KR101304652B1 - 수소 및 일산화탄소의 동시적 제조 방법 - Google Patents

수소 및 일산화탄소의 동시적 제조 방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은, 합성 가스를 생성하는 단계 및 상기 기체를 흡착층으로 통과시킴으로써 탈탄산화 및 물 및 잔류 이산화탄소 제거에 의해 이를 처리하는 단계, 적어도 하나의 H2-풍부 흐름, 질소 및 아르곤에서 선택된 적어도 1종의 불순물을 함유하는 CO 흐름, 메탄-풍부 퍼지 가스 흐름 및 플래시 가스 흐름을 형성시킴으로써 잔류 구성성분들을 분리하는 단계로 이루어지는, 수소 및 일산화탄소의 동시적 제조 방법에 관한 것이다. 본 발명 방법은 또한 적어도 0이 아닌 비율의 형성된 H2 흐름을 포함하는 재생 가스를 통과시킴으로써 흡착층을 재생시키는 단계 및 적어도 상기 퍼지 및 플래시 가스들을 합성 가스 생성 단계로의 공급을 위해 재순환시키는 단계로 구성된다.

Description

수소 및 일산화탄소의 동시적 제조 방법{METHOD FOR SIMULTANEOUSLY PRODUCING HYDROGEN AND CARBON MONOXIDE}
본 발명은 수소 및 일산화탄소의 동시적 제조 방법 및 상기 방법의 실행을 위한 설비에 관한 것이다.
일산화탄소 및 수소의 제조 방법들은 두 부분으로 분할될 수 있다:
- 합성가스의 생성(본질적으로 H2, CO, CH4, CO2 및 N2를 함유하는 혼합물). 다양한 산업적 합성가스 제조 방법들 중에서, 스팀 개질(steam reforming), 부분적 산화, 자기발열 개질 등이 언급될 수 있고, 특히 스팀 개질이 가장 중요한 방법으로 여겨진다. 개질되는 혼합물의 조성에 따라, 스팀 개질은 종종 전처리 단계들, 특히 수소첨가탈황 단계에 의해, 그리고 예비개질 단계에 의해 선행된다. 이후 기재에서, 특별히 지시되지 않는 한, 표현 “합성가스 생성”은 합성가스의 생성을 결과로 하는 모든 단계들을 포괄할 것이며, 표현 “합성가스 생성 장치로 공급함”(유체와 함께) 또는 “(유체)를 합성가스 생성 장치에 대한 공급부로 보냄”은, 그의 구성체들의 일부 또는 전체가 합성 가스 내에 존재할 유체가 상기 장치로 전달된다는 것을 의미할 것이다. 생성 장치로 공급되는 유체들 중에서, 특히 탄화수소 공급원료, 탈황 단계로의 공급을 위한 수소, 수증기 및 이산화탄소를 포함하는 예비개질 및 개질 단계들에 대한 산화 유체가 언급될 수 있다; 및
- 합성 가스의 정제. 이들의 주요 단계들은 하기와 같다:
Figure 112008000619312-pct00001
일반적으로 아민류를 사용한 합성가스의 스크러빙(scrubbing)에 의해 이산화탄소제거가 취득되는, 생성 단계에서 나오는 상기 합성 가스에 함유된 대부분의 CO2를 제거하기 위한 일차 이산화탄소제거 단계;
Figure 112008000619312-pct00002
단계 동안 그의 물 및 잔류 이산화탄소가 가스로부터 제거되는, 흔히 스트리핑(stripping)이라고도 불리는 탈수/이차 이산화탄소제거 단계. 이 단계는 상기 기체를 흡착층에 통과시킴으로써 수행된다. 상기 스트리핑 장치는 일반적으로, 하나가 흡착 상에 있는 동안 다른 하나는 역류 탈착 또는 재생 상에 있는, 교대로 작동하는 두 개의 흡착 병들을 포함한다. 상기 재생 상 동안 사용되는 재생 가스는 건조하고 이산화탄소를 전혀 함유하지 않아야 한다;
Figure 112008000619312-pct00003
소비자가 요구하는 유속 및 순도로 일산화탄소 및 수소(및 선택적으로 이들 둘의 혼합물)를 제조하기 위하여, 극저온 프로세스(콜드 박스(cold box)에서의)에 의한 저온 처리로 일반적으로 구성되는 분리 단계. 상기 분리 단계에서, 테일 가스(tail gas)들이 생성된다. 이들은 소비자에게 인도되는 제품들에 있어 바람직하지 못한 원소들을 함유하지만, 또한 상기 테일 가스들에 비말동반된 0이 아닌 양의 수소 및 일산화탄소도 함유한다. 이들은 상기 분리 장치의 효율성을 저해한다.
통상적으로 상기 분리는 액체 메탄을 사용한 스크러빙에 의해 수행되며, 이 로써 99％까지 가능한 회수율을 갖는 순수 일산화탄소, 일산화탄소 함유량이 일반적으로 수 ppm 내지 1％ 사이에서 가변적인 수소, 및 연료로서 사용되는 메탄-풍부 폐가스를 수득하는 것이 가능해진다.
또 다른 해결안은 메탄 퍼지(purge) 가스라고도 불리는 본질적으로 CO 및 CH4로 구성된 저압 폐가스 및 플래시(flash) 가스와 함께, 순수 일산화탄소 및 순수 수소를 제조하기 위해 합성가스의 흐름을 부분적으로 응결시키는 것으로 이루어진다. 탄화수소 공급원료의 질소 함유량이 너무 높은 경우, 제조된 CO의 질소제거를 위한 극저온 단계를 부가하는 것이 필요하다. 이러한 유형의 방법들은 EP-A-0 359 629에 기재되어 있다.
제조 수율 및 품질을 개선하면서, 일산화탄소 및/또는 수소 제조 장치들의 조작 및 투자 비용들을 모두 절감하는 것은 지속적인 연구과제이다.
따라서, EP-A-0 790 212는 잔류 메탄으로 풍부화된 분획이 공급 유체로 재순환되어, 제조된 CO의 몰 당 탄화수소류의 비(比) 소모량을 감소시키는 방법을 기술한다.
더욱이, 스트리핑 장치의 재생은 반드시 건조하며 이산화탄소를 전혀 함유하지 않는 가스를 사용해야 한다.
다수의 경우에 있어, 콜드 박스에 의해 제조되는 수소(1 몰％ 이하의 CO를 함유함)가 스트리핑 재생 가스로서 사용되고, 이어서 최종 소비자들에게 전달되기 전에, 흡착제-기재(PSA) 정제 장치로 보내진다.
하지만 상기 콜드 박스가 소비자의 순도 규정들을 충족시키는 수소의 직접 제조를 위해 고안되는 경우, 상기 제조물의 부분을 빼내어 설비의 수소 수율을 낮추는 것을 제외하고는, 상기 가스를 재생 가스로서 사용하는 것이 더 이상 가능하지 않다.
또한, 일반적으로 50％ 수소를 함유하는 일산화탄소-수소 혼합물이 제조되는 경우에 있어, 폐가스로서 잔존하는 수소의 양이 너무 낮아 스트리핑 장치를 재생할 수 없기 때문에, 따라서 재생 가스로서 또 다른 가스를 찾는 것이 필요하다.
따라서 공지의 해결안은 추가량의 수소를 제조하는 것으로 이루어지며, 이는 이어서 스트리핑 재생 가스로서 사용되고 최종적으로 연료로서 이용된다.
EP-A-1 503 953은 수소-풍부 가스가 스트리핑 장치에서 재생 가스로서 사용된 후, 상기 가스가 이산화탄소제거 장치의 합성가스 업(up)-스트림으로 재순환되는 방법을 기술한다.
또한, 상기 언급된 바와 같이, 소비자가 요구하는 순도 규정들을 충족시키기 위해, 존재하는 분순물들의 일부를 콜드 박스를 사용하여 일산화탄소 생성물 산출로부터 제거하는 것이 필요할 수도 있다. 이는, 콜드 박스의 배출구에서, 상기 일산화탄소가 또한, CO와 매우 근접한 물리화학적 특성들을 갖는, 합성 가스 내에 그의 구성성분으로서 존재하는 질소 및 아르곤을 함유할 것이며, 이들이 합성 가스의 기타 구성성분들에 대해 사용되는 분리 수단에 의해서는 후자로부터 분리될 수 없기 때문이다. 이들 가스상 불순물들은 일반적으로 비활성 가스들로서 거동하지만, 그들의 존재, 또는 심지어 그들의 축적은, 장비가 과대한 크기를 가질 것을 요구하 며, 에너지 소모를 증가시키는 등의 이유 때문에, 대부분의 경우 문제가 된다.
따라서, 특히 일산화탄소가 아세트산 합성을 포함하는, 특정 합성들에 대한 출발 생성물로서 사용되는 경우뿐 아니라 출발 탄화수소가 질소 풍부인 경우, 콜드 박스에 의해 일산화탄소 생성물 산출 내의 질소 함유량을 낮추는 것이 흔히 필요하다. 유사하게, 특히 부분 산화 단계 또는 자기발열 개질 단계의 경우에 있어 산소로부터 나오는 아르곤 함유량을 낮추는 것이 필요할 수도 있다.
따라서 질소 제거를 위한 공지의 해결안은, 분리 장치에 의해 제조된 일산화탄소에 함유된 질소(또는 아르곤)의 일부를 제거하기 위한 질소제거 칼럼(또는 아르곤 제거를 위한 칼럼)을 분리 장치(콜드 박스)에 장착하여, 질소(아르곤) 함유량이 소비자 규정에 부합하도록 하는 것으로 이루어지지만; 상기 해결안은 조작 및 투자 비용의 관점에서 매우 비용소모적이다.
본 발명에 따른 방법은 분리 장치에 의해 일산화탄소 생성물 산출에서의 질소 함유량 및 아르곤 함유량을 낮추는 것을 가능하게 한다. 따라서 CO 생성물의 질소제거를 위한 요구조건이 보다 적거나, 심지어 질소제거 단계가 생략될 수도 있다. 이는 아르곤에 대해서도 동일하다.
본 발명에 따른 또 다른 이점은 수소 수율을 낮추지 않으면서, 분리 동안 제조된 수소를 건조 단계에 대한 재생 가스로서 사용가능하도록 하고, 심지어 (특히 압력 스윙 흡착 또는 PSA에 의한) 후속의 수소 정제 단계의 부재하에서도 이를 가능하게 한다는 것이다.
본 발명의 또 다른 이점은 제조 설비에 대해 이용가능한 다양한 압축기들의 최적화된 사용으로 인하여, 그들의 개수를 최소화하고, 설비의 신뢰도를 개선하고 비용을 최소화시키는 것을 가능하게 한다는 점에 있다.
본 발명의 한 주제에 따르면, 그러므로 탄화수소 공급원료로부터의 수소 및 일산화탄소의 동시적 제조 방법이 제안되며, 상기 방법은
a) 주로 수소 및 일산화탄소뿐 아니라, 또한 메탄, 이산화탄소, 물, 및 질소 및 아르곤에서 선택된 적어도 1종의 불순물을 함유하는, 탄화수소 개질 가스와 같은 합성 가스를 생성하는 단계;
b) 일차 이산화탄소제거 장치에서 단계 a)로부터 나오는 합성가스를 탈탄산화하여, 이산화탄소 스트림 및 이산화탄소 함유량이 감소한 합성가스를 함유하는 스트림을 형성시키는 단계;
c) 단계 b)로부터 나오는 합성가스를 흡착층으로 통과시킴으로써 상기 합성 가스에 함유된 물 및 잔류 이산화탄소를 제거하는 단계;
d) 잔류 구성 성분을 분리하여, 적어도
ⅰ) 수소 생성물 가스 스트림,
ⅱ) 질소 및 아르곤에서 선택된 적어도 1종의 불순물을 추가로 포함하는, 일산화탄소 생성물 가스 스트림,
ⅲ) 메탄-풍부 퍼지 가스 스트림 및
ⅳ) 수소, CO 및 메탄을 함유하는 플래시 가스 스트림을 형성시키는 단계를 포함하며,
e) 적어도 0이 아닌 비율의 수소-풍부 스트림 ⅰ)을 포함하는 재생 가스의 통과에 의해 단계 c)의 흡착층을 재생시키는 단계; 및
f) 단계 a)로 공급하기 위해 단계 d)로부터 나오는 스트림 ⅲ) 및 ⅳ)를 재순환시키는 단계
를 추가로 포함하는 것을 특징으로 한다.
기타 선택적인 특징부들에 따르면, 본 발명은 하기의 방법들에 관련할 수 있다:
- 스트림 ⅰ)의 전체 또는 일부를 재생 가스로서 사용하고, 이어서, 소비자 요구조건들에 대한, 순수한 수소 스트림 및 PSA 테일 가스를 제조하기 위해, PSA 정제 장치에서 상기 스트림 전체를 정제하는 방법;
- 상기 PSA 테일 가스가 단계 a)로의 공급을 위해 재순환되도록 가스 스트림 ⅲ) 및 ⅳ)에 첨가되는 방법;
- 상기 스트림 ⅰ)은 소비 제품을 구성하는 첫 번째 분획 및 단계 e)를 실시하는데 사용되는 두 번째 분획을 포함하는, 적어도 두 분획으로 분리되며, 상기 두 번째 분획은 이어서 단계 a)로의 공급을 위해 재순환되는 것을 추가로 특징으로 하는 방법;
- 단계 b)에서 제조된 이산화탄소의 전체 또는 일부가 또한 단계 a)로의 공급을 위해 재순환되는 것을 특징으로 하는 방법;
- 유입된 이산화탄소를 단계 a)에 추가로 공급하는 방법;
- 단계 d)가 질소제거 단계를 포함하지 않는 것을 특징으로 하는, 질소 함유량이 낮은 일산화탄소 스트림의 제조를 위한 방법;
- 1 내지 1.5％의 질소 함유량을 갖는 천연 가스로 이루어지는 탄화수소 공급원료부터, 1.1％ 미만의 질소 함유량을 갖는 일산화탄소 스트림의 제조를 위한 방법; 및
- 상기 일산화탄소를 아세트산 또는 폴리카보네이트로 전환하는 하나 이상의 단계들을 추가로 포함하는 방법.
따라서, 본 발명의 또 다른 주제에 따르면, 수소 및 일산화탄소의 동시적 제조를 위한 설비가 제공되며, 상기 설비는
- 탄화수소 공급원;
- 합성가스 생성 장치;
- 합성가스 일차 이산화탄소제거 장치;
- 탈수/이차 이산화탄소제거 장치; 및
- 적어도 가스상 수소 생성물 스트림, 가스상 일산화탄소 생성물 스트림, 퍼지 가스 스트림 및 플래시 가스 스트림으로의 분리를 위한 분리 장치
를 하기:
- 탄화수소 공급원과 합성가스 생성 장치를 연결하고, 상기 합성가스 생성 장치를 일차 이산화탄소제거 장치에 연결하고, 일차 이산화탄소제거 장치를 탈수 장치에 연결하고 상기 탈수 장치를 분리 장치에 연결하는 라인들; 및
- 생성물인 수소 및 일산화탄소를 취출하기 위한 수단,
과 함께 포함하며, 0이 아닌 비율의 가스상 수소 생성물 스트림 ⅰ)을 탈수/이차 이산화탄소제거 장치로 보내기 위한 라인들 및 퍼지 가스 스트림 ⅲ) 및 플래시 가스 스트림 ⅳ)를 합성가스 생성 장치에 대한 공급물로 보내기 위한 라인들을 포함하는 것을 특징으로 한다.
상기 설비는 상기 정의된 방법들 중 임의의 것을 실행하기 위해 개조 또는 구축될 수 있다.
상기 합성가스 생성 장치가 천연 가스 또는 경질 탄화수소류의 공급원으로부터 공급받으며, 적어도 탈황 장치, 예비개질 장치 및 스팀 개질 장치를 포함하는 경우, 상기 설비는 일산화탄소 스트림을 제외한, 상기 분리 장치로부터 나오는 0이 아닌 비율의 적어도 1종의 스트림들을 탈황 장치 및/또는 예비개질 장치 및/또는 개질 장치로 공급하기 위한 라인들을 포함한다.
그러므로, 상기 설비는 하기의 전체 또는 일부의 하기 수단들을 포함할 수 있다:
- 이산화탄소제거 장치로부터 나오는 이산화탄소-풍부 가스 및/또는 상기 합성가스 생성 장치로 공급되기 위해 유입된 이산화탄소의 적어도 일부를 압축하기 위한 적어도 하나의 압축 수단, 및 이산화탄소제거 장치로부터 나오는 이산화탄소-풍부 가스 및/또는 상기 합성가스 생성 장치로 공급되기 위해 유입된 이산화탄소의 적어도 일부를 압축하기 위한 상기 압축 수단의 주입구에, 상기 재순환된 스트림들의 전체 또는 일부를 보내기 위한 적어도 하나의 라인;
- 합성가스 생성 장치의 탈황 장치로 공급되는 수소를 압축하기 위한 적어도 하나의 압축 수단 및 합성가스 생성 장치의 탈황 장치로 공급되는 수소를 압축하기 위한 상기 압축 수단의 주입구에, 상기 재순환된 스트림들의 전체 또는 일부를 보내기 위한 적어도 하나의 라인; 및
- 합성가스 생성 장치로 공급되는 가스상 탄화수소를 압축하기 위한 적어도 하나의 압축 수단 및 합성가스 생성 장치로 공급되는 가스상 탄화수소를 압축하기 위한 압축 수단의 주입구에, 상기 재순환된 스트림들의 전체 또는 일부를 보내기 위한 적어도 하나의 라인.
상기 설비는 또한 분리 장치 또는 정제 장치에 의해 제조되는 수소 생성물의 압축을 위한 적어도 하나의 압축 수단, 압축 후 수소 생성물 스트림의 분획을 취출하기 위한 수단, 및 상기 분획을 상기 합성가스 생성 장치로 보내기 위한 적어도 하나의 라인을 포함할 수도 있다.
본 발명은 이제 본 발명의 방법을 실행하는 방법들을 설명하는, 하기 도면들을 참조로 기술될 것이다.
도 1 내지 4는, 본 발명에 따른 가스 스트림들을 재순환하면서, 상기 합성가스를 생성 및 분리시키기 위한 설비를 도식적으로 보여준다.
도 1은 콜드 박스에서 제조된 수소가 이어서 PSA 장치에서 정제되는 본 발명을 실행하는 한 방법을 예시한다. 재순환된 스트림들은 상기 합성가스 생성 장치로 공급되기 전에 CO2 압축기에 의해 압축된다.
도 2 내지 4는 콜드 박스에 의해 제조된 수소가 소비자의 요구조건에 적합한 순도를 갖는 본 발명의 대안적 형태들을 제시한다. 0이 아닌 분획의 제조된 수소가 분취되어 퍼지 및 플래시 가스들과 함께 재순환되기 전에 재생 가스로서 사용된다.
도 2에 나타난 실행 방법에 따라, 상기 가스들은 CO2 압축기를 통해 재순환된다.
도 3에 나타난 실행 방법에 따라, 상기 가스들은 전용 수소 압축기를 통해 수소첨가탈황(HDS) 장치로 재순환된다.
도 4에 나타난 실행 방법에 따라, 상기 가스들은 상기 합성가스 생성 장치로 공급되는 탄화수소 공급원료로 재순환된다.
본 발명은 이들 실행 방법들에 제한되지 않는 것으로 이해되어야 한다. 당업자는 특히 이들 실행 방법들에서 설명된 생성, 처리 및 재순환 기법들의 대안적 변형들을 구상할 수 있을 것이다.
도 1에서, 탄화수소류(예를 들어, 천연 가스)의 스트림 1은 합성가스 생성 장치 2로 공급되며, 장치 2에서 생성된 합성가스 스트림 3은 아민 스크러빙 장치 4를 통과하여 이산화탄소를 제거하고, 이는 가스 스트림 5를 통해 회수된다. 이산화탄소제거된 합성가스 6에 대해, 이어서 스트리핑 장치 7에서 그의 물 및 잔류 CO2를 제거하여, 천연 가스에 또는 장치 2로 공급되는 임의의 기타 유체(도시되지 않음)에 초기부터 존재한 질소 및 아르곤과 함께, 수소, 일산화탄소 및 메탄을 함유 하는 가스 스트림 8을 제조하도록 한다.
이어서, 상기 가스 스트림을 극저온 분리 장치 9에서 분리하여, 일산화탄소-풍부(전형적으로 99％) 가스상 생성물 10, 수소-풍부 가스 11, 메탄 퍼지 12 및 플래시 가스 13을 제조하도록 한다.
소비자의 요구조건들에 대해 불충분한 순도를 갖는 가스 11은, 정제 단계를 거쳐야한다. 상기 단계에 앞서, 가스 11은 장치 7에 대한 재생 가스로서 사용되어 여기서 흡착층들 중 하나를 재생하는데 사용되는 그의 분획 11a 및 그의 우회하는 분획 11b로 분할된다. 상기 분획 11a는 본질적으로 물뿐 아니라 CO2도 포함한다. 이어서, 상기의 두 분획들을 조합하고, 정제된 수소 스트림 15(전형적으로 99％ 이상의 순도를 가짐) 및 PSA 테일 가스 16을 제공하도록 결과 스트림을 PSA(압력 스윙 흡착) 장치 14로 보낸다.
CO2 스트림 17을 설비로 유입하고, 합성가스 생성 장치 2로 공급하기 전에 압축기 18에서 압축한다.
이산화탄소제거 장치에서 나오는 메탄 퍼지 12, 플래시 가스 3, PSA 테일 가스 16 및 CO2 5를 장치 2로 재순환하고, 스트림 17과 함께 압축기 18로 공급되도록 보내져, 합성가스 생성 장치 2로 공급되기 전에 그 안에서 압축된다.
수정으로서 또는 부가적으로, 합성가스 생성이 개질(가능하게는 예비개질) 단계 전에 수소첨가탈황 단계를 포함하는 경우, 수소 스트림 15의 분획(도면에서 점선 참조된 15a)이 수소첨가탈황 장치(장치 2에서 점선 참조된 2a)로 보내질 수 있다.
도 2에 있어서, 도 1에서의 것들과 동일한 참조 번호들을 갖는 설비의 스트림들 및 구성 요소들은 도 1에서 표시된 스트림들 및 구성 요소들에 상응한다. 따라서, 탄화수소 스트림 1은 합성가스 생성 장치 2로 공급되고, 장치 2에서 생성된 합성가스 스트림 3은 아민 스크러빙 장치 4를 통과하여 이산화탄소를 제거하고, 이는 가스 스트림 5를 통해 회수된다. 이산화탄소제거된 합성가스 6에 대해, 이어서 스트리핑 장치 7에서 그의 물 및 잔류 CO2를 제거하여, 탄화수소류에 또는 장치 2로 공급되는 임의의 기타 유체(도시되지 않음)에 초기부터 존재한 질소 및 아르곤과 함께, 수소, 일산화탄소 및 메탄을 함유하는 가스 스트림 8을 제조하도록 한다.
가스 스트림 8은 이어서, 일산화탄소-풍부(전형적으로 99％) 가스상 생성물 20, 수소-풍부 가스 21, 메탄 퍼지 22 및 플래시 가스 23을 제조하기 위해, 극저온 분리 장치 19에서 분리된다.
상기 예에서, 상기 가스 21은 추가의 정제 단계를 부가하지 않고도 소비자의 요구조건들에 대해 충분한 수소 순도를 갖는다. 상기 수소의 일부분이 취출되어, 메탄 퍼지 22 및 플래시 가스 23과 함께, 재생 가스로서 장치 7에 보내질(점선에 의한 우회로와 함께) 가스 스트림 24를 형성하도록 한다.
CO2 스트림 17을 설비로 유입하고, 합성가스 생성 장치 2로 공급하기 전에 압축기 18에서 압축한다.
재생 후, 이산화탄소제거 장치 4로부터 나오는 가스 24 및 CO2 스트림 5가 조합되고 장치 2로 재순환되며, 스트림 17과 함께 압축기 18의 공급부로 보내져, 생성 장치 2로 공급되기 전에 그 안에서 압축된다.
도 3에 있어서, 도 1 또는 도 2에서의 것들과 동일한 참조 번호들을 갖는 설비의 스트림들 및 구성 요소들은 상기 도면들에서 표시된 스트림 및 구성 요소들에 상응한다.
도 2에서와 마찬가지로, 상기 가스 21은 후속의 정제 단계 없이도 소비자에게 직접 판매되기에 충분한 수소 순도를 갖는다. 상기 수소의 일부분이 취출되어, 메탄 퍼지 22 및 플래시 가스 23과 함께, 재생 가스로서 장치 7에 보내질(점선에 의한 우회로와 함께) 가스 스트림 24를 형성하도록 한다.
도 3에서, 재생 후, 상기 가스 24는 사전 수소첨가탈황 단계와 함께 합성가스의 생성이 일어나는 장치 2로 재순환되고-장치 2의 HDS 모듈로 공급되는 수소를 압축하기 위한 수소 압축기 30으로 공급되도록, 재생에 사용되는 상기 가스 24가(우회로와 함께) 보내지도록 선택된다.
상기 수소는 다양한 공급원으로부터 나올 수 있다. 따라서, 수정으로서 또는 부가적으로, 상기 수소 생성물 스트림 21의 두 번째 분획(점선, 도면에는 참조되지 않음)이 압축기 30을 통해 수소첨가탈황 장치로 보내질 수 있다. 또 다른 수정(도시되지 않음)에 따르면, 일부 수소가, 수소 생성물 압축 전용 압축기에서 압축된 후 상기 스트림 21로 취출될 수 있다. 이 경우, 상기 수소압이 충분하다면, 이는 추가의 압축 없이 HDS 장치로 공급될 수 있다. 수소 스트림 31은 선택적으로 상기 설비로 유입되며, 합성가스 생성 장치 2로 공급되기 전에 압축기 30에서(요구조건들에 따라) 압축된다.
설비의 다양한 압축 선택안들을 현명하게 사용하거나 적응시킴으로써, 압축 비용들이 최소화될 것임에 틀림이 없다.
도 4에 있어서, 도 1, 도 2 및 도3에서의 것들과 동일한 참조 번호들을 갖는 설비의 스트림들 및 구성 요소들은 상기 도면들에서 표시된 스트림들 및 구성 요소들에 상응한다.
도 2 및 도 3에서와 같이, 스트림 21은 후속의 정제 단계 없이도 소비자에게 직접 판매되기에 충분한 수소 순도를 갖는다. 상기 수소의 일부분이 취출되어, 메탄 퍼지 22 및 플래시 가스 23과 함께, 재생 가스로서 장치 7에 보내질(점선에 의해 나타나는 우회로와 함께) 가스 스트림 24를 형성하도록 한다.
도 4에서, 재생 후, 상기 가스 24는 상기 탄화수소 공급원료 1의 보충으로서 장치 2로 그리고 기존 공급원료 압축기 32의 업-스트림으로 재순환된다.
수정으로서, 공급원료 압축기를 사용할 필요 없이 공급원료 1이 충분한 압력으로 이용가능할 때, 상기 스트림 21을 보충 공급원료로서 사용하기 위해, 전용 압축기를 사용하거나 생성물 압축기 후의 스트림 21내의 수소를 취출하는 것이 필요할 것이다.
따라서, 상기 실시예들에서 설명된 바와 같이, 극저온 분리 장치에 의해 제조된 스트림들을 사용하여 다양한 방식으로 합성가스 생성 단계로 공급하는 것이 가능하다. 이들은 공급원료로서, 탄화수소 공급원료에 대한 부분적 치환으로서, 수소로서, 탈황 수소의 부분적 치환으로서 및/또는 CO2로서 사용될 수 있다.
본 발명에 따른 방법이 적용되는 용도에 관계없이, 상기 재순환된 스트림들은 합성가스 생성 장치를 공급하는데 기여한다. 이들은 질소, 헬륨 및 기타 비활성 가스들을 전혀 함유하지 않기 때문에, 이들은 생성되는 합성가스의 조성을 개질시키는 한편, 상기 구성체들의 함유량을 감소시킨다.
본 발명의 이점들은 상당히 많고, 특히 하기가 언급될 수 있다:
- 일산화탄소 생성물 중 비활성 가스의 함유량(특히 질소 또는 아르곤)을 최소화시킬 수 있다. 상기의 점은 항상 유익하지만, 공급 가스 내의 비활성 가스 함유량이, CO와 동시에 부산물 가스 스트림들을 재순환시키지 않고, 소비자의 규정들을 충족시키기 위해, CO로 부터 1종 이상의 비활성 가스들을 분리하기 위한 추가의 단계를 투자하는 것이 필요한 경우, 특히 그러할 것이다;
- 제조된 CO 이외의 모든 탄소 함유 분자들을 생성 단계에 대한 공급물로 재순환시키면서, CO 제조를 증가시킨다;
- H2 및 CO 제조 수율을 증가시킨다;
- 합성가스 생성 장치의 연료 균형을 불안정화 시킨다(가연성 가스로서 연소되도록 일반적으로 재순환되는 오프(off) 가스 및 폐가스 대신, 연료로서 천연 가스의 일부분을 증가시킴으로써);
- 연소기들로 보내지는 발열량을 감소시킨다;
- 연소기 내의 화염 온도를 감소시킨다;
- 수소 수율을 감소시키지 않고, 분리 동안의 수소 생성물을 건조 단계에 대한 재생 가스로서 사용하는 것 그리고 수소 생성물을 정제하기 위한 후속적 단계 없이 그러함이 가능하다;
- 합성가스 생성을 위한 장비의 크기를 최소화한다; 그리고
- 반응기로부터의 산출로서 제조된 가스들의 H2/CO 비율을 조정한다.
본 발명의 기타 이점들은, 통상의 압축기가 몇몇 유체들을 압축하는데 사용될 것이라는 사실과 함께, 시설에 존재하는 다양한 압축기들의 최적 사용으로부터 얻어진다. 이는 설비의 신뢰도를 개선하는 한편, 그의 비용을 최소화시킨다. 이들 이점들 중에서, 하기가 주목되어야 한다:
- 기계들의 수를 최소화한다;
- 하나 이상의 왕복 또는 피스톤 압축기들 대신 원심 압축기가 사용될 수 있다;
- 라인들의 수가 감소된다; 그리고
- 상기 장치 내의 압축된-가스 주입구 지점들의 수가 제한된다.

Claims (17)

  1. a) 수소 및 일산화탄소뿐 아니라, 또한 메탄, 이산화탄소, 물, 및 질소 및 아르곤에서 선택된 적어도 1종의 불순물을 함유하는, 탄화수소 개질 가스(reforming gas)와 같은 합성가스를 생성하는 단계;
    b) 일차 이산화탄소제거 장치에서 단계 a)로부터 나오는 합성가스를 탈탄산화하여, 이산화탄소 스트림 및 이산화탄소 함유량이 감소한 합성가스를 함유하는 스트림을 형성시키는 단계;
    c) 단계 b)로부터 나오는 합성가스를 흡착층으로 통과시킴으로써 상기 합성가스에 함유된 물 및 잔류 이산화탄소를 제거하는 단계;
    d) 잔류 구성 성분을 분리하여, 적어도
    ⅰ) 수소 생성물 가스 스트림,
    ⅱ) 질소 및 아르곤에서 선택된 적어도 1종의 불순물을 추가로 포함하는, 일산화탄소 생성물 가스 스트림,
    ⅲ) 메탄-풍부 퍼지(purge) 가스 스트림 및
    ⅳ) 수소, CO 및 메탄을 함유하는 플래시(flash) 가스 스트림을 형성하는 단계를 포함하며,
    e) 수소-풍부 스트림 ⅰ)의 전체 또는 일부를 포함하는 재생 가스의 통과에 의해 단계 c)의 흡착층을 재생시키는 단계; 및
    f) 단계 a)로 공급하기 위해 단계 d)로부터 나오는 스트림 ⅲ) 및 ⅳ)를 재순환시키는 단계
    를 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는, 탄화수소 공급원료로부터 수소 및 일산화탄소의 동시적 제조 방법.
  2. 제 1 항에 있어서, 스트림 ⅰ)의 전체 또는 일부를 재생 가스로서 사용하고, 이어서, 소비자 요구조건들을 위한, 순수한 수소 스트림 및 PSA 테일 가스(tail gas)를 제조하기 위해, PSA 정제 장치에서 상기 스트림 전체를 정제하는 방법.
  3. 제 2 항에 있어서, 상기 PSA 테일 가스가 단계 a)로의 공급을 위해 재순환되도록 가스 스트림 ⅲ) 및 ⅳ)에 첨가되는 방법.
  4. 제 1 항에 있어서, 상기 스트림 ⅰ)은 소비 제품을 구성하는 첫 번째 분획 및 단계 e)를 실시하는데 사용되는 두 번째 분획을 포함하는, 적어도 두 분획으로 분리되며, 상기 두 번째 분획은 이어서 단계 a)로의 공급을 위해 재순환되는 것을 추가로 특징으로 하는 방법.
  5. 제 1 항 내지 제 4 항 중 어느 한 항에 있어서, 단계 b)에서 제조된 이산화탄소의 전체 또는 일부가 또한 단계 a)로의 공급을 위해 재순환되는 것을 특징으로 하는 방법.
  6. 제 1 항 내지 제 4 항 중 어느 한 항에 있어서, 유입된 이산화탄소를 단계 a)에 추가로 공급하는 방법.
  7. 제 1 항 내지 제 4 항 중 어느 한 항에 있어서, 단계 d)가 질소제거 단계를 포함하지 않는 것을 특징으로 하는, 질소 함유량이 낮은 일산화탄소의 제조를 위한 방법.
  8. 제 7 항에 있어서, 상기 탄화수소 공급원료가 1 내지 1.5％의 질소 함유량을 갖는 천연 가스로 이루어지는 것을 특징으로 하는, 1.1％ 미만의 질소 함유량을 갖는 일산화탄소의 제조를 위한 방법.
  9. 제 1 항 내지 제 4 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 일산화탄소를 아세트산 또는 폴리카보네이트로 전환하는 하나 이상의 단계들을 추가로 포함하는 방법.
  10. - 탄화수소 공급원;
    - 합성가스 생성 장치;
    - 합성가스 일차 이산화탄소제거 장치;
    - 탈수/이차 이산화탄소제거 장치; 및
    - 적어도 가스상 수소 생성물 스트림, 가스상 일산화탄소 생성물 스트림, 퍼지 가스 스트림 및 플래시 가스 스트림으로의 분리를 위한 분리 장치를
    - 탄화수소 공급원과 합성가스 생성 장치를 연결하고, 상기 합성가스 생성 장치를 일차 이산화탄소제거 장치에 연결하고, 일차 이산화탄소제거 장치를 탈수 장치에 연결하고 상기 탈수 장치를 분리 장치에 연결하는 라인들; 및
    - 생성물인 수소 및 일산화탄소를 취출하기 위한 수단
    과 함께 포함하며, 가스상 수소 생성물 스트림의 일부를 탈수/이차 이산화탄소제거 장치로 보내기 위한 라인들 및 퍼지 가스 스트림 및 플래시 가스 스트림을 합성가스 생성 장치에 대한 공급물로 보내기 위한 라인들을 포함하는 것을 특징으로 하는, 수소 및 일산화탄소의 동시적 제조를 위한 설비.
  11. 제 10 항에 있어서,
    - PSA 정제 장치,
    - 탈수/이차 이산화탄소제거 장치로부터의 가스상 수소 스트림을 PSA 정제 장치로 보내기 위한 라인, 및
    - 분리 장치로부터의 잔류 가스상 수소 생성물 스트림을 PSA 정제 장치로 보내기 위한 라인
    을 추가로 포함하는 설비.
  12. 제 11 항에 있어서, PSA 테일 가스를 퍼지 가스 스트림 및 플래시 가스 스트림과 함께 합성가스 생성 장치로 보내기 위한 라인을 추가로 포함하는 설비.
  13. 제 10 항에 있어서, 탈수/이차 이산화탄소제거 장치로부터의 가스상 수소 스트림의 일부를 합성가스 생성을 위한 공급물로 보내기 위한 라인을 추가로 포함하는 설비.
  14. 제 10 항에 있어서, 상기 합성가스 생성 장치는 천연 가스 또는 경질 탄화수소류의 공급원으로부터 공급받으며, 적어도 탈황 장치, 예비개질 장치 및 스팀 개질 장치를 포함하며, 상기 설비가 일산화탄소 스트림을 제외한, 상기 분리 장치로부터 나오는 적어도 1종의 스트림들의 일부를 탈황 장치, 예비개질 장치 및 개질 장치로 이루어진 군에서 선택된 하나 이상의 장치로 보내기 위한 라인들을 포함하는 것을 특징으로 하는 설비.
  15. 제 10 항에 있어서, 이산화탄소제거 장치로부터 나오는 이산화탄소-풍부 가스, 또는 상기 합성가스 생성 장치에 공급하기 위해 유입된 이산화탄소, 또는 이들 둘 다의 적어도 일부를 압축하기 위한 적어도 하나의 압축 수단, 및 이산화탄소제거 장치로부터 나오는 이산화탄소-풍부 가스, 또는 상기 합성가스 생성 장치에 공급하기 위해 유입된 이산화탄소, 또는 이들 둘 다의 적어도 일부를 압축하기 위해 상기 압축 수단의 주입구로 재순환된 스트림들의 전체 또는 일부를 보내기 위한 적어도 하나의 라인을 추가로 포함하는 설비.
  16. 제 10 항에 있어서, 합성가스 생성 장치의 탈황 장치로 공급되는 수소를 압축하기 위한 적어도 하나의 압축 수단 및 합성가스 생성 장치의 탈황 장치로 공급되는 수소를 압축하기 위해 상기 압축 수단의 주입구로 재순환된 스트림들의 전체 또는 일부를 보내기 위한 적어도 하나의 라인을 추가로 포함하는 설비.
  17. 제 10 항에 있어서, 합성가스 생성 장치로 공급되는 가스상 탄화수소를 압축하기 위한 적어도 하나의 압축 수단 및 합성가스 생성 장치로 공급되는 가스상 탄화수소를 압축하기 위해 압축 수단의 주입구로 재순환된 스트림들의 전체 또는 일부를 보내기 위한 적어도 하나의 라인을 추가로 포함하는 설비.
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