KR100973383B1 - 시멘트 조성물, 경화체, 콘크리트 캐스크, 및 경화체의 제조 방법 - Google Patents

시멘트 조성물, 경화체, 콘크리트 캐스크, 및 경화체의 제조 방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 내열성이 충분한 조성물 및 경화체를 제조하고, 이를 이용하여 밀폐형의 콘크리트 캐스크(cask)를 설계함으로써, 캐니스터(canister)의 부식이 방지되고, 방사능이 외부에 누출되지 않고, 차폐체 결손부가 없기 때문에 차폐 성능도 우수한 안전성이 높은 캐스크의 구축을 가능하게 한다. 바닥이 있고 뚜껑이 없는 통형상의 용기 본체(1)와, 상기 용기 본체(1)의 상부 개구를 차단가능한 뚜껑(2)으로 구성함과 동시에, 용기 본체(1) 및 뚜껑(2)은 둘다 포틀랜드(Portland) 시멘트 또는 이를 포함하는 혼합 시멘트를 이용한 조성물로 제조된 경화체로서, 수화 반응에 의한 경화 후의 수산화칼슘의 함유율이 15 내지 60 질량%인 경화체로 형성된 콘크리트 캐스크로 한다. 용기 본체(1)에는 금속제의 전열 핀(fin)(11)이 매설 장비되어 있다.

Description

시멘트 조성물, 경화체, 콘크리트 캐스크, 및 경화체의 제조 방법{CEMENT COMPOSITE, CONCRETE, CONCRETE CASK AND METHOD OF MANUFACTURING CONCRETE}
도 1은 수산화칼슘 함유율 및 상대 선량 당량율을 나타낸 그래프이다.
도 2는 철의 함유율 및 상대 선량 당량율을 나타낸 그래프이다.
도 3은 150℃에서 경화체의 함수비와, 금속 재료 및 수산화칼슘의 함유율을 나타낸 그래프이다.
도 4는 150℃에서의 경화체의 밀도와, 금속 재료 및 수산화칼슘의 함유율을 나타낸 그래프이다.
도 5는 압축 강도와, 금속 재료 및 수산화칼슘의 함유율을 나타낸 그래프이다.
도 6은 붕소 첨가율 및 상대 선량 당량율을 나타낸 도표이다.
도 7은 붕소 첨가율과 상대 선량 당량율의 관계를 나타낸 그래프이다.
도 8은 밀폐 용기인 캐니스터를 사용한 저장 전용 콘크리트 캐스크를 나타내며, (a)는 종단면도이고, (b)는 횡단면도이다
도 9는 도 8의 콘크리트 캐스크에 의한 저장 상태를 나타낸 일부 절결한 사 시도이다.
도 10은 수송 저장 겸용 콘크리트 캐스크를 나타내며, (a)는 종단면도이고, (b)는 횡단면도이다.
도 11은 도 10의 콘크리트 캐스크에 의한 수송 저장 상태를 나타낸 일부 절결한 사시도이다.
본 발명은 다 사용한 핵연료 등의 방사성 물질을 수송하거나 장기간 보관하기에 바람직한 콘크리트 캐스크에 관한 것으로, 구체적으로는 조성물 또는 구조를 개량하여 그 성능을 향상시키는 기술에 관한 것이다.
종래의 콘크리트 캐스크로는 일본 특허 공개 제 2001-305375 호 또는 제 2001-141891 호에 개시된 것이 알려져 있다. 일본 특허공개공보 제2001-305375호에 개시된 것은 콘크리트 캐스크의 균열이나 수분의 손실을 방지하고, 내구성을 높이기 위해서, 캐스크 표면을 강판으로 감싸면서 콘크리트의 균열 방지를 위해 경계판을 배치한 것이다.
일본 특허 공개 제 2001-141891 호에 개시된 것은 내열성이 낮은 일반적인 콘크리트 혼합체를 사용한 것이다. 이 기술에 있어서는 콘크리트의 온도 제한의 관점에서, 캐스크와 캐니스터 사이에 간극을 마련하고, 흡기구 및 배기구를 통해 외부 공기가 캐스크 내부를 대류할 수 있도록 하여 캐니스터를 직접 냉각하여, 콘크리트의 온도 상승을 방지하는 구성으로 하고 있다. 또한, 보다 콘크리트 온도를 내리기 위해서 라이너나 내부 핀(fin)을 마련하였다.
일본 특허 공개 제 2001-305375 호의 종래 기술에서는 균열은 방지할 수 있지만 내열성이 떨어지기 때문에, 캐스크 내부에 외부 공기를 항상 도입해야 한다. 개구부는 차폐체 결손부가 되기 때문에, 방사선의 스트리밍(누출)이 커져 버린다. 또한, 외부 공기에 캐니스터(철제)의 부식을 촉진하는 물질(염화물 등)을 포함할 가능성이 높고, 밀봉 성능에 문제가 발생할 가능성이 있다.
일본 특허 공개 제 2001-141891 호의 종래 기술에서는 내열성이 낮은 콘크리트를 사용하고 있기 때문에, 캐스크 외부의 공기를 캐스크 내부에 도입해야 한다. 이 때문에 구조가 복잡해짐과 동시에, 캐니스터가 파손되었을 경우에 방사성 가스가 외부에 방출될 우려가 있다.
즉, 종래의 콘크리트 캐스크에서는 콘크리트의 내열 온도가 90℃ 이하로 낮기 때문에, 다 사용한 연료에서 발생한 붕괴열에 의한 콘크리트 캐스크 본체의 온도 상승을 억제할 필요성으로 인해 캐스크에 통풍을 위한 관통 구멍을 마련하는 등, 그 구조를 복잡하게 할 수밖에 없었다. 또한, 관통 구멍을 마련하면, 외부 공기가 캐스크 내부의 캐니스터에 직접 닿기 때문에, 캐니스터가 부식되거나, 그에 따라 캐니스터 내부의 방사능이 외부로 누출될 우려가 있었다. 또한, 종래의 콘크리트에서는 중성자 차폐에 유효한 수소를 자유수로서 보유하고 있고, 100℃ 이상의 사용 환경하에서는 증발하기 때문에, 중성자 차폐 성능이 큰 폭으로 저하되는 문제점이 있었다.
따라서, 본 발명의 목적은 내열성이 충분한 조성물을 제조하고, 이를 이용하여 밀폐형의 콘크리트 캐스크를 설계함으로써, 캐니스터의 부식이 방지되고, 방사능이 외부로 누출되지 않고, 차폐체 결손부가 없기 때문에 차폐 성능도 우수한 안전성이 높은 캐스크의 구축을 가능하게 하는 것이다. 또한, 100℃ 이상의 사용 환경에서도 경화체내의 중성자 차폐에 유효한 수분을 확보하는 것을 가능하게 하는 것이다. 본 발명에서는 실용적인 사용 환경 온도로서 150℃를 상정하였다.
상기 목적을 달성하기 위해서, 본 발명에서는 포틀랜드(Portland) 시멘트 또는 이를 포함하는 혼합 시멘트를 포함하는 조성물로서, 수화 반응에 의한 경화 후의 수산화칼슘의 함유율이 15 내지 60 질량%이고, 입상, 분말상 및 섬유상중 어느 한 형상의 철, 탄소강 및 스테인레스강으로 구성된 군에서 선택된 1종류 이상의 금속 재료가 수화 반응에 의한 경화 후에 10 내지 70 질량%의 함유율로 되도록 혼합된 것을 특징으로 한다.
본 발명의 상기 및 기타 목적, 특징 및 이점은 첨부된 도면과 함께 상세한 설명을 이해함에 따라 더욱 명백해진다.
이하, 본 발명의 실시 형태에 대해서 설명한다. 우선, 본 발명에 따른 조성물 및 경화체에 대해서 설명한다.
본 발명에 따른 조성물은 포틀랜드 시멘트 또는 이를 포함하는 혼합 시멘트를 포함하는 조성물로서, 수화 반응에 의한 경화 후의 수산화칼슘의 함유율이 15 내지 60 질량%로 되도록 배합된 것을 특징으로 하고 있다. 더욱 상세하게는, 수화 반응에 의한 경화 후의 수산화칼슘의 함유율은 20 내지 50 질량%로 되도록 배합된다.
또한, 본 발명에 따른 조성물은 포틀랜드 시멘트를 포함하는 조성물로서, 수화 반응에 의한 경화 후에 있어서, 융점 및 분해 온도(해리 압력이 1 atm이 되는 온도)가 100℃보다 높은 결정체로서의 수분을 유지(보유)하는 수산화물의 함유율이 15 질량% 이상으로 되도록 혼합된 것을 특징으로 하고 있다. 더욱 바람직하게는, 상기 수산화물의 함유율은 20 질량% 이상으로 되도록 혼합된다. 더욱 바람직하게는, 상기 수산화물의 함유율은 80 질량% 이하로 되도록 혼합된다. 융점 및 분해 온도가 100℃보다 높은, 즉 100℃에서는 물을 분해하지 않는 수산화물로서, Ca, Sr, Ba 및 Ra의 알칼리 토금속 또는 이와 동속인 Mg 등의 수산화물이 있다. 이와 같은 수산화물은 경화체내에 혼합되어 결정수로서 수분(수소)을 보유하므로 중성자의 차폐 성능이 우수하게 된다. 예를 들어, 수산화칼슘의 경우에는 그 분해 온도는 580℃이며, 수산화바륨의 경우에는 그 융점은 325℃이고 분해 온도는 998℃이기 때문에, 고온 영역까지 수분(수소)을 유지한다. 상기 이외에, 조성물 또는 경화체에 혼합되는 수산화물로는 수산화리튬, 수산화나트륨, 수산화칼륨, 수산화란탄, 수산화크롬, 수산화망간, 수산화철, 수산화코발트, 수산화니켈, 수산화구리, 수산화아연, 수산화알루미늄, 수산화아연, 수산화금, 수산화백금, 수산화암모늄 등이 있다.
또한, 수산화물로는 물에 대하여 난용성 또는 불용성인 것이 바람직하고, 이러한 수산화물을 첨가함으로써, 시멘트와의 수화 반응 후의 경화체에 있어서, 100℃ 이상에서 분해되어 수분을 방출하지 않는 수산화물을 확실히 함유시킬 수 있다.
조성물에 혼합되는 수산화물은 20℃에서 100g의 순수에 대한 용해량이 바람직하게는 15g 이하, 더욱 바람직하게는 5g 이하, 가장 바람직하게는 1g 이하이다.
상술한 알칼리 토금속 및 이와 동속의 금속인 Mg의 수산화물은 용해도의 면에서도 우수하다. 예를 들어, 칼슘, 스트론튬 및 마그네슘의 수산화물은 상기 용해량이 1g 이하이며, 바륨의 수산화물은 상기 용해량이 5g 이하이다.
또한, 이들 수산화물 중에서도, 칼슘 및 마그네슘의 수산화물은 Ca와 Mg의 원자량이 작기 때문에, 수산화물로서의 함유 수소량의 비율이 높아지기 때문에, 중성자 차폐 성능의 향상에 특히 유효하다.
또한, 수산화칼슘에 포함되는 칼슘은 포틀랜드 시멘트의 주성분이며, 수산화칼슘은 통상의 시멘트의 수화 반응으로 생성하는 물질이기 때문에, 상기 수산화물 중에서도 수산화칼슘이 가장 바람직하다.
또한, 본 발명에 따른 경화체는 상기 조성물을 이용하여 제조된 것이다.
이상에 나타낸 수산화칼슘 등의 수산화물의 함유율은 이하에 설명하는 실험 결과를 근거로 한다.
또한, 수화 반응에 의한 경화 후의 경화체내에 수산화칼슘 등의 수산화물을 존재시키기 위해서는 이하에 설명하는 실험과 같이, 조성물에 수산화칼슘 등의 수산화물 자체를 포함시킨 것(포틀랜드 시멘트 또는 이를 포함하는 혼합 시멘트에 수산화칼슘을 첨가함)으로 할 수 있다. 또는, 조성물에 다른 재료를 포함시킴으로써(포틀랜드 시멘트 또는 이를 포함하는 혼합 시멘트에 다른 재료를 첨가함), 수화 반응에 의한 경화 후에 경화체내에 수산화칼슘 등의 수산화물이 상기 함유율로서 포함되도록 할 수 있다. 상기 다른 재료로는, 예를 들어 산화 칼슘(생석회)을 들 수 있다.
실험 1
본 실험에서는 포틀랜드 시멘트, 실리카퓸(silica fume), 금속 재료, 화학 혼화제 및 물을 적절한 양으로 혼합함과 동시에, 수산화칼슘을 다양한 비율로 혼합한 조성물 및 경화체를 상정하여 경화체의 상대 선량율을 시뮬레이션에 의해 산출하였다. 이때, 상대 선량율이란 통상의 콘크리트를 이용한 콘크리트 캐스크 중앙부의 선량 당량율에 대한, 상기 콘크리트를 이용한 콘크리트 캐스크 중앙부의 선량 당량율의 비이다.
도 1에는 수산화칼슘의 함유율과 상대 선량율의 관계를 나타냈다. 또한, 시뮬레이션에 있어서, 철 차폐체의 두께는 20cm로 하고, 콘크리트 차폐체의 두께는 35cm로 하고, 연료는 PWR 연료로 하고, 연소도는 50,000(MWD/MTU)으로 하고, 냉각 기간은 10년으로 계산하였다.
도 1에 도시한 바와 같이, 수산화칼슘 함유율이 15 질량%가 되면, 중성자에 대한 상대 선량율은 1 정도가 되어, 보통 콘크리트와 대략 동등한 차폐 성능을 발휘함을 알 수 있다. 또한, 15 질량%를 상회하면 상대 선량율이 1을 하회하여, 보통 콘크리트보다 강력한 차폐 성능을 발휘함을 알 수 있다. 따라서, 경화체의 수산화칼슘 함유율은 15 질량% 이상인 것이 바람직하다고 할 수 있다. 한편, 수산화칼슘 함유율이 60 질량% 부근에 이르면, 상대 선량율이 보합 상태가 되어 차폐 효과가 거의 수득되지 않음을 알 수 있다. 따라서, 경화체의 수산화칼슘 함유율은 15 내지 60 질량%인 것이 바람직하다고 할 수 있다. 또한, 보통의 콘크리트 재료와 동일 정도의 차폐 성능을 얻기 위해 필요한 최저 밀도는 1.8 정도가 되어야 하기 때문에, 밀도 1.8 이상으로 하기 위한 최대 첨가량은 도 4로부터 80 질량%가 바람직하다고 할 수 있다.
또한, 도 1에 도시한 바와 같이, 수산화칼슘 함유율이 증가할수록 차폐 성능이 향상된다고 할 수 있지만, 수산화칼슘 함유율이 20 질량% 이상이면, 중성자에 관한 상대 선량율이 0.5 정도 이하가 되어 보통 콘크리트 캐스크에 비해서도 차폐 성능이 상당히 우수하다고 할 수 있다. 또한, 상기 함유율이 50 질량% 보다 커지면 상대 선량율은 거의 수속하여, 더 이상 수산화칼슘을 투입하더라도 거의 효과가 향상되지 않음을 알 수 있다. 따라서, 차폐 성능을 충분히 확보하면서 경화체의 제조 비용을 절감한다는 관점에서는 경화체의 수산화칼슘 함유율은 20 내지 50 질량%인 것이 바람직하다고 할 수 있다.
이상에서 설명한 바와 같이, 수산화칼슘 등의 수산화물의 함유율은 바람직하게는 15 내지 60 질량% 또는 15 내지 80 질량%, 더욱 바람직하게는 20 내지 50 질량%일 수 있다. 그리고, 이 조성물 및 경화체에 의해 중성자 차폐 성능이 우수한 콘크리트를 제조할 수 있기 때문에, 종래에 비해 차폐체 두께를 얇게 할 수 있어, 콘크리트 캐스크의 컴팩트화 및 경량화에 공헌할 수 있다.
또한, 상기 실험에서 산출한 결과는 경화체가 150℃에서 사용되었을 때의 결과이지만, 450℃ 정도까지는 경화체내의 수산화칼슘의 분해가 개시되는 일은 없기 때문에, 상기 경화체가 150℃ 이상의 고온 환경하에서 사용되더라도 동일한 차폐 성능을 얻을 수 있다. 한편, 비교한 보통 콘크리트의 계산 결과는 상온에 있어서의 결과이기 때문에, 100℃ 이상의 고온 환경하에서는 자유수가 증발하기 때문에 차폐 성능이 크게 저하된다. 따라서, 본 발명의 경화체는 고온하에서의 중성자 차폐 성능이 매우 우수하다. 또한, 본 발명에서는 실용적인 사용 환경 온도로서 150℃를 상정하였다.
또한, 본 발명의 조성물은 입상, 분말상 및 섬유상중 어느 한 형상의 철, 탄소강, 스테인레스강, 구리, 구리 합금, 텅스텐, 텅스텐 합금 및 텅스텐 화합물로 구성된 군에서 선택된 1종류 이상의 금속 재료가 혼합되어 있는 것이 바람직하다. 이들 금속의 혼합에 의해 고밀도화를 도모할 수 있다. 철, 탄소강 및 스테인레스강으로 구성된 군에서 선택된 1종류 이상의 금속 재료에 의하면, 특히 용이하게 고밀도화를 도모할 수 있다. 구리, 구리 합금, 텅스텐, 텅스텐 합금 및 텅스텐 화합물로 구성된 군에서 선택된 1종류 이상의 금속 재료에 의하면 철계의 경우보다 더욱 고밀도화를 도모할 수 있고, 경화체의 밀도를 금속 재료로 하여 철계를 이용한 경우와 동일해지도록 조정했을 경우, 경화체에 의해 많은 수산화물을 함유시킬 수 있다. 또한, 구리 또는 구리 합금은 철 및 텅스텐보다 열전도 특성이 우수하기 때문에 열전도율 향상의 효과를 얻을 수 있다.
철, 탄소강 및 스테인레스강으로 구성된 군에서 선택된 1종류 이상인 경우, 또는 구리 및 구리 합금으로 구성된 군에서 선택된 1종류 이상인 경우, 수화 반응에 의한 경화 후의 함유율이 10 내지 70 질량%로 되도록 혼합되어 있는 것이 바람직하다.
텅스텐, 텅스텐 합금 및 텅스텐 화합물로 구성된 군에서 선택된 1종류 이상인 경우, 수화 반응에 의한 경화 후의 함유율이 10 내지 85 질량%로 되도록 혼합되어 있는 것이 바람직하다. 감마선의 차폐 성능은 일반적으로 물질의 밀도가 높을수록 우수하기 때문에, 밀도가 높으면 높을수록 좋다. 한편, 실제 재료의 시공성은 금속 재료의 부피 배합율에 의존한다. 이상의 점에서, 철보다 고밀도인 텅스텐(비중 19.3)의 혼합에 있어서는 철과 동일한 부피로 배합하면, 시공성에 주는 영향이 적고, 더욱 고밀도인 경화체를 제조할 수 있다.
또한, 경화체의 밀도를 통상의 콘크리트와 동일한 정도인 2.0 이상으로 유지하면서 수산화칼슘 등의 수산화물의 함유량을 가급적 많게 하기 위해서는 금속 재료의 첨가량의 하한은 30 질량%로 하는 것이 바람직하다(도 4 참조). 이 경우, 수화 반응에 의한 경화 후의 금속 재료 함유율은 30 내지 70 질량%로 되도록 혼합된다.
상기 금속 재료에 대한 사실은 이하에 설명하는 3가지 실험(실험 2 내지 4)으로부터 얻어진 것이다.
실험 2
본 실험에서는 포틀랜드 시멘트, 실리카퓸, 수산화칼슘, 화학 혼화제 및 물을 적절한 양으로 혼합함과 동시에, 철(금속 재료)을 다양한 비율로 혼합한 조성물 및 경화체를 상정하여 경화체의 상대 선량율을 시뮬레이션에 의해 산출하였다.
도 2에는 철의 함유율과 상대 선량율의 관계를 나타냈다. 또한, 철 차폐체의 두께는 17cm로 하고, 콘크리트 차폐체의 두께는 41cm로 하고, 연료는 PWR 연료로 하고, 연소도를 50,000(MWD/MTU)으로 하고, 냉각 기간은 10년으로 하였다.
도 2에 도시한 바와 같이, 철(금속 재료) 함유율이 10 질량% 이상이면, 1차 감마선에 대한 상대 선량율이 0.6을 하회하여, 보통 콘크리트 이상의 차폐 성능이 얻어짐을 알 수 있다. 또한, 철의 함유율이 15 질량% 이상인 영역에서는 종래의 보통 콘크리트에 비하여 차폐 성능의 우위성이 현저히 나타남을 알 수 있다.
실험 3
본 실험에서는 수산화칼슘과 금속 재료(철분과 강철 섬유의 혼합물)를 다양한 혼합비로 포틀랜드 시멘트에 혼합한 조성물 및 경화체를 만들어, 경화체 내에서의 수산화칼슘과 금속 재료의 함유율과, 이 경화체의 150℃ 환경하에서의 함수비의 관계를 산출하였다.
이 결과를 도 3에 나타냈다. 도 3에 있어서, 횡축이 수산화칼슘의 함유율 이고, 세로축이 금속 재료의 함유율이다. 함유율이 0이라고 하는 것은 상기 재료가 전혀 혼합되어 있지 않다는 것이며, 함유율이 1이라고 하는 것은 시멘트를 모두 상기 재료로 바꿔 놓았다는 것을 나타낸다. 따라서, 수산화칼슘의 함유율과 금속 재료의 함유율의 합이 1을 초과할 수는 없다. 함수비는 해칭(hatching)의 스케일로 표시되며, 해칭 간격이 좁을 수록 함수비가 큼을 나타낸다.
도 3으로부터, 수산화칼슘의 함유율이 증대하면 함수비가 증대함을 알 수 있다. 또한, 금속 재료의 함유율이 증대하면 함수비가 완만히 감소함을 알 수 있다.
이때, 배합예의 일례(그 조성을 하기 표 1에 나타낸다. 단, 이 배합표의 배합 비율은 공기량의 실측치를 이용하여 보정한 것이다)가 도 3의 점(P1)으로 표시되어 있다. 또한, 이 배합예에 따르면, 1차 감마선에 대해서 종래의 콘크리트와 동일 정도 이상의 차폐 성능을 얻을 수 있음을 알 수 있다.
단위량(kg/m3)
저열 포틀랜드 시멘트 실리카퓸 수산화칼슘 금속계 재료 화학 혼화제 물
철분 강철 섬유 고성능 AE
감수제		 소포제
743 83 551 268 152 83 0 248

한편, 경화체에 보통의 콘크리트와 동일 정도 이상의 차폐 성능을 발휘시키기 위해서는, 상술한 실험 1(도 1)에 나타낸 바와 같이 수산화칼슘 함유율을 15%(0.15) 이상으로 할 수 있다.
이상으로부터, 1차 감마선의 차폐 성능을 확보하기 위해서 상기 배합예의 금속 재료 함유율을 유지하면서, 비용을 절감하기 위해 수산화칼슘 함유율을 최소한의 0.15로 하는 배합, 즉 도 3의 점(P2)의 배합을 고려할 수 있다.
또한, 도 3에 따르면, 이 점(P2)의 위치에 있어서 150℃하에서의 콘크리트의 함수비는 정확히 0.1이다. 따라서, 적어도 150℃에서의 함수비를 0.1 이상으로 유지하면, 종전의 콘크리트와 같은 차폐 성능을 얻을 수 있다고 할 수 있다.
도 3에 있어서, 150℃에서의 함수비가 0.1 이상이면서, 수산화칼슘 함유율이 0.15 이상 0.6 이하인 영역은 도 3의 굵은 실선으로 둘러싸인 영역으로 얻을 수 있다. 또한, 수산화칼슘 함유율이 0.2 이상 0.4 이하인 영역은 도 3의 점선에 둘러싸인 영역으로 얻을 수 있다.
또한, 이들 두개의 영역에서는 모두 상기 영역내의 어디를 취하더라도 금속 재료의 함유율은 질량비가 0.7 이하임을 알 수 있다. 이 점에서는 수산화칼슘 함유율이 15 내지 60 질량%의 범위이거나, 20 내지 40 질량%의 범위라도 금속 재료의 함유율은 0.7 질량비 이하인 것이 바람직하다고 할 수 있다.
실험 4
다음 실험에서는 경화체내의 수산화칼슘 및 금속 재료의 함유율과, 150℃ 환경하에서의 상기 경화체의 밀도의 관계를 도출하였다. 이 결과를 도 4에 나타냈으며, 이 도면에서는 경화체의 밀도가 해칭 스케일로 표시되어 있고, 해칭 간격이 좁을 수록 밀도가 큼을 나타내고 있다.
또한, 상술한 표 1의 배합예에 대응하는 점(P1), 및 상기 배합예를 기초로 수산화칼슘의 배합을 최소한으로 한 배합에 대응하는 점(P2)이 도 4에도 마찬가지로 나타나 있다.
도 4에 따르면, 상기 점(P2)의 150℃에서의 밀도가 2.0g/cm3이며, 이 점에서 적어도 종래의 콘크리트와 동등한 차폐 성능을 달성하기 위해서는 150℃에서의 밀도가 2.0g/cm3 정도 필요함을 알 수 있다.
상기 조건을 만족시키면서, 수산화칼슘 함유율이 0.15 이상 0.6 이하인 영역은 도 4의 굵은 실선으로 둘러싸인 영역으로 표시된다. 또한, 수산화칼슘 함유율이 0.2 이상 0.4 이하인 영역은 도 4의 굵은 점선으로 둘러싸인 영역으로 표시된다.
이러한 사실을 고려하여, 수산화칼슘 함유율이 15 내지 60 질량%인 범위에서는, 금속 재료의 함유율이 0.2 질량비 이상이고 수산화칼슘 함유율이 20 내지 40 질량%인 범위에서도 금속 재료의 함유율이 거의 0.2 질량비 이상인 것이 좋다고 할 수 있다. 단, 상기 배합예의 성능(즉, 점(P1)으로 표시되는 성능으로서, 150℃에서의 밀도가 1.8g/cm3 정도 이다)으로 충분하다고 한다면, 금속 재료의 함유율은 0.1 질량비 이상이어도 상관없다고 할 수 있다.
또한, 수화 반응에 의한 경화 후에 있어서, 보통의 콘크리트와 동일한 정도의 2.0 이상의 밀도를 유지하면서, 수산화칼슘의 함유율을 가급적 많게 하기 위해서는 금속 재료의 하한치를 0.3 질량비로 하는 것이 바람직함을 알 수 있다. 이 경우, 수산화칼슘의 함유율은 최대 0.7 질량비가 된다. 이렇게 해서 금속 재료의 첨가량을 증가시키면, 특히 1차 감마선, 2차 감마선 및 중성자의 차폐 성능의 감소 효과가 현저해진다.
이상을 정리하면, 금속 재료의 함유율은 바람직하게는 10 내지 70 질량%, 더욱 바람직하게는 30 내지 70 질량%일 수 있다. 그리고, 상기 경화체에 의해 감마선 차폐 성능이 우수한 콘크리트를 제조할 수 있기 때문에, 종래에 비해 차폐체 두께를 얇게 할 수 있다.
실험 5
다음으로, 경화체에 대한 성능 실험을 이하와 같이 실시하였다.
즉, 수산화칼슘 및 금속 재료가 다양한 비율로 혼합된 포틀랜드 시멘트 경화체에 있어서, 그의 압축 강도와, 수산화칼슘 및 금속 재료(철분과 강철 섬유의 혼합물)의 함유율의 관계를 도 5에 나타냈다.
도 5에 있어서, 수산화칼슘 함유율이 15 내지 60 질량%이고, 금속 재료 함유율이 10 내지 70 질량% 이상인 영역을 굵은 선으로 둘러싸이게 나타냈다. 이에 따르면, 상기 조건의 조성물은 도 5로부터는 10 내지 110 MPa 정도의 압축 강도가 발현된다고 하는 사실이 얻어진다.
이와 같이, 수산화칼슘 및 금속 재료의 함유율이 본 발명의 범위인 한 충분한 압축 강도가 확보된다고 할 수 있다.
또한, 조성물에 중성자 흡수재(붕소 화합물 등)를 첨가함에 따른 효과는 다음과 같다. 즉, 중성자가 차폐체로 차폐될 때에, 차폐재에 포함되는 원소와 반응하여 2차 감마선이 발생하지만, 붕소 화합물 등을 첨가함으로써 중성자가 흡수되기 때문에 2차 감마선의 발생을 억제할 수 있다. 이 종류의 중성자 흡수재로는 탄화붕소, 붕산, 산화붕소, 페로붕소 및 붕소 함유 스테인레스강으로 구성된 군에서 선택된 1종류 이상으로 이루어진 것을 사용할 수 있다.
도 6의 표 및 도 7의 그래프는 붕소를 첨가하지 않은 재료에 대하여 붕소를 첨가한 경우에 전재료중의 붕소 첨가율과 그의 상대 선량 당량율의 관계를 계산한 결과를 나타내고 있다. 이들 결과로부터, 붕소를 0.025 질량% 첨가하면, 2차 감마 선을 절반 이하로 줄일 수 있음을 알 수 있다.
합계 선량 당량율에 착안하면, 붕소를 첨가함에 따라, 합계 선량 당량율은 당초 2차 감마선을 감소시킴에 따른 효과로 인해 서서히 감소하고, 1.O 질량% 정도에서 최소치가 되지만, 그 후 증가한다. 이는 2차 감마선의 감소 효과는 수속하지만, 붕소의 첨가량이 증가함으로써, 반대로 감마선 및 중성자의 차폐에 기여하는 원소가 상대적으로 감소하기 때문이다. 또한, 붕소 첨가율은 원래의 차폐 기능을 갖는 원소의 비율을 상대적으로 낮게 하므로, 같은 효과를 얻을 수 있다면, 그 첨가율은 적은 편이 바람직하다. 이상의 점에서, 붕소 첨가율 등의 중성자 흡수재의 첨가율에는 최적의 범위가 있으며, 0.025 내지 10.0 질량%의 범위인 것이 바람직하다.
또한, 상기 경화체로의 금속 첨가재로서 붕소 함유 스테인레스강을 사용하는 경우에는, 1차 감마선 및 중성자의 차폐 성능을 저하시키지 않으면서 2차 감마선의 감소 효과를 얻을 수 있다.
다음에, 상술한 조성물 및 경화체를 이용한 콘크리트 캐스크에 대해서 설명한다. 도 8은 밀폐 용기인 캐니스터를 사용하여 저장 전용 콘크리트 캐스크를 나타낸 종단면도 및 횡단면도이고, 도 9는 도 8의 콘크리트 캐스크에 의한 저장 상태를 나타낸 일부 절결 사시도이다.
도 10은 수송 저장 겸용 콘크리트 캐스크를 나타낸 종단면도 및 횡단면도, 도 11은 도 10의 콘크리트 캐스크에 의한 수송 저장 상태를 나타낸 일부 절결 사시도이다.
제 1 실시 형태(저장 전용 콘크리트 캐스크)
도 8 및 도 9에 도시된 저장 용기(저장 전용 콘크리트 캐스크)(A)는 바닥이 있고 뚜껑이 없는 통형상의 용기 본체(1)와, 그 뚜껑(2)으로 구성되어 있다. 이 저장 용기(A)는 저장 전용 캐스크로 사용되며, 내부에 캐니스터(a)를 갖고 있다.
용기 본체(1)는 시멘트에 수산화칼슘을 첨가한 상술한 경화체를 사용하여 이루어진 콘크리트제의 용기(3)를, 탄소강제의 외통(4), 탄소강제의 저부 뚜껑(5), 탄소강제로 두께가 두꺼운 플랜지(6), 및 탄소강제의 내통(7)으로 씌운 것으로 구성되어 있다.
뚜껑(2)은 마찬가지로 상술한 경화체를 사용하여 이루어진 콘크리트제의 뚜껑 부재(8)를, 탄소강제로 두께가 두꺼운 상부 뚜껑(9)과, 탄소강제의 하부 뚜껑(10)으로 씌운 것으로 구성되어 있다. 도 8b나 도 9에 도시한 바와 같이, 용기(3)에는 구리, 탄소강 또는 알루미늄 합금제의 전열 핀(11)이 나선 방사상으로 배열된 상태로 다수 매설 장비되어 있다. 또한 도 9에 도시한 바와 같이, 뚜껑(2)에는 밀봉 감시 장치(12)가 장비되어 있다.
캐니스터(a)는 용기 본체(13) 및 뚜껑(14)으로 구성된 밀봉 용기이며, 그 내부에는 도 9에 도시한 바와 같이, 다 사용한 핵연료 등의 방사성 물질(x)이 충전되어 있다.
내외통(7 및 4)은 내외통(7 및 4)을 연결하는 전열 핀(11)이 부착되는 점, 및 콘크리트 주입시의 팽창 방지의 필요성을 고려하여, 최소의 두께로 되어 있고, 필요한 차폐 두께는 모두 콘크리트로 보충하는 구조이다. 저장 전용 캐스크는 경 량화가 특히 엄격히 요구되는 것은 아니기 때문에, 이러한 구조가 가능해지고 있다. 한편, 철제의 내외통(7, 4)에는 차폐 성능은 그다지 필요로 하지는 않는다.
또한, 수납하는 사용 완료 연료의 발열량이 낮은 경우에는 전열 핀(11)을 생략할 수 있다.
캐스크 내부는 바스켓(개방형) 또는 캐니스터(밀봉형)라도 가능하지만, 바스켓의 경우에는 뚜껑을 이중 구조로 하고, 금속 캐스크와 마찬가지로 내부의 밀봉 성능을 모니터하는 구조로 하기 위해서, 뚜껑은 금속제가 된다. 캐니스터의 경우에는 밀봉 성능의 모니터가 반드시 요구되는 것은 아니므로, 콘크리트제 뚜껑으로 할 수 있다.
제 2 실시 형태(수송 저장 겸용 콘크리트 캐스크)
도 10 및 도 11에 나타낸 수송 저장 용기(수송 저장 겸용 콘크리트 캐스크)(B)는 바닥이 있고 뚜껑이 없는 통형상의 용기 본체(21) 및, 그의 뚜껑(22)으로 구성된다. 이 수송 저장 용기(B)는 수송 저장 겸용 캐스크로 사용되며, 그 내부에 바스켓(b)을 갖고 있다.
용기 본체(21)는 차폐 콘크리트제의 통체(24)를, 탄소강제의 외통(25), 탄소강제의 본체 플랜지(26), 탄소강제의 내통(27) 및 탄소강제의 저부 차폐판(28)으로 씌운 것으로 구성되어 있다. 도 10a에 도시한 바와 같이, 내통(27)의 바닥 부분(27a)에는 하방측에서 접하는 중성자 차폐재로 이루어진 저부 차폐판(28)이 장비되어 있고, 이 차폐판(28)은 탄소강제의 링 서포트(29)와, 탄소강제의 저부 뚜껑판(30)으로 씌워져 있다. 한편, 도 11의 부호(35)는 외통(25)에 장비된 통이다. 도 10b나 도 11에 도시한 바와 같이, 통체(24)에는 나선 방사상으로 배열된 구리, 탄소강 또는 알루미늄 합금제의 전열 핀(31)이 다수 매설 장비되어 있다.
도 10a나 도 11에 도시한 바와 같이, 뚜껑(22)은 탄소강제의 1차 뚜껑(23)과 2차 뚜껑(32)의 이중 뚜껑 구조로 되어 있다. 2차 뚜껑(32)은 중성자 차폐재로 이루어진 뚜껑 차폐판(33)을 탄소강으로 씌운 구조로 구성되어 있다. 뚜껑(22)에는 도 11에 도시한 바와 같이, 밀봉 감시 장치(34)가 장비되어 있다. 또한, 바스켓(b)에는 다 사용한 핵연료 등의 방사성 물질(x)이 충전되어 있다.
양 실시 형태에 대해서
수송 용기는 사고를 상정한 특별한 시험 조건(낙하 시험 등)에 견딜 필요가 있기 때문에, 제 2 실시 형태의 캐스크는 그 외통(25)을 저장 전용의 제 1 실시 형태의 캐스크보다도 조금 두껍게 해야한다. 또한, 전체 중량 및 외경 치수도 원자로내에서의 취급상의 제한으로 인해 한정되기 때문에, 내통(27)의 두께로 조정한다. 내통(27)은 보통, 저장 전용보다 매우 두꺼워진다. 제 2 실시 형태에서는 내통(27)으로 적극적으로 감마선을 차폐함으로써, 전체의 치수와 중량을 작게 하는 구성으로 되어있다.
내통(27)의 저부(27a)에서의 중성자 차폐를 위한 구성으로는 콘크리트의 사용도 가능하지만, 중량 제한을 고려할 경우 콘크리트 이외의 고성능 중성자 차폐재를 사용하는 편이 좋다. 내부는 바스켓을 수납하는 구조로 하고, 뚜껑은 금속제로 이중 구조(23 및 32)로 하여, 밀봉 성능의 모니터를 실시할 수 있도록 한다.
본 발명의 콘크리트 캐스크는 고온 환경하에서도 그 함수비를 유지할 수 있 는 내열 콘크리트의 개발에 의해 가능해지는 것으로, 완전한 밀봉형이기 때문에, 방사선의 차폐 성능이 향상됨과 동시에, 내부의 캐니스터로부터 방사성 물질 등이 누설되더라도 밀봉 기능을 갖는 2차 장벽으로서의 기능을 발휘할 수 있다.
밀봉형 캐스크는 밀봉형이기 때문에 통풍구가 없어 콘크리트 온도가 상승되기 쉽다. 그리고, 고온(최고 150℃를 상정한다)에서는 콘크리트내의 수분을 유지하기 어렵기 때문에 중성자 차폐 능력이 열화된다. 따라서, 150℃에서도 필요한 수분을 유지할 수 있는 콘크리트를 개발한 것이다.
즉, 본 출원의 발명자는 100℃ 이상에서도 수분이 달아나지 않도록 수분을 결정체로 유지시킨다는 발상으로, 시멘트와 친화성이 높으면서, 수분 결정체가 차지하는 비율이 높은 수산화칼슘을 첨가한 것이다. 또한, 수분량 유지에 기여할 수 없는 시멘트분 이외의 골재의 사용을 억제한 것이다.
한편, 다량의 수산화칼슘의 첨가는 밀도를 감소시키고, 감마선의 차폐 능력을 저하시키기 때문에, 밀도를 유지하기 위해 골재보다 비중이 큰 철분 또는 강철 섬유를 사용하였다. 이들 재료의 첨가는 역학 특성을 개선하는데도 유효하고, 특히 내충격성 등이 요구되는 수송용 캐스크에 있어서 상기 특징이 나타난다. 이렇게 해서, 150℃에서도 소정의 수분량 및 밀도를 확보할 수 있었다.
또한, 앞서 설명한 바와 같이, 경화체에 수산화칼슘을 함유시키기 위해서는 수산화칼슘 자체를 첨가하는 이외에도, 예를 들어 산화 칼슘을 경화 전의 조성물에 함유시킬 수도 있다. 또한, 경화체에 다양한 알칼리 토류의 수산화물을 함유시킬 수도 있다.
제 1 실시 형태의 콘크리트 캐스크에 있어서, 경화체를 사용하여 이루어진 용기(3)는 그 외주가 외통(4), 저부 뚜껑(5), 플랜지(6), 내통(7) 등의 피복재로 피복됨으로써 외부와 차단되어 있다. 제 1 실시 형태의 뚜껑(2) 및 제 2 실시 형태의 통체(24)도 마찬가지이다. 또한, 상기 외주는 경화체의 일부이기 때문에, 경화체의 적어도 일부(외주)가 피복재로 피복되어 외기와 차단되어 있다. 즉, 경화체는 대기중의 이산화탄소와 접촉하지 않는 공간에 타설된 구조체로 되어 있다.
예를 들어, 경화체를 구성하는 콘크리트중에 함유되어 있는 수산화칼슘은 대기중에 존재하는 이산화탄소와 반응하면, 최종적으로 탄산칼슘이 되어 수분(수소)을 결정으로부터 방출해버려, 장기적인 중성자 차폐 성능이 저하될 우려가 있다(하기 반응식 1 참조).
Ca(OH)2 + CO2 →CaCO3↓+ H2O
이를 방지하기 위해서는, 콘크리트 캐스크의 구조로서, 탄소강, 스테인레스강 등으로 이루어진 내외통, 플랜지 및 저부판으로 밀폐된 공간에 경화체를 마련하여, 적어도 경화체의 외주를 피복재로 피복할 필요가 있다.
여기에서 말하는 외기와 차단된 밀폐 구조란, 이산화탄소를 포함하는 외기가 경화체와 접촉하지 않도록 하는 것으로, 콘크리트 캐스크의 사용 기간 동안에 발생하는 가스를 안전을 위해 외부로 방출하는 릴리프(relief) 밸브를 마련하는 것은 지장없다. 또한, 이산화탄소를 흡착재 등에 의해 흡착시킴으로써, 경화체와 이산화탄소가 직접 접촉하지 않는 구조로 할 수도 있다.
다른 실시 형태
콘크리트 캐스크에 사용되는 시멘트 재료로는 다양한 변형을 생각할 수 있다. 보급되어 있는 포틀랜드 시멘트를 사용하는 것이 가장 일반적이지만, 혼합 시멘트를 사용하여도 상관없다. 또한, 수화열의 발생을 억제하는 관점에서는 저열 포틀랜드 시멘트를 사용하는 것이 바람직하다.
포틀랜드 시멘트에 실리카 함유물을 혼합할 수 있다. 이 실리카 함유물은 각종 슬래그, 실리카퓸, 비산회, 석탄회, 백토, 화산회, 규조토 및 곡식재로 구성된 군에서 선택된 1종류 이상이다. 이 실리카 함유물이 시멘트와 수화 반응(포졸란 반응)하여, 불용성의 안정한 규산 칼슘 등의 화합물을 만든다. 그 때문에, 장기에 걸쳐 강도가 증진되고, 수밀성이나 내구성이 향상된다. 또한, 슬러지 케이크나 돌가루 등의 돌 분쇄 부산물, 건설 발생토, 준설토 처리 슬러지 케이크 및 건설 오니 케이크 등의 건설 부산물, 이들 실리카를 함유하는 산업 폐기물일 수 있다. 이 경우, 더욱 산업 폐기물의 유효 이용을 도모할 수 있다.
또한, 상기 혼합 시멘트로는 본 발명에 있어서 특별히 제한되지는 않지만, 예를 들어 고로 슬래그, 고로 수쇄 슬래그, 고로 서냉 슬래그, 서냉 슬래그, 전로 슬래그, 구리 슬래그, 페로니켈 슬래그, 실리카퓸, 비산회, 석탄회, 백토, 화산회, 규조토 및 곡식재로 구성된 군에서 선택된 1종류 이상과 포틀랜드 시멘트의 혼합물을 그 일례로 들 수 있다.
또한, 상술한 중성자 흡수 재료는 탄화붕소, 붕산, 산화붕소, 페로붕소 또는 붕소 함유 스테인레스강을 사용할 수 있다.
또한, 전열 핀은 구리, 탄소강 및 알루미늄 합금제에 제한되지는 않으며, 예를 들어 스테인레스강으로 구성될 수 있다.
다음으로, 본 발명에 따른 경화체의 제조 방법에 대해서 설명한다.
본 발명의 경화체의 제조 방법은 상기에서 설명한 본 발명에 따른 어느 한 조성물에 적어도 물을 첨가하고, 혼련 및 성형한 후, 120 내지 240℃의 온도 및 80 내지 100%의 습도에서 8시간 이상 양생하는 것을 특징으로 한다. 또한, 바람직하게는 60 내지 120℃의 온도 및 80 내지 100%의 습도에서 24시간 이상 양생하는 것이 바람직하다.
조성물에 물을 첨가하는 이외에, 필요에 따라 다른 재료를 첨가할 수도 있다. 예를 들어, 상술한 실험에서 실시한 바와 같이, 화학 혼화제를 첨가할 수도 있다. 필요에 따라 골재를 첨가하는 것도 생각할 수 있다.
또한, 경화시에는 탈형할 수도 있으며, 형틀을 설치한 채일 수도 있다.
실시예
이하에, 본 발명의 경화체의 제조 방법을 실시예 및 비교예에 의해서 구체적으로 설명한다.
실시예 1
표 2에 나타낸 배합으로 혼련 및 성형한 후, 20℃의 온도에서 48시간 밀봉 경화한 뒤, 90℃의 온도 및 100%의 습도에서 48시간 경화하였다. 그리고, 압축 강 도 및 150℃에서의 성상(함수율 및 밀도)을 측정하였다. 결과를 표 3에 나타낸다.
비교예
비교예 1에서 표 2에 나타낸 배합으로 혼련 및 성형한 후, 20℃의 온도에서 28일간 밀봉 경화하였다. 또한, 비교예 2에서 표 2에 나타낸 배합으로 혼련 및 성형한 후, 20℃의 온도에서 91일간 밀봉 경화하였다. 그리고, 압축 강도 및 150℃에서의 성상(함수율 및 밀도)을 측정하였다. 결과를 표 3에 나타냈다:
단위량(kg/m3)
저열 포틀랜드 시멘트 실리카퓸 수산화칼슘 금속계 재료 화학 혼화제 물
철분 강철 섬유 고성능 AE
감수제		 소포제
907 129 672 513 185 91 16 256

압축강도(Mpa) 150℃에서의 성상
함수율(%) 밀도(g/cm3)
실시예 109 12 2.2
비교예 1 92 12 2.2
비교예 2 112 12 2.2

이상 나타낸 실시예 1, 및 비교예 1 및 2에 따르면, 본 발명에 따른 경화체의 제조 방법에 의해 높은 압축 강도를 실현하면서, 150℃라는 고온 환경하에서 종래와 같은 높은 함수율과 밀도를 보유하는 경화체를 매우 짧은 기간에 제조할 수 있다.
실시예 2
하기 표 4에 나타낸 배합으로 혼련 및 성형한 후, 상온에서의 열전도율 및 150℃ 에서의 성상(함수율 및 밀도)을 측정하였다. 그 결과를 표 6에 나타낸다.
단위량(kg/m3)
저열 포틀랜드 시멘트 실리카퓸 수산화칼슘 금속계 재료 화학 혼화제 물
철분 강철 섬유 고성능 AE
감수제		 소포제
287 32 1131 640 157 94 0.9 281

실시예 3
하기 표 5에 나타낸 배합으로 혼련 및 성형한 후, 상온에서의 열전도율 및 150℃ 에서의 성상(함수율 및 밀도)을 측정하였다. 그 결과를 표 6에 나타낸다.
단위량(kg/m3)
저열 포틀랜드 시멘트 실리카퓸 수산화칼슘 금속계 재료 화학 혼화제 물
구리분 구리 섬유 고성능 AE
감수제		 소포제
287 32 1131 730 179 94 0.9 281
비교예 3
보통 콘크리트로 혼련 및 성형한 후, 상온에서의 열전도율을 측정하였다. 그 결과를 하기 표 6에 나타냈다:

콘크리트 재료의 물성치
150℃에서의 성상 상온 열전도율(w/m·K) 비고*
함수율(%) 밀도(g/cm3)
실시예 2 12.5 2.2 2.0 철 재료 30 질량% 함유
실시예 3 12.9 2.3 8.5 구리 재료 30 질량% 함유
비교예 3 - - 1.2∼1.5 보통 콘크리트
주) 철과 구리의 부피 첨가율은 동일함.
이상 나타낸 실시예 2 및 3, 및 비교예 3에 따르면, 본 발명에 따른 경화체는 모두 보통 콘크리트보다 전열 성능이 우수하고, 첨가하는 금속 재료로서 열전도 특성이 우수한 재료를 첨가하는 경우 경화체의 전열 특성도 마찬가지로 개선됨이 확인된다.
요약하면, 본 발명의 조성물은 포틀랜드 시멘트 또는 이를 포함하는 혼합 시멘트를 포함하는 조성물로서, 수화 반응에 의한 경화 후의 수산화칼슘의 함유율이 15 내지 60 질량%로 되도록 혼합되며, 상기 어느 한 조성물에 입상, 분말상 및 섬유상중 어느 한 형상의 철, 탄소강 및 스테인레스강으로 구성된 군에서 선택된 1종류 이상의 금속 재료가 수화 반응에 의한 경화 후에 10 내지 70 질량%의 함유율로 되도록 혼합된 조성물이다.
또는, 포틀랜드 시멘트 또는 이를 포함하는 혼합 시멘트를 포함하는 조성물로서, 수화 반응에 의한 경화 후의 수산화칼슘의 함유율이 20 내지 50 질량%로 되도록 혼합된다.
또는, 상기 금속 재료가 수화 반응에 의한 경화 후에 30 내지 70 질량%의 함 유율로 되도록 혼합된 조성물이다.
또한, 상기 어느 한 조성물에 있어서, 상기 혼합 시멘트가 고로 슬래그, 고로 수쇄 슬래그, 고로 서냉 슬래그, 서냉 슬래그, 전로 슬래그, 구리 슬래그, 페로니켈 슬래그, 실리카퓸, 비산회, 석탄회, 백토, 화산회, 규조토, 규조토 및 곡식재로 구성된 군에서 선택된 1종류 이상과 포틀랜드 시멘트의 혼합물인 조성물이다.
또한, 상기 어느 한 조성물에 수화 반응에 의한 경화 후에 중성자 흡수 재료가 O.025 내지 10 질량% 함유되도록 혼합된 조성물이다.
또한, 상기 중성자 흡수 재료가 탄화붕소, 붕산, 산화붕소, 페로붕소 함유 스테인레스강으로 구성된 군에서 선택된 1종류 이상인 조성물이다.
또한, 본 발명의 경화체는 상기 어느 하나의 조성물을 사용하여 제조된다.
이외에도, 바닥이 있고 뚜껑이 없는 통형상의 용기 본체와, 이 용기 본체의 상부 개구를 차단가능한 뚜껑으로 구성됨과 동시에, 상기 용기 본체 및 상기 뚜껑의 적어도 한쪽이 상기 경화체를 이용하여 이루어진 콘크리트로 형성되어 있는 콘크리트 캐스크를 제공한다.
또한, 상기 콘크리트 캐스크에 있어서, 상기 경화체로 이루어진 콘크리트제의 상기 용기 본체에는 금속제의 전열 핀이 매설 장비되어 있는 콘크리트 캐스크를 제공한다.
또한, 상기 어느 한 조성물에 적어도 물을 첨가하고, 혼련 및 성형한 후, 120 내지 240℃의 온도 및 80 내지 100%의 습도에서 8시간 이상 양생하는 경화체의 제조 방법을 제공한다.
또는, 상기 어느 한 조성물에 적어도 물을 첨가하고, 혼련 및 성형한 후, 60 내지 120℃의 온도 및 80 내지 100%의 습도에서 24시간 이상 양생하는 경화체의 제조 방법을 제공한다.
상기 과제를 해결하기 위한 본 발명의 조성물은 포틀랜드 시멘트를 포함하는 조성물로서, 수화 반응에 의한 경화 후에 융점 및 분해 온도가 100℃보다 높은 결정체로서의 수분을 유지하는 수산화물의 함유량이 15 질량% 이상으로 되도록 혼합된다.
또는, 상기 수산화물은 순수에 대하여 난용성 또는 불용성을 나타내는 수산화물이다. 또한, 상기 수산화물은 20℃에서 100g의 순수에 대한 용해량이 15g 이하인 수산화물이다.
상기 어느 하나의 조성물에 있어서, 입상, 분말상 및 섬유상중 어느 한 형상의 철, 구리 및 텅스텐으로 구성된 군에서 선택된 1종류 이상의 금속 재료 또는 그의 합금 또는 화합물중에서 선택된 1종 이상이 혼합된 조성물이다.
또는, 상기 금속 재료 또는 그의 합금 또는 화합물중, 철, 철계 합금, 구리 및 구리 합금이 수화 반응에 의한 경화 후에 10 내지 70 질량%의 함유율로 되도록 혼합된다.
또는, 상기 금속 재료 또는 그의 합금 또는 화합물이, 구리, 구리 합금, 텅스텐, 텅스텐 합금 및 텅스텐 화합물로 구성된 군에서 선택된 1종류 이상이다.
또는, 상기 금속 재료 또는 그의 합금 또는 화합물중, 텅스텐, 텅스텐 합금 및 텅스텐 화합물로 구성된 군에서 선택된 1종류 이상이 수화 반응에 의한 경화 후에 10 내지 85 질량%의 함유율로 되도록 혼합된다.
또한, 상기 어느 한 조성물에 있어서, 탄화붕소, 붕산, 산화붕소, 페로붕소 및 붕소 함유 스테인레스강으로 구성된 군에서 선택된 1종류 이상으로 이루어진 중성자 흡수 재료가 수화 반응에 의한 경화 후에 0.025 내지 10 질량% 함유되도록 혼합된 조성물이다.
또한, 상기 어느 한 조성물에 있어서, 추가로 실리카 함유물이 혼합된 조성물이다.
또한, 본 발명의 경화체는 상기 어느 한 조성물을 이용하여 제조한 것이다.
이외에도, 상기 경화체를 이용한 콘크리트 캐스크로서, 상기 경화체의 적어도 일부를 피복재로 피복함으로써 상기 경화체와 외기를 차단하고 있는 콘크리트 캐스크를 제공한다.
또한, 상기 어느 한 조성물에 적어도 물을 첨가하고, 혼련 및 성형한 후, 120 내지 240℃의 온도 및 80 내지 100%의 습도에서 8시간 이상 양생하는 경화체의 제조 방법을 제공한다.
또는, 상기 어느 한 조성물에 적어도 물을 첨가하고, 혼련 및 성형한 후, 60 내지 120℃의 온도 및 80 내지 100%의 습도에서 24시간 이상 양생하는 경화체의 제조 방법을 제공한다.
본 발명의 조성물 및 경화체를 사용함으로써, 높은 수준의 폐기물, 사용 완료 연료 등의 발열체를 수납하는 바스켓, 또는 캐니스터와 콘크리트 캐스크 본체 사이에 제열을 위한 공기 통로를 마련할 필요가 없는 콘크리트 캐스크를 실현할 수 있었다. 그 결과, 내열성 콘크리트를 사용함으로써, 통풍구 개구부가 없기 때문에, 차폐체 결손이 없어 방사선의 누출이 없는, 즉 방사능 저장이 완전하며, 캐니스터가 부식하지 않는다는 높은 안전성을 얻는 동시에, 단순하고 비용이 저렴한 유용한 캐스크를 제공할 수 있었다.
또한, 콘크리트제의 용기 본체에 금속제의 전열 핀을 매설 장비하여 콘크리트 캐스크의 내외통의 전열성을 향상시킬 수 있어 콘크리트의 열전도율이 그다지 좋지 않은 단점을 보충할 수 있으므로, 핀 없이 허용가능한 발열량이 통상적으로 제한되지 않게 되어, 내부에 수납되는 사용 완료 연료의 발열량이 높은 경우에도 콘크리트가 사용가능해지는 이점이 있다.

Claims (25)

  1. 포틀랜드(Portland) 시멘트를 포함하는 조성물로서, 수화 반응에 의한 경화 후에 융점 및 분해 온도가 100℃보다 높은 결정체로서의 수분을 유지하는 수산화물의 함유량이 15 질량% 이상으로 되도록 혼합된 조성물.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 수산화물이 순수에 대하여 난용성 또는 불용성을 나타내는 수산화물인 것을 특징으로 하는 조성물.
  3. 제 2 항에 있어서,
    상기 수산화물은, 20℃에서 100g의 순수에 대한 용해량이 15g 이하인 것을 특징으로 하는 조성물.
  4. 제 1 항에 있어서,
    입상, 분말상 및 섬유상중 어느 한 형상의 철, 구리 및 텅스텐으로 구성된 군에서 선택된 1종류 이상의 금속 재료 및 그의 합금 또는 화합물중에서 선택된 1종류 이상이 혼합된 것을 특징으로 하는 조성물.
  5. 제 4 항에 있어서,
    상기 금속 재료 및 그의 합금 또는 화합물중, 철, 철계 합금, 구리 및 구리 합금으로 구성된 군에서 선택된 1종류 이상이, 수화 반응에 의한 경화 후에 10 내지 70 질량%의 함유율로 되도록 혼합된 것을 특징으로 하는 조성물.
  6. 제 4 항에 있어서,
    상기 금속 재료 및 그의 합금 또는 화합물이, 구리, 구리 합금, 텅스텐, 텅스텐 합금 및 텅스텐 화합물로 구성된 군에서 선택된 1종류 이상인 것을 특징으로 하는 조성물.
  7. 제 4 항에 있어서,
    상기 금속 재료 및 그의 합금 또는 화합물중, 텅스텐, 텅스텐 합금 및 텅스텐 화합물로 구성된 군에서 선택된 1종류 이상이, 수화 반응에 의한 경화 후에 10 내지 85 질량%의 함유율로 되도록 혼합된 것을 특징으로 하는 조성물.
  8. 제 2 항에 있어서,
    탄화붕소, 붕산, 산화붕소, 페로붕소 및 붕소 함유 스테인레스강으로 구성된 군에서 선택된 1종류 이상으로 이루어진 중성자 흡수 재료가 수화 반응에 의한 경화 후에 0.02 내지 10 질량% 함유되도록 혼합된 것을 특징으로 하는 조성물.
  9. 제 1 항에 있어서,
    실리카 함유물이 추가로 혼합된 것을 특징으로 하는 조성물.
  10. 포틀랜드 시멘트를 포함하고, 수화 반응에 의한 경화 후에 융점 및 분해 온도가 100℃보다 높은 결정체로서의 수분을 유지하는 수산화물의 함유량이 15 질량% 이상으로 되도록 혼합된 조성물을 사용하여 제조한 경화체.
  11. 제 1 항에 있어서,
    융점 및 분해 온도가 100℃보다 높은 결정체로서의 수분을 유지하는 수산화물이 수산화칼슘이며, 수화 반응에 의한 경화 후의 수산화칼슘의 함유율이 15 내지 60 질량%이고, 입상, 분말상 및 섬유상중 어느 한 형상의 철, 탄소강 및 스테인레스강으로 구성된 군에서 선택된 1종류 이상의 금속 재료가 수화 반응에 의한 경화 후에 10 내지 70 질량%의 함유율로 되도록 혼합된 것을 특징으로 하는 조성물.
  12. 제 11 항에 있어서,
    상기 수화 반응에 의한 경화 후의 수산화칼슘의 함유율이 20 내지 50 질량%인 것을 특징으로 하는 조성물.
  13. 제 11 항에 있어서,
    상기 금속 재료가 수화 반응에 의한 경화 후에 30 내지 70 질량%의 함유율로 되도록 혼합된 것을 특징으로 하는 조성물.
  14. 제 11 항에 있어서,
    고로 슬래그, 고로 수쇄 슬래그, 고로 서냉 슬래그, 서냉 슬래그, 전로 슬래그, 구리 슬래그, 페로니켈 슬래그, 실리카퓸(silica fume), 비산회, 석탄회, 백토, 화산회, 규조토 및 곡식재로 구성된 군에서 선택된 1종류 이상을 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 조성물.
  15. 제 11 항에 있어서,
    수화 반응에 의한 경화 후에 중성자 흡수 재료가 0.025 내지 10 질량% 함유되도록 혼합된 것을 특징으로 하는 조성물.
  16. 제 15 항에 있어서,
    상기 중성자 흡수 재료가 탄화붕소, 붕산, 산화붕소, 페로붕소 및 붕소 함유 스테인레스강으로 구성된 군에서 선택된 1종류 이상인 것을 특징으로 하는 조성물.
  17. 제 11 항에 기재된 조성물을 사용하여 제조한 경화체.
  18. 바닥이 있고 뚜껑이 없는 통형상의 용기 본체와, 이 용기 본체의 상부 개구를 차단가능한 뚜껑으로 구성됨과 동시에, 상기 용기 본체 및 상기 뚜껑의 적어도 한쪽이, 제 17 항에 기재된 경화체를 사용하여 이루어진 콘크리트로 형성되어 있는 콘크리트 캐스크.
  19. 제 18 항에 있어서,
    상기 경화체로 이루어진 콘크리트제의 상기 용기 본체에는 금속제의 전열 핀이 매설 장비되어 있는 것을 특징으로 하는 콘크리트 캐스크.
  20. 제 11 항에 기재된 조성물로부터 경화체를 제조하는 방법으로서,
    (a) 적어도 물을 첨가하는 단계, (b) 혼련 및 성형하는 단계 및 (c) 120 내지 240℃의 온도 및 80 내지 100%의 습도에서 8시간 이상 양생하는 단계를 포함하는 경화체의 제조 방법.
  21. 제 11 항에 기재된 조성물로부터 경화체를 제조하는 방법으로서,
    (a) 적어도 물을 첨가하는 단계, (b) 혼련 및 성형하는 단계 및 (c) 60 내지 120℃의 온도 및 80 내지 100%의 습도에서 24시간 이상 양생하는 단계를 포함하는 경화체의 제조 방법.
  22. 제 17 항에 기재된 경화체를 사용한 콘크리트 캐스크로서, 상기 경화체의 적어도 일부를 피복재로 피복함으로써 해당 경화체와 외기를 차단하는 콘크리트 캐스크.
  23. 제 10 항에 기재된 경화체를 사용한 콘크리트 캐스크로서, 상기 경화체의 적어도 일부를 피복재로 피복함으로써 해당 경화체와 외기를 차단하는 콘크리트 캐스크.
  24. 포틀랜드 시멘트를 포함하고, 수화 반응에 의한 경화 후에 융점 및 분해 온도가 100℃보다 높은 결정체로서의 수분을 유지하는 수산화물의 함유량이 15 질량% 이상으로 되도록 혼합된 조성물로부터 경화체를 제조하는 방법으로서,
    (a) 적어도 물을 첨가하는 단계, (b) 혼련 및 성형하는 단계 및 (c) 120 내지 240℃의 온도 및 80 내지 100%의 습도에서 8시간 이상 양생하는 단계를 포함하는 경화체의 제조 방법.
  25. 포틀랜드 시멘트를 포함하고, 수화 반응에 의한 경화 후에 융점 및 분해 온도가 100℃보다 높은 결정체로서의 수분을 유지하는 수산화물의 함유량이 15 질량% 이상으로 되도록 혼합된 조성물로부터 경화체를 제조하는 방법으로서,
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