KR100988915B1 - 연료전지용 세퍼레이터 및 그 제조 방법 - Google Patents

연료전지용 세퍼레이터 및 그 제조 방법 Download PDF

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혼다 기켄 고교 가부시키가이샤
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Abstract

연료전지용 세퍼레이터(18)는 전해질막(12)에 대하여 형성된 애노드(13) 및 캐소드(14)를 확산층(15, 16)을 매개로 양측으로부터 사이에 개재시키기 위한 것이다. 이 연료전지용 세퍼레이터(18)는 에틸렌/초산비닐 공중합체, 에틸렌/에틸 아크릴레이트 공중합체로부터 선택된 열가소성 수지와 케천 블랙, 흑연, 아세틸렌 블랙 중 적어도 하나로부터 선택된 타입의 탄소 입자를 포함한 혼합물로 형성된다. 상기 열가소성 수지는 특히 유연성이 우수하므로, 유연성이 우수한 열가소성 수지를 세퍼레이터(18)에 포함시켜, 확산층(15, 16)에 접촉하는 세퍼레이터(18)의 접촉면을 밀봉성이 우수한 부분으로 만든다.

Description

연료전지용 세퍼레이터 및 그 제조 방법{FUEL CELL SEPARATOR AND ITS MANUFACTURING METHOD}
본 발명은 연료전지 및 그 제조 방법에 관한 것으로서, 구체적으로 전해질막에 대하여 설치된 애노드 및 캐소드를 양측으로부터 사이에 개재시킴으로써 셀 모듈을 구성하는 연료전지용 세퍼레이터 및 그 제조 방법에 관한 것이다.
연료전지는, 물의 전기분해 원리와 반대되는 원리를 이용하여 수소와 산소를 반응시켜 물을 얻는 공정에 의해 전기를 얻는 전지이다. 일반적으로 연료 가스를 수소로 치환하고 공기나 산화제 가스를 산소로 치환하므로, 연료 가스, 공기, 산화제 가스라는 용어를 주로 사용한다. 이하, 도 15를 참조하여 일반적인 연료전지의 기본 구성을 설명하기로 한다.
도 15에 도시된 바와 같이, 연료전지(200)의 셀 모듈은 전해질막(201)의 양면에 애노드(202) 및 캐소드(203)를 배치하고, 이들 전극(202, 203)을 확산층(204, 205)을 매개로 제1 및 제2 세퍼레이터(206, 207) 사이에 끼움으로써 구성된다. 이 셀 모듈을 다수개 적층함으로써 연료전지(200)를 얻는다.
연료 가스를 애노드(202)에 효과적으로 접촉시킬 필요가 있다. 이를 위하여, 다수 개의 홈(도시 생략)을 제1 세퍼레이터(206)의 면(206a)에 형성하고, 제1 세퍼레이터(206)의 면(206a)에 확산층(204)이 배치될 때에 홈이 덮이게 함으로써 연료 가스의 유로를 이루는 제1 유로(도시하지 않음)를 형성한다.
산화제 가스를 캐소드(203)에 효과적으로 접촉시킬 필요가 있다. 이를 위하여, 다수 개의 홈(208···)을 제2 세퍼레이터(207)의 면(207a)에 형성하고, 제2 세퍼레이터(207)의 면(207a)에 확산층(205)이 배치될 때에 홈(208···)이 덮이게 함으로써 산화제 가스의 유로를 이루는 제2 유로(도시하지 않음)를 형성한다.
또한, 제1 세퍼레이터(206)에는 면(206a)과 반대측의 면(206b)에 다수 개의 냉각수 통로용 홈(209···)을 형성하고, 제2 세퍼레이터(207)에는 면(207a)과 반대측의 면(207b)에 다수 개의 냉각수 통로용 홈을 형성한다. 제1 및 제2 세퍼레이터(206, 207)를 서로 마주하게 함으로써, 각각의 냉각수 통로용 홈(209···)은 함께 냉각수 통로(도시하지 않음)를 형성한다.
이러한 제1 세퍼레이터(206) 및 제2 세퍼레이터(207)를 제조하는 방법으로서, 예컨대 일본 특허 공개 공보 JP-A-2001-126744에 개시된 「연료전지용 세퍼레이터 및 그 제조 방법」이 알려져 있다.
이 공보의 제조 방법에 따르면, 열가소성 수지와 혼합된 도전성 입자를 가열 혼련하고, 이 혼합물을 압출 성형하고, 롤러를 이용하여 긴 시트로 성형하고, 이 긴 시트를 소정 크기로 절단하여 블랭크(blank)를 제조한 후, 이 블랭크의 양면 또는 한 면에 가스 통로 및 냉각수 통로용 홈을 형성함으로써 제1 및 제2 세퍼레이터(206, 207)를 얻는다.
제1 및 제2 세퍼레이터(206, 207)와 확산층(204, 205)을 중첩시킴으로써 제1 및 제2 유로를 형성하기 위해서는, 제1 및 제2 세퍼레이터(206, 207)의 각각의 면(206a, 207a)에 확산층(204, 205)을 밀착 상태로 중첩시켜야만 한다. 그러나, 제1 및 제2 세퍼레이터(206, 207)의 면(206a, 207a)에 확산층(204, 205)을 밀착 상태로 중첩시키기는 곤란하며, 또한 제1 및 제2 세퍼레이터의 면(206a, 207a)과 확산층(204, 205) 사이에 부분적으로 틈새가 생길 우려가 있다.
또한, 냉각수 통로는 제1 세퍼레이터(206)와 제2 세퍼레이터(207)를 중첩시킴으로써 두 세퍼레이터에 형성되기 때문에, 제1 세퍼레이터(206)와 제2 세퍼레이터(207)를 밀착 상태로 중첩시킬 필요가 있다. 그러나, 제1 세퍼레이터(206)와 제2 세퍼레이터(207)를 밀착 상태로 중첩시키기는 곤란하며, 제1 세퍼레이터(206)와 제2 세퍼레이터(207) 사이에 부분적으로 틈새가 생길 우려가 있다.
이 때문에, 제1 및 제2 세퍼레이터(206, 207)의 각각의 면(206a, 207a)과 확산층(204, 205)을 밀착 상태로 중첩시킬 수 있고, 또한 제1 세퍼레이터(206)와 제2 세퍼레이터(207)를 밀착 상태로 중첩시킬 수 있는 연료전지용 세퍼레이터의 개발이 요구되고 있다.
또한, 종래의 연료전지용 세퍼레이터의 제조 방법에 있어서는, 긴 시트를 소정 크기로 절단하여 블랭크로 만든 후, 각각의 블랭크에 가스 통로용 홈 및 냉각수 통로용 홈을 형성하고 있다. 이 연료전지용 세퍼레이터의 제조 방법에 따르면, 블랭크에 홈을 형성할 때에, 각각의 블랭크를 정확한 위치에 위치 결정할 필요가 있다. 결과적으로, 블랭크의 위치 결정에 시간이 소요되며, 이로 인하여 생산성 향상이 방해되었다. 이 때문에, 연료전지용 세퍼레이터를 보다 효율적으로 성형할 수 있는 제조 방법의 개발이 요구되고 있다.
공지의 연료전지로는, 예컨대 일본 특허 공개 공보 JP-A-2002-97375의 「열가소성 수지 조성물 및 성형품」에 개시된 바와 같이, 연료전지용 세퍼레이터의 조성물로서 열가소성 수지에 탄소 섬유나 카본 나노 튜브를 배합한 것이 있다. 이제, 이 공보의 내용에 대하여 구체적으로 설명하기로 한다.
세퍼레이터를 연료전지에 조립할 때, 그 양면에 많은 가스 통로용 홈이나 냉각수 통로용 홈을 성형할 필요가 있다. 따라서, 세퍼레이터의 소재로는 성형성이 우수한 것을 사용하여야 한다. 또한, 세퍼레이터는 전극으로부터 전기를 모으는 집전 기능이 요구되므로, 도전성이 우수해야 한다. 이러한 요구를 만족시키기 위하여, 상기 공지의 기술에서는, 세퍼레이터의 조성물로서 성형성이 우수한 폴리페닐렌 설파이드(열가소성 수지)를 사용하고, 도전성이 우수한 탄소 섬유나 카본 나노 튜브를 사용하고 있다.
하나의 예를 상세하게 설명하면, 세퍼레이터의 조성물로서 탄소 섬유를 30 wt%, 카본 나노튜브를 0.5 wt%, 폴리페닐렌 설파이드(열가소성 수지)를 69.5 wt% 준비하고, 이들을 혼합함으로써 혼합물을 얻었다. 그 후, 이 혼합물을 소재로 하여 세퍼레이터를 사출 성형하였다.
열가소성 수지인 폴리페닐렌 설파이드를 69.5 wt% 사용함으로써, 양호한 사출 성형성을 확보할 수 있다. 또한, 탄소 섬유를 30 wt% 사용하고 카본 나노튜브를 0.5 wt% 사용함으로써 어느 정도의 도전성을 확보한다.
그러나 전술한 공보에서는, 소재에 다량의 탄소 섬유를 함유하고 있기 때문 에, 탄소 섬유의 배향성이 현저하게 발생하며, 세퍼레이터가 이방성으로 된다. 따라서, 세퍼레이터에 비틀림 또는 변형이 발생할 우려가 있다.
세퍼레이터에서와 같이 양면에 가스 통로용 홈이나 냉각수 통로용 홈이 있는 경우에는 웰드 라인(weld line; 용접선)이 생기기 쉽다. 따라서, 세퍼레이터의 강도가 극단적으로 낮아져 파손될 우려가 있다.
또한, 전술한 공보에서는, 세퍼레이터의 도전성을 향상시키기 위하여 세퍼레이터의 소재에 탄소 섬유나 카본 나노튜브를 함유시키고 있다. 그러나, 탄소 섬유를 소재에 함유시켜도 도전성을 충분히 향상시키기는 어렵다.
구체적으로, 전술한 공보에서는 부피 저항률을 2중 링 방식(ASTM D257)으로 측정하고 있다. 그러나, 2중 링 방식은 높은 저항의 측정에 적합한 것으로서, 본원의 발명자가 얻은 측정 결과에서는 낮은 저항의 측정에 적합한 4 탐침법(four probe method)에 비하여 부피 저항률이 상당히 낮은 것으로 확인되었다.
아울러, 최근의 연료전지에는 높은 성능이 요구되고 있으며, 이러한 요구를 만족시키기 위하여 보다 우수한 도전성의 세퍼레이터에 대한 실용화가 요구되고 있다.
제1 양태에 따르면, 본 발명은 전해질막에 대하여 설치된 애노드 및 캐소드를 확산층을 매개로 양측으로부터 사이에 개재시킨 연료전지용 세퍼레이터를 제공하며, 이 세퍼레이터는 에틸렌/초산비닐 공중합체, 에틸렌/에틸 아크릴레이트 공중합체로부터 선택된 열가소성 수지와, 케천 블랙(Ketjen black), 흑연, 아세틸렌 블랙에서 선택된 선택한 적어도 한 가지 타입의 탄소 입자를 포함하는 혼합물로 형성된다.
에틸렌/초산비닐 공중합체와 에틸렌/에틸 아크릴레이트 공중합체는 열가소성 수지 중에서도 특히 유연성이 우수하다. 이와 같이 유연성이 우수한 열가소성 수지를 세퍼레이터에 포함시킴으로써, 확산층에 접촉하는 세퍼레이터의 접촉면에 탄력성이 제공되고, 접촉면은 밀봉성이 우수하게 된다. 결과적으로, 세퍼레이터의 접촉면과 확산층의 중첩부를 긴밀하게 유지할 수 있다. 따라서, 세퍼레이터의 접촉면과 확산층 사이에 밀봉재를 도포할 필요가 없게 된다.
또한, 단지 세퍼레이터에 에틸렌/초산비닐 공중합체, 에틸렌/에틸 아크릴레이트 공중합체로부터 선택한 열가소성 수지를 포함시킨 결과로, 세퍼레이터의 접촉면은 밀봉성이 우수한 부품으로 변경된다. 이에 따라, 밀봉성이 우수한 세퍼레이터를 효율적으로 생산할 수 있다.
다른 한편으로, 케천 블랙, 흑연 또는 아세틸렌 블랙을 이루는 탄소 입자는 도전성을 가지고 있으므로, 이들 탄소 입자를 세퍼레이터에 포함시킴으로써 세퍼레이터의 도전성이 보장된다.
혼합물에 있어서 열가소성 수지의 비율은 14~20 wt%, 탄소 입자의 비율은 80~86 wt%로 하는 것이 바람직하다.
열가소성 수지의 비율을 14~20 wt%로 설정한 이유는 다음과 같다. 즉, 열가소성 수지의 함유량이 14 wt% 미만이면, 열가소성 수지의 함유량이 지나치게 적어 세퍼레이터의 접촉면의 탄력성, 즉 밀봉성을 확보하기가 어려워진다. 한편, 열가소성 수지의 함유량이 20wt%를 초과하면, 세퍼레이터에 포함되는 탄소 입자의 함유량이 적어져 세퍼레이터의 도전성을 충분히 확보하기가 어려워진다. 따라서, 열가소성 수지의 함유량을 14~20 wt%로 설정하여 세퍼레이터의 밀봉성을 확보하고, 세퍼레이터의 도전성을 충분히 확보하였다.
탄소 입자 중 3~20 wt%를 케천 블랙으로 하는 것이 바람직하다.
케천 블랙은 다른 카본 블랙에 비하여 특히 도전성이 우수한 재료로서, 케천 블랙을 포함시킴으로써 세퍼레이터의 도전성이 향상된다. 케천 블랙의 함유량을 3~20 wt%로 설정하는 이유는, 케천 블랙의 함유량이 3 wt% 미만이면 케천 블랙의 함유량이 지나치게 적어 케천 블랙을 포함시킨 효과를 얻기가 어려워진다. 따라서, 케천 블랙의 함유량이 3 wt% 미만인 경우에는 세퍼레이터의 도전성을 충분히 확보할 수 없게 될 우려가 있다.
한편, 케천 블랙의 함유량이 20 wt%를 초과하면 케천 블랙의 함유량이 지나치게 많아 혼련하기가 어려워진다. 용제를 첨가함으로써 혼련을 가능하게 하는 방법을 생각할 수 있으나, 용제를 사용하면 비용이 상승할 우려가 있다. 아울러, 용제를 첨가하여 혼련할 수 있다고 하더라도, 케천 블랙을 포함한 혼련물은 유동성이 나빠서, 예컨대 성형시 소정의 형상을 얻기가 어렵다.
따라서, 케천 블랙의 함유량을 3~20 wt%로 설정함으로써 세퍼레이터의 도전성을 충분히 확보하고, 나아가 혼련의 용이화를 도모하는 동시에 성형성을 적합하게 확보하도록 하였다.
혼합물은, 바람직하게는 열가소성 수지를 14~20 wt%, 탄소 입자를 70~83.5 wt%, 유리 섬유 또는 탄소 섬유를 2.5~10 wt%의 비율로 한다.
유리 섬유 또는 탄소 섬유를 혼합물에 혼합함으로써 세퍼레이터의 강성이 높아진다. 유리 섬유 또는 탄소 섬유의 함유량을 2.5~10 wt%로 설정한 이유는, 유리 섬유 또는 탄소 섬유의 함유량이 2.5 wt% 미만이면 유리 섬유 또는 탄소 섬유의 함유량이 지나치게 적어 세퍼레이터의 강성을 향상시키기가 어려워진다. 한편, 유리섬유 또는 탄소 섬유의 함유량이 10 wt%를 초과하면, 유리 섬유 또는 탄소 섬유의 함유량이 지나치게 많아 혼합물 내에서 유리 섬유 또는 탄소 섬유를 균일하게 분산하기가 어렵고, 혼합물의 압출 성형이나 프레스 성형이 어려워진다. 따라서, 유리 섬유 또는 탄소 섬유의 함유량을 2.5~10 wt%로 설정하여 유리 섬유 또는 탄소 섬유의 함유량을 충분히 확보하여 세퍼레이터의 강성을 높이는 동시에, 유리 섬유 또는 탄소 섬유를 균일하게 분산하여 성형성이 우수한 혼합물을 얻음으로써 생산성을 향상시키고자 하였다.
제2 양태에 따르면, 본 발명은 열가소성 수지를 에틸렌/초산비닐 공중합체, 에틸렌/에틸 아크릴레이트 공중합체로부터 선택하는 동시에, 적어도 한 가지 타입의 탄소 입자를 케천 블랙, 흑연, 아세틸렌 블랙으로부터 선택하는 공정과, 이들 선택한 열가소성 수지와 탄소 입자를 혼합하여 혼합물을 얻는 공정과, 이 혼합물을 압출기로 압출 성형하여 시트재를 얻는 공정과, 이 시트재를 프레스 성형하여 표면에 가스 통로 홈을 성형하는 공정, 그리고 이 가스 통로 홈을 성형한 시트재를 소정의 형상으로 절단하여 연료전지용 세퍼레이터를 얻는 공정을 구비하는 연료전지용 세퍼레이터의 제조 방법을 제공한다.
혼합물을 시트재로 만든 상태에서, 그 표면에 가스 통로 홈을 프레스 성형한 후, 시트재를 소정 형상으로 절단하여 세퍼레이터를 얻는다. 이러한 방식으로 가스 통로 홈을 시트재의 상태로 프레스 성형함으로써 가스 통로 홈을 연속적으로 양호한 효율로 성형하여 세퍼레이터의 생산성을 향상시킬 수 있다.
제3 양태에 따르면, 본 발명은 전해질막에 대해 형성된 애노드 및 캐소드를 확산층을 매개로 양측으로부터 끼워 넣기 위한 연료전지용 세퍼레이터로서, 폴리페닐렌 설파이드를 10~34 wt%, 흑연을 65~80 wt% 및 케천 블랙을 1~10wt% 포함하는 혼합물로 형성한 연료전지용 세퍼레이터를 제공한다.
이 경우에, 세퍼레이터에 열가소성 수지로서 작용하는 폴리페닐렌 설파이드를 10~34 wt% 포함시켰다. 폴리페닐렌 설파이드는 성형성과 탄력성이 우수한 수지이므로, 세퍼레이터를 사출 성형할 때 성형성을 향상시키는 동시에, 밀봉성이 우수한 세퍼레이터를 얻는다. 이에 따라, 세퍼레이터의 생산성 및 정밀도를 한층 더 향상시킬 수 있다. 또한, 폴리페닐렌 설파이드는 내열성이 우수한 수지이므로, 세퍼레이터에 폴리페닐렌 설파이드를 포함시킴으로써 세퍼레이터의 내열성을 향상시킨다. 따라서, 세퍼레이터를 비교적 고온에서 사용하는 연료전지에 적용할 수 있게 되어 사용 범위를 확대할 수 있다.
폴리페닐렌 설파이드의 함유량을 10~34 wt%로 설정한 이유는 다음과 같다. 즉, 폴리페닐렌 설파이드의 함유량이 10 wt% 미만이면 폴리페닐렌 설파이드의 함유량이 지나치게 적어 세퍼레이터의 성형성 및 세퍼레이터의 탄력성, 즉 밀봉성을 확보하기 어려워진다. 또한, 함유량이 10 wt% 미만이면 세퍼레이터의 내열성을 확보하거나 결합제로서 기능을 발휘하도록 하기가 어렵다. 한편 폴리페닐렌 설파이드의 함유량이 34 wt%를 초과하면, 세퍼레이터에 포함되는 흑연의 함유량이 너무 적어져 세퍼레이터의 도전성을 충분히 확보하기 어려워진다. 따라서, 폴리페닐렌 설파이드의 함유량을 10~34 wt%로 설정하여 세퍼레이터의 성형성, 밀봉성, 내열성, 그리고 결합성을 확보하는 동시에, 충분한 도전성을 확보하고자 하였다.
또한, 세퍼레이터에 흑연을 65~80 wt% 포함시킴으로써 도전성을 향상시켰다.
흑연의 함유량을 65~80 wt%로 설정한 이유는 다음과 같다. 즉, 흑연의 함유량이 65 wt% 미만이면, 흑연의 함유량이 지나치게 적어 세퍼레이터의 도전성을 향상시키기 어려워진다. 한편, 흑연의 함유량이 80 wt%를 초과하면 흑연 함유량이 지나치게 많아 흑연을 균일하게 분산시키기 어려워, 압출 성형 및 프레스 성형이 어려워진다. 따라서, 흑연의 함유량을 65~80 wt%로 설정하여 세퍼레이터의 도전성을 확보하는 동시에, 성형성을 확보하고자 했다. 또한, 흑연의 함유량을 65 wt% 이상으로 확보함으로써 세퍼레이터의 부피 저항률을 감소시켜 세퍼레이터의 도전성을 충분히 향상시킬 수 있었다. 아울러, 세퍼레이터에 케천 블랙을 1~10 wt% 포함시킴으로써 도전성을 한층 더 향상시킬 수 있다.
케천 블랙은 다른 카본 블랙에 비하여 특히 도전성이 우수한 재료로서, 세퍼레이터에 케천 블랙을 포함시킴으로써 세퍼레이터의 도전성을 한층 더 향상시킬 수 있다.
케천 블랙의 함유량을 1~10 wt%로 설정한 이유는 다음과 같다. 즉, 케천 블랙의 함유량이 1 wt% 미만이면 케천 블랙의 함유량이 지나치게 적어 세퍼레이터의 도전성을 충분히 확보할 수 없게 될 우려가 있다. 한편, 케천 블랙의 함유량이 10 wt%를 초과하면, 케천 블랙의 함유량이 지나치게 많아 혼련하기가 어려워진다. 용제를 첨가함으로써 혼련을 가능하게 하는 방법도 생각할 수 있지만, 용제를 사용하면 비용이 상승할 우려가 있다. 아울러, 혼련을 위하여 용제를 첨가하더라도, 케천 블랙을 포함한 혼련물은 유동성이 비교적 나빠, 예컨대 성형시 소정의 형상을 얻기 어렵다. 따라서, 케천 블랙의 함유량을 1~10 wt%로 설정함으로써 도전성을 한층 더 향상시킬 수 있다.
또한, 세퍼레이터에 포함된 흑연 및 케천 블랙은 탄소 입자로서, 세퍼레이터에 섬유질 물질을 다량 포함하고 있지 않다. 따라서, 섬유질 물질에 의해 세퍼레이터에 배향성이 발생하는 것을 억제하고, 이방성으로 인해 세퍼레이터에 비틀림 또는 변형이 발생하는 것을 방지한다. 또한, 세퍼레이터에 섬유질 물질이 다량 포함되지 않기 때문에, 세퍼레이터에 마련되는 가스 유로용 홈 및 냉각수 유로용 홈에 웰드 라인이 발생하는 것에 기인한 세퍼레이터의 강도 저하를 막는다.
본 발명의 바람직한 형태에 있어서, 상기 혼합물은 짧은(chopped) 탄소 섬유를 5~15 wt% 포함하며, 이 혼합물에 포함되는 흑연은 60~80 wt%이다.
세퍼레이터에 짧은 탄소 섬유를 5~15 wt% 포함함으로써 세퍼레이터의 강도 및 내열성이 향상된다. 짧은 탄소 섬유를 포함하면, 이것이 흑연의 기능의 일부를 수행하기 때문에, 흑연 함유량의 하한값은 60 wt%일 수도 있다.
짧은 탄소 섬유의 함유량을 5~15 wt%로 설정한 이유는 다음과 같다. 즉, 짧은 탄소 섬유의 함유량이 5 wt% 미만이면 짧은 탄소 섬유의 함유량이 지나치게 적어 세퍼레이터의 강도 및 내열성을 확보하기가 어려워진다. 이와 달리, 짧은 탄소 섬유의 함유량이 15 wt%를 초과하면 세퍼레이터에 포함되는 짧은 탄소 섬유의 함유량이 지나치게 많아 짧은 탄소 섬유의 배향성이 현저하게 발생하여 세퍼레이터가 이방성으로 된다. 따라서, 세퍼레이터에 비틀림 또는 변형이 발생할 우려가 있다. 또한, 세퍼레이터에서와 같이 양면에 가스 유로용 홈 및 냉각수 유로용 홈이 있는 경우에는 웰드라인이 생기기 쉽다. 따라서, 세퍼레이터의 강도가 극단적으로 낮아져 파손될 우려가 있다. 이에 따라, 짧은 탄소 섬유의 함유량을 5~15 wt%로 설정하였다.
폴리페닐렌 설파이드의 점성은 20~80 psi인 것이 바람직하다. 폴리페닐렌 설파이드의 점성을 20~80 psi로 함으로써 폴리페닐렌 설파이드에 흑연 등을 유리하게 혼련하여 세퍼레이터의 성형성을 한층 더 향상시킬 수 있다.
폴리페닐렌 설파이드의 점성을 20~80 psi로 설정한 이유는 다음과 같다. 즉, 폴리페닐렌 설파이드의 점성이 20 psi 미만이면 점성이 지나치게 낮아 폴리페닐렌 설파이드가 경화되지 않고 슬러리 형상으로 되어 버린다. 한편, 폴리페닐렌 설파이드의 점성이 80 psi를 초과하면 폴리페닐렌 설파이드의 점성이 너무 높아 폴리페닐렌 설파이드에 흑연 등을 양호하게 혼련할 수가 없게 된다. 따라서, 폴리페닐렌 설파이드의 점성을 20~80 psi로 설정하여 폴리페닐렌설파이드에 흑연 등을 양호하게 혼련할 수 있도록 하고, 또 세퍼레이터의 성형성을 보다 향상시키고자 하였다.
도 1은 본 발명의 제1 실시예에 따른 연료전지용 세퍼레이터의 연료전지를 도시한 분해 사시도이다.
도 2는 도 1의 A-A 선을 따른 단면도이다.
도 3은 도 1의 B-B 선을 따른 단면도이다.
도 4는 도 1에 도시된 연료전지용 세퍼레이터의 단면도이다.
도 5는 본 발명의 제1 실시예에 따른 연료전지용 세퍼레이터의 제조 방법을 도시한 흐름도이다.
도 6a 및 도 6b는 상기 제조 방법에 있어서 혼합물을 펠릿 형상으로 형성하는 과정을 설명하는 도면이다.
도 7은 상기 제조 방법에 있어서 프레스 공정의 설명도이다.
도 8은 본 발명의 제2 실시예에 따른 연료전지용 세퍼레이터의 연료전지를 도시한 분해 사시도이다.
도 9는 도 8의 C-C 선을 따른 단면도이다.
도 10은 도 8의 D-D 선을 따른 단면도이다.
도 11은 도 8의 연료전지용 세퍼레이터의 단면도이다.
도 12는 부피 저항률을 구하는 방법을 설명한 도면이다.
도 13은 흑연의 함유량과 부피 저항률 사이의 관계를 도시한 그래프이다.
도 14는 케천 블랙의 함유량과 부피 저항률간 관계를 도시한 그래프이다.
도 15는 종래의 연료전지를 도시한 분해 사시도이다.
도 1에 도시된 바와 같이, 연료전지(10)는, 예컨대 전해질막(12)으로서 고체 고분자 전해질을 사용하고, 이 전해질막(12)에 애노드(13) 및 캐소드(14)를 형성하고, 애노드(13)에 애노드 확산층(15)을 매개로 세퍼레이터(18)를 배치하는 동시에, 캐소드(14)에 캐소드 확산층(16)을 매개로 세퍼레이터(연료전지용 세퍼레이터)(18)를 배치함으로써 셀 모듈(11)을 구성하고, 이들 셀 모듈(11)을 다수개 적층함으로써 제조되는 고분자형 연료전지이다.
세퍼레이터(18)는 제1 세퍼레이터(20)와 제2 세퍼레이터(30)로 이루어지며, 예컨대 진동 용착에 의해 함께 접합되는 제1 세퍼레이터(20)의 냉각수 통로 형성면(20a)과 제2 세퍼레이터(30)의 접합면(30a)을 포함한다.
이와 같이 제1 및 제2 세퍼레이터(20, 30)를 진동 용착함으로써, 제1 세퍼레이터(20)의 냉각수 통로용 홈(21·‥)은 제2 세퍼레이터(30)에 의해 덮여, 냉각수 통로(22···)(도 4 참조)를 형성한다.
제1 및 제2 세퍼레이터(20, 30)의 상단 중앙의 냉각수 공급구(23a, 33a)와 제1 및 제2 세퍼레이터(20, 30)의 하단 중앙의 냉각수 배출구(23b, 33b)가 상기 냉각수 통로(22···)에 연결된다.
제1 세퍼레이터(20)는 연료 가스 통로 형성면(접촉면)(20b)에 연료 가스 통로용 홈(24···)(도 2 참조)을 구비하고, 연료 가스 통로 형성면(20b)에 애노드 확산층(15)을 배치함으로써, 애노드 확산층(15)이 연료 가스 통로용 홈(24···)을 덮어 연료 가스 통로(25···)(도 4 참조)를 형성한다.
제1 및 제2 세퍼레이터(20, 30)의 상단 좌측의 연료 가스 공급구(26a, 36a) 와, 제1 및 제2 세퍼레이터(20, 30)의 하단 우측의 연료 가스 배출구(26b, 36b)가 이들 연료 가스 통로(25···)에 연결된다.
제2 세퍼레이터(30)는 산화제 가스 통로 형성면(접촉면)(30b)에 산화제 가스 통로용 홈(37···)을 구비하고, 산화제 가스 통로 형성면(30b)에 캐소드 확산층(16)을 배치함으로써 캐소드 확산층(16)이 산화제 가스 통로용 홈(37···)을 덮어 산화제 가스 통로(38···)(도 4 참조)를 형성한다.
이 산화제 가스 통로(38···)에는 제1 및 제2 세퍼레이터(20, 30)의 상단 우측의 산화제 가스 공급구(29a, 39a)와, 제1 및 제2 세퍼레이터(20, 30)의 하단 좌측의 산화제 가스 배출구(29b, 39b)가 연결된다.
제1 및 제2 세퍼레이터(20, 30)를 형성하는 수지로는, 에틸렌/초산 비닐 공중합체, 에틸렌/에틸 아크릴레이트 공중합체로부터 선택된 열가소성 수지와 케천 블랙, 흑연, 아세틸렌 블랙 중 적어도 하나로부터 선택된 탄소 입자(탄소 재료)와 유리 섬유 또는 탄소 섬유를 혼합한 혼합물이 사용된다.
이 혼합물에 있어서, 열가소성 수지의 비율은 14~20 wt%이고, 탄소 입자의 비율은 80~86 wt%이고, 탄소 입자 80~86 wt% 중에는 케천 블랙 3~20 wt%이 포함된다.
케천 블랙은 도전성이 우수한 카본 블랙으로서, 예컨대 Ketjen Black International Co,. LTD 에서 제조(판매원; Mitsubishi Chemical Co., LTD)한 것이 적합하지만, 본 발명이 이로 한정되는 것은 아니다.
에틸렌/초산비닐 공중합체, 에틸렌/에틸 아크릴레이트 공중합체는 열가소성 수지 중에서 유연성이 있는 수지로서, 이들 수지를 사용함으로써 제1 및 제2 세퍼레이터(20, 30)는 유연성이 우수한 부재로 된다.
케천 블랙, 흑연, 아세틸렌 블랙은 도전성이 우수한 재료로서, 케천 블랙, 흑연, 아세틸렌 블랙 중 적어도 하나로부터 선택된 탄소 입자를 사용함으로써 제1 및 제2 세퍼레이터(20, 30)는 도전성이 우수한 부재로 된다.
열가소성 수지의 비율을 14~20 wt%로 설정한 이유는 다음과 같다.
열가소성 수지의 함유량이 14 wt% 미만이면, 열가소성 수지의 함유량이 지나치게 적어서 제1 및 제2 세퍼레이터(20, 30)의 접촉면의 유연성, 즉 탄력성을 확보하기 어렵다.
이와 달리, 열가소성 수지의 함유량이 20 wt%를 초과하면 열가소성 수지의 함유량이 지나치게 많아서 원하는 부피 저항률(Ω·cm)을 유지하기 어려워, 제1 및 제2 세퍼레이터(20, 30)의 도전성을 충분히 확보하기 어려워진다.
따라서, 열가소성 수지의 함유량을 14~20 wt%로 설정하여 제1 및 제2 세퍼레이터(20, 30)의 탄력성을 확보하는 동시에, 충분한 도전성을 확보하고자 하였다.
또한, 탄소 입자의 함유량을 80~86 wt%로 설정한 이유는 다음과 같다.
탄소 입자의 함유량이 86 wt%를 초과하면, 탄소 입자 함유량이 지나치게 많아서 탄소 입자를 균일하게 분산하기가 어려우므로, 압출 성형이나 프레스 성형이 어려워진다. 따라서, 탄소 입자의 함유량을 86 wt% 이하로 설정하는 것이 바람직하다.
탄소 입자의 함유량을 70 wt% 이상으로 유지함으로써, 제1 및 제2 세퍼레이터(20, 30)의 부피 저항률(Ω·cm)이 감소되어 제1 및 제2 세퍼레이터(20, 30)의 도전성이 충분히 향상된다. 따라서, 탄소 입자의 함유량을 70 wt% 이상으로 확보하는 것이 바람직하다.
그러나, 제1 및 제2 세퍼레이터(20, 30)에는 14~20 wt%의 열가소성 수지가 함유되어 있으므로, 제1 실시예에 있어서는 탄소 입자의 함유량을 80 wt% 이상으로 하여, 제1 및 제2 세퍼레이터(20, 30)의 도전성을 충분히 확보하고자 하였다.
케천 블랙은 일반적인 카본 블랙에 비하여 도전성이 우수한 탄소 입자이다. 이 때문에, 케천 블랙을 사용함으로써, 제1 및 제2 세퍼레이터(20, 30)의 부피 저항률(Ω·cm)이 대폭 감소된다. 이러한 케천 블랙의 함유량을 3~20 wt%로 설정한다.
케천 블랙의 함유량을 3~20 wt%로 설정한 이유는 다음과 같다.
케천 블랙의 함유량이 3 wt% 미만이면, 케천 블랙의 함유량이 지나치게 적어서 케천 블랙을 포함시킨 효과를 얻기가 어렵다. 따라서, 케천 블랙의 함유량이 3wt% 미만인 경우에는, 제1 및 제2 세퍼레이터(20, 30)의 도전성을 충분히 확보하지 못할 우려가 있다.
한편, 케천 블랙의 함유량이 20 wt%를 초과하면 케천 블랙의 함유량이 지나치게 많기 때문에 혼련하기가 어려워진다. 용제를 첨가함으로써 혼련을 가능하게 하는 방법을 생각할 수 있지만, 용제를 사용하면 비용이 상승할 우려가 있다.
아울러, 용제를 첨가하여 혼련을 성공적으로 완료한 경우에도, 케천 블랙을 포함한 혼련물은 유동성이 나빠서, 예컨대 성형시 소정의 형상을 얻기가 어렵다.
따라서, 케천 블랙의 함유량을 3~20 wt%로 설정함으로써, 세퍼레이터의 도전성이 확보되고, 나아가 혼련을 용이하게 실행할 수 있는 동시에 성형성을 적합하게 확보된다.
다음, 도 2를 참조하면, 제1 세퍼레이터(20)는 대략 사각형(도 1 참조)으로 형성된 부재이며, 냉각수 통로 형성면(20a)에 냉각수 통로용 홈(21···)을 다수개 구비하고, 연료 가스 통로 형성면(접촉면)(20b)에 연료 가스 통로용 홈(24···)을 다수개 구비한다.
제1 세퍼레이터(20)에 에틸렌/초산비닐 공중합체, 에틸렌/에틸 아크릴레이트 공중합체로부터 선택된 열가소성 수지를 포함시킨다. 에틸렌/초산비닐 공중합체, 에틸렌/에틸 아크릴레이트 공중합체는 특히 유연성이 뛰어난 열가소성 수지이다.
따라서, 이들 유연성이 매우 우수한 열가소성 수지를 제1 세퍼레이터(20)에 포함함으로써, 연료 가스 통로 형성면(20b)에 탄력성이 제공된다.
또한, 단지 제1 세퍼레이터(20)에 에틸렌/초산비닐 공중합체, 에틸렌/에틸 아크릴레이트 공중합체로부터 선택된 열가소성 수지를 포함시키는 것만으로, 연료 가스 통로 형성면(20b)은 밀봉성이 우수한 부품으로 변화된다. 이로써, 밀봉성이 우수한 제1 세퍼레이터(20)를 효율적으로 생산할 수 있다.
도 3에 도시된 바와 같이, 제2 세퍼레이터(30)는 도 1에 도시한 바와 같이 대략 사각형으로 형성한 부재이며, 평탄하게 형성된 접합면(30a)을 갖고, 산화제 가스 통로 형성면(접촉면)(30b)에 다수 개의 산화제 가스 통로용 홈(37···)을 구비한다.
제2 세퍼레이터(30)에 에틸렌/초산비닐 공중합체, 에틸렌/에틸 아크릴레이트 공중합체 중에서 선택된 열가소성 수지가 포함된다. 에틸렌/초산 비닐 공중합체, 에틸렌/에틸 아크릴레이트 공중합체는 유연성이 특히 우수한 열가소성 수지이다.
따라서, 이들 유연성이 우수한 열가소성 수지 중 어느 하나를 제2 세퍼레이터(30)에 포함함으로써, 산화제 가스 통로 형성면(30b)에는 탄력성이 제공된다.
또한, 단지 제2 세퍼레이터(30)에 에틸렌/초산비닐 공중합체, 에틸렌/에틸아크릴레이트 공중합체로부터 선택된 열가소성 수지를 포함하는 것만으로, 산화제 가스 통로 형성면(30b)은 밀봉성이 우수한 부품으로 변화된다. 이에 따라, 밀봉성이 우수한 제2 세퍼레이터(30)를 효율적으로 생산할 수 있다.
이제, 세퍼레이터(18)에 전극 확산층(15, 16)을 적층시킨 상태를 도시한 도 4를 참조한다.
세퍼레이터(18)는, 제1 및 제2 세퍼레이터(20. 30)를 중첩시킨 후에, 제1 및 제2 세퍼레이터(20, 30)에 압력을 가하고, 제1 및 제2 세퍼레이터(20, 30) 중 어느 하나를 진동시켜 마찰열을 발생시켜, 제1 세퍼레이터(20)의 냉각수 통로 형성면(20a)과 제2 세퍼레이터(30)의 접합면(30a)을 진동 용착하고, 제1 세퍼레이터(20)의 냉각수 통로용 홈(21)을 제2 세퍼레이터(30)에 의해 덮어 냉각수 통로(22)를 형성함으로써 제조된다.
연료 가스 통로 형성면(20b)과 애노드 확산층(15)을 결합함으로써, 연료 가스 통로용 홈(24···) 및 애노드 확산층(15)에 의해 연료 가스 통로(25···)가 형성된다.
여기서, 제1 세퍼레이터(20)에 유연성이 우수한 열가소성 수지를 포함함으로써, 연료 가스 통로 형성면(20b)에 탄력성을 제공할 수 있고, 연료 가스 통로 형성면(20b)을 밀봉성이 우수한 부품으로 만든다.
따라서, 연료 가스 통로 형성면(20b)과 애노드 확산층(15)의 중첩부를 긴밀하게 유지한다. 이에 따라, 연료 가스 통로 형성면(20b)과 애노드 확산층(15) 사이에 밀봉재를 도포할 필요가 없게 된다.
따라서, 부품 개수를 줄이는 동시에 밀봉재를 도포하는 시간과 노력을 생략할 수 있고, 나아가 연료 가스 통로 형성면(20b)과 애노드 확산층(15) 사이의 접촉 저항을 억제하여 연료전지의 출력을 높일 수 있다.
그리고, 산화제 가스 통로 형성면(30b)에 캐소드 확산층(16)을 결합함으로써, 산화제 가스 통로용 홈(37···) 및 캐소드 확산층(16)에 의해 산화제 가스 통로(38···)가 형성된다.
여기서, 제2 세퍼레이터(30)에 유연성이 우수한 열가소성 수지를 포함함으로써, 산화제 가스 통로 형성면(30b)에 탄력성을 제공할 수 있고, 산화제 가스 통로형성면(30b)은 밀봉성이 우수한 부품으로 된다.
따라서, 산화제 가스 통로 형성면(30b)과 캐소드 확산층(16) 사이의 중첩부가 기밀하게 유지된다. 이에 따라, 산화제 가스 통로 형성면(30b)과 캐소드 확산층(16) 사이에 밀봉재를 도포할 필요가 없게 된다.
따라서, 부품 개수를 줄이는 동시에 밀봉재를 도포하는 시간과 노력을 생략할 수 있고, 나아가 산화제 가스 통로 형성면(30b) 및 캐소드 확산층(16) 사이의 접촉 저항을 억제하여 연료전지의 출력을 높일 수 있다.
다음으로, 도 5 내지 도 7을 기초로 본 발명에 따른 연료전지용 세퍼레이터의 제조 방법에 의해 제1 세퍼레이터(20)를 성형하는 예를 설명하기로 한다.
도 5는 본 발명의 제1 실시예에 따른 연료전지용 세퍼레이터의 제조 방법을 도시한 흐름도이다. 도면에서, STxx는 공정 번호를 나타낸다.
ST10; 열가소성 수지와 도전성 재료를 혼련함으로써 혼합물을 얻는다.
ST11: 혼련한 혼합물을 압출 성형함으로써 밴드형 시트를 성형한다.
ST12; 이 밴드형 시트의 한쪽 면, 즉 냉각수 통로 형성면에 대응하는 면에 냉각수 통로용 홈을 프레스 성형하는 동시에, 밴드형 시트의 다른쪽 면, 즉 연료 가스 통로 형성면에 대응하는 면에 연료 가스 통로용 홈을 프레스 성형함으로써 세퍼레이터 소재를 얻는다.
ST13; 세퍼레이터 소재를 소정 크기로 절단함으로써 제1 세퍼레이터를 얻는다.
이제, 도 6a 내지 도 8을 참조하여 상기 제조 방법의 ST10~ST13 공정에 대하여 상세하게 설명한다.
도 6a 및 도 6b는 상기 제조 방법에 있어서 혼합물을 펠릿 모양으로 형성하는 공정을 설명하는 도면이다. 구체적으로 설명하면, 도 6a는 ST10을 나타내고, 도 6b는 ST11의 전반 과정을 도시한다.
도 6a에 있어서, 먼저 에틸렌/초산비닐 공중합체, 에틸렌/에틸 아크릴레이트 공중합체, 직쇄형(straight-chain) 저밀도 폴리 에틸렌으로부터 선택한 열가소성 수지(46)를 준비한다.
다음으로, 흑연, 케천 블랙, 아세틸렌 블랙의 탄소 입자 중에서 선택된 적어도 한 가지 타입의 도전성 재료(45)를 준비한다.
준비한 열가소성 수지(46) 및 도전성 재료(45)를 혼련 장치(47)의 용기(48)에 화살표로 도시된 바와 같이 투입한다. 투입한 열가소성 수지(46) 및 도전성 재료(45)는 혼련 베인(또는 스크류)(49)을 화살표로 도시된 바와 같이 회전시킴으로써 용기(48) 내에서 혼련된다.
도 6b에 있어서, 혼련한 혼합물(50)을 제1 압출 성형 장치(51)의 호퍼(hopper; 52)에 투입하고, 투입한 혼합물(50)을 제1 압출 성형 장치(51)에 의해 압출 성형한다. 압출 성형한 성형재(53)를 수조(54)로 통과시킴으로써, 성형재(53)는 수조(54) 내의 물(55)에 의해 냉각된다.
냉각한 성형재(53)를 절단기(56)의 커터(57)에 의해 소정의 길이로 절단하고, 절단한 펠릿(58···)을 스톡 트레이(59)에 저장한다.
도 7은 상기 제조 방법에 있어서 프레스 공정을 도시한 설명도로서, 구체적으로 설명하면 ST11 내지 ST13의 후반 과정을 도시한다.
이전 공정에서 얻은 펠릿(58···)을 제2 압출 성형 장치(60)의 호퍼(61)에 화살표로 도시된 바와 같이 투입하고, 투입한 펠릿(58···)을 제2 압출 성형 장치(60)로 압출 성형한다. 압출 성형한 성형재(62)를 롤러(63)로 압연하여 밴드형 시트(64)를 성형한다.
롤러(63)의 하류측에 프레스 장치(65)를 구비하고, 이 프레스 장치(65)는 밴 드형 시트(64)의 상하에 각각 상하부 프레스 다이(66, 67)을 구비한다.
상부 프레스 다이(66)는 밴드형 시트(64)의 제2 면(64b)에 대향하는 프레스면(66a)을 구비하고, 이 프레스면(66a)에 설형부 및 홈(도시하지 않음)을 구비한다. 프레스면(66a)의 설형부 및 홈은 밴드형 시트(64)의 제2 면(64b)에 연료 가스 통로용 홈(24···)(도 4 참조)을 프레스 성형하기 위한 것이다.
하부 프레스 다이(67)는 밴드형 시트(64)의 제1 면(64a)에 대향하는 프레스면(67a)을 구비하고, 이 프레스면(67a)에 설형부 및 홈(도시하지 않음)을 구비한다. 프레스면(67a)의 이들 설형부 및 홈은 밴드형 시트(64)의 제1 면(64a)에 냉각수 통로용 홈(21···)(도 4 참조)을 프레스 성형하기 위한 것이다.
상하부 프레스 다이(66, 67)를 프레스 개시 위치(P1)에 배치하고, 상하부 프레스 다이(66, 67)에 의해 밴드형 시트(64)의 양면(64a, 64b)을 프레싱하고, 이 상태를 유지하면서 상하부 프레스 다이(66, 67)는 밴드형 시트(64)의 압출 속도에 맞추어 화살표 a, b로 도시된 바와 같이 이동한다.
따라서, 밴드형 시트(64)의 제1 면(64a), 즉 냉각수 통로 형성면(20a)(도 4 참조)에 대응하는 면에 냉각수 통로용 홈(21···)을 프레스 성형하는 동시에, 밴드형 시트(64)의 제2 면(64b), 즉 연료 가스 통로 형성면(20b)(도 4 참조)에 대응하는 면에 연료 가스 통로용 홈(24···)을 프레스 성형한다. 이에 따라, 밴드형 시트(64)를 세퍼레이터 소재(68)로 성형한다.
상하부 프레스 다이(66, 67)가 프레스 해제 위치(P2)에 도달하면, 상하부 프레스 다이(66, 67)는 화살표 c, d로 도시된 바와 같이 밴드형 시트(64)로부터 멀어 지는 방향으로 이동하고, 상하부 프레스 다이(66, 67)가 해제측의 소정 위치에 도달한 후에, 상하부 프레스 다이(66, 67)는 화살표 e, f로 도시된 바와 같이 상류측 쪽으로 이동한다.
상하부 프레스 다이(66, 67)가 프레스 개시측의 소정 위치에 도달하면, 상하부 프레스 다이(66, 67)는 화살표 g, h로 도시된 바와 같이 프레스 개시 위치(P1)까지 이동한다.
상술한 공정을 순차적으로 반복함으로써 밴드형 시트(64)의 양면(64a, 64b)에 냉각수 통로용 홈(21···) 및 연료 가스 통로용 홈(24···)을 각각 프레스 성형한다.
도 7에 있어서는, 이해를 돕기 위하여 상하부 프레스 다이(66, 67)를 각각 하나씩 구비한 예에 대하여 설명하고 있지만, 실제로는 상하부 프레스 다이(66, 67)를 각각 복수개 구비한다.
상하부 프레스 다이(66, 67)를 각각 복수개 구비함으로써, 밴드형 시트(64)의 양면(64a, 64b)에 냉각수 통로용 홈(21···) 및 연료 가스 통로용 홈(24···)(도 4 참조)이 각각 연속적으로 프레스 성형된다.
상하부 프레스 다이(66, 67)는, 도 1에 도시한 연료 가스 공급구(26a) 및 연료 가스 배출구(26b)를 성형하는 부분을 구비한다. 또한, 상하부 프레스 다이(66, 67)는 도 1에 도시한 산화제 가스 공급구(29a) 및 산화제 가스 배출구(29b)를 성형하는 부분을 구비한다.
또한, 상하부 프레스 다이(66, 67)는 도 1에 도시한 냉각수 공급구(23a) 및 냉각수 배출구(23b)를 성형하는 부분을 구비한다.
따라서, 상하부 프레스 다이(66, 67)를 이용하여 밴드형 시트(64)의 양면(64a, 64b)에 냉각수 통로용 홈(21···) 및 연료 가스 통로용 홈(24···)을 각각 연속적으로 프레스 성형하고, 도 1에 도시한 냉각수 공급구(23a) 및 가스 공급구(26a, 29a)와, 냉각수 배출구(23b) 및 가스 배출구(26b, 29b)를 동시에 성형한다.
프레스 장치(65)의 하류측에는 이전 공정에서 얻은 세퍼레이터 소재(68)의 상측에 커터 장치(70)를 구비한다.
이 커터 장치(70)의 커터(71)를 화살표 i로 도시된 바와 같이 하강시킴으로써, 세퍼레이터 소재(68)는 소정의 크기로 절단되어 제1 세퍼레이터(20··)를 얻는다. 이로써, 제1 세퍼레이터(20)의 제조 공정이 완료된다.
따라서, 본 발명에 따른 연료전지용 세퍼레이터의 제조 방법에 따르면, 냉각수 통로용 홈(21···) 및 연료 가스 통로용 홈(24···)을 밴드형 시트(64)의 형태로 혼합물(50)의 측면(64a, 64b)에 각각 프레스 성형한 후, 시트(64)를 소정 형상으로 절단하여 제1 세퍼레이터(20)를 얻는다.
냉각수 통로용 홈(21···) 및 연료 가스 통로용 홈(24···)을 시트(64) 상태로 프레스 성형함으로써, 냉각수 통로용 홈(21···) 및 연료 가스 통로용 홈(24···)이 연속적으로 효율적으로 성형되며, 이에 따라 제1 세퍼레이터(20)의 생산성을 향상시킬 수 있다.
도 5 내지 도 7에서는 제1 세퍼레이터(20)를 성형하는 예에 대하여 설명하고 있지만, 제1 세퍼레이터(20)의 제조 방법과 동일한 방법으로 제2 세퍼레이터(30)를 제조할 수도 있다.
그러나, 제2 세퍼레이터(30)는 제1 세퍼레이터(20)와 같이 냉각수 통로용 홈(21·‥)(도 4 참조)을 구비하지 않고, 평탄한 접합면(30a)을 구비하고 있다. 이 때문에, 도 7에 도시한 하부 프레스 다이(67)는 밴드형 시트(64)의 제1 면에 대향하는 면에 밴드형 시트(64)의 제1 면에 냉각수 통로용 홈(21·‥)을 프레스 성형하는 설형부 및 홈을 구비할 필요가 없다.
다음으로, 제1 실시예의 변형예에 대하여 설명하기로 한다.
제1 실시예에서는 제1 및 제2 세퍼레이터(20, 30)에 포함되는 열가소성 수지의 비율을 14~20 wt%로 하고, 탄소 입자의 비율을 80~86 wt%로 한 예에 대하여 설명하였지만, 제1 실시예의 변형예로서 제1 및 제2 세퍼레이터(20, 30)에 포함되는 열가소성 수지의 비율을 14~20 wt%로 하고, 탄소 입자의 비율을 70~83.5 wt%로 하고, 유리 섬유 또는 탄소 섬유의 비율을 2.5~10 wt%로 할 수도 있다.
제1 실시예의 변형예에 따른 제1 및 제2 세퍼레이터(20, 30)는 유리 섬유 또는 탄소 섬유를 혼합물에 혼합함으로써 제1 및 제2 세퍼레이터(20, 30)의 강성을 높일 수 있다.
여기서, 유리 섬유 또는 탄소 섬유의 함유량을 2.5~10 wt%로 설정한 이유는 다음과 같다.
유리 섬유 또는 탄소 섬유의 함유량이 2.5 wt% 미만이면 유리 섬유 또는 탄소 섬유의 함유량이 지나치게 적어서, 제1 및 제2 세퍼레이터(20, 30)의 강성을 높 이기 어렵다.
한편, 유리 섬유 또는 탄소 섬유의 함유량이 10 wt%를 초과하면 유리 섬유 또는 탄소 섬유의 함유량이 지나치게 많아서, 혼합물 내에 유리 섬유 또는 탄소 섬유를 균일하게 분산시키기 어렵기 때문에, 혼합물의 압출 성형 및 프레스 성형이 어려워진다.
따라서, 유리 섬유 또는 탄소 섬유의 함유량을 2.5~10 wt%로 설정하여, 제1 및 제2 세퍼레이터(20, 30)의 강성을 높이고, 성형성이 우수한 혼합물을 얻고자 하였다.
또한, 제1 실시예의 변형예에서 탄소 입자의 함유량을 70~83.5 wt%로 설정한 이유는 다음과 같다.
탄소 입자의 함유량이 70 wt% 미만이면, 탄소 입자의 함유량이 지나치게 적어서 제1 및 제2 세퍼레이터(20, 30)의 부피 저항률(Ω·cm)을 감소시키기 어렵기 때문에, 제1 및 제2 세퍼레이터(20, 30)의 도전성을 충분히 확보하기 어렵다.
이와 달리, 상술한 바와 같이 탄소 입자의 함유량이 86 wt%를 초과하면, 탄소 입자의 함유량이 지나치게 많아서 탄소 입자를 균일하게 분산시키기 어렵기 때문에, 압출 성형 및 프레스 성형이 어려워진다. 따라서, 탄소 입자의 함유량을 86 wt% 이하로 설정하는 것이 바람직하다.
그러나, 제1 및 제2 세퍼레이터(20, 30)에는 14~20 wt%의 열가소성 수지, 2.5~10 wt%의 유리 섬유 또는 탄소 섬유가 함유되어 있으므로, 이러한 변형예에 있어서는 탄소 입자의 함유량을 83.5 wt% 이하로 하고, 이로써 탄소 입자를 균일하게 분산시킴으로써 압출 성형 및 프레스 성형을 적합하게 실시할 수 있도록 했다.
이와 같이 탄소 입자의 함유량을 70~83.5 wt%로 설정하면, 부피 저항률(Ω·cm)이 감소하고, 성형성이 우수한 혼합물을 얻는다.
제1 실시예의 변형예의 제1 및 제2 세퍼레이터(20, 30)에 따르면, 제1 실시예와 동일한 효과를 얻을 수 있고, 아울러 유리 섬유 또는 탄소 섬유를 혼합함으로써 제1 및 제2 세퍼레이터(20, 30)의 강성이 증대된다.
다음으로, 제2 실시예를 도 8 내지 도 14를 참조하여 설명하기로 한다. 또한, 제2 실시예에 있어서 제1 실시예와 동일한 부품에 대하여는 동일한 부호를 붙이고 그에 대한 설명을 생략한다.
먼저, 본 발명의 제2 실시예에 따른 연료전지용 세퍼레이터를 구비한 연료전지의 분해 사시도인 도 8을 참조한다.
제2 실시예의 연료전지(110)는 세퍼레이터(118)〔제1 세퍼레이터(120), 제2 세퍼레이터(130)〕가 제1 실시예의 연료전지(10)와 다를 뿐, 그 밖의 구성은 제1 실시예의 연료전지(10)와 동일하다.
이하에서 세퍼레이터(118)〔제1 세퍼레이터(120),제2 세퍼레이터(130)〕에 대하여 설명하기로 한다.
제1 및 제2 세퍼레이터(120, 130)는 폴리페닐렌 설파이드를 10~34 wt%로, 흑연을 60~80wt%로, 케천 블랙을 1~10 wt%로 하고, 짧은 탄소 섬유를 5~15 wt% 포함한 혼합물로부터 형성된다.
제1 및 제2 세퍼레이터(120, 130)에 열가소성 수지로서 폴리페닐렌 설파이드를 10~34 wt% 포함시켰다. 폴리페닐렌 설파이드는 성형성과 탄력성이 우수한 수지이므로, 제1 및 제2 세퍼레이터(120, 130)를 사출 성형할 때 성형성을 향상시키고, 밀봉성이 우수한 제1 및 제2 세퍼레이터(120, 130)를 얻는다.
이에 따라, 제1 및 제2 세퍼레이터(120, 130)의 생산성이나 정밀도가 더욱 향상된다.
아울러, 폴리페닐렌 설파이드는 내열성이 우수한 수지이므로, 제1 및 제2 세퍼레이터(120, 130)에 폴리페닐렌 설파이드를 포함시킴으로써 제1 및 제2 세퍼레이터(120, 130)의 내열성이 향상된다.
따라서, 비교적 고온에서 사용되는 연료전지에 적용할 수 있으므로, 사용 범위를 확대할 수 있다.
여기서, 폴리페닐렌 설파이드의 함유량을 10~34 wt%로 설정한 이유는 다음과 같다.
폴리페닐렌 설파이드의 함유량이 10 wt% 미만이면, 폴리페닐렌 설파이드의 함유량이 지나치게 적어서 제1 및 제2 세퍼레이터(120, 130)의 성형성 및 제1 및 제2 세퍼레이터(120, 130)의 접촉면의 탄력성, 즉 밀봉성을 확보하기 어려워진다.
또한, 함유량이 10 wt% 미만이면, 제1 및 제2 세퍼레이터(120, 130)의 내열성을 확보하거나 결합제로서 기능을 발휘하기가 어렵다.
한편, 폴리페닐렌 설파이드의 함유량이 34 wt%를 초과하면, 제1 및 제2 세퍼레이터(120, 130)에 포함되는 흑연의 함유량이 적어져서, 제1 및 제2 세퍼레이터(120, 130)의 도전성을 충분히 확보하기 어려워진다.
따라서, 열가소성 수지의 함유량을 10~34 wt%로 설정하여 제1 및 제2 세퍼레이터(120, 130)의 성형성, 밀봉성, 내열성 및 결합성을 확보하고, 충분한 도전성을 확보하고자 하였다.
또한, 제1 및 제2 세퍼레이터(120, 130)에 흑연을 60~80 wt% 포함함으로써 도전성이 향상된다.
흑연의 함유량을 60~80 wt%로 설정한 이유는 다음과 같다.
흑연의 함유량이 60 wt% 미만이면 흑연의 함유량이 지나치게 적어서, 제1 및 제2 세퍼레이터(120, 130)의 도전성을 높이기 어려워진다.
한편, 흑연의 함유량이 80 wt%를 초과하면 흑연의 함유량이 지나치게 많아서 흑연을 균일하게 분산시키기가 어려워서, 압출 성형 및 프레스 성형이 어려워진다.
따라서, 열가소성 수지의 함유량을 60~80 wt%로 설정하여 제1 및 제2 세퍼레이터(120, 130)의 도전성을 확보하고, 성형성을 확보하고자 하였다.
또한, 흑연의 함유량을 60 wt% 이상으로 확보함으로써, 제1 및 제2 세퍼레이터(120, 130)의 부피 저항률(mΩ·cm)이 감소되어 제1 및 제2 세퍼레이터(120, 130)의 도전성이 충분히 높아진다.
아울러, 제1 및 제2 세퍼레이터(120, 130)에 케천 블랙을 1~10 wt% 포함시키면, 도전성이 보다 높아진다.
케천 블랙은 다른 카본 블랙에 비하여 특히 도전성이 우수한 재료이며, 제1 및 제2 세퍼레이터(120, 130)에 케천 블랙을 포함함으로써 제1 및 제2 세퍼레이터(120, 130)의 도전성이 보다 증대된다.
여기서, 케천 블랙의 함유량을 1~10 wt%로 설정한 이유는 다음과 같다.
케천 블랙의 함유량이 1 wt% 미만이면 케천 블랙의 함유량이 지나치게 적어서 제1 및 제2 세퍼레이터(120, 130)의 도전성을 충분히 확보하지 못할 우려가 있다.
이와 달리, 케천 블랙의 함유량이 10 wt%를 초과하면 케천 블랙의 함유량이 지나치게 많아서 혼련하기가 어려워진다. 용제를 첨가함으로써 혼련을 실행하는 방법도 생각할 수 있지만, 용제를 사용하면 비용이 상승할 우려가 있다.
아울러, 용제를 첨가하여 혼련을 성공적으로 완료하더라도, 케천 블랙을 포함한 혼련물은 유동성이 비교적 나빠, 예컨대 성형시 소정의 형상을 얻기가 어렵다.
따라서, 케천 블랙의 함유량을 1~10 wt%로 설정함으로써 제1 및 제2 세퍼레이터(120, 130)의 도전성을 충분히 확보하고, 나아가 혼련을 용이하게 하는 동시에 성형성을 적합하게 확보하고자 하였다.
또한, 제1 및 제2 세퍼레이터(120, 130)에 포함된 흑연 및 케천 블랙은 탄소 입자이며, 세퍼레이터에는 섬유질 물질이 다량 포함되지 않았다. 따라서, 섬유질 물질에 의해 세퍼레이터에 배향성이 발생하는 것이 억제되고, 이방성으로 인해 제1 및 제2 세퍼레이터(120, 130)에 비틀림 및 변형이 발생하는 것이 방지된다.
또한, 제1 및 제2 세퍼레이터(120, 130)에 섬유질 물질을 다량 포함하지 않기 때문에, 제1 및 제2 세퍼레이터(120, 130)에 마련되는 가스 유로용 홈 및 냉각수 유로용 홈에 웰드 라인이 발생하여 제1 및 제2 세퍼레이터(120, 130)의 강도가 저하되는 것을 막는다.
아울러, 제1 및 제2 세퍼레이터(120, 130)에 짧은 탄소 섬유를 5~15 wt% 포함시킴으로써, 제1 및 제2 세퍼레이터(120, 130)의 강도 및 내열성이 높아진다.
여기서, 짧은 탄소 섬유의 함유량을 5~15 wt%로 설정한 이유는 다음과 같다.
짧은 탄소 섬유의 함유량이 5 wt% 미만이면, 짧은 탄소 섬유의 함유량이 지나치게 적어서 제1 및 제2 세퍼레이터(120, 130)의 강도 및 내열성을 확보하기 어려워진다.
이와 달리, 짧은 탄소 섬유의 함유량이 15 wt%를 초과하면, 제1 및 제2 세퍼레이터(120, 130)에 포함되는 짧은 탄소 섬유의 함유량이 지나치게 많아서 짧은 탄소 섬유의 배향성이 현저하게 발생하기 때문에, 제1 및 제2 세퍼레이터(120, 130)가 이방성으로 된다. 따라서, 제1 및 제2 세퍼레이터(120, 130)에 비틀림 또는 변형이 발생할 우려가 있다.
또한, 제1 및 제2 세퍼레이터(120, 130)에서와 같이 양면에 가스 유로용 홈 및 냉각수 유로용 홈이 있는 경우에는 웰드 라인이 생기기 쉽다. 이에 따라, 제1 및 제2 세퍼레이터(120, 130)의 강도가 극단적으로 낮아져 파손될 우려가 있다.
따라서, 짧은 탄소 섬유의 함유량을 5~15 wt%로 설정하여 제1 및 제2 세퍼레이터(120, 130)의 강도나 내구성을 확보하고자 하였다.
여기서, 제1 및 제2 세퍼레이터(120, 130)에 포함된 폴리페닐렌 설파이드의 점성은 20~80psi로 설정된다.
폴리페닐렌 설파이드의 점성을 20~80 psi로 설정한 이유는 다음과 같다.
폴리페닐렌 설파이드의 점성이 20 psi 미만이면 점성이 지나치게 낮아서, 제1 및 제2 세퍼레이터(120, 130)의 제조시 폴리페닐렌 설파이드가 경화되지 않고 슬러리 형태로 되어 버린다.
한편, 폴리페닐렌 설파이드의 점성이 80 psi를 초과하면 폴리페닐렌 설파이드의 점성이 너무 높아서 제1 및 제2 세퍼레이터(120, 130)의 제조시 폴리페닐렌 설파이드에 흑연 등을 양호하게 혼련할 수 없다.
따라서, 폴리페닐렌 설파이드의 점성을 20~80 psi로 설정함으로써 폴리페닐렌 설파이드에 흑연 등을 양호하게 혼련시켜 세퍼레이터의 성형성을 보다 더 높이고자 하였다.
폴리페닐렌 설파이드의 점성은 300℃에서 MFR(melt mass-flow rate) 시험법(ASTM D1238)으로 측정한 것이다.
여기서 MFR은, 수직의 금속 실린더를 폴리페닐렌 설파이드로 채우고, 이 폴리페닐렌 설파이드를 추가 달린 피스톤으로 압박하여 실린더 선단의 다이를 통하여 압출하고, 이 때에 피스톤이 소정 거리 이동하는 데 소요되는 이동 시간을 측정하여 이 측정값에 따라 점성을 구하는 방법을 말한다.
다음으로, 도 9를 참조하면, 제1 세퍼레이터(120)는 대략 사각형 형상(도 8 참조)으로 형성된 부재로서, 냉각수 통로 형성면(20a)에 다수 개의 냉각수 통로용 홈(21···)을 구비하고, 연료 가스 통로 형성면(접촉면)(20b)에 다수 개의 연료 가스 통로용 홈(24···)을 구비한다.
제1 세퍼레이터(120)에 폴리페닐렌 설파이드를 10~34 wt% 포함시킨다. 이에 따라, 제1 세퍼레이터(120)의 성형성, 밀봉성, 내열성 및 결합성을 확보하는 동시에, 충분한 도전성을 확보한다.
제1 세퍼레이터(120)에 포함되는 짧은 탄소 섬유는 탄성률이 높기 때문에, 짧은 탄소 섬유의 함유량이 지나치게 많으면, 짧은 탄소 섬유는 냉각수 통로용 홈(21···)을 형성하는 리브(140···) 내에 또는 연료 가스 통로용 홈(24···)을 형성하는 리브(141···) 내로 들어갈 수 없어서, 짧은 탄소 섬유와 폴리페닐렌 설파이드 사이에 분리가 일어나기 쉽다.
이에 따라, 리브(140···, 141···)는 폴리페닐렌 설파이드의 함유량이 다른 부분에 비하여 많아지게 되어 본래의 성능을 발휘할 수 없게 될 우려가 있다.
따라서, 짧은 탄소 섬유의 함유량을 5~15 wt%로 억제하였다. 이러한 방식으로, 짧은 탄소 섬유가 리브(140···, 141···) 내로 적합하게 들어가도록 되어 리브(140···,141···)가 양호하게 형성된다.
도 10에 도시된 바와 같이, 제2 세퍼레이터(130)는 도 8에 도시한 바와 같이 대략 사각형 형상으로 형성된 부재이며, 평탄하게 형성된 접합면(30a)을 구비하고, 산화제 가스 통로 형성면(접촉면)(30b)에 산화제 가스 통로용 홈(37···)을 다수개 구비한다.
제2 세퍼레이터(130)에 폴리페닐렌 설파이드를 10~34 wt% 포함시킨다. 이에 따라, 제2 세퍼레이터(130)의 성형성, 밀봉성, 내열성 및 결합성을 확보하는 동시에, 충분한 도전성을 확보한다.
제1 세퍼레이터(120)와 마찬가지로, 제2 세퍼레이터(130)도 짧은 탄소 섬유의 함유량을 5~15 wt%로 억제하였기 때문에, 짧은 탄소 섬유는 리브(142···) 내로 적합하게 들어가게 되어 리브(142···)가 양호하게 형성된다.
다음으로, 세퍼레이터(118)에 전극 확산층(15, 16)을 중첩시킨 상태를 도시한 도 11을 참조한다.
세퍼레이터(118)는 제1 세퍼레이터(120)의 냉각수 통로 형성면(20a)과 제2 세퍼레이터(130)의 접합면(30a)을 접합하고, 제1 세퍼레이터(120)의 냉각수 통로용 홈(21)을 제2 세퍼레이터(130)로 덮어 냉각수 통로(22)를 형성함으로써 제조된다.
연료 가스 통로 형성면(20b)에 대하여 애노드 확산층(15)을 세팅함으로써, 연료 가스 통로용 홈(24···) 및 애노드 확산층(15)에 연료 가스 통로(25···)가 형성된다.
이 세퍼레이터(118)는 짧은 탄소 섬유를 5~15 wt% 포함하고 있기 때문에, 강도, 탄성률, 내열성이 더욱 높아진다. 세퍼레이터(118)의 강도를 증대시킴으로써 연료전지에 세퍼레이터(18)를 내장시킬 때의 체결 강도를 높일 수 있다.
또한, 세퍼레이터(118)의 탄성률 및 내열성을 높임으로써, 고온에서의 내압성 및 크리프(creep) 강도가 증대되어, 고온에서도 연료전지를 적합하게 사용할 수 있게 된다.
다음으로, 도 12에 있어서 부피 저항률(ρv)을 구하는 방법에 대하여 설명하기로 한다. 먼저, 시료(150)(폭 W, 높이 t, 길이 L)의 부피 저항률(ρv)을 4 탐침법(ASTM D991)으로 구하는 예에 대하여 설명하기로 한다.
단면적이 (W×t)인 제1단(151)으로부터 제2단(152)으로 화살표로 도시된 바와 같이 일정 전류(I)를 통과시켜, 거리 L만큼 떨어진 제1단(151)측의 전극과 제2단(152)측의 전극간 전위차 V를 4 탐침법으로 측정한다.
측정한 전위차(V)에 따라 다음과 같은 식으로 부피 저항률(ρv)을 구한다.
부피 저항률(ρv)=(V/I) ×(W/L)×t
여기서, 4 탐침법을 채용하는 이유에 대하여 설명하기로 한다.
전위차 V를 측정할 때, 시료(150)를 통하여 일정 전류(I)를 흘려보내면, 시료(150)의 제1단(151)과 전류 전극 사이에 계면 현상의 결과로서 접촉 저항으로 불리는 전압 강하가 생긴다. 이 접촉 저항의 영향에 의해, 저항(Ω; V/I)이 높게 측정된다.
따라서, 4 탐침법을 채용함으로써 접촉 저항이 배제되어 시료(150)의 정확한 부피 저항률(ρv)이 구해진다.
전위차(V)를 측정하는 방법으로 4 탐침법 외에 2중 링 방법(ASTM D257)도 잘 알려져 있다.
그러나, 2중 링 방식은 고저항의 측정에 적합하며, 본원 발명자가 얻은 측정 결과에서도 4 탐침법에 비하여 부피 저항률이 상당히 낮게 측정된다는 사실을 알게 되었다.
표 1의 실험예 1, 2에 따라 4 탐침법(ASTM D991) 및 2중 링법(ASTM D257)으로 구한 부피 저항률에 대하여 설명하기로 한다.
밀 도 실험예 1 실험예 2
배

합

조

성		 폴리페닐렌
설파이드		 점성 60 psi 1.35 12.5 wt% 12.5 wt%
점성 20 psi 1.35 15 wt% 12.5 wt%
가소제(폴리머 형태) 0.95 -
 2.5 wt%
흑연 2.3 69 wt% 69 wt%
케천 블랙 1.8 1 wt% 1 wt%
짧은 탄소섬유(PAN) 1.75 - 2.5 wt%
배합 조성물의 유동성
(나선 유량비)		 30 45
부피
저항률		 4탐침법(ASTM D991) 0.57 mΩ·cm 0.33 mΩ·cm
2중 링법(ASTM D257) 0.155 mΩ·cm 0.072 mΩ·cm
표 1에 나타낸 바와 같이, 실험예 1의 시편은 폴리페닐렌 설파이드(점성 60 psi)를 15 wt%로, 폴리페닐렌 설파이드(점성 20 psi)를 15 wt%로, 흑연(입자 직경 100 ㎛)을 69 wt%로, 그리고 케천 블랙을 1 wt% 포함한 것이다.
이 혼합물의 유동성은 나선 유량비(spiral flow ratio)가 30이다.
실험예 2의 시편은 폴리페닐렌 설파이드(점성 60 psi)를 12.5 wt%, 폴리페닐렌 설파이드(점성 20 psi)를 12.5 wt%, 가소제(폴리머 형태)를 2.5wt%, 흑연(입자 직경 100㎛)을 69 wt%, 케천 블랙을 1 wt%, 그리고 PAN 계열의 짧은 탄소 섬유를 2.5 wt% 포함한 것이다.
이 혼합물의 유동성은 나선 유량비가 45이다.
나선 유량비는 나선형 유동 시험에서 구한 비율이다. 나선형 유동 시험은, 용융 수지를 사출 성형기에 의해 다이에 형성된 좁고 긴 나선형 홈 내로 사출하고, 나선형 홈 내로 흐르는 용융 수지의 유입 길이로부터 성형성을 판단하는 시험을 말한다.
실험예 1의 시편(부재) 및 실험예 2의 시편의 부피 저항률을 4 탐침법과 2중 링법으로 구하였다.
2중 링법으로 구한 부피 저항률은 실험예 1이 0.155 mΩ·cm 이고, 실험예 2가 0.072 mΩ·cm 이었다.
한편, 4 탐침법으로 구한 부피 저항률은 실험예 1이 0.57 mΩ·cm 이고, 실험예 2가 0.33 mΩ·cm이었다.
이와 같이 높은 저항 범위에 적합한 2중 링법으로 낮은 저항 영역에서의 부피 저항률을 구하면, 4 탐침법에 비하여 부피 저항률이 상당히 낮아진다는 사실을 알게 되었다. 따라서, 신뢰성을 높이기 위하여 부피 저항률을 4 탐침법으로 구하기로 하였다.
다음, 4 탐침법으로 구한 흑연 및 케천 블랙의 각각의 함유량과 부피 저항률 사이의 관계를 도 13 및 도 14을 참고로 설명하기로 한다.
도 13의 그래프에 있어서, 세로축은 부피 저항률(mΩ·cm)을 나타내고, 가로축은 흑연의 함유량(wt%)을 나타낸다.
흑연의 함유량이 0일 때 부피 저항률은 약 150000 mΩ·cm이지만, 흑연의 함유량이 60 wt% 이상이 되면 부피 저항률이 작아지는 것을 알 수 있다.
따라서, 흑연의 함유량이 60 wt% 이상이 되도록, 바람직하게는 65 wt% 이상이 되도록 설정한다.
도 14의 그래프에 있어서, 세로축은 부피 저항률(mΩ·cm)을 나타내고 가로축은 케천 블랙의 함유량(wt%)을 나타낸다.
케천 블랙의 함유량이 0일 때 부피 저항률은 약 3400 mΩ·cm 이지만, 케천 블랙의 함유량이 1 wt%가 되면 부피 저항률은 약 500 mΩ·cm까지 감소한다.
또한, 케천 블랙의 함유량이 2 wt%가 되면 부피 저항률은 약 300 mΩ·cm가 되고, 케천 블랙의 함유량이 3 wt%가 되면 부피 저항률이 매우 작아진다는 것을 알 수 있다.
따라서, 케천 블랙의 함유량이 1 wt% 이상이 되도록 설정한다. 다음에, 시험예 1~3 및 비교예 1~2를 표 2를 기초로 설명한다.
세퍼레이터(118)에 함유되는 폴리페닐렌 설파이드는, 예컨대 Idemitsu Petrochemical Co., Ltd에서 제조한 것을 사용하며, 흑연은, 예컨대 Nippon Graphite Industries, Ltd에서 제조한 것을 사용하였다.
또한 케천 블랙의 경우에, 예컨대 Ketjen Black International Co., Ltd 제조(판매원; Mitsubishi Chemical Co., Ltd)한 EC60OJD(상품명)를 사용하고, 짧은 탄소 섬유는, 예컨대 Toray Industries, Inc에서 제조한 PAN 계열을 사용한다.
그리고, Ketjen Black International Co., Ltd에서 제조한 EC60OJD(상품명)는 일반적인 케천 블랙에 비하여 단지 약 60%의 함유량으로 동일한 도전성을 확보하는 고급 등급의 고도전성 카본 블랙이다.
또한, Toray Industries, Inc에서 제조한 짧은 탄소 섬유는 직경(d)이 7㎛ 이고, 길이가 3mm인 탄소 섬유이다.
시험예 1 시험예 2 시험예 3 비교예 1 비교예 2
배


합


조


성		 폴리페닐렌
설파이드		 33.25 wt%
(점도 45 psi)		 30 wt%
(점도 45 psi)		 25 wt%
(점도 45psi)		 35 wt%
(점도 80psi)		 35 wt%
(점도 45psi)
흑 연 60 wt%
(입자 직경 100㎛)		 63 wt%
(입자 직경 100㎛)		 67 wt%
(입자 직경 100㎛)		 58 wt%
(입자 직경 100㎛)		 62 wt%
(입자 직경 100㎛)
케천 블랙 2.85 wt%
(EC600JD)		 2 wt%
(Ec600JD)		 3 wt%
(Ec600JD)		 2 wt%
(Ec600JD)		 3 wt%
(Ec600JD)
짧은
탄소 섬유		 5 wt%
(PAN)		 5 wt%
(PAN 계열)		 5 wt%
(PAN 계열)		 5 wt%
(PAN 계열)		 -
배합 조성물의 유동성
(나선 유량비)		 40 45 60 62 50
부피 저항률 72 mΩ·cm 85 mΩ·cm 60 mΩ·cm 330 mΩ·cm 98 mΩ·cm
판 정 O O O × ×
- 폴리페닐렌 설파이드 : Idemitus Petrochemical Co., Ltd 제조
- 흑연 : Nippon Graphite Industries, Ltd 제조
- 케천 블랙 : Ketjen Black International Co., Ltd 제조
- 짧은 탄소 섬유 : Toray Industries, Inc 제조
표 2에 도시한 바와 같이, 시험예 1은 폴리페닐렌 설파이드(점성 45 psi)를 33.25 wt%, 흑연(입자 직경 100㎛)을 60 wt%, 케천 블랙을 2.85 wt% 및 짧은 탄소 섬유를 5 wt% 포함한 것이다. 또한, 이 혼합물의 유동성은 나선 유량비가 40이다.
시험예 2는 폴리페닐렌 설파이드(점성 45 psi)를 30 wt%, 흑연(입자 직경 100㎛)을 63 wt%, 케천 블랙을 2 wt% 및 짧은 탄소 섬유를 5 wt% 포함한 것이다. 이 혼합물의 유동성은 나선 유량비가 45이다.
시험예 3은 폴리페닐렌 설파이드(점성 45 psi)를 25 wt%, 흑연(입자 직경 100㎛)을 67 wt%, 케천 블랙을 3 wt% 및 짧은 탄소 섬유를 5 wt% 포함한 것이다. 이 혼합물의 유동성은 나선 유량비가 60이다.
비교예 1은 폴리페닐렌 설파이드(점성 80 psi)를 35 wt%, 흑연(입자 직경 100㎛)을 58 wt%, 케천 블랙을 2 wt% 및 짧은 탄소 섬유를 5 wt% 포함한 것이다. 이 혼합물의 유동성은 나선 유량비가 62이다.
비교예 2는 폴리페닐렌 설파이드(점성 80 psi)를 35 wt%, 흑연(입자 직경 100㎛)을 62 wt%, 케천 블랙을 3 wt% 포함한 것이다. 이 혼합물의 유동성은 나선 유량비가 50이다.
시험예 1 ~ 3 및 비교예 1 ~ 2의 시료를 준비한 후, 도 12에서 설명한 4탐침법으로 각각의 시료의 부피 저항률을 구하였다.
여기서, 부피 저항률이 90 mΩ·cm 이하이면 세퍼레이터(18)(도 1 참조)에 채용하였을 때 충분한 도전성을 확보한다는 관점에서 부피 저항률의 임계값을 90 mΩ·cm으로 하여, 구한 부피 저항률이 90 mΩ·cm 이하인 경우를 평가 OK로 하고, 구한 부피 저항값이 90 mΩ·cm을 초과한 경우를 평가 ×로 하였다.
그 결과, 시험예 1은 부피 저항률이 72 mΩ·cm로 유지되고, 이는 90 mΩ·cm 이하이므로 평가는 OK이다.
또한 시험예 2는 부피 저항률이 85 mΩ·cm로 유지되고, 이는 90 mΩ·cm 이하이므로 평가는 OK이다.
또한, 시험예 3은 부피 저항률이 60 mΩ·cm로 유지되고, 이는 90 mΩ·cm 이하이므로 평가는 OK이다.
한편, 비교예 1은 부피 저항률이 330 mΩ·cm이고, 이는 90 mΩ·cm를 초과하므로 평가는 ×이다.
또한, 비교예 2는 부피 저항률이 98 mΩ·cm이고, 이는 90 mΩ·cm를 초과하므로 평가는 ×이다.
또한, 혼합물의 유동성은 성형성 등을 고려하면 나선 유량비가 30 이상으로 되어야 하며, 바람직하게는 40 이상인 것이 바람직하다.
시험예 1 ~ 시험예 3 및 비교예 1 ~ 2는 혼합물의 유동성이 나선 유량비로 40 이상이므로, 예컨대 사출 성형이 가능하였다.
다음, 제2 실시예의 변형예에 대하여 설명하기로 한다.
제2 실시예에서는 제1 및 제2 세퍼레이터(120, 130)에 폴리페닐렌 설파이드를 10~34 wt%, 흑연을 60~80 wt%, 케천 블랙을 1~10 wt%, 그리고 짧은 탄소 섬유를 5~15 wt% 포함시킨 예에 대하여 설명하였지만, 제2 실시예의 변형예로서 제1 및 제2 세퍼레이터(120, 130)에 폴리페닐렌 설파이드를 10~34 wt%, 흑연을 65~80 wt%, 그리고 케천 블랙을 1~10 wt% 포함하는 것도 가능하다.
제2 실시예의 변형예에 따르면, 제1 및 제2 세퍼레이터(120, 130)에 폴리페닐렌 설파이드를 10~34 wt% 포함시킴으로써 제1 및 제2 세퍼레이터(120, 130)를 사출 성형할 때의 성형성을 향상시키는 동시에, 밀봉성이 우수한 제1 및 제2 세퍼레이터(120, 130)를 얻는다.
그 결과, 제1 및 제2 세퍼레이터(120, 130)의 생산성이나 정밀도를 한층 더 높인다.
아울러, 폴리페닐렌 설파이드는 내열성이 우수한 수지이므로, 제1 및 제2 세퍼레이터(120, 130)에 폴리페닐렌 설파이드를 포함시키면 제1 및 제2 세퍼레이터(120, 130)의 내열성이 증대된다. 이에 따라, 비교적 고온에서 사용하는 연료전지에 적용할 수 있으므로, 사용 범위를 확대할 수 있게 된다.
제2 실시예의 변형예에서 폴리페닐렌 설파이드의 함유량을 10~34 wt%로 설정한 이유는 제2 실시예와 동일하다.
제1 및 제2 세퍼레이터(120, 130)에 흑연을 65~80 wt% 포함시킴으로써 도전성이 증대된다.
흑연의 함유량을 65~80 wt%로 설정한 이유는 제2 실시예와 동일하다. 즉, 흑연의 함유량이 65 wt% 미만이면 흑연의 함유량이 지나치게 적어서 제1 및 제2 세퍼레이터(120, 130)의 도전성을 높이기 어려워진다.
한편, 흑연의 함유량이 80 wt%를 초과하면 흑연의 함유량이 지나치게 많아서 흑연을 균일하게 분산시키기 어려워서, 압출 성형 및 프레스 성형이 어려워진다.
따라서, 열가소성 수지의 함유량을 65~80 wt%로 설정하여 제1 및 제2 세퍼레이터(120, 130)의 도전성을 확보하는 동시에, 성형성을 확보하고자 하였다.
흑연의 함유량을 65 wt% 이상으로 확보하여 제1 및 제2 세퍼레이터(120, 130)의 부피 저항률(mρ·cm)을 감소시켜, 제1 및 제2 세퍼레이터(120, 130)의 도전성을 충분히 높이고 있다.
또한, 세퍼레이터에 케천 블랙을 1~10 wt% 포함시킴으로써 도전성이 보다 더 증대된다.
또한, 제2 실시예의 변형예에서 케천 블랙의 함유량을 1~10 wt%로 설정한 이유는 제2 실시예와 동일하다.
제2 실시예의 변형예의 제1 및 제2 세퍼레이터(120, 130)에 따르면, 제2 실시예와 동일한 효과를 얻을 수 있다.
또한, 상기 제1 및 제2 실시예에서는 전해질막(12)으로서 고체 고분자 전해질을 사용한 고체 고분자형 연료전지(10, 110)에 대하여 설명하였지만, 본 발명은 이에 한정되지 않고, 그 밖의 연료전지에도 적용될 수 있다.
또한, 상기 제1 및 제2 실시예에서는 제1 세퍼레이터(20, 120) 및 제2 세퍼레이터(30, 130)를 압출 성형 및 프레스 성형에 의해 연속적으로 성형한 예에 대하여 설명하였지만, 본 발명은 이에 한정되지 않으며, 가열 프레스 방법, 사출 성형 방법, 트랜스퍼 성형 방법 등 그 밖의 제조 방법으로 성형할 수도 있다.
트랜스퍼 성형 방법은, 성형 재료를 캐비티 이외의 포트(pot) 부분에 한 쇼트(shot)만큼 넣고, 플런저에 의해 용융 재료를 캐비티 내로 이송하여 성형하는 방법이다.
또한, 상기 제1 및 제2 실시예에서는 케천 블랙을, 예컨대 Ketjen Black International Co., Ltd에서 제조(판매원; Mitsubishi Chemical Co., Ltd)한 EC60OJD를 사용한 예에 대하여 설명하였지만, 이에 한정되는 것은 아니며, 예컨대 Ketjen Black International Co., Ltd에서 제조한 「EC」를 사용하는 것도 가능하고, 그 밖의 케천 블랙을 사용하는 것도 가능하다.
또한, 케천 블랙과 같이 도전성이 우수한 다른 카본 블랙을 케천 블랙 대신에 사용할 수도 있다.
또한, 상기 제2 실시예에서는 제1 및 제2 세퍼레이터(120, 130)에 포함시킨 폴리페닐렌 설파이드의 점성을 20~80 psi로 설정한 예에 대하여 설명하였지만, 폴리페닐렌 설파이드의 점성이 80 psi보다 높은 경우에는 가소제를 사용하여 대응하는 것도 가능하다.
또한, 상기 제2 실시예에서는 입자 직경이 100㎛인 흑연을 사용하는 예에 대하여 설명하였지만, 흑연의 입자 직경은 100 ㎛에 한정되지 않고, 그 밖의 입자 직경을 사용하는 것도 가능하다.
또한, 상기 제2 실시예에서는 PAN 계열의 짧은 탄소 섬유를 사용하는 예에 대하여 설명하였지만, 이에 한정되는 것은 아니며, 예컨대 피치 계열의 짧은 탄소 섬유를 사용할 수도 있다.
전술한 바와 같이, 본 발명은, 세퍼레이터의 접촉면을 밀봉성이 우수한 부분으로 변경함으로 그 생산성을 높일 수 있으므로, 특히 양산화가 요구되는 자동차용 연료전지 분야에 유용하다.

Claims (10)

  1. 전해질막에 대하여 설치된 애노드 및 캐소드를 확산층을 매개로 양측으로부터 사이에 개재시키기 위한 연료 전지용 세퍼레이터로서, 에틸렌/초산비닐 공중합체, 에틸렌/에틸 아크릴레이트 공중합체 중에서 선택된 열가소성 수지와, 케천 블랙(Ketjen Black), 흑연, 아세틸렌 블랙에서 선택된 한 가지 이상 타입의 탄소 입자의 혼합물로 형성되며,
    상기 혼합물에 있어서, 상기 열가소성 수지의 비율이 14~20 wt%이고, 상기 탄소 입자의 비율이 80~86 wt%이고, 상기 탄소 입자의 3~20 wt%가 케천 블랙인 것을 특징으로 하는 연료전지용 세퍼레이터.
  2. 삭제
  3. 삭제
  4. 삭제
  5. 에틸렌/초산 비닐 공중합체와 에틸렌/에틸 아크릴레이트 공중합체 중에서 선택된 열가소성 수지와, 케천 블랙, 흑연, 아세틸렌 블랙으로부터 선택된 한 가지 이상 타입의 탄소 입자를 혼합함으로써 또는 상기 열가소성 수지, 상기 탄소 입자 및 유리 섬유 또는 탄소 섬유를 혼합함으로써 혼합물을 얻는 공정;
    상기 혼합물을 압출기에 의해 압출 성형함으로써 시트재를 얻는 공정;
    상기 시트재의 압출 속도로 프레스 다이를 이동시킴으로써 시트재의 표면에 가스 통로 홈을 성형하는 공정; 그리고
    상기 가스 통로 홈이 성형된 시트재를 소정 형상으로 절단함으로써 연료전지용 세퍼레이터를 얻는 공정
    을 포함하는 연료전지용 세퍼레이터의 제조 방법.
  6. 삭제
  7. 삭제
  8. 삭제
  9. 제5항에 있어서, 상기 혼합물에 있어서, 상기 열가소성 수지의 비율이 14~20 wt%이고, 상기 탄소 입자의 비율이 80~86 wt%이고, 상기 탄소 입자의 3~20 wt%가 케천 블랙인 것을 특징으로 하는 연료전지용 세퍼레이터의 제조 방법.
  10. 제5항에 있어서, 상기 혼합물에 있어서, 상기 열가소성 수지의 비율이 14~20 wt%이고, 상기 탄소 입자의 비율이 70~83.5 wt%이고, 유리 섬유 또는 탄소 섬유의 비율이 2.5~10 wt%인 것을 특징으로 하는 연료전지용 세퍼레이터의 제조 방법.
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