연소 촉매부(3)는 상기 연소 가스에 함유된 상기 연료를 연소시키고,상기 콘트롤러(15)는 또한, 상기 멤브레인 수소 분리기(5)의 온도가 상기 목표 온도 보다 낮을 때, 상기 제 1 및 제 3 밸브(9, 11)가 상기 연소 가스의 흐름을 허용하도록 명령하는 것을 특징으로 하는 연료 개질 시스템.
- 제 1 항에 있어서, 상기 연소실에 의하여 생성된 상기 연소 가스는 연료를 함유하고,상기 제 1 공급 장치는, 상기 연소 가스를 상기 연소 촉매부(3)에서 상기 수소 통로(6)로 전달하고, 상기 콘트롤러(15)로부터의 명령에 응답하여 상기 연소 가스의 유속을 규제하기 위한 제 2 밸브(13)가 제공된 제 2 통로(12), 및 상기 연소 가스를 상기 연소실(14)에서 상기 연소 촉매부(3)로 전달하고, 상기 콘트롤러(15)로부터의 명령에 응답하여 상기 연소 가스의 유속을 규제하기 위하여 제공된 제 3 밸브(9)가 제공된 제 3 통로(8)를 구비하고, 상기 연소 촉매부(3)는 상기 연소 가스의 상기 연료를 연소시키고,상기 콘트롤러(15)는 또한, 상기 멤브레인 수소 분리기(5)의 온도가 상기 목표 온도 보다 낮을 때, 상기 제 2 및 제 3 밸브가 상기 연소 가스의 흐름을 허용하도록 명령하는 것을 특징으로 하는 연료 개질 시스템.
- 제 1 항에 있어서, 상기 제 1 공급 장치는 상기 연소 가스를 상기 수소 통로(6), 상기 개질 촉매부(4), 및 상기 연소 촉매부(3)에 공급하여, 상기 수소 통로, 상기 개질 촉매부, 및 상기 연소 촉매부로의 유속이 실질적으로 동일한 것을 특징으로 하는 연료 개질 시스템.
- 제 8 항에 있어서, 상기 제 1 공급 장치는, 상기 콘트롤러(15)로부터의 명령에 응답하여 상기 개질 촉매부(4)로의 상기 연소 가스의 유속을 규제하기 위한 제 1 밸브(11), 상기 콘트롤러(15)로부터의 명령에 응답하여 상기 수소 통로(6)로의 상기 연소 가스의 유속을 규제하기 위한 제 2 밸브(13), 및 상기 콘트롤러(15)로부터의 명령에 응답하여 상기 연소 촉매부(3)로의 상기 연소 가스의 유속을 규제하기 위한 제 3 밸브(9)를 구비하고,상기 콘트롤러(15)는 상기 제 1, 제 2, 및 제 3 밸브를 제어하여, 상기 수소 통로, 상기 개질 촉매부, 및 상기 연소 촉매부로의 상기 유속이 실질적으로 동일한 것을 특징으로 하는 연료 개질 시스템.
- 제 8 항에 있어서, 상기 수소 통로(6)로 상기 연소 가스를 전달하는 통로(12)의 단면적은 상기 개질 촉매부(4)에 상기 연소 가스를 전달하는 통로(10)의 단면적과, 상기 연소 촉매부(3)에 상기 연소 가스를 전달하는 통로(8)의 단면적 보다 작은 것을 특징으로 하는 연료 개질 시스템.
- 제 1 항에 있어서, 상기 멤브레인 수소 분리기(5)에 인가된 압력을 검출하기 위한 센서(17)를 더 구비하고,상기 콘트롤러(15)는 또한, 상기 멤브레인 수소 분리기에 인가된 상기 압력에 응답하여 상기 멤브레인 수소 분리기에 대한 목표 온도를 설정하여, 상기 목표 온도가 상기 압력이 증가함에 따라 상승하는 것을 특징으로 하는 연료 개질 시스템.
- 연료 개질 시스템에서의 사용을 위한 개시 제어 방법으로서, 상기 연료 개질 시스템은, 공급된 연료 가스를 개질 가스로 개질시키기 위한 개질 촉매부(4), 상기개질 가스로부터 수소를 분리시키기 위한 멤브레인 수소 분리기(5), 상기 멤브레인 수소 분리기에 의하여 분리된 수소를 연료 셀(7)에 전달하기 위한 수소 통로(6), 및 상기 개질 촉매부를 가열시키기 위한 연소 촉매부(3)를 가지는 멤브레인 반응기(2); 연소 가스를 상기 멤브레인 반응기로 공급하고, 상기 연소 가스를 생성하기 위한 연소실(14)을 가지는 제 1 공급 장치(8, 9, 10, 11, 12, 13, 14, 25, 29); 상기 연소 가스를 상기 연소 촉매부로 공급하기 위한 제 2 공급 장치(1, 25, 26, 27, 28, 33); 및 상기 멤브레인 수소 분리기의 온도를 검출하기 위한 센서(16)를 구비하고,상기 방법은,상기 개질 촉매부가 상기 연료 가스 상에 개질 반응을 개시하기 전에, 상기 멤브레인 수소 분리기(5)의 상기 온도가 목표 온도 이상인지의 여부를 판단하는 단계;상기 멤브레인 수소 분리기의 상기 온도가 상기 목표 온도 보다 낮을 때, 상기 제 1 공급 장치가 상기 연소 가스를 상기 개질 촉매부와 상기 수소 통로 중 적어도 하나에 공급하도록 명령하는 단계; 및상기 멤브레인 수소 분리기의 상기 온도가 상기 목표 온도에 도달할 때, 상기 제 1 공급 장치가 상기 연소 가스의 공급을 중단하도록 하고, 상기 제 2 공급 장치가 상기 멤브레인 반응기의 상기 개질 촉매부로의 상기 연소 가스의 공급을 시작하도록 명령하는 단계를 구비하는 것을 특징으로 하는 개시 제어 방법.
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