KR101735304B1 - 세장형 횡단면을 가지는 셀들을 구비한 벌집형 모놀리스 구조물 - Google Patents

세장형 횡단면을 가지는 셀들을 구비한 벌집형 모놀리스 구조물 Download PDF

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Abstract

특히 물질 전달이 제한된 공정들 또는 질소 산화물들의 선택적인 촉매적 환원(SCR)을 위한 공정들에 사용을 위한 벌집형 모놀리스 구조물은, 복수의 다각형 채널들을 형성하는 복수의 셀 벽들을 포함하며, 복수의 셀 벽들 및 채널들은 구조물의 입구 단부로부터 출구 단부로의 공통의 방향을 따라 평행하게 유체 유동 방향으로 연장한다. 다각형 채널의 횡방향의 횡단면은 볼록한 세장형 다각형의 형상을 가지며, 여기서 볼록한 다각형 두 개의 인접한 벽들 사이의 내각들의 50% 이상은 90도 초과이며, 셀 직경 비율(LL/LS)은 1.5 초과이다.

Description

세장형 횡단면을 가지는 셀들을 구비한 벌집형 모놀리스 구조물 {HONEYCOMB MONOLITH STRUCTURE WITH CELLS HAVING ELONGATED CROSS-SECTION}
본 발명은 특히 물질 전달 제한 공정(mass transfer-limited process)들에서의 사용을 위한 신규한 벌집형 모놀리스 구조물에 관한 것이다. 벌집형 모놀리스 구조물들은 복수의 채널들을 형성하는 복수의 셀 벽들, 또는 복수의 셀 벽들에 의해 서로로부터 분리되는 세장형 셀들을 포함하며, 여기서 복수의 셀 벽들 및 채널들은 유체 유동 방향으로 구조물의 입구 단부로부터 출구 단부로의 공통 방향을 따라 평행하게 연장한다. 모놀리스 구조물들은 상호보완적인 형상으로 보통 제공되고 반응기(reactor)에 나란히(side by side) 위치되며, 이 때 반응기 내의 유동 방향을 따라 정렬되는 상기 구조물의 채널들은 반응기의 횡단면 영역을 완전히 커버링하며, 그 결과로써 반응기를 통해 유동하는 가스가 모놀리스 구조물들의 채널들을 전체적으로 통과하도록 만들어진다.
벌집형 모놀리스들은, 예를 들어 촉매 재료로 전체 모놀리스 구조물을 제조함으로써, 또는 촉매 활성 재료로 모놀리스 구조물의 표면을 코팅함으로써 구조화된 화학적 반응기들로서 이용되며, 여기서 내부 모놀리스 구조물 벽들은 (불활성(inert)) 캐리어 재료를 포함한다. 이러한 모놀리스 반응기들은 재료들, 통상적으로 상이한 유형들의 금속들, 세라믹들 또는 조성물들의 범주 내에서 제조되며, 여기서 여러 제조 방법들이 본 분야에 공지되어 있다. 제조 방법들의 공통적인 예들은 압출(extrusion) 및 성형(moulding)이다.
벌집형 모놀리스 촉매는 유기 및 무기 화합물들의 합성, 산화물들의 분해, 화합물들의 산화 등과 같은 여러 유형들의 화학적 반응들의 속도를 유도하고/유도하거나 증가시키는데 사용될 수 있다. 이러한 모놀리스 반응기들은 모놀리스 재료 강도 및 제조 제한들에 관련된 고려사항들뿐만 아니라 표면적, 변환, 압력 강하, 플러깅 저항(plugging resistance) 등에 대한 요구들에 따라 큰 범위의 피치(pitch)들 및 벽 두께로 제조될 수 있다.
모놀리스 반응기들의 장점들은 낮은 압력 강하, 상대적으로 높은 표면적, 합당한 제조 비용들, 및 상기 모놀리스 반응기들이 소각처리장치(incinerator)들로부터의 배출 가스들과 같은 특정한 재료(분진, 플라이 애쉬, 모재(soot)등)를 포함하는 가스 혼합물들과 함께 공정들에 사용될 수 있다는 사실이다.
본 발명은 여러 물리화학적 공정들을 실시하기 위해, 특히 상대적인 빠른 반응들을 갖는 공정들을 위해 모놀리스 반응기들 내에 유리하게 사용될 수 있는 신규한 벌집형 모놀리스 채널 디자인을 가지는 신규한 벌집형 모놀리스 구조물과 관련되며, 여기서 변환에서의 속도-제한 단계는 반응 구성요소들에 의한 표면으로의 물질 전달이다. 물질 전달 제한 공정들은 촉매 반응일 수 있지만, 또한 흡착제(adsorbent)들, 흡수제(absorbent)들 및 포이즌 트랩(poison trap)들과 같은, 비-촉매 반응일 수 있다. 촉매 공정들은 질량 전달이 제한된 임의의 불균일 반응(heterogeneous reaction)을 포함하며, 이는 이들에 제한되지 않지만, SCR, 질소 산화물 분해, 암모니아 산화, 천연 가스 처리, 및 수성 가스 전환 반응(water-gas shift reaction)을 포함한다.
벌집형 모놀리스 촉매의 사용에 대한 일 예는 배기/연도 가스들로부터 NOx 제거에서의 이의 사용이며, 여기서 연도 가스는 가변 입자 크기를 갖는 특정한 물질을 종종 포함한다. 질소 산화물들은 (선택적 촉매적 환원(selective catalytic reduction(SCR))이라 불리는) 특정한 유형들의 세라믹 또는 금속 촉매들의 사용에 의해 질소 원소 및 물에 촉매 환원될 수 있다. 이러한 촉매들은 모놀리스 구조물로 압출될 수 있다. NOx 제거 반응들을 위해, 모놀리스 표면으로의 물질 전달은 속도 제한 단계(rate-limiting step)이다.
공통의 SCR 촉매들은 티타늄 산화물과 같은 캐리어로서 사용되는 다양한 세라믹 재료들로 제작되며, 활성 촉매 구성요소들은 보통 바나듐(vanadium) 및 텅스텐과 같은 베이스 금속들, 제올라이트(zeolite)들 및 다양한 귀금속(precious metal)들 중의 어느 하나의 산화물들이다. 각각의 촉매 구성요소들은 장점들 및 단점들을 가진다. 티타늄 산화물 기반 세라믹 벌집형 SCR 촉매들은 발전(power generation), 석유화학 그리고 산업 처리 산업들을 위해 종종 사용된다.
채널들의 횡방향의 횡단면이 상이한 형상들을 가지는 벌집형 모놀리스 구조물들이 사용가능하다. 이러한 횡방향 횡단면은 셀로서 종종 지칭된다. 가장 보편적인 상업적으로 이용가능한 모놀리스 구조물들은, 예를 들어 국제 특허 출원 WO 2012/135387 A1(커메테크 사(Cormetech, Inc.), 2012)에 도시된 것처럼 정사각형 횡방향의 횡단면을 가지는 채널들을 구비하는 벌집형들이다. 또한, 직사각형 횡방향 횡단면을 가지는 채널들을 구비하는 촉매 변환기들이 공지되어 있다. 이러한 직사각형 형상은, 예를 들어 1.2 이상의, 바람직하게는 1.5 내지 2.5의 범위인 너비/높이 비율을 갖는 직사각형 횡방향의 횡단면을 개시하는 미국 특허 출원 5,866,080 A(데이(Day), 1999)에서, 그리고 2:1의 너비:높이 비율을 갖는 직사각형 횡방향의 횡단면을 개시하는 미국 특허 US 6,258,436 B1 (지멘스 아게(Siemens AG), 2001)에서 개시된다.
육각형 셀들을 갖는 구조물들이 또한 공지되어 있다. 중국 실용 신안 CN201815314는 정육각형 내부 포어(pore) 통로 구조물이 제공되고 SCR 탈질(denitration) 기술에 사용되는 벌집형 촉매에 관한 것이다. 정육각형 내부 포어 통로는 정사각형 내부 포어 통로와 원형 내부 포어 통로의 장점들을 조합한다. 벌집형 형상들내에 분포되는 복수의 연도(flue) 가스 유동 내부 포어 통로들은 정사각형 또는 육각형 촉매 골격 내에 배열되며, 각각의 내부 포어 통로의 횡방향 횡단면은 약 1:1의 너비:높이 비율을 가지는 정육각형이다.
종래 기술의 모놀리스 구조물들 내의 채널들에 관한 단점은 고밀도의 코너들 (㎠ 당 코너들)이며 및/또는 대부분의 코너들이 수직형 코너들, 즉 두 개의 인접한 벽들이 90도의 각으로 만나는 코너들이라는 사실이다. 예들은 육각형 형상의 채널들/셀들 뿐만 아니라 흔한 정사각형 채널/셀 형상이다.
종래 기술에 관한 과제들 중 하나는 코너들, 특히 날카로운 코너들(예를 들어, 90도 또는 그 미만의 코너들)은 낮은 화학적 변환, 더 높은 압력 강하와 같은 바람직하지 않는 특성들을 가지고, 가스 스트림에서 특정한 재료와 플러깅(plugging) 및 파울링(fouling)하기 쉬워서 차후의 그리고 부수적인 침식 문제들을 가진다.
예를 들어 약간 휘어진 벽들 및 두 개의 인접한 벽들 사이의 매끄러운 각들을 갖는 육각형 벌집형 구조물을 개시하는 미국 특허 출원서 2010/0062213 A1(덴소 사(Denso Corporation), 2010)에서 그리고 라운딩된 코너들을 갖는 육각형 형상을 개시하는 미국 특허 5714228(제너럴 모터스 사(General Motors Corporation), 1999)에서 설명된 것처럼 증가된 구조적 강도를 갖는 구조물을 얻기 위해 모놀리스 구조물들의 매끄러운 벽들 및 코너들에 대한 공개된 특허 문서들도 또한 존재한다.
단지 원형 채널들을 갖는 모놀리스 구조물은 평면 상에 "조밀 패킹(close packing)"이 존재하지 않는다는 주요한 단점을 가질 것이며, 이는 예를 들어 정사각형 채널과 비교하여 원형 채널들에 대하여 훨씬 더 낮은 개방 전방 영역(OFA)을 제공한다. 낮은 개방 전방 영역은 특히, 유입 가스 유동 내의 유동 입자들에 의해 바람직하지 않은 높은 압력 강하 및 더욱 빈번한 충격을 유발시킨다.
모놀리스 구조물들은 또한 필터들 내에 사용된다. WO2010/149908(쌩고벵(Saint-Gobain), 2010)에서 볼록한 다각형 형상의 채널들을 포함하는 가스 여과를 위한 모놀리스 구조물이 설명된다. 채널들은 여과될 가스를 위한 입구 채널들 및 출구 채널들을 형성하도록 구조물의 단부들 중 하나 또는 다른 하나에 교대로 플러깅된다. 입구 및 출구 채널들은 동일한 구조물 내에서 상이한 형상들을 가진다. 벽들은 촉매를 더 포함할 수 있다. 이러한 필터 시스템들은 또한 WO2005/115589(로버트 보쉬(Robert Bosch), 2005)에서 그리고 US2007/0227109(아이비덴(Ibiden), 2007)에서 설명된다. 이러한 구조물들에서, 상이한 유동 특징 및 상이한 잔여 시간들이 상이한 채널들 내에 존재할 것인데, 이는 상이한 형상들 때문이다. 설명된 바와 같은 필터들 내에서, 압력 강하에 대한 상당한 기여는, 유체가 벽들을 통해 이동해야 할 때 입구 채널과 출구 채널 사이의 셀 벽들에 의해 형성되는 필터 영역일 것이다. 본 발명의 목적은 큰 표면적들 및 분진 축적의 낮은 위험과 조합된 평행한 채널들 내로의 그리고 상기 채널들을 따른 유체 유동에서의 압력 강하를 제한하는 것이다. 이러한 문제는 종래 기술에서 설명된 것과 같은 필터들에 의해 해결되지 않는다.
US 3 502 596(소워즈(Sowards), 1965)에서, 화학 공정 배슬(vessel)들 내의 패킹 재료로서 그리고 화학 반응기들 내의 촉매 지지체들로서 벌집형 구조물의 사용이 설명된다. 벌집형들 그 자체는 각면이 같지만(LL/LS=1), 각각의 요소는 큐브 또는 프리즘으로 절단된다.
통상적인 벌집형 모놀리스 구조물들에 관한 문제는 촉매 구조물의 전후의 압력 차로 형성되는 바람직하지 않은 큰 압력 강하(또는 배압)이며, 이는 상대적으로 낮은 과압이 존재하는 시스템들 내에서, 예컨대 소각처리장치 또는 발전소들과 같은 배출 가스들을 갖는 시스템들 내에서 특히 중요하다.
또한, 화학적 반응들을 위한 큰 표면적을 제공하고, 높은 기계적 강도 및 안정성을 가지며 준비하는 것이 간단한 벌집형 모놀리스 구조물을 제공하는 것이 바람직하다.
또한, 특히 코너들에서의 양호한 분진 마멸(dust attrition) 특성들 및 특정한 물질(분진)의 더 적은 축적을 제공하는 벌집형 모놀리스 구조물을 제공하는 것이 바람직하다.
그러므로, 본 발명의 주요 목적은 기존의 벌집형 모놀리스 구조물들과 비교하여 동일한 또는 더 양호한 화학적 변환 속도들을 가질 뿐만 아니라 더 나은(즉, 낮은) 압력 강하 및 분진 마멸 특성들을 갖는 벌집형 모놀리스 구조물을 제공하는 것이다. 추가의 목적은 높은 기계적 강도를 갖는 구조물을 획득하는 것이다.
본 발명의 이러한 그리고 다른 목적들은 특허청구범위에 설명되는 바와 같은 (또한 모놀리스 구조물 또는 벌집형 모놀리스 구조물로 지칭되는) 벌집형 구조물에 의해 획득된다.
본 발명에 따른 벌집형 모놀리스 구조물은 첨부 도면들을 참조로 하여 더 설명될 것이다.
도 1은 정사각형 채널 형상을 갖는 종래 기술의 벌집형 모놀리스를 도시한다(벽 두께 = 0.7 mm, LS = 4.2 mm).
도 2는 본 발명에 따른 세장형 육각형 채널 형상을 갖는 벌집형 모놀리스를 도시한다(벽 두께 = 0.7 mm, LS = 3.2 mm).
도 3a은 주어진 LL 및 LS를 갖는 종래 기술의 정사각형 채널 형상을 도시한다.
도 3b는 본 발명에 따른 오각형 채널 형상을 도시한다.
도 3c는 본 발명에 따른 세장형 육각형과 같은 채널 형상을 도시한다.
도 4는 본 발명에 따른 라운딩된 코너들을 갖는 세장형 육각형과 같은 채널 형상을 도시한다.
도 5a는 본 발명에 따른 세장형 육각형들을 최조밀 패킹(packing)으로 도시한다.
도 5b는 본 발명에 따른 세장형 오각형을 최조밀 패킹(packing)으로 도시한다.
도 6a는 본 발명에 따른 12개의 내부 코너들을 갖는 볼록한 세장형 다각형들을 도시한다.
도 6b는 코너들이 매끄러운 볼록한 표면이 얻어지도록 라운딩된 볼록한 세장형 다각형들을 도시한다.
도 6c는 엇갈린(staggered) 구성의 라운딩된 코너들(앨런토이드(allentoid)들)을 갖는 볼록한 세장형 다각형을 도시한다.
도 7은 직경 비율(LL/LS) 및 채널의 형상의 함수로서 압력 강하(pressure drop)를 도시하며, 여기서 채널 벽 두께는 일정하게 유지된다. (기준점(benchmark)= 정사각형 채널 형상)
도 8은 직경 비율(LL/LS) 및 채널의 형상의 함수로서 화학적 변환을 도시하며, 여기서 채널 벽 두께가 일정하게 유지된다. (기준점 = 정사각형 채널 형상)
도 9는 2.84(9.08/3.20)의 LL/LS 비율, 0.7 mm의 셀 벽 두께, 및 1.86 셀들/cm2의 셀 밀도를 갖는 세장형 육각형 채널들을 구비한 본 발명에 따른 벌집형 모놀리스 구조물의 특정한 일 실시예를 도시한다.
도 10은 4.33(13.87/3.20)의 LL/LS 비율, 0.7 mm의 셀 벽 두께, 및 2.87 셀들/cm2의 셀 밀도를 갖는 세장형 육각형 채널들을 구비한 본 발명에 따른 벌집형 모놀리스 구조물의 다른 특정한 실시예를 도시한다.
도 11a는 플라이-애쉬(fly-ash)에 대한 48시간 노출 후에 기준 모놀리스에 대한 사진을 도시한다.
도 11b는 플라이-애쉬에 대한 48시간 노출 후에 육각형 모놀리스에 대한 사진을 도시한다.
도 11c는 시간의 함수로서 모놀리스들의 개방 전방 영역에 대한 그래프를 도시한다.
도 12는 정사각형 또는 세장형 육각형 채널들을 가지는 모놀리스들에 대해 실시된 압력 강하 실험들로부터의 결과를 도시한다.
본 발명은 종래 기술의 반응기들과 비교하여 수정된 채널 횡방향의 횡단면 형상을 갖는 멀티-채널 벌집형 모놀리스 반응기로부터의 물질 전달 제한 반응들에 대해 개선된 성능이 획득될 수 있다는 것을 발견을 기초로 한다.
본 발명에 따른 벌집형 채널 구조물은 볼록한 다각형의 형상인 횡방향의 횡단면 형상을 가지며, 여기서 두 개의 인접한 벽들 사이의 내각의 50% 이상은 90도 초과이며, 여기서 셀 직경 비율(LL/LS)은 1.5 초과이다. 이러한 정의는 종래 기술의 직사각형 형상인 셀 구조물들을 제외하지만, 오각형, 육각형, 칠각형, 팔각형, 구각형, 십각형 및 더 큰 수의 각들을 갖는 다각형 구조물들을 포함한다.
본 발명의 내용에서, 벌집형 모놀리스 구조물은 얇은 벽들에 의해 분리되는, 액체 또는 가스와 같은 유체의 방향으로 구조물의 입구 단부로부터 출구 단부로의 공통의 방향을 따라 평행하게 연장하는 복수의 채널들, 또는 셀들, 또는 통로들을 포함하는 구조물로서 정의되며, 상기 유체는 상기 복수의 채널들, 또는 셀들, 또는 통로들을 통해 (길이방향 축선/ 유체 유동 방향으로) 유동한다. 채널들은 양 단부들에서 개방된다.
본 발명의 내용에서, 볼록한 다각형은 두 개의 인접한 벽들 사이의 모든 내각들이 90°내지 180°의 범위인 다각형으로서 정의되며, 이것은 오목한 다각형과 대조되는데, 오목한 다각형에서는 두 개의 인접한 벽들 사이의 내각들 중에 하나 또는 그 초과가 90°미만이다.
본 발명의 내용에서, 셀 직경 비율(LL/LS)은 셀의 가장 작은 내경(LS)에 대한 가장 긴 내경(LL)의 비율로서 정의되며, 여기서 양 직경들은 유체의 유동 방향으로 구조물의 입구 단부로부터 출구 단부로 공통 방향에 수직하게 측정되며, 여기서 양 직경들은 셀의 범위를 정하는 벽에 있는 시작점과 끝점에서 셀의 무게 중심(centre of gravity)을 통과하는 직선 길이로서 측정된다.
벌집형 모놀리스 구조물에서 채널들 모두 또는 채널들의 메인 파트(majority)가 동일한 유동 저항(수력학적 직경; hydraulic diameter)을 가지는 것이 바람직하다. 채널들의 대부분(bulk) 또는 메인 파트는, 구조물의 주변부 내의 채널들을 제외한 대부분의(most) 채널들을 의미한다. 상기 채널들 중 일부는 도면들에서 알 수 있듯이 셀의 부분들로 구성될 것이다. 셀들의 대부분(bulk)은 동일한 횡방향의 횡단면 형상 및 크기들을 가지며, 모든 벽들이 동일한 두께를 가지는 것이 바람직하지만, (기계적으로 강도를 증가시키는) 모놀리스 내의 벽들의 일부가 더 두꺼울 때 구조적 이익들이 존재할 수 있거나, 횡방향의 횡단면 형상의 치수들이 유체 유동 방향에서 구조물의 입구 단부로부터 출구 단부로의 공통 방향을 따라 변화할 수 있다는 것이 이해된다. 그러나, 모든 채널들이 양 단부들에서 개방될 수 있으며, 채널들 모두 또는 메인 파트는 동일한 형상 및 동일한 유동 저항(수력학적 직경)을 거의 동일하게 가진다.
놀랍게도, 본 발명에 따른 채널 횡단면을 위한 세장형 형상을 선택함으로써, 변환율(conversion rate)을 여전히 유지시키거나 심지어 개선시키는 동안에 종래 기술과 비교하여 압력 강하를 상당하게 감소시키는 것이 가능하다는 것을 알게 되었다. 또한, 더 큰 총 내각(모든 내각들의 합계)과 조합된 이러한 채널 디자인들의 증가된 수력학적 직경 때문에, 신규한 채널 형상들은, 모놀리스 반응기들을 위한 종래 기술에 비해서 특정한 재료(고분진(high dust), 플라이 애쉬, 모재(soot))를 포함하는 연도 가스(flue gas)들을 처리하는 것을 또한 개선할 수 있는데, 이는 신규한 디자인이 더 적은 분진 퇴적들 및 더 높은 침식 저항을 가지기 때문이라는 것이 알게 되었다.
주어진 벽 두께를 위해 선택된, 셀의 너비와 실질적으로 동일한 가장 긴 직경(LL) 상의 제한들은 모놀리스 구조물에 대한 요구되는 재료 강도 및 구조적 특성들에 의해 일반적으로 한정, 즉 모놀리스 구조물 벽들을 위해 선택된 재료에 의존할 것이다. 셀의 높이와 실질적으로 동일한 가장 작은 직경(LS) 상의 제한들은 가스 유동 내의 임의의 특정한 재료의 치수들과 일반적으로 연관될 것이다.
본 발명에 따라, 벌집형 모놀리스 구조물은 특히 물질 전달 제한 공정에서의 사용을 위해 제공되며, 상기 구조물은 복수의 다각형 채널들을 형성하는 복수의 셀 벽들을 포함하며, 복수의 셀 벽들 및 채널들은 유체 유동 방향에서 구조물의 입구 단부로부터 출구 단부로의 공통 방향을 따라 평행하게 연장하며, 여기서 다각형 채널의 횡방향의 횡단면은 볼록한 다각형의 형상을 가지며, 여기서 볼록한 다각형의 두 개의 인접한 벽들 사이에서 내각들의 50% 이상은 90도 초과이며, 여기서 셀 직경 비율(LL/LS)은 1.5 초과이다. 채널들은 양 단부들에서 개방된다. 채널들 모두 또는 메인 파트는 동일한 형상 및 동일한 유동 저항(수력학적 직경)을 거의 동일하게 가진다.
일 실시예에 따라, 볼록한 다각형의 두 개의 인접한 벽들 사이에서의 내각들의 50% 초과는 90 도 초과이다.
일 실시예에 따라, 볼록한 다각형의 두 개의 인접한 벽들 사이에서 모든 내각들은 90 도 초과이다.
일 실시예에 따라, 셀 직경 비율(LL/LS)은 2 또는 그 초과이며, 가장 바람직하게는 2.5 또는 그 초과이다. 일 실시예에 따라, 셀 직경 비율(LL/LS)은 2 내지 10, 바람직하게는 2 내지 6, 더 바람직하게는 2.5 내지 4의 범위이다. 원칙적으로(in principle), 셀 직경 비율(LL/LS)은 1.5 초과하는 임의의 값을 가질 수 있다. 그러나, 최대 너비는 세장형 채널들의 획득가능한 안정성 및 기계적 강도에 의해 결정되며, 따라서 상기 최대 너비는 벽들을 제조하는 재료, 제조 방법 등의 선택에 의해 결정된다.
일 실시예에 따라, 벽 두께는, 경계치(boundary value)들을 포함하는 0.01 내지 5 mm, 바람직하게는 0.1 내지 1.5 mm, 가장 바람직하게는 0.2 내지 1.1 mm의 범위이다.
일 실시예에 따라, LS는, 경계치들을 포함하는 0.5 내지 20 mm, 바람직하게는 1 내지 10 mm, 가장 바람직하게는 2 내지 6 mm의 범위이다.
일 실시예에 따라, LL는, 경계치들을 포함하는 0.75 내지 200 mm, 바람직하게는 1.5 내지 100 mm, 가장 바람직하게는 6 내지 60 mm의 범위이다.
일 실시예에 따라, 다각형 채널의 횡방향의 횡단면은 오각형, 육각형 또는 팔각형 형상을 가진다. 오각형 형상의 예는 도 3b에 도시되며, 육각형 형상의 예는 도 3c에 도시된다.
일 실시예에 따라, 볼록한 다각형들은 최조밀 패킹의 바둑판 배열로 배열된다. 도 5a는 최조밀 패킹으로 육각형들을 도시하며, 도 5b는 최조밀 패킹으로 오각형들을 도시한다. 최조밀 패킹 배열을 사용하여, 개방 전방 영역(open frontal area(OFA))은 최대가 된다.
일 실시예에 따라, 길이방향의 슬롯들은 또한 하나 또는 그 초과의 라운딩된 내부 코너들을 가질 수 있다. 횡단면 다각형 내의 내부 코너가 라운딩될 때, 라운딩된 코너의 만곡부(LR)의 반경은 가장 작은 직경(LS)의 절반이거나 그 미만이며, 즉 LR ≤ ½ LS 이며, 만곡부의 두 개의 반경을 위해 도 4에서 도시되었던 것처럼 좌측 페인(pane)에서 LR은 LS의 대략 절반이며, 우측 페인에서 LR은 LS보다 훨씬 작다. 바람직하게는, 모든 내부 코너들은 라운딩된다. 도 6a에서 12 개의 내부 코너들을 갖는 볼록한 세장형 다각형들이 도시되는 반면에, 도 6b는 볼록한 세장형 다각형들을 도시하며, 여기서 코너들은 매끄러운 볼록한 표면이 얻어지도록 라운딩되었다. 도 6c는 엇갈린 구성의 라운딩된 코너들(앨런토이드(allentoid)들)을 갖는 볼록한 세장형 다각형들을 도시한다.
도 9에 도시된 특정한 일 실시예에 따라, 본 발명에 따른 벌집형 모놀리스 구조물은 2.84(=9.08/3.20)의 LL/LS 비율, 0.7 mm의 셀 벽 두께, 및 1.86 셀들/cm2의 셀 밀도를 갖는 세장형 육각형 채널들을 가진다.
도 10에 도시된 다른 특정한 실시예에 따라, 본 발명에 따른 벌집형 모놀리스 구조물은 4.33(=13.87/3.20)의 LL/LS 비율, 0.7 mm의 셀 벽 두께, 및 2.87 셀들/cm2의 셀 밀도를 갖는 세장형 육각형 채널들을 가진다.
본 발명에 따른 새로운 벌집형 모놀리스 구조물은 촉매, 또는 하나 또는 그 초과의 촉매들을 위한 지지체, 또는 하나 또는 그 초과의 비-촉매 공정을 위한 중실체(solid), 또는 비-촉매 공정에 사용되는 하나 또는 그 초과의 화합물들을 위한 지지체일 수 있다. 바람직하게는, 본 발명에 따른 새로운 벌집형 모놀리스 구조물은 질소 산화물(nitrogen oxide)들의 선택적 촉매 환원(selective catalytic reduction(SCR))용 촉매로서 사용될 수 있다.
본 발명에 따른 다수의 벌집형 모놀리스 구조물들은 그의 공통 유동 방향을 따라 또한 적층될 수 있으며, 이는 적층형의 구조화된 반응기(stacked structured reactor)를 생성한다.
본 발명에 따른 벌집형 구조물은 당업자들에게 공지된 임의의 적합한 수단을 사용하여 제조될 수 있다. 특히, 본 발명에 따른 벌집형 구조물을 제조하는 방법은 적어도 압출 성형 단계, 절단 단계, 건조 단계, 및 소성(firing) 단계를 포함한다. 특히, 압출 성형 단계는 본 발명에 따른 다각형 셀 벌집형 구조물 내의 셀 벽들의 배열의 형상에 상응하게 배열되는 복수의 슬릿 그루브(slit groove)들을 가지는 압출 성형 다이(die)를 사용한다.
압출 성형 단계에서, 우선적으로 바람직한 화합물을 가지는 세라믹 원 재료 분말(ceramic raw material powder)이 준비된다. 다음으로, 미리결정된 양의 물, 세라믹 결합제 및 다른 첨가제들이 세라믹 재료에 추가되고 세라믹 페이스트(paste)를 생성하기 위해 이후에 함께 혼합된다. 이러한 세라믹 페이스트는 본 발명에 따른 다각형 셀 벌집형 구조물을 생성하기 위해 성형 금형(moulding die)을 사용하여 압출된다.
절단 단계에서, 벌집형 구조물을 가지는 성형된 본체는 복수의 미리결정된 길이의 부품들로 절단된다.
소성 단계에서, 건조된 벌집형 구조물 부품들은 주어진 세라믹 재료를 위해 미리결정된 온도, 예를 들어 1400℃로 소성된다. 소성 단계의 완료 후에, 본 발명의 다각형 벌집형 구조는 도 2에 도시되는 것처럼 제조된다.
대안적으로, 구조물은 WO 2012/032325(존슨 매티(Johnson Matthey) PLC, 2012)에서 개시되는 것과 같은 부가적인 층 제조에 의해 또한 생성될 수 있다.
본 발명은 이제 다음의 예들에 대해, 이들에 제한됨 없이 더 설명될 것이다.
예들
예 1: 변환 및 압력 강하 특성들 개선들[ CFD (전산 유체 역학 시뮬레이션들]
도 7 및 도 8은, 질소 산화물들(NO)을 질소 원소 및 물에 촉매적으로 환원시키는데 사용되는 (도 1 및 도 3a에 도시되는 것과 같은) 종래 기술의 벤치 마크 정사각형 채널 형상과 동일한 벽 두께를 갖는, 도 5a, 도5b 및 도 6b에 도시된 것과 같은 셀들처럼 세장형 육각형들 및 오각형들을 갖는 벌집형 모놀리스 구조물의 관련된 예를 위한 셀 직경 비율(LL/LS)들의 범위에 대해 동일하거나 증가된 NO-변환과 조합된 더 낮은 압력 강하를 도시한다. 내측 높이는 기준 정사각형 채널들 내에서 4.2 mm로부터 세장형 육각형들 및 오각형 내에서 3.2 mm로 (즉 25% 까지) 감소된다. 약 2.5의 셀 직경 비율(LL/LS)에서 압력 강하가 기준 정사각형 채널 형상에 대한 압력 강하와 비교하여 매우 감소되고, 본 발명에 따른 모든 벌집형 모놀리스들에 대해 셀 직경 비율(LL/LS)의 값들을 증가시킴에 따라 더 감소된다는 것을 수 있다. 게다가, NO-변환은 기준 정사각형 채널 형상에 대한 것과 같이 동일한 레벨(82%)이거나 거의 동일한 레벨이다. 훨씬 더 높은 NO-변환이 압력 강하의 희생으로 기준 정사각형 채널 형상에 대한 것보다 벌집형 모놀리스 구조물에 대해 얻어질 수 있다는 것이 또한 관찰될 수 있으며, 이는 상대적으로 높은 과압력을 갖는 시스템들을 위해 더 가치 있을 수 있다.
예 2: OFA 에서의 증가/촉매 용적의 감소
CFD 시뮬레이션들에 의해 셀 직경 비율(LL/LS) =2.5를 갖는세장형 육각형 성형된 채널에 대해 유사한 NO-변환율들을 유지하면서 압력 강하에서 감소를 보이는 예 1의 경우에 대해서, 부가적인 이익들이 인식된다.
첫번째로, 개방 전방 영역(OFA)은, (도 1에 도시되는 것처럼) 종래 기술의 기준 정사각형 채널 모놀리스와 비교할 때 73.5%로부터 76.3%로 증가된다. OFA에서의 증가는 고-분진 연도 가스를 위한 분진 입자에 의해 충돌되는 전방 영역의 크기를 감소시키며, 이는 분진 퇴적들 및 파울링(fouling)에 대한 위험을 감소시킨다. 마찬가지로, 모든 내각들의 90°로부터 120°로의 증가뿐만 아니라, 수력학적 직경은 14%까지 증가되며, 이는 분진 퇴적들 및 또한 침식의 위험을 더욱 더 제거한다.
둘째로, 증가된 OFA의 다른 이익은 벌집형 모놀리스 내의 촉매의 총 용적이 7.5%까지 감소된다는 점이며, 이는 본 발명에 따른 벌집형 모놀리스 구조물을 압출할 때 재료 비용을 감소시킨다.
예 3: 플라이- 애쉬 저항
실험들은 모놀리스의 상이한 형상에 관련된 분진 마멸(attrition) 특성들을 입증하기 위해 실시되었다. 비교 연구들은 동일한 재료로 제조되고 동일한 제조 방법으로 제조되는 모놀리스들에 대해 실시되었으며, 여기서 하나의 모놀리스는 정사각형 채널 형상을 갖는 기준점 구조물(LS = 4.2 mm)을 가지며 하나의 모놀리스는 세장형 육각형 채널 형상(LL/LS = 3.2)을 가졌다. 파울링 및 마멸에 관련된 실험들은 (샘플의 전방에서 보통 약 5 m/s인) 관련된 범위의 표면 속도들에서 고체 플라이-애쉬 입자들을 포함하는 공기가 수직하게 서 있는 모놀리스 샘플을 통해 상측으로부터 유입되는 장비 상에서 수행되었다. 고체 농도, 즉 10 g/N㎥ 내지 30 g/N㎥의 농도는 석탄 발전소(coal-power plant)의 높은 분진 적용들에 대해 적합하다. 실험들에서 사용되는 고체 입자들은 석탄 발전소에서 전기집진 장치(electrostatic precipitator)들에 의해 포획되는 플라이-애쉬이며, 상기 플라이-애쉬는 포틀랜드 시멘트에 보통 첨가된 것이다.
실험의 셋-업(set-up)은 전기 히터를 통해 건조 공기(4℃의 이슬점)를 불어넣는 팬, 공급 양이 웨이트 셀(weight cell)에 의해 모니터링되는 배출 장치(eductor)로 플라이-애쉬를 공급하는 스크류 공급기(screw feeder), 및 모놀리스 샘플 홀더 뒤에 있는 가스 사이클론(gas cyclone)으로 구성된다. 모놀리스 샘플을 포함하는 홀더는 CFD 시뮬레이션들에 의해 증명되었던 것처럼 완전히 전개된 유동을 달성하기 위한 필요한 길이를 갖는 직선형 벽들을 가진다. 압력 강하는 샘플 홀더 위에서 측정되며, 노출된 모놀리스는 웨이트 측정들에 의해 그리고 규칙적으로 찍히는 사진들에 의해 모니터링된다. 이미지 분석(image analysis)은 상이한 모놀리스들의 개방 전방 영역과 같은 매개변수들을 모니터링하거나 플러깅(plug)된 채널들의 수를 간소화시키는데 사용된다.
모놀리스들의 사후 분석(post-analysis)은 플러그들의 깊이 및 모놀리스 표면들상의 파울링(fouling)의 양을 측정한다. 결과들은 도 11c에 도시되며, 여기서 개방 전방 영역은 시간의 함수로서 도시된다. 플러깅 속도(plugging rate)는 시간에 대해 완전히 선형이다. 개방 전방 영역은 신규한 디자인에 의해 더 커졌으며, 이는 약간 더 낮은 플러깅을 제공한다. 도 11a 및 도 11b는 48 시간 후의 결과를 도시한다.
예 4: 압력 강하 장치에서 검사된 모놀리스의 압력 강하
모놀리스를 통한 압력 강하의 측정을 위해, 모놀리스 샘플은 압력 강하 검사 시스템에 설치된다. 시스템은 세 개의 부품들, 즉 팬, 제어기 및 측정 부품으로 구성된다. 팬은 모놀리스 샘플의 전방에서 표면 속도의 범위를 유도하는 공기 유속의 범위를 부여하는데 사용된다. 통상적인 운행에서, 모놀리스 샘플은 일반적으로 15 ㎝ × 15 ㎝의 크기를 가지지만 검사될 이의 모놀리스 크기에 따라 변경될 수 있는 덕트 내에서 0 내지 10 m/s의 범위인 압력 강하에 대해 검사된다. 모놀리스 샘플은 완전히 전개된 유동을 달성하는데 충분한 직선형인 측정 덕트 내에 위치된다. 제어기는 미리결정된 가스 표면 속도를 달성하도록 조정된다. 가스 표면 속도를 확인하기 위해, 속도계 프로브는 모놀리스 샘플 전에 위치되는 샘플링 홀 내에 삽입된다. 정압 프로브는 그의 상류 정압을 측정하기 위해 동일한 샘플링 홀 내에 또한 사용된다. 하류 정압은 모놀리스 샘플 뒤에 위치되는 다른 샘플링 홀을 통해 측정될 수 있다. 차압(differential pressure)은 이러한 두 개의 정압들에 의해 결정될 수 있다. 일반적으로, 측정은 다양한 가스 유속들로 반복된다.
도 12는 정사각형 또는 세장형 육각형 채널들을 가지는 모놀리스들에 의해 실시되는 압력 강하 실험들로부터의 결과를 보여준다. 예 1에 설명되는 것과 동일한 구조물들 그리고 크기들이 사용되었지만 두 개의 셀 직경 비율(LL/LS), 2.79 및 4.29가 육각형 채널들의 검사를 위해 선택되었다. 그래프는 위에서 설명된 가스 표면 속도의 함수로서 압력 강하를 도시한다. 결과들은 압력 강하 점의 시점으로 부터 통상적인 기준 정사각형 채널 형상과 비교하여 예 1에 설명된 것과 같은 CFD 시뮬레이션들에 의해 발견된 세장형 육각형의 구조적 이익을 확인시킨다.

Claims (16)

  1. 물질 전달 제한 공정들에서의 사용을 위한 벌집형 모놀리스 구조물로서,
    복수의 다각형 채널들을 형성하는 복수의 셀 벽들을 포함하며, 상기 복수의 셀 벽들 및 채널들은 구조물의 입구 단부로부터 출구 단부로의 공통의 방향을 따라 평행하게 유체 유동 방향으로 연장하며, 상기 채널들은 양 단부들이 개방되는, 벌집형 모놀리스 구조물에 있어서,
    다각형 채널의 횡방향의 횡단면은 볼록한 다각형의 형상을 가지며, 상기 볼록한 다각형의 두 개의 인접한 벽들 사이의 내각들 중 50% 이상의 내각들이 90도 초과이며, 셀 직경 비율(LL/LS)(가장 짧은 직경에 대한 가장 긴 직경이 갖는 비율)은 1.5 초과이며, 채널들 모두 또는 채널들의 메인 파트가 동일한 유동 저항을 갖는 것을 특징으로 하는,
    벌집형 모놀리스 구조물.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 볼록한 다각형의 두 개의 인접한 벽들 사이의 내각들 중 50%를 초과하는 내각들이 90도 초과인 것을 특징으로 하는,
    벌집형 모놀리스 구조물.
  3. 제 1 항에 있어서,
    상기 볼록한 다각형의 두 개의 인접한 벽들 사이의 모든 내각들은 90도 초과인 것을 특징으로 하는,
    벌집형 모놀리스 구조물.
  4. 제 1 항에 있어서,
    상기 셀 직경 비율(LL/LS)은 2 내지 10의 범위인 것을 특징으로 하는,
    벌집형 모놀리스 구조물.
  5. 제 1 항에 있어서,
    벽 두께는, 경계치를 포함하여 0.01 내지 5 mm의 범위인 것을 특징으로 하는,
    벌집형 모놀리스 구조물.
  6. 제 1 항에 있어서,
    가장 짧은 직경(LS)은, 경계치를 포함하여 0.5 내지 20 mm의 범위인 것을 특징으로 하는,
    벌집형 모놀리스 구조물.
  7. 제 1 항에 있어서,
    가장 긴 직경(LL)은, 경계치를 포함하여 0.75 내지 200 mm의 범위인 것을 특징으로 하는,
    벌집형 모놀리스 구조물.
  8. 제 1 항에 있어서,
    다각형 채널의 횡방향의 횡단면은 오각형, 육각형 또는 팔각형 형상을 가지는 것을 특징으로 하는,
    벌집형 모놀리스 구조물.
  9. 제 1 항에 있어서,
    볼록한 다각형들은 최조밀 패킹의 바둑판 배열(closest packing tessellation)로 배열되는 것을 특징으로 하는,
    벌집형 모놀리스 구조물.
  10. 제 1 항에 있어서,
    세라믹 재료의 압출에 의해 생성되는 것을 특징으로 하는,
    벌집형 모놀리스 구조물.
  11. 제 1 항에 있어서,
    내측 코너들 중 하나 이상이 라운딩되는 것을 특징으로 하는,
    벌집형 모놀리스 구조물.
  12. 제 11 항에 있어서,
    곡률 반경(LR)은 가장 짧은 직경(LS)의 절반과 동일한 것을 특징으로 하는,
    벌집형 모놀리스 구조물..
  13. 제 1 항에 있어서,
    촉매로서, 또는 하나 또는 복수의 촉매들을 위한 지지체로서, 또는 하나 또는 복수의 비-촉매 공정들을 위한 중실체로서, 또는 비-촉매 공정에 사용되는 하나 또는 복수의 화합물들을 위한 지지체로서 사용되는 것을 특징으로 하는,
    벌집형 모놀리스 구조물.
  14. 제 13 항에 있어서,
    질소 산화물들의 선택적인 촉매 환원(SCR)에서의 촉매로서 사용되는 것을 특징으로 하는,
    벌집형 모놀리스 구조물.
  15. 제 1 항 내지 제 14 항 중 어느 한 항에 따른 벌집형 모놀리스 구조물을 적어도 하나 포함하는 촉매 구조물로서,
    셀들은 오각형 또는 육각형 형상을 가지는 것을 특징으로 하는,
    촉매 구조물.
  16. 제 1 항 내지 제 14 항 중 어느 한 항에 따른 벌집형 모놀리스 구조물들을 다수 개 포함하는 적층형의 구조화된 반응기로서,
    다수 개의 상기 벌집형 모놀리스 구조물들은 공통 유동 방향을 따라 적층되는 것을 특징으로 하는,
    적층형의 구조화된 반응기.
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