KR101688894B1 - 고온 연소촉매를 이용한 버너 - Google Patents
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- F—MECHANICAL ENGINEERING; LIGHTING; HEATING; WEAPONS; BLASTING
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- F—MECHANICAL ENGINEERING; LIGHTING; HEATING; WEAPONS; BLASTING
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- F23C2900/13001—Details of catalytic combustors
Abstract
고온 연소촉매를 이용한 버너가 개시되어 있다.
개시된 고온 연소촉매를 이용한 버너는, 공급되는 연료가스와 공기를 혼합 및 분배하는 혼합 및 분배유닛; 상기 혼합 및 분배유닛으로부터 공급되는 연료가스와의 촉매 연소반응에 의해 열을 발생시키는 연소촉매유닛; 상기 혼합 및 분배유닛과 연소촉매유닛 사이를 연결한 채, 상기 연소촉매유닛으로 진입되는 연소가스를 예비혼합하는 예비혼합실;로 이루어진 고온 연소촉매를 이용한 버너로서, 상기 연소촉매유닛은, 내부에 챔버를 갖는 전,후 개방형의 하우징; 상기 하우징의 전,후면에 설치되어 상기 연료가스가 하우징의 후방에서 전방으로 통과하도록 하는 타공판; 상기 하우징의 챔버 내부에 충진되는 펠릿형의 연소촉매; 및 상기 연소촉매의 촉매연소를 위한 열원을 발생시키는 열원수단;을 포함하되, 상기 고온 연소촉매는, 질산염 전이 금속, 질산염 알칼리 토금속 및 질산염 알루미늄을 함유하는 금속 전구체 용액을 제조하는 단계; 침전 용액을 제조하는 단계; 상기 금속 전구체 용액 및 상기 침전 용액을 혼합하여 혼합 용액을 제조하는 단계; 상기 혼합 용액을 90 ~ 100 ℃로 승온시키고, 그리고 10 ~ 48 시간 유지시켜 침전 반응시키는 단계; 상기 침전 반응에 의해 형성된 침전물 슬러리를 여과하여 상기 혼합 용액으로부터 분리하는 단계; 상기 침전물 슬러리를 수세하는 단계; 상기 수세된 침전물 슬러리에 있는 수분을 제거하기 위해 건조하는 단계; 및 상기 건조된 침전물 슬러리에 잔존하는 수분을 제거하기 위해 1,000 ~ 1,500℃에서 소성하는 단계에 의해 제조되는 것을 더 포함하는 것을 특징으로 한다.
개시된 고온 연소촉매를 이용한 버너는, 공급되는 연료가스와 공기를 혼합 및 분배하는 혼합 및 분배유닛; 상기 혼합 및 분배유닛으로부터 공급되는 연료가스와의 촉매 연소반응에 의해 열을 발생시키는 연소촉매유닛; 상기 혼합 및 분배유닛과 연소촉매유닛 사이를 연결한 채, 상기 연소촉매유닛으로 진입되는 연소가스를 예비혼합하는 예비혼합실;로 이루어진 고온 연소촉매를 이용한 버너로서, 상기 연소촉매유닛은, 내부에 챔버를 갖는 전,후 개방형의 하우징; 상기 하우징의 전,후면에 설치되어 상기 연료가스가 하우징의 후방에서 전방으로 통과하도록 하는 타공판; 상기 하우징의 챔버 내부에 충진되는 펠릿형의 연소촉매; 및 상기 연소촉매의 촉매연소를 위한 열원을 발생시키는 열원수단;을 포함하되, 상기 고온 연소촉매는, 질산염 전이 금속, 질산염 알칼리 토금속 및 질산염 알루미늄을 함유하는 금속 전구체 용액을 제조하는 단계; 침전 용액을 제조하는 단계; 상기 금속 전구체 용액 및 상기 침전 용액을 혼합하여 혼합 용액을 제조하는 단계; 상기 혼합 용액을 90 ~ 100 ℃로 승온시키고, 그리고 10 ~ 48 시간 유지시켜 침전 반응시키는 단계; 상기 침전 반응에 의해 형성된 침전물 슬러리를 여과하여 상기 혼합 용액으로부터 분리하는 단계; 상기 침전물 슬러리를 수세하는 단계; 상기 수세된 침전물 슬러리에 있는 수분을 제거하기 위해 건조하는 단계; 및 상기 건조된 침전물 슬러리에 잔존하는 수분을 제거하기 위해 1,000 ~ 1,500℃에서 소성하는 단계에 의해 제조되는 것을 더 포함하는 것을 특징으로 한다.
Description
본 발명은 고온 연소촉매를 이용한 버너에 관한 것이다.
특히, 기존 고온 연소 촉매로 사용되어왔던 고가의 귀금속 촉매의 사용을 배재하는 대신 상대적으로 저렴한 전이 금속소재를 이용함에도 불구하고 희박연소/완전연소/이론연소가 가능한 고온 연소촉매를 이용한 버너에 관한 것이다.
촉매 연소장치는 가연성 가스가 고체인 촉매와 접촉 반응되어 연소되도록 만든 것으로, 연소 반응이 촉매의 표면에서 이루어지기 때문에 기존의 화염연소 버너에 비하여 낮은 온도에서 연소 반응이 이루어지고, 연료의 농도가 낮은 경우에도 안정적으로 연소 반응이 이루어지기 때문에, 섬유 또는 플라스틱과 같이 낮은 온도의 열을 필요로 하는 곳에서 효과적으로 활용되고 있다.
하지만, 촉매 연소장치에서 안정적인 연소반응으로 높은 연소효율을 얻기 위해서는 촉매 연소반응이 직접 일어나는 촉매층의 온도를 촉매 연소 개시 반응온도 이상으로 반드시 유지되도록 해야 한다.
또한, 촉매 연소반응은 기체와 고체의 접촉에 의해 일어나므로 촉매 연소장치에서는 다양한 형태로 만들어진 연소촉매가 가연성가스와 접촉이 잘 되도록 해주는 구조로 만들어져 있어야 연소반응이 잘 일어나며 높은 연소효율을 얻을 수 있다.
상기한 촉매연소 장치로는 촉매 층의 온도 유지방법과 기체와 고체의 접촉 방식에 따라 다양한 종류로 구성될 수 있는데, 그 구체적인 예로써 국내특허 제151641호, 국내특허 제254832호, 국내특허 제257551호, 국내특허 제371208호, 국내특허 제392702호 및 국내특허 제550653호에 기술된 구조 등이 알려져 있다.
촉매 연소장치에서 사용되는 연소촉매는 하니컴, 펠릿, 매트 등 다양한 형태로 만들어 지고 있는데, 연소열의 이용방법에 따라 연소촉매의 형태가 결정된다. 즉, 하니컴 형태의 연소촉매를 이용하는 촉매 연소장치는 열풍을 주로 이용하는 반면, 매트형태의 연소촉매를 이용하는 매트 촉매연소 버너는 열풍보다는 복사전열 형식으로 열을 이용하고 있다. 화염이 없이 연소반응이 일어나 가열되는 물질을 촉매버너에 인접하여 설치할 수 있기 때문에 매트 촉매연소 버너는 연소부하가 낮지만 전열효율이 매우 뛰어난 특징을 갖고 있다.
공장에서 사용되고 있는 매트형태 연소촉매를 이용한 촉매연소 버너는 대부분 확산방식으로 연소공기가 공급되고 있다. 이 촉매연소 버너는 노출 공간에서 연소가 이루어지면 연소효율과 전열효율이 매우 높지만, 밀폐공간에서는 산소의 공급이 원활하지 못하기 때문에 강제적으로 연소공기를 공급해 주거나(한국특허 제 151641호) 미리 연료와 공기가 혼합된 가스를 공급하여 연소시키고 있다(한국특허 제371208호).
그러나, 상기한 노출된 공간에서 또는 외부에서 강제적으로 공기를 공급해주어 연소반응이 일어나도록 하는 확산식 촉매연소 버너는 산소의 확산속도에 의해 반응속도가 지배되기 때문에 연소부하가 커지면 연소효율이 낮아져서 용도에 많은 제한을 받고 있다.
그래서 매트형태의 촉매연소 버너에서도 하니컴 형태의 연소촉매를 사용하는 촉매 연소장치와 같이 공기와 연료를 미리 혼합하여 공급하여 연소시키는 방식이 일부 사용되고 있다. 이와 같이 연료와 공기를 미리 혼합하여 공급하는 예혼합 촉매연소 장치는 촉매 층의 온도가 촉매의 내열온도 범위에서 촉매연소 반응 개시온도 이상을 유지하도록 해야만 한다. 만일 촉매 층의 온도가 촉매연소 반응 개시온도 보다 낮아지면 불완전 연소반응이 일어나서 연소효율이 매우 낮아지거나, 연소반응이 일어나지 않게 되고, 촉매 층의 온도가 너무 높으면 촉매의 수명이 짧아진다.
하니컴 연소촉매를 사용하는 일반적인 형태의 예혼합 촉매연소 버너는 과잉공기비 1.1-2.0 범위 내에서 운전되고 있으나, 예혼합식 파이버매트 촉매연소 버너(국내특허 제371208호)는 촉매를 보호하기 위해 높은 과잉공기비(대략 3.5-4.0정도)로 운전하여 촉매 층의 온도가 내열온도 이상으로 올라가지 않도록 하고 있다.
또한, 상기한 예혼합 촉매연소 버너는 높은 과잉공기비에 따른 빠른 선속도로 인해 촉매연소 반응이 잘 진행되지 못하고 이로 인해 완전연소가 잘 일어나지 않는다. 이를 극복하기 위해서는 연소촉매를 많이 사용하여 연료가 촉매와 많이 접촉하여 반응이 잘 일어나도록 해야 한다. 하지만, 매트 촉매연소 버너의 제작에서 연소촉매를 많이 사용하면 촉매연소 버너의 제작비용의 급격한 상승을 초래하는데, 이것은 연소촉매의 구입비용이 전체 제작비에서 아주 높은 비중을 차지하기 때문이다.
실제 매트 형태로 만들어진 연소촉매는 백금 또는 로듐 등과 같은 귀금속을 사용하기 때문에 가격이 비싸고, 버너의 제작에서 연소촉매를 많이 사용해야 되기 때문에 매트 촉매연소 버너의 가격이 높을 수밖에 없다. 이로 인해 매트 촉매연소 버너가 산업적으로 널리 사용되지 못하고 있는 실정이다.
본 발명의 주요 목적은, 기존 고온 연소 촉매로 사용되어왔던 고가의 귀금속 촉매의 사용을 배재하는 대신 상대적으로 저렴한 전이 금속소재를 이용함에도 불구하고 희박연소/완전연소/이론연소가 가능한 고온 연소촉매를 이용한 버너를 제공함에 있다.
본 발명이 해결하고자 하는 과제는 이상에 언급한 과제들에 제한되지 않으며, 언급되지 않는 또 다른 과제들은 아래의 기재로부터 당업자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
상기한 목적에 따라, 공급되는 연료가스와 공기를 혼합 및 분배하는 혼합 및 분배유닛; 상기 혼합 및 분배유닛으로부터 공급되는 연료가스와의 촉매 연소반응에 의해 열을 발생시키는 연소촉매유닛; 상기 혼합 및 분배유닛과 연소촉매유닛 사이를 연결한 채, 상기 연소촉매유닛으로 진입되는 연소가스를 예비혼합하는 예비혼합실;로 이루어진 고온 연소촉매를 이용한 버너로서, 상기 연소촉매유닛은, 내부에 챔버를 갖는 전,후 개방형의 하우징; 상기 하우징의 전,후면에 설치되어 상기 연료가스가 하우징의 후방에서 전방으로 통과하도록 하는 타공판; 상기 하우징의 챔버 내부에 충진되는 펠릿형의 연소촉매; 및 상기 연소촉매의 촉매연소를 위한 열원을 발생시키는 열원수단;을 포함하되, 상기 고온 연소촉매는, 질산염 전이 금속, 질산염 알칼리 토금속 및 질산염 알루미늄을 함유하는 금속 전구체 용액을 제조하는 단계; 침전 용액을 제조하는 단계; 상기 금속 전구체 용액 및 상기 침전 용액을 혼합하여 혼합 용액을 제조하는 단계; 상기 혼합 용액을 90 ~ 100 ℃로 승온시키고, 그리고 10 ~ 48 시간 유지시켜 침전 반응시키는 단계; 상기 침전 반응에 의해 형성된 침전물 슬러리를 여과하여 상기 혼합 용액으로부터 분리하는 단계; 상기 침전물 슬러리를 수세하는 단계; 상기 수세된 침전물 슬러리에 있는 수분을 제거하기 위해 건조하는 단계; 및 상기 건조된 침전물 슬러리에 잔존하는 수분을 제거하기 위해 1,000 ~ 1,500℃에서 소성하는 단계에 의해 제조되는 것을 더 포함하는, 고온 연소 촉매를 이용한 버너가 제공된다.
바람직하게, 상기 열원수단은, 상기 하우징의 전방에 설치된 채 점화열에 의해 상기 고온 연소촉매를 촉매연소시키는 점화유닛으로 될 수 있다.
바람직하게, 상기 열원수단은, 상기 하우징의 외부를 감싸게 설치된 채 전기열에 의해 상기 고온 연소촉매를 촉매연소시키는 전기로 또는 전기히터로 될 수 있다.
바람직하게, 상기 하우징의 테두리면에는 상기 고온 연소촉매의 교환을 위해 고온 연소촉매를 인출 및 인입하기 위한 촉매교환홀이 형성되고, 상기 촉매교환홀은 나사캡에 의해 선택적으로 개폐 가능하게 구성될 수 있다.
바람직하게, 상기 연소촉매유닛에 대한 연소가스공간속도(GHSV)가 1,000 ~ 30,000 h-1 일 때, 상기 연소촉매유닛의 부피는 1 ~ 1.5 리터이고, 상기 고온 연소촉매의 밀도는 0.5 ~ 1 g/㎖ 이며, 상기 고온 연소촉매의 공극률(연소촉매 전체 용적에 대한 공간용적의 비율)은 0.3 ~ 0.5%로 하여, 상기 예비혼합실 내의 압력에 대한 상기 연소촉매유닛의 토출측의 압력강하율이 20% 이내가 되도록 할 수 있다.
바람직하게, 상기 고온 연소촉매는 기공이 형성된 원기둥형, 육면체형, 구형중 어느 하나로 될 수 있다.
바람직하게, 상기 고온 연소촉매는, 헥사 알루미네이트계 촉매로 될 수 있다.
바람직하게, 상기 하우징은 내열재질인 스테인레스 또는 하스텔로이로 구성될 수 있다.
바람직하게, 상기 혼합 및 분배유닛은 상기 연소촉매유닛을 향해 연료가스 및 공기를 송풍하여 주는 송풍팬; 및 상기 송풍팬에 의해 송풍되는 연료가스와 공기를 혼합하여주는 스테틱 믹서;로 구성될 수 있다.
삭제
기술된 본 발명의 과제 해결수단에 따르면, 귀금속이 포함되지 않고, 고온에서 우수한 내구성을 가지며, 비교적 저렴한 전이 금속 성분으로 구성된 고온 연소촉매를 사용함에도 희박연소/완전연소/이론연소가 가능하여 일산화탄소의 발생이 거의 없을 뿐만 아니라, 질소산화물(NOx) 발생 또한 거의 없어서 친환경적이고, 경제적이며, 열효율이 높다는 장점이 있다.
도 1은 본 발명에 따른 고온 연소촉매를 이용한 버너의 일 구성도
도 2는 도 1의 단면도
도 3은 하우징의 상세 사시도
도 4는 본 발명에 따른 고온 연소촉매를 이용한 버너의 다른 구성도
도 5a 내지 5c는 고온 연소촉매의 단위 형태들을 도시한 도면
도 6은 본 발명에 따른 고온 연소촉매의 대량생산 제조공정을 설명하기 위한 블록도
도 7은 본 발명에 따른 고온 연소촉매의 분석 결과 그래프
도 8a 내지 8c는 본 발명에 따른 고온 연소촉매를 분석 결과 그래프
도 9 및 도 10은 본 발명에 따른 고온 연소촉매의 성능 실험 결과 그래프
도 2는 도 1의 단면도
도 3은 하우징의 상세 사시도
도 4는 본 발명에 따른 고온 연소촉매를 이용한 버너의 다른 구성도
도 5a 내지 5c는 고온 연소촉매의 단위 형태들을 도시한 도면
도 6은 본 발명에 따른 고온 연소촉매의 대량생산 제조공정을 설명하기 위한 블록도
도 7은 본 발명에 따른 고온 연소촉매의 분석 결과 그래프
도 8a 내지 8c는 본 발명에 따른 고온 연소촉매를 분석 결과 그래프
도 9 및 도 10은 본 발명에 따른 고온 연소촉매의 성능 실험 결과 그래프
이하, 첨부 도면을 참조하여 본 발명의 실시예들을 상세히 설명한다. 도면상의 동일한 구성요소에 대해서는 동일한 참조부호를 사용하고, 이들에 대한 중복된 설명은 생략한다.
본 발명의 실시예들은 당해 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 본 발명을 더욱 완전하게 설명하기 위하여 제공되는 것으로, 아래의 실시예들은 여러 가지 다른 형태로 변형될 수 있으며, 본 발명의 범위가 아래의 실시예들로 한정되는 것은 아니다. 오히려, 이들 실시예는 본 개시를 더욱 충실하고 완전하게 하며 당업자에게 본 발명의 사상을 완전하게 전달하기 위하여 제공되는 것이다.
본 명세서에서 제1, 제2 등의 용어가 다양한 부재, 영역, 층들, 부위 및/또는 구성 요소들을 설명하기 위하여 사용되지만, 이들 부재, 부품, 영역, 층들, 부위 및/또는 구성 요소들은 이들 용어에 의해 한정되어서는 안 됨은 자명하다. 이들 용어는 특정 순서나 상하, 또는 우열을 의미하지 않으며, 하나의 부재, 영역, 부위, 또는 구성 요소를 다른 부재, 영역, 부위 또는 구성 요소와 구별하기 위하여만 사용된다. 따라서, 이하 상술할 제1 부재, 영역, 부위 또는 구성 요소는 본 발명의 가르침으로부터 벗어나지 않고서도 제2 부재, 영역, 부위 또는 구성 요소를 지칭할 수 있다. 예를 들어, 본 발명의 권리 범위로부터 이탈되지 않은 채 제1 구성 요소는 제2 구성 요소로 명명될 수 있고, 유사하게 제2 구성 요소도 제1 구성 요소로 명명될 수 있다.
달리 정의되지 않는 한, 여기에 사용되는 모든 용어들은 기술 용어와 과학 용어를 포함하여 본 발명 개념이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 공통적으로 이해하고 있는 바와 동일한 의미를 지닌다. 또한, 통상적으로 사용되는, 사전에 정의된 바와 같은 용어들은 관련되는 기술의 맥락에서 이들이 의미하는 바와 일관되는 의미를 갖는 것으로 해석되어야 하며, 여기에 명시적으로 정의하지 않는 한 과도하게 형식적인 의미로 해석 되어서는 아니 될 것임은 이해될 것이다.
어떤 실시예가 달리 구현 가능한 경우에 특정한 공정 순서는 설명되는 순서와 다르게 수행될 수도 있다. 예를 들어, 연속하여 설명되는 두 공정이 실질적으로 동시에 수행될 수도 있고, 설명되는 순서와 반대의 순서로 수행될 수도 있다.
첨부 도면에 있어서, 예를 들면, 제조 기술 및/또는 공차에 따라, 도시된 형상의 변형들이 예상될 수 있다. 따라서, 본 발명의 실시예들은 본 명세서에 도시된 영역의 특정 형상에 제한된 것으로 해석되어서는 아니되며, 예를 들면 제조 과정에서 초래되는 형상의 변화를 포함하여야 한다.
도 1은 본 발명에 따른 고온 연소촉매를 이용한 버너의 일 구성도이고, 도 2는 도 1의 단면도이다.
도 1 및 2에 도시된 바와 같이, 본 발명에 따른 촉매 연소 버너(100)는 혼합 및 분배유닛(110), 연소촉매유닛(120) 및 예비혼합실(130)로 구성될 수 있다.
먼저, 혼합 및 분배유닛(110)은 도 2에서와 같이, 공급되는 연료가스 및 공기를 혼합 및 분배하는 역할을 하는 것으로, 덕트(111)와, 상기 덕트(111)의 내부에 설치되어 상기 연소촉매유닛(120)을 향해 연료가스 및 공기를 송풍하여 주는 송풍팬(112)과, 상기 송풍팬(112)에 의해 송풍되는 연료가스와 공기를 혼합하여 주는 믹서(113)로 구성될 수 있다.
여기서, 상기 믹서(113)는 별도의 움직임 없이 유체, 기체 또는 분체를 고르게 믹싱할 수 있는 무동력 스테틱 믹서(static mixer)가 적용될 수 있다. 이 스테틱 믹서는 스크류형의 유로가 형성되어 있어서 연료가스 및 공기가 이를 통과하면서 교반작용을 일으켜 혼합이 이루어지게 된다.
연소촉매유닛(120)은 촉매연소를 위한 것으로, 촉매연소란 '촉매' 라는 물질을 가연성 기체(천연가스, 도시가스 등) 연료와 공기중의 산소가 접촉·반응시켜 연소시키는 것이다. 촉매 물질은 연소할 때 '자기자신은 변하지 않고 연소에 참여하여 반응을 촉진시켜 주는 조력자의 역할'을 하는데, 연료가스와 산소를 촉매에 순간적으로 흡착·반응시킨 후 열이 발생되고, 이때 생성된 이산화탄소와 물은 순간적으로 촉매에서 탈착된다. 이러한 반응물과 생성물의 흡착·탈착을 반복하는 과정에서 연소가 일어나는 것을 말한다. 따라서 촉매에 의한 연소반응이 일어나기 때문에 저온·저농도의 연소로부터 질소산화물(NOx) 생성을 크게 줄이는 효과를 가져온다.
이러한 연소촉매유닛(120)은 내부에 챔버(121a)를 갖는 전,후 개방형의 하우징(121)과, 상기 하우징(121)의 전,후면에 설치되어 상기 연료가스가 하우징의 후방에서 전방으로 통과하도록 하는 타공판(122)과, 상기 하우징(121)의 챔버(121a) 내부에 충진되는 펠릿형의 고온 연소촉매(123)와, 상기 고온 연소촉매(123)의 촉매연소를 위한 열원을 발생시키는 열원수단(124)으로 구성될 수 있다.
여기서, 상기 연소촉매유닛(120)의 촉매효율을 높이기 위한 최적의 조건은, 상기 연소촉매유닛에 대한 연소가스공간속도(GHSV)가 1,000 ~ 30,000 h-1 라고 할 때, 상기 연소촉매유닛(120)의 부피는 1 ~ 1.5 리터이고, 상기 고온 연소촉매(123)의 밀도는 0.5 ~ 1 g/㎖ 이며, 상기 고온 연소촉매(123)의 공극률(연소촉매 전체 용적에 대한 공간용적의 비율)은 0.3 ~ 0.5%로 하는 것이 바람직하다. 이에 따라, 상기 예비혼합실(130) 내의 압력에 대한 상기 연소촉매유닛(120)의 토출측의 압력강하율을 20% 이내로 유지할 수 있게 된다.
그리고, 상기 하우징(121)은 내열재인 스테인레스 또는 하스텔로이로 구성될 수 있다. 하스텔로이(hastelloy)는 니켈 몰리 철을 기본으로 하는 합금으로 고온에서 기계적 성질이 높고 또 내산화성이 풍부한 특성을 갖고 있으며 주로 가스 터빈 날개, 열처리 화로용 주조물, 침탄용 가열 장치 등에 가장 많이 사용되고 있고, 스테인레스는 용융온도가 1427 ~ 1510℃(18크롬강), 1400 ~1454℃(18-8계)이므로 고온에서 견디는 내열성이 우수하다. 따라서, 고온 연소되는 연소유닛의 하우징으로 적합한 소재라 할 수 있다.
또한, 상기 하우징(121)의 테두리면에는 도 3에서와 같이, 상기 고온 연소촉매(123)의 교환을 위해, 고온 연소촉매를 인출 및 인입하기 위한 촉매교환홀(121b)이 형성되고, 상기 촉매교환홀(121b)은 나사캡(121c)에 의해 선택적으로 개폐 가능하게 구성될 수 있다.
따라서, 상기 고온 연소촉매(123)를 교환할 때는 상기 나사캡(121c)을 분리하여 촉매교환홀(121b)을 개방한 후, 하우징(121)의 내부에 있던 기존의 고온 연소촉매(123)를 촉매교환홀(121b)을 통해 인출하고 새로운 고온 연소촉매(123)를 인입한 다음, 상기 나사캡(121c)에 의해 촉매교환홀(121b)을 밀봉하면 간단하게 교환작업을 할 수 있다.
상기 고온 연소촉매(123)는 알갱이 형태 즉, 펠릿형태를 이루되, 예컨대 도 5a 내지 5c에서와 같이, 원통형, 원기둥형, 구형, 육면체형 등으로 될 수 있다. 이들은 모두 기공(123a)이 형성될 수 있으며, 기공이 형성되면, 연료가스의 확산방지 및 차압을 받지 않게 되므로 연료가스가 특정부위로 편중되지 않고 일정하게 통과하게 된다.
바람직하게, 상기 펠릿의 크기는 2 ~ 5mm가 적절하다. 펠릿의 크기가 이 범위보다 크면 펠릿과 펠릿 사이의 기공이 커지게 되어 연소효율이 저하되고, 반면 펠릿의 크기가 이 범위보다 작으면 기공이 작아지게 되어 연소가스의 통과율이 저하되므로 연소촉매유닛(120)의 점화불꽃이 상기 예비혼합실(130)로 플래시 백(flash back)되는 문제점이 발생하므로 상기 크기범위를 준수해야 한다.
참고로, 상기한 고온 연소촉매(123)는 아래의 공정을 통해 대량으로 제조될 수 있다.
도 6은 본 발명에 따른 고온 연소촉매의 대량생산 제조공정을 설명하기 위한 블록도이다.
도 6에 따르면, 질산염 전이 금속, 질산염 알칼리(alkali) 토금속 및 질산염 알루미늄(aluminum)을 함유하는 금속 전구체 용액이 제조된다(S110). 질산염 전이 금속/알칼리 토금속/질산염 알루미늄의 몰 비는 (1-x)/(1-y)/11이되, 여기서 x는 0.1 내지 0.5 범위의 수이고, 그리고 y는 0.1 내지 0.5 범위의 수일 수 있다. 질산염 전이 금속은 망간, 코발트, 철 또는 크롬 중에서 적어도 하나를 포함할 수 있다. 알칼리 토금속은 칼슘, 스트론튬, 바륨 또는 라듐 중에서 적어도 하나를 포함할 수 있다. 금속 전구체 용액을 제조하는 것은 질산염 전이 금속, 질산염 알칼리 금속 및 질산염 알루미늄을 증류수에 용해하는 것일 수 있다.
침전 용액이 제조된다(S120). 침전 용액을 제조하는 것은 요소를 증류수에 교반하는 것일 수 있다. 침전 용액에서의 요소의 농도는 금속 전구체 용액에서의 금속 전구체의 농도의 12배일 수 있다.
금속 전구체 용액 및 침전 용액을 혼합하여(S130), 혼합 용액이 제조되면, 혼합 용액을 90 ~ 100 ℃로 승온시키고, 그리고 10 ~ 48 시간 유지시켜 침전 반응이 일어나도록 한다(S140). 혼합 용액을 침전 반응시키는 것은 균일 용액 침전법을 이용할 수 있다.
침전 반응에 의해 형성된 침전물 슬러리(slurry)는 여과되어(S150), 혼합 용액으로부터 분리된다. 침전물 슬러리를 여과하여 분리된 혼합 용액은 침전 용액을 제조하는 것에 재활용될 수 있다(S155). 침전물 슬러리가 수세된다(S160).
수세된 침전물 슬러리에 있는 수분을 제거하기 위해 건조가 수행된다(170). 수세된 침전물 슬러리를 건조하는 것은 100 ~ 150 ℃ 범위의 온도에서 건조하는 것일 수 있다.
건조된 침전물 슬러리에 잔존하는 수분을 제거하기 위해 1,000 ~ 1,500 ℃에서 소성이 수행된다(S170). 소성된 침전물 슬러리는 헥사알루미네이트 구조를 가지되, 5 ~ 150 m2/g 범위의 비표면적을 가질 수 있다.
본 발명에 따른 고온 연소촉매의 제조 방법에 적용된 균일 용액 침전법은 다른 침전법과 달리 공정이 간편하고, 대량 생산을 위한 공정 설계가 용이하다. 일반적인 촉매 제조 방법으로 널리 사용되고 있는 공침법은 촉매를 합성하기 위한 침전제로 탄산나트륨(Na2CO3)이나 수산화나트륨(NaOH) 등과 같은 염기성 물질을 사용하며, 금속 전구체는 금속 질산염 등과 같은 산성 물질을 사용한다. 이 두 물질의 산중화 반응에서 생성되는 염을 사용하여 촉매로 이용하게 된다. 이 과정에서 pH 조절이 촉매의 물성과 성능을 결정짓는 중요한 요소 중 하나이다. 그러나 pH 조절 속도를 맞추는 것은 비교적 어려운 공정이며 까다로운 공정이다. 이러한 공정으로 인해 동일한 품질의 촉매를 대량으로, 그리고 반복적으로 제조하는 것은 비교적 어렵다.
본 발명에 따른 고온 연소촉매의 제조 방법에 사용된 균일 용액 침전법은, 이러한 pH 조절 문제를 해결하면서 대량으로, 그리고 반복적으로 동일한 품질의 고온 연소 촉매를 제조할 수 있다. 균일 용액 침전법에서 침전제로 사용되는 요소는 90 ~ 100 ℃ 사이에서 암모니아(NH3)와 탄산가스(CO2)로 분해되어 금속 전구체들과 반응하게 된다. 이때, 용액 전체에서 침전 반응이 균일하게 나타나며, pH는 자연적으로 7을 유지하게 된다. 수산화나트륨 등을 침전제로 이용한 공침법에서는, 침전제가 투입되는 곳에서만 먼저 침전 반응이 국부적으로 일어나면서 순간적으로 그 부위만 높은 pH가 나타나므로 강한 교반이 필요하고, 균일성을 보장하기 힘들기 때문에, 동일한 품질의 촉매를 생산하기 어려운 단점이 있다. 반면에, 균일 용액 침전법은 이러한 문제점을 해결할 수 있으므로, 동일한 품질의 고온 연소 촉매를 비교적 간단히 생산할 수 있다.
여과 및 수세 공정에서, 수산화나트륨 등을 침전제로 이용한 공침법의 경우, 침전물 슬러리 속에 남아있는 소듐(Na) 또는 질산염 등과 같은 불순물들을 제거하여 하는데, 이 불순물들은 다량의 증류수로 용해시켜야만 제거된다. 이 불순물들은 촉매의 물성과 성능을 저하하는 원인으로 작용하므로, 여과 및 수세 공정을 엄격히 실시해야한다. 이때 사용되는 증류수 양이 촉매를 합성할 때 사용되는 증류수보다 3 ~ 4 배 이상 사용된다. 반면, 균일 용액 침전법에서 생성되는 불순물들은 질산암모늄(NH4NO3)이나 미 반응된 요소이며, 이 불순물들은 소량의 증류수에도 잘 용해되어 제거가 용이하며, 열에 의해서도 제거가 가능하다. 그래서 균일 용액 침전법은 일반적인 공침법보다 불순물에 의한 촉매의 물성 및 성능 저하 현상이 거의 나타나지 않으며, 이러한 공정 상의 간편성으로 인해 공정 비용이 적게 들 수 있다.
또한, 침전 반응이 끝난 후, 여과 공정에서 생성되는 폐수의 대부분은 미 반응된 요소이므로 침전제 역할을 하는 침전 용액으로 다시 사용이 가능하다. 침전 반응에서 과량으로 사용되는 침전 용액 중 전구체 농도와 동일한 요소만 침전 반응에 사용되며 나머지 요소는 그대로 남게 된다. 과량의 요소를 사용하게 되는 이유는 침전 반응 속도를 정반응 쪽으로 원활하게 진행시키기 위해서이다. 그래서 침전 용액 중 일부만 사용되고 나머지는 그대로 여과액으로 나오게 된다. 여과액에 이론적으로 사용된 요소 양만 추가하여 사용하면 다시 침전 용액으로 재활용이 가능하다.
그리고 수세 공정 또한 기존의 공침법에 비해 간편하다. 그 이유는 여과 공정 후 침전물에 남은 불순물은 반응 후 생성된 질산암모늄 형태로 남아 있는데, 질산암모늄 또한 용해도가 높으며, 반응에 사용된 증류수의 1/2 정도만 사용하여도 충분히 제거가 되며, 건조 및 소성 공정에서도 완전히 제거가 가능하다. 또한, 여기서 생성되는 소량의 폐수 또한 다시 사용이 가능하다. 그래서 본 발명의 일 실시예에 따른 고온 연소 촉매의 제조 방법은 폐기되는 폐액이 거의 없는 무공해 제조 방법이라고 할 수 있다.
건조 및 소성 공정에서, 침전물 슬러리의 건조는 약 100 ℃에서 10 시간 이상 진행하여 잔존 수분을 제거한다. 그리고 소성 공정에서는 1,000 ℃ 이상으로 약 1 시간 이상 소성을 유지함으로써, 고온에서도 성능 및 내구성을 유지할 수 있는 고온 연소 촉매가 제조될 수 있다.
이하, 본 발명에 따른 고온 연소 촉매의 제조 방법을 보다 상세히 설명한다.
1. 금속 전구체 용액 제조
금속 전구체로 망간(Mn), 바륨(Ba), 알루미늄을 질산염의 형태인 질산염 망간(Mn(NO3)2·6H2O), 질산염 바륨(Ba(NO3)2), 질산염 알루미늄(Al(NO3)3·9H2O) 시약들이 사용되었다. 고온 연소 촉매의 성분비인 망간/알루미늄/바륨은 1/10/1의 몰(molar) 비로 증류수에 용해시킨다.
2. 요소 용액 제조
요소 또한 증류수에 교반을 시켜 요소 용액이 제조된다. 요소 용액의 농도는 금속 전구체 농도의 약 12배로 한다.
3. 혼합
앞서 제조된 같은 용량의 금속 전구체 용액 및 요소 용액은 합성 반응기에서 혼합되어 혼합 용액이 형성된다. 혼합 용액은 고르게 잘 교반된다.
4. 침전 반응
합성 반응기의 온도는 약 95 ℃로 승온을 하고, 혼합 용액은 24 시간 이상 강하게 교반되면서 유지된다.
5. 여과
이러한 균일 용액 침전법으로 침전된 침전물 슬러리에 남아있는 질산암모늄 및 미 반응된 소량의 요소와 금속 전구체인 불순물 및 물을 제거하기 위해서 여과 공정이 실시된다. 부후너 깔때기(Buchner funnel)에 필터(filter)를 설치를 한 다음, 침전물 슬러리를 투입시켜 필터에 걸러진 침전물 슬러리와 폐액으로 분리된다. 그리고 폐액은 다시 사용될 요소(금속 전구체 농도가 1 M이면, 요소 또한 1 M에 해당하게 첨가)를 첨가하여 요소 용액으로 재활용될 수 있다.
6. 수세
폐액을 분리한 다음, 침전물 슬러리에 소량의 증류수를 통과시키는 것에 의해 침전물 슬러리 속에 남아 있는 질산암모늄이 제거된다. 그리고 여기서 생성된 폐액 또한 보관하여 차후 고온 연소 촉매를 제조할 때 다시 수세 공정에 투입이 가능하다.
7. 건조 및 소성
불순물 및 물이 제거된 침전물 슬러리의 내부에 잔존하는 수분을 완전히 제거하기 위해서 약 100 ℃의 건조 오븐에서 약 10 시간 이상 건조 공정이 수행된다. 그 후 최종 상품인 고온 연소 촉매를 제조하기 위해서 건조된 침전물 슬러리는 1,200 ℃로 약 3 ℃/min의 승온 속도로 승온되어 다음 약 6 시간 동안 유지된다.
도 7은 본 발명의 일 실시예에 따라 제조된 고온 연소 촉매를 분석한 결과 그래프이다.
도 7을 참조하면, 고온 연소 촉매의 구조 및 비표면적, 기공 부피, 기공 크기 등의 물성 분석이 실시되었다. 고온 연소 촉매의 구조를 분석하기 위해서 X-선 회절 분석기(X-Ray Diffractometer : XRD)가 사용되었다. 도 2는 고온 연소 촉매의 구조를 소성 온도별로 분석한 그래프이다. 이 그래프에서 고온 연소 촉매의 소성 온도를 약 1,200 ℃ 이상에서 처리한 시료들이 헥사알루미네이트 구조를 가짐을 알 수 있다. 그리고 1,000 ℃에서 소성한 시료는 완전한 헥사알루미네이트를 형성하지 못하고, 일부 알루미나(Al2O3) 피크(peak)가 관찰됨을 알 수 있다.
표 1은 고온 연소 촉매의 비표면적 및 기공 부피, 기공 크기를 측정하기 위해서 질소(N) 흡착을 이용하여 계산한 결과를 보인다. 고온 연소 촉매의 비표면적과 기공 부피는 소성 온도의 증가에 따라 급격히 감소하였다. 여기서, 1,200 ℃로 소성 처리한 시료의 경우, 헥사알루미네이트 구조를 이루면서도 비교적 높은 비표면적 및 기공 부피를 가지게 되었다. 그래서 약 1,200 ℃에서 소성 처리를 하는 것이 우수한 성능을 가지는 고온 연소 촉매의 제조 조건일 수 있다.
| 연소촉매의 소성온도 (℃) |
비표면적 (m2/g-cat.) |
기공부피 (m3/g-cat.) |
기공크기 (nm) |
| 1,000 | 42 | 0.30 | 24 |
| 1,200 | 14 | 0.11 | 22 |
| 1,300 | 8 | 0.04 | 22 |
도 8a 내지 도 8c는 본 발명의 일 실시예에 따라 제조된 고온 연소 촉매를 분석한 결과 사진들이다.
도 8a는 600 ℃에서 소성 처리한 고온 연소 촉매에 대한 주사 전자 현미경(Scanning Electron Microscope : SEM) 사진이고, 그리고 도 8b 및 도 8c는 1,200 ℃에서 소성 처리한 고온 연소 촉매에 대한 주사 전자 현미경 사진들이다. 도 8a 및 도 8b는 20,000 배 확대한 사진이고, 그리고 도 8c는 100,000 배 확대한 사진이다.
도 8a 내지 도 8c를 참조하면, 소성 처리 온도가 증가할수록 고온 연소 촉매의 입자 크기가 커짐을 알 수 있고, 그리고 1,200 ℃에서 소성 처리한 고온 연소 촉매는 약 100 nm의 기공들이 고르게 분포됨을 알 수 있었다.
도 9 및 도 10은 본 발명의 일 실시예에 따라 제조된 고온 연소 촉매의 성능 실험 결과 그래프이다.
고온 연소 촉매의 메탄(CH4) 연소 성능을 분석하기 위해서, 1/4 인치 석영관으로 만들어진 고정층 반응기에서 연소 반응 실험이 진행되었다. 고온 연소 촉매의 양은 250 mg (입경 : 150 ~ 250 μm), 메탄의 유량은 3 ml/min, 공기 유량은 90 ml/min로 실험하였다. 연소 반응 후 생성 가스(gas)는 가스 크로마토그래피(Gas Chromatography : GC, Agilent 3000 Micro GC)를 이용하여 분석되었다.
또한, 촉매 비교를 위하여 저온 상용 연소 촉매의 메탄 연소 성능이 비교되었다. 그리고 수소(H2) 연소 성능까지 같이 비교되었다. 유량은 메탄과 동일하게 3 ml/min, 공기 유량도 동일하게 90 ml/min으로 실험되었다.
도 9를 참조하면, 저온 연소 촉매는 수소는 300 ℃, 그리고 메탄은 550 ℃에서 완전 연소를 시켰으며, 고온 연소 촉매는 수소는 550 ℃, 메탄은 750 ℃에서 완전 연소를 시켰다.
도 10을 참조하면, 촉매를 사용하지 않은 조건에서 수소를 연소 실험한 결과 또한 비교되었다. 그 결과 800 ℃ 이상의 온도에서도 수소는 완전 연소가 어려웠다는 것을 알 수 있다.
연소 반응 실험 결과에서도 고온 연소 촉매는 메탄은 750 ℃ 이상, 수소는 550 ℃ 이상의 온도에서 연소 반응을 원활하게 하는 것을 알 수 있으며, 완전 연소/희박 연소가 가능하여 버너 같이 고온을 요구하면서 청정한 에너지(energy)를 요구하는 설비에 필요한 요소라는 것을 알 수 있다.
그리고, 상기 연소촉매유닛(120)의 상기 열원수단(124)은 도 1에서와 같이, 상기 하우징(121)의 전방에 설치된 채, 점화열에 의해 상기 연소촉매를 촉매연소시킬 수 있는 점화유닛이거나, 이와는 달리, 도 4에서와 같이 상기 하우징(121)의 외부를 감싸게 설치되는 전기로(124b) 또는 전기히터(미도시)로 구성될 수도 있다.
이상 본 발명을 구체적인 실시예를 통하여 상세히 설명하였으나, 이는 본 발명을 구체적으로 설명하기 위한 것으로, 본 발명은 이에 한정되지 않으며, 본 발명의 기술적 사상 내에서 당 분야의 통상을 지식을 가진 자에 의해 그 변형이나 개량이 가능함이 명백하다.
본 발명의 단순한 변형 내지 변경은 모두 본 발명의 범주에 속하는 것으로 본 발명의 구체적인 보호 범위는 첨부된 특허청구범위에 의해 명확해질 것이다.
100 : 촉매 연소 버너 110 : 혼합 및 분배유닛
111 : 덕트 112 : 송풍팬
113 : 믹서 120 : 연소촉매유닛
121 : 하우징 121b : 촉매교환홀
121c : 나사캡 122 : 타공판
123 : 고온 연소촉매 123a : 기공
124 : 열원수단 130 : 예비혼합실
111 : 덕트 112 : 송풍팬
113 : 믹서 120 : 연소촉매유닛
121 : 하우징 121b : 촉매교환홀
121c : 나사캡 122 : 타공판
123 : 고온 연소촉매 123a : 기공
124 : 열원수단 130 : 예비혼합실
Claims (10)
- 공급되는 연료가스와 공기를 혼합 및 분배하는 혼합 및 분배유닛; 상기 혼합 및 분배유닛으로부터 공급되는 연료가스와의 촉매 연소반응에 의해 열을 발생시키는 연소촉매유닛; 상기 혼합 및 분배유닛과 연소촉매유닛 사이를 연결한 채, 상기 연소촉매유닛으로 진입되는 연소가스를 예비혼합하는 예비혼합실;로 이루어진 고온 연소촉매를 이용한 버너로서,
상기 연소촉매유닛은, 내부에 챔버를 갖는 전,후 개방형의 하우징; 상기 하우징의 전,후면에 설치되어 상기 연료가스가 하우징의 후방에서 전방으로 통과하도록 하는 타공판; 상기 하우징의 챔버 내부에 충진되는 펠릿형의 연소촉매; 및 상기 연소촉매의 촉매연소를 위한 열원을 발생시키는 열원수단;을 포함하되,
상기 고온 연소촉매는,
질산염 전이 금속, 질산염 알칼리 토금속 및 질산염 알루미늄을 함유하는 금속 전구체 용액을 제조하는 단계; 침전 용액을 제조하는 단계; 상기 금속 전구체 용액 및 상기 침전 용액을 혼합하여 혼합 용액을 제조하는 단계; 상기 혼합 용액을 90 ~ 100 ℃로 승온시키고, 그리고 10 ~ 48 시간 유지시켜 침전 반응시키는 단계; 상기 침전 반응에 의해 형성된 침전물 슬러리를 여과하여 상기 혼합 용액으로부터 분리하는 단계; 상기 침전물 슬러리를 수세하는 단계; 상기 수세된 침전물 슬러리에 있는 수분을 제거하기 위해 건조하는 단계; 및 상기 건조된 침전물 슬러리에 잔존하는 수분을 제거하기 위해 1,000 ~ 1,500℃에서 소성하는 단계에 의해 제조되는 것을 더 포함하는, 고온 연소 촉매를 이용한 버너.
- 청구항 1에 있어서,
상기 열원수단은, 상기 하우징의 전방에 설치된 채 점화열에 의해 상기 고온 연소촉매를 촉매연소시키는 점화유닛인, 고온 연소촉매를 이용한 버너.
- 청구항 1에 있어서,
상기 열원수단은, 상기 하우징의 외부를 감싸게 설치된 채 전기열에 의해 상기 고온 연소촉매를 촉매연소시키는 전기로 또는 전기히터인, 고온 연소촉매를 이용한 버너.
- 청구항 1에 있어서,
상기 하우징의 테두리면에는 상기 고온 연소촉매의 교환을 위해 고온 연소촉매를 인출 및 인입하기 위한 촉매교환홀이 형성되고, 상기 촉매교환홀은 나사캡에 의해 선택적으로 개폐 가능한, 고온 연소촉매를 이용한 버너.
- 청구항 1에 있어서,
상기 연소촉매유닛에 대한 연소가스공간속도(GHSV)가 1,000 ~ 30,000 h-1 일 때,
상기 연소촉매유닛의 부피는 1 ~ 1.5 리터이고,
상기 고온 연소촉매의 밀도는 0.5 ~ 1 g/㎖ 이며,
상기 고온 연소촉매의 공극률(연소촉매 전체 용적에 대한 공간용적의 비율)은 0.3 ~ 0.5%로 하여,
상기 예비혼합실 내의 압력에 대한 상기 연소촉매유닛의 토출측의 압력강하율이 20% 이내가 되도록 한, 고온 연소촉매를 이용한 버너.
- 청구항 1에 있어서,
상기 고온 연소촉매는 기공이 형성된 원기둥형, 육면체형, 구형중 어느 하나로 된, 고온 연소촉매를 이용한 버너.
- 청구항 1에 있어서,
상기 고온 연소촉매는, 헥사 알루미네이트계 촉매인, 고온 연소촉매를 이용한 버너.
- 청구항 1에 있어서,
상기 하우징은 내열재질인 스테인레스 또는 하스텔로이로 구성된, 고온 연소촉매를 이용한 버너.
- 청구항 1에 있어서,
상기 혼합 및 분배유닛은 상기 연소촉매유닛을 향해 연료가스 및 공기를 송풍하여 주는 송풍팬; 및 상기 송풍팬에 의해 송풍되는 연료가스와 공기를 혼합하여주는 스테틱 믹서;로 이루어진, 고온 연소촉매를 이용한 버너.
- 삭제
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