KR101090562B1 - 접착 필름 - Google Patents

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도요세이 다카하시
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스미토모 베이클리트 컴퍼니 리미티드
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Abstract

반도체용 부품 또는 액정표시용 부품과 기판을 접합하기 위해 사용되는 접착 필름으로서, 상기 접착 필름은 경화성 수지와 충전재를 포함하는 수지 조성물로 구성되고, 또한 상기 접착 필름의 투습율이 30[g/㎡·24h] 이상인 접착 필름이며, 상기 경화성 수지는 광경화성 수지, 열경화성 수지와 빛 및 열 양쪽 모두로 경화 가능한 경화성 수지를 포함하는 것인 것이 바람직하다. 상기 충전재는 다공질 충전재를 포함하는 것으로, 상기 충전재의 평균 공공 지름(pore diameter)은 0.1~5㎚, 상기 접착 필름의 25℃에서의 투습율은 4[g/㎡·24h] 이상인 것이 바람직하다.

Description

접착 필름{ADHESIVE FILM}
본 발명은 접착 필름에 관한 것이다.
반도체 소자 등의 반도체용 부품 또는 액정표시용 부품과, 인터포저(interposer) 등의 리지드 기판, 유기물 혹은 무기물로 구성되는 절연 기판 등의 기판을 접합하는 경우, 접착제가 되는 액상 수지 등을 디스펜서, 포팅(potting)법에 따라 선택적으로 반도체 소자나 기판의 한쪽에 도포하거나, 스퀴지(squeegee) 등으로 액상 수지를 부분적으로 도포하거나 하여 사용되고 있다(예를 들어, 특허문헌 1 참조).
반도체 부품 또는 액정 표시 부품의 종류에 따라서는 상기 부품과 기판을 접합할 때에 전체 면에 접착재를 도포하여 접착하지 않고 외주부만 접착재를 선택적으로 도포하여 상기 부품과 기판을 접착시켜 내부에 공간을 마련한 구조(이른바 중공 패키지)로 하는 것이 있다. 특히, 기판으로 유리 등의 투명 부재를 사용한 상기 구조의 것에 범용의 접착재를 사용하면, 내부 공간의 투명 부재가 결로(結露)를 생기게 하는 경우가 있다. 특히, 반도체 부품이 고체 촬상 소자인 경우에는 결로 때문에 고체 촬상 소자가 정확한 광전 변환을 일으키지 않아 화상 인식이나 표시에 문제를 일으키는 경우가 있었다.
특허문헌 1: 일본 특개평 10-313070호 공보
본 발명의 목적은 반도체용 부품 또는 액정표시용 부품과 기판 사이에 발생하는 결로를 방지할 수 있는 신뢰성이 뛰어난 접착 필름을 제공하는 것에 있다.
이와 같은 목적은 하기 (1)~(8) 기재의 본 발명에 의해 달성할 수 있다.
(1) 반도체용 부품 또는 액정표시용 부품과 기판을 접합하기 위해서 사용되는 접착 필름으로서, 상기 접착 필름은 경화성 수지와 충전재를 포함하는 수지 조성물로 구성되며, 또한 상기 접착 필름의 JIS Z0208 B법에 따라 측정된 투습율이 30[g/㎡·24h] 이상인 것을 특징으로 하는 접착 필름.
(2) 상기 경화성 수지는 광경화성 수지를 포함하는 것인 (1) 기재의 접착 필름.
(3) 상기 광경화성 수지는 아크릴계 화합물을 주성분으로 하는 자외선 경화성 수지를 포함하는 (2) 기재의 접착 필름.
(4) 상기 경화성 수지는 열경화성 수지를 포함하는 것인 (1) 기재의 접착 필름.
(5) 상기 열경화성 수지는 에폭시 수지를 포함하는 (4) 기재의 접착 필름.
(6) 상기 경화성 수지는 빛 및 열의 양쪽 모두로 경화 가능한 경화성 수지를 포함하는 것인 (1) 기재의 접착 필름.
(7) 빛 및 열의 양쪽 모두로 경화 가능한 상기 경화성 수지는 (메타)아크릴변성 페놀 수지 또는 (메타)아크릴로일기 함유 (메타)아크릴산 중합체를 포함하는 것인 (6) 기재의 접착 필름.
(8) 상기 충전재는 다공질 충전재를 포함하는 것인 (1) 기재의 접착 필름.
(9) 상기 충전재의 평균 공공(空孔) 지름은 0.1~5㎚인 (8) 기재의 접착 필름.
(10) 상기 충전재의 실온에서의 흡착력[Q1](가열에 의해 완전히 건조시킨 충전재를 알루미늄 컵으로 계량하여, 25℃/50% 환경하에서 168시간 방치한 후의 중량 증가)이 7[g/100g 충전재] 이상인 (8) 기재의 접착 필름.
(11) 상기 충전재의 60℃에서의 흡착력[Q2](가열에 의해 완전히 건조시킨 충전재를 알루미늄 컵으로 계량하여, 60℃/90% 환경하에서 168시간 방치한 후의 중량 증가)이 3[g/100g 충전재] 이상인 (10) 기재의 접착 필름.
(12) 0.4× [Q1]<[Q2]를 만족하는 (11) 기재의 접착 필름.
(13) 상기 충전재는 제올라이트인 (8) 기재의 접착 필름.
(14) 상기 접착 필름의 JIS Z0208 B법에 따라 측정된 투습율이 200[g/㎡·24h] 이하인 (1) 기재의 접착 필름.
(15) 상기 접착 필름의 25℃에서의 투습율(JIS Z0208에 준하고, 투습 처리 조건은 25℃/50%로 하여 측정하였다)은 4[g/㎡·24h] 이상인 (1) 기재의 접착 필름.
(16) JIS Z0208 B법에 따라 측정된 상기 기판의 투습율은 30[g/㎡·24h] 미만인 (1) 기재의 접착 필름.
본 발명에 의하면, 반도체용 부품 또는 액정표시용 부품과 기판 사이에 생기는 결로를 방지할 수 있는 신뢰성이 뛰어난 접착 필름을 얻을 수 있다. 또, 내부 전극 등의 부식도 거의 없어 장기간 신뢰성을 유지할 수 있다.
발명을 실시하기 위한 바람직한 형태
이하, 본 발명의 접착 필름에 대하여 상세하게 설명한다. 본 발명의 접착 필름은 반도체용 부품 또는 액정표시용 부품과 기판을 접합하기 위해서 사용되는 접착 필름으로서, 상기 접착 필름은 경화성 수지와 충전재를 포함하는 수지 조성물로 구성되며, 또한 상기 접착 필름의 투습율이 30[g/㎡·24h] 이상인 것을 특징으로 한다.
본 발명의 접착 필름은 반도체용 부품 또는 액정표시용 부품과 기판을 접합하기 위해서 사용되는 것이다. 상기 반도체용 부품 또는 액정표시용 부품과 기판의 접합에서는 접착제 성분이 반도체용 부품 등(또는 기판)의 소정의 부분에 정밀도 좋게 형성되는 것이 필요하다. 본 발명의 접착 필름은 이와 같은 요구에 적합한 것이다.
상기 접착 필름은 경화성 수지와 충전재를 포함하는 수지 조성물로 구성되며, 또한 상기 접착 필름의 투습율이 30[g/㎡·24h] 이상이다. 이로써, 반도체용 부품 또는 액정표시용 부품과 기판의 접착에 상기 필름이 사용된 경우, 내부의 습기에 의해 기판(특히, 투명 기판) 등이 결로해 버리는 것과 같은 상태를 방지할 수 있다.
종래부터 이와 같은 습기에 의한 기판 등에 생기는 결로를 방지하기 위해서 접착제 등의 투습율을 제어하는 것이 행해지고 있었다. 그리고, 결로를 방지하기 위해서 접착제 등의 투습율을 저하시켜(예를 들어, 10[g/㎡·24h] 이하), 외부로부터의 습기의 침입을 방지하는 방법이 검토되고 있으나 어려움을 겪고 있다.
이에 대해, 본 발명에서는 상기 접착 필름의 투습율을 종래부터 행해지고 있던 것처럼 낮게 하는 것이 아니라, 반대로 높게 하여 습기의 통기성이 뛰어난 수지로 함으로써 결로의 발생을 방지하는 것이다. 상기 접착 필름의 투습율은 40[g/㎡·24h] 이상이 바람직하며, 특히 50~200[g/㎡·24h]이 바람직하다. 하한값 미만이면 기판 등의 결로를 충분히 방지할 수 없는 경우가 있다. 상한값을 넘으면 필름의 성막성이 저하되는 경우가 있다. 상기 접착 필름의 투습율은 두께 100㎛의 접착 필름을 사용하며, 투습컵법(JIS Z0208 B법)에 준하여 40℃/90%로 평가할 수 있다.
또, 상기 접착 필름의 25℃에서의 투습율은 4[g/㎡·24h] 이상인 것이 바람직하다. 이로써, 특히 기판 등이 결로되는 것을 효과적으로 방지할 수 있다. 상기 접착 필름의 25℃에서의 투습율은 두께 100㎛의 접착 필름을 사용하고, 투습컵법(JIS Z0208)에 준하며 투습 처리 조건은 25℃/50%로 하여 평가할 수 있다.
본 발명의 접착 필름이 결로의 발생을 방지할 수 있는 것은 다음과 같이 생각된다. 예를 들어, 반도체용 부품과 기판 사이(내부)에 생긴 결로는 기판 첩부시에 내부의 공간에 갇힌 습기와 첩부 후에 접착재층을 통과하여 내부에 들어 온 습기가 원인이라고 생각된다. 그렇기 때문에, 접착 필름의 투습율을 낮게 하는 방법에서는 투습율을 완전히 제로로 하는 것은 불가능하기 때문에, 시간을 들여 천천히 내부에 습기가 들어가게 하고 그것을 순식간에 외부로 방출할 수 없어 결로를 해결하는 것은 어려웠었다. 이에 대해, 본 발명의 접착 필름은 비교적 높은 투습율을 가지고 있기 때문에 내부에 발생한 습기를 외부로 순식간에 방출할 수 있으며, 그에 따라 결로의 발생을 방지하는 것이 가능해진다.
상기 수지 조성물을 구성하는 경화성 수지로는 예를 들어, 광경화성 수지(주로 자외선 등의 빛의 조사에 의해 경화하는 수지), 열경화성 수지(주로 열로 경화하는 수지) 등을 들 수 있다.
상기 경화성 수지는 특별히 한정되지 않으나, 광경화성 수지를 포함하는 것이 바람직하다. 이로 인하여, 접착제 성분의 위치 맞춤 정밀도가 뛰어나다. 즉, 광경화성 수지를 포함하는 것으로 인하여, 접착 필름을 노광, 현상, 패터닝함으로써 접착제 성분을 소정의 위치에 배치하는 것이 용이하게 가능해지기 때문이다.
상기 광경화성 수지(특히, 자외선 경화성 수지)로는 예를 들어, 아크릴계 화합물을 주성분으로 하는 자외선 경화성 수지, 우레탄 아크릴레이트 올리고머 또는 폴리에스테르 우레탄 아크릴레이트 올리고머를 주성분으로 하는 자외선 경화성 수지, 에폭시계 수지, 비닐페놀계 수지의 군으로부터 선택되는 적어도 1종을 주성분으로 하는 자외선 경화성 수지 등을 들 수 있다.
이들 중에서도 아크릴계 화합물을 주성분으로 하는 자외선 경화성 수지가 바람직하다. 아크릴계 화합물은 빛을 조사했을 때의 경화 속도가 빠르고, 이에 의해, 비교적 소량의 노광량으로 수지를 패터닝할 수 있다. 상기 아크릴계 화합물로는 아크릴산 에스테르 혹은 메타크릴산 에스테르의 모노머 등을 들 수 있으며, 구체적으로는 디아크릴산 에틸렌글리콜, 디메타크릴산 에틸렌글리콜, 디아크릴산 1,6-헥산디올, 디메타크릴산 1,6-헥산디올, 디아크릴산 글리세린, 디메타크릴산 글리세린, 디아크릴산 1,10-데칸디올, 디메타크릴산 1,10-데칸디올 등의 2관능 아크릴레이트, 트리아크릴산 트리메틸올프로판, 트리메타크릴산 트리메틸올프로판, 트리아크릴산 펜타에리스리톨, 트리메타크릴산 펜타에리스리톨, 헥사아크릴산 디펜타에리스리톨, 헥사메타크릴산 디펜타에리스리톨 등의 다관능 아크릴레이트 등을 들 수 있다. 이들 중에서도 아크릴산 에스테르가 바람직하며, 특히 바람직하게는 에스테르 부위의 탄소수가 1~15인 아크릴산 에스테르 또는 메타크릴산 알킬에스테르가 바람직하다.
상기 광경화성 수지(자외선 경화성 수지)의 함유량은 특별히 한정되지 않으나, 상기 수지 조성물 전체의 5~60 중량%가 바람직하며, 특히 8~30 중량%가 바람직하다. 함유량이 상기 하한값 미만이면 자외선 조사에 의한 수지의 패터닝이 불가능한 경우가 있으며, 상기 상한값을 넘으면 수지가 너무 부드러워져서 자외선 조사 전의 필름 특성이 저하되는 경우가 있다.
또, 상기 광경화성 수지(특히, 자외선 경화성 수지)는 특별히 한정되지 않지만, 상온에서 액상인 것이 바람직하다. 이에 의해, 자외선에 의한 경화 반응성을 향상시킬 수 있다. 또한, 상기 열경화성 수지와의 혼합 작업을 용이하게 할 수 있다. 상기 상온에서 액상인 자외선 경화성 수지로는 전술한 아크릴 화합물을 주성분으로 하는 자외선 경화성 수지 등을 들 수 있다.
또, 상기 수지 조성물에는 또한 광중합 개시제를 병용하는 것이 바람직하다. 이에 의해, 광중합에 의해 수지를 효율적으로 패터닝할 수 있다.
상기 광중합 개시제로는 예를 들어, 벤조페논, 아세트페논, 벤조인, 벤조인이소부틸 에테르, 벤조인 안식향산 메틸, 벤조인 안식향산, 벤조인 메틸 에테르, 벤질페닐 설파이드, 벤질, 디벤질, 디아세틸 등을 들 수 있다.
상기 광중합 개시제의 함유량은 특별히 한정되지 않으나, 상기 수지 조성물 전체의 0.5~5 중량%가 바람직하며, 특히 0.8~2.5 중량%가 바람직하다. 함유량이 상기 하한값 미만이면 광중합 개시하는 효과가 저하되는 경우가 있으며, 상기 상한값을 넘으면 반응성이 너무 높아져서 보존성이나 해상성이 저하되는 경우가 있다.
상기 경화성 수지는 또한 열경화성 수지를 포함하는 것이 바람직하다. 이에 의해, 상기 접착 필름을 노광, 현상, 패터닝한 후에도 접착성을 가질 수 있다. 즉, 상기 접착 필름을 접합하여 노광, 현상, 패터닝함으로써 소정의 위치에 접착제 성분을 배치한 후, 열 압착함으로써 반도체용 부품 등과 기판을 접합할 수 있다.
상기 열경화성 수지로는 예를 들어, 페놀 노볼락 수지, 크레졸 노볼락 수지, 비스페놀A 노볼락 수지 등의 노볼락형 페놀 수지, 레졸페놀 수지 등의 페놀 수지, 비스페놀A 에폭시 수지, 비스페놀F 에폭시 수지 등의 비스페놀형 에폭시 수지, 노볼락 에폭시 수지, 크레졸 노볼락 에폭시 수지 등의 노볼락형 에폭시 수지, 비페닐형 에폭시 수지, 스틸벤형 에폭시 수지, 트리페놀 메탄형 에폭시 수지, 알킬변성 트리페놀 메탄형 에폭시 수지, 트리아진핵 함유 에폭시 수지, 디시클로펜타디엔변성 페놀형 에폭시 수지 등의 에폭시 수지, 우레아(요소) 수지, 멜라민 수지 등의 트리아진환을 갖는 수지, 불포화 폴리에스테르 수지, 비스말레이미드 수지, 폴리우레탄 수지, 디알릴 프탈레이트 수지, 실리콘 수지, 벤조옥사진환을 갖는 수지, 시아네이트 에스테르 수지 등을 들 수 있으며, 이것들은 단독으로도 혼합하여 사용해도 된다. 이들 중에서도 에폭시 수지가 특히 바람직하다. 이에 의해, 내열성 및 밀착성을 보다 향상시킬 수 있다.
또, 또한 상기 에폭시 수지로서 실온에서 고형인 에폭시 수지(특히 비스페놀형 에폭시 수지)와, 실온에서 액상인 에폭시 수지(특히 실온에서 액상인 실리콘 변성 에폭시 수지)를 병용하는 것이 바람직하다. 이에 의해, 내열성을 유지하면서, 가요성과 해상성 양쪽 모두가 뛰어나다.
상기 열경화성 수지의 함유량은 특별히 한정되지 않으나, 상기 수지 조성물 전체의 10~40 중량%가 바람직하며, 특히 15~35 중량%가 바람직하다. 함유량이 상기 하한값 미만이면 내열성을 향상시키는 효과가 저하되는 경우가 있고, 상기 상한값을 넘으면 접착 필름의 인성(靭性)을 향상시키는 효과가 저하되는 경우가 있다.
또, 실온에서 액상인 상기 열경화성 수지를 병용하는 경우, 상기의 액상 광경화성 수지와 액상 열경화성 수지의 합계량이 상기 수지 조성물 전체의 60% 중량 이하인 것이 바람직하며, 50 중량% 이하인 것이 보다 바람직하다. 또, 하한에 대해서는 특별히 제한이 없으나, 5 중량% 이상으로 하는 것이 바람직하다. 이와 같은 범위 내이면, 특히 내열성과 가요성과 해상성의 밸런스가 뛰어나다.
상기 경화성 수지는 또한 빛 및 열의 양쪽 모두로 경화 가능한 경화성 수지를 포함하는 것이 바람직하다. 이에 의해, 상기 광경화성 수지와 상기 열경화성 수지의 상용성을 향상할 수 있으며, 그에 따라 경화(광경화 및 열경화)한 후의 상기 접착 필름의 강도를 높일 수 있어 최종 제품의 신뢰성을 향상할 수 있다.
상기 빛 및 열의 양쪽 모두로 경화 가능한 경화성 수지로는 예를 들어, 아크릴로일기, 메타크릴로일기, 비닐기 등의 광반응기를 갖는 열경화성 수지나, 에폭시기, 페놀성 수산기, 알코올성 수산기, 카르복실기, 산무수물기, 아미노기, 시아네이트기 등의 열반응기를 갖는 광경화성 수지 등을 들 수 있다. 구체적으로는 (메타)아크릴변성 페놀 수지, 측쇄에 카르복실기와 아크릴기를 갖는 아크릴 공중합 수지 등을 들 수 있다. 이들 중에서도 (메타)아크릴변성 페놀 수지가 바람직하다. 이에 의해, 현상액에 유기용제가 아니라, 환경에 대한 부하가 적은 알칼리 수용액을 적용할 수 있는 동시에 내열성을 유지할 수 있다. 또한, 상기 경화성 수지로는 열경화성 수지, 광경화성 수지로 전술한 것을 사용할 수 있다.
상기 광반응기를 갖는 열경화성 수지의 경우, 상기 광반응기의 변성율(치환율)은 특별히 한정되지 않으나, 상기 빛 및 열의 양쪽 모두로 경화 가능한 경화성 수지의 반응기 전체(광반응기와 열반응기의 합계)의 20~80%가 바람직하며, 특히 30~70%가 바람직하다. 변성량이 상기 범위 내이면 특히 해상성이 뛰어나다.
상기 열반응기를 갖는 광경화성 수지의 경우, 상기 열반응기의 변성율(치환율)은 특별히 한정되지 않으나, 상기 빛 및 열의 양쪽 모두로 경화 가능한 경화성 수지의 반응기 전체(광반응기와 열반응기의 합계)의 20~80%가 바람직하며, 특히 30~70%가 바람직하다. 변성량이 상기 범위 내이면 특히 해상성이 뛰어나다.
상기 빛 및 열의 양쪽 모두로 경화 가능한 경화성 수지의 함유량은 특별히 한정되지 않지만, 상기 수지 조성물 전체의 15~50 중량%가 바람직하며, 특히 20~40 중량%가 바람직하다. 함유량이 상기 하한값 미만이면 상용성을 향상시키는 효과가 저하되는 경우가 있고, 상기 상한값을 넘으면 현상성 또는 해상성이 저하되는 경우가 있다.
상기 수지 조성물은 충전재를 포함한다. 충전재는 상기 접착 필름의 투습율을 제어하는 것이 가능한 중요한 성분이다. 상기 충전재로는 예를 들어, 알루미나 섬유, 유리 섬유 등의 섬유상 충전재, 티탄산 칼륨, 규회석(wollastonite), 알루미늄 보레이트, 침상 수산화마그네슘, 위스커 등의 침상 충전재, 탈크, 마이카, 견운모(sericite), 유리 조각(glass flake), 인편상 흑연(scaly graphite), 판상 탄산칼슘 등의 판상 충전재, 탄산칼슘, 실리카, 용융 실리카, 소성 클레이, 미소성 클레이 등의 구상(입상) 충전재, 제올라이트, 실리카겔 등의 다공질 충전재 등을 들 수 있다. 이것들을 1종 또는 2종 이상 혼합하여 사용할 수도 있다. 이들 중에서도 다공질 충전재가 바람직하다. 이에 의해, 상기 접착 필름의 투습율을 높게 할 수 있다.
상기 충전재의 평균 입자 지름은 특별히 한정되지 않으나 0.01~90㎛가 바람직하며, 특히 0.1~40㎛가 바람직하다. 평균 입자 지름이 상기 상한값을 넘으면 필름의 외관 이상이나 해상성 불량이 되는 경우가 있으며, 상기 하한값 미만이면 가열 첩부시의 접착 불량이 되는 경우가 있다. 상기 평균 입자 지름은 예를 들어, 레이저 회절식 입도분포 측정장치 SALD-7000((주)시마즈제작소제)을 이용하여 평가할 수 있다.
상기 충전재의 함유량은 특별히 한정되지 않으나, 상기 수지 조성물 전체의 5~70 중량%가 바람직하며, 특히 20~50 중량%가 바람직하다. 함유량이 상기 상한값을 넘으면 가열 첩부시에 접착 불량이 되는 경우가 있으며, 상기 하한값 미만이면 투습율이 낮아 기판의 결로를 개선할 수 없는 경우가 있다.
상기 충전재로 다공질 충전재를 사용하는 것이 바람직하다. 상기 충전재로 다공질 충전재를 사용했을 경우, 상기 다공질 충전재의 평균 공공 지름은 0.1~5㎚가 바람직하며, 특히 0.3~1㎚가 바람직하다. 평균 공공 지름이 상기 상한값을 넘으면 일부 수지 성분이 공공 내부에 들어가 반응이 저해될 가능성이 있으며, 상기 하한값 미만이면 흡수 능력이 저하되기 때문에 필름의 투습율이 저하되어 기판의 결로를 개선할 수 없는 경우가 있다. 다공질 충전재의 구체적인 예로는 결정성 제올라이트로 이루어진 몰레큘러 시브(molecular sieve)가 예시된다. 결정성 제올라이트는 이하의 일반식으로 표시된다.
M2/nO·Al2O3·xSiO2·yH2O
M: 금속 양이온 n: 원자가
결정성 제올라이트의 결정형으로 3A, 4A, 5A, 13X를 들 수 있으나, 결로를 효과적으로 방지하는 관점으로부터 3A형 및 4A형의 것이 바람직하게 이용된다.
상기 충전재의 실온에서의 흡착력[Q1]은 특별히 한정되지 않으나, 7[g/100g 충전재] 이상이 바람직하며, 특히 15[g/100g 충전재] 이상이 바람직하다. 상기 실온에서의 흡착력이 상기 하한값 미만이면 충전재의 흡수 능력이 낮고 필름의 투습율이 저하하여 기판의 결로를 개선할 수 없는 경우가 있다. 상기 실온에서의 흡착력[Q1]은 예를 들어, 가열에 의해 완전히 건조시킨 충전재를 알루미늄 컵으로 계량하여, 25℃/50% 환경하에서 168시간 방치한 후의 중량 증가에 의해 구할 수 있다.
또한 상기 충전재의 60℃에서의 흡착력[Q2]은 특별히 한정되지 않으나, 3[g/100g 충전재] 이상이 바람직하며, 특히 10[g/100g 충전재] 이상이 바람직하다. 상기 60℃에서도 흡착력이 상기 값을 유지하고 있으면, 특히 기판의 결로 개선에 효과가 있다. 상기 60℃에서의 흡착력[Q2]은 예를 들어, 가열에 의해 완전히 건조시킨 충전재를 알루미늄 컵으로 계량하여, 60℃/90% 환경하에서 168시간 방치한 후의 중량 증가에 의해 구할 수 있다.
상기 실온에서의 흡착력[Q1]과 상기 60℃에서의 흡착력[Q2]의 관계는 특별히 한정되지 않으나, 이하의 관계를 만족하는 것이 바람직하다.
0.4*[Q1]<[Q2]
[Q1]과 [Q2]가 상기 관계식을 만족하는 경우, 특히 기판 결로 개선에 효과가 있다. 그 이유로는 충전재가 고온에서도 흡착력을 유지하기 때문에, 그것을 충전한 필름은 비교적 고온에서도 투습율을 유지하여, 필름 내를 기체의 수분이 통과하기 쉽기 때문에, 고온에서 실온으로 온도를 내려도 순식간에 반도체 장치 내부나 액정 장치 내부의 수분이 적어져서 결로와 같은 현상이 일어나지 않는 것으로 생각된다.
상기 수지 조성물은 상술한 경화성 수지, 충전재와 아울러, 본 발명의 목적을 손상시키지 않는 범위에서 가역성 수지, 레벨링제, 소포제, 커플링제 등의 첨가제를 함유할 수 있다.
그런데, 이와 같은 접착 필름을 사용하여 접합하는 상기 반도체용 부품으로는 특별히 한정되지 않으나, 예를 들어, CCD, CMOS 등의 고체 촬상 소자나 MEMS 소자 등의 반도체 소자를 들 수 있다. 또, 상기 액정표시용 부품으로는 특별히 한정되지 않으나, 예를 들어, 액정 패널 등을 들 수 있다.
기판으로는 인터포저 혹은 마더 보드(mother board)라고 불리는 플렉서블 기판이나 리지드 기판, 유기물 또는 무기물 등으로 구성되는 절연 기판, 아크릴 수지, 폴리에틸렌 테레프탈레이트 수지(PET), 유리 기판 등의 투명 기판을 들 수 있다. 이들 중에서도 기판으로서, 무기물로 구성되는 기판을 사용하는 경우에 특히 상기 접착 필름의 성능이 발휘되게 된다. 그 이유로는 유기물로 구성되는 기판을 사용했을 경우, 무기물로 구성되는 기판에 비해 기판의 투습율이 높기 때문에 접착 필름의 영향은 작아지는 것으로 생각된다. 이에 대해, 무기물로 구성되는 기판을 이용하는 경우에는 접착 필름 부분만이 수분을 투과 가능한 것이 되어, 그 영향이 커지기 때문이다. 상기 기판의 투습율은 30[g/㎡·24h] 미만인 것이 바람직하다.
이하, 본 발명을 실시예 및 비교예에 기초하여 상세하게 설명하겠으나, 본 발명은 이에 한정되지 않는다. 우선, 접착 필름의 실시예에 대하여 설명한다. 또한, 실시예로 이용한 몰레큘러 시브에서, 예를 들어, 「몰레큘러 시브3 A」로 되어 있는 것은 결정형이 3A 타입인 것을 나타내고 있다.
(실시예 1)
1. 빛 및 열의 양쪽 모두로 경화 가능한 경화성 수지(아크릴변성 페놀 수지 의 합성)
페놀 노볼락(대일본잉크화학공업(주)제, 페놀라이트 TD-2090-60M)의 불휘발분 70% MEK 용액 600g(OH 약 4당량)을 2L의 플라스크 안에 투입하고, 이것에 트리부틸아민 1g 및 하이드로퀴논 0.2g을 첨가하고 110℃로 가온하였다. 그 안에 글리시딜 메타크릴레이트 284g(2몰)을 30분간 적하한 후, 110℃에서 5시간 교반 반응시킴으로써, 불휘발분 80% 메타크릴로일기 함유 페놀노볼락(메타크릴로일기 변성율 50%)을 얻었다.
2. 수지 바니시의 조제
광경화성 수지로 실온에서 액상인 아크릴 수지 화합물(트리에틸렌글리콜 디메타크릴레이트; 산요화성(주)제, 네오머 PM201) 5.1 중량%, 열경화성 수지로 에폭시 수지(대일본잉크화학공업(주)제, 에피클론 N-865) 12.9 중량%, 실리콘 에폭시 수지(토오레·다우코닝·실리콘(주)제, BY16-115) 5.4 중량%, 빛 및 열의 양쪽 모두로 경화 가능한 경화성 수지로 상기의 합성한 (메타)아크릴변성 페놀 수지 28.2 중량%, 광중합 개시제(치바·스페셜티·케미컬스(주)제, 아르가큐어 651) 1.9 중량%, 충전재로 다공질 충전재(유니온쇼와(주)제, 몰레큘러 시브3A) 31.8 중량%, 용제로 메틸에틸케톤 14.7 중량%를 칭량하여, 디스퍼서(disperser)를 사용하여 회전수 5,000rpm로 1시간 교반하여 수지 바니시를 조제하였다.
3. 접착 필름의 제조
상술의 수지 바니시를 콤마 코터(comma coater)로 지지기재 폴리에스테르 필름(미츠비시 폴리에스테르 필름(주)제, T100G, 두께 25㎛)으로 도포하고 80℃, 10 분 건조하여 막 두께 50㎛의 접착 필름을 얻었다.
(실시예 2)
수지 바니시의 배합을 이하와 같이 한 것 이외에는 실시예 1과 같게 하였다. 광경화성 수지로 실온에서 액상인 아크릴 수지 화합물(산요화성(주)제, 네오머 PM201) 4.4 중량%, 열경화성 수지로 에폭시 수지(대일본잉크화학공업(주)제, 에피크론 N-865) 11.1 중량%, 실리콘 에폭시 수지(토오레·다우코닝·실리콘(주)제, BY16-115) 4.7 중량%, 빛 및 열의 양쪽 모두로 경화 가능한 경화성 수지로 상기의 합성한 (메타)아크릴변성 페놀 수지 24.3 중량%, 광중합 개시제(치바·스페셜티·케미컬즈(주)제, 아르가큐어 651) 1.6 중량%, 충전재로 다공질 충전재(유니온쇼와(주)제, 몰레큘러 시브3A) 41.2중량%, 용제로 메틸에틸케톤 12.7 중량%로 하였다.
(실시예 3)
수지 바니시의 배합을 이하와 같이 한 것 이외에는 실시예 1과 같게 하였다. 광경화성 수지로 실온에서 액상인 아크릴 수지 화합물(산요화성(주)제, 네오머 PM201) 5.5 중량%, 열경화성 수지로 에폭시 수지(대일본잉크화학공업(주)제, 에피클론 N-865) 14.1 중량%, 실리콘 에폭시 수지(토오레·다우코닝·실리콘(주)제, BY16-115) 5.9 중량%, 빛 및 열의 양쪽 모두로 경화 가능한 경화성 수지로 상기의 합성한 (메타)아크릴 변성 페놀 수지 30.7 중량%, 광중합 개시제(치바·스페셜티·케미컬즈(주)제, 아르가큐어 651) 2.1 중량%, 충전재로 다공질 충전재(유니온쇼와(주)제, 몰레큘러 시브3A, 공공 지름3Å) 25.7 중량%, 용제로 메틸에틸케톤 16.0 중량%로 하였다.
(실시예 4)
충전재로 이하의 것을 사용한 것 이외에는 실시예 1과 같게 하였다. 충전재로 다공질 충전재(유니온쇼와(주)제, 몰레큘러 시브4A, 공공 지름4Å)를 사용하였다.
(실시예 5)
충전재로 이하의 것을 사용한 것 이외에는 실시예 1과 같게 하였다. 충전재로 다공질 충전재(유니온쇼와(주)제, 몰레큘러 시브5A, 공공 지름5Å)를 사용하였다.
(실시예 6)
충전재로 이하의 것을 사용한 것 이외에는 실시예 1과 같게 하였다. 충전재로 다공질 충전재(유니온쇼와(주)제, 몰레큘러 시브13X, 공공 지름 10Å)를 사용하였다.
(실시예 7)
빛 및 열의 양쪽 모두로 경화 가능한 수지로서 이하의 것을 사용한 것 이외에는 실시예 1과 같게 하였다. 빛 및 열의 양쪽 모두로 경화 가능한 수지로서 측쇄에 카르복실기와 아크릴기를 갖는 아크릴 공중합 수지(다이셀화학공업(주)제, 사이클로머P)를 사용하였다.
(실시예 8)
수지 바니시의 배합을 이하와 같이 한 것 이외에는 실시예 1과 같게 하였다. 광경화성 수지로 실온에서 액상인 아크릴 수지 화합물(산요화성(주)제, 네오머 PM201) 5.1 중량%, 열경화성 수지로 에폭시 수지(대일본잉크화학공업(주)제, 에피클론 N-865) 12.9 중량%, 실리콘 에폭시 수지(토오레·다우코닝·실리콘(주)제, BY16-115) 5.4 중량%, 빛 및 열의 양쪽 모두로 경화 가능한 경화성 수지로 상기의 합성한 (메타)아크릴변성 페놀 수지 28.2 중량%, 광중합 개시제(치바·스페셜티·케미컬스(주)제, 아르가큐어 651) 1.9 중량%, 충전재로 다공질 충전재(유니온쇼와(주)제, 몰레큘러 시브3A) 15.9 중량%, 실리카((주)아드마텍스제, 아드마파인 SE5101) 15.9 중량%, 용제로 메틸에틸케톤 14.7 중량%로 하였다.
(실시예 9)
수지 바니시의 배합을 이하와 같이 한 것 이외에는 실시예 1과 같게 하였다. 광경화성 수지로 실온에서 액상인 아크릴 수지 화합물(산요화성(주)제, 네어머 PM201) 5.1 중량%, 열경화성 수지로 에폭시 수지(대일본잉크화학공업(주)제, 에피클론 N-865) 12.9 중량%, 실리콘 에폭시 수지(토오레·다우코닝·실리콘(주)제, BY16-115) 5.4 중량%, 빛 및 열의 양쪽 모두로 경화 가능한 경화성 수지로 상기의 합성한 (메타)아크릴변성 페놀 수지 28.2 중량%, 광중합 개시제(치바·스페셜티·케미컬즈(주)제, 아르가큐어 651) 1.9 중량%, 충전재로 다공질 충전재(유니온쇼와(주)제, 몰레큘러 시브3A) 15.9 중량%, 실리카겔(미즈사와화학공업(주)제) 15.9 중량%, 용제로 메틸 에틸 케톤 14.7 중량%로 하였다.
(비교예 1)
수지 바니시의 배합을 이하와 같이 한 것 이외에는 실시예 1과 같게 하였다. 광경화성 수지로 실온에서 액상인 아크릴 수지 화합물(산요화성(주)제, 네오머 PM201) 5.1 중량%, 열경화성 수지로 에폭시 수지(대일본잉크화학공업(주)제, 에피클론 N-865) 12.9 중량%, 실리콘 에폭시 수지(토오레·다우코닝·실리콘(주)제, BY16-115) 5.4 중량%, 빛 및 열의 양쪽 모두로 경화 가능한 경화성 수지로 상기의 합성한 (메타)아크릴 변성 페놀 수지 28.2 중량%, 광중합 개시제(치바·스페셜티·케미컬스(주)제, 아르가큐어651) 1.9 중량%, 충전재로 실리카((주) 아드마텍스제, 아드마파인 SE5101) 31.8 중량%, 용제로 메틸 에틸 케톤 14.7 중량%로 하였다.
(비교예 2)
수지 바니시의 배합을 이하와 같이 한 것 이외에는 실시예 1과 같게 하였다. 광경화성 수지로 실온에서 액상인 아크릴 수지 화합물(산요화성(주)제, 네오머 PM201) 8.1 중량%, 열경화성 수지로 에폭시 수지(대일본잉크화학공업(주)제, 에피클론 N-865) 20.5중량%, 실리콘 에폭시 수지(토오레·다우코닝·실리콘(주)제, BY16-115) 8.6중량%, 빛 및 열의 양쪽 모두로 경화 가능한 경화성 수지로 상기의 합성한 (메타)아크릴 변성 페놀 수지 44.8 중량%, 광중합 개시제(치바·스페셜티·케미컬스(주)제, 아르가큐어 651) 3.0 중량%, 용제로 메틸 에틸 케톤 15.0 중량%로 하였다.
각 실시예 및 비교예에서 얻어진 접착 필름에 대하여 이하의 평가를 실시하였다. 평가 항목을 내용과 함께 나타낸다. 얻어진 결과를 표 1에 나타낸다.
1) 필름 특성(인장 파괴 강도)
얻어진 접착 필름을 파장 365㎚의 빛이 750 mJ/㎠ 조사되도록 노광하고, 120℃에서 1시간, 180℃에서 2시간 경화하여 필름 경화물을 얻었다. 그 필름 경화물 을 JIS K7127에 준하여 덤벨형 시험편을 제작하여 인장 시험을 실시하였다. 그리고, 각각의 접착 필름의 인장 파괴 강도를 구하였다.
2) 현상성
얻어진 접착 필름의 현상성을 25℃, 3%의 TMAH(테트라메틸암모늄 하이드로옥사이드)에 담그어 3분 이내에 수지가 용해하여 지지기재 폴리에스테르 필름상에 남아 있지 않으면 「현상성 있음」이라고 판단하고, 수지가 남아 있으면 「현상성 없음」이라고 판단하였다.
3) 해상성(개구율)
해상성은 이하와 같이 개구율로 평가하였다. 얻어진 접착성 필름을 폴리이미드 필름에 55℃로 라미네이트하고, 직경 200㎛의 비어가 개구할 수 있는 네가티브 타입의 필름 마스크를 사용하여, 파장 365㎚의 빛이 200mJ/㎠ 조사되도록 패턴 노광하였다. 그 후, 3% TMAH를 사용하여 스프레이압 0.1 MPa로 90초 현상하고, 측장 현미경으로 패터닝된 비어의 직경을 측정하여, 하기의 식을 이용하여 개구율을 산출하였다.
개구율(%) = 실측된 개구부의 직경(㎛) / 마스크의 직경 200(㎛)× 100
4) 투습율
60℃로 설정된 라미네이터를 이용하여, 얻어진 접착 필름을 붙여 맞추어 막 두께 100㎛의 필름을 제작하고, 노광기를 이용하여 노광량 750mJ/㎠(파장 365㎚) 조사한 후에 120℃/1시간, 180℃/1시간 열경화한다. 얻어진 경화 후의 필름을 투습컵법(JIS Z0208)에 준하여 40℃/90%와 25℃/50%의 환경하에서 평가하여 투습율을 구하였다.
[표 1]
실시예 1 실시예 2 실시예 3 실시예 4 실시예 5 실시예 6 실시예 7 실시예 8 실시예 9 비교예 1 비교예 2
인장파괴강도
(MPa)		 74 83 70 77 75 79 68 77 73 78 64
현상성 있음 있음 있음 있음 있음 있음 있음 있음 있음 있음 있음
개구율(%) 89 82 92 89 88 86 94 87 88 88 94
투습율 25℃/50%
(g/㎡·24h)		 8.5 13.2 7.9 8.3 8.1 8.7 8.4 4.5 5.1 2.1 2.4
투습율 40℃/90%
(g/㎡·24h)		 81.2 122.9 69.3 79.0 77.1 80.5 78.3 33.9 37.1 16.2 24.8
표 1로부터 알 수 있는 바와 같이 실시예 1~9는 접착 필름의 인장 강도가 높고, 필름 특성이 뛰어나며 현상성 및 해상성도 뛰어났다.
다음에, 상술의 접착 필름을 이용하여 반도체용 부품과 기판을 접합하여 얻어진 접착체의 실시예에 대하여 설명한다.
(실시예 1A~9A 및 비교예 1A~2A)
반도체용 부품으로 고체 촬상 소자를 탑재한 6인치 웨이퍼를 준비하고, 60℃로 설정된 라미네이터를 사용하여, 이 6인치 웨이퍼 위에 상기 접착 필름을 붙인다. 그리고, 네가티브형의 마스크와 노광기를 이용하여 노광하고 현상함으로써 패터닝 샘플을 제작한다. 패터닝 형상 및 배치는 각 개체 촬상 소자 위의 수광부를 폭 100㎛로 프레임 모양을 둘러싸는 배치로 되어 있다. 또한, 노광은 파장 365㎚의 빛이 750 mJ/㎠ 조사되도록 노광하고, 현상은 3%TMAH(테트라암모늄 하이드로옥사이드)를 이용하여 스프레이압 0.1 MPa, 시간 90초의 조건으로 실시하였다. 얻어진 패터닝 샘플을 개편화(個片化)하고, 유리 기판(5mm x 4mm x 0.5mm)을 가열 압착(온도 110℃, 시간 10초, 압력 1MPa)에 의해 붙였다. 이 샘플을 120℃에서 1시 간, 그 후 180℃에서 2시간 경화하여, 평가용 기판에 올리고 접속시킴으로써 평가용 샘플을 제작하였다. 평가용 샘플로 반도체 장치의 일반적인 가속 신뢰성 시험을 실시하였다. 온도 60℃, 습도 90%의 조건하에서 500시간 처리한 뒤, 온도 25℃, 습도 50%의 환경에 놓고, 평가용 샘플의 유리 기판의 내측이 결로하는지 현미경으로 관찰하였다. 그 결과를 표 2에 나타낸다.
[표 2]
실시예 1A 실시예 2A 실시예 3A 실시예 4A 실시예 5A 실시예 6A 실시예 7A 실시예 8A 실시예 9A 비교예 1A 비교예 2A
결로평가 결로
없음		 결로
없음		 결로
없음		 결로
없음		 결로
없음		 결로
없음		 결로
없음		 결로
없음		 결로
없음		 결로
발생		 결로
발생
표 2로부터 알 수 있는 바와 같이 실시예 1A~9A는 결로도 관찰되지 않고, 또, 전극 부식도 없으며, 도통성도 뛰어나서 양호한 화상을 나타내어 반도체 장치로서 양호한 신뢰성을 나타내었다. 이에 비해, 비교예 1A~2A는 결로가 관찰되어 반도체 장치로서의 신뢰성에 떨어졌다. 이상의 결과로부터, 본 발명에 의해 고성능, 특히 반도체·액정용 재료로서의 신뢰성이 뛰어난 접착 필름을 제공할 수 있다.

Claims (16)

  1. 반도체용 부품 또는 액정표시용 부품과 기판을 접합하기 위해 사용되는 접착 필름으로서, 상기 접착 필름은 빛 및 열의 양쪽 모두로 경화 가능한 경화성 수지를 포함하는 경화성 수지와 다공질 충전재를 포함하는 수지 조성물로 구성되며, 또한 상기 접착 필름의 JIS Z0208 B법에 의해 측정된 투습율이 30[g/㎡·24h] 이상인 것을 특징으로 하는 접착 필름.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 경화성 수지는 광경화성 수지를 포함하는 것인 접착 필름.
  3. 청구항 2에 있어서,
    상기 광경화성 수지는 아크릴계 화합물을 주성분으로 하는 자외선 경화성 수지를 포함하는 접착 필름.
  4. 청구항 1에 있어서,
    상기 경화성 수지는 열경화성 수지를 포함하는 것인 접착 필름.
  5. 청구항 4에 있어서,
    상기 열경화성 수지는 에폭시 수지를 포함하는 접착 필름.
  6. 삭제
  7. 청구항 1에 있어서,
    빛 및 열의 양쪽 모두로 경화 가능한 상기 경화성 수지는 (메타)아크릴변성 페놀 수지 또는 (메타)아크릴로일기 함유 (메타)아크릴산 중합체를 포함하는 것인 접착 필름.
  8. 삭제
  9. 청구항 1에 있어서,
    상기 충전재의 평균 공공 지름은 0.1~5㎚인 접착 필름.
  10. 청구항 1에 있어서,
    상기 충전재의 실온에서의 흡착력[Q1](가열에 의해 완전히 건조시킨 충전재를 알루미늄 컵으로 계량하여 25℃/50% 환경하에서 168시간 방치한 후의 중량 증가)이 7[g/100g 충전재] 이상인 접착 필름.
  11. 청구항 10에 있어서,
    상기 충전재의 60℃에서의 흡착력[Q2](가열에 의해 완전히 건조시킨 충전재를 알루미늄 컵으로 계량하여, 60℃/90% 환경하에서 168 시간 방치한 후의 중량 증가)이 3[g/100g 충전재] 이상인 접착 필름.
  12. 청구항 11에 있어서,
    0.4×[Q1]<[Q2]를 만족하는 접착 필름.
  13. 청구항 1에 있어서,
    상기 충전재는 제올라이트인 접착 필름.
  14. 청구항 1에 있어서,
    상기 접착 필름의 JIS Z0208 B법에 의해 측정된 투습율이 200[g/㎡·24h] 이하인 접착 필름.
  15. 청구항 1에 있어서,
    상기 접착 필름의 25℃에서의 투습율(JIS Z0208에 준하며, 투습 처리 조건은 25℃/50%로 측정하였다)은 4[g/㎡·24h] 이상인 접착 필름.
  16. 청구항 1에 있어서,
    JIS Z0208 B법에 의해 측정된 상기 기판의 투습율은 30[g/㎡·24h] 미만인 접착 필름.
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