KR101296486B1 - 접착제 조성물, 접속 구조체, 접속 구조체의 제조 방법 및 접착제 조성물의 용도 - Google Patents

접착제 조성물, 접속 구조체, 접속 구조체의 제조 방법 및 접착제 조성물의 용도 Download PDF

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    • H01L2224/29339—Silver [Ag] as principal constituent
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    • H01L2224/29338—Base material with a principal constituent of the material being a metal or a metalloid, e.g. boron [B], silicon [Si], germanium [Ge], arsenic [As], antimony [Sb], tellurium [Te] and polonium [Po], and alloys thereof the principal constituent melting at a temperature of greater than or equal to 950°C and less than 1550°C
    • H01L2224/29344—Gold [Au] as principal constituent
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    • H01L2224/29338—Base material with a principal constituent of the material being a metal or a metalloid, e.g. boron [B], silicon [Si], germanium [Ge], arsenic [As], antimony [Sb], tellurium [Te] and polonium [Po], and alloys thereof the principal constituent melting at a temperature of greater than or equal to 950°C and less than 1550°C
    • H01L2224/29347—Copper [Cu] as principal constituent
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    • H01L2224/29355—Nickel [Ni] as principal constituent
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    • H01L2224/294—Coating material with a principal constituent of the material being a metal or a metalloid, e.g. boron [B], silicon [Si], germanium [Ge], arsenic [As], antimony [Sb], tellurium [Te] and polonium [Po], and alloys thereof
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Abstract

본 발명은 주면 상에 제1 접속 단자를 갖는 제1 회로 부재와, 주면 상에 제2 접속 단자를 갖는 제2 회로 부재를 접속하기 위한 접착제 조성물로서, 제1 회로 부재 및/또는 제2 회로 부재는, 유리 전이 온도가 200℃ 이하인 열 가소성 수지를 포함하는 기재로 구성되고, 접착제 조성물은 (a) 열 가소성 수지, (b) 라디칼 중합성 화합물 및 (c) 라디칼 중합 개시제를 함유하며, (b) 라디칼 중합성 화합물이 25 내지 40 mN/m의 임계 표면 장력을 갖는 우레탄(메트)아크릴레이트를 포함하는 접착제 조성물에 관한 것이다.

Description

접착제 조성물, 접속 구조체, 접속 구조체의 제조 방법 및 접착제 조성물의 용도{ADHESIVE COMPOSITION, CONNECTION STRUCTURE, METHOD FOR PRODUCING CONNECTION STRUCTURE, AND USE OF ADHESIVE COMPOSITION}
본 실시 형태는 접착제 조성물, 접속 구조체, 접속 구조체의 제조 방법 및 접착제 조성물의 용도에 관한 것이다.
반도체 소자 및 액정 표시 소자에 있어서, 소자 중의 여러가지 부재를 결합시킬 목적으로 종래부터 다양한 접착제가 사용되고 있다. 접착제에 대한 요구는 접착성을 비롯하여, 내열성, 고온 고습 상태에서의 신뢰성 등 다방면에 걸친다. 또한, 접착에 사용되는 피착체는 인쇄 배선판이나 폴리이미드, 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET), 폴리카보네이트(PC), 폴리에틸렌나프탈레이트(PEN) 등의 유기 기재를 비롯하여, 구리, 알루미늄 등의 금속이나 ITO(인듐과 주석의 복합 산화물), SiN, SiO2 등의 다종다양한 표면 상태를 갖는 기재가 이용되어, 각 피착체에 맞춘 분자 설계가 필요하다.
종래부터, 상기 반도체 소자나 액정 표시 소자용의 접착제로서는, 고접착성이고 또한 고신뢰성을 나타내는 에폭시 수지를 이용한 열경화성 수지가 이용되어 왔다(예를 들면, 특허문헌 1 참조). 수지의 구성 성분으로서는 에폭시 수지, 에폭시 수지와 반응성을 갖는 페놀 수지 등의 경화제, 에폭시 수지와 경화제의 반응을 촉진하는 열 잠재성 촉매가 일반적으로 이용되고 있다. 열 잠재성 촉매는, 실온 등의 저장 온도에서는 반응하지 않고 가열시에 높은 반응성을 나타내는 물질로서, 경화 온도 및 경화 속도를 결정하는 중요한 인자가 되어, 접착제의 실온에서의 저장 안정성과 가열시의 경화 속도의 관점에서 다양한 화합물이 이용되어 왔다. 실제의 공정에서의 경화 조건은 170 내지 250℃의 온도에서 1 내지 3시간 경화함으로써 원하는 접착을 얻고 있었다.
그러나, 최근 들어, PET, PC, PEN 등의 내열성이 낮은 유기 기재 상에 반도체 소자나 액정 표시 소자 및 배선이 형성되는 경우가 있는데, 경화시의 가열에 의해서 유기 기재 및 주변 부재에 악영향을 미칠 우려가 있기 때문에, 보다 저온 경화에서의 접착이 요구되고 있다. 상술한 에폭시 수지 등으로 저온 속경화를 달성하기 위해서는, 활성화 에너지가 낮은 열 잠재성 촉매를 사용할 필요가 있지만, 실온 부근에서의 저장 안정성을 겸비하는 것은 곤란하였다.
이러한 중에, 아크릴레이트 유도체나 메타아크릴레이트 유도체 등의 라디칼 중합성 화합물과 라디칼 중합 개시제인 과산화물을 병용한 라디칼 경화형 접착제가 주목받고 있다. 라디칼 경화는 반응 활성종인 라디칼이 반응성이 풍부하기 때문에 단시간 경화가 가능하다(예를 들면, 특허문헌 2 참조). 그러나, 라디칼 경화계의 접착제는 가열시의 경화 수축이 크기 때문에, 에폭시 수지를 이용한 경우와 비교하여 접착 강도가 떨어진다. 이러한 접착 강도의 저하에 대해서는, 우레탄아크릴레이트를 적용함으로써 가요성을 부여하여 접착 강도를 개선시키는 방법이 제안되어 있다(예를 들면, 특허문헌 3 참조). 또한, 피착체가 ITO, SiN, SiO2 등인 무기 기재에 대해서는, 실란 커플링제 등의 접착 보조제를 가함으로써 접착 강도를 개선하는 방법이 제안되어 있다(예를 들면, 특허문헌 4 참조).
일본 특허 공개 (평)1-113480호 공보 국제 공개 제98/44067호 공보 일본 특허 제3503740호 공보 일본 특허 공개 (소)62-62874호 공보
그러나, 열 가소성 수지인 PET, PC, PEN 등의 유기 기재는 직쇄상이고, 또한 벤젠환에 의한 분자간의 상호 작용에 의해서 결정 부분을 형성하기 쉽기 때문에, 접착제 조성물이나 실란 커플링제와의 공유결합의 형성은 매우 곤란하다. 그 때문에, 상술한 특허문헌 4에 기재된 방법에서는, 충분한 접착 강도가 얻어지지 않는다. 또한, PET, PC, PEN 등의 표면은 평활하기 때문에, 물리적인 투묘 효과(앵커 효과)에 의한 접착 효과가 작다. 그 때문에, 피착체에 대한 습윤성이나 충분한 가요성이 얻어지는 접착제 조성물을 적용할 필요가 있지만, 상술한 특허문헌 3에 기재된 방법에서는, 피착체에 대한 충분한 습윤성이나 가요성이 얻어지지 않는다.
따라서, 본 발명은 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리카보네이트, 폴리에틸렌나프탈레이트 등의 유기 기재에 대하여 저온의 경화 조건에서도 우수한 접착 강도를 얻을 수 있고, 장시간의 신뢰성 시험(고온 고습 시험) 후에 있어서도 안정된 성능(접착 강도나 접속 저항)을 유지할 수 있는 접착제 조성물, 그것을 이용한 회로 부재의 접속 구조체, 접속 구조체의 제조 방법 및 접착제 조성물의 용도를 제공하는 것을 목적으로 한다.
상기 목적을 달성하기 위해서, 본 발명은 주면 상에 제1 접속 단자를 갖는 제1 회로 부재와, 주면 상에 제2 접속 단자를 갖는 제2 회로 부재를 접속하기 위한 접착제 조성물로서, 제1 회로 부재 및/또는 제2 회로 부재는, 유리 전이 온도가 200℃ 이하인 열 가소성 수지를 포함하는 기재로 구성되고, 접착제 조성물은 (a) 열 가소성 수지, (b) 라디칼 중합성 화합물 및 (c) 라디칼 중합 개시제를 함유하며, (b) 라디칼 중합성 화합물이 25 내지 40 mN/m의 임계 표면 장력을 갖는 우레탄(메트)아크릴레이트를 포함하는 접착제 조성물을 제공한다.
상기 접착제 조성물은 25 내지 40 mN/m의 임계 표면 장력을 갖는 우레탄(메트)아크릴레이트를 포함하는 (b) 라디칼 중합성 화합물을 함유함으로써, Tg가 200℃ 이하인 열 가소성 수지를 포함하는 기재(예를 들면 PET, PC, PEN 등)와의 습윤성이 향상하여, 저온 경화에서의 접착이 가능해져, 회로 부재 사이의 접착 강도를 향상시킬 수 있다. 또한, 장시간의 신뢰성 시험 후에도 안정된 성능을 유지할 수 있다.
또한, 본 발명의 접착제 조성물에 있어서, (b) 라디칼 중합성 화합물에 포함되는 우레탄(메트)아크릴레이트는 하기 화학식 (A)로 표시되는 것인 것이 바람직하다.
Figure 112011060244912-pct00001
[화학식 (A) 중, R1 및 R2는 각각 독립적으로 수소 원자 또는 메틸기를 나타내고, R3은 에틸렌기, 프로필렌기, ε-카프로락톤의 개환 화합물로부터 유도되는 기, 또는 하기 화학식 (B)로 표시되는 기를 나타내고, R4는 하기 화학식 (B)로 표시되는 기를 나타내고, R5는 포화 지방족기 또는 포화 지환식기를 나타내고, a는 1 내지 40의 정수를 나타냄]
Figure 112011060244912-pct00002
[화학식 (B) 중, R6 및 R7은 각각 독립적으로 탄소수 2 내지 12의 직쇄 또는 분지쇄의 알킬렌기를 나타내고, b는 1 내지 10의 정수를 나타내고, c는 1 내지 25의 정수를 나타내며, 식 중, R6끼리, R7끼리, b끼리 및 c끼리는 각각 동일하거나 상이할 수도 있음]
임계 표면 장력과 응집 에너지 밀도의 사이에는 비례 관계가 있기 때문에, 응집 에너지 밀도가 높은 관능기를 도입함으로써 임계 표면 장력이 향상된다고 생각된다. 그 때문에, (b) 라디칼 중합성 화합물에 포함되는 우레탄(메트)아크릴레이트가 상기 화학식 (A)로 표시되는 구조인 것에 의해 응집 에너지 밀도가 향상하고, 접착제 조성물과 Tg가 200℃ 이하인 열 가소성 수지를 포함하는 기재(예를 들면 PET, PC, PEN 등)와의 습윤성이 향상하고, PET나 PC, PEN 등의 열 가소성 수지를 포함하는 기재로 구성되는 회로 부재 사이의 접착 강도가 향상하여, 우수한 접속 신뢰성을 얻을 수 있다. 또한, (b) 라디칼 중합성 화합물에 포함되는 우레탄(메트)아크릴레이트가 상기 화학식 (A)로 표시되는 구조인 것에 의해 접착제 조성물에 적절한 가요성이 부여되고, PET나 PC, PEN 등의 열 가소성 수지를 포함하는 기재로 구성되는 회로 부재 사이의 접착 강도가 향상하여, 우수한 접속 신뢰성을 얻을 수 있다.
또한, 본 발명은 주면 상에 제1 접속 단자를 갖는 제1 회로 부재와, 주면 상에 제2 접속 단자를 갖는 제2 회로 부재를 접속하기 위한 접착제 조성물로서, 제1 회로 부재 및/또는 제2 회로 부재는, 유리 전이 온도가 200℃ 이하인 열 가소성 수지를 포함하는 기재로 구성되고, 접착제 조성물은 (a) 열 가소성 수지, (b) 라디칼 중합성 화합물 및 (c) 라디칼 중합 개시제를 함유하며, (b) 라디칼 중합성 화합물이 하기 화학식 (A)로 표시되는 우레탄(메트)아크릴레이트를 포함하는 접착제 조성물을 제공한다.
Figure 112011060244912-pct00003
[화학식 (A) 중, R1 및 R2는 각각 독립적으로 수소 원자 또는 메틸기를 나타내고, R3은 에틸렌기, 프로필렌기, ε-카프로락톤의 개환 화합물로부터 유도되는 기, 또는 하기 화학식 (B)로 표시되는 기를 나타내고, R4는 하기 화학식 (B)로 표시되는 기를 나타내고, R5는 포화 지방족기 또는 포화 지환식기를 나타내고, a는 1 내지 40의 정수를 나타냄]
Figure 112011060244912-pct00004
[화학식 (B) 중, R6 및 R7은 각각 독립적으로 탄소수 2 내지 12의 직쇄 또는 분지쇄의 알킬렌기를 나타내고, b는 1 내지 10의 정수를 나타내고, c는 1 내지 25의 정수를 나타내며, 식 중, R6끼리, R7끼리, b끼리 및 c끼리는 각각 동일하거나 상이할 수도 있음]
본 접착제 조성물은 (b) 라디칼 중합성 화합물에 포함되는 우레탄(메트)아크릴레이트가 상기 화학식 (A)로 표시되는 구조인 것에 의해 응집 에너지 밀도가 향상하고, 접착제 조성물과 Tg가 200℃ 이하인 열 가소성 수지를 포함하는 기재(예를 들면 PET, PC, PEN 등)와의 습윤성이 향상하고, PET나 PC, PEN 등의 열 가소성 수지를 포함하는 기재로 구성되는 회로 부재 사이의 접착 강도가 향상하여, 우수한 접속 신뢰성을 얻을 수 있다. 또한, (b) 라디칼 중합성 화합물에 포함되는 우레탄(메트)아크릴레이트가 상기 화학식 (A)로 표시되는 구조인 것에 의해 접착제 조성물에 적절한 가요성이 부여되고, PET나 PC, PEN 등의 열 가소성 수지를 포함하는 기재로 구성되는 회로 부재 사이의 접착 강도가 향상하여, 우수한 접속 신뢰성을 얻을 수 있다. 또한, 장시간의 신뢰성 시험 후에도 안정된 성능을 유지할 수 있다.
본 발명의 접착제 조성물에 있어서, 우레탄(메트)아크릴레이트는 지방족 폴리에스테르디올을 이용하여 얻은 것인 것이 바람직하다. 우레탄(메트)아크릴레이트가 지방족 폴리에스테르디올을 이용하여 얻은 것인 것에 의해 접착제 조성물의 가요성이 향상하여, PET나 PC, PEN 등의 열 가소성 수지를 포함하는 기재로 구성되는 회로 부재 사이의 접착 강도가 향상하여 우수한 접속 신뢰성을 얻을 수 있다.
또한, 본 발명의 접착제 조성물에 있어서는, 우레탄(메트)아크릴레이트의 중량 평균 분자량이 8000 이상 25000 미만인 것이 바람직하다. 우레탄(메트)아크릴레이트의 중량 평균 분자량이 상기 범위 내인 것에 의해 PET, PC, PEN 등의 유기 기재와의 접착 강도가 보다 향상하여, 우수한 접속 신뢰성을 얻을 수 있다.
또한, 본 발명의 접착제 조성물에 있어서는, (b) 라디칼 중합성 화합물이 인산기를 갖는 비닐 화합물과, 인산기를 갖는 비닐 화합물 이외의 라디칼 중합성 화합물을 각각 1종 이상 함유하는 것이 바람직하다. (b) 라디칼 중합성 화합물이 이러한 구성을 구비함으로써, 특히 금속으로 이루어지는 기재와의 접착 강도가 보다 향상된다.
또한, 본 발명의 접착제 조성물에 있어서는, (a) 열 가소성 수지로서는, 페녹시 수지, 폴리우레탄 수지, 폴리에스테르우레탄 수지, 부티랄 수지, 아크릴 수지 및 폴리이미드 수지로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 1종을 함유하는 것이 바람직하다. (a) 열 가소성 수지로서, 이러한 수지를 함유함으로써 접착제 조성물의 내열성, 접착성이 보다 향상된다.
또한, 본 발명의 접착제 조성물에 있어서는, (d) 도전성 입자를 더 함유하는 것도 바람직하다. (d) 도전성 입자를 함유함으로써 접착제 조성물에 양호한 도전성 또는 이방 도전성을 부여할 수 있기 때문에, 접속 단자를 갖는 회로 부재끼리의 접착 용도 등에 보다 바람직하게 사용하는 것이 가능해진다. 또한, 상기 접착제 조성물을 통해 전기적으로 접속한 회로 부재의 접속 저항을 보다 충분히 감소할 수 있다.
또한, 본 발명은 주면 상에 제1 접속 단자를 갖는 제1 회로 부재와, 주면 상에 제2 접속 단자를 갖는 제2 회로 부재와, 접속 부재를 구비하는 회로 부재의 접속 구조체로서, 제1 접속 단자 및 제2 접속 단자가 대향하도록 제1 회로 부재 및 제2 회로 부재가 상기 접착제 조성물로 이루어지는 접속 부재를 통해 배치됨과 동시에, 제1 접속 단자 및 제2 접속 단자가 전기적으로 접속되어 있고, 제1 회로 부재 및/또는 상기 제2 회로 부재는, 유리 전이 온도가 200℃ 이하인 열 가소성 수지를 함유하는 기재로 구성되어 있는 회로 부재의 접속 구조체를 제공한다.
제1 회로 부재 및/또는 제2 회로 부재가 유리 전이 온도가 200℃ 이하인 열 가소성 수지를 함유하는 기재로 구성되어 있는 회로 부재인 것에 의해 접착제 조성물과의 습윤성이 향상하여 접착 강도가 보다 향상함으로써, 우수한 접속 신뢰성을 얻을 수 있다.
상기 유리 전이 온도가 200℃ 이하인 열 가소성 수지는 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리카보네이트 및 폴리에틸렌나프탈레이트로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 1종인 것이 바람직하다. 폴리에틸렌테레프탈레이트 등을 함유하는 기재로 구성되어 있는 회로 부재인 것에 의해 접착제 조성물과의 습윤성이 향상하여 접착 강도가 보다 향상함으로써, 우수한 접속 신뢰성을 얻을 수 있다.
또한, 본 발명의 회로 부재의 접속 구조체에 있어서, 제1 회로 부재 또는 제2 회로 부재 중 하나의 회로 부재가 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리카보네이트 및 폴리에틸렌나프탈레이트로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 1종을 함유하는 기재로 구성되고, 제1 회로 부재 또는 제2 회로 부재 중 다른 하나의 회로 부재가 폴리이미드 수지 및 폴리에틸렌테레프탈레이트로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 1종을 함유하는 기재로 구성되는 것이 바람직하다. 본 접속 구조체는 제1 회로 부재와 제2 회로 부재가 상기한 바와 같은 기재로 구성됨으로써, 접착제 조성물과의 습윤성 및 접착 강도가 보다 향상하여, 우수한 접속 신뢰성을 얻을 수 있다.
본 발명은 주면 상에 제1 접속 단자를 갖는 제1 회로 부재와, 주면 상에 제2 접속 단자를 갖는 제2 회로 부재를, 상기 접착제 조성물을 통해 제1 접속 단자 및 제2 접속 단자가 대향하도록 배치하는 공정과, 접착제 조성물을 가열하여 경화시켜, 제1 회로 부재와 제2 회로 부재를 접속하는 공정을 구비하는, 회로 부재의 접속 구조체의 제조 방법을 제공한다. 본 제조 방법에 따르면, 제1 회로 부재와 제2 회로 부재를 상기 접착제 조성물로 접속함으로써 우수한 접속 신뢰성을 갖는 회로 부재의 접속 구조체를 얻을 수 있다.
또한, 본 발명은 (a) 열 가소성 수지, (b) 라디칼 중합성 화합물 및 (c) 라디칼 중합 개시제를 함유하며, (b) 라디칼 중합성 화합물이 25 내지 40 mN/m의 임계 표면 장력을 갖는 우레탄(메트)아크릴레이트를 포함하는 접착제 조성물의, 주면 상에 제1 접속 단자를 갖는 제1 회로 부재와, 주면 상에 제2 접속 단자를 갖는 제2 회로 부재로서, 적어도 하나의 회로 부재가 유리 전이 온도 200℃ 이하의 열 가소성 수지를 포함하는 기재로 구성된, 제1 회로 부재 및 제2 회로 부재를 접속하기 위한 접착제 조성물로서의 용도를 제공한다. 25 내지 40 mN/m의 임계 표면 장력을 갖는 우레탄(메트)아크릴레이트를 포함하는 (b) 라디칼 중합성 화합물을 함유하는 본 접착제 조성물은 Tg가 200℃ 이하의 열 가소성 수지를 포함하는 기재(예를 들면 PET, PC, PEN 등)와의 습윤성이 향상하여, 저온 경화에서의 접착이 가능해지기 때문에, 회로 부재를 접속하기 위한 접착제 조성물로서의 용도에 바람직하다.
상기 용도에 있어서는, 우레탄(메트)아크릴레이트가 하기 화학식 (A)로 표시되는 우레탄(메트)아크릴레이트인 것이 바람직하다. 우레탄(메트)아크릴레이트가 하기 화학식 (A)로 표시되는 구조인 것에 의해 회로 부재 사이의 접착 강도가 향상하여 우수한 접속 신뢰성을 얻을 수 있다.
Figure 112011060244912-pct00005
[화학식 (A) 중, R1 및 R2는 각각 독립적으로 수소 원자 또는 메틸기를 나타내고, R3은 에틸렌기, 프로필렌기, ε-카프로락톤의 개환 화합물로부터 유도되는 기, 또는 하기 화학식 (B)로 표시되는 기를 나타내고, R4는 하기 화학식 (B)로 표시되는 기를 나타내고, R5는 포화 지방족기 또는 포화 지환식기를 나타내고, a는 1 내지 40의 정수를 나타냄]
Figure 112011060244912-pct00006
[화학식 (B) 중, R6 및 R7은 각각 독립적으로 탄소수 2 내지 12의 직쇄 또는 분지쇄의 알킬렌기를 나타내고, b는 1 내지 10의 정수를 나타내고, c는 1 내지 25의 정수를 나타내며, 식 중, R6끼리, R7끼리, b끼리 및 c끼리는 각각 동일하거나 상이할 수도 있음]
또한, 본 발명은 (a) 열 가소성 수지, (b) 라디칼 중합성 화합물 및 (c) 라디칼 중합 개시제를 함유하며, (b) 라디칼 중합성 화합물이 하기 화학식 (A)로 표시되는 우레탄(메트)아크릴레이트를 포함하는 접착제 조성물의, 주면 상에 제1 접속 단자를 갖는 제1 회로 부재와, 주면 상에 제2 접속 단자를 갖는 제2 회로 부재로서, 적어도 하나의 회로 부재가 유리 전이 온도 200℃ 이하의 열 가소성 수지를 포함하는 기재로 구성된, 제1 회로 부재 및 제2 회로 부재를 접속하기 위한 접착제 조성물로서의 용도를 제공한다. 우레탄(메트)아크릴레이트가 하기 화학식 (A)로 표시되는 구조인 것에 의해 회로 부재 사이의 접착 강도가 향상하여 우수한 접속 신뢰성을 얻을 수 있다.
Figure 112011060244912-pct00007
[화학식 (A) 중, R1 및 R2는 각각 독립적으로 수소 원자 또는 메틸기를 나타내고, R3은 에틸렌기, 프로필렌기, ε-카프로락톤의 개환 화합물로부터 유도되는 기, 또는 하기 화학식 (B)로 표시되는 기를 나타내고, R4는 하기 화학식 (B)로 표시되는 기를 나타내고, R5는 포화 지방족기 또는 포화 지환식기를 나타내고, a는 1 내지 40의 정수를 나타냄]
Figure 112011060244912-pct00008
[화학식 (B) 중, R6 및 R7은 각각 독립적으로 탄소수 2 내지 12의 직쇄 또는 분지쇄의 알킬렌기를 나타내고, b는 1 내지 10의 정수를 나타내고, c는 1 내지 25의 정수를 나타내며, 식 중, R6끼리, R7끼리, b끼리 및 c끼리는 각각 동일하거나 상이할 수도 있음]
상기 용도에 있어서는, 우레탄(메트)아크릴레이트는 지방족 폴리에스테르디올을 이용하여 얻은 것인 것이 바람직하다. 우레탄(메트)아크릴레이트가 지방족 폴리에스테르디올을 이용하여 얻은 것인 것에 의해 접착제 조성물의 가요성이 향상하고, PET나 PC, PEN 등의 열 가소성 수지를 포함하는 기재로 구성되는 회로 부재 사이의 접착 강도가 향상하여, 우수한 접속 신뢰성을 얻을 수 있다.
상기 용도에 있어서는, 우레탄(메트)아크릴레이트의 중량 평균 분자량이 8000 이상 25000 미만인 것이 바람직하다. 우레탄(메트)아크릴레이트의 중량 평균 분자량이 상기 범위 내인 것에 의해 PET, PC, PEN 등의 유기 기재와의 접착 강도가 보다 향상하여, 우수한 접속 신뢰성을 얻을 수 있다.
상기 용도에 있어서는, (b) 라디칼 중합성 화합물이 인산기를 갖는 비닐 화합물과, 인산기를 갖는 비닐 화합물 이외의 라디칼 중합성 화합물을 각각 1종 이상 함유하는 것이 바람직하다. (b) 라디칼 중합성 화합물이 이러한 구성을 구비함으로써, 특히 금속으로 이루어지는 기재와의 접착 강도가 보다 향상된다.
상기 용도에 있어서는, (a) 열 가소성 수지로서는, 페녹시 수지, 폴리우레탄 수지, 폴리에스테르우레탄 수지, 부티랄 수지, 아크릴 수지 및 폴리이미드 수지로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 1종을 함유하는 것이 바람직하다. (a) 열 가소성 수지로서, 이러한 수지를 함유함으로써, 내열성, 접착성이 보다 향상된다.
상기 용도에 있어서는, 접착제 조성물이 (d) 도전성 입자를 더 함유하는 것이 바람직하다. (d) 도전성 입자를 함유함으로써 접착제 조성물에 양호한 도전성 또는 이방 도전성을 부여할 수 있고, 또한 전기적으로 접속한 회로 부재의 접속 저항을 보다 충분히 감소할 수 있다.
본 발명에 따르면, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리카보네이트, 폴리에틸렌나프탈레이트 등의 유기 기재에 대하여 저온의 경화 조건에서도 우수한 접착 강도를 얻을 수 있고, 장시간의 신뢰성 시험(고온 고습 시험) 후에 있어서도 안정된 성능(접착 강도나 접속 저항)을 유지할 수 있는 접착제 조성물, 그것을 이용한 회로 부재의 접속 구조체, 회로 부재의 접속 구조체의 제조 방법 및 접착제 조성물의 용도를 제공할 수 있다.
도 1은 본 실시 형태의 접착제 조성물을 이용한, 회로 부재의 접속 구조체의 일 실시 형태를 도시하는 모식 단면도이다.
도 2는 도 1에 도시하는 회로 부재의 접속 구조체를 제작하기 전의, 제1 회로 부재, 제2 회로 부재 및 접착제 조성물을 도시하는 모식 단면도이다.
도 3은 본 실시 형태의 접착제 조성물(도전성 입자 함유)을 이용한, 회로 부재의 접속 구조체의 일 실시 형태를 도시하는 모식 단면도이다.
도 4는 도 3에 도시하는 회로 부재의 접속 구조체를 제작하기 전의, 제1 회로 부재, 제2 회로 부재 및 접착제 조성물(도전성 입자 함유)을 도시하는 모식 단면도이다.
이하, 경우에 따라 도면을 참조하면서, 본 발명의 바람직한 실시 형태에 대해서 상세히 설명한다. 또한, 도면 중, 동일 또는 상당 부분에는 동일 부호를 붙여 중복하는 설명은 생략한다. 또한, 본 실시 형태에서, (메트)아크릴산이란 아크릴산 또는 그것에 대응하는 메타크릴산을 나타내고, (메트)아크릴레이트란 아크릴레이트 또는 그것에 대응하는 메타아크릴레이트를 의미하고, (메트)아크릴로일기란 아크릴로일기 또는 메타크릴로일기를 의미한다.
본 실시 형태에서의 「유리 전이 온도(Tg)」란 필름상의 유기 기재를 TA 인스트루먼트사 제조의 점탄성 분석기 「RSA-3」(상품명)을 이용하여, 승온 속도 5℃/분, 주파수 10 Hz, 측정 온도 -150 내지 300℃의 조건에서 측정한, Tg 부근의 tanδ 피크 온도의 값을 말한다.
또한, 본 실시 형태에서의 「임계 표면 장력(γc)」이란, 필름상으로 한 우레탄(메트)아크릴레이트에 순수, 습윤 장력 시험용 혼합 용액 No.50, 60(와코 준야꾸 고교(주) 제조)를 각각 23℃에서 1 μl 적하한 직후의 우레탄(메트)아크릴레이트 표면과의 이루는 각(접촉각 θ)을 실측하고, 각 액체의 표면 장력을 x축으로, COSθ를 y축으로 플롯했을 때에, 3점을 통과하는 직선이 Y=1이 될 때의 표면 장력을 말한다. 또한, 상기 순수, No.50, 60의 측정에서 얻어진 3점을 통과하는 직선이 Y=1인 때, X가 마이너스의 값이 된 경우에 대해서는, 순수, 습윤 장력 시험용 혼합 용액 No.60, 1-브로모나프탈렌(와코 준야꾸 고교(주) 제조)을 이용하여 상기와 동일한 측정을 행하고, 얻어진 3점을 통과하는 직선이 Y=1이 될 때의 표면 장력의 값을 이용할 수도 있다.
또한, 본 실시 형태에서, 「중량 평균 분자량」 및 「수 평균 분자량」이란, 표 1에 나타내는 조건에 따라 겔 침투 크로마토그래프(GPC)로부터 표준 폴리스티렌에 의한 검량선을 이용하여 측정한 값을 말한다.
Figure 112011060244912-pct00009
본 실시 형태의 접착제 조성물은 주면 상에 제1 접속 단자를 갖는 제1 회로 부재와, 주면 상에 제2 접속 단자를 갖는 제2 회로 부재를 접속하기 위한 접착제 조성물로서, 제1 회로 부재 및/또는 제2 회로 부재는, 유리 전이 온도가 200℃ 이하인 열 가소성 수지를 포함하는 기재로 구성되고, 접착제 조성물은 (a) 열 가소성 수지, (b) 라디칼 중합성 화합물 및 (c) 라디칼 중합 개시제를 함유하며, (b) 라디칼 중합성 화합물이 25 내지 40 mN/m의 임계 표면 장력을 갖는 우레탄(메트)아크릴레이트를 포함하는 접착제 조성물이다.
본 실시 형태의 접착제 조성물에 함유되는 (a) 열 가소성 수지는 가열에 의해 점도가 높은 액상 상태로 되어 외력에 의해 자유롭게 변형하고, 냉각하여 외력을 제거하면 그의 형상을 유지한 채로 딱딱해지고, 이 과정을 반복하여 행할 수 있는 성질을 갖는 수지(고분자)를 말한다. 또한, 상기한 성질을 갖는 반응성 관능기를 갖는 수지(고분자)도 포함한다. (a) 열 가소성 수지의 Tg는 0 내지 190℃가 바람직하고, 20 내지 170℃가 보다 바람직하다.
이러한 열 가소성 수지로서는, 폴리이미드 수지, 폴리아미드 수지, 페녹시 수지, (메트)아크릴 수지, 우레탄 수지, 폴리에스테르우레탄 수지, 폴리비닐부티랄 수지 등을 사용할 수 있다. 이들은 단독 또는 2종 이상을 혼합하여 사용할 수 있다. 또한, 이들 열 가소성 수지 중에는 실록산 결합이나 불소 치환기가 포함되어 있을 수도 있다. 이들은, 혼합하는 수지끼리가 완전히 상용하거나, 또는 마이크로상 분리가 생겨 백탁하는 상태이면 바람직하게 사용할 수 있다.
접착제 조성물을 필름상으로 하여 이용하는 경우, 상기 열 가소성 수지의 분자량이 클수록 양호한 필름 형성성이 용이하게 얻어지고, 또한 필름상 접착제 조성물로서의 유동성에 영향을 주는 용융 점도를 광범위하게 설정할 수 있다. (a) 열 가소성 수지의 중량 평균 분자량으로서는 5000 내지 150000이 바람직하고, 10000 내지 80000이 보다 바람직하다. 이 값이 5000 미만이면 양호한 필름 형성성이 얻어지기 어려운 경향이 있고, 150000을 초과하면 다른 성분과의 양호한 상용성이 얻어지기 어려운 경향이 있다.
본 실시 형태의 접착제 조성물에 있어서, (a) 열 가소성 수지의 함유량은 접착제 조성물 전량을 기준으로 하여 5 내지 80 질량％인 것이 바람직하고, 15 내지 70 질량％인 것이 보다 바람직하다. 이 함유량이 5 질량％ 미만이면, 접착제 조성물을 필름상으로 하여 이용하는 경우에 특히, 양호한 필름 형성성이 얻어지기 어려운 경향이 있고, 80 질량％를 초과하면, 양호한 접착제 조성물의 유동성이 얻어지기 어려운 경향이 있다.
본 실시 형태의 접착제 조성물에 함유되는 (b) 라디칼 중합성 화합물은 라디칼 중합 개시제의 작용으로 라디칼 중합을 발생시키는 화합물을 말하는데, 광이나 열 등의 활성화 에너지를 부여함으로써 그것 자체가 라디칼을 발생시키는 화합물일 수도 있다. (b) 라디칼 중합성 화합물로서는, 예를 들면 비닐기, (메트)아크릴로일기, 알릴기, 말레이미드기 등의 활성 라디칼에 의해서 중합하는 관능기를 갖는 화합물을 바람직하게 사용 가능하다.
(b) 라디칼 중합성 화합물로서 구체적으로는 에폭시(메트)아크릴레이트올리고머, 우레탄(메트)아크릴레이트올리고머, 폴리에테르(메트)아크릴레이트올리고머, 폴리에스테르(메트)아크릴레이트올리고머 등의 올리고머, 트리메틸올프로판트리(메트)아크릴레이트, 폴리에틸렌글리콜디(메트)아크릴레이트, 폴리알킬렌글리콜디(메트)아크릴레이트, 디시클로펜테닐(메트)아크릴레이트, 디시클로펜테닐옥시에틸(메트)아크릴레이트, 네오펜틸글리콜디(메트)아크릴레이트, 디펜타에리트리톨헥사(메트)아크릴레이트, 이소시아누르산 변성 2관능 (메트)아크릴레이트, 이소시아누르산 변성 3관능 (메트)아크릴레이트, 비스페녹시에탄올플루오렌아크릴레이트, 비스페놀플루오렌디글리시딜에테르의 글리시딜기에 (메트)아크릴산을 부가시킨 에폭시(메트)아크릴레이트, 비스페녹시에탄올플루오렌아크릴레이트, 비스페놀플루오렌디글리시딜에테르의 글리시딜기에 (메트)아크릴산을 부가시킨 에폭시(메트)아크릴레이트, 비스페놀플루오렌디글리시딜에테르의 글리시딜기에 에틸렌글리콜이나 프로필렌글리콜을 부가시킨 화합물에 (메트)아크릴로일옥시기를 도입한 화합물, 하기 화학식 (C) 및 (D)로 표시되는 화합물 등을 들 수 있다.
Figure 112011060244912-pct00010
[화학식 (C) 중, R8 및 R9는 각각 독립적으로 수소 원자 또는 메틸기를 나타내고, d 및 e는 각각 독립적으로 1 내지 8의 정수를 나타냄]
Figure 112011060244912-pct00011
[화학식 (D) 중, R10 및 R11은 각각 독립적으로 수소 원자 또는 메틸기를 나타내고, f 및 g는 각각 독립적으로 0 내지 8의 정수를 나타냄]
또한, (b) 라디칼 중합성 화합물로서는, 단독으로 30℃로 정치한 경우에 왁스상, 납상, 결정상, 유리상, 분말상 등의 유동성이 없이 고체 상태를 나타내는 것이어도 특별히 제한하지 않고 사용할 수 있다. 이러한 (b) 라디칼 중합성 화합물로서 구체적으로, N,N'-메틸렌비스아크릴아미드, 다이아세톤아크릴아미드, N-메틸올아크릴아미드, N-페닐메타크릴아미드, 2-아크릴아미드-2-메틸프로판술폰산, 트리스(2-아크릴로일옥시에틸)이소시아누레이트, N-페닐말레이미드, N-(o-메틸페닐)말레이미드, N-(m-메틸페닐)말레이미드, N-(p-메틸페닐)-말레이미드, N-(o-메톡시페닐)말레이미드, N-(m-메톡시페닐)말레이미드, N-(p-메톡시페닐)-말레이미드, N-메틸말레이미드, N-에틸말레이미드, N-옥틸말레이미드, 4,4'-디페닐메탄비스말레이미드, m-페닐렌비스말레이미드, 3,3'-디메틸-5,5'-디에틸-4,4'-디페닐메탄비스말레이미드, 4-메틸-1,3-페닐렌비스말레이미드, N-메타크릴옥시말레이미드, N-아크릴옥시말레이미드, 1,6-비스말레이미드-(2,2,4-트리메틸)헥산, N-메타크릴로일옥시숙신산이미드, N-아크릴로일옥시숙신산이미드, 2-나프틸메타크릴레이트, 2-나프틸아크릴레이트, 펜타에리트리톨테트라아크릴레이트, 디비닐에틸렌요소, 디비닐프로필렌요소, 2-폴리스티릴에틸메타크릴레이트, N-페닐-N'-(3-메타크릴로일옥시-2-히드록시프로필)-p-페닐렌디아민, N-페닐-N'-(3-아크릴로일옥시-2-히드록시프로필)-p-페닐렌디아민, 테트라메틸피페리딜메타크릴레이트, 테트라메틸피페리딜아크릴레이트, 펜타메틸피페리딜메타크릴레이트, 펜타메틸피페리딜아크릴레이트, 옥타데실아크릴레이트, N-t-부틸아크릴아미드, 디아세톤아크릴아미드, N-(히드록시메틸)아크릴아미드, 하기 화학식 (E) 내지 (N)으로 표시되는 화합물 등을 들 수 있다.
Figure 112011060244912-pct00012
[화학식 (E) 중, h는 1 내지 10의 정수를 나타냄]
Figure 112011060244912-pct00013
Figure 112011060244912-pct00014
[화학식 (G) 중, R12 및 R13은 각각 독립적으로 수소 원자 또는 메틸기를 나타내고, i는 15 내지 30의 정수를 나타냄]
Figure 112011060244912-pct00015
[화학식 (H) 중, R14 및 R15는 각각 독립적으로 수소 원자 또는 메틸기를 나타내고, j는 15 내지 30의 정수를 나타냄]
Figure 112011060244912-pct00016
[화학식 (I) 중, R16은 수소 원자 또는 메틸기를 나타냄]
Figure 112011060244912-pct00017
[화학식 (J) 중, R17은 수소 원자 또는 메틸기를 나타내고, k는 1 내지 10의 정수를 나타냄]
Figure 112011060244912-pct00018
[화학식 (K) 중, R18은 수소 원자 또는 하기 화학식 (i) 또는 (ii)로 표시되는 유기기를 나타내고, l은 1 내지 10의 정수를 나타냄]
Figure 112011060244912-pct00019
Figure 112011060244912-pct00020
Figure 112011060244912-pct00021
[화학식 (L) 중, R19는 수소 원자 또는 하기 화학식 (iii) 또는 (iv)로 표시되는 유기기를 나타내고, m은 1 내지 10의 정수를 나타냄]
Figure 112011060244912-pct00022
Figure 112011060244912-pct00023
Figure 112011060244912-pct00024
[화학식 (M) 중, R20은 수소 원자 또는 메틸기를 나타냄]
Figure 112011060244912-pct00025
[화학식 (N) 중, R21은 수소 원자 또는 메틸기를 나타냄]
또한, (b) 라디칼 중합성 화합물에 속하는 화합물인, 인산기 함유 비닐 화합물이나, N-비닐 화합물 및 N,N-디알킬비닐 화합물로 이루어지는 군으로부터 선택되는 N-비닐계 화합물을 이들 이외의 (b) 라디칼 중합성 화합물과 병용할 수 있다. 인산기 함유 비닐 화합물의 병용에 의해 접착제 조성물의 금속 기재에의 접착성을 향상시키는 것이 가능하게 된다. 또한, N-비닐계 화합물의 병용에 의해 접착제 조성물의 가교율을 향상시킬 수 있다.
인산기 함유 비닐 화합물로서는, 인산기 및 비닐기를 갖는 화합물이면 특별히 제한은 없지만, 하기 화학식 (O) 내지 (Q)로 표시되는 화합물이 바람직하다.
Figure 112011060244912-pct00026
[화학식 (O) 중, R22는 (메트)아크릴로일옥시기를 나타내고, R23은 수소 원자 또는 메틸기를 나타내고, n 및 o는 각각 독립적으로 1 내지 8의 정수를 나타내며, 식 중, R22끼리, R23끼리, n끼리 및 o끼리는 각각 동일하거나 상이할 수도 있음]
Figure 112011060244912-pct00027
[화학식 (P) 중, R24는 (메트)아크릴로일옥시기를 나타내고, p 및 q는 각각 독립적으로 1 내지 8의 정수를 나타내며, 식 중, R24끼리, p끼리 및 q끼리는 각각 동일하거나 상이할 수도 있음]
Figure 112011060244912-pct00028
[화학식 (Q) 중, R25는 (메트)아크릴로일옥시기를 나타내고, R26은 수소 원자 또는 메틸기를 나타내고, r 및 s는 각각 독립적으로 1 내지 8의 정수를 나타내며, 식 중, R26끼리 및 r끼리는 각각 동일하거나 상이할 수도 있음]
인산기 함유 비닐 화합물로서 구체적으로는 아시드포스포옥시에틸메타크릴레이트, 아시드포스포옥시에틸아크릴레이트, 아시드포스포옥시프로필메타크릴레이트, 아시드포스포옥시폴리옥시에틸렌글리콜모노메타크릴레이트, 아시드포스포옥시폴리옥시프로필렌글리콜모노메타크릴레이트, 2,2'-디(메트)아크릴로일옥시디에틸포스페이트, EO 변성 인산디메타크릴레이트, 인산 변성 에폭시아크릴레이트, 인산비닐 등을 들 수 있다.
인산기 함유 비닐 화합물의 배합량은 인산기 함유 비닐 화합물 이외의 (b) 라디칼 중합성 화합물의 배합량은 독립적으로 (a) 열 가소성 수지 100 질량부에 대하여 0.2 내지 300 질량부로 하는 것이 바람직하고, 1 내지 200 질량부로 하는 것이 보다 바람직하고, 1 내지 50 질량부로 하는 것이 더욱 바람직하고, 1 내지 15 질량부로 하는 것이 특히 바람직하다. 인산기 함유 비닐 화합물의 배합량을 0.2 질량부 미만으로 하면 높은 접착 강도가 얻어지기 어려워지는 경향이 있고, 300 질량부를 초과하면 경화 후의 접착제 조성물의 물성이 저하되기 쉬워, 신뢰성을 확보하기 어려워지는 경향이 있다.
한편, N-비닐계 화합물로서, 구체적으로는 N-비닐이미다졸, N-비닐피리딘, N-비닐피롤리돈, N-비닐포름아미드, N-비닐카프로락탐, 4,4'-비닐리덴비스(N,N-디메틸아닐린), N-비닐아세트아미드, N,N-디메틸아크릴아미드, N,N-디에틸아크릴아미드 등을 들 수 있다.
상술한 인산기 함유 비닐 화합물에 해당하는 화합물을 제외한 (b) 라디칼 중합성 화합물의 배합량은 (a) 열 가소성 수지 100 질량부에 대하여 50 내지 250 질량부인 것이 바람직하고, 60 내지 150 질량부인 것이 보다 바람직하다. 상기 배합량이 50 질량부 미만이면 경화 후에 충분한 내열성이 얻어지기 어려운 경향이 있고, 또한 250 질량부를 초과하면, 필름으로서 사용하는 경우에 양호한 필름 형성성이 얻어지기 어려운 경향이 있다.
본 실시 형태의 접착제 조성물은 (b) 라디칼 중합성 화합물로서 임계 표면 장력이 25 내지 40 mN/m인 우레탄(메트)아크릴레이트 및 하기 화학식 (A)로 표시되는 우레탄(메트)아크릴레이트의 한쪽 또는 양쪽의 조건을 만족시키는 우레탄(메트)아크릴레이트를 필수 성분으로서 함유한다. 이 중, 본 실시 형태에서는, 상기 조건을 만족시키는 우레탄아크릴레이트가 보다 바람직하게 이용된다. 여기서, 하기 화학식 (A)로 표시되는 우레탄(메트)아크릴레이트는 지방족계 디이소시아네이트 및 폴리에스테르디올의 축합 반응에 의해 얻을 수 있다.
Figure 112011060244912-pct00029
[화학식 (A) 중, R1 및 R2는 각각 독립적으로 수소 원자 또는 메틸기를 나타내고, R3은 에틸렌기, 프로필렌기, ε-카프로락톤의 개환 화합물로부터 유도되는 기, 또는 하기 화학식 (B)로 표시되는 기를 나타내고, R4는 하기 화학식 (B)로 표시되는 기를 나타내고, R5는 포화 지방족기 또는 포화 지환식기를 나타내고, a는 1 내지 40의 정수를 나타냄]
Figure 112011060244912-pct00030
[화학식 (B) 중, R6 및 R7은 각각 독립적으로 탄소수 2 내지 12의 직쇄 또는 분지쇄의 알킬렌기를 나타내고, b는 1 내지 10의 정수를 나타내고, c는 1 내지 25의 정수를 나타내며, 식 중, R6끼리, R7끼리, b끼리 및 c끼리는 각각 동일하거나 상이할 수도 있음]
상기 우레탄(메트)아크릴레이트를 구성하는 지방족계 디이소시아네이트는, 테트라메틸렌디이소시아네이트, 헥사메틸렌디이소시아네이트, 리신디이소시아네이트, 2-메틸펜탄-1,5-디이소시아네이트, 3-메틸펜탄-1,5-디이소시아네이트, 2,2,4-트리메틸헥사메틸렌-1,6-디이소시아네이트, 2,4,4-트리메틸헥사메틸렌-1,6-디이소시아네이트, 이소포론디이소시아네이트, 시클로헥실디이소시아네이트, 수소 첨가 크실릴렌디이소시아네이트, 수소 첨가 디페닐메탄디이소시아네이트, 수소 첨가 트리메틸크실릴렌디이소시아네이트 등으로부터 선택된다.
또한, 상기 우레탄(메트)아크릴레이트를 구성하는 폴리에스테르디올로서는, 예를 들면 지방족계 폴리에스테르디올이나 방향족계 폴리에스테르디올을 사용할 수 있고, 지방족계 폴리에스테르디올을 이용하는 것이 바람직하다. 지방족계 폴리에스테르디올은, 에틸렌글리콜, 프로필렌글리콜, 1,2-프로판디올, 1,3-프로판디올, 1,3-부탄디올, 1,4-부탄디올, 네오펜틸글리콜, 1,2-펜탄디올, 1,4-펜탄디올, 1,5-펜탄디올, 2,4-펜탄디올, 2-메틸-2,4-펜탄디올, 2,4-디메틸-2,4-펜탄디올, 2,2,4-트리메틸-1,3-펜탄디올, 1,2-헥산디올, 1,5-헥산디올, 1,6-헥산디올, 2,5-헥산디올, 2-에틸-1,3-헥산디올, 2,5-디메틸-2,5-헥산디올, 1,2-옥탄디올, 1,8-옥탄디올, 1,7-헵탄디올, 1,9-노난디올, 1,2-데칸디올, 1,10-데칸디올, 1,12-데칸디올, 도데칸디올, 피나콜, 1,4-부틴디올, 트리에틸렌글리콜, 디에틸렌글리콜, 디프로필렌글리콜, 시클로헥산디메탄올 등의 포화된 저분자 글리콜류, 적어도 1종 이상의 상기 글리콜류와 포스겐과의 반응에 의해서 얻어지는 폴리카보네이트디올류, 적어도 1종 이상의 상기 글리콜류를 개시제로 하여 에틸렌옥사이드, 프로필렌옥시드, 에피클로로히드린 등의 단량체의 1종 또는 그 이상을 공지된 방법에 의해 부가 중합함으로써 얻어지는 폴리에테르디올 등의 디올류와, 아디프산, 3-메틸아디프산, 2,2,5,5-테트라메틸아디프산, 말레산, 푸마르산, 숙신산, 2,2-디메틸숙신산, 2-에틸-2-메틸숙신산, 2,3-디메틸숙신산, 옥살산, 말론산, 메틸말론산, 에틸말론산, 부틸말론산, 디메틸말론산, 글루타르산, 2-메틸글루타르산, 3-메틸글루타르산, 2,2-디메틸글루타르산, 3,3-디메틸글루타르산, 2,4-디메틸글루타르산, 피멜산, 수베르산, 아젤라산, 세박산 등의 이염기산 또는 이들에 대응하는 산무수물을 탈수 축합시켜 얻어지는 지방족계 폴리에스테르디올류나, ε-카프로락톤 등의 환상 에스테르 화합물을 개환 중합하여 얻어지는 지방족계 폴리에스테르계 디올류로부터 선택된다. 상기 디올류 및 디카르복실산으로부터 얻어지는 폴리에스테르디올류는 단독으로 이용하는 외에, 2종 이상의 폴리에스테르디올류를 혼합하여 이용할 수도 있다.
또한, 본 실시 형태의 접착제 조성물에 있어서는, PET, PC, PEN 등의 기재에 대한 접착 강도 향상의 관점에서 상기 우레탄(메트)아크릴레이트의 중량 평균 분자량은 8000 이상 25000 미만의 범위 내로 자유롭게 조정하여, 바람직하게 사용할 수 있다. 상기 우레탄(메트)아크릴레이트의 중량 평균 분자량이 상기 범위 내이면 유연성과 응집력의 둘다를 얻을 수 있어, PET, PC, PEN 등의 유기 기재와의 접착 강도가 향상하여, 우수한 접속 신뢰성을 얻을 수 있다. 또한, 이러한 효과를 보다 충분히 얻는 관점에서, 상기 우레탄(메트)아크릴레이트의 중량 평균 분자량은 10000 이상 25000 미만인 것이 보다 바람직하다. 또한, 이 중량 평균 분자량이 8000 미만인 경우, 충분한 가요성이 얻어지지 않는 경향이 있고, 25000 이상이면, 접착제 조성물의 유동성이 저하되는 경향이 있다.
상기 우레탄(메트)아크릴레이트의 임계 표면 장력은 25 내지 40 mN/m인 것이 바람직하고, 25 내지 35 mN/m인 것이 보다 바람직하다. 우레탄(메트)아크릴레이트의 임계 표면 장력이 25 내지 40 mN/m인 경우, 피착체인 PET, PC, PEN의 임계 표면 장력과 가깝게 되어 습윤성이 향상함으로써 접착 강도가 향상하여 우수한 접속 신뢰성을 얻을 수 있다. 또한, 이 임계 표면 장력이 25 mN/m 미만 또는 40 mN/m을 초과하면 PET, PC, PEN 등에 대한 습윤성의 저하나 상용성이 악화할 우려가 있다. 상기 우레탄(메트)아크릴레이트의 임계 표면 장력은 우레탄 결합 당량에 관계하여, 디올의 수 평균 분자량을 변화시킴으로써 조정할 수 있다고 생각된다. 예를 들면, 디올의 수 평균 분자량을 크게 하면 우레탄 결합 당량이 감소하여, 임계 표면 장력이 저하되는 경향이 있다.
또한, 상기 우레탄(메트)아크릴레이트의 배합량은 접착제 조성물 전량을 기준으로 하여 5 내지 95 질량％인 것이 바람직하고, 10 내지 80 질량％인 것이 보다 바람직하다. 배합량이 5 질량％ 미만인 경우, 내열성이 저하되기 쉬운 경향이 있고, 95 질량％를 초과하면 필름으로서 사용하는 경우에 필름 형성성이 저하되기 쉬운 경향이 있다.
본 실시 형태의 접착제 조성물에 함유되는 (c) 라디칼 중합 개시제로서는, 종래부터 알려져 있는 유기 과산화물이나 아조 화합물 등, 외부로부터의 에너지의 부여에 의해 라디칼을 발생하는 화합물을 사용할 수 있다. (c) 라디칼 중합 개시제로서는, 안정성, 반응성, 상용성의 관점에서 1분간 반감기 온도가 90 내지 175℃이고, 또한 분자량이 180 내지 1,000인 유기 과산화물이 바람직하다. 1분간 반감기 온도가 이 범위에 있는 것에 의해 저장 안정성이 우수하고, 라디칼 중합성도 충분히 높아, 단시간에 경화할 수 있다.
(c) 라디칼 중합 개시제로서는, 구체적으로는 1,1,3,3-테트라메틸부틸퍼옥시네오데카노에이트, 디(4-t-부틸시클로헥실)퍼옥시디카보네이트, 디(2-에틸헥실)퍼옥시디카보네이트, 쿠밀퍼옥시네오데카노에이트, 1,1,3,3-테트라메틸부틸퍼옥시네오데카노에이트, 디라우로일퍼옥시드, 1-시클로헥실-1-메틸에틸퍼옥시네오데카노에이트, t-헥실퍼옥시네오데카노에이트, t-부틸퍼옥시네오데카노에이트, t-부틸퍼옥시피발레이트, 1,1,3,3-테트라메틸부틸퍼옥시-2-에틸헥사노에이트, 2,5-디메틸-2,5-디(2-에틸헥사노일퍼옥시)헥산, t-헥실퍼옥시-2-에틸헥사노에이트, t-부틸퍼옥시-2-에틸헥사노에이트, t-부틸퍼옥시네오헵타노에이트, t-아밀퍼옥시-2-에틸헥사노에이트, 디-t-부틸퍼옥시헥사히드로테레프탈레이트, t-아밀퍼옥시-3,5,5-트리메틸헥사노에이트, 3-히드록시-1,1-디메틸부틸퍼옥시네오데카노에이트, 1,1,3,3-테트라메틸부틸퍼옥시-2-에틸헥사노에이트, t-아밀퍼옥시네오데카노에이트, t-아밀퍼옥시-2-에틸헥사노에이트, 디(3-메틸벤조일)퍼옥시드, 디벤조일퍼옥시드, 디(4-메틸벤조일)퍼옥시드, t-헥실퍼옥시이소프로필모노카보네이트, t-부틸퍼옥시말레산, t-부틸퍼옥시-3,5,5-트리메틸헥사노에이트, t-부틸퍼옥시라우레이트, 2,5-디메틸-2,5-디(3-메틸벤조일퍼옥시)헥산, t-부틸퍼옥시-2-에틸헥실모노카보네이트, t-헥실퍼옥시벤조에이트, 2,5-디메틸-2,5-디(벤조일퍼옥시)헥산, t-부틸퍼옥시벤조에이트, 디부틸퍼옥시트리메틸아디페이트, t-아밀퍼옥시노르말옥토에이트, t-아밀퍼옥시이소노나노에이트, t-아밀퍼옥시벤조에이트 등의 유기 과산화물; 2,2'-아조비스-2,4-디메틸발레로니트릴, 1,1'-아조비스(1-아세톡시-1-페닐에탄), 2,2'-아조비스이소부티로니트릴, 2,2'-아조비스(2-메틸부티로니트릴), 디메틸-2,2'-아조비스이소부티로니트릴, 4,4'-아조비스(4-시아노발레르산), 1,1'-아조비스(1-시클로헥산카르보니트릴) 등의 아조 화합물 등을 들 수 있다.
이들 화합물은 단독으로 이용하는 외에, 2종 이상의 화합물을 혼합하여 이용할 수도 있다.
또한, (c) 라디칼 중합 개시제로서는, 150 내지 750 nm의 광 조사에 의해 라디칼을 발생하는 화합물을 사용할 수 있다. 이러한 화합물로서는, 예를 들면 ㅁ무문헌 [Photoinitiation, Photopolymerization, and Photocuring, J. -P. Fouassier, Hanser Publishers(1995년, p17 내지 p35)]에 기재되어 있는 α-아세트아미노페논 유도체나 포스핀옥시드 유도체가 광 조사에 대한 감도가 높기 때문에 보다 바람직하다.
이들 화합물은 단독으로 이용하는 외에, 상기 유기 과산화물이나 아조 화합물과 혼합하여 이용할 수도 있다.
상기 (c) 라디칼 중합 개시제의 배합량은 (a) 열 가소성 수지 100 질량부에 대하여 0.1 내지 500 질량부가 바람직하고, 1 내지 300 질량부가 보다 바람직하고, 5 내지 50 질량부가 더욱 바람직하고, 10 내지 30 질량부가 특히 바람직하다. (c) 라디칼 중합 개시제의 배합량이 0.1 질량부 미만이면 접착제 조성물이 충분히 경화하기 어려워지는 경향이 있고, 500 질량부를 초과하면 저장 안정성이 악화하는 경향이 있다.
본 실시 형태의 접착제 조성물에 함유되는 (d) 도전성 입자는 그의 전체 또는 표면에 도전성을 갖는 입자이면 되지만, 접속 단자를 갖는 회로 부재의 접속에 사용하는 경우에는, 접속 단자간 거리보다 평균 입경이 작은 것이 바람직하다.
(d) 도전성 입자로서는, Au, Ag, Ni, Cu, 땜납 등의 금속 입자나 카본 등을 들 수 있다. 또한, 비도전성의 유리, 세라믹, 플라스틱 등을 핵으로 하고, 이 핵에 상기 금속, 금속 입자나 카본을 피복한 것일 수도 있다. (d) 도전성 입자가 플라스틱을 핵으로 하고, 이 핵에 상기 금속, 금속 입자나 카본을 피복한 것이나 열용융 금속 입자의 경우, 가열 가압에 의해 변형성을 갖기 때문에 접속시에 전극과의 접촉 면적이 증가하여 신뢰성이 향상하기 때문에 바람직하다.
또한, 이들 (d) 도전성 입자의 표면을 고분자 수지 등으로 더 피복한 미립자는, 도전성 입자의 배합량을 증가시킨 경우의 입자끼리의 접촉에 의한 단락을 억제하여, 전극 회로 사이의 절연성을 향상할 수 있다는 점에서, 적절하게 이것을 단독 또는 (d) 도전성 입자와 혼합하여 이용할 수도 있다.
이 (d) 도전성 입자의 평균 입경은 분산성, 도전성 면에서 1 내지 18 ㎛인 것이 바람직하다. 이러한 (d) 도전성 입자를 함유하는 경우, 접착제 조성물은 이방 도전성 접착제로서 바람직하게 사용할 수 있다.
(d) 도전성 입자의 사용량은 특별히 제한은 받지 않지만, 접착제 조성물 전체 부피에 대하여 0.1 내지 30 부피％로 하는 것이 바람직하고, 0.1 내지 10 부피％로 하는 것이 보다 바람직하다. 이 값이 0.1 부피％ 미만이면 도전성이 낮아지는 경향이 있고, 30 부피％를 초과하면 회로의 단락이 생기기 쉬워지는 경향이 있다. 또한, 부피％는 23℃의 경화 전의 각 성분의 부피를 바탕으로 결정되는데, 각 성분의 부피는 비중을 이용하여 중량으로부터 부피로 환산할 수 있다. 또한, 메스실린더 등에 그 성분을 용해하거나 팽윤시키거나 하지 않고, 그 성분을 잘 습윤시키는 적당한 용매(물, 알코올 등)를 넣은 것에 그 성분을 투입하여 증가한 부피를 그 성분의 부피로서 구할 수도 있다.
또한, 본 실시 형태의 접착제 조성물에는 경화 속도의 제어나 저장 안정성을 부여하기 위해서 안정화제를 첨가할 수 있다. 이러한 안정화제로서는, 특별히 제한없이 공지된 화합물을 사용할 수 있는데, 벤조퀴논이나 히드로퀴논 등의 퀴논 유도체; 4-메톡시페놀이나 4-t-부틸카테콜 등의 페놀 유도체; 2,2,6,6-테트라메틸피페리딘-1-옥실이나 4-히드록시-2,2,6,6-테트라메틸피페리딘-1-옥실 등의 아미녹실 유도체; 테트라메틸피페리딜메타크릴레이트 등의 힌더드 아민 유도체 등이 바람직하다.
안정화제의 배합량은 접착제 조성물 100 질량부에 대하여 0.01 내지 30 질량부가 바람직하고, 0.05 내지 10 질량부가 보다 바람직하다. 배합량이 0.01 질량부 미만인 경우, 경화 속도의 제어나 저장 안정성이 부여되기 어려워지고, 30 질량부를 초과하는 경우에는, 다른 성분과의 상용성에 악영향을 미치기 쉬워진다.
또한, 본 실시 형태의 접착제 조성물에는 알콕시실란 유도체나 실라잔 유도체로 대표되는 커플링제, 밀착 향상제 및 레벨링제 등의 접착 보조제를 적절하게 첨가할 수도 있다. 커플링제로서 구체적으로는 하기 화학식 (R)로 표시되는 화합물이 바람직하고, 단독으로 이용하는 외에, 2종 이상의 화합물을 혼합하여 이용할 수도 있다.
Figure 112011060244912-pct00031
[화학식 (R) 중, R27, R28 및 R29는 각각 독립적으로, 수소 원자, 탄소수 1 내지 5의 알킬기, 탄소수 1 내지 5의 알콕시기, 탄소수 1 내지 5의 알콕시카르보닐기 또는 아릴기를 나타내고, R30은 (메트)아크릴로일기, 비닐기, 이소시아네이트기, 이미다졸기, 머캅토기, 아미노기, 메틸아미노기, 디메틸아미노기, 벤질아미노기, 페닐아미노기, 시클로헥실아미노기, 모르폴리노기, 피페라지노기, 우레이도기 또는 글리시딜기를 나타내고, t는 1 내지 10의 정수를 나타냄]
본 실시 형태의 접착제 조성물은 응력 완화 및 접착성 향상을 목적으로 고무 성분을 병용할 수도 있다. 고무 성분이란, 그대로의 상태에서 고무 탄성(JIS K6200)을 나타내는 성분 또는 반응에 의해 고무 탄성을 나타내는 성분을 말한다. 고무 성분은 실온(25℃)에서 고형이거나 액상일 수도 있는데, 유동성 향상의 관점에서 액상인 것이 바람직하다. 고무 성분으로서는 폴리부타디엔 골격을 갖는 화합물이 바람직하다. 고무 성분은 시아노기, 카르복실기, 수산기, (메트)아크릴로일기 또는 모르폴린기를 가질 수도 있다. 또한, 접착성 향상의 관점에서 고극성기인 시아노기, 카르복실기를 측쇄 또는 말단에 포함하는 고무 성분이 바람직하다. 또한, 폴리부타디엔 골격을 갖고 있더라도, 열 가소성을 나타내는 경우에는 (a) 열 가소성 수지로 분류하고, 라디칼 중합성을 나타내는 경우에는 (b) 라디칼 중합성 화합물로 분류한다.
고무 성분으로서 구체적으로는 폴리이소프렌, 폴리부타디엔, 카르복실기 말단 폴리부타디엔, 수산기 말단 폴리부타디엔, 1,2-폴리부타디엔, 카르복실기 말단 1,2-폴리부타디엔, 수산기 말단 1,2-폴리부타디엔, 아크릴 고무, 스티렌-부타디엔 고무, 수산기 말단 스티렌-부타디엔 고무, 아크릴로니트릴-부타디엔 고무, 카르복실기, 수산기, (메트)아크릴로일기 또는 모르폴린기를 중합체 말단에 함유하는 아크릴로니트릴-부타디엔 고무, 카르복실화니트릴 고무, 수산기 말단 폴리(옥시프로필렌), 알콕시실릴기 말단 폴리(옥시프로필렌), 폴리(옥시테트라메틸렌)글리콜, 폴리올레핀글리콜 등을 들 수 있다.
또한, 상기 고극성기를 갖고, 실온에서 액상인 고무 성분으로서는 구체적으로는 액상 아크릴로니트릴-부타디엔 고무, 카르복실기, 수산기, (메트)아크릴로일기 또는 모르폴린기를 중합체 말단에 함유하는 액상 아크릴로니트릴-부타디엔 고무, 액상 카르복실화니트릴 고무 등을 들 수 있으며, 극성기인 아크릴로니트릴 함유량은 10 내지 60 질량％가 바람직하다.
이들 화합물은 단독으로 이용하는 외에, 2종 이상의 화합물을 혼합하여 이용할 수도 있다.
또한, 본 실시 형태의 접착제 조성물에는 응력 완화 및 접착성 향상을 목적으로 유기 미립자를 첨가할 수도 있다. 유기 미립자의 평균 입경은 0.05 내지 1.0 ㎛가 바람직하다. 또한, 유기 미립자가 상술한 고무 성분으로 이루어지는 경우에는 유기 미립자가 아니라 고무 성분으로 분류하고, 유기 미립자가 상술한 (a) 열 가소성 수지로 이루어지는 경우에는 유기 미립자가 아니라 (a) 열 가소성 수지로 분류한다.
유기 미립자로서 구체적으로는 폴리이소프렌, 폴리부타디엔, 카르복실기 말단 폴리부타디엔, 수산기 말단 폴리부타디엔, 1,2-폴리부타디엔, 카르복실기 말단 1,2-폴리부타디엔, 아크릴 고무, 스티렌-부타디엔 고무, 아크릴로니트릴-부타디엔 고무, 카르복실기, 수산기, (메트)아크릴로일기 또는 모르폴린기를 중합체 말단에 함유하는 아크릴로니트릴-부타디엔 고무, 카르복실화니트릴 고무, 수산기 말단 폴리(옥시프로필렌), 알콕시실릴기 말단 폴리(옥시프로필렌), 폴리(옥시테트라메틸렌)글리콜, 폴리올레핀글리콜(메트)아크릴산알킬-부타디엔-스티렌 공중합체, (메트)아크릴산알킬-실리콘 공중합체 또는 실리콘(메트)-아크릴 공중합체 또는 복합체로 이루어지는 유기 미립자를 들 수 있다.
이들 유기 미립자는 단독으로 이용하는 외에, 2종 이상의 화합물을 병용하여 이용할 수도 있다.
본 실시 형태의 접착제 조성물은 상온에서 액상인 경우에는 페이스트상에서 사용할 수 있다. 실온에서 고체의 경우에는, 가열하여 사용하는 외에, 용매를 사용하여 페이스트화할 수도 있다. 사용할 수 있는 용매로서는, 접착제 조성물 및 첨가제와 반응성이 없고, 또한 충분한 용해성을 나타내는 것이 바람직하고, 상압에서의 비점이 50 내지 150℃인 것이 바람직하다. 비점이 50℃ 미만인 경우, 실온에서 방치하면 휘발할 우려가 많아져, 개방계에서의 사용이 곤란해지는 경향이 있다. 또한, 비점이 150℃를 초과하면, 용매를 휘발시키는 것이 곤란하여, 접착 후의 신뢰성에 악영향을 미치는 경우가 많아지는 경향이 있다.
또한, 본 실시 형태의 접착제 조성물은 필름상으로 하여 이용할 수도 있다. 접착제 조성물에 필요에 따라 용매 등을 가하는 등을 한 용액을, 불소 수지 필름, 폴리에틸렌테레프탈레이트 필름, 이형지 등의 박리성 기재 상에 도포하거나, 또는 부직포 등의 기재에 상기 용액을 함침시켜 박리성 기재 상에 얹어 놓고, 용매 등을 제거하여 필름으로서 사용할 수 있다. 필름의 형상으로 사용하면 취급성 등의 면에서 한층 편리하다.
본 실시 형태의 접착제 조성물은 가열 및 가압을 병용하여 접착시킬 수 있다. 가열 온도는 100 내지 200℃의 온도가 바람직하다. 압력은 피착체에 손상을 제공하지 않는 범위가 바람직하고, 일반적으로는 0.1 내지 10 MPa가 바람직하다. 이들 가열 및 가압은 0.5초 내지 120초간의 범위에서 행하는 것이 바람직하고, 120 내지 190℃, 3 MPa, 10초의 가열로도 접착시키는 것이 가능하다.
본 실시 형태의 접착제 조성물은 열팽창 계수가 서로 다른 이종의 피착체의 접착제로서 사용할 수 있다. 구체적으로는 이방 도전 접착제, 은 페이스트, 은 필름 등으로 대표되는 회로 접속 재료, CSP용 엘라스토머, CSP용 언더필재, LOC 테이프 등으로 대표되는 반도체 소자 접착 재료로서 사용할 수 있다.
본 실시 형태의 접착제 조성물은 주면 상에 제1 접속 단자를 갖는 제1 회로 부재와, 주면 상에 제2 접속 단자를 갖는 제2 회로 부재를 접속하기 위한 접착제 조성물로서 이용된다. 여기서, 상기 제1 회로 부재 및/또는 상기 제2 회로 부재는, 유리 전이 온도가 200℃ 이하인 열 가소성 수지를 포함하는 기재로 구성된다. 유리 전이 온도가 200℃ 이하인 열 가소성 수지로서는, 특별히 한정되지 않지만, 예를 들면 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리카보네이트 및 폴리에틸렌나프탈레이트 등을 들 수 있다.
다음으로, 상술한 본 실시 형태의 접착제 조성물을 이용한 회로 부재의 접속 구조체에 대해서 설명한다. 도 1은 본 실시 형태의 접착제 조성물을 이용한, 회로 부재의 접속 구조체의 일 실시 형태를 도시하는 모식 단면도이다. 도 2는 도 1에 도시하는 회로 부재의 접속 구조체를 제작하기 전의, 제1 회로 부재, 제2 회로 부재 및 접착제 조성물을 도시하는 모식 단면도이다.
도 1에 도시하는 회로 부재의 접속 구조체 (100)은 제1 회로 기판 (31)의 주면 (31a) 상에 제1 접속 단자 (32)를 갖는 제1 회로 부재 (30)과, 제2 회로 기판 (41)의 주면 (41a) 상에 제2 접속 단자 (42)를 갖는 제2 회로 부재 (40)과, 제1 접속 단자 (32)와 제2 접속 단자 (42)가 대향하도록 제1 회로 기판 (31)의 주면 (31a)와 제2 회로 기판 (41)의 주면 (41a)를 접속하는 접속 부재 (10C)를 구비한다. 제1 접속 단자 (32)와 제2 접속 단자 (42)는 서로 접함으로써 전기적으로 접속되어 있다. 또한, 접속 부재 (10C)는 본 실시 형태의 접착제 조성물 (10)의 경화물로 이루어진다.
도 1에 도시하는 회로 부재의 접속 구조체 (100)은 예를 들면 다음과 같이 하여 제조할 수 있다.
우선, 도 2에 도시된 바와 같이, 제1 회로 부재 (30), 제2 회로 부재 (40) 및 필름상으로 성형한 접착제 조성물 (10)을 준비한다. 다음으로, 접착제 조성물 (10)을 제2 회로 부재 (40)에 있어서의 제2 접속 단자 (42)가 형성되어 있는 주면 (41a)에 싣고, 또한 접착제 조성물 (10) 상에 제1 접속 단자 (32)가 제2 접속 단자 (42)와 대향하도록 제1 회로 부재 (30)을 싣는다. 계속해서, 제1 회로 부재 (30) 및 제2 회로 부재 (40)을 통해 접착제 조성물 (10)을 가열하면서 이것을 경화시키고, 동시에 주면 (31a), (41a)에 수직인 방향으로 가압하여, 제1 및 제2 회로 부재 (30), (40)의 사이에 접속 부재 (10C)를 형성시켜, 도 1의 회로 부재의 접속 구조체 (100)을 얻는다.
도 3은 (d) 도전성 입자를 함유하는 본 실시 형태의 접착제 조성물을 이용한, 회로 부재의 접속 구조체의 일 실시 형태를 도시하는 모식 단면도이다. 도 4는 도 3에 도시하는 회로 부재의 접속 구조체를 제작하기 전의, 제1 회로 부재, 제2 회로 부재 및 접착제 조성물(도전성 입자 함유)을 도시하는 모식 단면도이다.
도 3에 도시하는 회로 부재의 접속 구조체 (200)은 제1 회로 기판 (31)의 주면 (31a) 상에 제1 접속 단자 (32)를 갖는 제1 회로 부재 (30)과, 제2 회로 기판 (41)의 주면 (41a) 상에 제2 접속 단자 (42)를 갖는 제2 회로 부재 (40)과, 제1 접속 단자 (32)와 제2 접속 단자 (42)가 대향하도록 제1 회로 기판 (31)의 주면 (31a)와 제2 회로 기판 (41)의 주면 (41a)를 접속하는 접속 부재 (20C)를 구비한다. 또한, 접속 부재 (20C)는 접착제 조성물의 도전성 입자 이외의 성분 (21) 중에 도전성 입자 (22)가 분산한 접착제 조성물 (20)의 경화물(즉, 접착제 조성물의 도전성 입자 이외의 성분의 경화물 (21C) 중에 도전성 입자 (22)가 분산한 것)이고, 대향하는 제1 접속 단자 (32)와 제2 접속 단자 (42) 사이에서, 도전성 입자 (22)가 양 접속 단자에 접함으로써, 도전성 입자 (22)를 통해 양 접속 단자가 전기적으로 접속되어 있다.
도 3에 도시하는 회로 부재의 접속 구조체 (200)은 예를 들면, 도 4에 도시된 바와 같이, 제1 회로 부재 (30), 제2 회로 부재 (40) 및 필름상으로 성형한 접착제 조성물 (20)을 준비하여, 상기한 회로 부재의 접속 구조체 (100)을 얻는 것과 동일한 방법에 의해 제조할 수 있다.
여기서, 제1 회로 부재 (30) 및 제2 회로 부재 (40) 중의 적어도 한쪽은 유리 전이 온도가 200℃ 이하인 열 가소성 수지를 함유하는 기재로 구성된다. 즉, 제1 회로 기판 (31) 및 제2 회로 기판 (41) 중의 적어도 한쪽은 유리 전이 온도가 200℃ 이하인 열 가소성 수지를 함유한다. 여기서, 유리 전이 온도가 200℃ 이하인 열 가소성 수지로서는, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리카보네이트 및 폴리에틸렌나프탈레이트로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 1종인 것이 바람직하다. 제1 회로 부재 (30) 및 제2 회로 부재 (40) 중의 적어도 한쪽이 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리카보네이트 및 폴리에틸렌나프탈레이트로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 1종을 함유하는 기재로 구성되어 있는 회로 부재이면, 접착제 조성물과의 습윤성이 향상하여 접착 강도가 보다 향상된다. 그 때문에, 이러한 회로 부재의 접속 구조체는 보다 우수한 접속 신뢰성을 얻을 수 있다.
또한, 제1 회로 부재 (30) 및 제2 회로 부재 (40) 중의 한쪽은, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리카보네이트 및 폴리에틸렌나프탈레이트로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 1종을 함유하지 않은 기재로 구성되어 있을 수도 있다. 그와 같은 회로 부재를 형성하는 기재로서는, 반도체, 유리, 세라믹 등의 무기물로 이루어지는 기재, 폴리이미드 등의 유기물로 이루어지는 기재, 유리/에폭시 등의 무기물과 유기물을 조합한 기재 등을 사용할 수 있다.
또한, 제1 접속 단자 (32) 및 제2 접속 단자 (42) 중의 적어도 한쪽은 ITO 및 IZO로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 1종으로 구성되는 것이 바람직하다. ITO 및 IZO는 에칭이 용이하고 패턴 가공성이 우수하기 때문에 접속 단자로서 바람직하다. 그리고, 본 실시 형태의 접착제 조성물을 이용함으로써 ITO 및/또는 IZO로 구성된 접속 단자의 부식을 충분히 억제할 수 있다.
또한, 제1 접속 단자 (32) 및 제2 접속 단자 (42) 중의 한쪽 또는 양쪽은 ITO 및 IZO 이외의 재료로 구성되어 있을 수도 있다. 그와 같은 접속 단자로서는, 구리, 은, 알루미늄, 금, 팔라듐, 니켈 및 이들의 합금 등의 금속으로 이루어지는 접속 단자를 사용할 수 있다.
또한, 접속 부재로서 이용되는 본 실시 형태의 접착제 조성물은 완전 경화(소정 경화 조건에서 달성할 수 있는 최고도의 경화)하고 있을 필요는 없고, 상기 특성을 발생시키는 한에 있어서 부분 경화의 상태일 수도 있다.
[실시예]
이하에, 본 실시 형태를 실시예에 기초하여 구체적으로 설명하는데, 본 실시 형태는 이것에 한정되는 것은 아니다.
<열 가소성 수지>
(페녹시 수지의 조제)
페녹시 수지(도토 가세이 가부시끼가이샤 제조, YP-50(상품명)) 40 질량부를, 메틸에틸케톤 60 질량부에 용해하여 고형분 40 질량％의 용액으로 하였다.
(폴리에스테르우레탄 수지의 준비)
폴리에스테르우레탄 수지(도요보 가부시끼가이샤 제조, UR-1400(상품명))은 수지분 30 질량％의 메틸에틸케톤과 톨루엔의 1:1 혼합 용매 용해품을 이용하였다.
(우레탄 수지의 합성)
교반기, 온도계, 염화칼슘 건조관을 구비한 환류 냉각관, 질소 가스 도입관을 구비한 반응 용기에 중량 평균 분자량 2000의 폴리부틸렌아디페이트디올 450 질량부, 중량 평균 분자량 2000의 폴리옥시테트라메틸렌글리콜 450 질량부 및 1,4-부틸렌글리콜 100 질량부를 메틸에틸케톤 4000 질량부 중에서 균일하게 혼합하고, 디페닐메탄디이소시아네이트 390 질량부를 가하고 70℃에서 반응시켜 중량 평균 분자량 35만의 우레탄 수지를 얻었다.
<라디칼 중합성 화합물>
(우레탄아크릴레이트(L-1600S)의 준비)
중량 평균 분자량이 15000, 임계 표면 장력이 15 mN/m인 우레탄아크릴레이트(미쓰이 폴리우레탄 가부시끼가이샤 제조, L-1600S(상품명))를 준비하였다. 또한, L-1600S는 에테르계 디올을 이용하고 있는 것으로서, 상기 화학식 (A)를 만족시키지 않는 것이다.
(우레탄아크릴레이트(PE-UA1)의 합성)
교반기, 온도계, 염화칼슘 건조관을 구비한 환류 냉각관, 질소 가스 도입관을 구비한 반응 용기에 수 평균 분자량 2000의 폴리(3-메틸펜탄아디페이트)디올(지방족 폴리에스테르디올, 가부시끼가이샤 구라레사 제조, 구라폴 P-2010(상품명)) 2000 질량부(1.00몰), 디부틸주석디라우레이트(알드리치 가부시끼가이샤 제조) 5.53 질량부를 투입하였다. 충분히 질소 가스를 도입한 후, 70 내지 75℃로 가열하고, 디시클로헥실메탄4,4'-디이소시아네이트(지방족 디이소시아네이트, 에보닉 데구사사 제조, VESTANAT H12DMI(상품명)) 787 질량부(3.00몰)를 3시간에 균일하게 적하하여 반응시켰다. 적하 완료 후 약 10시간 반응을 계속하였다. 이것에 2-히드록시에틸아크릴레이트(알드리치 가부시끼가이샤 제조) 238 질량부(2.05몰), 히드로퀴논모노메틸에테르(알드리치 가부시끼가이샤 제조) 0.53 질량부를 투입하고, 또한 10시간 반응시키고, IR 측정에 의해 이소시아네이트가 소실한 것을 확인하여 반응을 종료하여 우레탄아크릴레이트를 얻었다. 얻어진 우레탄아크릴레이트(PE-UA1)의 임계 표면 장력은 30 mN/m, 중량 평균 분자량은 15300이었다. 또한, PE-UA1은 폴리에스테르디올을 이용하고 있는 것으로서, 상기 화학식 (A)를 만족시키는 것이다.
(우레탄아크릴레이트(PE-UA2)의 합성)
교반기, 온도계, 염화칼슘 건조관을 구비한 환류 냉각관, 질소 가스 도입관을 구비한 반응 용기에 수 평균 분자량 2000의 폴리카프로락톤디올(지방족 폴리에스테르디올, 상품명: 플락셀 220EB, 다이셀 가가꾸 고교 가부시끼가이샤 제조) 2000 질량부(1.00몰), 디부틸주석디라우레이트(알드리치 가부시끼가이샤 제조) 5.53 질량부를 투입하였다. 충분히 질소 가스를 도입한 후, 70 내지 75℃로 가열하고, 이소포론디이소시아네이트(지방족 디이소시아네이트, 알드리치 가부시끼가이샤 제조) 666 질량부(3.00몰)를 3시간에 균일하게 적하하여 반응시켰다. 적하 완료 후 약 10시간 반응을 계속하였다. 이것에 2-히드록시에틸아크릴레이트(알드리치 가부시끼가이샤 제조) 238 질량부(2.05몰), 히드로퀴논모노메틸에테르(알드리치 가부시끼가이샤 제조) 0.53 질량부를 투입하고, 또한 10시간 반응시키고, IR 측정에 의해 이소시아네이트가 소실한 것을 확인하여 반응을 종료하여 우레탄아크릴레이트를 얻었다. 얻어진 우레탄아크릴레이트(PE-UA2)의 임계 표면 장력은 25 mN/m, 중량 평균 분자량은 13500이었다. 또한, PE-UA2는 폴리에스테르디올을 이용하고 있는 것으로서, 상기 화학식 (A)를 만족시키는 것이다.
(우레탄아크릴레이트(PE-UA3)의 합성)
교반기, 온도계, 염화칼슘 건조관을 구비한 환류 냉각관, 질소 가스 도입관을 구비한 반응 용기에 2-히드록시에틸아크릴레이트(알드리치 가부시끼가이샤 제조) 238 질량부(2.05몰), 히드로퀴논모노메틸에테르(알드리치 가부시끼가이샤 제조) 0.53 질량부, 수 평균 분자량 1000의 폴리카프로락톤디올(지방족 폴리에스테르디올, 상품명: 플락셀 210N, 다이셀 가가꾸 고교 가부시끼가이샤 제조) 2000 질량부(2.00몰), 디부틸주석디라우레이트(알드리치 가부시끼가이샤 제조) 5.53 질량부를 투입하였다. 충분히 질소 가스를 도입한 후, 70 내지 75℃로 가열하고, 이소포론디이소시아네이트(지방족 디이소시아네이트, 알드리치 가부시끼가이샤 제조) 666 질량부(3.00몰)를 3시간에 균일하게 적하하여 반응시켰다. 적하 완료 후 약 10시간 반응을 계속하고, IR 측정에 의해 이소시아네이트가 소실한 것을 확인하여 반응을 종료하여 우레탄아크릴레이트를 얻었다. 얻어진 우레탄아크릴레이트(PE-UA3)의 임계 표면 장력은 28 mN/m, 중량 평균 분자량은 14500이었다. 또한, PE-UA3은 폴리에스테르디올을 이용하고 있는 것으로서, 상기 화학식 (A)를 만족시키는 것이다.
(우레탄아크릴레이트(PE-UA4)의 합성)
교반기, 온도계, 염화칼슘 건조관을 구비한 환류 냉각관, 질소 가스 도입관을 구비한 반응 용기에 3-메틸-1,5-펜탄디올 1650 질량부(14몰)과 이소프탈산 1660 질량부(10몰)을 투입하고, 상압하, 충분히 질소 가스를 도입한 후, 약 170℃에서 생성되는 물을 계 밖으로 증류 제거하면서 에스테르화 반응을 행하였다. 폴리에스테르의 산가가 0.3 mgKOH/g 이하가 된 시점에서 진공 펌프에 의해 서서히 진공도를 높여서 반응을 완결시켰다. 이와 같이 하여 얻어진 방향족 폴리에스테르디올(ED-1)은 수 평균 분자량 2000을 갖고 있었다.
또한, 교반기, 온도계, 염화칼슘 건조관을 구비한 환류 냉각관, 질소 가스 도입관을 구비한 반응 용기에 얻어진 방향족 폴리에스테르디올(ED-1)을 2000 질량부(1.00몰), 디부틸주석디라우레이트(알드리치 가부시끼가이샤 제조) 5.53 질량부를 투입하였다. 충분히 질소 가스를 도입한 후, 70 내지 75℃로 가열하고, 이소포론디이소시아네이트(지방족 디이소시아네이트, 알드리치 가부시끼가이샤 제조) 666 질량부(3.00몰)를 3시간에 균일하게 적하하여 반응시켰다. 적하 완료 후, 약 15시간 반응을 계속하였다. 이것에 2-히드록시에틸아크릴레이트(알드리치 가부시끼가이샤 제조) 238 질량부(2.05몰), 히드로퀴논모노메틸에테르(알드리치 가부시끼가이샤 제조) 0.53 질량부를 투입하고, 또한 7시간 반응시키고, IR 측정에 의해 이소시아네이트가 소실한 것을 확인하여 반응을 종료하여 우레탄아크릴레이트를 얻었다. 얻어진 우레탄아크릴레이트(PE-UA4)의 임계 표면 장력은 42 mN/m, 중량 평균 분자량은 11500이었다. 또한, PE-UA4는 폴리에스테르디올을 이용하고 있는 것으로서, 상기 화학식 (A)를 만족시키는 것이다.
(우레탄아크릴레이트(PE-UA5)의 합성)
교반기, 온도계, 염화칼슘 건조관을 구비한 환류 냉각관, 질소 가스 도입관을 구비한 반응 용기에 수 평균 분자량 2000의 폴리(1,6-헥산디올카보네이트)디올(지방족 폴리카보네이트디올, 아사히 가세이 케미컬즈 가부시끼가이샤 제조, PCDL T5652(상품명)) 4000 질량부(2.00몰), 디부틸주석디라우레이트(알드리치 가부시끼가이샤 제조) 5.53 질량부를 투입하였다. 충분히 질소 가스를 도입한 후, 70 내지 75℃로 가열하고, 이소포론디이소시아네이트(지방족 디이소시아네이트, 알드리치 가부시끼가이샤 제조) 666 질량부(3.00몰)를 3시간에 균일하게 적하하여 반응시켰다. 적하 완료 후 약 15시간 반응을 계속하였다. 이것에 2-히드록시에틸아크릴레이트(알드리치 가부시끼가이샤 제조) 238 질량부(2.05몰), 히드로퀴논모노메틸에테르(알드리치 가부시끼가이샤 제조) 0.53 질량부를 투입하고, 또한 10시간 반응시키고, IR 측정에 의해 이소시아네이트가 소실한 것을 확인하여 반응을 종료하여 우레탄아크릴레이트를 얻었다. 얻어진 우레탄아크릴레이트(PE-UA5)의 임계 표면 장력은 21 mN/m, 중량 평균 분자량은 30000이었다. 또한, PE-UA5는 폴리카보네이트디올을 이용하고 있는 것으로서, 상기 화학식 (A)를 만족시키지 않는 것이다.
(이소시아누르산 변성 2관능 아크릴레이트(M-215)의 준비)
이소시아누르산 변성 2관능 아크릴레이트(도아 고세이 가부시끼가이샤 제조, M-215(상품명))를 준비하였다.
(인산기를 갖는 비닐 화합물(P-2M)의 준비)
2-(메트)아크릴로일옥시에틸포스페이트(상품명: 라이트에스테르 P-2M, 교에이샤 가가꾸 가부시끼가이샤 제조)를 준비하였다.
<라디칼 중합 개시제>
라디칼 중합 개시제로서 디벤조일퍼옥시드(상품명: 나이퍼 BW, 니찌유 가부시끼가이샤 제조)를 준비하였다.
<도전성 입자>
(도전성 입자의 제작)
폴리스티렌을 핵으로 하는 입자의 표면에 두께 0.2 ㎛의 니켈층을 설치하고, 이 니켈층의 외측에 두께 0.02 ㎛의 금층을 설치하여, 평균 입경 10 ㎛, 비중 2.5의 도전성 입자를 제작하였다.
[실시예 1 내지 10 및 비교예 1 내지 5]
고형 질량비로 표 2에 나타낸 바와 같이 열 가소성 수지, 라디칼 중합성 화합물 및 라디칼 중합 개시제를 배합하고, 또한 도전성 입자를 1.5 부피％ 배합 분산시켜 접착제 조성물을 얻었다. 얻어진 접착제 조성물을 도공 장치를 이용하여 두께 80 ㎛의 불소 수지 필름 상에 도포하고, 70℃, 10분의 열풍 건조에 의해서 접착제층의 두께가 20 ㎛인 필름상 접착제 조성물을 얻었다.
Figure 112011060244912-pct00032
〔접속 저항, 접착 강도의 측정〕
실시예 1 내지 10 및 비교예 1 내지 5의 필름상 접착제 조성물을 폴리이미드 필름(Tg 350℃) 상에 라인폭 150 ㎛, 피치 300 ㎛, 두께 8 ㎛의 구리 회로를 80개 갖는 플렉시블 회로판(FPC)와, 두께 5 ㎛의 Ag 페이스트의 박층을 형성한 PET 기판(두께 0.1 mm)과의 사이에 개재시켰다. 또한, 실시예 1 내지 10 및 비교예 1 내지 5의 필름상 접착제 조성물을 폴리이미드 필름 상에 라인폭 150 ㎛, 피치 300 ㎛, 두께 18 ㎛의 구리 회로를 80개 갖는 FPC와, PET(두께 0.1 mm) 필름 상에 라인폭 150 ㎛, 피치 300 ㎛, 두께 10 ㎛의 Ag 페이스트 회로를 형성한 기판과의 사이에 개재시켰다. 이들을, 각각 열압착 장치(가열 방식: 콘스탄트히트형, 도레이 엔지니어링사 제조)를 이용하여, 150℃, 2 MPa에서 10초간 가열 가압하여 폭 2 mm에 걸쳐서 접속하여 접속체를 제작하였다. 이들 접속체의 인접 회로 사이의 저항값을, 접착 직후와, 85℃, 85％ RH의 고온 고습조 중에 240시간 보유한 후(시험 후)에 멀티미터로 측정하였다. 저항값은 인접 회로 사이의 저항 37점의 평균으로 나타내었다.
또한, 각각의 접속체의 접착 강도를 JIS-Z0237에 준하여 90도 박리법으로 측정하여 평가하였다. 여기서, 접착 강도의 측정 장치는 도요 볼드윈 가부시끼가이샤 제조의 텐실론 UTM-4(박리 속도 50 mm/분, 25℃)를 사용하였다. 이상과 같이 하여 행한 필름상 접착제 조성물의 접속 저항 및 접착 강도의 측정의 결과를 하기 표 3에 나타내었다.
Figure 112011060262732-pct00048
실시예 1 내지 7의 접착제 조성물은 가열 온도 150℃에서, 접착 직후 및 85℃, 85％ RH의 고온 고습조 중에 240시간 보유한 후(시험 후)에, 약 1.2 Ω 이하의 양호한 접속 저항 및 600 N/m 이상의 양호한 접착 강도를 나타내었다.
이에 비하여 비교예 1 및 3의 접착제 조성물은 접착 직후 및 85℃, 85％ RH의 고온 고습조 중에 240시간 보유한 후(시험 후)에는 양호한 접속 저항을 나타내지만, 접착 강도가 낮아졌다. 또한, 비교예 2, 4 및 5의 접착제 조성물은 접착 직후 및 85℃, 85％ RH의 고온 고습조 중에 240시간 보유한 후(시험 후)의 접속 저항이 높고, 접착 강도도 실시예 1 내지 7과 비교하여 낮게 되었다.
한편, 실시예 8 내지 10의 접착제 조성물은 접착 직후 및 85℃, 85％ RH의 고온 고습조 중에 240시간 보유한 후(시험 후)에, 약 1.2 Ω 이하의 양호한 접속 저항을 나타내고, 또한 비교예 1 및 3에 비교하여 접착 강도가 우수하였다.
[실시예 11 내지 13 및 비교예 6 및 7]
또한, 실시예 3, 4 및 7 및 비교예 3 및 4의 필름상 접착제 조성물을 폴리이미드 필름 상에 라인폭 150 ㎛, 피치 300 ㎛, 두께 8 ㎛의 구리 회로를 80개 갖는 플렉시블 회로판(FPC)와, PET 필름(두께 0.1 mm, Tg 120℃), PC 필름(두께 0.1 mm, Tg 150℃) 및 PEN 필름(두께 0.1 mm, Tg 160℃)과의 사이에 각각 개재시켰다. 이들을, 각각 열압착 장치(가열 방식: 콘스탄트히트형, 도레이 엔지니어링사 제조)를 이용하여, 150℃, 2 MPa에서 10초간 가열 가압하여 폭 2 mm에 내로 압착하여 접속체를 제작하였다.
또한, 각각의 접속체의 접착 강도는 상기 방법과 동일하게 측정하였다. 이상과 같이 하여 행한 필름상 접착제 조성물의 접착 강도의 측정 결과를 하기 표 4에 나타내었다.
Figure 112011060244912-pct00034
실시예 11 내지 13에서 이용된 접착제 조성물은 어느 쪽의 기재에 대해서도 가열 온도 150℃에서, 접착 직후 및 85℃, 85％ RH의 고온 고습조 중에 240시간 보유한 후(시험 후)에, 600 N/m 이상의 양호한 접착 강도를 나타내었다. 이에 비하여 비교예 6 및 7에서 이용된 접착제 조성물은 접착 직후 및 85℃, 85％ RH의 고온 고습조 중에 240시간 보유한 후(시험 후)에는 접착 강도가 낮아졌다.
[참고예 1 내지 6]
참고예로서, 실시예 3, 4, 6 및 7 및 비교예 1 및 3의 필름상 접착제 조성물을 폴리이미드 필름 상에 라인폭 25 ㎛, 피치 50 ㎛, 두께 8 ㎛의 구리 회로를 500개 갖는 플렉시블 회로판(FPC)와, 0.2 ㎛의 ITO의 박층을 형성한 유리(두께 1.1 mm, 표면 저항 20 Ω/□)와의 사이에 개재시켰다. 이것을, 열압착 장치(가열 방식: 콘스탄트히트형, 도레이 엔지니어링사 제조)를 이용하여, 150℃, 2 MPa에서 10초간 가열 가압하여 폭 2 mm에 걸쳐서 접속하여 접속체를 제작하였다. 이 접속체의 인접 회로 사이의 저항값을, 접착 직후와, 85℃, 85％ RH의 고온 고습조 중에 240시간 보유한 후(시험 후)에 멀티미터로 측정하였다. 저항값은 인접 회로 사이의 저항 37점의 평균으로 나타내었다.
또한, 이 접속체의 접착 강도를 JIS-Z0237에 준하여 90도 박리법으로 측정하여 평가하였다. 여기서, 접착 강도의 측정 장치는 도요 볼드윈 가부시끼가이샤 제조의 텐실론 UTM-4(박리 속도 50 mm/분, 25℃)를 사용하였다. 이상과 같이 하여 행한 필름상 접착제 조성물의 접속 저항 및 접착 강도의 측정의 결과를 하기 표 5에 나타내었다.
Figure 112011060244912-pct00035
상기에 나타낸 바와 같이, 비교예의 접착제 조성물은 피착체가 PET 필름, PC 필름 및 PEN 필름인 경우, 접속 저항이나 접착 강도가 떨어져 있었다. 그러나, 표 5에 나타낸 바와 같이, 피착체가 ITO 부착 유리인 경우에는, 비교예의 접착제 조성물을 이용한 경우를 포함하는 참고예 1 내지 6의 전부에 있어서, 접착 직후 및 85℃, 85％ RH의 고온 고습조 중에 240시간 보유한 후(시험 후)에, 2.5 Ω 이하의 양호한 접속 저항 및 680 N/m 이상의 양호한 접착 강도를 얻을 수 있는 것이 확인되었다.
본 실시 형태에 따르면, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리카보네이트, 폴리에틸렌나프탈레이트 등의 유기 기재에 대하여 저온의 경화 조건에서도 우수한 접착 강도를 얻을 수 있고, 장시간의 신뢰성 시험(고온 고습 시험) 후에 있어서도 안정된 성능(접착 강도나 접속 저항)을 유지할 수 있는 접착제 조성물, 그것을 이용한 회로 부재의 접속 구조체, 접속 구조체의 제조 방법 및 접착제 조성물의 용도를 제공할 수 있다.
10, 20: 접착제 조성물
10C, 20C: 접속 부재
21: 도전성 입자를 포함하지 않는 접착제 조성물
22: 도전성 입자
21C: 도전성 입자를 포함하지 않는 접착제 조성물의 경화물
30: 제1 회로 부재
31: 제1 회로 기판
31a: 주면
32: 제1 접속 단자
40: 제2 회로 부재
41: 제2 회로 기판
41a: 주면
42: 제2 접속 단자
100, 200: 회로 부재의 접속 구조체

Claims (20)

  1. 주면 상에 제1 접속 단자를 갖는 제1 회로 부재와, 주면 상에 제2 접속 단자를 갖는 제2 회로 부재를 접속하기 위한 접착제 조성물로서,
    상기 제1 회로 부재 및/또는 상기 제2 회로 부재는 유리 전이 온도가 200℃ 이하인 열 가소성 수지를 포함하는 기재로 구성되고,
    상기 접착제 조성물은 (a) 열 가소성 수지, (b) 라디칼 중합성 화합물 및 (c) 라디칼 중합 개시제를 함유하며, 상기 (b) 라디칼 중합성 화합물이 하기 화학식 (A)로 표시되는 우레탄(메트)아크릴레이트를 포함하는, 접착제 조성물.
    Figure 112013021813317-pct00049

    [화학식 (A) 중, R1 및 R2는 각각 독립적으로 수소 원자 또는 메틸기를 나타내고, R3은 에틸렌기, 프로필렌기, ε-카프로락톤의 개환 화합물로부터 유도되는 기, 또는 하기 화학식 (B)로 표시되는 기를 나타내고, R4는 포화 지방족기 또는 포화 지환식기를 나타내고, R5는 하기 화학식 (B)로 표시되는 기를 나타내고, a는 1 내지 40의 정수를 나타냄]
    Figure 112013021813317-pct00050

    [화학식 (B) 중, R6 및 R7은 각각 독립적으로 탄소수 2 내지 12의 직쇄 또는 분지쇄의 알킬렌기를 나타내고, b는 1 내지 10의 정수를 나타내고, c는 1 내지 25의 정수를 나타내며, 식 중, R6끼리, R7끼리, b끼리 및 c끼리는 각각 동일하거나 상이할 수도 있음]
  2. 주면 상에 제1 접속 단자를 갖는 제1 회로 부재와, 주면 상에 제2 접속 단자를 갖는 제2 회로 부재를 접속하기 위한 접착제 조성물로서,
    상기 제1 회로 부재 및/또는 상기 제2 회로 부재는 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리카보네이트 및 폴리에틸렌나프탈레이트로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 1종을 포함하는 기재로 구성되고,
    상기 접착제 조성물은 (a) 열 가소성 수지, (b) 라디칼 중합성 화합물 및 (c) 라디칼 중합 개시제를 함유하며, 상기 (b) 라디칼 중합성 화합물이 하기 화학식 (A)로 표시되는 우레탄(메트)아크릴레이트를 포함하는, 접착제 조성물.
    Figure 112013021813317-pct00038

    [화학식 (A) 중, R1 및 R2는 각각 독립적으로 수소 원자 또는 메틸기를 나타내고, R3은 에틸렌기, 프로필렌기, ε-카프로락톤의 개환 화합물로부터 유도되는 기, 또는 하기 화학식 (B)로 표시되는 기를 나타내고, R4는 포화 지방족기 또는 포화 지환식기를 나타내고, R5는 하기 화학식 (B)로 표시되는 기를 나타내고, a는 1 내지 40의 정수를 나타냄]
    Figure 112013021813317-pct00039

    [화학식 (B) 중, R6 및 R7은 각각 독립적으로 탄소수 2 내지 12의 직쇄 또는 분지쇄의 알킬렌기를 나타내고, b는 1 내지 10의 정수를 나타내고, c는 1 내지 25의 정수를 나타내며, 식 중, R6끼리, R7끼리, b끼리 및 c끼리는 각각 동일하거나 상이할 수도 있음]
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 우레탄(메트)아크릴레이트가 지방족 폴리에스테르디올을 이용하여 얻은 것인 접착제 조성물.
  4. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 우레탄(메트)아크릴레이트의 중량 평균 분자량이 8000 이상 25000 미만인 접착제 조성물.
  5. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 (b) 라디칼 중합성 화합물이 인산기를 갖는 비닐 화합물과, 상기 인산기를 갖는 비닐 화합물 이외의 라디칼 중합성 화합물을 각각 1종 이상 함유하는, 접착제 조성물.
  6. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 (a) 열 가소성 수지가 페녹시 수지, 폴리우레탄 수지, 폴리에스테르우레탄 수지, 부티랄 수지, 아크릴 수지 및 폴리이미드 수지로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 1종을 함유하는, 접착제 조성물.
  7. 제1항 또는 제2항에 있어서, (d) 도전성 입자를 더 함유하는 접착제 조성물.
  8. 주면 상에 제1 접속 단자를 갖는 제1 회로 부재와, 주면 상에 제2 접속 단자를 갖는 제2 회로 부재와, 접속 부재를 구비하는 회로 부재의 접속 구조체로서,
    상기 제1 접속 단자 및 상기 제2 접속 단자가 대향하도록, 상기 제1 회로 부재 및 상기 제2 회로 부재가 제1항 또는 제2항에 기재된 접착제 조성물로 이루어지는 상기 접속 부재를 통해 배치됨과 동시에, 상기 제1 접속 단자 및 상기 제2 접속 단자가 전기적으로 접속되어 있고,
    상기 제1 회로 부재 및/또는 상기 제2 회로 부재는, 유리 전이 온도가 200℃ 이하인 열 가소성 수지를 함유하는 기재로 구성되어 있는, 회로 부재의 접속 구조체.
  9. 제8항에 있어서, 상기 제1 회로 부재 또는 상기 제2 회로 부재 중 하나의 회로 부재가, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리카보네이트 및 폴리에틸렌나프탈레이트로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 1종을 함유하는 기재로 구성되고,
    상기 제1 회로 부재 또는 제2 회로 부재 중 다른 하나의 회로 부재가 폴리이미드 수지 및 폴리에틸렌테레프탈레이트로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 1종을 함유하는 기재로 구성되는, 회로 부재의 접속 구조체.
  10. 주면 상에 제1 접속 단자를 갖는 제1 회로 부재와, 주면 상에 제2 접속 단자를 갖는 제2 회로 부재를 제1항 또는 제2항에 기재된 접착제 조성물을 통해 상기 제1 접속 단자 및 상기 제2 접속 단자가 대향하도록 배치하는 공정과,
    상기 접착제 조성물을 가열하여 경화시켜, 상기 제1 회로 부재와 상기 제2 회로 부재를 접속하는 공정
    을 구비하는, 회로 부재의 접속 구조체의 제조 방법.
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