KR101775863B1 - 밀폐형 이차 전지용 변형 검지 센서 - Google Patents

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도요 고무 고교 가부시키가이샤
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Abstract

본 발명의 밀폐형 이차 전지용 변형 검지 센서는, 밀폐형 이차 전지의 단전지, 전지 모듈 또는 전지 팩에 이용하는 밀폐형 이차 전지용 변형 검지 센서로서, 단전지, 전지 모듈에 첩부된 자성 수지층과, 해당 자성 수지층에 의한 자장의 변화를 검출 가능하게 외장 용기의 내벽 또는 외벽에 장착된 자기 센서를 갖고, 해당 자성 수지층이 고분자 매트릭스에 자성 필러가 분산되어 이루어진다. 밀폐형 이차 전지의 팽윤을 보다 고감도로 검출 가능하고, 안정된 검지 특성을 얻는 것이 가능한 변형 검지 센서를 제공할 수 있다.

Description

밀폐형 이차 전지용 변형 검지 센서{DEFORMATION-DETECTING SENSOR FOR SEALED SECONDARY BATTERY}
본 발명은 밀폐형 이차 전지용 변형 검지 센서, 밀폐형 이차 전지용 변형 검지 센서 시스템, 해당 밀폐형 이차 전지용 변형 검지 센서를 포함하는 단전지, 해당 밀폐형 이차 전지용 변형 검지 센서를 포함하는 전지 모듈, 해당 밀폐형 이차 전지용 변형 검지 센서를 포함하는 전지 팩, 해당 단전지의 팽윤 검출 방법, 해당 전지 모듈의 팽윤 검출 방법 및 해당 전지 팩의 팽윤 검출 방법에 관한 것이다.
휴대 전화나 노트북 컴퓨터 등의 휴대 기기의 전원으로서, 리튬 이온 이차 전지 등의 비수 전해액 이차 전지나, 니켈-수소 전지 등의 수 전해액 이차 전지를 보호 회로와 함께, 금속 캔이나 라미네이트 필름 등의 전지 용기 내에 밀폐한 밀폐형 이차 전지가 널리 사용되고 있다. 보호 회로는, 전지의 전압을 감시하여, 과충전이나 과방전이 발생한 경우에, 충전 전류 또는 방전 전류를 차단하는 기능을 갖고 있다.
비수 전해액 이차 전지는, 가연성의 유기 전해액을 이용하고 있기 때문에, 과충전이나 단락에 의해 발열하고, 전해액이나 전극의 분해 가스나 전해액의 기화 가스 등에 의해 전지의 내압이 상승하여, 전지의 팽윤을 가져와, 최악의 경우, 전지가 파열되는 경우도 있다. 또한, 수 전해액 이차 전지에서도 충방전에 수반하는 전극 활물질의 구조 변화나, 전해액이나 전극의 분해 가스의 발생에 의해, 전지가 팽윤되는 경우가 있다.
이에 대해, 밀폐형 이차 전지의 팽윤을 사전에 검지하고, 충전 전류 또는 방전 전류를 차단하는 것에 의해, 밀폐형 이차 전지의 파열을 방지하는 방법이 검토되고 있다. 밀폐형 이차 전지의 팽윤을 검지하는 방법으로서는, PTC 소자를 이용하는 방법이 알려져 있다(예를 들면, 특허문헌 1). PTC 소자는 보호 회로에 전기적으로 접속되어 있어, 소정 이상의 전류가 흘러 밀폐형 이차 전지가 발열하면, 저항값이 증대되어 밀폐형 이차 전지와 외부 기기 사이에 흐르는 전류를 차단한다. 그렇지만, PTC 소자를 이용하는 방법은, 밀폐형 이차 전지의 급격한 온도 상승에 대해서 신속히 대응할 수 없다는 문제가 있다. 이에 대해, 팽윤에 수반하는 발열을 검지하는 것이 아니라, 팽윤을 직접 검지하는 방법이 제안되어 있다. 이 방법에 의하면, 팽윤이 생겼을 경우, 보다 신속히 전류를 차단하는 것이 가능해진다. 예를 들면, 특허문헌 2에는, 양극 및 음극을 갖고, 충전 및 방전이 가능한 케이스와, 그 케이스의 표면에 접착되어, 케이스의 팽윤에 따라 저항값이 변화되는 안전 소자를 포함하는 밀폐형 이차 전지가 개시되어 있다. 안전 소자에는 스트레인 게이지를 이용하고, 그 스트레인 게이지를 접착제, 양면 접착 테이프 또는 양면 접착 필름을 이용하여 케이스의 표면에 접착하는 것이 기재되어 있다. 또한, 특허문헌 3에도, 케이스에 스트레인 게이지를 접착제로 부착하여, 전지의 기계적 변형을 검지하도록 한 전지가 기재되어 있다.
일본 특허공개 2009-76265호 공보 일본 특허공개 2006-128062호 공보 일본 특허공개 2003-59484호 공보
그렇지만, 특허문헌 2, 3의 방법은, 팽윤을 직접 검지할 수 있다는 이점은 있지만, 접착제, 양면 접착 테이프 또는 양면 접착 필름을 이용하여 스트레인 게이지를 케이스에 접착시킬 필요가 있어, 접착제, 양면 접착 테이프 또는 양면 접착 필름 등의 접착층이 사이에 존재하기 때문에, 접착층의 두께나 접착층의 기계 특성에 따라서는 충분한 검지 특성이 얻어지지 않는 경우가 있다. 또한, 접착층의 접착성이 불충분하면, 안정된 검지 특성이 얻어지지 않는 경우도 있다.
그래서, 본 발명은 비수 전해액 이차 전지의 팽윤을 보다 고감도로 검지 가능하고, 안정된 검지 특성을 얻는 것이 가능한 밀폐형 이차 전지용 변형 검지 센서, 밀폐형 이차 전지용 변형 검지 센서 시스템, 해당 밀폐형 이차 전지용 변형 검지 센서를 포함하는 단전지, 해당 밀폐형 이차 전지용 변형 검지 센서를 포함하는 전지 모듈, 해당 밀폐형 이차 전지용 변형 검지 센서를 포함하는 전지 팩, 해당 단전지의 팽윤 검출 방법, 해당 전지 모듈의 팽윤 검출 방법 및 해당 전지 팩의 팽윤 검출 방법을 제공하는 것을 목적으로 했다.
상기 과제를 해결하기 위해, 본 발명의 밀폐형 이차 전지용 변형 검지 센서는, 밀폐형 이차 전지의 단전지, 전지 모듈 또는 전지 팩에 이용하는 밀폐형 이차 전지용 변형 검지 센서로서, 단전지 및/또는 전지 모듈에 첩부된 자성 수지층과, 해당 자성 수지층에 의한 자장의 변화를 검출 가능하게 외장 용기의 내벽 또는 외벽에 장착된 자기 센서를 갖고, 해당 자성 수지층이, 수지 성분으로 이루어지는 매트릭스에 자성 필러가 분산되어 이루어지는 것을 특징으로 한다.
또한, 본 발명의 밀폐형 이차 전지용 변형 검지 센서 시스템은, 상기의 변형 검지 센서와, 상기 자성 수지층의 물성의 변화를 검지하는 검출부를 갖는 것을 특징으로 한다.
또한, 본 발명의 단전지는, 양극과 음극과 세퍼레이터를 포함하는 전지체를 외장 용기 내에 수납하여 이루어지는 밀폐형 이차 전지의 단전지로서, 상기의 밀폐형 이차 전지용 변형 검지 센서를 외면에 갖는 것을 특징으로 한다.
또한, 본 발명의 전지 모듈은, 양극과 음극과 세퍼레이터를 포함하는 전지체를 외장 용기 내에 수납하여 이루어지는 밀폐형 이차 전지의 단전지를 전기적으로 복수 접속하여 이루어지는 전지 모듈로서, 상기의 밀폐형 이차 전지용 변형 검지 센서를, 적어도 1개의 단전지의 외면, 또는 해당 전지 모듈의 외장 용기의 내면 또는 외면에 갖는 것을 특징으로 한다.
또한, 본 발명의 전지 팩은, 상기의 전지 모듈을 전기적으로 복수 접속하여 이루어지는 것을 특징으로 한다.
또한, 본 발명의 단전지의 팽윤 검출 방법은, 상기의 단전지를 이용하여 자성 수지층의 물성의 변화를 검출하는 것을 특징으로 한다.
또한, 본 발명의 전지 모듈의 팽윤 검출 방법은, 상기의 전지 모듈을 이용하여 자성 수지층의 물성의 변화를 검출하는 것을 특징으로 한다.
또한, 본 발명의 전지 팩의 팽윤 검출 방법은, 상기의 전지 팩을 이용하여 자성 수지층의 물성의 변화를 검출하는 것을 특징으로 한다.
본 발명에 의하면, 비수 전해액 이차 전지의 팽윤을 보다 고감도로 검출 가능하고, 안정된 검지 특성을 얻는 것이 가능한 밀폐형 이차 전지용 변형 검지 센서를 제공하는 것이 가능해진다.
도 1은 본 발명의 밀폐형 이차 전지용 변형 검지 센서를 이용한 전지 모듈의 형상의 일례를 나타내는 모식도로, (a)는 사시도, (b)는 횡단면도이다.
이하, 본 발명의 실시형태에 대해 상세히 설명한다.
본 발명의 밀폐형 이차 전지용 변형 검지 센서는, 밀폐형 이차 전지의 단전지, 전지 모듈 또는 전지 팩에 이용하는 밀폐형 이차 전지용 변형 검지 센서로서, 단전지 및/또는 전지 모듈에 첩부된 자성 수지층과, 해당 자성 수지층에 의한 자장의 변화를 검출 가능하게 외장 용기의 내벽 또는 외벽에 장착된 자기 센서를 갖고, 해당 자성 수지층이, 수지 성분으로 이루어지는 매트릭스에 자성 필러가 분산되어 이루어지는 것을 특징으로 하는 것이다.
(자성 수지층)
본 발명에 이용하는 자성 수지층으로는, 수지 성분으로 이루어지는 매트릭스에 자성 필러가 분산되어 이루어지는 것을 이용한다. 자성 필러로는, 희토류계, 철계, 코발트계, 니켈계, 산화물계 등을 들 수 있지만, 보다 높은 자력이 얻어지는 희토류계가 바람직하다. 자성 필러의 형상은, 특별히 한정되는 것은 아니며, 구상, 편평상, 바늘상, 기둥상 및 부정형 중 어느 것이어도 된다. 자성 필러의 평균 입경은, 0.02∼500μm, 바람직하게는 0.1∼400μm, 보다 바람직하게는 0.5∼300μm이다. 평균 입경이 0.02μm보다 작으면, 자성 필러의 자기 특성이 저하되고, 평균 입경 500μm를 초과하면 자성 수지의 기계적 특성이 저하되어 취화되기 때문이다. 또한, 자성 수지층의 두께는, 특별히 한정되지 않지만, 100∼3000μm, 바람직하게는 300∼2000μm, 보다 바람직하게는 500∼1500μm이다. 100μm보다 작으면, 소정량의 자성 필러를 첨가하고자 했을 때에 자성 수지가 취화되어 핸들링성이 악화되기 때문이며, 3000μm보다 크면 밀폐형 이차 전지의 구조 설계의 자유도가 저하되기 때문이다.
자성 필러는, 착자(着磁) 후에 수지 성분에 도입해도 되지만, 수지 성분에 도입한 후에 착자하는 것이 바람직하다. 수지 성분 중에 도입 후에 착자하면, 자극의 방향이 가지런하기 쉬워져, 자력의 검출이 용이해지기 때문이다. 또한, 자성 필러와 수지 성분의 친화성을 향상시키기 위해서, 자성 필러에 커플링 처리가 실시되어 있어도 된다.
수지 성분으로서는, 열가소성 수지, 열경화성 수지 또는 그들의 혼합물을 이용할 수 있다. 열가소성 수지로서는, 예를 들면 스타이렌계 열가소성 엘라스토머, 폴리올레핀계 열가소성 엘라스토머, 폴리유레테인계 열가소성 엘라스토머, 폴리에스터계 열가소성 엘라스토머, 폴리아마이드계 열가소성 엘라스토머, 폴리뷰타다이엔계 열가소성 엘라스토머, 폴리아이소프렌계 열가소성 엘라스토머, 불소계 열가소성 엘라스토머, 에틸렌·아크릴산 에틸 코폴리머, 에틸렌·아세트산 바이닐 코폴리머, 폴리염화 바이닐, 폴리염화 바이닐리덴, 염소화 폴리에틸렌, 불소 수지, 폴리아마이드, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리에틸렌 테레프탈레이트, 폴리뷰틸렌 테레프탈레이트, 폴리스타이렌, 폴리뷰타다이엔 등을 들 수 있다. 또한, 열경화성 수지로서는, 예를 들면 폴리아이소프렌 고무, 폴리뷰타다이엔 고무, 스타이렌·뷰타다이엔 고무, 폴리클로로프렌 고무, 아크릴로나이트릴·뷰타다이엔 고무 등의 다이엔계 합성 고무, 에틸렌·프로필렌 고무, 에틸렌·프로필렌·다이엔 고무, 뷰틸 고무, 아크릴 고무, 폴리유레테인 고무, 불소 고무, 실리콘 고무, 에피클로로하이드린 고무 등의 비다이엔계 고무, 천연 고무, 폴리유레테인 수지, 실리콘 수지, 에폭시 수지 등을 들 수 있다. 바람직하게는 열경화성 수지이다. 이는, 전지의 발열이나 과부하에 수반하는 수지의 처짐을 억제할 수 있기 때문이다. 더 바람직하게는, 폴리유레테인 수지(폴리유레테인 엘라스토머, 유레테인 고무)나 실리콘 수지(실리콘 엘라스토머, 실리콘 고무)이다. 한편, 원하는 탄성률로 조정하기 위해서, 상기에 나타낸 수지에 가소제를 첨가해도 되고, 발포체로 해도 된다.
폴리유레테인 엘라스토머는, 폴리올과 폴리아이소사이아네이트를 반응시키는 것에 의해 얻어진다. 폴리유레테인 엘라스토머를 엘라스토머 성분으로서 이용하는 경우, 활성 수소 함유 화합물과 용제와 자성 필러를 혼합하고, 여기에 아이소사이아네이트 성분을 혼합시켜 혼합액을 얻는다. 또한, 아이소사이아네이트 성분에 용제와 필러를 혼합하고, 활성 수소 함유 화합물을 혼합시킴으로써 혼합액을 얻을 수도 있다. 그 혼합액을 이형 처리한 몰드 내에 주형하고, 그 후 경화 온도까지 가열하여 경화시키는 것에 의해, 자성 엘라스토머를 제조할 수 있다. 또한, 실리콘 엘라스토머를 엘라스토머 성분으로서 이용하는 경우, 실리콘 엘라스토머의 전구체에 용제와 자성 필러를 넣어 혼합하고, 틀 내에 넣고, 그 후 가열하여 경화시키는 것에 의해 자성 엘라스토머를 제조할 수 있다. 한편, 필요에 따라서 용제를 첨가하지 않아도 된다.
폴리유레테인 엘라스토머에 사용할 수 있는 아이소사이아네이트 성분으로서는, 폴리유레테인의 분야에 있어서 공지의 화합물을 사용할 수 있다. 예를 들면, 2,4-톨루엔 다이아이소사이아네이트, 2,6-톨루엔 다이아이소사이아네이트, 2,2'-다이페닐메테인 다이아이소사이아네이트, 2,4'-다이페닐메테인 다이아이소사이아네이트, 4,4'-다이페닐메테인 다이아이소사이아네이트, 1,5-나프탈렌 다이아이소사이아네이트, p-페닐렌 다이아이소사이아네이트, m-페닐렌 다이아이소사이아네이트, p-자일릴렌 다이아이소사이아네이트, m-자일릴렌 다이아이소사이아네이트 등의 방향족 다이아이소사이아네이트, 에틸렌 다이아이소사이아네이트, 2,2,4-트라이메틸헥사메틸렌 다이아이소사이아네이트, 1,6-헥사메틸렌 다이아이소사이아네이트 등의 지방족 다이아이소사이아네이트, 1,4-사이클로헥세인 다이아이소사이아네이트, 4,4'-다이사이클로헥실 메테인 다이아이소사이아네이트, 아이소포론 다이아이소사이아네이트, 노보네인 다이아이소사이아네이트 등의 지환식 다이아이소사이아네이트를 들 수 있다. 이들은 1종으로 이용해도, 2종 이상을 혼합하여 이용해도 된다. 또한, 아이소사이아네이트 성분은, 유레테인 변성, 알로파네이트 변성, 바이유렛 변성, 및 아이소사이아누레이트 변성 등의 변성화된 것이어도 된다. 바람직한 아이소사이아네이트 성분은, 2,4-톨루엔 다이아이소사이아네이트, 2,6-톨루엔 다이아이소사이아네이트, 4,4'-다이페닐메테인 다이아이소사이아네이트, 보다 바람직하게는 2,4-톨루엔 다이아이소사이아네이트, 2,6-톨루엔 다이아이소사이아네이트이다.
활성 수소 함유 화합물로서는, 폴리유레테인의 기술 분야에 있어서 통상 이용되는 것을 이용할 수 있다. 예를 들면, 폴리테트라메틸렌 글리콜, 폴리프로필렌 글리콜, 폴리에틸렌 글리콜, 프로필렌 옥사이드와 에틸렌 옥사이드의 공중합체 등으로 대표되는 폴리에터 폴리올, 폴리뷰틸렌 아디페이트, 폴리에틸렌 아디페이트, 3-메틸-1,5-펜테인다이올과 아디프산으로 이루어지는 폴리올로 대표되는 폴리에스터 폴리올, 폴리카프로락톤 폴리올, 폴리카프로락톤과 같은 폴리에스터 글리콜과 알킬렌 카보네이트의 반응물 등으로 예시되는 폴리에스터 폴리카보네이트 폴리올, 에틸렌 카보네이트를 다가 알코올과 반응시키고, 이어서 얻어진 반응 혼합물을 유기 다이카복실산과 반응시킨 폴리에스터 폴리카보네이트 폴리올, 폴리하이드록실 화합물과 아릴 카보네이트의 에스터 교환 반응에 의해 얻어지는 폴리카보네이트 폴리올 등의 고분자량 폴리올을 들 수 있다. 이들은 단독으로 이용해도 되고, 2종 이상을 병용해도 된다.
활성 수소 함유 화합물로서 전술한 고분자량 폴리올 성분 외에, 에틸렌 글리콜, 1,2-프로필렌 글리콜, 1,3-프로필렌 글리콜, 1,4-뷰테인다이올, 1,6-헥세인다이올, 네오펜틸 글리콜, 1,4-사이클로헥세인다이메탄올, 3-메틸-1,5-펜테인다이올, 다이에틸렌 글리콜, 트라이에틸렌 글리콜, 1,4-비스(2-하이드록시에톡시)벤젠, 트라이메틸올프로페인, 글리세린, 1,2,6-헥세인트라이올, 펜타에리트리톨, 테트라메틸올 사이클로헥세인, 메틸 글루코사이드, 솔비톨, 만니톨, 둘시톨, 수크로스, 2,2,6,6-테트라키스(하이드록시메틸)사이클로헥산올, 및 트라이에탄올아민 등의 저분자량 폴리올 성분, 에틸렌다이아민, 톨릴렌다이아민, 다이페닐메테인다이아민, 다이에틸렌트라이아민 등의 저분자량 폴리아민 성분을 이용해도 된다. 이들은 1종 단독으로 이용해도 되고, 2종 이상을 병용해도 된다. 또, 4,4'-메틸렌비스(o-클로로아닐린)(MOCA), 2,6-다이클로로-p-페닐렌다이아민, 4,4'-메틸렌비스(2,3-다이클로로아닐린), 3,5-비스(메틸싸이오)-2,4-톨루엔다이아민, 3,5-비스(메틸싸이오)-2,6-톨루엔다이아민, 3,5-다이에틸톨루엔-2,4-다이아민, 3,5-다이에틸톨루엔-2,6-다이아민, 트라이메틸렌 글리콜-다이-p-아미노벤조에이트, 폴리테트라메틸렌 옥사이드-다이-p-아미노벤조에이트, 1,2-비스(2-아미노페닐싸이오)에테인, 4,4'-다이아미노-3,3'-다이에틸-5,5'-다이메틸다이페닐메테인, N,N'-다이-sec-뷰틸-4,4'-다이아미노다이페닐메테인, 4,4'-다이아미노-3,3'-다이에틸다이페닐메테인, 4,4'-다이아미노-3,3'-다이에틸-5,5'-다이메틸다이페닐메테인, 4,4'-다이아미노-3,3'-다이아이소프로필-5,5'-다이메틸다이페닐메테인, 4,4'-다이아미노-3,3',5,5'-테트라에틸다이페닐메테인, 4,4'-다이아미노-3,3',5,5'-테트라아이소프로필다이페닐메테인, m-자일릴렌다이아민, N,N'-다이-sec-뷰틸-p-페닐렌다이아민, m-페닐렌다이아민, 및 p-자일릴렌다이아민 등으로 예시되는 폴리아민류를 혼합할 수도 있다. 바람직한 활성 수소 함유 화합물은, 폴리테트라메틸렌 글리콜, 폴리프로필렌 글리콜, 프로필렌 옥사이드와 에틸렌 옥사이드의 공중합체, 3-메틸-1,5-펜테인다이올과 아디프산으로 이루어지는 폴리에스터 폴리올, 보다 바람직하게는 폴리프로필렌 글리콜, 프로필렌 옥사이드와 에틸렌 옥사이드의 공중합체이다.
아이소사이아네이트 성분과 활성 수소 함유 화합물의 바람직한 조합으로서는, 아이소사이아네이트 성분으로서, 2,4-톨루엔 다이아이소사이아네이트, 2,6-톨루엔 다이아이소사이아네이트, 및 4,4'-다이페닐메테인 다이아이소사이아네이트 중 1종 또는 2종 이상과, 활성 수소 함유 화합물로서, 폴리테트라메틸렌 글리콜, 폴리프로필렌 글리콜, 프로필렌 옥사이드와 에틸렌 옥사이드의 공중합체, 및 3-메틸-1,5-펜테인다이올과 아디프산으로 이루어지는 폴리에스터 폴리올 중 1종 또는 2종 이상의 조합이다. 보다 바람직하게는, 아이소사이아네이트 성분으로서, 2,4-톨루엔 다이아이소사이아네이트 및/또는 2,6-톨루엔 다이아이소사이아네이트와, 활성 수소 함유 화합물로서, 폴리프로필렌 글리콜, 및/또는 프로필렌 옥사이드와 에틸렌 옥사이드의 공중합체의 조합이다.
폴리유레테인 엘라스토머를 이용하는 경우, 그의 잔존 수산기 농도는, 0.2∼0.9meq/g, 바람직하게는 0.2∼0.85meq/g이다. 잔존 수산기 농도가 0.2meq/g보다 적으면, 단전지 또는 전지 모듈에 대한 접착력이 저하되고, 0.9meq/g보다 많으면, 자성 수지의 경화가 불충분해지기 때문이다.
한편, 자성 수지를 단전지 또는 전지 모듈에 첩부한 후에, 60∼130℃, 바람직하게는 70∼120℃, 보다 바람직하게는 80∼110℃의 온도 범위에서, 10분∼60분의 온도 범위에서 가열하는 것이 바람직하다. 단전지 또는 전지 모듈에 대한 접착력을 향상시킬 수 있기 때문이다.
자성 수지 중의 자성 필러의 양은, 수지 성분 100중량부에 대해서, 1∼450중량부, 바람직하게는 2∼400중량부이다. 1중량부보다 적으면, 자장의 변화를 검출하는 것이 어려워지고, 450중량부를 초과하면, 자성 수지 자체가 취화되기 때문이다.
또한, 본 발명에 있어서는, 자성 필러가 수지 성분 중에 소정의 편재도로 편재되어 있어도 된다. 여기에서, 「편재도」란, 수지 성분 중의 자성 필러의 편재 정도를 나타내는 수치이며, 이하의 방법으로 측정한 것을 말한다. 즉, 제조된 자성 수지를 면도칼로 잘라내고, 샘플 단면을 디지털 마이크로스코프로 100배로 관찰한다. 얻어지는 화상을, 화상 해석 소프트(예를 들면, 미타니상사사제 WinROOF)를 이용하여, 자성 수지의 두께 방향으로 3등분하고 상단층, 중단층, 하단층의 자성 필러의 입자수를 카운트한다. 각 층의 입자수와 중단층의 입자수의 비율을 각 층의 자성 필러 존재율로 정의한다. 또, [상단층의 자성 필러 존재율]-[하단층의 자성 필러 존재율]을 편재도로 한다. 편재도의 값이 높을수록, 자성 필러가 편재되어 존재하고 있게 된다. 본 발명에서는, 자성 필러가, 자성 수지층의 두께 방향으로 편재되어, 자기 센서측의 쪽이 단전지 또는 전지 모듈측보다도 고농도인 것이 바람직하다. 자성 필러가, 자기 센서측으로 편재되는 것에 의해, 단전지 또는 전지 모듈측의 자성 필러 양이 저농도가 되어, 편재시키지 않는 경우에 비해, 단전지 또는 전지 모듈과 수지 성분의 상호 작용을 보다 증가시키는 것이 가능해져, 단전지 또는 전지 모듈에 대한 자성 수지의 접착력을 향상시켜, 검지 특성을 보다 안정화시키는 것이 가능해진다.
여기에서, 자성 필러의 편재도는, 1∼90, 바람직하게는 2∼90, 보다 바람직하게는 3∼80이다. 편재도를 1 이상으로 함으로써, 단전지 또는 전지 모듈에 대한 자성 수지의 접착력을 보다 향상시킬 수 있다. 예를 들면, 수지 성분에 폴리유레테인 엘라스토머를 이용한 경우, 편재도가 1보다 작으면, 단전지 또는 전지 모듈측의 수지 성분의 잔존 수산기 농도가 작아, 단전지 또는 전지 모듈에 대한 충분한 접착력을 확보할 수 없는 경우가 있기 때문이다. 또한, 편재도가 90보다 커지면, 자성 수지층이 취화되어, 취급이 곤란해지기 때문이다.
자성 필러를 편재시키기 위해서는, 수지 성분에 자성 필러를 도입한 후, 실온 또는 소정의 온도에서 정치하여, 자성 필러의 무게에 의해 자연 침강시키는 방법을 이용할 수 있다. 정치시키는 시간 및/또는 온도를 변화시키는 것에 의해, 편재도를 조정할 수 있다. 또한, 물리적인 힘, 예를 들면 원심력 또는 자력을 이용하여 자성 필러를 편재시켜도 된다.
또한, 자성 수지층을 복수의 단층으로 이루어지는 다층 구조로 할 수도 있다. 예를 들면, 자성 필러가 단전지 또는 전지 모듈측으로 편재되도록, 자성 필러의 농도가 상이한 복수의 단층을 적층해도 된다.
또한, 자성 수지층을 단전지 외부에 배치하는 경우, 자성 필러를 포함하는 하나의 단층을 자기 센서측에 배치하고, 해당 하나의 단층 위에 자성 필러를 포함하지 않는 다른 단층을 적층해도 된다. 그 경우, 자성 필러를 포함하는 하나의 단층은, 그 자성 필러가 편재되어도 편재되어 있지 않아도 된다.
본 발명의 밀폐형 이차 전지용 변형 검지 센서 시스템은, 본 발명의 변형 검지 센서와, 상기의 자성 수지층의 자장의 변화를 검지하는 검출부를 포함한다. 검출부에는, 자기 센서를 이용할 수 있다. 자기 센서는, 통상 자장의 변화를 검출하기 위해서 이용되는 센서이면 되고, 자기 저항 소자(예를 들면, 반도체 화합물 자기 저항 소자, 이방성 자기 저항 소자(AMR), 거대 자기 저항 소자(GMR) 또는 터널 자기 저항 소자(TMR)), 홀 소자, 인덕터, MI 소자, 플럭스 게이트 센서 등을 이용할 수 있지만, 보다 넓은 감도 영역을 갖는 홀 소자가 바람직하다. 자기 센서는, 자성 수지층의 근방, 바람직하게는 자성 수지층에 대향하도록 배치하는 것이 바람직하다.
본 발명의 변형 검지 센서를 이용하는 밀폐형 이차 전지는, 양극과 음극과 세퍼레이터를 포함하는 전지체, 예를 들면, 양극과 음극을 세퍼레이터를 개재시켜 적층 또는 권회한 전지체를 전지 용기 내에 밀폐하여 수납한 것이며, 리튬 이온 이차 전지 등의 비수 전해액 이차 전지나, 니켈-카드뮴 이차 전지나 니켈-수소 이차 전지 등의 알칼리 이차 전지를 들 수 있다. 또한, 본 발명의 변형 검지 센서는, 밀폐형 이차 전지의 단전지, 전지 모듈, 또는 전지 팩에 이용할 수 있다. 여기에서, 단전지란, 양극과 음극과 세퍼레이터를 포함하는 전지체를 전지 용기 내에 밀폐한 것이다. 또한, 전지 모듈이란, 해당 단전지를 전기적으로 복수 접속하여 이루어지는 것이다. 또한, 전지 팩이란, 해당 전지 모듈을 전기적으로 복수 접속하여 이루어지는 것이다.
본 발명의 변형 검지 센서를 첩부하는 피측정부는, 밀폐형 이차 전지의 변형되기 쉬운 부분이며, 단전지의 외장 용기의 외면, 전지 모듈의 외장 용기의 내외면, 전지 팩의 외장 용기의 내외면을 들 수 있다. 피측정부의 면적은 특별히 한정되지 않고, 외장 용기의 크기나 첩부되는 장소에 따라 적절히 선정할 수 있다.
단전지의 팽윤을 검출하는 경우에는, 본 발명의 변형 검지 센서를 용기 외면에 갖는 단전지를 이용하고, 본 발명의 변형 검지 센서를 구성하는 자성 수지층의 자장의 변화를 검출부를 이용하여 측정하는 것에 의해 검출할 수 있다. 또한, 전지 모듈의 팽윤의 검출은, 본 발명의 변형 검지 센서를 용기 외면에 갖는 단전지를 이용하거나, 또는 전지 모듈용의 용기로서 내면 또는 외면에 본 발명의 변형 검지 센서를 갖는 용기를 이용하고, 본 발명의 변형 검지 센서를 구성하는 자성 수지층의 자장의 변화를 검출부를 이용하여 측정하는 것에 의해 행할 수 있다. 또한, 전지 팩의 팽윤의 검출은, 본 발명의 변형 검지 센서를 용기 외면에 갖는 단전지를 이용하거나, 내면 또는 외면에 본 발명의 변형 검지 센서를 갖는 용기를 이용한 전지 모듈을 이용하거나, 또는 전지 팩용의 용기로서 내면에 본 발명의 변형 검지 센서를 갖는 용기를 이용하고, 본 발명의 변형 검지 센서를 구성하는 자성 수지층의 자장의 변화를 검출부를 이용하여 측정하는 것에 의해 행할 수 있다.
도 1은 전지 모듈의 구조의 일례를 나타내는 모식도이며, 도 1(a)는 각형 캔상의 외장 용기를 이용한 전지 모듈의 사시도, 도 1(b)는 전지 모듈의 횡단면도이다. 전지 모듈(1)은, 외장 용기(2) 내에 수납된 단전지(3)를 갖고 있다. 단전지(3)의 용기 표면에는, 자성 수지층(4)이 첩부되어 있고, 해당 자성 수지층(4)에 대체로 대향하도록, 자기 센서(5)가 외장 용기(2)의 내면에 배치되어 있다. 단전지(3)의 팽윤은 자기 센서(5)에 의해 검지된다. 자기 센서(5)가 설정값 이상의 팽윤을 검출하면, 자기 센서(5)와 접속하는 보호 회로(도시 안함)가 외부 기기와 단전지(3)의 통전을 차단한다. 한편, 도 1에서는, 단전지에 자기 센서를 1개 배치한 예를 나타냈지만, 전지체의 형상이나 크기에 따라 복수 배치해도 된다. 또한, 도 1에서는, 자기 센서를 외장 용기의 내면에 배치한 예를 나타냈지만, 외장 용기의 외면에 배치해도 마찬가지의 효과를 얻을 수 있다.
실시예
이하, 실시예를 이용하여 본 발명을 더 상세히 설명하지만, 본 발명은 이하의 실시예로 한정되는 것은 아니다.
자성 수지(수지 성분: 폴리유레테인 엘라스토머)의 제조에는, 이하의 원료를 이용했다.
TDI-100: 톨루엔 다이아이소사이아네이트(2,4-체=100%)(미쓰이화학사제)
폴리올 A: 글리세린을 개시제로 프로필렌 옥사이드를 부가한 폴리옥시프로필렌 글리콜, OHV56, 작용기수 3(아사히유리사제).
폴리올 B: 프로필렌 글리콜을 개시제로 프로필렌 옥사이드를 부가한 폴리옥시프로필렌 글리콜, OHV56, 작용기수 2(아사히유리사제).
폴리올 C: 펜타에리트리톨을 개시제로 프로필렌 옥사이드를 부가한 폴리옥시프로필렌 글리콜, OHV75, 작용기수 4(도요고무사제).
폴리올 D: 3-메틸-1,5-펜테인다이올 및 트라이메틸올프로페인과 아디프산을 출발 원료로 한 폴리에스터 폴리올, OHV56, 작용기수 3(구라레이사제).
네오디뮴계 필러: MF-15P(평균 입경 133μm)(아이치제강사제)
사마륨계 필러: SmFeN 합금분(평균 입경 2.6μm)(스미토모금속광산사제)
또한, 프리폴리머에는 이하의 표 1에 나타내는 2종(A와 B)을 이용했다.
Figure 112016093540990-pct00001
실시예 1
반응 용기에, 폴리에터 폴리올로서 폴리프로필렌 글리콜(아사히유리사제, 엑센올 3030, 수 평균 분자량 3000, 작용기수 3) 85.2중량부를 넣고, 교반하면서 감압 탈수를 1시간 행했다. 그 후, 반응 용기 내를 질소 치환했다. 그리고, 반응 용기에 2,4-톨루엔 다이아이소사이아네이트(미쓰이화학사제, 코스모네이트 T-100) 14.8중량부를 첨가하고, 반응 용기 내의 온도를 80℃로 유지하면서 3시간 반응시켜, 아이소사이아네이트 말단 프리폴리머 A를 합성했다.
다음으로, 폴리프로필렌 글리콜(아사히유리사제, 엑센올 3030, 수 평균 분자량 3000, 작용기수 3) 213.0중량부 및 옥틸산 납(도에이화공사제, BTT-24) 0.39중량부의 혼합액에 네오디뮴계 필러(아이치제강사제, MF-15P) 631.16중량부를 첨가하여, 필러 분산액을 조제했다. 이 필러 분산액을 감압 탈포하고, 마찬가지로 감압 탈포한 상기 프리폴리머 A 100중량부를 첨가하고, 자전·공전 믹서(씽키사제)로 혼합 및 탈포했다. 이 반응액을 1.0mm의 스페이서를 갖는 이형 처리한 PET 필름 상에 적하하고, 닙 롤로 두께 1.0mm로 조정했다. 그 후, 자성 필러 편재 처리로서 상온에서 30분 정치함으로써 자성 필러를 침강시켰다. 그 후, 80℃에서 1시간 큐어를 행하여, 필러 분산 폴리유레테인 엘라스토머를 얻었다. 얻어진 해당 엘라스토머를 착자 장치(덴시지키공업주식회사제)로 1.3T로 착자하는 것에 의해, 자성 수지를 얻었다. 배합 및 제조 조건을 표 2에 나타낸다.
실시예 2∼11 및 비교예 1에서는, 표 2의 배합 및 제조 조건에 기초하여 자성 수지를 제조했다.
제조된 자성 수지를 이용하여, 편재도 평가, 접착성 평가, 센서 특성 안정성 평가 및 표면 성상 평가를 행했다. 한편, 센서 특성 안정성 평가에서는, 자기 센서에 홀 소자를 이용했다.
(편재도 평가)
제조된 자성 수지를 면도칼로 잘라내고, 샘플 단면을 디지털 마이크로스코프로 100배로 관찰했다. 얻어진 화상을, 화상 해석 소프트(미타니상사사제 WinROOF)를 이용하여, 자성 수지의 두께 방향으로 3등분하고 상단층, 중단층, 하단층의 자성 필러의 입자수를 카운트했다. 각 층의 입자수와 중단층의 입자수의 비율을 각 층의 자성 필러 존재율로서 구했다. 또, [상단층의 자성 필러 존재율]-[하단층의 자성 필러 존재율]을 구하는 것에 의해 편재도로 했다. 결과를 표 2에 나타낸다.
(접착성 평가)
ASTM D1002-94에 준거하여, 전단 접착력을 측정했다. 측정에는, 시마즈제작소제 오토그래프를 이용하여, 20mm/min의 속도로 행했다. 금속편에는 알루미늄판을 이용하여, 제조된 자성 수지를 알루미늄판에 직접 첩부하여 접착했다. 접착부는 25mm각으로 했다. 시험편의 양생은 23℃×50%의 조건에서 48시간 정치했다. 결과를 표 2에 나타낸다.
(센서 특성 안정성 평가)
30mm각의 자성 수지를 알루미늄판에 전지체측이 필러 저농도면이 되도록 직접 첩부했다. 이를 진동 시험기에 설치하고, 진동수 200Hz, 진폭 0.8mm(전체 진폭 1.6mm)의 정현파를 부여하여, 진동 시험을 행했다. 한편, 정현파는 서로 수직인 3 방향으로부터 각각 3시간 인가했다. 초기값에 대한 진동 시험 후의 센서 특성의 변화율(%)(이하, 특성 변화율이라고 한다)을 특성 안정성의 지표로 했다. 특성 변화율의 값이 작을수록, 특성 안정성이 우수한 것을 나타낸다. 한편, 센서 특성은 1kPa의 압력을 인가했을 때의 홀 소자(아사히화성엘렉트로닉스사제 EQ-430L)의 출력 전압 변화율로부터 구했다. 측정 횟수는 5회로 했다. 결과를 표 2에 나타낸다.
(표면 성상 평가)
제조된 자성 수지의 표면 성상을 이하의 기준으로 평가했다.
○: 요철 없음(취급성 양호)
×: 요철 있음(취급성 나쁨)
Figure 112016093540990-pct00002
(결과)
실시예 1 내지 11에서는, 우수한 접착성, 센서 특성 안정성 및 표면 성상을 갖고 있었다. 이에 비해, 양면 테이프를 이용하여 자성 수지를 알루미늄판에 첩부한 비교예 1에서는, 센서 특성 안정성 평가 중에 벗겨짐이 생겨, 특성 안정성이 불량이었다.
본 발명에 의하면, 비수 전해액 이차 전지의 팽윤을 보다 고감도로 검출 가능하고, 안정된 검지 특성을 얻을 수 있으므로, 비수 전해액 이차 전지의 안전성을 더 향상시키는 것이 가능하다.
1: 전지 모듈
2: 외장 용기
3: 단전지
4: 자성 수지층
5: 자기 센서

Claims (12)

  1. 밀폐형 이차 전지의 단전지, 전지 모듈 또는 전지 팩에 이용하는 밀폐형 이차 전지용 변형 검지 센서로서,
    단전지 및/또는 전지 모듈에 첩부된 자성 수지층과, 해당 자성 수지층에 의한 자장의 변화를 검출 가능하게 외장 용기의 내벽 또는 외벽에 장착된 자기 센서를 갖고, 해당 자성 수지층이, 수지 성분으로 이루어지는 매트릭스에 자성 필러가 분산되어 이루어지고,
    상기 자성 필러가 상기 자성 수지층의 두께 방향으로 편재되어, 자기 센서측의 쪽이 단전지측보다도 고농도인, 밀폐형 이차 전지용 변형 검지 센서.
  2. 삭제
  3. 제 1 항에 있어서,
    상기 수지 성분이 폴리유레테인 수지 또는 실리콘 수지인, 밀폐형 이차 전지용 변형 검지 센서.
  4. 제 3 항에 있어서,
    상기 수지 성분의 잔존 수산기 농도가 0.2∼0.9meq/g인, 밀폐형 이차 전지용 변형 검지 센서.
  5. 제 1 항에 있어서,
    피측정부가 단전지의 외면인, 밀폐형 이차 전지용 변형 검지 센서.
  6. 제 1 항 및 제 3 항 내지 제 5 항 중 어느 한 항에 기재된 변형 검지 센서와, 상기 자성 수지층의 자장의 변화를 검지하는 검출부를 갖는, 밀폐형 이차 전지용 변형 검지 센서 시스템.
  7. 양극과 음극과 세퍼레이터를 포함하는 전지체를 외장 용기 내에 수납하여 이루어지는 밀폐형 이차 전지의 단전지로서, 제 1 항 및 제 3 항 내지 제 5 항 중 어느 한 항에 기재된 변형 검지 센서를 외면에 갖는, 단전지.
  8. 양극과 음극과 세퍼레이터를 포함하는 전지체를 외장 용기 내에 수납하여 이루어지는 밀폐형 이차 전지의 단전지를 전기적으로 복수 접속하여 이루어지는 전지 모듈로서,
    제 1 항 및 제 3 항 내지 제 5 항 중 어느 한 항에 기재된 변형 검지 센서를, 적어도 1개의 단전지의 외면, 또는 해당 전지 모듈의 외장 용기의 내면 또는 외면에 갖는, 전지 모듈.
  9. 제 8 항에 기재된 전지 모듈을 전기적으로 복수 접속하여 이루어지는 전지 팩.
  10. 제 7 항에 기재된 단전지를 이용하여 자성 수지층의 자장의 변화를 검출하는, 단전지의 팽윤 검출 방법.
  11. 제 8 항에 기재된 전지 모듈을 이용하여 자성 수지층의 자장의 변화를 검출하는, 전지 모듈의 팽윤 검출 방법.
  12. 제 9 항에 기재된 전지 팩을 이용하여 자성 수지층의 물성의 변화를 검출하는, 전지 팩의 팽윤 검출 방법.
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