KR19990030058A - 유전체 세라믹 조성물 및 이 조성물을 이용한 적층 세라믹커패시터 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 다음과 같은 반응식, xBaO - yTiO2- zRe2O3으로 표현되는 주성분을 함유하고 있는 유전체 세라믹 조성물을 제공한다. 상기 조성식 중에서,
x, y, z는 몰% 이고;
x+y+z = 100 이며;
(x, y, z)는 A(39.5, 59.5, 1), B(1, 59.5, 39.5), C(1, 85, 14) 및 D(14, 85, 1)의 4개의 점으로 형성되는 다각형 형상의 영역 내에 있고;
부성분으로서 V를, 주성분의 100중량%에 대해 V2O5로 환산하여, 약 0.1∼15중량%를 함유하며;
부성분으로서 Cu를, 주성분의 100중량%에 대해 CuO로 환산하여 약 10중량% 이하를 함유하고;
부성분으로서 Mn을, 주성분의 100중량%에 대해 MnO로 환산하여 약 1중량% 이하를 함유하고 있다.
Description
본 발명은 유전체 세라믹 조성물에 관한 것으로, 특히 은-팔라듐(Ag-Pd)을 주성분으로하여 이루어진 내부전극을 가지고 있는 적층 세라믹 커패시터에 사용되는 유전체 세라믹 조성물에 관한 것이다.
온도 보상용 세라믹 커패시터는 동조회로(tuning circuit), 공진회로 등에 광범위하게 사용되고 있다. 이러한 커패시터 활용을 위해서는, 소형으로, 유전손실이 적으며, 유전 특성이 안정한 세라믹 커패시터가 바람직하기 때문에, 비유도용량(specific inductive capacity)이 높고, 유전손실이 적은, 즉 Q값이 큰 유전체 세라믹이 바람직하다.
상술한 특성을 가지고 있는 유전체 세라믹 조성물을 사용하는 적층 세라믹 커패시터가 실용화되고 있다. 그러나, 유전체 세라믹의 소성온도가 1300∼1400℃로 높기 때문에, 내부전극 재료로서 녹는점이 높은 팔라듐(Pd), 백금(Pt) 등의 재료를 사용해야만 한다. 그러나, 이들 전극 재료들은 고가라는 문제점이 있다.
Ag-Pd는 Pd, Pt에 비해 저가의 전극재료이다. 또한, Ag의 녹는점은 961℃ 이다. 전극재료 중의 Ag의 함유량이 증가함에 따라, 전극의 재료가는 낮아지게 된다. 그러나, 유전체 세라믹의 소성온도도 따라서 낮아지게 된다. 특히, 소성온도 약 1250℃에서 소성가능한 유전체 세라믹 조성물이 요구되고 있다.
본 발명의 목적은 비유도용량 εr이 높고, Q값이 높으며, 저온에서 소결가능한 유전체 세라믹 조성물을 제공하는 것이다.
도 1은 본 발명에 따른 유전체 세라믹 조성물의 주성분의 조성 범위를 보여주는 삼각 조성도이다.
도 2는 본 발명의 유전체 세라믹 조성물을 사용하는 적층 세라믹 커패시터의 단면도이다.
도 3은 도 2의 적층 세라믹 커패시터의 제조에 사용하기 위해 세라믹층에 형성된 세라믹층과 전극 페이스트의 적층체의 평면도이다.
도 4는 도 2의 적층 세라믹 커패시터의 제조에 사용하기 위해 도 3의 복수개의 적층체의 사시도이다.
도면의 주요 부호에 대한 설명
10 ... 적층 세라믹 커패시터 14a ... 세라믹 그린시트
16 ... 내부전극 18 ... 외부전극
상기 목적을 달성하기 위해서, 본 발명의 첫 번째 국면에 따르면, 본 발명은 하기식 (1)로 표현되는 주성분을 함유하고 있는 유전체 세라믹 조성물을 제공한다.
상기 식 중에서,
x, y, z는 몰% 이고;
x+y+z = 100 이며;
(x, y, z)는 A(39.5, 59.5, 1), B(1, 59.5, 39.5), C(1, 85, 14) 및 D(14, 85, 1)의 4개의 점으로 형성되는 다각형 형상의 영역 내에 있고;
Re는 Tb, Dy, Ho, Er 및 Yb로 이루어진 군 중에서 선택된 적어도 1종의 희토류 원소이며;
부성분으로서 V를 함유하고, 그 함유량을 α로 표현하면, α의 범위는 주성분의 100중량%에 대해 V2O5로 환산하여, 약 0.1∼15중량% 이다.
본 발명의 첫 번째 국면에 따른 유전체 세라믹 조성물은 실온에서의 비유도용량 εr이 약 30 이상이고, Q값은 1㎒에서 약 1000 이상이며, 약 1250℃의 온도에서 소성가능하다.
본 발명의 두 번째 국면에 따르면, 본 발명은 하기 식 (2)로 표현되는 주성분을 함유하고 있는 유전체 세라믹 조성물을 제공한다.
상기 식 중에서,
x, y, z는 몰% 이고;
x+y+z = 100 이며;
(x, y, z)는 A(39.5, 59.5, 1), B(1, 59.5, 39.5), C(1, 85, 14) 및 D(14, 85, 1)의 4개의 점으로 형성되는 다각형 형상의 영역 내에 있고;
0.2＜a＜1.0 이며;
ReⅠ는 Tb, Dy, Ho, Er 및 Yb로 이루어진 군 중에서 선택된 적어도 1종의 희토류 원소이고;
ReⅡ는 La, Pr, Nd 및 Sm으로 이루어진 군 중에서 선택된 적어도 1종의 희토류 원소이며;
부성분으로서 V를 함유하고, 그 함유량을 α로 표현하면, 그 α의 범위는 주성분의 100중량%에 대해 V2O5로 환산하여, 약 0.1∼15중량% 이다.
본 발명의 두 번째 국면에 따른 유전체 세라믹 조성물은 실온에서의 비유도용량 εr이 약 40 이상이고, Q값은 1㎒에서 약 1000 이상이며, 약 1250℃의 온도에서 소성가능하다.
바람직하게, 본 발명의 첫 번째 및/또는 두 번째 국면에 따른 유전체 세라믹 조성물에서는, 부성분으로서 Cu를 함유하고, 그 함유량을 β로 표현하면, 그 β의 범위가 주성분의 100중량%에 대해 CuO로 환산하여 약 10중량% 이하가 되어, 소성온도가 한층 더 낮아지게 된다.
바람직하게, 본 발명의 첫 번째 및/또는 두 번째 국면에 따른 유전체 세라믹 조성물에서는, 부성분으로서 Mn을 함유하고, 그 함유량을 γ로 표현하면, 그 γ의 범위가 주성분의 100중량%에 대해 MnO로 환산하여 약 1중량% 이하가 되어, Q값이 한층 더 높아지게 된다.
이하, 본 발명의 구현예들을 실시예를 통해 설명할 것이다.
실시예 1:
탄산바륨(BaCO3), 산화티타늄(TiO2), 희토류산화물(Re2O3), 산화바나듐(V2O5), 산화구리(CuO) 및 탄산망간(MnCO3)의 각 재료를 표 1에 나타낸 바와 같이 중량을 재어, 유전체 세라믹 조성물을 준비하였다. 그리고 나서, 각 조성물을 에탄올과 함께 볼밀(ball mill)에 넣어서, 16시간 동안 습식혼합을 하였다. 이렇게 얻어진 혼합물을 건조하고, 분쇄한 다음에 1000℃에서 예비소성을 하여, 예비소성(preliminary fired) 분말을 얻었다. 이 분말에 적당량의 폴리비닐알콜 용액을 첨가하여 혼합하였다. 이 혼합물을 닥터 블래이딩법(doctor blading)에 의해 시트화하여, 두께 50㎛의 세라믹 그린시트(green sheet)를 얻었다. 이렇게 얻어진 세라믹 그린시트 13장을 층으로 배열하고, 고온으로 열압하여, 적층체를 제작하였다. 이 적층체를 천공하여(punch), 직경 14㎜, 두께 0.5㎜의 디스크(disc) 형상을 얻었다. 이 디스크를 300℃의 온도에서 바인더를 연소하기 위해서 처리한 다음에, 표 1에 나타낸 소성온도로 소성함으로써, 유전체 시료를 얻었다.
이렇게 얻어진 유전체 시료의 상하 전면에 전극으로서 작용하는 인듐-갈륨(In-Ga)을 도포하여, 평가시료로서 작용하는 디스크 형상의 커패시터를 얻었다. 이 시료를 주파수 1㎒ 및 입력전압 1Vrms에서 정전용량(Cap) 및 Q값을 측정하였다. 또한, 이 시료의 직경(D) 및 두께(T)를 측정하여, 측정된 직경(D) 및 두께(T)를 기초로하여 시료의 비유도용량을 산출하였다. 이 결과를 표 1에 나타낸다.
| 시료번호 | BaOx | TiO2y | Re2O3z | Re(몰%) | V2O5α중량% | CuOβ중량% | MnOγ중량% | 소성온도(℃) | εr | Q(1㎒에서) | ||||
| Tb | Dy | Ho | Er | Yb | ||||||||||
| *1 | 39.5 | 5-9.5 | 1 | 0 | 0 | 0 | 80 | 20 | 0 | 0 | 0 | 1300 | 32 | 500 |
| *2 | 1 | 59.5 | 39.5 | 0 | 0 | 0 | 80 | 20 | 0 | 0 | 0 | 1350 | 30 | 800 |
| *3 | 1 | 85 | 14 | 0 | 0 | 0 | 80 | 20 | 0 | 0 | 0 | 1300 | 33 | 1000 |
| *4 | 14 | 85 | 1 | 0 | 0 | 0 | 80 | 20 | 0 | 0 | 0 | 1300 | 35 | 2000 |
| *5 | 30 | 65 | 5 | 5 | 10 | 10 | 75 | 0 | 0 | 0 | 0 | 1300 | 43 | 500 |
| *6 | 30 | 65 | 5 | 5 | 10 | 10 | 75 | 0 | 0 | 0 | 0 | 1150 | 미소결 | |
| *7 | 3 | 65 | 32 | 5 | 10 | 10 | 75 | 0 | 0 | 0 | 0 | 1350 | 41 | 2000 |
| *8 | 3 | 65 | 32 | 5 | 10 | 10 | 75 | 0 | 0 | 0 | 0 | 1190 | 미소결 | |
| *9 | 15 | 80 | 5 | 5 | 10 | 10 | 75 | 0 | 0 | 0 | 0 | 1300 | 53 | 2000 |
| *10 | 15 | 80 | 5 | 5 | 10 | 10 | 75 | 0 | 0 | 0 | 0 | 1150 | 미소결 | |
| *11 | 20 | 70 | 10 | 0 | 0 | 0 | 100 | 0 | 0 | 0 | 0 | 1300 | 69 | 10000이상 |
| *12 | 20 | 70 | 10 | 0 | 0 | 0 | 100 | 0 | 0 | 0 | 0 | 1150 | 미소결 | |
| *13 | 10 | 70 | 20 | 0 | 0 | 0 | 100 | 0 | 0 | 0 | 0 | 1300 | 58 | 10000 이상 |
| *14 | 10 | 70 | 20 | 0 | 0 | 0 | 100 | 0 | 0 | 0 | 0 | 1150 | 미소결 | |
| *15 | 20 | 58 | 22 | 20 | 50 | 0 | 30 | 0 | 3 | 0 | 0 | 1150 | 23 | 500 |
| *16 | 0.5 | 74.5 | 25 | 20 | 50 | 0 | 30 | 0 | 3 | 0 | 0 | 1150 | 26 | 800 |
| *17 | 5 | 90 | 5 | 20 | 50 | 0 | 30 | 0 | 3 | 0 | 0 | 1150 | 20 | 700 |
| *18 | 35 | 64.5 | 0.5 | 20 | 50 | 0 | 30 | 0 | 3 | 0 | 0 | 1150 | 28 | 300 |
| 19 | 39.5 | 59.5 | 1 | 0 | 0 | 0 | 80 | 20 | 2 | 0 | 0 | 1150 | 35 | 1000 |
| 20 | 1 | 59.5 | 39.5 | 0 | 0 | 0 | 80 | 20 | 5 | 0 | 0 | 1190 | 31 | 1000 |
| 21 | 1 | 85 | 14 | 0 | 0 | 0 | 80 | 20 | 2 | 0 | 0 | 1150 | 33 | 2000 |
| 22 | 14 | 85 | 1 | 0 | 0 | 0 | 80 | 20 | 2 | 0 | 0 | 1150 | 36 | 3000 |
| 23 | 30 | 65 | 5 | 5 | 10 | 10 | 75 | 0 | 2 | 0 | 0.05 | 1150 | 44 | 2000 |
| 24 | 3 | 65 | 32 | 5 | 10 | 10 | 75 | 0 | 5 | 0 | 0.05 | 1190 | 43 | 3000 |
| 25 | 15 | 80 | 5 | 5 | 10 | 10 | 75 | 0 | 2 | 0 | 0.05 | 1150 | 55 | 3000 |
| 26 | 20 | 70 | 10 | 0 | 0 | 0 | 100 | 0 | 2 | 0 | 0 | 1150 | 63 | 10000 이상 |
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| 30 | 10 | 70 | 20 | 0 | 0 | 0 | 100 | 0 | 1 | 2 | 0 | 1200 | 57 | 4000 |
(표 1에서 계속)
| 시료번호 | BaOx | TiO2y | Re2O3z | Re(몰%) | V2O5α중량% | CuOβ중량% | MnOγ중량% | 소성온도(℃) | εr | Q(1㎒에서) | ||||
| Tb | Dy | Ho | Er | Yb | ||||||||||
| 31 | 10 | 70 | 20 | 0 | 0 | 0 | 100 | 0 | 1 | 2 | 0.1 | 1190 | 57 | 4000 |
| 32 | 10 | 70 | 20 | 0 | 0 | 0 | 100 | 0 | 1 | 2 | 1 | 1170 | 56 | 5000 |
| *33 | 10 | 70 | 20 | 0 | 0 | 0 | 100 | 0 | 1 | 2 | 2 | 1170 | 50 | 2000 |
| 34 | 10 | 70 | 20 | 0 | 0 | 0 | 100 | 0 | 5 | 2 | 0.05 | 1130 | 57 | 7000 |
| 35 | 10 | 70 | 20 | 0 | 0 | 0 | 100 | 0 | 10 | 0 | 0.05 | 1100 | 58 | 8000 |
| 36 | 10 | 70 | 20 | 0 | 0 | 0 | 100 | 0 | 15 | 0 | 0.05 | 1100 | 51 | 8000 |
| *37 | 10 | 70 | 20 | 0 | 0 | 0 | 100 | 0 | 20 | 0 | 0.05 | 1100 | 49 | 2000 |
| 38 | 10 | 70 | 20 | 0 | 0 | 0 | 100 | 0 | 2 | 0.5 | 0.05 | 1120 | 58 | 10000 이상 |
| 39 | 10 | 70 | 20 | 0 | 0 | 0 | 100 | 0 | 2 | 5 | 0.05 | 1080 | 54 | 9000 |
| 40 | 10 | 70 | 20 | 0 | 0 | 0 | 100 | 0 | 2 | 10 | 0.05 | 1050 | 50 | 8000 |
| *41 | 10 | 70 | 20 | 0 | 0 | 0 | 100 | 0 | 2 | 15 | 0.05 | 1050 | 49 | 2000 |
| 42 | 10 | 70 | 20 | 0 | 80 | 0 | 20 | 0 | 3 | 2 | 0.05 | 1100 | 54 | 10000 이상 |
| 43 | 10 | 70 | 20 | 0 | 80 | 20 | 0 | 0 | 3 | 2 | 0.05 | 1100 | 57 | 10000 이상 |
| 44 | 10 | 70 | 20 | 0 | 0 | 0 | 50 | 50 | 2 | 2 | 0.05 | 1100 | 51 | 10000 이상 |
| 45 | 10 | 70 | 20 | 70 | 0 | 15 | 15 | 0 | 3 | 2 | 0.05 | 1100 | 58 | 10000 이상 |
| 46 | 10 | 70 | 20 | 0 | 20 | 60 | 20 | 0 | 2 | 2 | 0.05 | 1100 | 53 | 10000 이상 |
| 47 | 10 | 70 | 20 | 0 | 80 | 20 | 0 | 0 | 3 | 3 | 0.05 | 1080 | 52 | 10000 이상 |
| 48 | 10 | 70 | 20 | 0 | 80 | 20 | 0 | 0 | 4 | 4 | 0.05 | 1070 | 51 | 10000 이상 |
| 49 | 10 | 70 | 20 | 0 | 5 | 5 | 90 | 0 | 2 | 2 | 0.05 | 1100 | 50 | 10000 이상 |
| 50 | 10 | 70 | 20 | 0 | 50 | 0 | 50 | 0 | 2 | 2 | 0.05 | 1100 | 55 | 10000 이상 |
상기 표 1에서 시료번호 앞에 *이 표시된 시료는 본 발명의 범위 이외의 범위에 있는 비교예를 나타낸다.
도 1은 본 발명의 첫 번째 국면에 따른 유전체 세라믹 조성물의 주성분의 조성범위를 보여주는 삼각 조성도이다. 주성분의 조성범위를 상기 4개의 점 A, B, C 및 D로 형성된 다각형 형상의 범위로 한정한 이유를 도 1 및 표 1를 참조로하여 후술할 것이다.
상기 4개의 점 A, B, C 및 D로 형성된 다각형 형상의 범위 이외의 영역에서는, 비유도용량 εr이 30 보다 낮고, Q값이 1㎒에서 1000 보다 낮기 때문에, 실용화되기에 조건이 바람직하지 않다.
V 함유량이 주성분의 100중량%에 대해 약 0.1중량% 미만이면, 유전체 세라믹 조성물이 1250℃의 온도에서 소결되지 않아 바람직하지 않다. 또한, V 함유량이 주성분의 100중량%에 대해 약 15중량%를 초과하면, Q값이 낮아져서 바람직하지 않다.
Cu 함유량이 주성분의 100중량%에 대해 약 10중량%를 초과하면, Q값이 낮아져서 바람직하지 않다.
Mn 함유량이 주성분의 100중량%에 대해 약 1중량%를 초과하면, Q값이 낮아져서 바람직하지 않다.
시료번호 42∼50은, 특히 Q값이 10000 이상이고, εr이 50 이상이며, 소성온도가 1100℃ 이하이다. 따라서, 바람직하게, (x, y, z)는 (10, 70, 20)이고, Re는 Ho 및 Er 중의 적어도 하나이고, α는 약 2와 약 4의 사이이고, β는 약 2와 4의 사이이며, γ는 약 0.05 이하이다.
실시예 2:
BaCO3, TiO2, Re2O3, V2O5, CuO 및 MnCO3의 각 재료를 표 2에 나타낸 바와 같이 중량을 재어, 유전체 세라믹 조성물을 준비하였다. 그리고 나서, 이 각 조성물을 실시예 1과 유사한 방법으로 시트화시켰다. 이 시트를 표 2에 나타낸 소성온도로 소성하여, 유전체 시료를 얻었다.
실시예 1과 유사한 방법으로, 이 유전체 시료에 전극으로서 작용하는 In-Ga을 도포하여, 평가시료를 얻었다. 이 시료를 주파수 1㎒ 및 입력전압 1Vrms에서 정전용량(Cap) 및 Q값을 측정하였다. 또한, 이 시료의 직경(D) 및 두께(T)를 측정하여, 측정된 직경(D) 및 두께(T)를 기초로하여 시료의 비유도용량을 산출하였다. 이 결과를 표 2에 나타낸다. 하기 표 2에서 시료번호 앞에 *이 표시된 시료는 본 발명의 범위 이외의 범위에 있는 비교예를 나타낸다.
| 시료번호 | BaOx | TiO2y | Re2O3z | a | ReⅠ(몰%) | ReⅡ(몰%) | V2O3α중량% | CuOβ중량% | MnOγ중량% | 소성온도(℃) | εr | Q(1㎒에서) | |||||||
| Tb | Dy | Ho | Er | Yb | La | Pr | Nd | Sm | |||||||||||
| *51 | 39.5 | 59.5 | 1 | 0.5 | 0 | 0 | 20 | 70 | 10 | 20 | 20 | 60 | 0 | 0 | 0 | 0 | 1320 | 39 | 800 |
| *52 | 1 | 59.5 | 39.5 | 0.5 | 0 | 0 | 20 | 70 | 10 | 20 | 20 | 60 | 0 | 0 | 0 | 0 | 1320 | 37 | 500 |
| *53 | 1 | 85 | 14 | 0.5 | 0 | 0 | 20 | 70 | 10 | 20 | 20 | 60 | 0 | 0 | 0 | 0 | 1320 | 41 | 1000 |
| *54 | 14 | 85 | 1 | 0.5 | 0 | 0 | 20 | 70 | 10 | 20 | 20 | 60 | 0 | 0 | 0 | 0 | 1320 | 42 | 1000 |
| *55 | 39.5 | 59.5 | 1 | 0.5 | 0 | 0 | 20 | 70 | 10 | 20 | 20 | 60 | 0 | 0 | 0 | 0 | 1250 | 미소결 | |
| *56 | 1 | 59.5 | 39.5 | 0.5 | 0 | 0 | 20 | 70 | 10 | 20 | 20 | 60 | 0 | 0 | 0 | 0 | 1250 | 미소결 | |
| *57 | 1 | 85 | 14 | 0.5 | 0 | 0 | 20 | 70 | 10 | 20 | 20 | 60 | 0 | 0 | 0 | 0 | 1250 | 미소결 | |
| *58 | 14 | 85 | 1 | 0.5 | 0 | 0 | 20 | 70 | 10 | 20 | 20 | 60 | 0 | 0 | 0 | 0 | 1250 | 미소결 | |
| 59 | 39.5 | 59.5 | 1 | 0.5 | 0 | 0 | 20 | 80 | 0 | 20 | 20 | 60 | 0 | 2 | 0 | 0 | 1180 | 41 | 1000 |
| 60 | 1 | 59.5 | 39.5 | 0.5 | 0 | 0 | 20 | 80 | 0 | 20 | 20 | 60 | 0 | 2 | 0 | 0 | 1180 | 43 | 1000 |
| 61 | 1 | 85 | 14 | 0 | 0 | 20 | 80 | 0 | 20 | 20 | 60 | 0 | 2 | 0 | 0 | 1180 | 40 | 2000 | |
| 62 | 14 | 85 | 1 | 0.5 | 0 | 0 | 20 | 80 | 0 | 20 | 20 | 60 | 0 | 2 | 0 | 0 | 1180 | 44 | 2000 |
| 63 | 30 | 65 | 5 | 0.5 | 10 | 50 | 20 | 20 | 0 | 0 | 20 | 50 | 30 | 2 | 2 | 0.1 | 1130 | 52 | 2000 |
| 64 | 3 | 65 | 32 | 0.5 | 10 | 50 | 20 | 20 | 0 | 0 | 20 | 50 | 30 | 2 | 2 | 0.1 | 1130 | 50 | 3000 |
| 65 | 3 | 80 | 17 | 0.5 | 10 | 50 | 20 | 20 | 0 | 0 | 20 | 50 | 30 | 2 | 2 | 0.1 | 1130 | 53 | 2000 |
| 66 | 15 | 80 | 5 | 0.5 | 10 | 50 | 20 | 20 | 0 | 0 | 20 | 50 | 30 | 2 | 2 | 0.1 | 1130 | 59 | 2000 |
| *67 | 3 | 80 | 17 | 0.2 | 0 | 80 | 0 | 20 | 0 | 20 | 30 | 30 | 20 | 3 | 0 | 0 | 1160 | 53 | 700 |
| 68 | 3 | 80 | 17 | 0.21 | 0 | 80 | 0 | 20 | 0 | 20 | 30 | 30 | 20 | 3 | 0 | 0 | 1160 | 51 | 1000 |
| 69 | 3 | 80 | 17 | 0.5 | 0 | 80 | 0 | 20 | 0 | 20 | 30 | 30 | 20 | 3 | 0 | 0 | 1160 | 50 | 2000 |
| 70 | 3 | 80 | 17 | 0.9 | 0 | 80 | 0 | 20 | 0 | 20 | 30 | 30 | 20 | 3 | 0 | 0 | 1160 | 42 | 5000 |
| *71 | 3 | 80 | 17 | 1 | 0 | 80 | 0 | 20 | 0 | 0 | 0 | 0 | 0 | 3 | 0 | 0 | 1160 | 37 | 9000 |
| *72 | 10 | 70 | 20 | 0.6 | 0 | 20 | 0 | 50 | 30 | 0 | 30 | 60 | 10 | 0 | 0 | 0 | 1250 | 미소결 | |
| 73 | 10 | 70 | 20 | 0.6 | 0 | 20 | 0 | 50 | 30 | 0 | 30 | 60 | 10 | 0.1 | 0 | 0 | 1250 | 64 | 3000 |
| 74 | 10 | 70 | 20 | 0.6 | 0 | 20 | 0 | 50 | 30 | 0 | 30 | 60 | 10 | 0.5 | 0 | 0 | 1250 | 65 | 4000 |
| 75 | 10 | 70 | 20 | 0.6 | 0 | 20 | 0 | 50 | 30 | 0 | 30 | 60 | 10 | 1 | 0 | 0 | 1200 | 67 | 5000 |
(표 2에서 계속)
| 시료번호 | BaOx | TiO2y | Re2O3z | a | ReⅠ(몰%) | ReⅡ(몰%) | V2O3α중량% | CuOβ중량% | MnOγ중량% | 소성온도(℃) | εr | Q(1㎒에서) | |||||||
| Tb | Dy | Ho | Er | Yb | La | Pr | Nd | Sm | |||||||||||
| 76 | 10 | 70 | 20 | 0.6 | 0 | 20 | 0 | 50 | 30 | 0 | 30 | 60 | 10 | 5 | 0 | 0 | 1170 | 68 | 6000 |
| 77 | 10 | 70 | 20 | 0.6 | 0 | 20 | 0 | 50 | 30 | 0 | 30 | 60 | 10 | 15 | 0 | 0 | 1130 | 64 | 5000 |
| *78 | 10 | 70 | 20 | 0.5 | 0 | 20 | 0 | 50 | 30 | 0 | 30 | 60 | 10 | 20 | 0 | 0 | 1130 | 59 | 900 |
| 79 | 20 | 70 | 10 | 0.3 | 20 | 0 | 0 | 80 | 0 | 40 | 0 | 0 | 60 | 2 | 0 | 0.05 | 1170 | 74 | 6000 |
| 80 | 20 | 70 | 10 | 0.3 | 20 | 0 | 0 | 80 | 0 | 40 | 0 | 0 | 60 | 2 | 2 | 0.05 | 1130 | 75 | 8000 |
| 81 | 20 | 70 | 10 | 0.3 | 20 | 0 | 0 | 80 | 0 | 40 | 0 | 0 | 60 | 2 | 5 | 0.05 | 1090 | 73 | 5000 |
| 82 | 20 | 70 | 10 | 0.3 | 20 | 0 | 0 | 80 | 0 | 40 | 0 | 0 | 60 | 2 | 10 | 0.05 | 1060 | 72 | 4000 |
| *83 | 20 | 70 | 10 | 0.3 | 20 | 0 | 0 | 80 | 0 | 40 | 0 | 0 | 60 | 2 | 13 | 0.05 | 1060 | 72 | 700 |
| 84 | 10 | 70 | 20 | 0.7 | 0 | 60 | 10 | 30 | 0 | 30 | 0 | 70 | 0 | 3 | 2 | 0.1 | 1140 | 56 | 10000 |
| 85 | 10 | 70 | 20 | 0.7 | 0 | 60 | 10 | 30 | 0 | 30 | 0 | 70 | 0 | 3 | 2 | 0.5 | 1140 | 55 | 6000 |
| 86 | 10 | 70 | 20 | 0.7 | 0 | 60 | 10 | 30 | 0 | 30 | 0 | 70 | 0 | 3 | 2 | 1 | 1140 | 54 | 2000 |
| *87 | 10 | 70 | 20 | 0.7 | 0 | 60 | 10 | 30 | 0 | 30 | 0 | 70 | 0 | 3 | 2 | 2 | 1140 | 53 | 500 |
| 88 | 10 | 70 | 20 | 0.4 | 20 | 20 | 0 | 60 | 0 | 10 | 10 | 80 | 0 | 2 | 0.5 | 0.1 | 1160 | 64 | 5000 |
| 89 | 10 | 70 | 20 | 0.4 | 20 | 20 | 0 | 60 | 0 | 10 | 10 | 40 | 40 | 2 | 0.5 | 0.1 | 1160 | 71 | 3000 |
| 90 | 20 | 70 | 10 | 0.3 | 0 | 0 | 0 | 100 | 0 | 0 | 0 | 100 | 0 | 2 | 2 | 0.5 | 1120 | 76 | 2000 |
| 91 | 20 | 70 | 10 | 0.3 | 0 | 0 | 0 | 100 | 0 | 0 | 0 | 0 | 100 | 2 | 2 | 0.5 | 1120 | 87 | 2000 |
본 발명의 두 번째 국면에 따른 유전체 세라믹 조성물의 주성분의 조성범위를 도 1의 삼각도로 표현할 수 있다. 주성분의 조성범위를 상기 4개의 점 A, B, C 및 D로 형성된 다각형 형상의 범위로 한정한 이유를 도 1 및 표 2를 참조로하여 후술할 것이다.
상기 4개의 점 A, B, C 및 D로 형성된 다각형 형상의 범위 이외의 영역에서는, 비유도용량 εr이 40 보다 낮고, Q값이 1㎒에서 1000 보다 낮기 때문에, 실용화 되기에 조건이 바람직하지 않다.
a가 약 0.2 또는 약 1.0이면, 비유도용량 εr이 40 보다 낮고, 또는 Q값이 1㎒에서 1000 보다 낮기 때문에, 실용화 되기에 조건이 바람직하지 않다.
V 함유량이 주성분의 100중량%에 대해 약 0.1중량% 미만이면, 유전체 세라믹 조성물이 1250℃의 온도에서 소결되지 않아 바람직하지 않다. 또한, V 함유량이 주성분의 100중량%에 대해 약 15중량%를 초과하면, Q값이 낮아져서 바람직하지 않다.
Cu 함유량이 주성분의 100중량%에 대해 약 10중량%를 초과하면, Q값이 낮아져서 바람직하지 않다.
Mn 함유량이 주성분의 100중량%에 대해 약 1중량%를 초과하면, Q값이 낮아져서 바람직하지 않다.
실시예 1 및 2에서는, 바륨 성분, 티타늄 성분, 희토류 성분, 바나듐 성분, 구리 성분 및 망간 성분을 모두 혼합하여 미리 소성하였다. 그러나, 또 다른 방법으로는, 바륨 성분, 티타늄 성분 및 희토류 성분을 혼합하여 미리 소성한 다음에, 여기에 바나듐 성분, 구리 성분 및 망간 성분을 첨가할 수 있다. 이 경우에도, 실시예 1 및 2의 경우와 유사한 효과를 얻게 된다.
또한, 실시예 1 및 2에 사용되는 바륨, 티타늄, 희토류, 바나듐, 구리 및 망간 각각의 성분은 BaCO3, TiO2, Re2O3, V2O5, CuO 및 MnCO3이었지만, 이것으로만 한정되는 것은 아니다. 또 다른 성분, 예를 들어 옥살레이트, 하이드로사이드, 알콜사이드 등이 사용될 수 있다.
실시예 3:
도 2에 도시된 적층 세라믹 커패시터 10을 하기 제조방법에 따라 제작하였다.
탄산바륨(BaCO3), 산화티타늄(TiO2), 희토류산화물(Re2O3), 산화바나듐(V2O5), 산화구리(CuO) 및 탄산망간(MnCO3)의 각 재료를 표 1에 나타낸 바와 같이 중량을 재어, 유전체 세라믹 조성물을 준비하였다. 그리고 나서, 각 조성물을 에탄올과 함께 볼밀에 넣어서, 16시간 동안 습식혼합을 하였다. 이렇게 얻어진 혼합물을 건조하고, 분쇄한 다음에 1000℃의 온도에서 예비소성을 하여, 예비소성 분말을 얻었다. 이 분말에 적당량의 폴리비닐알콜 용액을 첨가하여 혼합하였다. 이 혼합물을 닥터 블래이딩법에 의해 시트화하여, 두께 50㎛의 세라믹 그린시트 14a를 얻었다.
다음으로, 세라믹 그린시트 14a 위에 Pd-Ag를 주성분으로 이루어진 도전 페이스트(paste)를 프린트하여, 시트 14a 위에 내부전극으로서 작용하는 도전 페이스트층 16을 형성하였다. 도 3을 참조한다. 도 4에 도시된 바와 같이, 이 도전 페이스트층 16이 위에 각각 형성되어 있는 복수개의 세라믹 그린시트 14a는, 노출된 도전 페이스트층 16을 가지고 있는 한 세라믹 그린시트 14a의 한 측면과 노출되지 않은 도전 페이스트층 16을 가지고 있는 또 다른 세라믹 그린시트 14a의 한 측면이 서로 번갈아가며 적층되어 있다. 따라서, 도 2에 도시된 적층체를 얻었다. 이 적층체를 공기 중에서 300℃의 온도로 가열하여, 이에 의해 바인더를 연소시킨 다음에 2시간 동안 소성하였다. 그 다음으로, 적층체의 상응하는 측면에 외부전극 18을 도포하여, 노출된 내부전극 16과 접속시켰다.
또한, 실시예 2의 유전체 세라믹 조성물을 사용함으로써, 상술한 방법과 유사한 방법으로 적층 세라믹 커패시터를 제작하는 것이 가능하다.
이제까지 상술한 바와 같이, 본 발명은 비유도용량 εr이 30 이상 또는 40 이상이고, 1㎒에서의 Q값이 1000 이상이며, 1250℃의 저온에서도 소결가능한, 즉 Ag-Pd로 구성된 내부전극을 구비하고 있는 적층 세라믹 커패시터에 적용될 수 있는 유전체 세라믹 조성물을 제공한다.
Claims (20)
- 다음과 같은 반응식 xBaO - yTiO2- z(ReⅠaReⅡ(1－a))2O3:(상기 식 중에서, x, y, z는 몰% 이고; x+y+z = 100 이며; (x, y, z)는 A(39.5, 59.5, 1), B(1, 59.5, 39.5), C(1, 85, 14) 및 D(14, 85, 1)의 4개의 점으로 형성되는 다각형 형상의 영역 내에 있고; 0.2＜a≤1.0 이며; ReⅠ는 Tb, Dy, Ho, Er 및 Yb로 이루어진 군 중에서 선택된 적어도 1종의 희토류 원소이고; ReⅡ는 La, Pr, Nd 및 Sm으로 이루어진 군 중에서 선택된 적어도 1종의 희토류 원소이며;부성분으로서 V를 함유하고, 그 함유량을 α로 표현하면, 그 α의 범위는 주성분의 100중량%에 대해 V2O5로 환산하여, 약 0.1∼15중량% 이다)으로 표현되는 주성분을 함유하는 것을 특징으로 하는 유전체 세라믹 조성물.
- 제 1항에 있어서, a가 1이 되는 것을 특징으로 하는 유전체 세라믹 조성물.
- 제 2항에 있어서, 부성분으로서 Cu를 함유하고, 그 함유량을 β로 표현하면, 그 β의 범위가 주성분의 100중량%에 대해 CuO로 환산하여 약 10중량% 이하가 되는 것을 특징으로 하는 유전체 세라믹 조성물.
- 제 2항에 있어서, 부성분으로서 Mn을 함유하고, 그 함유량을 γ로 표현하면, 그 γ의 범위가 주성분의 100중량%에 대해 MnO로 환산하여 약 1중량% 이하가 되는 것을 특징으로 하는 유전체 세라믹 조성물.
- 제 4항에 있어서, 부성분으로서 Cu를 함유하고, 그 함유량을 β로 표현하면, 그 β의 범위가 주성분의 100중량%에 대해 CuO로 환산하여 약 10중량% 이하가 되는 것을 특징으로 하는 유전체 세라믹 조성물.
- 제 5항에 있어서, α는 약 2와 약 4의 사이이고, β는 약 2와 4의 사이이며, γ는 약 0.05 이하가 되는 것을 특징으로 하는 유전체 세라믹 조성물.
- 제 6항에 있어서, (x, y, z)는 약 (10, 70, 20)이고, ReⅠ는 Ho 및 Er 중의 적어도 하나가 되는 것을 특징으로 하는 유전체 세라믹 조성물.
- 제 1항에 있어서, a가 1 미만이 되는 것을 특징으로 하는 유전체 세라믹 조성물.
- 제 8항에 있어서, 부성분으로서 Cu를 함유하고, 그 함유량을 β로 표현하면, 그 β의 범위가 주성분의 100중량%에 대해 CuO로 환산하여 약 10중량% 이하가 되는 것을 특징으로 하는 유전체 세라믹 조성물.
- 제 8항에 있어서, 부성분으로서 Mn을 함유하고, 그 함유량을 γ로 표현하면, 그 γ의 범위가 주성분의 100중량%에 대해 MnO로 환산하여 약 1중량% 이하가 되는 것을 특징으로 하는 유전체 세라믹 조성물.
- 제 10항에 있어서, 부성분으로서 Cu를 함유하고, 그 함유량을 β로 표현하면, 그 β의 범위가 주성분의 100중량%에 대해 CuO로 환산하여 약 10중량% 이하가 되는 것을 특징으로 하는 유전체 세라믹 조성물.
- 제 11항에 있어서, α는 약 2와 약 4의 사이이고, β는 약 2와 4의 사이이며, γ는 약 0.05 이하가 되는 것을 특징으로 하는 유전체 세라믹 조성물.
- 제 1항에 따른 유전체 세라믹 조성물로 구성되는 세라믹층;상기 세라믹층의 내부에서 서로로부터 거리를 두고 떨어져서 각각이 배치되어 있는 복수개의 내부전극; 및상기 세라믹층의 외면에서, 상기 내부전극에 도전되어 있는 외부전극을 포함하는 것을 특징으로 하는 적층 세라믹 커패시터.
- 제 13항에 있어서, 상기 내부전극이 Pd-Ag가 되는 것을 특징으로 하는 적층 세라믹 커패시터.
- 제 2항에 따른 유전체 세라믹 조성물로 구성되는 세라믹층;상기 세라믹층의 내부에서 서로로부터 거리를 두고 떨어져서 각각이 배치되어 있는 복수개의 내부전극; 및상기 세라믹층의 외면에서, 상기 내부전극에 도전되어 있는 외부전극을 포함하는 것을 특징으로 하는 적층 세라믹 커패시터.
- 제 15항에 있어서, 상기 내부전극이 Pd-Ag가 되는 것을 특징으로 하는 적층 세라믹 커패시터.
- 제 6항에 따른 유전체 세라믹 조성물로 구성되는 세라믹층;상기 세라믹층의 내부에서 서로로부터 거리를 두고 떨어져서 각각이 배치되어 있는 복수개의 내부전극; 및상기 세라믹층의 외면에서, 상기 내부전극에 도전되어 있는 외부전극을 포함하는 것을 특징으로 하는 적층 세라믹 커패시터.
- 제 8항에 따른 유전체 세라믹 조성물로 구성되는 세라믹층;상기 세라믹층의 내부에서 서로로부터 거리를 두고 떨어져서 각각이 배치되어 있는 복수개의 내부전극; 및상기 세라믹층의 외면에서, 상기 내부전극에 도전되어 있는 다른 외부전극을 포함하는 것을 특징으로 하는 적층 세라믹 커패시터.
- 제 18항에 있어서, 상기 내부전극이 Pd-Ag가 되는 것을 특징으로 하는 적층 세라믹 커패시터.
- 제 11항에 따른 유전체 세라믹 조성물로 구성되는 세라믹층;상기 세라믹층의 내부에서 서로로부터 거리를 두고 떨어져서 각각이 배치되어 있는 복수개의 내부전극; 및상기 세라믹층의 외면에서, 상기 내부전극에 도전되어 있는 다른 외부전극을 포함하는 것을 특징으로 하는 적층 세라믹 커패시터.
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