KR101196015B1 - 가스로부터 이산화탄소를 회수하는 방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 가스 스트림으로부터 이산화탄소를 회수하는 방법에 관한 것이다. 본 방법은 2 단계 방법으로서, 여기서 첫 번째 단계에서 이산화탄소가 압축되고, 이에 반해 후속 단계에서 흡수 공정에 의해 잔류 이산화탄소가 회수된다. 본 발명은 또한 이산화탄소 회수 방법의 사용 및 이산화탄소 회수를 위한 플랜트에 관한 것이다.
Figure R1020077009995
이산화탄소

Description

가스로부터 이산화탄소를 회수하는 방법{Method for recovery of carbon dioxide from a gas}
본 발명은 가스로부터 이산화탄소를 회수하는 방법 및 그 사용에 관한 것이다. 보다 구체적으로, 본 발명은 이산화탄소의 삼중점(triple point)에 가깝지만 그 이상인 온도에서의 응축 및 이어서 응축하는 동안 액화되지 않은 이산화탄소 기체의 흡수에 의하여 이산화탄소를 회수하는 2단계 방법에 관한 것이다. 본 발명은 또한 가스로부터 이산화탄소를 회수하는 플랜트에 관한 것이다.
이산화탄소를 잘 알려진 가스로서 대기 중에 존재한다. 이산화탄소는 발효 공정, 석회석의 소성 및 모든 형태의 탄소 및 탄소 화합물 연소 공정에 의해 대량으로 대기중으로 방출된다. 최근 수십년 간, 상기 방출에 대한 관심이 증가하였는데, 이는 온실 효과에 의한 장래의 기후 변화에 기인한 환경 문제 때문이다. 결과적으로, 연소 가스로부터 이산화탄소를 제거하는 공정을 개발하기 위하여 수년 동안 많은 연구가 수행되었다. 만일 가능하다면, 후속적인 이산화탄소의 회수는 이러한 공정들이 경제적으로 타탕성이 있도록 만들 것이다.
가스 스트림으로부터 성분 기체를 제거하기 위한 다양한 방법들이 당해 기술 분야에 알려져 있다. 특히, 흡수가 폐기 기체 스트림으로부터 성분들을 제거하기 위한 적절한 방법으로 언급되었다. 미국특허등록 3,266,220에서, 이산화탄소에 대해 선택적인 용해도를 가지는 용매를 사용하여 기체 혼합물로부터 이산화탄소를 제거하는 것이 제안되었다. 선택성 용매의 예로서 물, 메탄올, 아세톤 및 프로필렌 카보네이트가 언급되었다.
순수한 이산화탄소의 삼중점은 -56.6℃ 및 5.2 bar에 위치한다는 것이 잘 알려져 있다. 이것은 이산화탄소가 온도에 관계없이 대기압에서는 액체로서 발견될 수 없다는 것을 의미한다. 액체를 얻기 위해서는 -56.6℃ 이상의 온도 및 5.2bar 이상의 압력이 가해져야 한다.
압축에 이은 응축에 의해 알코올의 발효 또는 다른 가스 공급원으로부터의 이산화탄소를 액화시키는 방법이 유럽특허출원 EP 1308502에 개시되어 있다. 이 방법에서, 응축이 바람직하게는 -20℃ 내지 -55℃의 범위 및 19-20bar 범위의 압력에서 발생한다. 그렇지만, 응축되지 않은 이산화탄소의 회수를 위한 추가적인 노력이 상기 문헌에는 언급되어 있지 않다.
본 발명의 목적은 CO2-함유 가스(CO2-containing gas)로부터 이산화탄소를 회수하는 방법을 제공하는 것이다.
놀랍게도, 본 발명자들은 새로운 2 단계 방법에 의해 가스로부터 이산화탄소를 회수하는 향상된 방법이 얻어질 수 있음을 발견하였다. 처리될 가스의 초기 응축과 이어지는, 상기 첫 번째 단계에서 응축되지 않은, 상기 이산화탄소 기체의 흡수를 조합함으로써, 이산화탄소를 당해 기술분야에서 알려진 것보다 훨씬 높은 수 율로 그리고 경제적으로 더욱 타당한 방식으로 회수하는 것이 가능하다.
본 발명은 가스로부터 이산화탄소를 회수하는 방법, 상기 방법의 사용, 및 가스로부터 이산화탄소를 회수하는 플랜트에 관한 것이다.
본 발명에 따른 방법은:
a. 가압된 CO2-함유 가스(pressurised CO2-containing gas)를 플랜트에 공급하는 단계 및/또는 공급하는 동안 CO2-함유 가스를 압축하는 단계;
b. a 단계에서 얻은 압축된 가스를 냉각시키는 단계;
c. b 단계에서 얻은 가스를 응축 공정을 사용하여 분리하는 단계로서, 상기 공정에 의해 상기 가스가 CO2-풍부 액체(CO2-rich liquid)(L1) 및 CO2-함유 가스(G1)로 분리하는 단계;
d. 흡수제에 의해 c 단계에서 얻은 가스 G1을 흡수하는 단계로서, 상기 흡수제에 의해 상기 가스 G1이 액체 (L2) 및 CO2-부족 가스(CO2-poor gas)(G2)로 분리하는 단계;
e. CO2-함유 가스 (G3) 및 액체 (L3)를 얻기 위하여 d 단계에서 얻은 상기 액체 (L2)를 분리하는 단계,
f. CO2-함유 가스 (G4)를 얻기 위하여 e 단계에서 얻은 가스 (G3)를 압축하는 단계; 및
g. 액체 CO2 (L5) 및 실질적으로 CO2가 없는 가스 (G5)를 회수하기 위하여 c 단계에서 얻어진 액체 (L1)를 증류하는 단계;를 포함한다.
본 발명에 따른 방법에서 이산화탄소는 실질적으로 2 단계로서 회수된다. 먼저, 이산화탄소가 압축되고 냉각된 공급 가스의 응축에 의해 회수된다. 이러한 가스/액체 분리 후에, 상기 가스 스트림에 남겨진 이산화탄소가 상기 가스 스트림에 흡수 과정을 거치게 함으로써 회수되며, 상기 흡수 과정에 의해 가스에 존재하는 이산화탄소가 흡수제에 의해 흡수된다. 이어지는 이산화탄소와 흡수제의 분리는 이산화탄소의 두 번째 수확물을 산출한다.
본 발명에 따른 방법의 첫 번째 단계(a 단계)에서 가스가 공급 전에 이미 충분히 높아진 압력에 있지 않으면, 압력이 상기 공급 가스에 가해진다. 바람직한 일 구현예에서, 압력이 20 bar 이상이 되도록 공급되는 동안 가스가 가압된다. 다르게는, 20 bar 이상의 높아진 압력에서 가스가 플랜트로 들어간다.
공급 가스에서의 이산화탄소의 농도는 상기 가스의 출처에 의존할 것이다. 그렇지만, 바람직한 구현예에서, 이산화탄소의 농도는 40v/v% 이상이며, 더욱 바람직하게는 45v/v%이며, 더욱 더 바람직하게는 50v/v% 이상이다.
본 발명에 따른 방법의 b 단계에서, 압축된 가스는 적절한 온도에 도달할때 까지 냉각된다. 상기에 언급한 바와 같이, 온도는 -56.6℃의 삼중점 이상으로 유지되는 것이 바람직하다. 바람직한 구현예에서, 가스는 -20℃ 미만에 도달할 때까지 냉각된다. 이러한 냉각은 하나 또는 둘 이상의 단계로 수행될 수 있다. 당해 기술분야의 전문가에서 이러한 냉각 공정을 최적화하기 위해 필요한 열교환기의 갯수 및 크기에 관한 그러한 수학적 계산은 표준 과정이다.
이제 높아진 압력 및 낮아진 온도에 존재하는 가스는 응축 과정의 사용에 의해 c 단계에서 CO2-풍부 액체 (L1) 및 CO2를 포함하는 가스 (G1)으로 분리된다. 바람직한 구현예에서, 상기 응축 과정은 플래쉬 증류(flash distillation)이다. 여기에 사용되는 "CO2-풍부 액체"라는 용어는 액상을 의미하므로, 여기서 액체 CO2의 함량은 95중량% 이상이고, 더욱 바람직하게는 97중량% 이상, 더욱 더 바람직하게는 98.5중량% 이상이다.
이러한 플래쉬 증류를 수행할 경우에, 이산화탄소의 응축을 보장하고 고체 이산화탄소의 침전을 방지하기 위해 온도와 압력을 조절하는 것이 필요하다. 바람직하게는, 플래쉬 증류는 가스에서 50 내지 65%의 이산화탄소가 응축되어 회수되는 압력에서 수행되는 것이 바람직하다.
본 발명의 바람직한 구현예에서, 플래쉬 증류 컬럼을 이탈하는 CO2-함유 가스 (G1)의 온도는 -30℃ 내지 -70℃, 더욱 바람직하게는 -44.1℃ 내지 -56℃, 더욱 더 바람직하게는 -46.1℃ 내지 -50.1℃, 가장 바람직하게는 -47.6℃ 내지 -48.6℃의 범위이고, 상기 가스의 압력은 10 bar 내지 200 bar, 더욱 바람직하게는 12 bar 내지 50 bar, 더욱 더 바람직하게는 20 bar 내지 40 bar, 가장 바람직하게는 28 bar 내지 32 bar의 범위이다. 플래쉬 증류 컬럼을 이탈하는 액체 (L1)의 온도는 -30℃ 내지 -55℃, 더욱 바람직하게는 -45℃ 내지 -53℃, 더욱 더 바람직하게는 -47℃ 내지 -51℃, 가장 바람직하게는 -48.5℃ 내지 -49.5℃의 범위이고, 상기 액체의 압력은 10 bar 내지 200 bar, 더욱 바람직하게는 14 bar 내지 27 bar, 더욱 더 바람직하게는 16 bar 내지 22 bar, 가장 바람직하게는 17.5 bar 내지 18.5 bar 의 범위이다.
다르게는, 액체 스트림 (L1)은 이산화탄소의 고형화를 야기할 수 있는 -55℃ 미만의 온도로 냉각될 수 있으며, 결과적으로 고체 드라이아이스로서 플랜트로부터 이산화탄소의 생성물을 제거한다.
상기 플래쉬 증류 단계에서, 존재하는 이산화탄소 양의 절반 이상이 CO2-풍부 액체(CO2-rich liquid)에서 회수된다. 그렇지만, 상당한 양의 이산화탄소가 차가운 가스 스트림 (G1)으로 상기 플래쉬 증류 컬럼을 이탈한다. 상기 상당한 양의 이산화탄소를 회수하기 위하여, 차가운 가스 스트림 (G1)은 d 단계에서 흡수 컬럼을 통과하여 전달된다.
흡수 컬럼에서, 가스 G1은 흡수 컬럼으로 들어가는 이산화탄소의 대부분(90% 이상)을 포함하는 액체 (L2) 및 CO2-부족 가스(CO2-poor gas)(G2)로 분리된다. 여기에 사용되는 "CO2-부족 가스"라는 용어는 가스를 의미하므로, 여기서 이산화탄소의 분압은 3 bar 미만, 바람직하게는 1.5bar 미만, 가장 바람직하게는 1 bar 미만이다.
이산화탄소 기체의 흡수를 위해 사용되는 흡수제는 이산화탄소를 흡수하는 것으로 알려진 어떠한 용매도 될 수 있다. 그렇지만, 화학적 흡수보다 물리적 흡수를 일으키는 이산화탄소의 흡수제가 바람직한데, 이는 이 후에 흡수제로부터 이산화탄소를 분리하는데 필요한 에너지의 소비가 더 낮기 때문이다. 바람직한 흡수제의 예들은 SELEXOL, 메탄올, 및 프로필렌 카보네이트이다. 현재, 가장 바람직한 흡수제는 메탄올이다. 이것은 온도가 감소할수록 메탄올의 흡수성이 증가한다는 사실에 기인한다. 결과적으로, 흡수 단계 전에 차가운 가스 (G1)을 가열할 필요가 없다. 또한, 이어지는 플래쉬 증류에서 요구되는 에너지가 최소화된다.
흡수 컬럼을 이탈할 때의 액체 (L2)의 온도는 사용되는 흡수제에 의존한다. 메탄이 흡수제로 사용될 경우 흡수 컬럼으로 들어가는 메탄올의 온도는 -44℃ 내지 -52℃의 범위이고, 더욱 바람직하게는 -46℃로부터 -50℃까지이고, 더욱 더 바람직하게는 -48℃ 근처이다. 그렇지만, SELEXOL이 흡수제로 사용될 경우에 흡수 컬럼으로 들어가는 SELEXOL의 온도는 0℃ 내지 10℃의 범위이고, 더욱 바람직하게는 2℃로부터 8℃까지이고, 더욱 더 바람직하게는 4℃ 로부터 6℃까지이다.
이러한 차이는 온도가 감소함에 따라 SELEXOL의 점도가 증가한다는 사실에 기인한다. 약 0℃ 미만의 온도에서 SELEXOL의 점도는 액제의 처리가 어려울 수 있는 정도에 도달하였다. 결과적으로, SELEXOL이 흡수제로서 사용될 경우에, 온도는 0℃ 또는 그 이상으로 유지되어야 한다. 또한, 가스 스트림 (G1)이 흡수 컬럼에 들어가기 전에 상기 가스 스트림을 데우는 것이 필요할 것이다. 상기 흡수제의 물성이 알려진 경우에 흡수 컬럼으로 들어가는 어떠한 사용가능한 흡수제의 적합한 온도를 결정하는 것은 당해 기술 분야의 전문가의 지식 범위 내에 해당할 것이다.
흡수제가 메탄올일 경우에, 액체 (L2)의 온도는 -23.7℃ 내지 -31.7℃의 범위, 더욱 바람직하게는 -25.7℃ 로부터 -29.7℃까지, 가장 바람직하게는 -27.2℃ 로부터 -28.2℃까지이고, 상기 액체의 압력은 26 bar 내지 50 bar의 범위, 더욱 바람직하게는 28 bar 로부터 45 bar 까지, 가장 바람직하게는 29.5 bar 로부터 30.5 bar 까지이다.
흡수제가 SELEXOL인 경우에, 액체 (L2)의 온도는 5℃ 내지 20℃의 범위, 더욱 바람직하게는 10℃로부터 17℃까지, 더욱 더 바람직하게는 12℃로부터 15℃까지이다.
흡수제로부터 이산화탄소를 분리하기 위하여, 액체 (L2)는 본 발명에 따른 공정의 후속 e 단계에서 플래쉬 증류되는 것이 바람직하다. 이러한 분리는 하나 이상의 순차적인 플래쉬 증류 컬럼에서 수행될 수 있다. 또한, 플래쉬 증류는 저압 공정, 고압 공정 또는 이들 둘의 혼합으로 수행될 수 있다. 가장 타당한 조합을 얻기 위하여 플래쉬 증류 컬럼의 갯수, 크기 및 형태를 조합하는 것은 당업자의 지식의 범위 내이다.
d 단계에서 흡수제로서 메탄올이 사용되는 경우에, 플래쉬 증류 컬럼을 이탈하는 때의 CO2를 포함하는 가스 (G3)의 온도는 -23.5℃ 내지 -33.5℃의 범위이고, 더욱 바람직하게는 -25.5℃ 로부터 -31.5℃ 까지이고, 가장 바람직하게는 -27.5℃ 로부터 -29.5℃ 까지이다. 상기 가스의 압력은 가스 (G3)이 고압 컬럼을 이탈할 경우에 5 bar 내지 20bar 의 범위이고, 저압 컬럼을 이탈할 경우에 -0.5 bar의 압력 내지 3 bar의 압력 범위이다.
플래쉬 증류 컬럼을 이탈하는 가스는 이후에 압축된다(f 단계). 이러한 압축 단계를 가장 적합한 방식으로 수행하기 위해 필요한 압축기의 갯수와 크기를 결정하는 것은 당업자에게 표준적인 과정이다. 만일 하나 이상의 플래쉬 증류 컬럼이 사용되면, 각각의 컬럼을 이탈하는 가스는 혼합되기 전에 개별적으로 압축될 수 있다. 다르게는, 각각의 컬럼을 이탈하는 가스는 압축 전에 혼합될 수 있다.
메탄올이 흡수제로 사용되는 경우에, 증류 컬럼으로 들어가는 때의 가스 (G4)의 온도는 -44℃ 내지 -52℃의 범위이고, 더욱 바람직하게는 -46℃ 로부터 -50℃ 까지이고, 가장 바람직하게는 -47.5℃ 로부터 -48.5℃ 까지이며, 상기 액체의 압력은 14 bar 내지 22bar 의 범위이고, 더욱 바람직하게는 16bar 로부터 20 bar 까지이고, 가장 바람직하게는 17.5bar 로부터 18.5 bar 까지이다.
연소 공정에서 생성되는 거의 모든 가스는 일정 정도의 수분을 포함한다. 만일 가스에 존재하는 수분이 본 발명의 방법에 의해 처리될 경우에는, 플랜트에서 고체 수분의 침전을 방지하기 위하여 수분이 제거되어야 한다. 결과적으로, 본 발명의 바람직한 구현예에서, b 단계에서 가스를 냉각시키기 전에 제거된다. 수분은 수분의 압력이슬점이 -55℃ 미만인 그러한 정도까지 제거되는 것이 바람직하다.
가스로부터 수분을 제거하는 다양한 방법들은 당해 기술 분야의 전문가의 지식 범위 내에 있으며, 상기 전문가는 가장 적절한 방법을 결정할 수 있으며, 상기 적절한 방법은 처리될 가스의 화학적 조성에 달려있다. 그러한 방법들의 예들은 낮은 수분 이슬점까지 탈수시키에 적합한 분자체, 실리카겔, 활성 알루미나 및 다른 흡수제에 의한 흡착이다.
e 단계에서 플래쉬 증류 컬럼을 이탈하는 액체 (L3)는 실질적으로 흡수제로 이루어져 있고, 여기서 낮은 농도의 이산화탄소가 존재한다. 만일 흡수제의 재사용이 가정되지 않으면, 많은 양의 흡수제가 소비되어야 한다. 따라서, 상기 액체의 바람직한 구현예는 흡수 컬럼으로 재순환시키는 것이다. 결과적으로, 흡수제의 폐기가 상당히 감소되고 이산화탄소의 회수가 증가된다.
가스 (G4)는 이러한 불순물을 제거하기 위한 특별한 노력이 없다면 증류 컬럼으로 들어갈 때 작은 양의 흡수제를 포함한다. 그러므로, 바람직한 구현예에서, 흡수제의 잔량은 여과법에 의해 f 단계에서 얻어진 액체로부터 제거된다.
당해 기술 분야의 전문가는 f 단계에서 압축기를 이탈하는 가스 G4의 화학적 조성, 온도 및 압력에 따라 가장 적절한 방법으로 이러한 여과를 어떻게 수행해야 할 지를 알고 있을 것이다. 적절한 방법의 예들은 분자체, 실리카 겔, 활성화된 알루미나 및 이산화탄소로부터 유기 화합물을 제거하기에 적합한 다른 흡수제에 의한 흡착이다.
c 단계 및 f 단계에서 각각 얻어진 액체 (L1) 및 가스 (G4)는 액체 이산화탄소를 정제하기 위하여 순서대로 증류될 수 있다. 상기 두가지 스트림은 증류 컬럼 내에서 혼합될 수 있거나, 또는 개별적으로 증류되고 나서 저장 전에 혼합될 수 있다. 상기에 기재된 바와 같은 가스 (G4)의 여과가 상기 방법에 포함된다면, 이러한 여과 단계는 상기 증류 전에 위치한다.
본 발명에 따른 방법에서, d 단계의 흡착 컬럼 및 상기에 언급된 증류 컬럼에서 각각 얻어지는 가스 (G2) 및 (G5)는 재순화되거나 연소에 의해 소비될 수 있다. 바람직한 구현예에서, 상기 가스들은 에너지를 회수하기 위하여 연소 전에 팽창된다.
증류 컬럼을 이탈하는 액체 이산화탄소 (L5)의 순도는 상기 방법의 각 단계의 공정 인자들에 의존할 것이다. 후속적인 생성물의 용도에 따라 서로 다른 등급의 순도가 요구된다. 예를 들어, 만일 후속적인 용도가 식품에 성분으로서 이산화탄소의 포함이라면, 액체 이산화탄소는 실질적으로 절대 순수하여야 할 것이다. 이에 반해, 후속적인 용도가 소화제(fire extinguisher)라면 순도에 대한 요구는 덜 엄격하다. 그렇지만, 바람직한 구현예에서 생성물은 99.5% 이상의 순도이어야 한다.
생산된 이산화탄소의 바람직한 용도의 예로는 탄산 음료 및 다른 식품에서의 식품 등급 성분으로서의 첨가이다.
이산화탄소는 모든 종류의 가스로부터 회수될 수 있다. 일반적으로, 이산화탄소가 응축되기 위해 일정 값 이상의 이산화탄소 분압을 가지는 모든 가스들 및 응축 후에 증류에 의해 분리될 수 있는 성분들의 혼합물이 본 발명에 따르는 방법에서 처리될 수 있다. 그렇지만, 본 발명의 목적은 수소 제조 플랜트 또는 합성가스(Syngas) 제조 플랜트로부터 얻어지는 가스로부터 이산화탄소의 회수를 위해 본 방법을 사용하는 것이다.
가장 바람직한 구현예에서, CO2를 포함하는 공급 가스는 수소 제조를 위한 플랜트로부터 유래하는 폐기 가스이고, 가스 (G2) 및 (G5)는 수소의 제조를 위해 상기 플랜트로 재순환된다.
본 발명은 또한 가스 스트림으로부터 이산화탄소의 회수를 위한 플랜트에 관한 것이다. 그러한 플랜트(도 1에서 흐름도로 보여진다)는 선택적으로 냉각 유닛(B)에 연결된 압축기(A), 가스 배출구 및 액체 배출구를 가지는 응축 유닛(C)에 연결된 상기 냉각 유닛, 가스 배출구와 액체 배출구를 가지는 흡수 컬럼(D)에 연결된 상기 응축 유닛(C)의 가스 배출구, 각각의 가스 배출구 및 액체 배출구를 가지는 하나 이상의 순차적인 분리 유닛(E)에 연결된 상기 흡수 컬럼(D)의 액체 배출구, 하나 이상의 압축기(F)에 연결된 상기 분리 유닛(E)의 가스 배출구, 하나 이상의 증류 컬럼(G)에 선택적으로 연결된 상기 압축기(F)의 배출구 및 하나 이상의 증류 컬럼(G')에 선택적으로 연결된 상기 응축 유닛(C)으로부터의 액체 배출구를 포함한다.
압축기 A 및 F는 각각 처리될 가스의 압축에 적합한 어떠한 종류의 압축기도 될 수 있다. 적절한 압축기의 예로서, 원심분리식, 스크류식 및 왕복동식(reciprocal) 압축기가 언급될 수 있다. 특히 바람직한 압축기는 높은 폴리트로픽(polytropic) 효율을 가져 이로 인해 전력 소비가 낮은 것들이다.
냉각 유닛 B는 가압된 가스를 냉각시킬 수 있는 어떠한 종류의 냉각장치도 될 수 있다. 당해 기술 분야의 전문가는 도달하도록 요구되는 온도와 처리될 가스의 화학 조성에 따라 적절한 냉각 유닛을 손쉽게 선택할 수 있다.
응축 유닛(C) 및 분리 유닛(E)은 플래쉬 증류 컬럼이 바람직하다. 상기 컬럼들은 당해 기술 분야에 알려진 어떠한 종류의 플래쉬 증류 컬럼도 될 수 있다. 전문가는 각 단계에서 요구되는 결과를 얻기 위해 하나 이상의 고압 플래쉬 컬럼, 하나 이상의 저압 플래쉬 컬럼 또는 이들의 조합이 필요한지를 손쉽게 결정할 수 있다. 소정의 결과가 단지 하나의 컬럼을 사용하여 또는 2 이상의 직렬 또는 병렬로 연결된 컬럼들을 사용하여 가장 적절히 얻어질 것인지를 결정하는 것도 또한 전문가의 지식 범위 내이다.
사용될 흡수 컬럼(D)은 이산화탄소 기체를 흡수제로 흡수시키는 작용에 적합한 당해 기술 분야에 알려진 어떠한 컬럼도 될 수 있다. 사용될 가장 적절한 흡수 컬럼은 통상적으로 압력 저하가 낮은 충진 컬럼일 것이나, 트레이로 된(trayed) 컬럼이 적용될 수도 있다.
바람직한 구현예에서, 플랜트는 스트림 기체로부터 수분을 제거하기 위하여 탈수기를 포함한다. 스트림 기체의 탈수 공정은 당해 기술 분야에서 잘 알려져 있으며, 탈수를 수행하기 위한 적절한 탈수기는 전문가에 의해 쉽게 선택된다. 그렇지만, 바람직하게는 분자체를 가지는 TSA 흡착기 탈수 유닛이 적용된다.
본 발명에 따른 바람직한 플랜트의 또 다른 구현예는 흡수제 잔량을 제거하는 필터를 추가적으로 포함한다. 여과될 액체의 온도 및 압력 뿐만 아니라 흡수제의 종류와 같은 인자들이 알려진 경우에 가장 적절한 필터 종류를 선택하는 것은 전문가의 지식 범위 내이다. 바람직한 필터의 예는 분자체 또는 활성화된 탄소를 가지는 TSA 흡착기 필터 유닛이다.
증류 컬럼 (G)는 액체 이산화탄소를 증류하기에 적합한 당해 기술분야에서 알려진 어떠한 종류의 컬럼도 될 수 있다. 사용될 가장 적절한 증류 컬럼은 통상적은 압력 저하가 낮은 충진 컬럼이나, 트레이로된 컬럼도 적용될 수 있다.
상기에 언급한 바와 같이, 가스 G2 및 G5는 에너지를 회수하기 위해 연소에 의해 소비되기 전에 팽창된다. 실제로, 약 8-10%의 에너지 회수가 가능하다. 결과적으로, 바람직한 구현예는 이러한 목적을 위하여 팽창기를 포함하는 플랜트에 관한 것이다. 전기적 에너지를 생성하거나 직접 압축을 위한 터보 팽창기는 적절한 팽창기의 예로서 상기 플랜트에 사용될 수 있다.
플랜트의 가장 타당한 작동 모드를 얻기 위하여 각각의 스트림의 질량 흐름, 화학 조성, 온도 및 압력이 알려진 경우에, 플랜트의 상기에서 언급한 유닛 각각의 갯수와 크기를 계산하는 것은 전문가에게 표준 절차의 범위 내이다.
각각의 상기 유닛에 대한 적절한 재료를 선택할 경우에, 처리될 가스와 액체의 온도, 압력 및 화학적 물리적 특성에 대하여 특별히 고려하여야 한다. 그렇지만, 그러한 고려는 당해 기술 분야의 전문가의 지식의 범위 내일 것이다.
또한, 전문가는 공정 인자의 선택과 조절이 상기 방법의 각 단계에서 가스 및 액체의 화학적 조성과 물리적 조건 외에도 플랜트로 들어가는 가스의 화학적 조성에 의존할 것이라는 것을 쉽게 인식할 수 있다. 냉각을 위한 에너지 소모를 최소화하기 위하여 열 교환기의 갯수 및 크기를 결정하기 위한 계산은 당해 기술 분야의 전문가에게 표준 과정이다.
본 발명에 다른 가스 스트림으로부터 이산화탄소를 회수를 수행하는 다른 플랜트가 도 2에 보여진다.
도 2에서 보여지는 플랜트는 도 1에서 보여지는 플랜트와 가스 스트림 G4의 증류가 발생하지 않고, 가스 스트림 (G4)가 재순환되어 선택적인 탈수기 유닛 전에 가압된 공급 스트림과 혼합되는 방식이라는 점에서 다르다. 또한 증류 컬럼 (G')을 이탈하는 가스 스트림 (G)는 재순환되어 선택적인 탈수기 유닛 다음에 가압된 공급 스트림과 혼합된다. 또한, 가스 스트림 (G2)는 재순환된다. 바람직한 구현예에서, 가스 스트림 (G2)는 수소를 제조하기 위해 플랜트로 재순환된다.
본 발명은 이하에서 바람직한 구현예 및 도 1을 참조하여 보다 상세히 기술된다. 상기 도면은 본 발명에 따른 CO2 회수를 위한 개략적인 흐름을 기술한다.
주요 화학 성분들의 조성 외에 압력 및 온도에 관한 데이타가 아래의 표에 주어진다. 모든 압력에 대한 기준은 전체 압력이다.
선택된 가스 및 액체 스트림의 화학적 및 물리적 특성
압력
(bar)		 온도
(℃)		 CO2
(kg/h)		 수분
(kg/h)		 메탄
(kg/h)		 메탄올
(kg/h)
공급 가스 1.3 30 26760 163 2568 n.d.
탈수기로 유입되는 가스 31 10 26760 10 2568 n.d.
컬럼(C)로 유입되는 가스 30 -39 26760 n.d. 2568 n.d.
컬럼(C)를 이탈하는 가스(G1) 30 -48 12382 n.d. 2451 n.d.
컬럼(C)를 이탈하는 액체(L1) 18 -49 14378 n.d. 118 n.d.
컬럼(D)를 이탈하는 가스(G2) 18 -50 919 n.d. 2177 1
컬럼(D)를 이탈하는 액체(L2) 30 -28 14900 n.d. 274 62561
컬럼(E)를 이탈하는 가스(G3) 7 -30 1332 n.d. 146 1
컬럼(E)를 이탈하는 액체(L3) 7 -30 13385 n.d. 81 62560
컬럼(E')를 이탈하는 가스(G3') 1.2 -45 9868 n.d. 81 7
필터로 들어가는 가스 23 -30 11200 n.d. 226 8
컬럼(G)로 들어가는 가스(G4) 18 -49 11043 n.d. 170 n.d.
컬럼(G+G')를 이탈하는 액체(L5) 18 -29 24578 n.d. n.d. n.d.
컬럼(G+G')를 이탈하는 가스(G5) 18 -42 1277 n.d. 294 n.d.
n.d. : 탐지 불가
상기 플랜트로 공급되는 가스는 PSA 방출 가스로서 수소 플랜트로부터 나온다. 상기 가스는 프랜트에 약 30℃의 온도 및 약 1.3bar의 압력에서 들어간다. 공급 스트림의 질량 흐름(mass flow)은 전체가 약 34440kg/hr이고, 여기서 이산화탄소의 질량 흐름은 26760kg/hr에 해당한다. 추가적인 화학 성분들은 수분(163kg/hr), 메탄(2568kg/hr), 질소(145kg/hr), 수소(752kg/hr) 및 일산화탄소(4050kg/hr)이다.
공급하는 동안 가스는 터보 압축기에서 압축된다. 압축 후에 상기 가스는 31bar의 압력 및 10℃의 온도로 탈수기에 들어가며, 더 낮은 온도는 압축 가스를 사전에 냉각시킨 결과이다. 활성화된 알루미나/분자체 TSA 흡착기 타입의 탈수기에서, 수분은 탈수기를 이탈하는 가스에서의 함량이 탐지되지 않을 정도로 제거된다.
후속 단계에서 가스는 약 -39℃의 온도까지 냉각된다. 이러한 냉각 과정을 위하여 냉각 플랜트가 적용된다. 이러한 냉각 플랜트는 냉매로써 CO2/NH3를 구비한 캐스캐이드(cascade) 시스템이다. CO2 루프는 -48℃까지 냉각시키고, NH3 루프는 -29℃까지 냉각시킨다.
플래쉬 증류 컬럼(C)에 들어갈 때, 압축되고 냉각된 가스의 화학적 조성은 수분이 제거되었다는 점을 제외하고는 공급 가스에 비해 변화되지 않는다. 플래쉬 증류 컬럼은 단순한 녹아웃 드럼(knock out drum)이다. 플래쉬 증류 공정의 결과로서, 이산화탄소는 액체 스트림(L1)과 가스 스트림(G1)으로 나누어진다.
액체 이산화탄소(L1)는 14378kg/hr의 질량 흐름으로 18bar의 압력과 -49℃의 온도로 플래쉬 증류 컬럼을 이탈하고 단지 잔량의 메탄(118kg/hr)만을 포함하고, 수소, 질소 및 일산화탄소는 더욱 더 작은 양이다. 상기 액체의 후속적인 증류에서, 불순물들의 이러한 잔량은 상기 컬럼을 이탈하는 액체에서 탐지되지 않을 정도로 제거된다. 이러한 과정을 위하여 충진 증류 컬럼(G')이 적용된다.
상기 플래쉬 증류 컬럼(C)을 이탈하는 가스 스트림에서 이산화탄소의 질량 흐름은 12382kg/hr에 해당한다. 이 이산화탄소는 흡수제로서 메탄올을 사용하는 후속적인 흡수 과정에서 회수된다. 보다 구체적으로, 상기 흡수제는 수분 함량 0.1%을 가지는 등급 AA 메탄올이다. 이산화탄소는 가스 상(phase)(G2)으로서 또는 액체 상(L2)에서 흡수된 성분으로서 흡수 컬럼을 이탈한다.
가스 상(G2)은 상기 컬럼(D)을 18bar의 압력 및 -50℃의 온도에서 이탈한다. 가스 상에서 이산화탄소의 질량 흐름은 단지 919kg/hr이나, 이에 반해 메탄의 질량 흐름은 2177kg/hr이다. 액상(L2)은 컬럼(D)을 30bar의 압력 및 -28℃의 온도에서 이탈한다. 상기 컬럼을 이탈하는 액체 상에서 이산화탄소의 질량 흐름은 14900kg/hr이다. 또한, 상당한 양의 메탄(274kg/hr)이 상기 액체 상에서 발견될 것이다.
액체 상 (L2)는 2 개의 순차적인 플래쉬 증류 컬럼에서 후속적으로 플래쉬 증류된다. 첫 번째 컬럼(E)은 고압 컬럼이고 두 번째 컬럼(E')은 저압 컬럼이다. 고압 컬럼에서 이산화탄소는 압축기의 중간 단계 압력으로 이산화탄소를 회수하기 위하여 고압에서 기화되며(flashed), 이로써 에너지 소비를 최소화한다. 이 컬럼은 충진된 컬럼이다. 잔류 이산화탄소는 더 낮은 압력에서 기화되어 회수된다. 또한, 용매는 흡수기의 상부에서 이산화탄소의 높은 회수를 보장하기 위해 재비등되며, 이로써 액체에서 낮은 이산화탄소 잔량을 보장한다. 액체에서 이산화탄소의 양을 추가적으로 감소시키기 위하여 진공 플래쉬(vacuum flash)를 사용하는 것도 또한 가능하다.
고압 플래쉬 컬럼을 이탈하는 액체 (L3) 외에 가스 (G3)의 압력 및 온도는 각각 7 bar 및 -30℃이다. 질량 흐름은 표에서 주어진다. 액체 상 (L3)는 저압 플래쉬 증류 컬럼(E')으로 전달된다. 저압 컬럼을 이탈하는 가스 (G3')의 압력 및 온도는 1.2bar 및 -45℃이다. 저압 컬럼을 이탈하는 액체 상은 메탄올을 재사용하기 위하여 흡수 컬럼으로 재순환된다. 동시에, 상기 액체 상에 남겨진 이산화탄소는 버려지지 않고 흡수 컬럼으로 반환된다.
저압 컬럼을 이탈하는 가스 스트림은 고압 컬럼을 이탈하는 가스 스트림과 혼합되기 전에 압축된다. 그 후에, 상기 2 가지 가스의 혼합물은 잔량의 메탄올을 제거하기 위하여 여과 유닛으로 들어가기 전에 30℃의 온도에서 23 bar의 압력을 얻기 위해 추가적으로 압축된다. 실제로, 이러한 바람직한 구현예에서, 메탄올의 농도는 여과 유닛을 이탈하는 스트림에서 탐지될 수 없을 정도까지 감소된다. 분자체 TSA 흡수기가 필터로서 사용되나, 이에 반해 압축기는 기름칠한 스크류 압축기이다.
여과된 액체 스트림은 18bar의 압력 및 -49℃의 온도에서 증류 컬럼(G)으로 전달된다. 이 증류 컬럼(G)를 이탈하는 액체는 저장 전에 증류 컬럼(G')을 이탈하는 액체와 혼합된다. 이 스트림(G+G')에서 이산화탄소의 질량 흐름은 24578kg/hr이고 어떠한 탐지할만한 불순물도 포함하고 있지 않기 때문에 총 질량 흐름과 동일하다.
2 증류 컬럼을 이탈하는 가스는 이들이 터보 팽창기 안으로 들어가기 전에 혼합된다. 또한 흡수기 G2를 이탈하는 가스는 터보 팽창기 안으로 들어간다. 터보 팽창기를 이탈하는 가스는 연소에 의해 소비된다. 상기 가스를 팽창시키는 목적은 에너지를 회수하기 위한 것이다. 이러한 바람직한 구현예에서 3%의 에너지 회수가 얻어졌다. 기재되지 않은 저온(cold) 및 고온(hot) 스트림이 에너지 최소화를 위해 사용된다.
도 1은 CO2 회수를 위한 흐름도이다.
도 2는 CO2 회수를 위한 흐름도이다.
처리될 가스의 초기 응축과 이어지는, 상기 첫 번째 단계에서 응축되지 않은, 상기 이산화탄소 기체의 흡수를 조합함으로써, 이산화탄소를 당해 기술분야에서 알려진 것보다 훨씬 높은 수율로 그리고 경제적으로 더욱 타당한 방식으로 회수하는 것이 가능하다.

Claims (27)

  1. CO2 함유 가스로부터 CO2를 회수하는 방법으로서:
    a. 가압된 CO2 함유 가스를 플랜트에 공급하는 단계 및/또는 공급하는 동안 CO2 함유 가스를 압축하는 단계;
    b. a 단계에서 얻은 압축된 가스를 냉각시키는 단계;
    c. b 단계에서 얻은 가스를 응축 공정을 사용하여 분리하고, 이에 의해 상기 가스가 CO2 풍부 액체(L1) 및 CO2 함유 가스(G1)로 분리하는 단계;
    d. 흡수제에 의해 c 단계에서 얻은 가스 (G1)을 흡수하는 단계로서, 상기 흡수제에 의해 상기 가스 (G1)이 액체 (L2) 및 CO2 부족 가스(G2)로 분리하는 단계,
    e. CO2 함유 가스 (G3) 및 액체 (L3)를 얻기 위하여 d 단계에서 얻은 상기 액체 L2를 분리하는 단계;
    f. CO2 함유 가스 (G4)를 얻기 위하여 e 단계에서 얻은 가스(G3)를 압축하는 단계; 및
    g. 액체 CO2 (L5) 및 가스 (G5)를 회수하기 위하여 c 단계에서 얻어진 액체 (L1) 를 증류하는 단계;
    를 포함하는 방법.
  2. 제 1 항에 있어서, a 단계에서 상기 CO2 함유 가스를 20 bar 이상의 압력을 갖는 가압 가스로서 플랜트에 공급하거나, 또는 공급되는 동안 압력이 20 bar 이상이 되도록 압축하는 것을 특징으로 하는 방법.
  3. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서, b 단계에서 상기 압축된 가스를 -20℃ 미만의 온도에 도달할 때까지 냉각하는 것을 특징으로 하는 방법.
  4. 제 1 항에 있어서, c 단계에서 상기 응축 공정이 플래쉬 증류(flash distillation)인 것을 특징으로 하는 방법.
  5. 제 1 항에 있어서, c 단계에서 얻은 CO2 함유 가스 (G1)의 온도가 -30℃ 내지 -70℃의 범위이고, 상기 가스의 압력이 10 bar 내지 200 bar의 범위이며, c 단계에서 얻어지는 액체 (L1)의 온도가 -30℃ 내지 -55℃의 범위이고, 상기 액체의 압력이 10 bar 내지 200 bar의 범위인 것을 특징으로 하는 방법.
  6. 제 1 항에 있어서, c 단계에서 얻은 CO2 함유 가스 (G1)의 온도가 -44.1℃ 내지 -56℃의 범위이고, 상기 가스의 압력이 12 bar 내지 50 bar의 범위이며, c 단계에서 얻어지는 액체 (L1)의 온도가 -45℃ 내지 -53℃의 범위이고, 상기 액체의 압력이 14 bar 내지 27 bar의 범위인 것을 특징으로 하는 방법.
  7. 제 1 항에 있어서, c 단계에서 얻은 CO2 함유 가스 (G1)의 온도가 -46.1℃ 내지 -50.1℃의 범위이고, 상기 가스의 압력이 20 bar 내지 40 bar의 범위이며, c 단계에서 얻어지는 액체 (L1)의 온도가 -47℃ 내지 -51℃의 범위이고, 상기 액체의 압력이 16 bar 내지 22 bar의 범위인 것을 특징으로 하는 방법.
  8. 제 1 항에 있어서, c 단계에서 얻은 CO2 함유 가스 (G1)의 온도가 -47.6℃ 내지 -48.6℃의 범위이고, 상기 가스의 압력이 28 bar 내지 32 bar 의 범위이며, c 단계에서 얻어지는 액체 (L1)의 온도가 -48.5℃ 내지 -49.5℃의 범위이고, 상기 액체의 압력이 17.5 bar 내지 18.5 bar의 범위인 것을 특징으로 하는 방법.
  9. 제 1 항에 있어서, d 단계에서 상기 흡수제가 SELEXOL, 메탄올 및 프로필렌 카보네이트로 이루어진 군으로부터 선택된 하나의 액체 첨가제인 것을 특징으로 하는 방법.
  10. 제 1 항, 제 4 항 또는 제 9 항에 있어서, e 단계에서 상기 액체 (L2)를 분리하는 단계가 플래쉬 증류 공정인 것을 특징으로 하는 방법.
  11. 제 10 항에 있어서, 상기 액체 (L2)가 하나 이상의 순차적인 플래쉬 증류 단계에서 플래쉬 증류되고, 각각의 플래쉬 증류 단계에서 얻어진 상기 CO2 함유 가스 (G3)가 상기 가스의 혼합 전 또는 혼합 후에 압축되어 CO2 함유 가스 (G4)를 제공하는 것을 특징으로 하는 방법.
  12. 제 1 항에 있어서, b 단계에서 가스를 냉각시키기 전에 상기 가스로부터 수분을 제거하는 단계를 추가적으로 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.
  13. 제 1 항에 있어서, e 단계에서 얻은 상기 액체 (L3)가 재순환되어 d 단계에서 가스 (G1)의 흡수에 사용되는 흡수제와 혼합되는 것을 특징으로 하는 방법.
  14. 제 1 항에 있어서, f 단계에서 얻은 상기 가스 (G4)를 여과하는 단계를 추가적으로 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.
  15. 제 1 항 또는 제 14 항에 있어서, 상기 액체 CO2 (L5) 및 가스 (G5)를 회수하기 위하여 c 단계에서 얻어진 상기 액체 (L1) 및 f 단계에서 얻어진 상기 가스 (G4)을 증류하는 단계를 추가적으로 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.
  16. 제 15 항에 있어서, 상기 액체 스트림 (L1) 및 가스 스트림 (G4)를 개별 증류하거나 증류 컬럼에서 혼합하는 것을 특징으로 하는 방법.
  17. 제 1 항에 있어서, d 단계에서 얻은 상기 가스 (G2) 및 상기 가스 (G5)를 재사용을 위해 처리하거나 연소를 위해 처분하는 것을 특징으로 하는 방법.
  18. 제 17 항에 있어서, 에너지 회수를 위하여 연소 전 상기 가스 (G2) 및 (G5)를 팽창시키는 것을 특징으로 하는 방법.
  19. 제 1 항에 있어서, 상기 액체 CO2 (L5)가 99.5% 이상의 순도인 것을 특징으로 하는 방법.
  20. 제 1 항에 있어서, 상기 CO2 함유 가스가 수소 제조로부터의 폐기 가스이고 상기 가스 (G2) 및 (G5)가 수소 제조를 위한 플랜트로 재순환되는 것을 특징으로 하는 방법.
  21. 제 1 항에 있어서, f 단계에서 얻어진 상기 가스 (G4)가 재순환되어 a 단계에서 얻어진 상기 가압된 공급 스트림과 혼합되고, g 단계 얻어진 상기 가스 (G5)가 재순환되어 a 단계에서 얻어진 상기 가압된 공급 스트림과 혼합하는 것을 특징으로 하는 방법.
  22. 제 21 항에 있어서, 상기 가스 (G2)가 수소 제조를 위한 플랜트로 재순환되는 것을 특징으로 하는 방법.
  23. CO2 함유 가스로부터의 CO2 회수용 플랜트로서,
    냉각 유닛(B)에 연결된 선택적인 제 1 압축기(A), 가스 배출구 및 액체 배출구를 갖는 응축 유닛(C)에 연결된 상기 냉각 유닛(B), 가스 배출구와 액체 배출구를 가지는 흡수 컬럼(D)에 연결된 상기 응축 유닛(C)의 가스 배출구, 가스 배출구 및 액체 배출구를 갖는 적어도 하나의 플래쉬 증류 컬럼(E)에 연결된 상기 흡수 컬럼(D)의 액체 배출구, 적어도 하나의 압축기(F)에 연결된 상기 플래쉬 증류 컬럼(E)의 가스 배출구, 적어도 하나의 선택적인 제 1 증류 컬럼(G)에 연결된 상기 압축기(F)의 배출구 및 적어도 하나의 제 2 증류 컬럼(G')에 선택적으로 연결된 상기 응축 유닛(C)으로부터의 액체의 배출구를 포함하는 플랜트.
  24. 제 23 항에 있어서, 상기 냉각 유닛(B) 앞에 위치하며, 상기 제 1 압축기(A)의 배출구에 선택적으로 연결되는 탈수기를 추가적으로 포함한 것을 특징으로 하는 플랜트.
  25. 제 23 항 또는 제 24 항에 있어서, 상기 적어도 하나의 압축기 (F)와 상기 적어도 하나의 제 1 증류 컬럼(G) 사이에 위치한 압축기(F)를 이탈하는 상기 가스로부터 미량의 흡수제를 제거하기 위한 필터를 추가적으로 포함한 것을 특징으로 하는 플랜트.
  26. 제 23 항에 있어서, 에너지를 회수하기 위해 상기 흡수 컬럼(D)를 이탈하는 가스 (G2)와 상기 적어도 하나의 제 1 증류 컬럼(G)를 이탈하는 가스 (G5)를 팽창시키기 위한 팽창기를 추가적으로 포함한 것을 특징으로 하는 플랜트.
  27. 제 1 항, 제 2 항, 제 4 항, 제 5 항, 제 6 항, 제 7 항, 제 8 항, 제 9 항, 제 12 항, 제 13 항, 제 14 항, 제 17 항, 제 18 항, 제 19 항, 제 20 항, 제 21 항 및 제 22 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 방법은 수소 제조용 또는 합성 가스 제조용 플랜트로부터 방출된 가스로부터 CO2를 회수하기 위하여 사용되는 것을 특징으로 하는 방법.
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