JP2002198062A - 燃料電池用セパレータ及びその製造方法並びに燃料電池 - Google Patents

燃料電池用セパレータ及びその製造方法並びに燃料電池

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Toshihisa Terasawa
Shinji Nezu
伸治 根津
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 燃料電池のセパレータの生産効率をあげるこ
と。 【解決手段】 燃料電池用セパレータの製造方法におい
て、カーボン粉末と熱可塑性樹脂とを配合し混合体を形
成し、該混合体を混錬機によりペレット状とし、該ペレ
ット状混合体を押出し成形により均一なシート状に成形
し、セパレータのパターンに対応した溝を有する圧延ロ
ールによりパターンをシート状成形物に転写することに
より燃料電池用セパレータを製造すること。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は燃料電池用セパレー
タ及びその製造方法ならびに燃料電池に関するものであ
り、特に自動車等に用いられる固体高分子燃料電池及び
そのセパレータ部材、該セパレータ部材の製造方法に関
するものである。
【0002】
【従来の技術】固体高分子燃料電池は周知のように、イ
オン交換膜からなる電解質膜とその両面に電極を設置
し、それぞれの電極に燃料ガスあるいは酸化剤ガスを供
給するための溝(パターン)を設けたセパレータなどか
らなる単セルを積層したスタックを形成している。
【0003】その発電メカニズムはセルのアノード側電
極に供給される燃料ガスとカソード側電極に供給される
酸化剤ガスとを反応させて電気エネルギーを作製し、外
部に取り出すものである。
【0004】従って燃料ガスと酸化剤ガスとは完全に分
離させるためセパレータ部材には高度なガス分離性と破
損によるリークが発生しない強度とが要求されている。
【0005】このためセパレータ部材の製造方法が燃料
電池の開発においても従来より改善がすすめられ、金属
板或いはカーボン板を機械加工などで製造する方法が採
用されてきた。しかし、この方法では加工コストが高
く、現在ではその成分としてカーボンと樹脂の組成物を
圧縮或いは射出成形により製造することにより、低コス
ト化、高耐久性を上げる方法が採用されている。
【0006】例えば特開2000−243409号公報
においては圧縮成形(プレス成形)のの方法が採用され
ている。この方法では機械加工に比べて製造コストは下
がるが、金型の加熱、冷却に時間がかかり、また樹脂の
硬化反応に時間がかかり(少なくとも5分以上の成形時
間を要する)生産性は低い。
【0007】さらにプレスによるバリの発生による板厚
のばらつきや平面度にその精度をかくところがあった。
【0008】別の従来技術として特開2000−332
690号公報には射出成形による方法が開示されてい
る。この射出成形では確かに生産性は高くなるが、射出
成形では、成形原料に流動性を持たせる必要があり、バ
インダーとしての樹脂の量を多くしなければならない。
しかし、セパレータとしての機能を発揮するためには樹
脂量を増大すると、導電性が低下してしまう、という新
たな課題が生じてしまう。
【0009】更にセパレータの必要面積は規定の電流値
により決まるが、自動車用燃料電池として使用する場合
スタックの小型化が必要であり、そのためセパレータの
板厚を薄くしなければならない。しかし流動性という観
点から、樹脂の配合割合などの制限から所定の厚さを得
るのが困難である。
【0010】
【発明が解決しようとする課題】従って、本発明は、上
記従来技術の問題点を解決することを課題とするもの
で、具体的には燃料電池のセパレータ部材の生産効率を
高め、コスト低減したセパレータとその製造方法を提供
することを課題とするものである。
【0011】さらには高率のよいセパレータを用いた改
良燃料電池の提供を技術的課題とするものである。
【0012】
【課題を解決する為の手段】上記した技術的課題を解決
する為に講じた技術手段は、請求項1にて示すように、
燃料電池用セパレータの製造方法においてカーボン粉末
と熱可塑性樹脂とを配合し混合体を形成し、該混合体を
混錬機によりペレット状とし、該ペレット状混合体を押
出し成形により均一なシート状に成形し、セパレータの
パターンに対応した溝を有する圧延ロールによりパター
ンをシート状成形物に転写することにより燃料電池用セ
パレータを製造すること、およびこの技術的解決手段に
より製造されるセパレータ、該セパレータを用いた燃料
電池を構成したことである。
【0013】こうして製造されたセパレータ及び燃料電
池は現状の機能・性能を損ねること無く、生産性の高
い、かつコスト低減を達成することができる。
【0014】
【発明の実施の形態】本発明に係る燃料電池のセパレー
タ製造方法の概要を添付図面1に基き説明する。
【0015】図1に示すように、本発明のセパレータは
まずカーボン粉末と熱可塑性樹脂の粉末とをその割合を
カーボン60〜80重量%と熱可塑性樹脂40〜20重
量%を攪拌機の中に入れて混合する。この場合、熱可塑
性樹脂としてはたとえばポリフェニレンスルフィド(P
PS)、ポリフッ化ビニリデン(PVdF),液晶ポリ
エステル(LCP)などが用いられる。これは固体高分子
燃料電池の作動温度である、80℃から100℃でその
強度が保証されるものが用いられる。更に、熱可塑性樹
脂の配合量は20重量%より多く、かつ40重量%まで
が好ましい。これは、20%より少ないと次工程でのペ
レット作製時、或いはシート状への成形時に均一性が損
われる恐れがあるからである。
【0016】こうして攪拌された混合体は二軸混錬機
(本事例では二軸スクリュー式ニーダーを使用)に供給
し、この中で混錬を行なう。ここで均一なペレット状或
いは造粒粉末状とされた混合体はさらに押出し成形機に
供給され、押出しによりシート状に成形される。
【0017】更にこの押し出し成形されたシート状のセ
パレータ部材に、あらかじめ設計されたパターンに対応
する凹凸あるいは溝を形成した圧延ローラーで圧延をす
るとともに、パターンを形成する。このパターンはそれ
ぞれの電極に燃料ガス、酸化剤ガスあるいは冷却水を供
給するためのガスあるいは水供給溝(パターン)に対応
する。
【0018】圧延され溝を形成されたシート状セパレー
タはその後ヒーターで加熱し、所望の形状に打ち抜き成
形し、セパレータが完成する。
【0019】本発明の押出し圧延成形による方法と従来
成形方法との比較表を以下に示す。
【0020】
【表1】 この表からわかるように、従来の圧縮成形による場合に
は成形時間が5分以上かかり生産効率は低い。又、プレ
ス加工のバリの発生などの影響から、平面度を考慮する
と成形精度はよくない。射出成形方法の場合は特に熱可
塑性樹脂を用いれば成形時間の短縮は図れるが、成形原
料の流動性が必要であり、少なくとも30重量%以上の
樹脂を配合する必要性がある。このため、固有抵抗が十
分取れないため導電性が悪い。
【0021】これに対して本発明の押出し圧延方法では
成形時間は非常に短時間で、かつ樹脂の重量%も射出成
形の場合のような流動性の問題はなく、20%あればよ
い。このため、コスト、成形精度とも良好で、本来の性
能を損ねること無く生産効率を高めることができる。
尚、強度の比較は従来のカーボン板の機械加工との比較
であり、全て必要強度を満足している。
【0022】なお、表1に記載の内容を、以下に図1に
基き具体的な実施例として説明する。
【0023】実施例1 (1)カーボン粉末として、鱗片状黒鉛粉末400gを使用
し、樹脂材としてポリフェニレンスルフィド(以下PPS
と記す)粉末100gを使用し、両者を攪拌機に入れ、攪拌
混合をおこない、この作業を繰り返し2kgの混合粉末を
作製した。
【0024】(2)得られた混合粉末を二軸スクリュウ
式ニーダをもちいて温度300℃、回転数200rpmで混練、
ブレンダーにより粉砕、篩い分けをおこない0.1〜5mmペ
レットを作製した。
【0025】(3)得られたペッレットを射出成形機にTダ
イを付けた押出装置で押出し成形し、230℃に加熱した
平圧延ロールと、さらに180℃に加熱した平圧延ロール
を配置した圧延装置により圧延して、幅約100mm厚さ約3
mmの外観良好なシート成形体を得た。尚、Tダイの開口
部寸法は幅100mm、高さ4mm、第一圧延ロール間距離は3.
8mm、第二圧延ロール間距離は3.0mmにセットした。
【0026】実施例2 鱗片状黒鉛粉末300gにPPS粉末200gを攪拌混合をおこな
った以外は実施例1(1)〜(3)と同様の工程で外観良好な
シート成形体を得た。
【0027】実施例3 (1)鱗片状黒鉛粉末350gにポリフッ化ビニリデン(以
下PVdFと記す。)粉末150gを攪拌機に入れ、攪拌混合を
おこない、この作業を繰り返し2kgの混合粉末を作製し
た。
【0028】(2)得られた混合粉末を二軸スクリュウ
式ニーダをもちいて温度230℃、回転数200rpmで混練、
ブレンダーにより粉砕、篩い分けをおこない0.1〜5mmペ
レットを作製した。
【0029】(3)得られた造粒粉末を前述の射出成形
機にTダイを付けた押出装置で180℃に加した平圧延ロー
ルと、さらに80℃に加熱した平圧延ロールを配置した圧
延装置により幅約100mm厚さ約3mmの外観良好なシート成
形体を得た。Tダイの開口部寸法は幅100mm、高さ4mm、
第一圧延ロール間距離は3.8mm、第二圧延ロール間距離
は3.0mmにセットした。
【0030】比較例1 鱗片状黒鉛粉末425gにPPS粉末75gを攪拌混合をおこなっ
た以外は実施例1(1)〜(3)と同様の工程でシート成形体
の作製を試みたがTダイよりシート状に押出しできなか
った。
【0031】比較例2 鱗片状黒鉛粉末250gにPPS粉末250gを攪拌混合をおこな
った以外は実施例1(1)〜(3)と同様の工程で外観良好な
シート成形体を得た。しかし、固有抵抗が大きすぎる
(343mΩ・cm)ため燃料電池のセパレータとしては
使用できない。
【0032】比較例3 鱗片状黒鉛粉末250gにPVdF粉末250gを攪拌混合をおこな
った以外は実施例3(1)〜(3)と同様の工程で外観良
好なシート成形体を得た。しかし比較例2同様、固有抵
抗が高く実用的とはいえない。
【0033】評価 上記実施例1〜3および比較例1〜3
で得られたシート成形体から試験片を機械加工により切
り出して密度、ガス透過、固有抵抗および曲げ強さを測
定した。比較例1は加工不可であった。比較例2及び3
は固有抵抗値で不可であった。
【0034】密度:□100mm厚さ約3mmの試験片での重
量、寸法(縦、横、厚さ)を測定、重量/体積により算
出。
【0035】ガス透過:試験片(外径φ13mm、板厚8m
m)を両側よりホルダーで挟み固定片面より0.1〜1kg/cm
2でH2ガスを充填、反対面に一定流量のN2キャリアーガ
スを流し、N2ガス中のH2ガス濃度をガスクロマトグラフ
ィにより測定。
【0036】固有抵抗:水銀電極法(電極サイズφ30m
m)による電圧降下により厚さ方向の固有抵抗を測定。
【0037】曲げ強さ:試験片サイズ(幅10mm、長さ80
mm)JIS K-7203に準拠して三点曲げ法(支点間距離60m
m)により測定。
【0038】結果を表2に示す。
【0039】
【表2】 実施例4 実施例1(1)〜(2)と同様の工程により得られたペッレッ
トを図1に示すような射出成形機にTダイを付けた押出装
置で、180℃に加熱した平圧延ロールで圧延し、更に、
図2(a)に示すような230℃に加熱した溝を付けた上圧
延ロール1と下圧延ロール2とを配置した圧延装置によ
り幅約100mm厚さ約1.5mmの外観良好な溝を有するセパレ
ータ(図3)を得た。図3(b)は図3(a)のA-A
断面を表す。
【0040】尚、図2(b)及び(c)は夫々図2
(a)の上圧延ロール1のX-X断面、下圧延ロール2の
Y-Y断面を表す。
【0041】実施例5 実施例4により作製したセパレータ二枚のフラット面を
超音波接合により張り合わせ両面に溝のあるセパレータ
を作製した。
【0042】実施例6 実施例1(1)〜(2)と同様の工程により得られたペッレッ
トを図1に示すような射出成形機にTダイを付けた押出装
置に230℃に加熱できる平圧延ロールにて圧延し、さら
に180℃に加熱した図4に示すようなパターンを有する上
圧延ロール10、下圧延ロール20を配置した装置によ
り幅約100mm厚さ約3mmの外観良好なパターン転写された
セパレータ(図7、8)を得た。尚、図5(a)は上圧
延ロール10のパターンをわかりやすくするため展開し
たもので、図5(b)は図5(a)のB−B断面を表
す。同様に図6(a)は下圧延ロール20のパターンを
展開したもので、図6(b)は図6(a)のC−C断面
を表す。
【0043】図7は上記実施例6の上圧延ロールのパタ
ーンにより転写されたセパレータ30に設けられたガス
供給用溝(パターン)を示している。
【0044】図7(b)は図7(a)のD−D断面を表
している。
【0045】同様に、図8は下圧延ロールのパターンが
転写されたセパレータ30の裏面を示している。同様
に、図8(b)は図8(a)のE−EE断面を表す。
【0046】
【発明の効果】このようにして製造されたセパレータは
その生産効率は高く、かつ、密度、ガス透過性、固有抵
抗、曲げ強さなどの性能も十分高いものである。このセ
パレータを用いて作成される燃料電池はそのコスト面か
らも性能面からも従来技術により作成されたものと比較
し、実施性の高いものとなっている。
【図面の簡単な説明】
【図1】 本発明のセパレータの製造工程の概念図を示
す。
【図2】 実施例4で用いられた圧延ロール装置の概略
図を示す。
【図3】 図2の圧延ロール装置により作成したセパレ
ータの概略図を示す。
【図4】 実施例6で用いられた、凹凸を付けた圧延ロ
ール装置の概略図を示す。
【図5】 図4の上圧延ロールのパターンを展開した図
を示す。
【図6】 図4の下圧延ロールのパターンを展開した図
を示す。
【図7】 図4の圧延ロールで作成されたセパレータの
パターンを示す。
【図8】 図7と同様に図4の圧延ロールで作成された
セパレータのパターンを示すが、特に下圧延ロールによ
る、裏面側のパターンを示す。
【符号の説明】
2、10、20…圧延ロール 30…セパレータ

Claims (4)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 燃料電池用セパレータの製造方法におい
    てカーボン粉末と熱可塑性樹脂とを配合し混合体を形成
    し、 該混合体を混錬機によりペレット状とし、 該ペレット状混合体を押出し成形により均一なシート状
    に成形し、 セパレータのパターンに対応した溝を有する圧延ローラ
    ーによりパターンをシート状成形物に転写することによ
    り製造することを特徴とする燃料電池用セパレータの製
    造方法。
  2. 【請求項2】 請求項1の製造方法において、前記混合
    体はカーボン粉末60〜80重量%と熱可塑性樹脂粉末
    40〜20重量%とからなることを特徴とする燃料電池
    用セパレータの製造方法。
  3. 【請求項3】 請求項1若しくは2により製造された燃
    料電池用セパレータ。
  4. 【請求項4】 請求項1若しくは2により製造された燃
    料電池用セパレータを有する燃料電池。
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