KR101168260B1 - 태양 전지용 구형상 또는 입상의 반도체 소자 및 그 제조방법, 상기 반도체 소자를 포함하는 태양 전지를 제조하는방법 및 태양 전지 - Google Patents

태양 전지용 구형상 또는 입상의 반도체 소자 및 그 제조방법, 상기 반도체 소자를 포함하는 태양 전지를 제조하는방법 및 태양 전지 Download PDF

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Abstract

본 발명은 태양 전지에서 사용되는 구형상 또는 입상 반도체 소자와, 상기 반도체 소자를 제조하는 방법에 관한 것이다. 본 발명은 또한 집적된 구형상 반도체 소자를 포함하는 태양 전지와, 상기 태양 전지를 제조하는 방법과, 적어도 하나의 태양 전지를 포함하는 광전지 모듈에 관한 것이다. 반도체 소자는 일 후면 전극층 및 하나의Ⅰ-Ⅲ-Ⅵ 화합물 반도체가 구형상 또는 입상 기판 코어 상에 증착되는 것을 특징으로 한다.Ⅰ-Ⅲ-Ⅵ 화합물 반도체는 전구체(前驅體) 층 및 연속적인 셀레늄화 또는 황화를 제공함에 의해 제조된다. 태양 전지를 제조하기 위하여, 복수의 본 발명의 반도체 소자는 적어도 하나의 면 상에서 돌출하는 기판층에 도입된다. 기판층은 일 측면에서 스트라이핑되어, 대부분의 반도체 소자의 후면 전극층을 노출시킨다. 이런 후면 전극층은 전면 전극이 스트라이핑되지 않은 반도체 소자의 측면상에 제공되는 태양 전지의 후면 전극에 접촉될 수 있다.
반도체 소자, 태양 전지, 화합물 반도체, 광전지 모듈, 전극층,

Description

태양 전지용 구형상 또는 입상의 반도체 소자 및 그 제조 방법, 상기 반도체 소자를 포함하는 태양 전지를 제조하는 방법 및 태양 전지{SPHERICAL OR GRAIN-SHAPED SEMICONDUCTOR ELEMENT FOR USE IN SOLAR CELLS AND METHOD FOR PRODUCING THE SAME METHOD FOR PRODUCING A SOLAR CELL COMPRISING SAID SEMICONDUCTOR ELEMENT AND SOLAR CELL}
본 발명은 태양 전지용 구형상(spherical) 또는 입상(grain-shaped) 반도체 소자 및 이의 제조 방법에 관한 것이다.
본 발명은 또한 집적된 구형상 또는 입상 반도체 소자를 구비한 태양 전지, 및 상기 태양 전지의 제조 방법에 관한 것이다.
본 발명은 또한 집적된 반도체 소자를 구비한 적어도 하나의 태양 전지를 구비한 광전지(photo voltaic) 모듈에 관한 것이다.
광전지에서, 광전지 효과는 태양 방사 에너지를 전기 에너지로 변환하는데 활용된다. 이런 목적에 사용되는 태양 전지는 종래의 p-n 접합이 실현되는 평면 웨이퍼로 주로 만들어진다. p-n 접합 및 다른 기능 층들을 제조하기 위하여, 개별적인 연속층 표면의 제공 및 처리와 더불어, 반도체 물질을 구형상 또는 입상 형태로 제공하는 것이 많은 이점이 있으므로 실용적인 것으로 판명되었다.
예컨대, 전자 장치(electronic device)의 제조와 관련하여, 물질의 활동성을 증가시키기 위하여 입자 형태의 전기적 활성 물질을 한 층에 혼입(incorporation)시키는 절차가 오래전부터 알려져 왔다. 이는 예컨대 미국특허 제3,736,476호에 개시되어 있다. 여기에 개시된 일 실시예에서, 코어 및 이를 둘러싼 층은 p-n 접합을 형성시키는 배치형태를 갖는다. 이런 방식으로 제조된 입자들 중 다수가 층의 양쪽 표면에서 돌출되도록 절연 지지층에 혼입되어서, 다른 층과 접촉될 수 있게 된다.
더욱이, 독일 예비 공개 출원 DE 100 52 914 A1은 도전성 지지층, 절연층, 반도체 입자 및 도전 커버층으로 이루어진 층상 구조물의 반도체 장치로서, 반도체 입자가 절연층에 혼입되어 그 하부의 절연층 및 그 상부의 커버층에 접한다. 상기 반도체 입자는 예컨대 Ⅱ-Ⅵ 화합물로 코팅된 Ⅰ-Ⅲ-Ⅵ 반도체 입자 또는 실리콘으로 이루어진다.
구리 인듐 디셀레나이드(copper indium diselenide; CIS), 구리 인듐 설화이드(sulfide), 구리 인듐 갈륨 설화이드 및 구리 인듐 갈륨 디셀레나이드(copper indium gallium diselenide;CIGS)와 같은 Ⅰ-Ⅲ-Ⅵ 화합물 반도체를 사용하는 배경기술을, 이런 타입의 반도체 및 이들의 제조 방법이 심도있게 개시된 미국특허 제 제4,335,266(Mickelsen et al.) 및 제4,581,108호(Kapur)에서 찾을 수 있다. Ⅰ-Ⅲ-Ⅵ 화합물 반도체는 또한 이하에서 황동광 또는 CIS 또는 CIGS (Copper Indium Gallium diSelenide) 반도체로서 언급된다.
또한, 필요 전극(requisite electrode)을 포함하는 완전한 반도체를 구성하는 독립적인 구형상 반도체 소자를 구성하는 공지된 절차가 있다. 유럽특허출원 EP 0 940 860 A1은 구형상 코어를 이용하여 마스킹, 에칭 단계 및 여러 물질층의 제공에 의해 구형상 반도체 소자를 제조하는 것이 개시되어 있다. p-n 접합이 입사광을 에너지로 변환시키도록 상기 반도체 소자가 선택된다면 태양 전지로서 사용될 수 있다. p-n 접합이 인가 전압을 광으로 변환시키도록 구성된다면, 반도체 소자는 발광 소자(light-emitting element)로서 채택될 수 있다.
이런 반도체 소자에 대해 고려된 어플리케이션 범위의 넓은 어레이를 고려할 때, 상기 소자는 다른 어플리케이션에 설치될 수 있는 전극 연결을 갖는 완전히 독립적인 컴포넌트일 필요가 있다. 이는 반도체 소자 및 필수적인 제조 프로세스를 고도로 복잡하게 한다. 채택된 구형상의 부품이 수 밀리미터에 상응하는 소형 치수를 갖기 때문에, 모든 가공 단계를 거쳐 모든 기능층을 갖는 구형상 소자를 제조하는 것은 매우 비용이 많이 든다.
또한, 미국특허 제5,578,503호는 구리, 인듐 또는 갈륨 및 황 또는 셀레늄 원소의 각 층이 원소 형태(elemental form) 또는 2원 인터엘리멘탈(interelemental) 화합물로서 기판상에 제공되는, 기판상에서 황동광 반도체 층의 급속 제조 방법을 개시한다. 층 구조를 갖는 기판은 빠르게 가열되고 10초 내지 한 시간동안 ＞350℃[＞662°F] 온도로 유지된다.
또한, 미국특허 제4,173,494호는 글라스층에 혼입되는 구형상 반도체를 구비한 반도체 시스템을 개시한다. 구형상 소자는 글라스 층 양면의 층 표면으로부터 돌출되어, 모든 소자들을 서로 결합시키는 금속 층이 한 면 위에 제공된다. 구형상 소자는 하나의 도체형 및 대향하는 도체형의 코어로 이루어진 표면을 갖는다. 따라서, 일부 소자는 p 타입의 물질로 이루어진 코어를 가지며, 다른 소자는 n 타입의 물질로 이루어진 코어를 가져서, 그 결과 p-n 구형상 및 n-p 구형상을 만든다. 이런 반도체 시스템은 태양 전지에 사용하기에 특히 매우 적합하다.
본 발명의 목적은 다양한 태양 전지에서 플렉서블(flexible) 용도에 적합한 높은 활동성의 반도체 소자를 제공하는 것이다.
본 발명의 목적은 또한 태양 전지에서 사용되는 반도체 소자의 효율적인 제조 방법을 제공하는 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 반도체 소자를 태양 전지에 혼입시키는 방법을 제공하는 것이다.
유사하게, 본 발명의 목적은 일체화된 반도체 소자를 구비한 태양 전지와, 적어도 하나의 태양 전지를 구비한 광전지 모듈을 제공하는 것이다.
본 발명에 따르면, 이런 목적은 특허청구범위 독립항인 제1, 20항의 특징에 의해 달성된다. 본 발명의 이점은 종속 청구항으로부터 얻어질 것이다.
본 발명에 따르면, 본 발명의 목적은 태양 전지에서 사용되는 구형상 또는 입상 반도체 소자에 의해 달성된다. 이런 반도체 소자의 제조 방법은 도전성 후면 전극층(back contact layer)을 구형상 또는 입상 기판 코어에 제공하고, 구리 또는 구리 갈륨으로 이루어진 제1 전구체(前驅體; precursor) 층을 제공하며, 인듐으로 이루어진 제2 전구체(前驅體; precursor) 층을 제공하고, 상기 전구체(前驅體) 층들과 황(sulfur) 및/또는 셀레늄을 반응시켜서Ⅰ-Ⅲ-Ⅵ 화합물 반도체를 형성하는 것을 특징으로 한다.
전구체(前驅體) 층의 반응은 셀레늄 및/또는 황의 존재하에 발생하며, 셀레늄화(selenization) 또는 황화(sulfurization)로 지칭된다. 이들 프로세스는 소정의 프로세스에 적합한 파라미터를 사용하는 여러 방식으로 수행될 수 있다. 이들 파라미터는 예컨대, 온도, 시간, 기압 및 압력을 포함한다. 셀레늄화 또는 황화는 예컨대 해당 반응 소자의 기화물, 용용물 또는 염 용융물에서, 또는 황 또는 셀레늄 혼합물과의 염 용융물에서 일어날 수 있다. 황 및 셀레늄 원소는 반응 목적에 따라 동시에 뿐만 아니라 순차적으로 사용될 수도 있다. 특히 본 발명의 바람직한 실시예에서, 상기 반응은 황 또는 셀레늄의 수소 화합물에서 발생한다.
일정한 특성을 갖는 Ⅰ-Ⅲ-Ⅵ 화합물 반도체 층을 얻기 위하여, 전구체(前驅體) 층의 소정 파라미터가 설정돼야 한다. 조성과는 별도로, 이들 파라미터는 또한 각 층의 두께를 포함한다. 여기서, 구형상 및 그로 인한 가변적인 직경 때문에, 가능하다면, 평면Ⅰ-Ⅲ-Ⅵ 화합물 반도체를 생성하기 위한 종래 방법과는 다른 층 두께 비가 선택되어야 한다.
본 발명의 특히 바람직한 실시예에서, 코팅될 기판 코어는 글라스, 특히 소다-석회 글라스로 이루어지는데, 이것이 층상 구조화를 위한 양호한 나트륨 공급원이기 때문이다. 도전성 후면 전극층의 주된 구성요소는 바람직하게 몰리브덴이다. 본 발명의 특히 바람직한 실시예에서, 후면 전극층은 접착 개선을 위해 중량 기준으로 갈륨 20% 이하를 포함한다. 상기 각 층은 스퍼터링 또는 증착 코팅과 같은 물리적 증착(PVD: physical vapor deposition) 방법 또는 다르게는 화학적 증착(CVD: chemical vapor deposition) 방법에 의해 각각 제공될 수 있다.
전구체(前驅體) 층은Ⅰ-Ⅲ-Ⅵ 화합물 반도체를 형성하기 위한 반응 이전에 전형적으로 ＞220℃[＞428°F]의 온도에서 합금(alloy)될 수 있다. 부가적인 처리 단계 또는 코팅은Ⅰ-Ⅲ-Ⅵ 화합물 반도체를 형성하기 위한 전구체(前驅體) 층 시스템의 반응 이후에 구현될 수 있다. 이들은 예컨대 황화구리 화합물과 같은 유해 표면층을 제거하기 위한 KCN 용액(예컨대, 알칼리성 0.5% KOH 용액중 10% KCN 용액) 처리를 포함한다. 또한, 버퍼층, 고-저항 및 저-저항의 ZnO 층이 증착된다.
삭제
그 결과, 태양 전지에 사용되는 본 발명에 따르는 구형상 또는 입상 반도체 소자는 하나의 후면 전극층 및 하나의 Ⅰ-Ⅲ-Ⅵ 화합물 반도체로 적어도 코팅된 구형상 또는 입상 기판 코어를 갖는다. 상기 기판 코어는 바람직하게 글라스, 금속 또는 세라믹으로 이루어지며, 상기 기판 코어의 직경은 0.05 mm - 1mm 정도이다. 0.2 mm 직경이 특히 바람직한 것으로 판명되었다. 후면 전극층의 두께는 0.1 μm-1μm 정도이다. Ⅰ-Ⅲ-Ⅵ 화합물 반도체 층은 예컨대 구리 인듐 디셀레나이드, 구리 인듐 설화이드, 구리 인듐 갈륨 설화이드 또는 구리 인듐 갈륨 디셀레나이드로 이루어진다. 이런 층의 두께는 1μm-3μm 정도이다.
전술한 프로세스 단계로 제조된 구형상 또는 입상 반도체 소자는 태양 전지의 제조에 더 사용되는 소자들로 구성된다. 태양 전지에 사용되는 이런 반도체 소자의 이점은 예컨대 다른 종류의 태양 전지에 혼입되는데 적합한 Ⅰ-Ⅲ-Ⅵ 화합물 반도체가 제조될 수 있다는 것이다. 이는 특히 다른 치수의 태양 전지를 포함한다. Ⅰ-Ⅲ-Ⅵ 화합물 반도체를 구비한 평면 태양 전지는 소정의 파라미터에 부합하기 위해서 목적하는 태양 전지의 크기에 따라 정확하게 조정되어야 하는 반응기에서 통상적으로 제조된다. 그 결과, 커다란 표면을 갖는 태양 전지 구조물은 또한 커다란 전체 물질이 열 영향하의 반응 동안 가열 및 냉각되어야 하는 상응하게 큰 반응기를 필요로 한다. 이는 높은 에너지 수요를 수반한다. 이와 반대로, 태양 전지에 후속적으로 혼입되는 구형상 또는 입상 반도체 소자의 제조는 비교적 작은 체적이 해당 반응기에서 반응하면 되므로 훨씬 적은 에너지를 필요로 한다.
다른 이점은 제조 프로세스 동안 더 높은 가요성(flexibility)을 갖는 것이다. 예컨대, 종래의 태양 전지 표면을 갖는 대형 또는 소형 구조물이 반응기에서 반응하는 경우, 필수 파라미터를 정확히 설정할 수 있도록 하기 위해 적당한 새로운 반응기가 제공돼야 한다. 이는 매우 비용이 많이 든다. 따라서 이런 종래의 박층 모듈의 제조는 반도체 층의 제조에 이용되는 장치에 의해 제한된다. 이와 반대로, 본 발명에 따르는 구형상 반도체 소자의 제조시, 기존 반응기는 필요량의 소자를 제조하기 위해 부가적인 반응기에 의해 확충될 수 있다. 이로써, 반응기를 필요로 하지 않고 부가적인 층 제공을 위한 시스템만을 필요로 하는 태양 전지의 후속 제조과정이 크게 단순화된다.
더욱이, 구형상 덕택에, 평면 반도체 구조물에서는 얻을 수 없는 실용적인 층상 시스템이 수득될 수 있다. 예컨대, 증착 층에 요구되는 두께가 줄어든다. 그 결과, 예컨대 몰리브덴 및 갈륨으로 이루어진 후면 전극층은 평면 구조물에서 발생하는 층 저항이 지나치게 커지는 현상 없이 사용될 수 있다.
집적된 구형상 또는 입상 반도체 소자를 갖는 태양 전지의 제조를 위한 본 발명에 따르는 방법은 반도체 소자를 후속적으로 태양 전지에 혼입하는데 이용된다. 이 방법은 구형상 반도체 소자를 절연 지지층에 혼입시키는데 제공되어, 상기 반도체 소자가 지지층의 적어도 하나의 면에서 표면으로부터 돌출되며, 구형상 또는 입상 반도체 소자 각각이 하나의 도전성 후면 전극층 및 하나의Ⅰ-Ⅲ-Ⅵ 화합물 반도체 층으로 적어도 코팅된 기판 코어로 이루어지게 된다. 반도체 소자의 일부는 지지층의 한 면에서 제거되어, 바람직하게는 여러 소자의 후면 전극층의 표면이 노출되게 된다. 연속해서, 후면 전극층은 지지층의 상기 면위에 제공되며, 이런 후면 전극층은 반도체 소자의 자유(free) 후면 전극층 표면과 접하게 된다. 전면 전극층은 지지층의 다른 면 위에 제공된다. 전면 전극층 및 후면 전극층 이외에, 다른 기능층 들이 또한 제공될 수 있다.
본 발명의 특히 바람직한 실시예에서, 반도체 소자는 스캐터링, 더스팅(dusting) 및/또는 프린팅에 의해 지지층 상에 제공되며, 이어서 지지층을 향해 가압되어, 지지층에 어느 정도 임베딩(embedding)된다. 상기 지지층이 소프트 베이스 상에 놓인 열가소성 막이라면, 반도체 소자는 예컨대 상기 층을 향해 매우 깊이 가압될 수 있어, 소프트 베이스를 관통하여 지지층의 양 면으로부터 돌출된다.
또한, 상기 지지층은 반도체 소자가 혼입되어 필요에 따라 부착되는 리세스(recess)를 갖는 매트릭스의 배치 형태를 가질 수 있다. 이는 예컨대 가열 및/또는 가압 절차에 의해 이루어질 수 있다.
반도체 소자의 일부가 제거될 때, 지지층의 일부가 함께 제거될 수 있다. 이런 제거는 예컨대 그라인딩, 폴리싱, 에칭, 열 에너지 입력 또는 포토리소그래피 프로세스에 의해 행해질 수 있는 반면, 후면 전극층 및 전면 전극층은 PVD 또는 CVD 방법에 의해 각각 증착될 수 있다. 예컨대 도전성 폴리머가 후면 전극층 또는 전면 전극층으로서 사용된다면, 브러싱 온(brushing on) 또는 스프레잉 온(sprayi ng on)과 같은 방법이 바람직한 것으로 판명되었다.
따라서, 집적된 구형상 또는 입상 반도체 소자를 갖는 본 발명의 태양 전지는 반도체 소자가 혼입되어 있는 절연 지지층을 구비하며, 반도체 소자는 지지층의 적어도 한 면으로부터 돌출된다. 태양 전지는 또한 한 면 위에 전면 전극층을 구비하고 다른 면 위에 후면 전극층을 구비한다. 상기 후면 전극층 쪽에서, 여러 반도체 소자는Ⅰ-Ⅲ-Ⅵ 화합물 반도체를 갖지 않아서 반도체 소자의 후면 전극층을 유리시키는(free) 표면을 갖는다. 이들 표면은 태양 전지의 후면 전극층과 직접 접촉된다.
본 발명의 특히 바람직한 실시예에서, 지지층은 예컨대 폴리머와 같은 절연 물질로 이루어진다. 구형상 반도체 소자는 바람직하게 본 발명에 따르는 방법에 의해 제조되며, 전면 전극층은 예컨대 TCO(transparent conductive oxide)로 이루어진다. 후면 전극층은 금속, TCO, 또는 도전성 입자를 갖는 폴리머와 같은 도전성 물질로 이루어진다. 태양 전지는 전면 전극층 및 후면 전극층과 더불어 다른 기능층을 가질 수 있다.
모든 프로세스 단계들이 완료되면, 평면 반도체 구조물에 비해 많은 이점을 갖는, 집적된 반도체 소자를 갖는 태양 전지가 제조된다. 제조 단순화 이외의 중요한 이점은 입사 방향에 무관하게 입사 광을 받을 수 있는 반도체 소자의 굴곡 표면(curved surface)에 있다. 따라서, 전기를 발생시키기 위해 심지어 산란광(diffuse light)도 더 효율적으로 사용될 수 있다.
본 발명의 추가적인 이점, 특수한 특성 및 바람직한 실시예는 첨부된 특허청구범위와, 도면을 참고로 이하 설명될 본 발명의 바람직한 실시예로부터 자명하게 이해될 것이다.
도 1a는 구형상 반도체 소자를 제조하기 위한 층상 구조물의 바람직한 실시예이고, 도 1b는 본 발명에 따르는 방법에 의해 제조되는 반도체 소자를 도시한다.
도 2a 내지 2d는 구형상 반도체 소자를 태양 전지에 혼입시키는 동안 본 발명에 따르는 프로세스 단계들을 도시한다.
도 1a는 구형상 또는 입상 반도체 소자를 제조하기 위한 층상 구조물(10)의 특히 바람직한 실시예를 도시한다. 층상 구조물(10)은 Ⅰ-Ⅲ-Ⅵ 화합물 반도체를 형성하기 위한 후속 반응용 전구체(前驅體) 층 구조물로 볼 수도 있다. 구형상 반도체 소자(11)의 제조를 위한 본 발명에 따르는 방법의 제1 단계에서, 구형상 기판 코어(20)는 후면 전극층(30)으로 코팅된다. 구형상 기판은 바람직하게 글라스로 이루어지나, 금속 또는 세라믹과 같은 다른 물질로 제조될 수도 있다. 예컨대, 글라스가 사용될 때, 후속적인 층상 구조화를 위한 양호한 나트륨 공급원인 소다-석회 글라스가 사용될 수 있다. 다른 글라스 복합물도 또한 사용될 수 있다.
기판은 본질적으로 구형상이나, 그 형상은 완전 구형상으로부터 벗어날 수 있다. 제조 프로세스에 따라, 생성된 구형상은 또한 입상으로 표기될 수도 있다. 전술한 물질로 제조된 동공체(hollow body)가 또한 사용될 수 있다. 구형상의 직경은 0.5mm-1mm 정도이며, 대략 0.2mm의 직경이 바람직하게 선택된다.
후면 전극층(30)은 전체 구형상 표면이 코팅되는 방식으로 구형상 기판 위에 제공된다. 후면 전극층(30)의 물질은 바람직하게 몰리브덴이나, 다른 적당한 도전성 물질, 예컨대 텅스텐 또는 바나듐도 사용될 수 있다.
반도체 코어(20)는 스퍼터링 또는 증착 코팅과 같은 PVD 방법에 의해 코팅될 수 있다. CVD 방법이 또한 사용될 수 있다; 이와 관련하여, 많은 소형 기판 구형을 스퍼터링하는 것은 가능한 처리량 속도 측면에서 다른 방법보다 적당하지 않은 매우 시간-소모적인 프소세스임을 유의해야 한다. 후면 전극층(30)의 두께는 0.1μm-1μm 정도이다.
후속 층과 후면 전극층(30)의 접착을 개선하기 위해, 갈륨층이 몰리브덴층 위에 제공될 수 있다. 본 발명의 특히 바람직한 실시예에서, 접착력을 증가시키기 위하여 갈륨이 몰리브덴층에 혼입된다. 이는 중량 대비 20% 이하의 갈륨 함량을 포함할 수 있다. 실제 실시에서, 이러한 방법은 후면 전극층(30)의 저항을 바람직하지 않은 방식으로 증가시키기 때문에 평면 태양 전지에서는 통상적으로는 회피된다. 그러나, 갈륨 몰리브덴층은 평면 반도체에서보다 얇은 층이 수득될 수 있으며 이들의 보다 큰 저항이 소정의 심각한 결점을 수반하지 않으므로 본 발명의 반도체 소자의 제조에 이로운 것으로 판명되었다.
본 발명에 따르면, Ⅰ-Ⅲ-Ⅵ 화합물 반도체는 반도체 화합물로 선택된다. 황산동으로도 지칭되는 이들 반도체는 또한 예컨대, 구리 인듐 디셀레나이드, 구리 인듐 설화이드, 구리 인듐 갈륨 설화이드 및 구리 인듐 갈륨 디셀레나이드를 포함한다.
기판 위에 상기 CuGa/InS/Se2 층을 제조하기 위하여, 먼저, 구리, 갈륨 및/또는 인듐으로 제조된 전구체(前驅體) 층이 제공되며, 이들은 후속적인 셀레늄화 또는 황화 프로세스에서 반응하여서 목적하는 반도체를 형성한다. 전구체(前驅體) 층은 후면 전극층(30)과 동일한 방법으로 제공될 수 있으며, 스퍼터링 및 증착 코팅과 같은 PVD 방법, 또는 CVD 방법이 이용될 수 있다. 본 발명의 특히 바람직한 실시예에서 구형상 기판은 제1 전구체(前驅體) 층(40)으로서 구리로 코팅된다. 제1 전구체(前驅體) 층(40)과 후면 전극층(30) 사이의 접착을 개선하기 위하여, 구리 갈륨 박층은 예정보다 빨리 접착제로서 제공될 수 있다.
본 발명의 제1 실시예에서, 인듐 형태의 제2 전구체(前驅體) 층(50)이 구리층 위에 증착된다. Cu/In 층 패킷을 교대로 적용하는 것(예컨대, Cu/In/Cu/In)도 마찬가지로 가능하다. 이어서, Cu/In 층은 황에 의해 황화되어서 CuInS를 형성하여 소위 CIS층이 형성된다. 전구체(前驅體) 및 황화 프로세스로부터 수득된 CIS층(60)은 도 1b에서 반도체 소자(11) 상에 도시된다. 구리 및 인듐으로 이루어진 전구체(前驅體) 층 시스템은 임의로, 황화 이전에 전형적으로 T＞220℃[428°F]의 승온에서 합금되며, 이는 셀레늄 및/또는 황과의 접착 및 후속 반응에 바람직하다. 그러나, 이런 단계는 절대적으로 필요한 것은 아니다.
Cu 및 In 층의 층 두께는 CIS 반도체의 목적하는 층 두께에 의해 결정된다. 바람직하게, CIS 층(60)의 두께는 1μm 및 3μm 정도이다. 또한, Cu와 In의 원자 비가 1-2 정도인 것이 바람직한 것으로 판명되었다. 구리와 인듐의 원자 비가 1.2내지 1.8 인 것이 특히 바람직하다.
본 발명의 제2 실시예에서, 구리층 또는 구리-갈륨 층은 제1 전구체(前驅體) 층(40)으로서 후면 전극층(30) 위에 제공된다. 이런 제1 전구체(前驅體) 층(40)에 이어서 인듐층 형태의 제2 전구체(前驅體) 층(50)이 있고, 이후에 상기 2개 층은 CuIn/GaSe2로 셀레늄화되어서 CIGS 층을 형성한다. 구리-인듐/갈륨 층 시스템은 또한 전형적으로 T＞220℃[428°F]의 승온에서 임의로 합금될 수 있다.
본 실시예에서, 상기 층 두께는 마찬가지로 셀레늄화 이후의 목적 원자비 Cu/(In+Ga)에 따라 결정된다. 상기 비가 ＜ 1인 것이 바람직하다고 판명되었다. 셀레늄화 이후의 CIGS 층의 층 두께는 바람직하게 1μm-3μm 정도이다. 완성된 CIGS 층의 구리 함량은 화학양론적으로 필요한 수치보다 적게 설정될 수 있음이 판명되었다.
상기 전구체(前驅體)로 코팅된 구형상은 셀레늄에 의한 셀레늄화 및/또는 황에 의한 황화에 의해 반응될 수 있다. 이런 목적을 위해 다양한 방법이 사용될 수 있다. 본 발명의 특히 바람직한 실시예에서, 구형상은 진공 또는 대기압에서 해당 원소(Se 및/또는 S) 증기와 반응한다. 이런 반응은 예컨대 온도, 시간, 프로세스 지속시간, 압력 및 부분압과 같은 소정의 파라미터를 채택할 때 일어난다. 반응은 또한 상기 원소들로 구성된 용용물에서 일어날 수 있다. S 및/또는 Se를 포함하는 염 용융물에서도 또한 반응이 가능하다.
본 발명의 다른 실시예에서, 구형상이 반응하여 황 및/또는 셀레늄의 수소 화합물을 형성한다. 이는 예컨대 대기압 또는 대기압 보다 낮은 압력에서 일어날 수 있다. 황과 셀레늄은 반응 동안에 순차적으로 또는 동시에 이용될 수 있다.
본 발명의 특히 바람직한 실시예에서, 구형상 반응 이후의 프로세스 단계는 유해한 효과를 갖는 표면층을 제거하는 것이다. 이 표면층은 반응 프로세스 동안에 형성된, 예컨대 CuS 화합물일 수 있다. 이런 층을 제거하는 하나의 방법은 KCN 용액을 통한 처리이다. 황화 반응이 실시되는 경우에 상기 처리 단계는 필수적이지만, 셀레늄화 이후에는 선택 사항으로 고려될 수 있다.
바람직한 실시예에서, 다음 단계는 버퍼층을 CIS 또는 CIGS 반도체 위에 증착하는 것이다. 예컨대, CdS, ZnS, ZnSe, ZnO 또는 CdZnS는 층 물질로서 사용될 수 있다. 다른 가능한 물질은 In-Se 화합물 또는 In-S 화합물이다. 이들 버퍼층은 CVD, PVD와 같은 코팅 방법, 또는 습식 화학(wet-chemical)(화학적 용액 성장;chemical bath deposition) 방법 또는 다른 적당한 방법에 의해 증착될 수 있다. 화학적 용액 성장에 의한 증착이 특히 바람직하다고 판명되었다. 버퍼층의 두께는 바람직하게는 10nm-200nm 정도이다.
본 발명의 특히 바람직한 실시예에서, 다음 단계는 고-저항 ZnO(i-ZnO)를 층상 구조물에 증착하는 것이다. 상기 박층 증착은 PVD(리액티브 또는 세라믹), CVD 또는 화학적 용액 성장과 같은 방법으로 수행될 수 있다. 상기 층의 두께는 바람직하게는 10nm-100nm 정도이다.
본 발명의 특히 바람직한 실시예에서, 고-저항 ZnO(대략 50nm)의 증착 후에 저-저항 ZnO(ZnO:Al)의 또 다른 층이 증착된다. 여기서, 고-저항 ZnO에 대해 채택된 방법과 동일한 증착 방법이 사용될 수 있다. 상기 층(TCO)의 두께는 0.1μm-2μm 정도이다.
전술한 프로세스 단계에 의해 제조된 반도체 소자는 태양 전지의 제조에서 더 사용되는 소자이다. 본 발명에 따르는 반도체 소자는 이후에 다양한 방식으로 태양 전지에 혼입될 수 있다. 예컨대, 본 발명의 다른 양상에서, 구형상 반도체 소자는 도 2a 내지 2d에 도시된 바와 같이 태양 전지에 임베딩된다.
도 2a는 반도체 소자(11)를 절연 지지층(70)에 혼입시키는 것을 도시한다. 지지층으로서 플렉서블(flexible) 필름을 사용하는 것이 바람직하다고 판명되었다. 지지층은 바람직하게는 예컨대 폴리카보네이트 또는 폴리에스테르 군으로부터 선택된 폴리머일 수 있는 열가소성 폴리머로 이루어진다. 에폭시드, 폴리우레탄, 폴리아크릴 및/또는 폴리이미드 군으로부터 선택된 프리-폴리머화된(pre-polymerized) 수지가 사용될 수 있다. 더욱이, 구형상이 가압된 후에 경화되는 액상 폴리머가 사용될 수 있다.
반도체 소자(11)는 바람직하게 지지층의 적어도 한 면의 표면으로부터 돌출되도록 지지층(70) 내에 혼입된다. 이를 위해, 상기 입자는 예컨대 가압된 후 스캐터링, 더스팅 및/또는 프린팅에 의해 제공될 수 있다. 몸체를 지지층에 가압하기 위하여 지지층은 예컨대 가열될 수 있다.
본 발명의 다른 실시예에서, 입자가 혼입될 리세스를 갖는 지지층 매트릭스에 입자가 혼입된다. 몸체를 지지층에 부착하기 위하여, 가열 및/또는 가압 절차가 수행될 수 있다.
반도체 소자가 지지층의 양 면에서 돌출되는 경우, 소자가 혼입될 때 상기 지지층은 플렉시블 베이스 위에 위치할 수 있어서 반도체 소자가 지지층 내로 깊숙히 가압될 수 있고, 반도체 소자의 일부가 지지층의 하부로부터 드러날 수 있다.
본 발명의 특히 바람직한 실시예에서, 후속 단계는 지지층의 한 면 위에 있는 반도체 소자의 일부를 제거하는 것이다. 지지층의 일부도 또한 이런 프로세스에 의해 제거될 수도 있다. 이는 도 2b에서 화살표로 도시된다. 여기서, 지지층(70)은 바람직하게는 혼입된 몸체의 일부도 제거되는 층 두께까지 제거된다. 도시된 실시예에서, 점선으로 도시된 바와 같이 제거는 반도체 소자(11)의 후면 전극층(30)까지 연장된다. 반도체 소자가 지지층의 양면으로부터 돌출되도록 지지층에 혼입되는 경우, 지지층을 추가로 제거하지 않고도 한 면 위의 반도체 소자를 프로세스할 수 있어서, 제거 절차 이후에 반도체 소자는 지지층으로부터 더 돌출되거나 지지층과 함께 제거된다.
반도체 소자 또는 지지층의 제거는 또한 그 면 위에 후면 전극층(80)을 후속적으로 제공하기 이전에 다른 시점에 적당한 때에 수행될 수 있다. 반도체 소자 및/또는 지지층의 제거는 그라인딩, 폴리싱, 에칭, 또는 예컨대 레이저 또는 방사를 이용하는 열 에너지 입력과 같은 기계적 절차, 또는 포토리소그래피 프로세스에 의해 수행될 수 있다.
또 다른 프로세스 단계에서, 도전성 후면 전극층(80)은 반도체 소자가 제거되는 면 위에 제공된다. 이런 후면 전극용 도전성 물질의 예는 다양한 종류의 폴리머로부터의 물질을 포함한다. 특히 매우 적합한 물질은 카본, 인듐, 니켈, 몰리브덴, 철, 니켈 크롬, 은, 알루미늄 및/또는 상응하는 합금 또는 산화물과 같은 적당한 도전성 입자를 구비한 폴리이미드, 폴리우레탄 및/또는 에폭시 수지이다. 다른 가능성은 진성 도전성 폴리머를 포함한다. 이들은 예컨대 PANis 군으로부터의 폴리머를 포함한다. 이용가능한 다른 물질은 TCO 또는 적당한 금속이다. TCO 및 금속의 경우에, 후면 전극층(80)은 PVD 또는 CVD 방법에 의해 제공될 수 있다.
또 다른 프로세스 단계에서, 도전성 전면 전극층(90)은 반도체 소자가 제거되지 않은 지지층 면 위에 제공된다. 이는 또한 PVD 또는 CVD와 같은 방법으로 수행될 수 있다. 다양한 TCO가 전면 접촉의 도전성 물질로서 사용될 수 있다.
다른 기능층은 전면 전극층 및 후면 전극층을 증착하기 이전이나 이후에 증착될 수 있다. 다른 기능층의 선택은 특히 이용되는 반도체 소자에 따라 좌우된다. 예컨대 반도체 소자 위에 이미 증착된 버퍼층과 같은 기능층은 집적된 반도체 소자를 구비한 태양 전지의 제조를 위해 더 이상 증착될 필요는 없다. 필요한 증착 및 프로세스 단계 모두는 광전지 모듈을 제조할 수 있는 태양 전지를 생성한다. 하나 이상의 태양 전지는 예컨대 직렬로 연결되어 결합되어서 발생 전류가 탭핑(tappin g)되는 모듈을 형성할 수 있다.
본 발명은 태양 전지용 구형상 또는 입상의 반도체 소자 및 그 제조 방법, 상기 반도체 소자를 포함하는 태양 전지를 제조하는 방법 및 태양 전지에 관한 것으로, 다양한 태양 전지에서 유연한 사용에 적합한 고 활동성을 갖는 반도체 소자와 태양 전지에서 사용되는 반도체 소자의 효율적인 제조 방법을 제공할 뿐만 아니라 반도체 소자를 태양 전지에 일체화하는 방법과, 일체화된 반도체 소자를 구비한 태양 전지 및 적어도 하나의 태양 전지를 구비한 광전지 모듈을 제공할 수 있는 매우 뛰어난 효과가 있으므로 반도체 산업상 매우 유용한 발명인 것이다.

Claims (59)

  1. 태양 전지에 사용되는 구형상(spherical) 또는 입상(grain-shaped) 반도체 소자(11)의 제조 방법에 있어서,
    소다-석회 글라스로 이루어진 구형상 또는 입상 기판 코어(20) 위에 도전성 후면 전극층(30)을 제공하는 단계;
    구리 또는 구리 갈륨으로 이루어진 제1 전구체(前驅體; precursor) 층(40)을 제공하는 단계;
    인듐으로 이루어진 제2 전구체(前驅體; precursor) 층(50)을 제공하는 단계;
    I-III-VI 화합물 반도체를 형성하는 반응 이전에, 상기 제1, 2 전구체(前驅體) 층(40, 50)을 T > 220℃ 온도에서 합금시키는 단계 및;
    상기로부터 수득된 층상 구조물(10)과, 황과 셀레늄으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 또는 2종 반응물의 증기, 용융물, 염 용융물 또는 수소 화합물을 반응시켜서 I-III-VI 화합물 반도체를 형성하는 단계를 포함하는 반도체 소자 제조 방법.
  2. 제1항에 있어서, 상기 도전성 후면 전극층(30)의 주 구성요소가 몰리브덴인 반도체 소자 제조 방법.
  3. 제2항에 있어서, 상기 도전성 후면 전극층(30)이 접착 개선을 위해 그 중량 기준으로 갈륨 20% 이하를 포함하는 반도체 소자 제조 방법.
  4. 제1항에 있어서, 상기 도전성 후면 전극층(30), 제1 전구체(前驅體) 층(40) 및 제2 전구체(前驅體) 층(50) 각각을 물리적 증착 방법(PVD) 또는 화학적 증착 방법(CVD)에 의해 제공하는 것을 포함하는 반도체 소자 제조 방법.
  5. 제1항에 있어서, 상기 황과 셀레늄으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 또는 2종 반응물의 증기 또는 수소 화합물과 층상 구조물(10)의 반응을 대기압 또는 대기압보다 낮은 압력에서 실시하는 반도체 소자 제조 방법.
  6. 제1항에 있어서, 상기 층상 구조물(10)의 반응에 의해Ⅰ-Ⅲ-Ⅵ 화합물 반도체를 형성하는 단계 이후에 KCN 용액 처리를 실시하는 것을 포함하는 반도체 소자 제조 방법.
  7. 제1항에 있어서, 상기 층상 구조물(10)의 반응에 의해Ⅰ-Ⅲ-Ⅵ 화합물 반도체를 형성하는 단계 이후에 버퍼층을 증착시키는 것을 포함하는 반도체 소자 제조 방법.
  8. 제1항에 있어서, 상기 층상 구조물(10)의 반응에 의해 Ⅰ-Ⅲ-Ⅵ 화합물 반도체를 형성하는 단계 이후에 고-저항 ZnO 층 및 저-저항 ZnO 층을 증착시키는 것을 포함하는 반도체 소자 제조 방법.
  9. 제7항 또는 제8항에 있어서, 상기 버퍼층, 고-저항 ZnO 층 및 저-저항 ZnO 층을 PVD 또는 CVD 방법에 의해 증착시키는 것을 포함하는 반도체 소자 제조 방법.
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  20. 제1항의 방법에 의해 제조된 구형상 또는 입상 반도체 소자.
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