JP2003095606A - 燃料改質システム - Google Patents
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Abstract
質システムの起動方法を提供する。 【解決手段】供給された燃料ガスの改質反応を行う改質
触媒部4と、改質ガス中の水素を取り出す水素分離膜5
及び水素通路6と、排気ガス及び燃料の燃焼により改質
触媒部4を加熱する燃焼触媒部3とから形成された膜反
応器2と、膜反応器2を加熱するための燃焼ガスを生成
する燃焼器14と、水素分離膜5の温度を検知または推
測する手段16、17とを備えた燃料改質システムにお
いて、起動時に膜反応器2の改質触媒部4と水素通路6
の少なくとも一方に燃焼ガスを供給し、水素分離膜5の
温度が所定値以上になったら燃焼ガスの供給を停止し改
質反応を開始する。
Description
る。
テムとしては、燃料の部分酸化反応および水性ガスシフ
ト反応を起こし生成された水素を、水素透過膜を透過さ
せることにより取り出すメンブレン型水素生成器と、カ
ソード排出ガスと燃料ガスとを混合させて水素生成器に
供給する空気供給路と、水蒸気透過膜によってカソード
排出ガスから水蒸気を分離し、水蒸気をスイープガスと
して水素生成器に供給する水蒸気分離器を備えるシステ
ム構成とし、システムの起動時には、以下の制御を行う
こととしている。
風機および燃料電池の水素極の圧力を高くするための圧
縮器を起動し、燃料供給源からの燃料供給に先立って燃
料の過湿を行い、その後水素生成器内の圧力を高めるた
めの圧縮機を起動する。燃料供給源から供給された燃料
ガスは余熱熱交換によって予熱された後、空気供給路か
ら供給される酸素および水蒸気を含むカソード排出ガス
とともに水素生成器に流入する。このような起動時の制
御を行う膜反応器を適用した燃料改質システムが特開20
00-135336号に示されている。
このような膜反応器を適用した燃料改質システムにおい
ては、システムの起動時に水素分離膜の温度が低下して
いる状態で燃料を供給するため、改質反応により水素が
発生するとともに、低温の水素分離膜に水素を供給する
こととなる。そのため、水素分離膜に脆化が発生し、透
過性能が低下してしまうという問題がある。
めに、水素脆化を回避し、短時間でシステムを起動する
ことができる燃料改質システムを提供することを目的と
する。
れた燃料ガスの改質反応を行う改質触媒部と、改質ガス
中の水素を取り出す水素分離膜及び水素通路と、改質触
媒部を加熱する燃焼触媒部とから構成された膜反応器
と、前記膜反応器を加熱する燃焼ガスを生成する燃焼器
と、前記水素分離膜の温度を検知または推測する手段と
を備えた燃料改質システムにおいて、起動時に前記膜反
応器の前記改質触媒部と前記水素通路の少なくとも一方
に燃焼ガスを供給し、前記水素分離膜の温度が所定値以
上になったとき燃焼ガスの供給を停止し改質反応を開始
する。
テム起動時に、前記改質触媒部及び前記水素通路に燃焼
ガスを供給する。
テム起動時に、前記燃焼触媒部に燃焼ガスを供給する。
の発明において、システム起動時に、前記膜反応器に供
給する燃焼ガスを希薄燃焼ガスとする。
て、システム起動時に、前記燃焼器で生成したリッチ燃
焼ガスを前記燃焼触媒部に供給して希薄燃焼を行うこと
により生成した希薄燃焼ガスを、前記膜反応器の改質触
媒部および水素通路に供給する。
の発明において、システム起動時に、前記膜反応器に燃
焼ガスを供給し、その流量を導入する部分に応じて変更
する。
テム起動時、前記水素通路へ供給する燃焼ガスの流量を
前記改質触媒部および前記燃焼触媒部より少なくする。
水素通路への燃焼ガスの流路径を前記改質触媒部および
前記燃焼触媒部への燃焼ガスの流路径より小とする。
か一つにおいて、前記燃料改質システムは前記膜反応器
内の圧力を検知または推定する手段を備え、前記膜反応
器の圧力が高いほど改質反応を開始する前記水素分離膜
の温度を高く設定する。
時に燃焼ガスを膜反応器に供給し、水素分離膜の温度が
所定値以上になったら燃焼ガスの供給を停止し、改質反
応を開始するので、低温状態の水素分離膜に水素を供給
しないこととなり、水素脆化による水素透過性能の低下
を回避することが可能となる。
反応器の改質触媒部及び水素通路に燃焼ガスを供給する
こととしたため、水素分離膜の速やかな昇温を行うこと
ができる。その結果、水素脆化を回避するとともに、水
素分離膜の温度が所定値にいたるまでの時間、すなわち
改質反応を開始するまでの時間を短縮することができ、
システムの起動性を向上できる。
に、膜反応器の燃焼触媒部に燃焼ガスを供給することと
したため、膜反応器内の全ての通路を同時に加熱するこ
とができるので、膜反応器内の温度勾配による熱歪み等
を回避し、耐久性を向上できる。
膜反応器に供給する燃焼ガスが希薄燃焼ガスであるとし
たため、改質反応の開始を確実に回避して水素分離膜の
水素脆化を防止することが可能となる。
燃焼器で生成したリッチ燃焼ガスを膜反応器の燃焼触媒
部に供給し希薄燃焼を行い、それにより生じた希薄燃焼
ガスを膜反応器の改質触媒部および水素通路に供給する
こととしたため、速やかに昇温を行うことができる。ま
た、改質反応の開始を確実に回避して水素脆化を防止す
るとともに、膜反応器内の全ての通路をほぼ同時に加熱
することで膜反応器内の温度勾配による熱歪み等を回避
し、耐久性を向上することができる。
に、膜反応器に燃焼ガスを供給し、その流量を導入する
部分に応じて変更することとしたため、膜反応器内の各
通路の圧力損失に応じて流量を変更することで各部位で
の効率的な昇温が可能となり、水素分離膜の速やかな昇
温を行うことで水素脆化を回避するとともに、膜反応器
内の全ての通路をほぼ同時に過熱することで膜反応器内
の温度勾配による熱歪み等を回避し、耐久性を向上する
ことができる。
おいて、膜反応器に燃焼ガスを供給し、膜反応器の水素
通路への流量を改質触媒部および燃焼触媒器より少なく
することとしたため、触媒支持体や担持した触媒を含む
改質触媒部および燃焼触媒部での圧力損失の増加に応じ
た流量を供給することが可能となる。そのため、各部位
での効率的な昇温が可能となり、水素分離膜の速やかな
昇温を行うことで水素脆化を回避するとともに、膜反応
器内のすべての通路をほぼ同時に加熱することで膜反応
器内の温度勾配による熱歪み等を回避し、耐久性を向上
させることができる。
て、膜反応器に燃焼ガスを供給し、膜反応器の水素通路
への流路径を改質触媒部および燃焼触媒部の流路径より
も小とすることとしたため、膜反応器内の各通路の圧力
損失に応じて流量を変更することで、各部位での効率的
な昇温が可能となる。これにより、水素分離膜の速やか
な昇温を行うことができ、水素脆化を回避するとともに
膜反応器内全ての通路をほぼ同時に加熱することで、膜
反応器内の温度勾配による熱歪み等を回避し、耐久性を
向上させることが可能となる。
高いほど、改質反応を開始する水素分離膜の温度を高く
設定する。そのため、圧力上昇時には水素脆化が発生す
る温度限界も高くなるが、それに伴い改質反応を開始す
る温度を高く設定することで、水素脆化を確実に回避す
ることができる。
料改質システムの概要を示したものである。
には改質ガスを生成するための蒸発器1と、純水素を生
成するための膜反応器2と、電気化学反応により発電す
る燃料電池7と、システムを暖機するための燃焼器14
とから構成される。
質触媒部4と、改質反応に必要な熱を供給する燃焼触媒
部3と、改質触媒部4から水素分離膜5を透過して分離
された水素を取りだすための水素通路6から構成する。
なお、水素分離膜5には温度計16と圧力計17を設置
する。
と水を蒸発器1に供給し、膜反応器2の燃焼触媒部3か
ら供給される燃焼ガスとの熱交換により、炭化水素系燃
料と水の混合蒸気である燃料ガスを生成する。燃料ガス
を、膜反応器2の改質触媒部4に導入し、燃焼触媒部3
との熱交換を行うことで、燃料ガスの改質反応を行う。
生成した改質ガス中の水素を、水素分離膜5によって選
択透過し、水素通路6を経て燃料電池7へ供給し、電気
化学反応により起電力を得ることになる。余剰の水素は
燃料電池7から排出し、膜反応器2の燃焼触媒部3に供
給する。
系燃料の改質反応を行う。燃料ガスとしては、メタノー
ル、ガソリンや天然ガス等を用いるが、ここではメタノ
ールを燃料ガスとして用いた場合の水蒸気改質反応につ
いて説明する。メタノールを水蒸気改質する時の反応は
式(1)で示すメタノール分解反応と、式(2)に示す
CO変成反応が同時に進行し、全体として式(3)の反
応式で表される。ここで、式(2)の反応はシフト反応
と呼ばれる。
ルギーや熱エネルギーを経ることなく直接電気エネルギ
ーに変換するものである。通常の形態としては、電解質
層を挟んで一対の電極を配置し、一方の電極(陰極…ア
ノードという)に水素を含んだガスを供給するとともに
他方の電極(陽極…カソードという)に酸素を含んだガ
スを供給し、両電極で起きる電気化学反応を利用して起
電力を得ることとなる。以下に燃料電池7で起きる電気
化学反応を表した式を示す。
極側における反応を表し、燃料電池7全体としては式
(6)に示す反応が進行していることとなる。
ている本実施形態の燃料電池7は、固体高分子型燃料電
池であり、電池反応を促進している白金等の触媒を備え
ている。しかし供給されたガス中にCOが含まれている
場合には、このCOが白金触媒に吸着して触媒としての
機能を低下させ、式(4)に示したアノードにおける反
応を阻害して燃料電池7の性能を阻害してしまう。その
ため燃料電池7のような固体高分子型の燃料電池で発電
を行う場合には、CO除去器や水素分離膜5等のCO除
去手段を用いて供給するガス中のCOを所定値以下に低
減して電池性能の低下を防ぐことが必要となる。なお、
このような固体高分子型の燃料電池7において、供給さ
れるガス中のCO濃度の許容値は通常数十ppm程度であ
る。
離膜5を用いるような燃料改質システムにおいては、シ
ステム起動時に水素分離膜5の温度が低下している状態
で燃料を供給するため、改質反応により水素が発生する
とともに、低温の水素分離膜5に水素を供給することと
なる。そのため、水素脆化が発生し、水素分離膜5の透
過性能が低下してしまうという問題がある。
形態では、燃料改質システムの起動時に水素分離膜5を
素早く昇温させるために、燃焼器14で生成した燃焼ガ
スを膜反応器2の燃焼触媒部3、改質触媒部4、水素通
路6にそれぞれ供給する。そのため、燃焼器14から膜
反応器2へ燃焼ガスを供給する通路を、その途中から、
流量制御バルブ9を備えた燃焼触媒部3へ供給する燃焼
ガス通路8と、流量制御バルブ11を備えた改質触媒部
4へ供給する燃焼ガス通路10と、流量制御バルブ13
を備えた水素通路6へ供給する燃焼ガス通路12の三通
路に分岐する。
焼触媒部3からの排出ガスを蒸発器1に供給する燃焼部
排気通路18、改質触媒部4からの排気ガスを燃焼触媒
部3に供給する改質ガス通路22、水素通路6から燃料
電池へ水素を供給する水素供給通路19の途中から切替
バルブ21を介して分岐する燃焼ガス排気通路20を設
け、起動時に水素分離膜5の昇温に使用した燃焼ガスの
排気通路とする。
システムを構成するが、各バルブの制御は外部からのシ
ステム起動命令や温度計16や圧力計17による測定結
果からコントロールユニット15により行う。
燃焼器14で生成した燃焼ガスを、燃焼触媒部3への燃
焼ガス通路8、改質触媒部4への燃焼ガス通路10と水
素通路6への燃焼ガス通路12を経て膜反応器2の燃焼
触媒部3、改質触媒部4、水素通路6に供給する。ここ
で供給する燃焼ガスは、改質触媒部4で改質反応により
水素が発生しないように燃料を含まない希薄燃焼ガスと
するため、水素分離膜5の水素脆化を防止することがで
きる。このように燃焼ガスを供給することで、水素分離
膜5を速やかに昇温させ、システムの起動性を向上させ
ることが可能となる。温度計16および圧力計17によ
り測定した水素分離膜5の温度および圧力をコントロー
ルユニット15によってモニターし、水素分離膜5の温
度が所定値に達したら燃焼ガスの膜反応器2への供給を
停止し、改質触媒部4に蒸発器1にて生成した燃料ガス
を供給し改質反応を開始する。
達した時点で改質反応を開始する目的は、水素分離膜5
の水素脆化を回避することにある。水素分離膜5の水素
脆化は低温および高圧力下で水素が供給された場合に発
生し易い傾向にある。図2に温度、圧力に対して水素脆
化が発生する領域を示しているが、この図においても明
らかなように、高圧力下では温度が高い場合、例えば5
気圧では200度でも水素脆化が発生する傾向にある。
低い温度(100℃)でも起きるため、本燃料改質シス
テムの起動時には水素分離膜5に設置した温度計16の
測定した温度が所定値に達したら改質反応を開始する。
この時、水素分離膜5に設置した圧力計17で測定した
圧力も同時に考慮して、圧力が高い場合には改質反応を
開始する水素分離膜5の温度を高く設定することにより
確実に水素脆化を回避することが可能となる。
は、燃焼ガスを改質触媒部4および水素通路6に供給す
ることが最も効果的であると考えられるが、同時に燃焼
触媒部3に供給することで膜反応器2の全体で昇温させ
ることになる、そのため、膜反応器2内の温度分布の発
生による熱の歪み等を抑制し、膜反応器2の耐久性を向
上させる効果が得られることとなる。
膜反応器2の燃焼触媒部3、改質触媒部4、水素通路6
に供給する際、燃焼触媒部3への流量制御バルブ9、改
質触媒部4への流量制御バルブ11、水素通路6への流
量制御バルブ13により各部へ供給する燃焼ガスの流量
を制御する。燃焼触媒部3と改質触媒部4には触媒が担
持されており、フィン等の被担持体が挿入されている。
そのため、流路の圧力損失としては増大する傾向にあ
り、これらの部分には供給流量を増加させ、圧力損失の
少ない水素通路6への供給量を減少させることで、各部
の供給流量を平均化させ、昇温の効率化を実現すること
が可能となる。このような効果は燃焼触媒部3への燃焼
ガス通路8、改質触媒部4への燃焼ガス通路10と水素
通路6への燃焼ガス通路12の流路径を変更しておくこ
とによっても得られることとなる。すなわち、燃焼触媒
部3への燃焼ガス通路8と改質触媒部4への燃焼ガス通
路10の流路径を水素通路6への燃焼ガス通路12の流
路径より大きくなるように設定しておく。
ントローラ15により行われる制御のフローチャートを
示す。
ず、ステップS301で温度計16および圧力計17を
用いて水素分離膜5の温度及び圧力を検知し、ステップ
S302に進み、図2における温度・圧力マップにおけ
るステップS301で得られた温度および圧力のルック
アップを行う。次に、ステップS303に進み、ステッ
プS302で行った操作により、測定した温度及び圧力
が水素脆化の発生する使用不可領域であるか、水素脆化
の発生しない使用可能領域であるかを判断する。
合には、ステップS304に進み、切替バルブ21によ
り、燃料電池7側から燃焼ガス排気通路20に切り替
え、燃料電池7に燃焼ガスが供給されないようにする。
これは、燃焼ガス中にCOが微少量含まれている場合が
あり、燃焼ガスを燃料電池7に供給することにより白金
等の触媒が劣化するのを防ぐためである。次にステップ
S305に進み、燃焼器14に燃料と空気を供給し、希
薄燃焼を行う。次に、ステップS306に進み、燃焼触
媒部3への流量制御バルブ9、改質触媒部4への流量制
御バルブ11と水素通路6への流量制御バルブ13を開
放し、膜反応器2希薄燃焼ガスを供給する。
により、水素分離膜5の昇温を行い、水素分離膜5の温
度及び圧力が水素脆化を発生しない領域すなわち図2の
使用可能領域に達した場合、ステップS307に進み、
燃焼触媒部3への流量制御バルブ9、改質触媒4への流
量制御バルブ11と水素通路6への流量制御バルブ13
を閉塞し、燃焼器14への燃料と空気の供給を停止して
膜反応器2への燃焼ガスの供給を停止する。その後、ス
テップS308で蒸発器1に燃料を供給し、気化した燃
料ガスを膜反応器2の改質触媒部4に供給して改質反応
を行う。最後にステップS309で、切替バルブ21を
燃料電池7側に切り替えることにより、膜反応器2で生
成・分離された水素をスタック7に供給し、供給開始さ
れた空気と共に発電が行われることになる。
希薄燃焼により生成した燃焼ガスを膜反応器2の暖機に
使用することで水素脆化を回避することができ、また起
動に要する時間を短縮することができる。
ステムの概要を示したものである。第1の実施形態と異
なる点は、第2の実施形態では、燃焼器14から膜反応
器2へ延びる燃焼ガス通路は分岐せず燃焼触媒部3への
燃焼ガス通路8で構成される。一方燃焼触媒部3から延
びる燃焼ガス通路は、改質触媒部4への燃焼ガス通路1
1と、水素通路6への燃焼ガス通路13に分岐する。
る。本実施形態では燃料改質システムの起動時におい
て、燃焼器14で生成した燃焼ガスを燃焼ガス通路8を
経て膜反応器2の燃焼触媒部3へ供給する。ここで供給
する燃焼ガスは燃焼触媒部3で燃焼が起り易くなるよ
う、燃料を含んだリッチ燃焼ガスとする。同時に燃焼触
媒部3には空気を供給し、希薄燃焼を行わせて生成した
希薄燃焼ガスを改質触媒部4への燃焼ガス通路10と水
素通路6への燃焼ガス通路12を経て膜反応器2の改質
触媒部4と水素通路6に供給する。
で改質反応による水素が発生しないように燃料を含まな
い希薄燃焼ガスとしている。このように燃焼ガスを膜反
応器2の各部に供給することで、水素分離膜5を速やか
に昇温させ、システムの起動性を向上させることが可能
となる。水素分離膜5の温度および圧力はコントロール
ユニット15によって監視され、水素分離膜5の温度が
所定値に達したら改質反応を開始するが、圧力も同時に
考慮して圧力が高い場合には改質反応を開始する水素分
離膜5の温度を高く設定することにより確実に水素脆化
を回避することが可能となる。
トローラ15で行う制御のフローチャートを示す。
1で水素分離膜5の温度および圧力を検知し、ステップ
S502でマップのルックアップを行い、ステップS50
3で水素分離膜5に水素脆化があるか否か判断する。水
素脆化が発生する領域、つまり、図2の使用不可領域で
ある場合はステップS504に進み、切替バルブ21を
燃焼ガス排気通路20側に切り替える。その後、ステッ
プS505で燃焼器14に燃料と空気を供給し、リッチ
燃焼ガスを生成する。
量制御バルブ9を開放し、燃焼触媒部3にリッチ燃焼ガ
スを供給し、ステップS507で燃焼触媒部3に空気を
供給し、燃焼触媒部3にて更に高温の希薄燃焼ガスを生
成する。次にステップS508において、改質触媒部4
への流量制御バルブ11と水素通路6への流量制御バル
ブ13を開放し、改質触媒部4と水素通路6に希薄燃焼
ガスを供給する。このように燃焼ガスの膜反応器2への
供給により、水素分離膜5の昇温を行うが、水素分離膜
5に水素脆化が発生しない領域、すなわち図2の使用可
能領域に達した場合、ステップS509で燃焼触媒部3
の流量制御バルブ9、改質触媒部4への流量制御バルブ
11、水素通路6への流量制御バルブ13を閉塞し、ス
テップS510で燃焼器14への空気と燃料の供給を停
止することで、膜反応器2への燃焼ガスの供給を停止す
る。その後ステップS511で蒸発器1に燃料を供給
し、ステップS512で切替バルブ21を燃料電池7側
に切り替えることにより水素をスタック7に送り、供給
開始された空気とともに発電を行う。
スを燃焼触媒部3に供給し希薄燃焼を行い、その結果得
られた高温燃焼ガスを改質触媒部4と水素通路6に供給
することにより、水素分離膜5を効率的に昇温させるこ
とができるので、起動時間をより短縮できる。
6側と改質器側である改質触媒部4側の水素分圧差とす
ると、より正確に水素脆化を防止できる。このために
は、改質触媒部4と水素通路6の双方の圧力とガス成分
を検知するセンサーを設け、これらの検知量から水素分
圧差を算出すればよい。
は、膜反応器2を適用した燃料改質システムの起動時の
制御方法を主として説明したが、水素分離膜5の脆化が
起らない状態において、改質反応を開始するという制御
方法は、水素分離膜5を適用した燃料改質システム、例
えば改質触媒部4と水素分離膜5を独立して有するよう
なシステムにおいても適用される。また、燃焼ガスを改
質触媒部4等に直接供給することとしたが、熱交換型の
ものを用いてもよい。このように、本発明は上記実施の
形態に限定されるわけではなく、特許請求の範囲に記載
した技術的思想の範囲以内で様々な変更が成し得ること
は言うまでもない。
成図である。
る。
ートである。
成図である。
ートである。
Claims (9)
- 【請求項1】供給された燃料ガスの改質反応を行う改質
触媒部と、改質ガス中の水素を取り出す水素分離膜及び
水素通路と、改質触媒部を加熱する燃焼触媒部とから構
成された膜反応器と、 前記膜反応器を加熱する燃焼ガスを生成する燃焼器と、 前記水素分離膜の温度を検知または推測する手段とを備
えた燃料改質システムにおいて、 起動時に前記改質触媒部と前記水素通路の少なくとも一
方に燃焼ガスを供給し、前記水素分離膜の温度が所定値
以上になったとき燃焼ガスの供給を停止し改質反応を開
始することを特徴とする燃料改質システム。 - 【請求項2】システム起動時に、前記改質触媒部及び前
記水素通路に燃焼ガスを供給する請求項1に記載の燃料
改質システム。 - 【請求項3】システム起動時に、前記燃焼触媒部に燃焼
ガスを供給する請求項2に記載の燃料改質システム。 - 【請求項4】システム起動時に、前記膜反応器に供給す
る燃焼ガスを希薄燃焼ガスとする請求項1から3のいず
れか一つに記載の燃料改質システム。 - 【請求項5】システム起動時に、前記燃焼器で生成した
リッチ燃焼ガスを前記燃焼触媒部に供給して希薄燃焼を
行うことにより生成した希薄燃焼ガスを、前記膜反応器
の改質触媒部および水素通路に供給する請求項2または
3に記載の燃料改質システム。 - 【請求項6】システム起動時に、前記膜反応器に燃焼ガ
スを供給し、その流量を導入する部分に応じて変更する
請求項2から5のいずれか一つに記載の燃料改質システ
ム。 - 【請求項7】システム起動時に、前記水素通路へ供給す
る燃焼ガスの流量を前記改質触媒部および前記燃焼触媒
部より少なくする請求項3に記載の燃料改質システム。 - 【請求項8】前記水素通路への燃焼ガスの流路径を前記
改質触媒部および前記燃焼触媒部への燃焼ガスの流路径
より小とする請求項3または7に記載の燃料改質システ
ム。 - 【請求項9】前記燃料改質システムは前記膜反応器内の
圧力を検知または推定する手段を備え、前記膜反応器の
圧力が高いほど改質反応を開始する前記水素分離膜の温
度を高く設定する請求項1から8のいずれか一つに記載
の燃料改質システム。
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