KR101625672B1 - 축전 디바이스 - Google Patents

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미츠루 나가이
노부오 안도
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후지 주코교 카부시키카이샤
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Abstract

본 발명은 이온 공급원을 구비하는 축전 디바이스의 제조 작업의 간소화를 달성하는 것을 과제로 한다.
축전 디바이스는, 양극(14)과 음극(15)을 적층한 전극 적층 유닛(12)을 구비하고, 전극 적층 유닛(12)의 최외부에는 리튬극(16)이 설치된다. 양극(14)은 양극 집전체(20)와 양극 합재층(21)을 구비하고, 음극(15)은 음극 집전체(22)와 음극 합재층(23)을 구비한다. 리튬극(16)은 음극 집전체(22)에 용접되는 리튬극 집전체(26)와, 리튬극 집전체(26)와 음극(15)과의 사이에 끼워지는 리튬 유닛(27)을 구비한다. 리튬 유닛(27)은 리튬극 집전체(26)에 접촉하는 리튬 유지판(27a)과, 이것에 설치되는 리튬 이온 공급원(27b)에 의해 구성된다. 리튬극 집전체(26)에 리튬 이온 공급원(27b)을 설치하지 않고, 리튬극 집전체(26)를 단체(單體)로 적층하여 용접했기 때문에, 리튬 이온 공급원(27b)의 손상을 회피하여 제조 작업의 간소화가 도모된다.

Description

축전 디바이스{ELECTRICAL STORAGE DEVICE}
본 발명은 이온 공급원을 포함한 축전 디바이스에 적용하기에 유효한 기술에 관한 것이다.
전기 자동차나 하이브리드 자동차 등에 탑재되는 축전 디바이스로서, 리튬 이온 커패시터나 리튬 이온 2차 전지 등이 있다. 또한, 이들 축전 디바이스의 에너지 밀도를 향상시키기 위해, 축전 디바이스 내에 이온 공급원으로서의 금속 리튬박을 포함하고, 음극과 금속 리튬박을 전기 화학적으로 접촉시키도록 한 축전 디바이스가 제안되어 있다. 이에 따라, 금속 리튬박으로부터 음극에 대해 리튬 이온을 도핑할 수 있다. 따라서, 음극 전위를 저하시켜, 셀 전압을 인상시키는 것이 가능하다. 결과적으로, 축전 디바이스의 에너지 밀도를 향상시키는 것이 가능하다(예컨대, 특허 문헌 1 참조).
또한, 축전 디바이스 내에 금속 리튬박을 포함했을 때에는, 금속 리튬박을 소정 형상으로 절단한 후에, 이것을 리튬극 집전체에 대해 접착하는 것이 일반적이다. 그러나, 유연하고 얇은 금속 리튬박을 단체(單體)로 절단하는 것은 매우 곤란했다. 그래서, 금속 리튬박의 절단 작업의 용이화를 도모하기 위해, 롤(roll)로부 터 풀려나오는 리튬극 집전체와 금속 리튬박을 일체로 압착한 후에, 리튬극 집전체와 금속 리튬박을 함께 절단하도록 한 제조 방법이 제안되어 있다(예컨대, 특허 문헌 2 참조).
[특허 문헌 1] 일본 특허 공개 제2006-286919호 공보
[특허 문헌 2] 일본 특허 공개 제2007-173615호 공보
그러나, 축전 디바이스 내에 금속 리튬박을 포함하기 위해서는, 절단한 금속 리튬박을 리튬극 집전체에 접착하는 작업뿐만 아니라, 또한, 금속 리튬박이 접착된 리튬극 집전체를, 음극 집전체에 대해 용접하는 작업도 필요하다. 이 용접 작업에서는 얇고 유연한 금속 리튬박이 파손될 우려가 있다. 이것은, 축전 디바이스의 비용을 높게 하는 요인이 된다. 또한, 금속 리튬박은 수분과 반응하기 쉽다. 따라서, 리튬극 집전체를 음극 집전체에 대해 용접하는 작업에서는, 드라이룸이나 아르곤 박스 내에서의 작업이 필요하다. 이에 따라, 용접 작업이 번잡해진다. 이것도 축전 디바이스의 비용을 높게 하는 요인이 된다.
본 발명의 목적은, 이온 공급원을 구비하는 축전 디바이스의 제조 작업의 간소화를 도모함으로써, 축전 디바이스의 저비용화를 달성하는 것이다.
본 발명의 축전 디바이스는, 양극 집전체와 이것에 설치되는 양극 합재층을 구비하는 양극과, 음극 집전체와 이것에 설치되는 음극 합재층을 구비하는 음극을 포함하는 축전 디바이스로서, 상기 양극 집전체 또는 상기 음극 집전체에 접속되는 제1 도전체와, 상기 제1 도전체에 착탈 가능하게 설치되고, 이온 공급원을 유지하는 제2 도전체를 포함하며, 상기 양극 집전체 또는 상기 음극 집전체에 상기 제1 도전체를 먼저 접속시키고, 이어서 상기 제1 도전체를 통해 상기 제2 도전체를 접속시키며, 상기 이온 공급원으로부터의 이온을 상기 양극 합재층 또는 상기 음극 합재층에 도핑시키는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 축전 디바이스에 있어서, 상기 제2 도전체는 상기 제1 도전체와 이것에 대향하는 상기 양극 또는 상기 음극과의 사이에 배치되는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 축전 디바이스에 있어서, 상기 양극 집전체와 상기 음극 집전체에는 관통홀이 형성되는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 축전 디바이스에 있어서, 상기 이온 공급원은 금속 리튬인 것을 특징으로 한다.
본 발명의 축전 디바이스에 있어서, 상기 제1 도전체와 상기 제2 도전체는 동질의 재료를 이용하여 형성되는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 축전 디바이스에 있어서, 상기 제1 도전체와 상기 제2 도전체는 이온이 도핑되는 상기 양극 또는 상기 음극의 상기 집전체와 동질의 재료를 이용하여 형성되는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 축전 디바이스에 있어서, 상기 제1 도전체는 표면에 요철을 갖는 형상인 것을 특징으로 한다.
본 발명의 축전 디바이스에 있어서, 상기 제1 도전체는 직사각형 또는 정사각형인 것을 특징으로 한다.
본 발명의 축전 디바이스에 있어서, 상기 양극과 상기 음극을 단락시켰을 때의 양극 전위는 2.0 V(Li/Li+ 쌍) 이하인 것을 특징으로 한다.
본 발명의 축전 디바이스에 있어서, 상기 음극 합재층에 포함되는 음극 활물질은 상기 양극 합재층에 포함되는 양극 활물질에 비해 단위 중량당 정전 용량이 3배 이상이며, 양극 활물질 중량이 음극 활물질 중량보다 큰 것을 특징으로 한다.
본 발명에서는, 양극 집전체 또는 음극 집전체에 접속되는 제1 도전체와, 제1 도전체에 착탈 가능하게 설치되면서 이온 공급원을 유지하는 제2 도전체를 설치하여, 상기 제1 도전체를 통해 상기 제2 도전체를 접속시키고, 상기 이온 공급원으로부터의 이온을 상기 양극 합재층 또는 상기 음극 합재층에 도핑시키도록 했다. 이에 따라, 리튬극 집전체의 용접 작업과, 리튬 공급원의 배치 작업을 분리할 수 있게 되었기 때문에, 축전 디바이스에 포함되는 이온 공급원의 취급이 용이해지고, 축전 디바이스의 제조 비용을 인하하는 것이 가능하다.
도 1은 본 발명의 일 실시형태인 축전 디바이스(10)를 도시하는 사시도이다. 도 2는 도 1의 A-A선을 따라 축전 디바이스(10)의 내부 구조를 개략적으로 도시하는 단면도이다. 도 1 및 도 2에 도시한 바와 같이, 축전 디바이스(10)의 외장 용기인 라미네이트 필름(11) 내에는 전극 적층 유닛(12)이 수용되어 있다. 이 전극 적층 유닛(12)은 세퍼레이터(13)를 사이에 두고 교대로 적층되는 양극(14)과 음극(15)에 의해 구성되어 있다. 또한, 전극 적층 유닛(12)의 최외부에는 리튬극(16)이 세퍼레이터(13)를 사이에 두고 음극(15)에 대향하도록 배치되어 있다. 이들 전극 적층 유닛(12)과 리튬극(16)에 의해 3극 적층 유닛(17)이 구성되어 있다. 또한, 라미네이트 필름(11) 내에는, 리튬염을 포함하는 비프로톤성 유기 용매로 이루어지는 전해액이 주입되어 있다.
도 3은 축전 디바이스(10)의 내부 구조를 부분적으로 확대하여 도시하는 단면도이다. 도 3에 도시한 바와 같이, 양극(14)은 다수의 관통홀(20a)이 형성되는 양극 집전체(20)와, 이 양극 집전체(20)에 도공되는 양극 합재층(21)을 구비하고 있다. 또한, 음극(15)은 다수의 관통홀(22a)이 형성되는 음극 집전체(22)와, 이 음극 집전체(22)에 도공되는 음극 합재층(23)을 구비하고 있다. 복수의 양극 집전체(20)는 서로 접속되어 양극 단자(24)에 접속된다. 양극 단자(24)는 라미네이트 필름(11)으로부터 외부에 돌출된다. 복수의 음극 집전체(22)는 서로 접속되어 음극 단자(25)에 접속된다. 음극 단자(25)는 라미네이트 필름(11)으로부터 외부에 돌출된다. 또한, 전극 적층 유닛(12)의 최외부에 배치되는 리튬극(16)은 음극 집전체(22)에 대해 접속되는 제1 도전체로서의 리튬극 집전체(26)와, 이것에 접촉하는 리튬 유닛(27)을 구비하고 있다. 이 리튬 유닛(27)은 리튬극 집전체(26)에 접촉하는 제2 도전체로서의 리튬 유지판(27a)과, 이것에 접착되는 리튬 이온 공급원(이온 공급원)(27b)에 의해 구성되어 있다. 리튬 이온 공급원(27b)에는, 금속 리튬을 얇게 연장시킨 금속 리튬박이 이용되고 있다.
양극(14)의 양극 합재층(21)에는, 리튬 이온이나 음이온을 가역적으로 도핑·탈도핑할 수 있는 양극 활물질로서, 활성탄이 포함되어 있다. 음극(15)의 음극 합재층(23)에는, 리튬 이온을 가역적으로 도핑·탈도핑할 수 있는 음극 활물질로서, 폴리아센계 유기 반도체(PAS)가 포함되어 있다. 음극(15)에는, 리튬극(16)이 전기적으로 접속되기 때문에, 전해액의 주입에 따라 리튬극(16)으로부터 음극(15)에 대해 리튬 이온이 도핑되도록 되어 있다. 이 도핑에 의해, 음극 전위를 저하시키고 셀 전압을 확대할 수 있으므로, 축전 디바이스(10)의 에너지 밀도를 향상시키는 것이 가능하다. 또한, 양극 집전체(20)나 음극 집전체(22)에는 다수의 관통홀(20a, 22a)이 형성된다. 이 관통홀(20a, 22a)을 통해, 리튬 이온을 적층 방향으로 이동시키는 것이 가능하다. 이에 따라, 적층되는 모든 음극(15)에 대해 원활하게 리튬 이온을 도핑하는 것이 가능하다. 또한, 본 발명에 있어서, 도핑(도프)이란, 흡장, 담지, 흡착, 삽입 등을 의미하고, 양극 활물질이나 음극 활물질에 대해 리튬 이온 등이 들어가는 상태를 의미한다. 또한, 탈도핑(탈도핑)이란, 방출, 이탈 등을 의미하고, 양극 활물질이나 음극 활물질로부터 리튬 이온 등이 나오는 상태를 의미한다.
또한, 축전 디바이스(10)의 고용량화를 도모하는 관점에서, 양극(14)과 음극(15)을 단락시킨 후의 양극 전위가 2.0 V(Li/Li+ 쌍) 이하가 되도록, 음극(15)에 대한 리튬 이온의 도핑량이 설정되어 있다. 이와 같이, 리튬 이온의 도핑량을 설정함으로써, 양극 전위가 3 V 이하가 되는 영역을 사용할 수 있으므로, 축전 디바이스(10)의 고용량화를 달성하는 것이 가능하다. 즉, 종래의 전기 2중층 커패시터에서는, 방전 시에 양극 전위가 3 V까지 저하했을 때에는 음극 전위도 3 V까지 상승하기 때문에, 양극 전위가 3 V까지 저하한 시점에서 방전이 종료되게 된다. 그러나, 음극(15)에 대해 리튬 이온을 도핑함으로써, 양극 전위가 2 V 이하가 되는 영 역까지 방전을 계속시킬 수 있는 것이다. 또한, 양극 전위가 3 V보다 높은 영역에서는, 양극(14)에 대한 음이온의 도핑·탈도핑에 의해 전위가 변화하게 된다. 또한, 양극 전위가 3 V 이하인 영역에서는, 양극(14)에 대한 리튬 이온의 도핑·탈도핑에 의해 전위가 변화하게 된다.
또한, 축전 디바이스(10)의 고용량화를 도모하는 관점에서, 음극 활물질의 단위 중량당 정전 용량이 양극 활물질의 단위 중량당 정전 용량의 3배 이상으로 설정되어 있다. 또한, 양극 활물질 중량이 음극 활물질 중량보다 크게 설정되어 있다. 즉, 음극 활물질의 단위 중량당 정전 용량을 양극 활물질에 비해 크게 설정함으로써, 충방전 시의 음극(15)의 전위 변화량을 억제할 수 있기 때문에, 양극(14)의 전위 변화량을 크게 할 수 있다. 나아가서는 음극 활물질의 단위 중량당 정전 용량이 크기 때문에, 양극 활물질 중량을 증가시키면서 음극 활물질 중량을 저감할 수 있다. 즉, 축전 디바이스(10)의 대형화를 억제하면서, 축전 디바이스(10)의 정전 용량 및 셀 용량을 크게 하는 것이 가능하다.
계속해서, 리튬극(16)을 포함한 축전 디바이스(10)의 제조 단계에 대해 설명한다. 도 4는 축전 디바이스(10)의 제조 단계를 개략적으로 나타내는 흐름도이다. 도 4에 나타내는 바와 같이, 단계 S100에서는, 양극 집전체(20)에 대해 활성탄 등을 포함하는 양극용 슬러리를 도공한다. 이에 따라, 양극 집전체(20)의 표면 상에, 양극 합재층(21)을 형성한 양극(14)이 준비된다. 마찬가지로, 단계 S110에서는, 음극 집전체(22)에 대해 PAS 등을 포함하는 음극용 슬러리를 도공한다. 이에 따라, 음극 집전체(22)의 표면 상에 음극 합재층(23)을 형성한 음극(15)이 준비된다. 또 한, 단계 S120에서는, 구리박 재료를 소정 형상으로 절출한다. 이에 따라, 리튬극(16)을 구성하는 리튬극 집전체(26)가 준비된다. 여기서, 도 5는 리튬극 집전체(26)의 제조 과정을 나타내는 개략도이다. 도 5에 도시한 바와 같이, 소정의 절단 장치를 이용하여 구리박 재료(A)로부터 리튬극 집전체(26)가 절출된다. 리튬극 집전체(26)는 직사각형의 접촉부(26a) 및 이 접촉부의 일단으로부터 연장되는 용접부(26b)를 구비하는 볼록 형상으로 되어 있다. 또한, 용접부(26b)의 폭 치수는 음극 단자(25)의 폭 치수보다 작게 설정되어 있다. 또한, 양극 집전체(20)나 음극 집전체(22)에 대해서도, 리튬극 집전체(26)와 동일한 볼록 형상으로 형성되어 있다.
또한, 도 4에 도시한 바와 같이, 단계 S130에서는, 전극 적층 처리가 실행된다. 여기서는, 양극 집전체(20)의 용접부(20b)와, 음극 집전체(22)의 용접부(22b)가 각각 반대측에 위치하도록, 세퍼레이터(13)를 사이에 두고 양극(14)과 음극(15)을 적층시킨다. 또한, 이 전극 적층 처리에 있어서는, 최외부에 배치되는 음극(15)에 대향하도록, 세퍼레이터(13)를 사이에 두고 리튬극 집전체(26)가 적층된다. 계속해서, 단계 S140에서는, 복수매의 양극 집전체(20)를 서로 접속하도록, 양극 집전체(20)의 용접부(20b)에 대해 저항 용접 처리가 실시된다. 복수매의 음극 집전체(22)와 리튬극 집전체(26)를 서로 접속하도록, 음극 집전체(22)의 용접부(22b)와, 리튬극 집전체(26)의 용접부(26b)에 대해 저항 용접 처리가 실시된다.
또한, 단계 S150에서는, 구리박 재료(A)와 금속 리튬박 재료(B)를 겹쳐 절단한다. 이에 따라, 리튬 유지판(27a)과, 이것에 접착되는 리튬 이온 공급원(27b)을 구비한 리튬 유닛(27)이 준비된다. 여기서, 도 6은 리튬 유닛(27)의 제조 과정을 나타내는 개략도이다. 도 6에 도시한 바와 같이, 리튬 유지판(27a)을 형성하기 위한 구리박 재료(A) 상에, 리튬 이온 공급원(27b)을 형성하기 위한 금속 리튬박 재료(B)를 겹쳐 롤 프레스 등으로 압착한다. 압착된 구리박 재료(A)와 금속 리튬박 재료(B)를 함께 직사각형으로 절단한다. 이에 따라, 리튬 유닛(27)이 제작된다. 이와 같이, 구리박 재료(A)와 금속 리튬박 재료(B)를 겹친 후에 절단함으로써, 구리박 재료(A)와 금속 리튬박 재료(B)를 동시에 절단할 수 있고, 아울러 유연한 금속 리튬박 재료(B)를 용이하게 절단할 수 있다. 이 때문에, 리튬 유닛(27)의 가공 비용을 인하하는 것이 가능하다.
계속해서, 단계 S160에서는, 전극 적층 유닛(12)에 대해 리튬 유닛(27)이 삽입된다. 여기서, 도 7∼도 8은 전극 적층 유닛(12)에 리튬 유닛(27)을 삽입할 때의 순서를 나타내는 설명도이고, 도 4에 나타내는 단계 S140, S160의 순서를 도시하는 것이다. 우선, 도 7에 도시한 바와 같이, 전극 적층 유닛(12)의 최외부에 위치하는 음극(15)에 대향하도록 리튬극 집전체(26)를 배치한다. 다음으로, 겹쳐지는 음극 집전체(22)의 용접부와 리튬극 집전체(26)의 용접부에 대해, 화살표로 도시한 바와 같이 가압하여 저항 용접이 실시된다. 계속해서, 도 8에 도시한 바와 같이, 음극 집전체(22)에 일단이 용접된 리튬극 집전체(26)를 위로 젖히고, 리튬극 집전체(26)와 리튬 유지판(27a)을 대향시키도록 리튬 유닛(27)을 음극(15)과 리튬극 집전체(26) 사이에 삽입한다. 그리고, 도 9에 도시한 바와 같이, 젖혀진 리튬극 집전체(26)를 리튬 유지판(27a)에 접촉하도록 되돌린다. 이에 따라, 리튬 유닛(27)이 리튬극 집전체(26)와 음극(15) 사이에 끼워진 상태가 된다. 이와 같이 리튬 유 닛(27)을 끼워 넣음으로써, 리튬 유지판(27a) 및 리튬극 집전체(26)를 통해, 리튬 이온 공급원(27b)과 음극(15)이 전기적으로 접속된다. 이에 따라, 전해액을 주입하여 리튬 이온 공급원(27b)으로부터 음극(15)에 대해 리튬 이온이 도핑되게 된다.
이와 같이, 음극 집전체(22)에 대해 저항 용접되는 리튬극 집전체(26)와, 리튬 이온 공급원(27b)을 유지하는 리튬 유지판(27a)을 별개로 설치했다. 이 때문에, 축전 디바이스(10)에 포함되는 리튬 이온 공급원(27b)의 취급이 용이해진다. 따라서, 축전 디바이스(10)의 제조 비용을 인하하는 것이 가능해진다. 즉, 종래의 축전 디바이스에 있어서는, 리튬극 집전체에 리튬 이온 공급원을 접착한 후에, 이 리튬극 집전체를 전극 적층 유닛에 겹쳐서 저항 용접하는 구성이다. 이 때문에, 리튬 이온 공급원의 손상에 주의하면서 리튬극 집전체를 취급해야 했다. 그러나, 본 발명의 축전 디바이스(10)에 있어서는, 리튬극 집전체(26)에 대해 리튬 이온 공급원(27b)를 접착하지 않는다. 따라서, 리튬 이온 공급원(27b)의 손상을 고려하지 않고, 리튬극 집전체(26)를 간단히 취급하는 것이 가능해진다. 또한, 수분과 반응할 우려가 있는 리튬 이온 공급원(27b)을 나중에 끼워 넣는 구성이다. 이 때문에, 도 4에 일점 쇄선으로 표시하는 리튬극 집전체(26)의 적층 공정이나 용접 공정 등을 통상 분위기 하에서 실행할 수 있다. 이에 따라, 드라이룸이나 아르곤박스에서의 작업을 억제할 수 있다. 따라서, 한층 더 제조 비용을 인하할 수 있다. 또한, 제조 과정에서 리튬 이온 공급원(27b)의 손상이나 열화를 초래하지 않는다. 이 때문에, 축전 디바이스(10)의 품질을 안정시킬 수 있다.
또한, 본 발명에서는, 리튬극 집전체와 리튬 유지판을 별개로 설치하도록 하 고 있다. 이 때문에, 리튬극 집전체와 리튬 유지판의 형상을 직사각형 등의 간단한 형상으로 설정하는 것이 가능하다. 여기서, 도 10은 본 발명의 다른 실시형태인 축전 디바이스에 포함되는 리튬 유닛(30)을 도시하는 사시도이다. 또한, 도 6에 도시하는 부재와 동일한 부재에 대해서는, 동일한 부호를 붙여 그 설명을 생략한다. 도 10에 도시한 바와 같이, 리튬극 집전체(31)는 음극 집전체(22)에 대해 접속 가능한 형상인 것이 좋다. 또한, 리튬 유지판(27a)은 리튬 이온 공급원(27b)을 유지할 수 있는 형상인 것이 좋다. 그 때문에, 각각을 직사각형 또는 정사각형으로 절출하는 것이 가능하다. 이에 따라, 복잡한 절단 장치가 불필요하다. 아울러, 재료로부터 효율적으로 리튬극 집전체(31)나 리튬 유지판(27a)을 절출할 수 있다. 이 때문에, 리튬극 집전체(31)나 리튬 유지판(27a)의 제조 비용을 인하하는 것이 가능하다.
또한, 리튬 유지판(27a)은 리튬극 집전체(26)에 대해 착탈 가능하게 설치된다. 즉, 리튬극 집전체(26)와 리튬 유지판(27a)은 서로 고정되는 것이 아니라 단순히 접촉된 상태이다. 그러나, 3극 적층 유닛(17)은 라미네이트 필름(11) 내에 진공 상태로 봉입되기 때문에, 리튬극 집전체(26)와 리튬 유지판(27a)이 대기압에 의해 서로 가압되어, 리튬극 집전체(26)와 리튬 유지판(27a)과의 통전 상태를 양호하게 유지하는 것이 가능하다. 또한, 리튬극 집전체(26)와 리튬 유지판(27a)은 용접 등을 행하지 않고, 단순히 접촉된 구성이기 때문에, 제조 작업의 간소화를 도모하는 것이 가능하다.
이하, 전술한 축전 디바이스의 구성 요소에 대해 하기의 순서로 상세하게 설명한다. [A] 양극, [B] 음극, [C] 음극 집전체 및 양극 집전체, [D] 세퍼레이터, [E] 리튬극, [F] 전해액, [G] 외장 용기.
[A] 양극
양극은 양극 집전체와, 이것에 도공되어 이루어지는 양극 합재층을 갖고 있다. 양극 합재층에는 양극 활물질이 함유되어 있다. 양극 활물질로서는, 이온을 가역적으로 도핑·탈도핑할 수 있는 것이면 특별히 한정되지 않는다. 예컨대, 활성탄, 천이금속 산화물, 도전성 고분자, 폴리아센계 물질 등이다.
예컨대, 활성탄은, 알칼리 부활(賦活) 처리되고, 또한 비(比)표면적 600 ㎡/g 이상을 갖는 활성탄 입자로 형성되는 것이 바람직하다. 활성탄의 원료로서는, 페놀수지, 석유 피치, 석유 코크스, 야자껍질, 석탄계 코크스 등이 사용된다. 페놀수지, 석탄계 코크스가 비표면적을 높게 할 수 있다는 이유에서 적합하다. 이들 활성탄의 알칼리 부활 처리에 사용되는 알칼리 활성화제는, 리튬, 나트륨, 칼륨 등의 금속 이온의 염류 또는 수산화물이 바람직하다. 그 중에서도, 수산화칼륨이 적합하다. 알칼리 부활 방법은, 예컨대 탄화물과 활성제를 혼합한 후, 불활성 가스 기류 속에서 가열함으로써 행하는 방법을 들 수 있다. 또한, 활성탄의 원재료에 미리 활성화제를 담지시킨 후 가열하여, 탄화 및 부활 공정을 행하는 방법을 들 수 있다. 또한, 탄화물을 수증기 등의 가스 부활법으로 부활한 후, 알칼리 활성화제로 표면 처리하는 방법을 들 수 있다. 이러한 알칼리 부활 처리가 실시된 활성탄은, 볼밀 등의 기지의 분쇄기를 이용하여 분쇄된다. 활성탄의 입도(粒度)로는, 일반적으로 사용되는 넓은 범위의 것을 사용할 수 있다. 예컨대, D50가 2 ㎛ 이상이고, 바람직하게는 2∼50 ㎛이며, 특히 2∼20 ㎛이 가장 바람직하다. 또한, 평균 세공 직경이 바람직하게는 10 ㎚ 이하이고, 비표면적이 바람직하게는 600∼3000 ㎡/g인 활성탄이 적합하다. 그 중에서도, 800 ㎡/g 이상, 특히 1300∼2500 ㎡/g인 것이 적합하다.
또한, 양극 합재층의 고용량화를 도모하기 위해, 양극 활물질로서 5산화 바나듐(V2O5)이나 코발트산리튬(LiCoO2)을 이용하여도 좋다. 이 밖에도, LixCoO2, LixNiO2, LixMnO2, LixFeO2 등의 LixMyOz(x, y, z는 양수, M은 금속, 2종 이상의 금속이라도 좋다)의 일반식으로 나타낼 수 있는 리튬함유금속 산화물, 혹은 코발트, 망간, 바나듐, 티탄, 니켈 등의 천이금속 산화물 또는 황화물을 이용하는 것도 가능하다. 특히, 고전압을 요구하는 경우에는, 금속 리튬에 대해 4 V 이상의 전위를 갖는 리튬함유 산화물을 이용하는 것이 바람직하다. 예컨대, 리튬함유코발트 산화물, 리튬함유니켈 산화물, 혹은 리튬함유코발트-니켈복합 산화물이 특히 적합하다.
전술한 활성탄 등의 양극 활물질은, 분말형, 입자형, 단섬유형 등으로 형성된다. 이 양극 활물질을 바인더와 혼합하여 슬러리를 형성한다. 그리고, 양극 활물질을 함유하는 슬러리를 양극 집전체에 도공하여 건조시킴으로써, 양극 집전체 상에 양극 합재층을 형성한다. 또한, 양극 활물질과 혼합되는 바인더로서는, 예컨대 SBR 등의 고무계 바인더나 폴리4불화에틸렌, 폴리불화비닐리덴 등의 함불소계 수지, 폴리프로필렌, 폴리에틸렌, 폴리아크릴레이트 등의 열가소성 수지를 이용할 수 있다. 또한, 양극 합재층에 대해, 아세틸렌 블랙, 그래파이트, 금속 분말 등의 도전성 재료를 적절하게 부가하여도 좋다.
[B] 음극
음극은 음극 집전체와, 이것에 일체가 되는 음극 합재층을 갖고 있다. 음극 합재층에는 음극 활물질이 함유되어 있다. 이 음극 활물질로서는, 이온을 가역적으로 도핑·탈도핑할 수 있는 것이면 특별히 한정되지 않는다. 예컨대, 그래파이트, 여러가지 탄소 재료, 폴리아센계 물질, 주석 산화물, 규소 산화물 등이다. 그래파이트(흑연)나 하드카본(난흑연화성 탄소)은 고용량화를 도모할 수 있기 때문에 음극 활물질로서 바람직하다. 방향족계 축합 폴리머의 열처리물로서, 수소 원자/탄소 원자의 원자수비(H/C)가 0.05 이상, 0.50 이하인 폴리아센계 골격 구조를 갖는 폴리아센계 유기 반도체(PAS)는 고용량화를 도모할 수 있기 때문에 음극 활물질로서 적합하다. 이 PAS의 H/C는 0.05 이상, 0.50 이하의 범위 내인 것이 바람직하다. PAS의 H/C가 0.50을 넘은 경우에는, 방향족계 다환 구조가 충분히 발달하지 않기 때문에, 리튬 이온의 도핑·탈도핑이 원활하게 이루어지지 않고, 축전 디바이스(10)의 충방전 효율이 저하할 우려가 있다. PAS의 H/C가 0.05 미만인 경우에는, 축전 디바이스의 용량이 저하할 우려가 있다.
전술한 PAS 등의 음극 활물질은 분말형, 입자형, 단섬유형 등으로 형성된다. 이 음극 활물질을 바인더와 혼합하여 슬러리를 형성한다. 그리고, 음극 활물질을 함유하는 슬러리를 음극 집전체에 도포하여 건조시킴으로써, 음극 집전체 상에 음극 합재층을 형성한다. 또한, 음극 활물질과 혼합되는 바인더로서는, 예컨대 폴리4불화에틸렌, 폴리불화비닐리덴 등의 함불소계 수지, 폴리프로필렌, 폴리에틸렌, 폴리아크릴레이트 등의 열가소성 수지, 스티렌부타디엔고무(SBR) 등의 고무계 바인더 를 이용할 수 있다. 이들 중에서도 불소계 바인더를 이용하는 것이 바람직하다. 이 불소계 바인더로서는, 예컨대 폴리불화비닐리덴, 불화비닐리덴-3불화에틸렌 공중합체, 에틸렌-4불화에틸렌 공중합체, 프로필렌-4불화에틸렌 공중합체 등을 들 수 있다. 또한, 음극 합재층에 대해, 아세틸렌 블랙, 그래파이트, 금속 분말 등의 도전성 재료를 적절하게 부가하여도 좋다.
[C] 양극 집전체 및 음극 집전체
양극 집전체 및 음극 집전체로서는, 표리면을 관통하는 관통홀을 구비하는 것이 적합하고, 예컨대, 익스펜디드 메탈, 펀칭 메탈, 에칭박, 망, 발포체 등을 들 수 있다. 관통홀의 형상이나 개수 등에 대해서는 특별히 한정되지 않는다. 음이온이나 리튬 이온의 이동을 저해하지 않는 것이면 적절하게 설정할 수 있다. 또한, 양극 집전체 및 음극 집전체의 재료로서는, 일반적으로 전지나 커패시터로 제안되어 있는 여러 가지 재료를 이용하는 것이 가능하다. 예컨대, 양극 집전체의 재료로서, 알루미늄, 스테인리스강 등을 이용할 수 있다. 음극 집전체의 재료로서, 스테인리스강, 구리, 니켈 등을 이용할 수 있다.
[D] 리튬극
리튬극 집전체나 리튬 유지판의 재료로서는, 일반적으로 전지나 커패시터의 집전체로서 제안되어 있는 여러 가지 재료를 이용하는 것이 가능하다. 이들 재료로서는, 스테인리스강, 구리, 니켈 등을 이용할 수 있다. 서로 접촉시켜 사용되는 리튬극 집전체와 리튬 유지판은 전위차를 발생시키지 않도록 동질의 재료를 이용하여 형성하는 것이 바람직하다. 나아가서는, 접속처의 음극 집전체나 양극 집전체의 재 료와 맞추는 것이 바람직하다. 또한, 리튬극 집전체나 리튬 유지판으로서, 익스펜디드 메탈, 펀칭 메탈, 에칭박, 망, 발포체 등의 표리면을 관통하는 관통홀을 구비하는 것을 사용하여도 좋다. 특히, 리튬극 집전체에 익스펜디드 메탈 등의 표면에 요철을 갖는 형상을 사용한 경우에는, 접촉 시에, 표면의 볼록부가 리튬 유지판에 걸리기 쉽고, 접속 상태(도전 상태)를 양호하게 유지하는 것이 가능해진다. 또한, 리튬 유지판에 접착되는 리튬 이온 공급원의 재료로서는 리튬 이온을 방출할 수 있는 재료인 것이 좋다. 금속 리튬을 이용하는 것뿐만 아니라, 리튬-알루미늄 합금 등을 이용하여도 좋다.
[E] 세퍼레이터
세퍼레이터로서는, 전해액, 양극 활물질, 음극 활물질 등에 대해 내구성이 있고, 연통 기공을 갖는 전자 전도성이 없는 다공질체 등을 이용할 수 있다. 통상은, 종이(셀룰로오스), 유리 섬유, 폴리에틸렌 혹은 폴리프로필렌 등으로 이루어지는 천, 부직포 혹은 다공체가 이용된다. 세퍼레이터의 두께는, 전지의 내부 저항을 작게 하기 위해 얇은 쪽이 바람직하다. 전해액의 유지량이나 세퍼레이터의 강도 등을 감안하여 적절하게 설정할 수 있다.
[F] 전해액
전해액으로서는, 고전압에서도 전기 분해를 일으키지 않는다는 점, 리튬 이온이 안정적으로 존재할 수 있다는 점에서, 리튬염을 포함하는 비프로톤성 유기 용매를 이용하는 것이 바람직하다. 비프로톤성 유기 용매로서는, 예컨대 에틸렌카보네이트, 프로필렌카보네이트, 디메틸카보네이트, 디에틸카보네이트, γ-부티로락 톤, 아세토니트릴, 디메톡시에탄, 테트라히드로푸란, 디옥솔란, 염화메틸렌, 설포란 등을 단독 혹은 혼합한 용매를 들 수 있다. 또한, 리튬염으로서는, 예컨대, LiClO4, LiAsF6, LiBF4, LiPF6, LiN(C2F5SO2)2 등을 들 수 있다. 또한, 전해액 중의 전해질 농도는, 전해액에 의한 내부 저항을 작게 하기 위해서, 적어도 0.1 몰/L 이상으로 하는 것이 바람직하다. 0.5∼1.5 몰/L의 범위 내로 하는 것이 더욱 바람직하다.
[G] 외장 용기
외장 용기로서는, 일반적으로 전지에 이용되고 있는 여러 가지 재질을 이용할 수 있다. 철이나 알루미늄 등의 금속 재료, 수지막 등을 사용하여도 좋다. 또한, 외장 용기의 형상에 대해서도 특별히 한정되지 않는다. 원통형이나 각형 등 용도에 따라 적절하게 선택할 수 있다. 축전 디바이스의 소형화나 경량화의 관점에서는, 알루미늄의 라미네이트 필름을 이용한 필름형 외장 용기를 이용하는 것이 바람직하다. 일반적으로는, 외측에 나일론 필름, 중심에 알루미늄박, 내측에 변성 폴리프로필렌 등의 접착층을 갖는 3층 라미네이트 필름이 이용되고 있다.
본 발명은 상기 실시형태에 한정되지 않고, 그 요지를 일탈하지 않는 범위에서 여러 가지 변경 가능한 것은 물론이다. 예컨대, 전술한 설명에서는, 음극에 대해 리튬 이온을 도핑하였지만, 이것에 한정되지 않고, 리튬극 집전체를 양극 집전체에 대해 용접함으로써, 양극에 대해 리튬 이온을 도핑하여도 좋다. 또한, 음극 집전체에 용접되는 리튬극 집전체와, 양극 집전체에 용접되는 리튬극 집전체를 설 치함으로써, 양극과 음극 양쪽에 대해 리튬 이온을 도핑하여도 좋다. 또한, 도시하는 경우에는, 적층형 축전 디바이스에 대해 본 발명을 적용하였지만, 여기에 한정되지 않고, 권회형(捲回型) 축전 디바이스에 대해 본 발명을 적용하여도 좋다.
도 1은 본 발명의 일 실시형태인 축전 디바이스를 도시하는 사시도.
도 2는 도 1의 A-A선을 따라 취한 축전 디바이스의 내부 구조를 개략적으로 도시하는 단면도.
도 3은 축전 디바이스의 내부 구조를 부분적으로 확대하여 도시하는 단면도.
도 4는 축전 디바이스의 제조 단계를 개략적으로 나타내는 흐름도.
도 5는 리튬극 집전체의 제조 과정을 나타내는 개략도.
도 6은 리튬 유닛의 제조 과정을 나타내는 개략도.
도 7은 전극 적층 유닛에 리튬 유닛을 삽입할 때의 순서를 나타내는 설명도.
도 8은 전극 적층 유닛에 리튬 유닛을 삽입할 때의 순서를 나타내는 설명도.
도 9는 전극 적층 유닛에 리튬 유닛을 삽입할 때의 순서를 나타내는 설명도.
도 10은 본 발명의 다른 실시형태인 축전 디바이스에 포함되는 리튬 유닛을 도시하는 사시도.
<도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명>
10: 축전 디바이스 14: 양극
15: 음극 20: 양극 집전체
20a: 관통홀 21: 양극 합재층
22: 음극 집전체 22a: 관통홀
23: 음극 합재층 26: 리튬극 집전체(제1 도전체)
27a: 리튬 유지판(제2 도전체)
27b: 리튬 이온 공급원(이온 공급원, 금속 리튬)
31: 리튬극 집전체(제1 도전체)

Claims (10)

  1. 양극 집전체와 이것에 설치되는 양극 합재층을 구비하는 양극과, 음극 집전체와 이것에 설치되는 음극 합재층을 구비하는 음극을 포함하는 축전 디바이스로서,
    상기 양극 집전체 또는 상기 음극 집전체에 접속되는 제1 도전체와,
    상기 제1 도전체에 착탈 가능하게 설치되며, 이온 공급원을 유지하는 제2 도전체
    를 포함하며,
    상기 양극 집전체 또는 상기 음극 집전체에 상기 제1 도전체를 먼저 접속시키고, 이어서 상기 제1 도전체를 통해 상기 제2 도전체를 접속시키며, 상기 이온 공급원으로부터의 이온을 상기 양극 합재층 또는 상기 음극 합재층에 도핑시키는 것을 특징으로 하는 축전 디바이스.
  2. 제1항에 있어서, 상기 제2 도전체는 상기 제1 도전체와 이것에 대향하는 상기 양극 또는 상기 음극과의 사이에 배치되는 것을 특징으로 하는 축전 디바이스.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 양극 집전체와 상기 음극 집전체에는 관통홀이 형성되는 것을 특징으로 하는 축전 디바이스.
  4. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 이온 공급원은 금속 리튬인 것을 특징으로 하는 축전 디바이스.
  5. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 제1 도전체와 상기 제2 도전체는 동질의 재료를 이용하여 형성되는 것을 특징으로 하는 축전 디바이스.
  6. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 제1 도전체와 상기 제2 도전체는 이온이 도핑되는 상기 양극 또는 상기 음극의 상기 집전체와 동질의 재료를 이용하여 형성되는 것을 특징으로 하는 축전 디바이스.
  7. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 제1 도전체는 표면에 요철을 갖는 형상인 것을 특징으로 하는 축전 디바이스.
  8. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 제1 도전체는 직사각형 또는 정사각형인 것을 특징으로 하는 축전 디바이스.
  9. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 양극과 상기 음극을 단락시켰을 때의 양극 전위는 2.0 V(Li/Li+ 쌍) 이하인 것을 특징으로 하는 축전 디바이스.
  10. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 음극 합재층에 포함되는 음극 활물질은, 상기 양극 합재층에 포함되는 양극 활물질에 비해 활물질의 단위 중량당 정전 용량이 3배 이상이며, 양극 활물질 중량이 음극 활물질 중량보다 큰 것을 특징으로 하는 축전 디바이스.
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