CN101189183B - 同时生产氢气和一氧化碳的方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种同时生产氢气和一氧化碳的方法，其在于生产一种合成气，使所述气体通过吸附剂床使其脱碳并除去水和残留二氧化碳，然后分离剩余组分形成至少一种富H2流、含有至少一种选自氮气和氩气的杂质的CO流、富甲烷吹扫气流和闪蒸气流。本发明方法还在于通入包括至少一种非零比例的生成的H2流的再生气体使吸附剂床再生并使至少吹扫气和闪蒸气再循环用于给合成气生产阶段提供原料。

Description

同时生产氢气和一氧化碳的方法
本发明涉及一种同时生产氢气和一氧化碳的方法和实施该方法的装置。
生产一氧化碳和氢气的方法可以分成两部分：
-生产合成气(主要含有H2、CO、CH4、CO2和N2的混合物)。在各种工业化合成气生产方法中，可提到的包括蒸汽重整、部分氧化、自热重整等，其中蒸汽重整被认为是最重要的方法。根据要重整混合物的组成，通常在蒸汽重整之前进行预处理步骤，尤其是加氢脱硫步骤和预重整步骤。在说明书的其它部分，除非相反指示，提到“合成气生产”时将覆盖导致合成气生产的所有步骤，提到“合成气生产单元进料”(用流体)或“输送(流体)到合成气生产单元的进料”是指将流体，其部分或全部组分存在于合成气中，传送至所述单元。在给生产单元供料的流体中，尤其要提到烃原料、用于脱硫步骤的氢气、用于预重整和重整步骤的氧化流体，包括水蒸气和二氧化碳；和
-合成气的净化，其主要步骤是：
●初步脱碳，目的是除去来自生产步骤的合成气中含有的大部分CO2，所述的脱碳通常是通过用胺洗涤合成气来实现；
●脱水/第二次脱碳，通常也称作汽提，在该步骤中汽提掉气体中的水和残留的二氧化碳。通过使气体通过吸附剂床来实现该步骤。汽提装置通常包括两个交替操作的吸附罐，当一个处于吸附阶段时，另一个就处于逆流脱附阶段或者再生阶段。再生阶段使用的再生气体必须是干燥的并且不含二氧化碳。
●分离，通常是通过低温方法进行的低温处理(在冷箱中)，以满足消费者要求的流率和纯度来生产一氧化碳和氢气(或两种的混合物)。在分离步骤过中，会产生尾气。它们含有在提供给消费者的产品中所不期望的组分，同时这些尾气中夹带非零数量的氢气和一氧化碳。这使得分离单元的效率降低。
通常用液体甲烷洗涤来实现分离，这可能获得纯一氧化碳并使回收率可能高达99％，以及氢气，其中一氧化碳的含量通常在几ppm到1％的范围内，和用作燃料的富甲烷废气。
另一种方法是部分冷凝合成气流以生产纯一氧化碳和纯氢气，以及闪蒸气体和主要由CO和CH4组成的低压废气，也称作甲烷吹扫气体。当烃原料中的氮含量太高时，需要增加使产生的CO脱氮的低温步骤。
EP-A-0359629中描述了这类方法。
当务之急是降低一氧化碳和/或氢气生产装置的操作和投资成本，同时提高产率和质量。
因而，EP-A-0790212描述了一种方法，其中富含残留甲烷的馏分被循环至原料流体中用以降低生产每摩尔CO特定消耗的烃。
此外，汽提装置再生使用的气体必须干燥并不含二氧化碳。
在许多情况下，将通过冷箱生产的氢气(含有高达1mol％CO)用作为汽提再生气体，然后在送给最终消费者之前将其输送至基于吸附剂操作的净化单元(PSA)。
但是，如果冷箱的设计考虑的是直接生产满足消费者纯度标准的氢气，除了抽出部分产品和降低装置的氢气产出之外，不可能再使用这种气体做再生气体。
还有在生产通常含有50％氢气的一氧化碳-氢气混合物的情况下，因为残留在废气中的氢气数量太低以致于不能用于汽提装置中的再生，因此必须寻找另一种做再生气体的气体。
因此，一个已知的方案是生产额外数量的氢气，将其用作汽提再生气体，然后最终用作燃料。
EP-A-1503953描述了一种方法，其中富氢气体用作汽提单元的再生气体之后，将富氢气体循环至脱碳单元上游的合成气中。
此外，如上所述，为了满足消费者要求的纯度标准，可能需要从冷箱输出的一氧化碳产品中汽提出存在的一些杂质。这是因为，在冷箱的出口，一氧化碳还含有存在于合成气中作为其组分的氮气和氩气，所述组分具有与CO非常接近的理化特性，其不能通过用于分离合成气其它组分的分离设备与后者分离。这些气体杂质通常是惰性气体，但是它们的存在，或者甚至它们的积聚，是最成问题的，因为它们要求太大的设备，增加能量消耗等。
因而，通常需要降低冷箱输出的一氧化碳产品中的氮含量，特别是当一氧化碳产品用于包括合成乙酸的某些合成的初始物料时；还有当初始的烃富含氮气时。类似地，也需要降低氩气含量，氩气可能来自部分氧化步骤或自热重整步骤使用的氧气中。
因此除去氮气的已知方法在于配备具有脱氮塔(或一种用于除去氩气的塔)的分离单元(冷箱)，所述脱氮塔目的在于除去分离单元产生的一氧化碳中的氮气(或氩气)，以使氮气(氩气)含量符合消费者的标准。但是，该方法在运行和投资成本方面非常高昂。
本发明的方法使得有可能降低分离单元输出的一氧化碳产品中的氮气含量和氩气含量。对CO产品脱氮的要求因此减弱，或者脱氮步骤可以省略。这同样适用于氩气。
本发明方法的另一个优点是可以将分离期间生产的氢气用作干燥步骤的再生气体，而不降低氢气的产出率，即使没有随后的氢气净化步骤(尤其是通过变压吸附，即PSA)也一样。
本发明的另一个优点在于优化使用生产单元可使用的各种压缩机，因而可使它们的数量降至最少，改进装置的可靠性，并使成本最小化。
按照本发明的一个方案，提出了一种由烃原料同时生产氢气和一氧化碳的方法，所述方法包括以下步骤：
a)生产合成气，例如烃重整气，其主要含有氢气和一氧化碳，还含有甲烷、二氧化碳、水和至少一种选自氮气和氩气的杂质；
b)在初步脱碳单元中对来自步骤a)的合成气脱碳，形成二氧化碳气流和具有降低的二氧化碳含量的含合成气气流；
c)通过使来自步骤b)的合成气通过吸附剂床除去其中的水和残留的二氧化碳；
d)将剩余组分分离，形成至少：
i)氢气产品气流，
ii)一氧化碳产品气流，其进一步包括至少一种选自氮气和氩气的杂质，
iii)富甲烷吹扫气流，和
iv)含有氢气、CO和甲烷的闪蒸气流，
特征在于该方法进一步包括以下步骤：
e)通入包括至少非零比例的富氢气流i)的再生气体使步骤c)的吸附剂床再生；和
f)将来自步骤d)的气流iii)和iv)再循环提供给步骤a)。
按照其它可以选择的方面，本发明还涉及：
-一种方法，其中将全部或部分气流i)用作再生气体，然后将全部气流在PSA净化装置中净化以生产满足消费者要求的纯氢气流和PSA尾气；
-一种方法，其中将PSA尾气加入到循环给步骤a)供料的气流iii)和iv)中；
-一种方法，其中将气流i)分成至少两部分，第一部分作为消费者产品，第二部分用于执行步骤e)，特征进一步在于随后将所述的第二部分循环供给步骤a)；
-一种方法，其特征在于步骤b)中产生的全部或部分二氧化碳也循环到步骤a)的进料中；
-一种方法，其特征在于通过输入的二氧化碳进一步给步骤a)提供进料；
-一种生产低氮含量的一氧化碳气流的方法，其特征在于步骤d)不包括脱氮步骤；
-一种由烃原料生产氮含量低于1.1％的一氧化碳气流的方法，该烃原料由氮含量为1到1.5％的天然气组成；和
-一种方法，其进一步包括将一氧化碳转化成乙酸或聚碳酸酯的一个或多个步骤。
按照本发明的另一个方面，提供一种用于同时生产氢气和一氧化碳的装置，所述装置包括：
-烃源；
-合成气生产单元；
-合成气初步脱碳单元；
-脱水/二次脱碳单元；和
-分离单元，用于分离成至少一种气体氢气产品流、一种气体一氧化碳产品流、一种吹扫气流和一种闪蒸气流；
以及：
-连接烃源和合成气生产单元的管线，将合成气生产单元连接至初步脱碳单元的管线，将初步脱碳单元连接至脱水单元以及将脱水单元连接至分离单元的管线；和
-用于引出氢气和一氧化碳产品的部件；
其特征在于包括将非零比例的气体氢气产品流i)送至脱水/二次脱碳单元的管线和用于将吹扫气流iii)和闪蒸气iv)流输送和供给合成气生产单元的管线。
可以对装置进行改变或构建以用于实施上述任何一种方法。
在合成气生产单元由天然气源或轻烃源作为原料、且包括至少一个加氢脱硫单元、一个预重整单元和一个蒸汽重整单元的情况下，所述装置包括用于输送非零比例的至少一种来自分离单元的气流的管线，其中不包括一氧化碳气流，将其提供给脱硫单元和/或预重整单元和/或重整单元。
装置可以包括全部或部分下述：
-至少一个压缩单元，用于压缩来自脱碳单元的至少部分富二氧化碳气体和/或输入的二氧化碳以供给合成气生产单元，和至少一条管线，用于将全部或部分再循环气流输送至所述压缩单元入口以压缩来自脱碳单元的至少部分富二氧化碳气体和/或输入的二氧化碳以供给合成气生产单元；
-至少一个压缩单元，用于压缩供给合成气生产单元中的脱硫单元的氢气，和至少一条管线，用于将全部或部分再循环气流输送至所述压缩单元的入口以压缩供给合成气生产单元中的加氢脱硫步骤的氢气；和
-至少一个压缩单元，用于压缩供给合成气生产单元的气体烃，和至少一条管线，用于将全部或部分再循环气流输送至压缩单元的入口以压缩供给合成气生产单元的气体烃。
装置还可包括用于压缩由分离单元或净化单元生产的氢气产品的至少一个压缩单元、抽出压缩后部分氢产品气流的机构，和输送所述部分至合成气生产单元的至少一条管线。
现在参考附图描述本发明，举例说明实施本发明的方法。
图1到4示意性地示出按照本发明伴有循环气流来生产和分离合成气的装置。
图1示出实施本发明的一种方法，其中将冷箱中生产的氢气随后在PSA单元中净化。在提供给合成气生产单元之前，再循环气流通过CO2压缩机压缩。
图2到4示出本发明可替换的形式，其中通过冷箱生产的氢气具有适合消费者要求的纯度。将非零比例的所生产的氢气取出，在与吹扫气体和闪蒸气体循环之前用作再生气体。
按照图2所示的实施方法，气体经由CO2压缩机循环。
按照图3所示的实施方法，气体经由专用的氢气压缩机循环至加氢脱硫(HDS)单元。
按照图4所示的实施方法，将气体再循环至合成气生产单元的烃原料进料中。
可以理解，本发明不限于这些实施方法。本领域普通技术人员能够构思出本发明以上所述实施方法具体的生产、处理和循环技术的可选择的方案。
在图1中，烃气流1(例如天然气)进入合成气生产单元2，单元2生产的合成气流3通入胺洗涤单元4以除去二氧化碳，二氧化碳随后经由气流5回收。然后在汽提单元7中汽提掉脱碳合成气6中的水和残留CO2，生产气流8，该气流含有氢气、一氧化碳和甲烷以及初始存在于提供给单元2的天然气中或者所有其它流体(没有显示)中的氮气和氩气。
随后将所述气流在低温分离单元9中分离，生产富一氧化碳(通常99％)气相产品10、富氢气体11、甲烷吹扫气体12和闪蒸气体13。
气体11具有不满足消费者要求的纯度，必须经过净化步骤。在该步骤之前，气体11被分割成用作单元7的再生气体的11a和旁路部分11b，其中11a用来再生吸附剂床中的一个床。11a实质上携带水，还有CO2。然后将两部分合并，将获得的气流送至PSA(变压吸附)单元14，以提供净化的氢流15(通常具有99％或更高的纯度)和PSA尾气16。
将CO2气流17输入到装置，在送入合成气生产单元2之前在压缩机18中将其压缩。
将甲烷吹扫气12、闪蒸气13、PSA尾气16和来自脱碳单元的CO25向单元2循环，为了在提供给合成气生产单元2之前将其压缩，和气流17一起输送到压缩机18。
作为一种变化或附加方案，当合成气生产包括重整(可能是预重整)步骤之前的加氢脱硫步骤时，可以将氢气流15的一部分(图中虚线表示的15a)输送至加氢脱硫单元(单元2中虚线表示的2a)。
在图2中，附图标记与图1中附图标记相同的物流和装置组成部件对应图1中的物流和装置组成部件。因而，烃流1进入合成气生产单元2，单元2生产的合成气流3通过胺洗涤单元4以除去二氧化碳，二氧化碳经由气流5抽出。脱碳合成气6然后在汽提单元7中汽提掉其中的水和剩余二氧化碳以生产气流8，该气流含有氢气、一氧化碳和甲烷、以及初始存在于提供给单元2作为进料的烃或任何其它流体(未示出)中的氮气和氩气。
然后在低温分离单元19中将气流8分离以生产富一氧化碳(通常99％)气体产品20、富氢气体21、甲烷吹扫气22和闪蒸气体23。
在这个实例中，气体21具有足以满足消费者要求的氢气纯度，不必增加额外的净化步骤。抽出部分该氢气与甲烷吹扫气体22和闪蒸气体23形成气流24，作为再生气体送入单元7(具有虚线所示的旁路)。
将CO2气流17输入到装置，在送入合成气生产单元2之前在压缩机18中将其压缩。
在再生之后，气体24和来自脱碳单元4的CO2气流5合并，循环至单元2，在进入合成气生产单元2之前与气流17一起输送给压缩机18进行压缩。
在图3中，附图标记与图1或图2中附图标记相同的物流和装置组成部件对应这些附图中的物流和装置组成部件。
同图2的实例所述，气体21具有足以直接销售给消费者的氢气纯度而不需要随后的净化步骤。抽出部分氢气与甲烷吹扫气体22和闪蒸气体23形成气流24，作为再生气体送入单元7(具有虚线所示的旁路)。
在图3中，在再生之后，将气体24再循环至进行合成气生产的单元2，这里具有加氢脱硫步骤，故选择将用于再生的气体24(与旁路一起)输送给氢气压缩机30，所述压缩机用于压缩提供给单元2的加氢脱硫步骤(HDS模块)的氢气。
氢气可以有各种来源。因而，作为一种变化或附加方案，可以将氢气产品流21的另一部分(虚线，图中没有标记数字)经由压缩机30输送至加氢脱硫单元。根据另一种变化(没有显示)，在经过氢气产品流的专用压缩机压缩之后，还可以抽出气流21中的一些氢气。在这种情况下，如果氢压是足够的，就可以直接供给HDS单元而不需要额外的加压。任选将氢气流31输入到装置中，在提供给合成气生产单元2之前在压缩机30中压缩(根据要求)。
通过明智地使用或改变装置的压缩选项，压缩成本因而最小化。
在图4中，附图标记与图1、图2或图3中附图标记相同的物流和装置组成部件对应这些附图中的物流和装置组成部件。
如在图2和3的例子中，气流21具有足以直接销售给消费者的氢气纯度而不需要随后的净化步骤。抽出部分氢气与甲烷吹扫气体22和闪蒸气体23形成气流24，作为再生气体送入单元7(具有虚线所示的旁路)。
在图4中，在再生之后，气体24作为烃原料1的补充并从原料压缩机32的上游位置循环至单元2中。
作为一种变化，如果原料1是在足够的压力下获得的，则不必使用原料压缩器，但为了使用气流21作为补充原料，必须使用专用压缩机或者在产品压缩机之后抽出气流21中的氢气。
因而，如此前的实例所示，可使用低温装置生产的气流以各种方式循环提供给合成气生产步骤，它们可以用作原料，作为烃原料的部分替代物，作为氢气，作为脱硫氢气的部分替代物，和/或作为CO2。
无论将本发明的方法用于何种用途，这些再循环气流为合成气生产单元提供原料作出贡献。因为它们不含氮、氦和其它的惰性气体，所以他们使合成气的组分改性，并使这些组分的含量降低。
本发明方法的优点很多，特别提及以下几种：
-能使一氧化碳产品中惰性气体(特别是氮气和氩气)的含量最小化。这一点总是有益的，尤其是当原料气体中的惰性气体的含量达到这样的指标：如果没有同时将共生的气流与CO同时再循环，，需要添加额外的步骤以从CO中分离出一种或多种惰性气体以满足消费者的标准。
-增加一氧化碳的生产，除了生产的CO，将所有含碳分子再循环至生产步骤的原料中；
-使H2和CO的产率增加；
-平衡合成气生产单元的燃料(增加做为燃料的天然气部分替代通常再循环作为可燃气体燃烧的尾气和废气)；
-降低送入燃烧器的热值；
-降低燃烧器中的火焰温度；
-在分离期间使用氢气产品作为干燥步骤的再生气体，而不降低氢气产率，同样没有随后用于净化氢气产品的步骤；
-使生产合成气的设备的规模最小化；和
-调整做为反应器输出的生产气体的H2/CO比。
本发明的其它优点来自于优化使用装置中存在的各种压缩机，以及用共用的压缩机压缩几种流体。这使得装置的可靠性得以改进，同时使其成本最小化。在这些优点中，以下是引人注目的：
-机器的数目最小化；
-可使用离心式压缩机替代一种或多种往复式或活塞式压缩机；
-管线的数目降低；和
-装置中压缩气体入口点的数目得到限制。

Claims (14)

1.一种由烃原料同时生产氢气和一氧化碳的方法，所述方法包括以下步骤：
a)生产合成气，主要含有氢气和一氧化碳，还含有甲烷、二氧化碳、水和至少一种选自氮气和氩气的杂质；
b)在初步脱碳单元中对来自步骤a)的合成气脱碳，形成二氧化碳流和具有降低了二氧化碳含量的含合成气气流；
c)使来自步骤b)的含合成气气流通过吸附剂床除去其中含有的水和残留二氧化碳；
d)将剩余组分分离，形成至少：
i)氢气产品气流，
ii)一氧化碳产品气流，其进一步包括至少一种选自氮气和氩气的杂质，
iii)富甲烷吹扫气气流，和
iv)含有氢气、CO和甲烷的闪蒸气流，
其特征在于该方法进一步包括以下步骤：
e)通入包括至少非零比例富氢气流i)的再生气体使步骤c)的吸附剂床再生；和
f)将来自步骤d)的气流iii)和iv)再循环提供给步骤a)。
2.如权利要求1所述的方法，其中将全部或部分气流i)用作再生气体，然后将全部气流在PSA净化单元中净化，生产满足消费者要求的净化氢气流和PSA尾气。
3.如权利要求2所述的方法，其中将PSA尾气加入到循环至步骤a)的气流iii)和iv)中。
4.如权利要求1所述的方法，其中将气流i)分成至少两部分，第一部分作为消费者产品，第二部分用于执行步骤e)，其特征进一步在于随后将所述的第二部分循环提供给步骤a)。
5.权利要求1至4任一项所述的方法，其特征在于将步骤b)中产生的全部或部分二氧化碳再循环提供给步骤a)。
6.如权利要求1至4任一项所述的方法，其特征在于还使用输入的二氧化碳供给步骤a)。
7.如权利要求1至4任一项所述的方法，其特征在于步骤d)不包括脱氮步骤。
8.如权利要求1至4任一项所述的方法，其特征在于烃原料由氮含量为1到1.5％的天然气组成。
9.如权利要求1到4任一项所述的方法，其进一步包括将一氧化碳转化成乙酸或者聚碳酸酯的一个或多个步骤。
10.用于同时生产氢气和一氧化碳的装置，所述装置包括：
-烃源
-合成气生产单元
-合成气初步脱碳单元
-脱水/二次脱碳单元；和
-分离单元，用于分离产生至少一种气体氢气产品流、一种气体一氧化碳产品流、一种吹扫气流和一种闪蒸气流；
以及：
-连接烃源和合成气生产单元的管线，将合成气生产单元连接至初步脱碳单元的管线，将初步脱碳单元连接至脱水单元和将脱水单元连接至分离单元的管线；和
-用于引出氢气和一氧化碳产品的部件；
其特征在于包括将非零比例的气相氢气产品流输送至脱水/二次脱碳单元的管线和将吹扫气流和闪蒸气流输送并提供给合成气生产单元的管线。
11.如权利要求10所述的装置，其中合成气生产单元由天然气源或轻烃源提供原料并包括至少一个脱硫单元、一个预重整单元和一个蒸汽重整单元，其特征在于所述装置包括将非零部分的至少一种来自分离单元的气流，不包括一氧化碳气流，输送至脱硫单元和/或预重整单元和/或重整单元的管线。
12.如权利要求10或11所述的装置，进一步包括至少一个压缩单元，用于压缩输送给合成气生产单元的至少部分来自脱碳单元的富二氧化碳气体和/或输入的二氧化碳，和至少一条管线，用于将全部或部分再循环气流输送至所述压缩单元的入口以压缩至少部分来自脱碳单元的富二氧化碳气体和/或输入的二氧化碳从而用于供给合成气生产单元。
13.如权利要求10或11所述的装置，进一步包括至少一个压缩单元，用于压缩提供给脱硫单元的氢气，和至少一条管线，用于将全部或部分再循环气流输送至所述压缩单元的入口，从而对提供给合成气生产单元中的脱硫单元的氢气进行压缩。
14.如权利要求10或11所述的装置，进一步包括至少一个压缩单元，用于压缩提供给合成气生产单元的气体烃，和至少一条管线，用于将全部或部分再循环气流输送至压缩单元的入口，以压缩提供给合成气生产单元的气体烃。
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