KR102172600B1 - 고방열성 질화규소 기판의 제조방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은, Si3N4계 기판을 준비하는 단계와, 상기 Si3N4계 기판을 산(acid) 용액에 담그고 산(acid) 처리하여 가수분해 반응을 유도하면서 상기 Si3N4계 기판 표면에 하이드록시(-OH)기가 형성되게 하는 단계와, 용매에 그래핀옥사이드(Graphene oxide) 분말을 첨가하여 그래핀옥사이드가 분산된 용액을 형성하는 단계와, 상기 하이드록시(-OH)기가 형성된 Si3N4계 기판 표면에 상기 그래핀옥사이드가 분산된 용액을 코팅하고 건조하여 그래핀옥사이드가 코팅된 Si3N4계 기판을 형성하는 단계 및 상기 그래핀옥사이드가 코팅된 Si3N4계 기판을 열환원 처리하여 상기 그래핀옥사이드가 그래핀으로 변화되게 하여 그래핀이 코팅된 Si3N4계 기판을 수득하는 단계를 포함하는 고방열성 질화규소 기판의 제조방법에 관한 것이다. 본 발명에 의하면, Si3N4계 기판에 화학적 결합을 형성하는 하이드록시(hydroxy, -OH)기가 형성되므로 Si3N4계 기판과 그래핀 코팅층 사이의 접착력을 증진시킬 수 있고, Si3N4계 기판에 형성된 그래핀 코팅층이 열확산을 증가시켜 효과적으로 열전달을 할 수 있으며, 열전도도 특성도 개선될 수 있다.

Description

고방열성 질화규소 기판의 제조방법{Manufacturing method of silicon nitride having excellent heat dissipation properties}
본 발명은 질화규소 기판의 제조방법에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 Si3N4계 기판에 화학적 결합을 형성하는 하이드록시(hydroxy, -OH)기가 형성되므로 Si3N4계 기판과 그래핀 코팅층 사이의 접착력을 증진시킬 수 있고, Si3N4계 기판에 형성된 그래핀 코팅층이 열확산을 증가시켜 효과적으로 열전달을 할 수 있으며, 열전도도 특성도 개선될 수 있는 고방열성 질화규소 기판의 제조방법에 관한 것이다.
최근 전력의 변환과 제어를 고효율로 수행하는 파워디바이스(전력반도체소자)에 대한 요구가 산업계 및 관련 연구 분야로부터 절실해지고 있다. 파워디바이스의 고출력밀도로 인하여 발생하는 큰 온도변화에 노출되는 회로기판은 전극과 기판의 접합부에 높은 응력을 발생시키기 때문에 방열기판에는 높은 열전도율은 물론, 뛰어난 기계적 특성도 요구되고 있다.
파워디바이스용 방열기판의 소재로서의 질화규소는 기계적 특성이 우수하지만, 열전도 특성이 낮아서 방열소재로는 적합하지 않은 것으로 평가되었다. 그런데, 최근 질화규소의 열전도도의 이론 열전도도(theoretical thermal conductivity)가 질화알루미늄의 열전도도 값까지 높일 수 있다는 연구결과가 발표되면서 다시 방열소재로써 각광을 받고 있다. 질화규소는 우수한 기계적 특성을 나타내고, 열전도 특성을 높일 수 있다면, 고주파수 영역에서도 안정적인 차세대 방열기판 재료로서 기대되고 있다.
대한민국 등록특허공보 제10-1246978호
본 발명이 해결하고자 하는 과제는 Si3N4계 기판에 화학적 결합을 형성하는 하이드록시(hydroxy, -OH)기가 형성되므로 Si3N4계 기판과 그래핀 코팅층 사이의 접착력을 증진시킬 수 있고, Si3N4계 기판에 형성된 그래핀 코팅층이 열확산을 증가시켜 효과적으로 열전달을 할 수 있으며, 열전도도 특성도 개선될 수 있는 고방열성 질화규소 기판의 제조방법을 제공함에 있다.
본 발명은, Si3N4계 기판을 준비하는 단계와, 상기 Si3N4계 기판을 산(acid) 용액에 담그고 산(acid) 처리하여 가수분해 반응을 유도하면서 상기 Si3N4계 기판 표면에 하이드록시(-OH)기가 형성되게 하는 단계와, 용매에 그래핀옥사이드(Graphene oxide) 분말을 첨가하여 그래핀옥사이드가 분산된 용액을 형성하는 단계와, 상기 하이드록시(-OH)기가 형성된 Si3N4계 기판 표면에 상기 그래핀옥사이드가 분산된 용액을 코팅하고 건조하여 그래핀옥사이드가 코팅된 Si3N4계 기판을 형성하는 단계 및 상기 그래핀옥사이드가 코팅된 Si3N4계 기판을 열환원 처리하여 상기 그래핀옥사이드가 그래핀으로 변화되게 하여 그래핀이 코팅된 Si3N4계 기판을 수득하는 단계를 포함하는 고방열성 질화규소 기판의 제조방법을 제공한다.
상기 산 용액은 질산(HNO3) 및 인산(H3PO4)으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 산(acid)을 포함할 수 있다.
상기 산 처리는 60∼90℃의 온도에서 실시하는 것이 바람직하다.
상기 열환원 처리는 비활성 가스 분위기에서 600∼900℃의 온도에서 실시하는 것이 바람직하다.
상기 그래핀옥사이드가 분산된 용액을 형성하는 단계는, 상기 용매에 상기 그래핀옥사이드 분말을 첨가하는 단계와, 상기 그래핀옥사이드 분말이 첨가된 용매를 교반하는 단계 및 상기 그래핀옥사이드 분말이 첨가되어 교반된 용매를 탈가스(degassing) 처리를 하여 그래핀옥사이드가 분산된 용액을 수득하는 단계를 포함할 수 있다.
상기 그래핀옥사이드 분말은 상기 용매 1㎖에 0.1∼2 mg의 중량으로 첨가하는 것이 바람직하다.
상기 용매는 물(H2O)을 포함할 수 있다.
상기 Si3N4계 기판을 준비하는 단계는, α-Si3N4 분말, MgO 분말 및 Y2O3 분말을 혼합하여 혼합 분말을 형성하는 단계와, 상기 혼합 분말을 진공 핫프레스(vacuum hot press) 장비의 챔버에 장입하는 단계와, 상기 챔버 내부의 불순물을 제거하기 위하여 N2 가스 퍼징(purging)을 실시하는 단계와, 진공 상태에서 상기 챔버 내로 N2 가스를 흘려주어 N2 가스 분위기를 조성하는 단계 및 상기 혼합 분말을 가압하면서 소결하여 Si3N4계 기판을 수득하는 단계를 포함할 수 있다.
상기 MgO 분말은 상기 α-Si3N4 분말 100중량부에 대하여 0.1∼10중량부를 혼합하는 것이 바람직하다.
상기 Y2O3 분말은 상기 α-Si3N4 분말 100중량부에 대하여 0.1∼7중량부를 혼합하는 것이 바람직하다.
상기 혼합 분말은 5∼60 MPa의 압력으로 가압하는 것이 바람직하다.
상기 소결은 N2 가스 분위기에서 1600∼2000 ℃의 온도에서 실시하는 것이 바람직하다.
상기 질화규소 기판의 제조방법은 소결하여 수득한 Si3N4계 기판 표면의 불순물을 제거하기 위하여 그라인딩(grinding) 및 연마(polishing)를 실시하는 단계를 더 포함할 수 있다.
상기 그래핀옥사이드가 분산된 용액을 형성하는 단계에서 AlN 분말을 상기 용매에 더 혼합할 수도 있다.
상기 그래핀옥사이드가 분산된 용액을 형성하는 단계에서 BN 분말을 상기 용매에 더 혼합할 수도 있다.
본 발명에 의하면, Si3N4계 기판에 화학적 결합을 형성하는 하이드록시(hydroxy, -OH)기가 형성되므로 Si3N4계 기판과 그래핀 코팅층 사이의 접착력을 증진시킬 수 있고, Si3N4계 기판에 형성된 그래핀 코팅층이 열확산을 증가시켜 효과적으로 열전달을 할 수 있으며, 열전도도 특성도 개선될 수 있다.
도 1은 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 고방열성 질화규소 기판의 제조방법을 설명하기 위하여 도시한 도면이다.
도 2a 내지 도 2c는 실험예 1에 따라 제조된 Si3N4계 기판의 미세구조를 보여주는 주사전자현미경(scanning electron microscope; SEM) 사진이다.
도 3a 내지 도 3c는 실험예 2에 따라 제조된 그래핀이 코팅된 Si3N4계 기판의 미세구조를 보여주는 주사전자현미경(SEM) 사진이다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명에 따른 바람직한 실시예를 상세하게 설명한다. 그러나, 이하의 실시예는 이 기술분야에서 통상적인 지식을 가진 자에게 본 발명이 충분히 이해되도록 제공되는 것으로서 여러 가지 다른 형태로 변형될 수 있으며, 본 발명의 범위가 다음에 기술되는 실시예에 한정되는 것은 아니다.
발명의 상세한 설명 또는 청구범위에서 어느 하나의 구성요소가 다른 구성요소를 "포함"한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 당해 구성요소만으로 이루어지는 것으로 한정되어 해석되지 아니하며, 다른 구성요소를 더 포함할 수 있는 것으로 이해되어야 한다.
본 발명의 바람직한 실시예에 따른 고방열성 질화규소 기판의 제조방법은, Si3N4계 기판을 준비하는 단계와, 상기 Si3N4계 기판을 산(acid) 용액에 담그고 산(acid) 처리하여 가수분해 반응을 유도하면서 상기 Si3N4계 기판 표면에 하이드록시(-OH)기가 형성되게 하는 단계와, 용매에 그래핀옥사이드(Graphene oxide) 분말을 첨가하여 그래핀옥사이드가 분산된 용액을 형성하는 단계와, 상기 하이드록시(-OH)기가 형성된 Si3N4계 기판 표면에 상기 그래핀옥사이드가 분산된 용액을 코팅하고 건조하여 그래핀옥사이드가 코팅된 Si3N4계 기판을 형성하는 단계 및 상기 그래핀옥사이드가 코팅된 Si3N4계 기판을 열환원 처리하여 상기 그래핀옥사이드가 그래핀으로 변화되게 하여 그래핀이 코팅된 Si3N4계 기판을 수득하는 단계를 포함한다.
상기 산 용액은 질산(HNO3) 및 인산(H3PO4)으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 산(acid)을 포함할 수 있다.
상기 산 처리는 60∼90℃의 온도에서 실시하는 것이 바람직하다.
상기 열환원 처리는 비활성 가스 분위기에서 600∼900℃의 온도에서 실시하는 것이 바람직하다.
상기 그래핀옥사이드가 분산된 용액을 형성하는 단계는, 상기 용매에 상기 그래핀옥사이드 분말을 첨가하는 단계와, 상기 그래핀옥사이드 분말이 첨가된 용매를 교반하는 단계 및 상기 그래핀옥사이드 분말이 첨가되어 교반된 용매를 탈가스(degassing) 처리를 하여 그래핀옥사이드가 분산된 용액을 수득하는 단계를 포함할 수 있다.
상기 그래핀옥사이드 분말은 상기 용매 1㎖에 0.1∼2 mg의 중량으로 첨가하는 것이 바람직하다.
상기 용매는 물(H2O)을 포함할 수 있다.
상기 Si3N4계 기판을 준비하는 단계는, α-Si3N4 분말, MgO 분말 및 Y2O3 분말을 혼합하여 혼합 분말을 형성하는 단계와, 상기 혼합 분말을 진공 핫프레스(vacuum hot press) 장비의 챔버에 장입하는 단계와, 상기 챔버 내부의 불순물을 제거하기 위하여 N2 가스 퍼징(purging)을 실시하는 단계와, 진공 상태에서 상기 챔버 내로 N2 가스를 흘려주어 N2 가스 분위기를 조성하는 단계 및 상기 혼합 분말을 가압하면서 소결하여 Si3N4계 기판을 수득하는 단계를 포함할 수 있다.
상기 MgO 분말은 상기 α-Si3N4 분말 100중량부에 대하여 0.1∼10중량부를 혼합하는 것이 바람직하다.
상기 Y2O3 분말은 상기 α-Si3N4 분말 100중량부에 대하여 0.1∼7중량부를 혼합하는 것이 바람직하다.
상기 혼합 분말은 5∼60 MPa의 압력으로 가압하는 것이 바람직하다.
상기 소결은 N2 가스 분위기에서 1600∼2000 ℃의 온도에서 실시하는 것이 바람직하다.
상기 질화규소 기판의 제조방법은 소결하여 수득한 Si3N4계 기판 표면의 불순물을 제거하기 위하여 그라인딩(grinding) 및 연마(polishing)를 실시하는 단계를 더 포함할 수 있다.
상기 그래핀옥사이드가 분산된 용액을 형성하는 단계에서 AlN 분말을 상기 용매에 더 혼합할 수도 있다.
상기 그래핀옥사이드가 분산된 용액을 형성하는 단계에서 BN 분말을 상기 용매에 더 혼합할 수도 있다.
이하에서, 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 고방열성 질화규소 기판의 제조방법을 더욱 구체적으로 설명한다.
본 발명의 발명자들은 열전도도가 우수한 소재를 기본으로 열전도도를 증가시키는 연구를 진행하였고, 무기입자 또는 무기입자 형태나 배열 등을 조절함으로써 열전도도를 증가시키는 연구도 진행하고 있다.
본 발명의 발명자들은 흑연(graphite), 탄소나노튜브(CNT), 탄소섬유(carbon fiber), 그래핀(graphene) 등의 탄소 재료를 이용하여 열전도도가 높고 기계적 물성이 우수한 복합재료 분야에 특히 관심을 가졌다. 그래핀(graphene)의 경우 다이아몬드보다 2배 높은 열전도도를 갖고 있으며, 기계적 특성도 매우 우수한 것으로 알려져 있다.
세라믹 복합재료의 열전도도는 필러의 열전도도가 높을수록 높아지고, 열전도도는 마이크로 사이즈의 필러 사용시 급격히 증가하며, 필러의 배향이 복합재료의 열전도도를 상승시킨다.
이러한 점을 고려하여 질화규소의 표면에 열전도도가 매우 우수한 그래핀을 코팅하여 배향성을 향상시켜 방열성을 향상시킨 질화규소 기판을 개발하였다.
도 1은 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 고방열성 질화규소 기판의 제조방법을 설명하기 위하여 도시한 도면이다.
도 1을 참조하면, Si3N4계 기판을 준비한다.
질화규소는 강한 공유결합으로 인하여 자기확산(self-diffusion)이 어렵고 1900℃ 정도의 고온에서 열분해되기 때문에 소결온도가 제한되는 난소결성 재료이다. 이러한 점을 고려하여 Y2O3, MgO 등의 산화물을 첨가하여 액상 소결로 기판화 공정을 수행한다.
이를 위해 α-Si3N4 분말, MgO 분말 및 Y2O3 분말을 혼합하여 혼합 분말을 형성하고, 상기 혼합 분말을 진공 핫프레스(vacuum hot press) 장비의 챔버에 장입한 후, 상기 챔버 내부의 불순물을 제거하기 위하여 N2 가스 퍼징(purging)을 실시하고, 진공 상태에서 상기 챔버 내로 N2 가스를 흘려주어 N2 가스 분위기를 조성한 다음, 상기 혼합 분말을 가압하면서 소결하여 Si3N4계 기판을 수득한다.
상기 MgO 분말은 상기 α-Si3N4 분말 100중량부에 대하여 0.1∼10중량부를 혼합하는 것이 바람직하다.
상기 Y2O3 분말은 상기 α-Si3N4 분말 100중량부에 대하여 0.1∼7중량부를 혼합하는 것이 바람직하다.
상기 혼합 분말은 5∼60 MPa의 압력으로 가압하는 것이 바람직하다.
상기 소결은 N2 가스 분위기에서 1600∼2000 ℃의 온도에서 실시하는 것이 바람직하다.
소결하여 수득한 Si3N4계 기판 표면의 불순물을 제거하기 위하여 그라인딩(grinding) 및 연마(polishing)를 실시할 수도 있다.
준비된 Si3N4계 기판을 산(acid) 용액에 담그고 산(acid) 처리하여 가수분해 반응을 유도하면서 상기 Si3N4계 기판 표면에 하이드록시(-OH)기가 형성되게 한다.
상기 산 용액은 질산(HNO3) 및 인산(H3PO4)으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 산(acid)을 포함할 수 있다. 상기 산 처리는 60∼90℃의 온도에서 실시하는 것이 바람직하다.
Si3N4계 기판과 그래핀층의 접착력을 향상시키는 방법으로 화학적 기능을 이용한 자기조립 코팅(SAC, Self-Assembled Coating)법을 적용한다. 질화규소와 같이 공유결합이 강한 소재의 표면을 코팅하기 위해서 Si3N4계 기판 표면에 하이드록시(hydroxy, -OH)기를 형성하며 화학적 결합을 유도함으로써 Si3N4계 기판과 코팅 소재의 접착력을 증진시킬 수 있다. 이를 Si3N4계 기판 표면에 -OH기를 형성시켜주는 가수분해(hydrolysis) 과정이 필요하다. Si3N4계 기판을 산(acid) 처리하여 하이드록시기를 형성한 후에 그래핀의 코팅을 진행한다. 그래핀의 코팅은 후술하는 바와 같이 그래핀옥사이드(Graphene oxide)를 Si3N4계 기판에 코팅(흡착)하고 환원(reduction)을 수행하여 그래핀으로 환원하여 배향한다. 자기조립 코팅(SAC)법을 이용하여 Si3N4계 기판 표면의 코팅 접착력을 높이고 방열성을 향상시켜 질화규소 기판 자체의 열전도 특성을 유지 및 향상시킬 수 있다.
용매에 그래핀옥사이드(Graphene oxide) 분말을 첨가하여 그래핀옥사이드가 분산된 용액을 형성한다. 상기 그래핀옥사이드가 분산된 용액은, 용매에 그래핀옥사이드 분말을 첨가하고, 상기 그래핀옥사이드 분말이 첨가된 용매를 교반한 후, 상기 그래핀옥사이드 분말이 첨가되어 교반된 용매를 탈가스(degassing) 처리를 하여 수득할 수 있다. 상기 그래핀옥사이드 분말은 상기 용매 1㎖에 0.1∼2 mg의 중량으로 첨가하는 것이 바람직하다. 상기 용매는 물(H2O)을 포함할 수 있다.
상기 그래핀옥사이드가 분산된 용액을 형성할 때, AlN 분말을 상기 용매에 더 혼합할 수도 있다. 이 경우에 Si3N4계 기판 표면에는 후술하는 그래핀 뿐만 아니라 AlN도 함께 형성되게 된다. AlN 분말을 더 혼합하게 되면, 열전도도를 개선할 수 있는 장점이 있다. 상기 AlN 분말은 상기 용매 1㎖에 0.001∼0.5 mg의 중량으로 첨가하는 것이 바람직하다.
상기 그래핀옥사이드가 분산된 용액을 형성할 때, BN 분말을 상기 용매에 더 혼합할 수도 있다. 이 경우에 Si3N4계 기판 표면에는 후술하는 그래핀 뿐만 아니라 BN도 함께 형성되게 된다. BN 분말을 더 혼합하게 되면, 열전도도를 개선할 수 있는 장점이 있다. 상기 BN 분말은 상기 용매 1㎖에 0.001∼0.5 mg의 중량으로 첨가하는 것이 바람직하다.
상기 하이드록시(-OH)기가 형성된 Si3N4계 기판 표면에 상기 그래핀옥사이드가 분산된 용액을 코팅하고 건조하여 그래핀옥사이드가 코팅된 Si3N4계 기판을 형성한다.
상기 그래핀옥사이드가 코팅된 Si3N4계 기판을 열환원 처리하여 상기 그래핀옥사이드가 그래핀으로 변화되게 하여 그래핀이 코팅된 Si3N4계 기판을 수득한다. 상기 열환원 처리는 비활성 가스 분위기에서 600∼900℃의 온도에서 실시하는 것이 바람직하다.
산(acid) 처리를 실시하면 Si3N4 기판에 OH기가 형성되고, 이렇게 형성된 OH기는 그래핀옥사이드와의 수소결합(hydrogen bonding)을 통해 코팅층(coating layer)을 형성할 수 있게 되며, 열환원(heat reduction) 과정을 통해 수소결합(hydrogen bonding)에서 형성된 …H-O-H…를 승화(sublimation)하는 동시에 Si3N4계 기판과의 접착력(adhesion)을 향상시키고, 그래핀옥사이드를 그래핀으로 환원을 하는 과정을 동시에 진행함으로써 기능성 코팅층(functional coating layer)인 그래핀층(graphene layer)이 형성될 수 있다.
Si3N4계 기판과 그래핀층 사이의 접착력(adhesion)이 개선되고 Si3N4계 기판 전체에 코팅된 그래핀이 열확산을 증가시켜 효과적으로 열전달을 할 수 있고, 그래핀층(graphene layer)의 영향으로 비열의 변화가 발생하여 열전도도 특성도 개선될 수 있다.
이하에서, 본 발명에 따른 실험예를 구체적으로 제시하며, 다음에 제시하는 실험예에 본 발명이 한정되는 것은 아니다.
<실험예 1>
Si3N4계 분말을 다음과 같은 방법으로 소결하여 소결체를 제조하였다. 구체적으로, α-Si3N4(UBE SN-E10, SSA (BET) 9~13 m2/g, α-phase crystal > 95%) 분말을 주원료로 93 wt%를 사용하였고, 여기에 소결조제로 MgO 분말(고순도화학, Magnesia powder, 99%)와 Y2O3 분말(Cerac, Yttria powder, 325mesh, 99.9%)을 각각 5 wt%와 2 wt%를 첨가하여 혼합 분말을 준비하였다. 상기 혼합 분말을 진공 핫프레스(vacuum hot press) 장비의 챔버(chamber)에 장입하였다. 가압소결 수행 전에 상기 챔버(chamber) 내부의 불순물을 제거하기 위하여 N2 가스 퍼징(purging)을 3회 실시하였다. 퍼징(Purging)을 실시한 챔버에 진공 상태에서 N2 가스를 흘려주어 N2 가스 분위기를 형성하였다. 30 MPa의 압력으로 상기 혼합 분말을 가압하면서 1900℃까지 승온한 후, 5시간 동안 N2 분위기에서 가압소결을 실시하였다.
표면의 불순물을 제거하기 위하여 소결체에 대하여 그라인딩(grinding) 및 연마(polishing)를 실시하고, 가공하여 10×10 mm의 Si3N4계 기판으로 제조하였다.
이렇게 제조된 Si3N4계 기판에 대하여 아르키메데스 원리(Archimedes' principle)을 이용하여 밀도(density)를 측정하였다.
<실험예 2>
증류수에 그래핀옥사이드(Graphene oxide) 분말을 1 mg/㎖의 농도로 첨가하고, 24 시간 동안 교반(stirring) 한 후, 탈가스(degassing) 처리를 하여 그래핀옥사이드가 분산된 용액을 수득하였다.
증류수에 실험예 1에 따라 제조된 Si3N4계 기판을 첨가하고, 초음파 세정을 1시간 동한 수행한 뒤, 80℃ 건조기에서 24시간 동안 충분히 건조시켰다.
건조된 Si3N4계 기판을 질산 용액에 담그고, Si3N4계 기판과 코팅 소재의 접착력 증진을 위한 하이드록시(-OH)기 형성을 위해 63% 질산 용액을 80℃로 유지하고 1시간 동안 반응시켜 가수분해 반응을 유도하였다.
그래핀옥사이드가 분산된 용액에 하이드록시기가 형성된 Si3N4계 기판을 담가서 딥코팅(deep coating) 한 다음, 건조기에서 80℃ 온도로 24시간 건조시켜 그래핀옥사이드가 코팅된 Si3N4계 기판을 수득하였다.
그래핀옥사이드가 코팅된 Si3N4계 기판을 튜브로 장입하고, N2 가스 분위기에서 승온속도 5℃/min으로 하여 700℃로 승온하고, 700℃에서 2시간 동안 유지하여 그래핀옥사이드를 그래핀으로 열환원 처리하여 그래핀으로 코팅된 Si3N4계 기판을 수득하였다.
그래핀이 코팅된 Si3N4계 기판의 미세구조는 주사전자현미경(scanning electron microscope; SEM)(JEOL, JSM-7100F, Aztec)을 이용하여 분석하였다.
실험예 1 및 실험예 2에 따라 제조된 기판들의 열분석은 NETZSCH LFA467 장비를 이용하여 열확산도와 비열을 측정하였다. 소재의 열확산률은 시간에 대하여 온도가 변화하는 동안의 각각의 고유한 전도성에 의해 열이 전파되는 속도로 결정된다. 열확산도가 높은 소재는 열전파가 빠르다. 열전도도(λ)는 열확산도(α)와 비열(Cp) 및 밀도(ρ)의 함수로 다음의 수학식 1과 같이 정의된다.
[수학식 1]
Figure 112018104904056-pat00001
열확산도를 측정하는 대표적인 방법으로 레이저 플래쉬(laser flash) 법이 있다. 분석을 하고자 하는 온도에서 소재를 안정화한 후, 순간적인 에너지 펄스(레이저 등의 에너지원)을 이용하여 소재 한쪽 면을 가열하고, 소재 반대 면의 온도변화를 시간에 따라 분석하여 기록한다. 열손실이 없다는 가정을 전제로, 등방성 및 단열성 소재를 가정하여 파커(Parker)는 열확산도를 계산하기 위한 방법을 제안하였다. 열확산도는 온도변화의 기록에 의해 결정된다. 열확산도는 소재의 두께(L)와 반대 면이 최고온도의 중간에 도달하기 위한 시간(t1/2)에 의해 다음의 수학식 2와 같이 정의된다.
[수학식 2]
Figure 112018104904056-pat00002
위 수학식 2의 관계는 단열성 소재라는 이상적인 조건과 순간적인 펄스 가열을 가정하고 있다. 따라서 실험환경에 따른 수정된 조건들이 제안되었다. 예를 들어 열손실, 펄스 가열 지속시간의 한정, 일정하지 않은 펄스 가열, 복합 또는 비균일성 구조 등을 변수로 제어하는 조건 등이 이에 해당한다.
실험예 1 및 실험예 2에 따라 제조된 기판의 특성을 측정하여 비교 분석한 결과를 아래의 표 1에 나타냈다. 일반적인 Si3N4의 밀도는 3.19 g/cm3으로 알려져 있다. Si3N4 소결체의 밀도는 첨가되는 소결조제의 종류와 양에 따라 이론 밀도와의 차이가 발생할 수 있다. 실험예 1 및 실험예 2에 따라 제조된 기판의 밀도는 이론밀도 대비 약 99% 이상의 밀도를 갖는 것으로 분석되었다.
Samples 실험예 1 실험예 2
Si3N4계 기판 그래핀이 코팅된 Si3N4계 기판
Density (g/cm3) 3.18 3.18
3.18
3.18
Si3N4는 일반적으로 실온에서 약 0.7 J/gK의 비열을 갖는 것으로 알려져 있다. 실험예 1에 따라 제조된 Si3N4계 기판(그래핀이 코팅되지 않은 Si3N4계 기판)은 약 0.71 J/gK의 비열을 나타냈으며, 실험예 2에 따라 제조된 그래핀이 코팅된 Si3N4계 기판(Si3N4계 기판에 하이드록시기를 형성하고 그래핀이 코팅된 Si3N4계 기판)은 실온에서 약 0.93 ~ 0.99 J/gK의 값을 갖는 것으로 분석되었다.
실험예 1 및 실험예 2에 따라 제조된 기판의 미세구조를 주사전자현미경(SEM)을 이용하여 분석하여 도 2a 내지 도 3c에 나타내었다. 도 2a 내지 도 2c는 실험예 1에 따라 제조된 Si3N4계 기판의 미세구조를 보여주고, 도 3a 내지 도 3c는 실험예 2에 따라 제조된 그래핀이 코팅된 Si3N4계 기판의 미세구조를 보여준다.
도 2a 내지 도 3c를 참조하면, 실험예 1에 따라 제조된 Si3N4계 기판(그래핀이 코팅되지 않은 Si3N4계 기판)의 미세구조는 침상의 구조를 갖는 Si3N4가 형성된 것으로 분석되었다. 실험예 2에 따라 제조된 그래핀이 코팅된 Si3N4계 기판(Si3N4계 기판에 하이드록시기를 형성하고 그래핀이 코팅된 Si3N4계 기판)의 경우 그래핀이 얇고 투명하게 표면에 흡착되어 있으며, Si3N4 기판의 표면과 그래핀층의 접합(adhesion)도 매우 잘 형성된 것으로 판단되었다. 질산 처리를 실시하여 Si3N4 기판에 OH기를 형성하였으며, 이렇게 형성된 OH기는 그래핀옥사이드와의 수소결합(hydrogen bonding)을 통해 코팅층(coating layer)을 형성할 수 있게 되며, 열환원(heat reduction) 과정을 통해 수소결합(hydrogen bonding)에서 형성된 …H-O-H…를 승화(sublimation)하는 동시에 Si3N4 기판과의 접착력(adhesion)을 향상시키고, 그래핀옥사이드를 그래핀으로 환원을 하는 과정을 동시에 진행함으로써 기능성 코팅층(functional coating layer)인 그래핀층(graphene layer)이 형성된다.
아래의 표 2에 실험예 1 및 실험예 2에 따라 제조된 기판의 열확산도와 열전도도를 나타내었다.
Samples 비교예 실시예
Si3N4계 기판 그래핀이 코팅된 Si3N4계 기판
Thermal diffusivity (mm2/s) 28.837 29.867
30.305
30.417
Thermalconductivity(W/mK) 72.672 88.6
92.9
96.8
표 2를 참조하면, 실험예 1에 따라 제조된 Si3N4계 기판(그래핀이 코팅되지 않은 Si3N4계 기판)의 열확산도(thermal diffusivity)는 실온에서 약 28 mm2/s의 열확산도를 나타낸 반면, 실험예 2에 따라 제조된 그래핀이 코팅된 Si3N4계 기판(Si3N4계 기판에 하이드록시기를 형성하고 그래핀이 코팅된 Si3N4계 기판)은 실온에서 약 30 mm2/s 이상의 열확산도를 나타냈다. 따라서, 그래핀을 Si3N4 기판 위에 증착하고 접착력(adhesion)을 개선하여 기능성층(functional layer)을 형성하면 10% 이상의 열확산도 개선 효과가 있는 것으로 판단된다.
실험예 1에 따라 제조된 Si3N4계 기판(그래핀이 코팅되지 않은 Si3N4계 기판)의 열전도도(thermal conductivity)는 실온에서 약 72 W/mK의 값을 나타냈다. 실험예 2에 따라 제조된 그래핀이 코팅된 Si3N4계 기판(Si3N4계 기판에 하이드록시기를 형성하고 그래핀이 코팅된 Si3N4계 기판)은 실온에서 약 90 W/mK 이상의 값을 나타냈다. 이러한 결과는 열전도도 계산에 있어 열확산도와 밀도 및 비열의 차이로 인하여 나타난 것으로 분석되었다. 기판 전체에 코팅된 그래핀이 Si3N4계 기판과의 접착력(adhesion) 개선으로 인하여 열확산을 증가시켜 효과적으로 열전달을 했기 때문으로 판단된다. 또한, 코팅된 그래핀층(graphene layer)의 영향으로 비열의 변화가 발생하여 전체 열전도도 증가에 영향을 준 것으로 판단된다.
이상, 본 발명의 바람직한 실시예를 들어 상세하게 설명하였으나, 본 발명은 상기 실시예에 한정되는 것은 아니며, 당 분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의하여 여러 가지 변형이 가능하다.

Claims (15)

  1. Si3N4계 기판을 준비하는 단계;
    상기 Si3N4계 기판을 산(acid) 용액에 담그고 산(acid) 처리하여 가수분해 반응을 유도하면서 상기 Si3N4계 기판 표면에 하이드록시(-OH)기가 형성되게 하는 단계;
    용매에 그래핀옥사이드(Graphene oxide) 분말을 첨가하여 그래핀옥사이드가 분산된 용액을 형성하는 단계;
    상기 하이드록시(-OH)기가 형성된 Si3N4계 기판 표면에 상기 그래핀옥사이드가 분산된 용액을 코팅하고 건조하여 그래핀옥사이드가 코팅된 Si3N4계 기판을 형성하는 단계; 및
    상기 그래핀옥사이드가 코팅된 Si3N4계 기판을 열환원 처리하여 상기 그래핀옥사이드가 그래핀으로 변화되게 하여 그래핀이 코팅된 Si3N4계 기판을 수득하는 단계를 포함하며,
    상기 Si3N4계 기판을 준비하는 단계는,
    α-Si3N4 분말, MgO 분말 및 Y2O3 분말을 혼합하여 혼합 분말을 형성하는 단계;
    상기 혼합 분말을 진공 핫프레스(vacuum hot press) 장비의 챔버에 장입하는 단계;
    상기 챔버 내부의 불순물을 제거하기 위하여 N2 가스 퍼징(purging)을 실시하는 단계;
    진공 상태에서 상기 챔버 내로 N2 가스를 흘려주어 N2 가스 분위기를 조성하는 단계; 및
    상기 혼합 분말을 가압하면서 소결하여 Si3N4계 기판을 수득하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 질화규소 기판의 제조방법.
  2. 제1항에 있어서, 상기 산 용액은 질산(HNO3) 및 인산(H3PO4)으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 산(acid)을 포함하는 것을 특징으로 하는 질화규소 기판의 제조방법.
  3. 제1항에 있어서, 상기 산 처리는 60∼90℃의 온도에서 실시하는 것을 특징으로 하는 질화규소 기판의 제조방법.
  4. 제1항에 있어서, 상기 열환원 처리는 비활성 가스 분위기에서 600∼900℃의 온도에서 실시하는 것을 특징으로 하는 질화규소 기판의 제조방법.
  5. 제1항에 있어서, 상기 그래핀옥사이드가 분산된 용액을 형성하는 단계는,
    상기 용매에 상기 그래핀옥사이드 분말을 첨가하는 단계;
    상기 그래핀옥사이드 분말이 첨가된 용매를 교반하는 단계; 및
    상기 그래핀옥사이드 분말이 첨가되어 교반된 용매를 탈가스(degassing) 처리를 하여 그래핀옥사이드가 분산된 용액을 수득하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 질화규소 기판의 제조방법.
  6. 제5항에 있어서, 상기 그래핀옥사이드 분말은 상기 용매 1㎖에 0.1∼2 mg의 중량으로 첨가하는 것을 특징으로 하는 질화규소 기판의 제조방법.
  7. 제1항에 있어서, 상기 용매는 물(H2O)을 포함하는 것을 특징으로 하는 질화규소 기판의 제조방법.
  8. 삭제
  9. 제1항에 있어서, 상기 MgO 분말은 상기 α-Si3N4 분말 100중량부에 대하여 0.1∼10중량부를 혼합하는 것을 특징으로 하는 질화규소 기판의 제조방법.
  10. 제1항에 있어서, 상기 Y2O3 분말은 상기 α-Si3N4 분말 100중량부에 대하여 0.1∼7중량부를 혼합하는 것을 특징으로 하는 질화규소 기판의 제조방법.
  11. 제1항에 있어서, 상기 혼합 분말은 5∼60 MPa의 압력으로 가압하는 것을 특징으로 하는 질화규소 기판의 제조방법.
  12. 제1항에 있어서, 상기 소결은 N2 가스 분위기에서 1600∼2000 ℃의 온도에서 실시하는 것을 특징으로 하는 질화규소 기판의 제조방법.
  13. 제1항에 있어서, 소결하여 수득한 Si3N4계 기판 표면의 불순물을 제거하기 위하여 그라인딩(grinding) 및 연마(polishing)를 실시하는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 질화규소 기판의 제조방법.
  14. 제1항에 있어서, 상기 그래핀옥사이드가 분산된 용액을 형성하는 단계에서 AlN 분말을 상기 용매에 더 혼합하는 것을 특징으로 하는 질화규소 기판의 제조방법.
  15. 제1항에 있어서, 상기 그래핀옥사이드가 분산된 용액을 형성하는 단계에서 BN 분말을 상기 용매에 더 혼합하는 것을 특징으로 하는 질화규소 기판의 제조방법.
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