KR100944742B1 - 플렉시블 프린트 배선판용 기재를 가지는 접착 시트 및 그 제조 방법, 다층 플렉시블 프린트 배선판, 및 플렉스 리지드 프린트 배선판 - Google Patents

플렉시블 프린트 배선판용 기재를 가지는 접착 시트 및 그 제조 방법, 다층 플렉시블 프린트 배선판, 및 플렉스 리지드 프린트 배선판 Download PDF

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다쓰오 요네모토
도모아키 사와다
이쿠오 다카하시
히데시 도미타
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파나소닉 전공 주식회사
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Abstract

본 발명은, 플렉시블 프린트 배선판용 기재를 가지는 접착 시트로서, 다층 플렉시블 프린트 배선판 또는 플렉스 리지드 프린트 배선판의 가공 시, 수지 조성물의 파티클이 발생하지 않으며, 높은 강성을 가지고, 성형성이 우수하고, 가공이 용이한 접착 시트를 제공한다. 본 발명의 접착 시트는, 폴리이미드 수지로 이루어진 플렉시블 프린트 배선판의 접합에 이용되며, 직포 또는 부직포인 기재, 및 수지 조성물로 이루어진다. 상기 수지 조성물은, (a) 하나의 분자 중에 2개 이상의 에폭시기를 가지는 에폭시 수지, (b) 상기 (a)성분인 에폭시 수지와 공통 용매에 분산 가능하며, 수 평균 분자량이 2,000 이상 10,000 미만인 폴리카르보디이미드 수지, 및 (c) 이미다졸계 경화제를 필수 성분으로서 함유한다. 상기 (a)성분과 상기 (b)성분의 질량비는 80:20∼20:80의 범위이다.
다층 플렉시블 프린트 배선판, 접착 시트, 플렉스 리지드 프린트 배선판, 폴리이미드, 파티클

Description

플렉시블 프린트 배선판용 기재를 가지는 접착 시트 및 그 제조 방법, 다층 플렉시블 프린트 배선판, 및 플렉스 리지드 프린트 배선판 {ADHESIVE SHEET WITH BASE FOR FLEXIBLE PRINTED WIRING BOARDS, PRODUCTION METHOD THEREFOR, MULTILAYER FLEXIBLE PRINTED WIRING BOARD AND FLEX-RIGID PRINTED WIRING BOARD}
본 발명은, 플렉시블 프린트 배선판의 접합에 이용되는 접착 시트 및 그 제조 방법에 관한 것이며, 아울러, 상기 접착 시트를 사용하여 얻어지는 다층 플렉시블 프린트 배선판 및 플렉스 리지드 프린트 배선판에 관한 것이다.
종래의 다층 플렉시블 프린트 배선판은, 예컨대, 다음과 같은 방법으로 제조된다. 즉, 양면에 동박이 클래딩(cladding)된 폴리이미드 수지로 이루어진 플렉시블 기판 재료의 양측 동박을 각각 패턴 에칭하여 내층 회로를 형성한 다음, 이 양측의 내층 회로 형성면 전체에, 폴리이미드 수지로 이루어진 커버레이(coverlay)를 각각 압착함으로써, 플렉시블 프린트 배선판을 제작한다. 그리고, 이 플렉시블 프린트 배선판의 양면에 접착제를 도포하고, 한쪽 면에 동박이 클래딩된 외층 플렉시블 기판을 접합한 다음, 가압 가공에 의해 압착함으로써, 전자 부품을 탑재하기 위한 다층부가 형성되며, 이로써, 다층 플렉시블 프린트 배선판을 얻을 수 있다.
한편, 플렉스 리지드 프린트 배선판은, 예컨대, 다음과 같은 방법으로 제조된다. 즉, 기재에 수지를 함침시켜 얻어지는 프리프레그(prepreg)를 적층하여, 리지드 기판 재료를 제작한다. 그리고, 이 리지드 기판 재료를, 전술한 방법으로 제작되는 플렉시블 프린트 배선판에 접착제를 개재시켜 접합하는 동시에 적층함으로써, 플렉스 리지드 프린트 배선판을 얻을 수 있다.
여기서, 전술한 바와 같이 폴리이미드 수지로 이루어진 플렉시블 프린트 배선판의 접합에 이용되는 접착제로서는, 예를 들면, 에폭시 수지를 변성시켜 필름화한 접착제(일본특허 제3506413호 공보에 기재되어 있음), 또는 에폭시 수지를 기재에 함침시킨 다음, 건조하여 얻어지는 접착제가 이용된다.
그러나, 상기와 같은 필름 형태의 접착제(본딩 시트)나, 에폭시 수지를 기재에 함침시킨 다음, 건조하여 얻어지는 접착제는 모두 문제가 있다. 전자의 접착제는 강성이 없다는 문제점이 있고, 후자의 접착제는 천공이나 라우터 가공(routering) 시, 반경화 상태의 에폭시 수지의 파티클이 떨어지기 쉽고, 빌드-업(build-up) 시에 상기 파트클이 힌지(hinge)의 커버레이 부분 등에 비산하여, 타흔(dent) 발생의 원인이 된다는 문제점이 있다.
그러므로, 파티클의 발생이 적은 열가소성 폴리이미드 등의 접착제를 사용하는 것 역시 고려할 수 있지만, 상기 열가소성 접착제를 다층 플렉시블 프린트 배선판에 사용하는 경우에는 상기 접착제의 강성이 낮아져서, 정밀도가 높은 가공을 수행하기에 곤란하며, 아울러, 높은 성형 온도를 요하기 때문에, 제조 공정이 제한된다.
전술한 종래 기술의 문제점을 해결하기 위하여 본 발명의 목적은, 플렉시블 프린트 배선판용 기재를 가지는 접착 시트로서, 다층 플렉시블 프린트 배선판 또는 플렉스 리지드 프린트 배선판의 가공 시, 수지 조성물의 파티클이 발생하지 않으며, 높은 강성을 가지고, 성형성이 우수하고, 가공이 용이한 접착 시트, 및 상기 접착 시트의 제조 방법을 제공하는 것이며, 본 발명의 다른 목적은, 구부리는 (bending) 경우에도 수지 조성물의 파티클이 발생하지 않고, 높은 강성을 가지는 다층 플렉시블 프린트 배선판 및 플렉스 리지드 프린트 배선판을 제공하는 것이다.
즉, 본 발명의 플렉시블 프린트 배선판용 기재를 가지는 접착 시트는, 폴리이미드 수지로 이루어진 플렉시블 프린트 배선판의 접합에 이용되는 접착 시트로서, 상기 접착 시트는, 직포 또는 부직포인 기재 및 수지 조성물로 이루어지고, 상기 수지 조성물은, (a) 하나의 분자 중에 2개 이상의 에폭시기를 가지는 에폭시 수지, (b) 상기 (a)성분인 에폭시 수지와 공통 용매에 분산 가능하며, 수 평균 분자량이 2,000 이상 10,000 미만인 폴리카르보디이미드 수지, 및 (c) 이미다졸계 경화제를 필수 성분으로서 함유하며, 상기 (a)성분과 상기 (b)성분의 질량비가 80:20∼20:80의 범위인 것을 특징으로 한다.
본 발명의 플렉시블 프린트 배선판용 기재를 가지는 접착 시트를 사용하는 경우에는 파티클이 발생하는 것을 방지할 수 있고, 높은 강성을 얻을 수 있으며, 아울러, 보이드(void)의 발생을 방지하여, 높은 성형성을 얻을 수 있다.
상기 직포로서는 유리 섬유 직물(glass cloth)을 사용하는 것이 바람직하다. 또한, 상기 부직포로서는 유리 부직포 또는 유기 섬유를 사용하는 것이 바람직하다. 이 경우에는 상기 접착 시트의 강성을 더욱 향상시킬 수 있다.
또한, 본 발명은, 상기 플렉시블 프린트 배선판용 기재를 가지는 접착 시트를 사용하여, 폴리이미드 수지로 이루어진 플렉시블 프린트 배선판에 외층(外層) 플렉시블 기판을 접합하여 이루어진 다층 플렉시블 프린트 배선판을 제공한다. 이 경우에는, 구부려도, 수지 조성물의 파티클이 쉽게 발생하지 않으며, 아울러, 높은 강성을 얻을 수 있다. 또한, 상기 다층 플렉시블 프린트 배선판은 높은 유리 전이점을 가지고, 흡수율(吸水率) 또한 낮으므로, 높은 신뢰성을 얻을 수 있다.
아울러, 본 발명은, 상기 플렉시블 프린트 배선판용 기재를 가지는 접착 시트를 사용하여, 폴리이미드 수지로 이루어진 플렉시블 프린트 배선판에 외층(外層) 적층판을 접합하여 이루어지는 플렉스 리지드 프린트 배선판을 제공한다. 이 경우, 가요성을 가지는 부분에서 구부려도, 수지 조성물의 파티클이 쉽게 발생하지 않으며, 아울러, 높은 강성을 얻을 수 있다. 또한, 상기 플렉스 리지드 프린트 배선판은 높은 유리 전이점을 가지고, 흡수율 또한 낮으므로, 높은 신뢰성을 얻을 수 있다.
본 발명의 또 다른 목적은, 하기 공정에 특징을 가지는, 플렉시블 프린트 배선판용 기재를 가지는 접착 시트의 제조 방법을 제공하는 것이다.
즉, 본 발명의 접착 시트의 제조 방법은, 폴리이미드 수지로 이루어진 플렉시블 프린트 배선판의 접합에 이용되는 접착 시트의 제조 방법으로서, (a) 하나의 분자 중에 2개 이상의 에폭시기를 가지는 에폭시 수지, (b) 상기 (a)성분인 에폭시 수지와 공통 용매에 분산 가능하며, 수 평균 분자량이 2,000 이상 10,000 미만인 폴리카르보디이미드 수지, 및 (c) 이미다졸계 경화제를 필수 성분으로서 함유하는 수지 조성물을 상기 용매에 분산시켜, 바니쉬(varnish)를 제조하고, 상기 바니쉬를 직포 또는 부직포 기재에 함침시킨 후, 건조시키는 단계를 포함하는 것을 특징으로 한다. 상기 제조 방법에 의하면, 파티클이 발생하는 것을 방지할 수 있고, 높은 강성 및 성형성을 가지는 접착 시트를 얻을 수 있다.
본 발명의 다른 특징 및 효과에 대해서는, 하기 발명을 실시하기 위한 최선의 형태로부터 보다 명확하게 이해될 것이다.
(발명을 실시하기 위한 최선의 형태)
이하, 바람직한 실시 형태를 기초로 하여, 본 발명에 대해 상세하게 설명한다.
본 발명에 따른 플렉시블 프린트 배선판용 기재를 가지는 접착 시트(이하, 간단히 「접착 시트」라고도 칭함)는 폴리이미드 수지로 이루어진 플렉시블 프린트 배선판의 접합에 이용된다. 여기서, 폴리이미드 수지로 이루어진 플렉시블 프린트 배선판이란, 가요성 및 절연성이 있는 폴리이미드 필름의 표면에 회로 패턴을 형성한 배선판을 의미한다.
상기 접착 시트는, 직포 또는 부직포인 기재 및 수지 조성물로 이루어지며, 상기 수지 조성물은 이하에 상세하게 설명할 (a)성분∼(c)성분을 필수 성분으로서 함유한다.
본 발명에서 상기 (a)성분으로서는, 하나의 분자 중에 2개 이상의 에폭시기를 가지는 에폭시 수지를 사용한다. 이 같은 에폭시 수지로서는 종래부터 공지된 것을 사용할 수 있으며, 적층판에 사용되는 것이라면, 특별히 한정되지는 않는다. 본 발명에 사용 가능한 에폭시 수지를 구체적으로 예시하면, 비스페놀 A형 에폭시 수지, 비스페놀 F형 에폭시 수지, 비스페놀 S형 에폭시 수지, 나프탈렌형 에폭시 수지, 바이페닐(biphenyl)형 에폭시 수지, 페놀 노볼락형 에폭시 수지, 크레졸 노볼락형 에폭시 수지, 이소시아누레이트형 에폭시 수지, 히단토인(hydantoin)형 에폭시 수지, 지환식 에폭시 수지(alicyclic epoxy resin), 바이페닐형 에폭시 수지, 다관능형 에폭시 수지, 브롬화 에폭시 수지, 인 변성 에폭시 수지 등을 들 수 있으며, 이들 에폭시 수지를 각각 단독으로 사용하거나, 또는 혼합하여 사용할 수 있다.
또한, 상기 에폭시 수지의 에폭시기 수로서는, 하나의 에폭시 수지 분자 중에 에폭시기가 2개 이상이라면, 특별히 제한되는 것은 아니지만, 제조를 고려하면, 에폭시기가 5개 이하인 에폭시 수지를 사용하는 것이 바람직하다. 그리고, 상기 에폭시 수지가 분자량 분포를 가지기 때문에, 상기 에폭시기 수는 하나의 분자 당 에폭시기의 평균 개수를 의미한다.
본 발명에서 상기 (b)성분으로서는, 입자 형상의 폴리카르보디이미드 수지를 사용한다. 이 같은 폴리카르보디이미드 수지를 예시하면, 일본 특개소51-61599호 공보에 기재되어 있는 방법, L. M. Alberin 등의 방법(J. Appl. Polym. Sci., 21, 1999(1977)), 또는 일본 특개평2-292316호 공보 등에 기재되어 있는 방법 등에 의해 제조할 수 있는 폴리카르보디이미드 수지, 즉, 유기 폴리이소시아네이트로부터 이소시아네이트의 카르보디이미드화를 촉진하는 촉매의 존재 하에 제조할 수 있는 폴리카르보디이미드 수지 중 하나 또는 이들의 혼합물을 들 수 있다.
전술한 방법에서, 폴리카르보디이미드 수지의 합성 원료인 상기 유기 폴리이소시아네이트를 예시하면, 방향족 폴리이소시아네이트, 지방족 폴리이소시아네이트, 지환족 폴리이소시아네이트나 이들의 혼합물을 사용할 수 있으며, 본 발명에 사용 가능한 유기 폴리이소시아네이트를 구체적으로 예시하면, 2,4-톨릴렌 디이소시아네이트, 2,6-톨릴렌 디이소시아네이트, 2,4-톨릴렌 디이소시아네이트와 2,6-톨릴렌 디이소시아네이트의 혼합물, 미정제(crude) 톨릴렌 디이소시아네이트, 미정제 메틸렌 디페닐 디이소시아네이트, 4,4',4"-트리페닐메틸렌 트리이소시아네이트, 자일렌 디이소시아네이트, m-페닐렌 디이소시아네이트, 나프틸렌-1,5-디이소시아네이트, 4,4'-바이페닐렌 디이소시아네이트, 4,4'-디페닐메탄 디이소시아네이트(MDI), 3,3'-디메톡시-바이페닐 디이소시아네이트, 3,3'-디메틸디페닐메탄-4,4'-디이소시아네이트, 테트라메틸자일렌 디이소시아네이트, 헥사메틸렌 디이소시아네이트, 이소포론 디이소시아네이트, 4,4'-디사이클로헥실메탄 디이소시아네이트 등, 또는 이들의 혼합물을 들 수 있다.
특히, 내열성이나 반응성을 고려하면, 본 발명에 사용되는 폴리카르보디이미드 수지의 합성 원료인 상기 유기 폴리이소시아네이트가 방향족 폴리이소시아네이트인 것이 바람직하다. 상기 「방향족 폴리이소시아네이트」란, 벤젠환에 직접 결합되어 있는 이소시아네이트기가 하나의 분자 중에 2개 이상 존재하는 이소시아네이트를 의미한다. 특히, 재료의 범용성이 높다는 점에서 바람직하게 사용되는 방향족 폴리이소시아네이트를 예시하면, 4,4'-디페닐메탄 디이소시아네이트(MDI) 또는 톨릴렌 디이소시아네이트(TDI)를 들 수 있다.
상기 유기 폴리이소시아네이트로부터의 폴리카르보디이미드 수지의 합성은, 이소시아네이트의 카르보디이미드화를 촉진하는 촉매의 존재 하에 수행되며, 본 발명에 사용 가능한 카르보디이미드화 촉매를 예시하면, 1-페닐-2-포스폴렌(phospholene)-1-옥사이드, 3-메틸-1-페닐-2-포스폴렌-1-옥사이드, 1-에틸-2-포스폴렌-1-옥사이드 및 1-메틸-2-포스폴렌-1-옥사이드 등의 인 화합물을 들 수 있 으며, 특히 바람직한 것을 예시하면, 3-메틸-1-페닐-2-포스폴렌-1-옥사이드를 들 수 있다.
상기 유기 폴리이소시아네이트로부터의 폴리카르보디이미드 수지의 합성은 용매를 이용하지 않고서 수행할 수도 있지만, 적당한 용매 중에서 수행할 수도 있다. 상기 폴리카르보디이미드 수지의 합성에 사용 가능한 용매를 예시하면, 테트라하이드로퓨란(tetrahydrofuran), 1,3-디옥산, 디옥솔란(dioxolan) 등의 지환식 에테르; 벤젠, 톨루엔, 자일렌, 에틸벤젠 등의 방향족 탄화수소; 클로로벤젠, 디클로로벤젠, 트리클로로벤젠, 퍼클렌(perclene), 트리클로로에탄, 디클로로에탄 등의 할로겐화 탄화수소, 또는 사이클로헥사논이나 메틸 에틸 케톤 등을 들 수 있고, 폴리카르보디이미드 수지와 상기 (a) 에폭시 수지 성분이 분산 가능한 공통 용매를 사용하는 것이, 일단 상기 폴리카르보디이미드 수지를 용매로부터 분리하지 않은 상태에서 바니쉬를 제조할 수 있다는 점에서 바람직하다. 바람직하게 사용 가능한 용매를 예시하면, 톨루엔, 메틸 에틸 케톤, 사이클로헥사논 등을 들 수 있다.
상기 폴리카르보디이미드 수지 합성 반응에서의 반응 온도는 특별히 한정되는 것은 아니지만, 예를 들면, 40℃∼용매의 비점까지인 것이 바람직하고, 원료인 유기 폴리이소시아네이트의 농도는, 용매를 포함하는 카르보디이미드화 반응 개시 시의 전체량에 대해서 5∼50 질량%, 바람직하게는 10∼35 질량%이다. 상기 유기 폴리이소시아네이트의 농도가 5 질량% 미만인 경우에는 상기 폴리카르보디이미드 수지의 합성에 시간이 소요되어, 비경제적이므로 바람직하지 않고, 한편, 상기 유기 폴리이소시아네이트의 농도가 50 질량%를 초과하는 경우에는 합성 중에 반응계가 겔화될 우려가 있어, 바람직하지 않다.
또한, 상기 폴리카르보디이미드 수지는 수 평균 분자량이 2,000 이상, 10,000 미만이어야 한다. 상기 폴리카르보디이미드 수지의 수 평균 분자량이 2,000 미만인 경우에는 파티클이 쉽게 발생할 수 있고, 상기 수 평균 분자량이 10,000 이상인 경우에는 바니쉬의 점도가 상승하고, 기재에 대한 함침성이 저하되거나, 또는 보이드가 발생하여, 성형성이 저하된다.
잔존 이소시아네이트의 카르보디이미드화 반응으로 인한 보이드의 발생이 관찰되는 경우, 본 발명에 사용되는 폴리카르보디이미드 수지로서는, 필요에 따라, 상기 카르보디이미드 화합물의 말단 이소시아네이트와 반응하는 화합물, 예컨대, 모노이소시아네이트 등을 말단 봉지제(terminal sealing agent)로서 사용하여, 적절한 중합도로 제어한 것을 사용할 수 있다.
상기 말단 봉지제로서 사용 가능한 모노이소시아네이트를 예시하면, 페닐이소시아네이트, (오르토, 메타, 파라)-톨릴이소시아네이트, 디메틸페닐 이소시아네이트, 사이클로헥실 이소시아네이트, 메틸 이소시아네이트 등을 들 수 있다.
또한, 전술한 화합물 외에도, 말단 봉지제로서 말단 이소시아네이트와 반응 가능한 화합물을 예시하면, 지방족 화합물, 방향족 화합물, 지환족 화합물을 들 수 있고, 이들 화합물을 구체적으로 예시하면, -OH기를 가지는 메탄올, 에탄올, 페놀, 사이클로헥산올, N-메틸에탄올아민, 폴리에틸렌 글리콜 모노메틸 에테르, 폴리프로필렌 글리콜 모노메틸 에테르 등; -NH2기를 가지는 부틸아민, 사이클로헥실아민 등; -COOH기를 가지는 프로피온산, 벤조산, 사이클로헥산 카르복시산 등; -SH기를 가지는 에틸 메르캅탄, 알릴 메르캅탄, 티오페놀 등이나, -NH 알킬 말단을 가지는 화합물을 들 수 있다.
일본특허 제3506413호 공보에도 기재되어 있는 바와 같이, 상기 폴리카르보디이미드 수지와 상기 에폭시 수지의 혼합에 의해 얻어진 혼합물은 필름상 형태를 가질 수 있으며, 이러한 형태의 혼합물을 이용함으로써, 접착 시트의 가요성을 개선할 수 있고, 가요성이 개선됨에 따라, 천공 또는 라우터 가공 시, 접착 시트의 엣지로부터 수지의 파티클이 떨어져 나가는 것을 감소시킬 수 있다.
상기 (a)성분 및 상기 (b)성분의 수지가 모두 분산될 수 있는 공통 용매를 예시하면, 톨루엔, 메틸 에틸 케톤, 사이클로헥사논 등을 들 수 있고, 이들 용매를 각각 1종만 사용하거나, 2종 이상의 혼합 용매로서 사용할 수 있다. 상기 폴리카르보디이미드 수지와 상기 에폭시 수지가 모두 분산될 수 있는 공통 용매를 사용하는 경우에는, 상기 (a)성분 및 상기 (b)성분의 수지를 혼합하여, 상기 기재에 함침시키기 위한 바니쉬를 제조할 때, 상기 에폭시 수지와 상기 폴리카르보디이미드 수지가 분리되지 않고, 상용성이 높은 바니쉬를 얻을 수 있는 한편, 상기 (a)성분 중에 상기 (b)성분이 포획된 입자상 결정이 얻어진다. 그리고, 전술한 바와 같이 제조된 바니쉬를 사용함으로써, 그리고, 이같이 하여 조제 되는 바니쉬를 사용함으로써, 다른 에폭시 수지나 경화제 등을 병용하는 경우에도 상기 폴리카르보디이미드 수지와의 부반응이 일어나지 않으므로, 바니쉬는 장기간 동안 안정하다. 한편, 부반응이 일어나는 경우에는 바니쉬의 증점 또는 겔화로 인해, 상기 바니쉬를 기재에 함침시키기 어려울 수 있다.
전술한 바와 같이 제조되는 바니쉬를 사용하여 접착 시트를 제조하는 경우에는, 상기 바니쉬에 의해 형성되는 접착 수지층 내에서 상기 에폭시 수지와 상기 폴리카르보디이미드 수지가 분리되지 않고, 균일한 상태로 존재하기 때문에, 균질한 접착 시트를 얻을 수 있다.
또한, 본 발명에서 상기 (a)성분과 상기 (b)성분의 질량비는 80:20∼20:80이어야 한다. 상기 (b)성분인 폴리카르보디이미드 수지의 배합량이, 상기 (a)성분인 에폭시 수지와 상기 (b)성분의 합계량에 대해서 20 질량% 미만인 경우에는, 가공 시, 수지의 파티클이 발생하는 것을 방지할 수 없고, 상기 배합량이 80 질량%를 초과하는 경우에는 성형성을 확보하기 어렵다.
본 발명에서 상기 (c)성분으로서는, 상기 수지 조성물을 경화시키기 위해 이미다졸계 경화제를 사용한다. 본 발명에 사용 가능한 이미다졸계 경화제로서는, 에폭시 수지의 경화제라면 특별히 한정되는 것은 아니지만, 예를 들면, 2-에틸-4-메틸이미다졸(2E4MZ), 2-페닐이미다졸(2PZ), 2-페닐-4-메틸-5-하이드록시메틸이미다졸(2P4MHZ) 등을 사용할 수 있다. 상기 이미다졸계 경화제의 배합량은 적절히 설정할 수 있다.
본 발명의 수지 조성물은 전술한 (a)성분∼(c)성분을 필수 성분으로서 함유하지만, 상기 수지 조성물의 제조 시, 난연조제 또는 증점제 등의 기능을 가지는 첨가제(충전재)를 첨가할 수도 있다. 본 발명에 사용 가능한 첨가제로서는 특별히 한정되지는 않지만, 예를 들면, 실리카 분말; 수산화 알루미늄, 수산화 마그네슘 등의 금속 수화물의 분말; 탈크, 클레이 등의 점토 광물의 분말을 포함하는 무기 충전재 등을 사용할 수 있다. 상기 첨가제를 단독으로 사용할 수도 있고 , 2종 이상 혼합하여 사용할 수도 있다. 상기 첨가제의 배합량은 적절히 설정할 수 있다.
본 발명의 접착 시트는 다음과 같이 제조될 수 있다.
먼저, 전술한 (a)성분∼(c)성분을 배합하고, 필요한 경우, 제막화제(flim-forming agent) 등의 첨가제를 첨가하여, 수지 조성물의 바니쉬를 제조한다. 그런 다음, 상기 바니쉬를 기재, 즉, 직포 또는 부직포에 함침시킨다. 이 때, 수지 함유율은 본 발명의 접착 시트 전체량에 대해서 30∼80 질량%로 설정할 수 있다. 바니쉬가 함침된 기재를, 예컨대, 130∼180℃의 온도에서 2∼20분간 가열하여, 용매를 제거하고, 건조시키는 한편, 반경화 상태(B 스테이지화)가 되도록 함으로써, 접착 시트를 얻을 수 있다.
상기 기재로서 직포를 사용하는 경우에는 유리 섬유 직물을 사용하는 것이 바람직하다. 유리 섬유 직물은 다른 직포에 비해 높은 강성을 가지기 때문에, 접착 시트의 강성을 더욱 향상시킬 수 있다. 한편, 상기 기재로서 부직포를 사용하는 경우에는 유리 부직포(유리 페이퍼) 또는 유기 섬유를 사용하는 것이 바람직하다. 상기 유리 부직포 및 유기 섬유는 다른 부직포보다 높은 강성을 가지기 때문에, 접착 시트의 강성을 더욱 향상시킬 수 있다. 또한, 본 발명에 사용 가능한 유기 섬유로서는 특별히 한정되는 것은 아니지만, 예를 들면, 아라미드 섬유(aramid fiber), 폴리에스테르 섬유, 폴리이미드 섬유, 폴리아크릴 섬유 등을 사용할 수 있다. 상기 직포 또는 부직포의 두께는 0.2 ㎜ 이하인 것이 바람직하다.
본 발명에서는 전술한 기재를 사용함으로써, 종래의 필름 형태의 본딩 시트보다 높은 강성을 가지는 접착 시트를 얻을 수 있으며, 배선판의 가공이 용이해진다. 본 발명의 접착 시트를 사용하는 경우에는, 천공 또는 라우터 가공 시, 수지의 파티클이 발생하는 것을 방지할 수 있고, 성형 시, 보이드의 발생을 방지하여 성형성이 향상될 수 있으며, 아울러, 성형 후에는 높은 강성을 얻을 수 있다. 특히, 이하에 설명할 다층 플렉시블 프린트 배선판이나 플렉스 리지드 프린트 배선판에서 다층부의 층 수를 증가시키는 경우에도, 본 발명의 접착 시트를 사용함으로써, 가요성을 가지는 부분에 필요한 높은 강성을 충분히 확보할 수 있다.
이하, 전술한 바와 같이 얻어진 접착 시트를, 폴리이미드 수지로 이루어진 플렉시블 프린트 배선판의 접합에 이용하는 경우에 대한 구체적인 예를 설명한다.
도 1은, 본 발명에 따른 접착 시트(7)를 사용하여 제조된 다층 플렉시블 프린트 배선판(1)의 일례를 도시한 도면이다. 본 발명에서, 다층 플렉시블 프린트 배선판(1)이란, 폴리이미드 수지 등과 같은 가요성이 있는 수지로 이루어진 플렉시블 기판만을 다층화한 것을 의미하며, 다층 플렉시블 프린트 배선판(1)은, 접착 시트(7)를 사용하여, 폴리이미드 수지로 이루어진 플렉시블 프린트 배선판(5)에 외층(外層) 플렉시블 기판(6)을 접합함으로써 제조될 수 있다.
보다 구체적으로 설명하면, 폴리이미드 필름 등의 폴리이미드 수지로 이루어진 플렉시블 기판 재료(2)의 양면에 내층 회로(3)를 형성하고, 양면의 내층 회로(3)를 스루 홀(through hole)(10)을 통해 서로 전기적으로 접속시킨 후, 플렉시블 기판 재료(2)의 표면을, 폴리이미드 수지로 이루어진 커버레이(4)로 피복함으로써, 플렉시블 프린트 배선판(5)을 제작할 수 있다. 본 발명에서, 커버레이(4)는 특별히 이용하지 않아도 된다.
그리고, 접착 시트(7)를 사용하여, 폴리이미드 수지로 이루어진 외층 플렉시블 기판(6)을 플렉시블 프린트 배선판(5)에 접합함으로써, 외층 플렉시블 프린트 배선판(1)을 얻을 수 있다. 여기서, 외층 플렉시블 기판(6)은, 폴리이미드 필름 등의 폴리이미드 수지로 이루어진 플렉시블 기판 재료(11)의 양면에 외층 회로(12)를 형성하고, 양면의 외층 회로(12)를 스루 홀(13)을 통해 서로 전기적으로 접속시킨 후, 플렉시블 기판 재료(11)의 한쪽 면을 폴리이미드 수지로 이루어진 플렉시블 기판 재료(14)로 피복함으로써 제작된다. 그리고, 외층 플렉시블 기판(6)을 접합한 다음, 내층 회로(3)와 외층 회로(12) 사이를 스루 홀(18)을 통해 전기적으로 접속시킨다. 또한, 도 1에 도시된 바와 같이, 플렉시블 프린트 배선판(5)에 외층 플렉시블 기판(6)이 복수 개의 부분에서 접합되도록 할 수도 있다. 이와 같이 하면, 외층 플렉시블 기판(6)이 접합되어 있는 부분에는 다층부(8)가 형성되고, 한편, 외층 플렉시블 기판(6)이 접합되어 있지 않고, 플렉시블 프린트 배선판(5)이 외부에 노출되어 있는 부분에는 가요성을 가지는 부분(9)이 형성된다.
전술한 바와 같이, 접착 시트(7)의 양면은 모두 폴리이미드 수지와 접한다. 즉, 접착 시트(7)의 한쪽 면은, 커버레이(4)를 구성하는 폴리이미드 수지와 접하고, 다른쪽 면은, 외층 플렉시블 기판(6)을 구성하는 폴리이미드 수지와 접한다. 한편, 커버레이(4)를 이용하지 않는 경우, 접착 시트(7)의 한쪽 면은, 플렉시블 기판 재료(2)를 구성하는 폴리이미드 수지와 접한다. 또한, 도 1에 도시된 바와 같이, 복수 개의 다층부(8) 사이에, 가요성을 가지는 부분(9)이 형성되어 있는 경우에는, 다층 플렉시블 프린트 배선판(1)을 가요성 부분(9)에서 구부릴 수 있으며, 특히, 본 발명의 접착 시트(7)를 사용하여 제조된 다층 플렉시블 프린트 배선판(1)을 구부리는 경우라도, 수지의 파티클이 쉽게 발생하지 않고, 보이드의 발생이 방지되며, 높은 강성을 얻을 수 있다.
도 2는, 본 발명의 접착 시트(27)를 사용하여 제조된 플렉스 리지드 프린트 배선판(21)의 일례를 도시한 도면이다. 본 발명에서 플렉스 리지드 프린트 배선판(21)이란, 폴리이미드 수지 등과 같은 가요성이 있는 수지로 이루어진 플렉시블 기판, 및 유리 에폭시 등과 같은 유연성이 없는 리지드 기판을 다층화한 것을 의미하며, 플렉스 리지드 프린트 배선판(21)은, 상기 접착 시트(27)를 사용하여, 폴리이미드 수지로 이루어진 플렉시블 프린트 배선판(25)에 외층(外層) 적층판(26)을 접합함으로써 제조할 수 있다.
보다 구체적으로 설명하면, 도 1의 경우와 마찬가지로, 폴리이미드 필름 등의 폴리이미드 수지로 이루어진 플렉시블 기판 재료(22)의 양면에 내층 회로(23)를 형성한 다음, 플렉시블 기판 재료(22)의 표면을 폴리이미드 수지로 이루어진 커버레이(24)로 피복하여, 플렉시블 프린트 배선판(25)을 제작할 수 있다. 본 발명에서 커버레이(24)는 특별히 이용하지 않아도 된다.
그리고, 접착 시트(27)를 사용하여, 플렉시블 프린트 배선판(25)에 외층 적층판(26)을 접합함으로써, 플렉스 리지드 프린트 배선판(21)을 얻을 수 있다. 여기서, 상기 외층 적층판(26)은, 유리 섬유 직물 등의 기재에 에폭시 수지 등과 같은 수지를 함침 및 건조시킨 적층판을 복수 개 적층한 다음, 적층된 적층판의 양면에 동박 등의 금속박을 포개어 놓고, 가열하면서 가압 성형한 후, 에칭에 의해 외층 회로(30)를 형성함으로써 제작될 수 있다. 또한, 빌드-업법에 의해, 외층 적층판(26)의 층 수를 적당히 증가시킬 수도 있다. 외층 적층판(26)을 접합한 후, 내층 회로(23)와 외층 회로(30) 사이를 스루 홀(31)을 통해 전기적으로 접속한다. 또한, 도 2에 도시된 바와 같이, 플렉스 리지드 프린트 배선판(21)을 제조할 때에는 플렉시블 프린트 배선판(25)에 외층 적층판(26)이 복수 개의 부분에서 접합되도록 한다. 이렇게 하여, 외층 적층판(26)이 접합되어 있는 부분에는 리지드 다층부(28)를 형성하고, 한편, 외층 적층판(26)이 접합되어 있지 않고, 플렉시블 프린트 배선판(25)이 외부에 노출되어 있는 부분에는 가요성을 가지는 부분(29)이 형성된다.
전술한 바와 같이, 접착 시트(27)의 적어도 한쪽 면은 폴리이미드 수지와 접한다. 즉, 접착 시트(27)의 한쪽 면은, 커버레이(24)를 구성하는 폴리이미드 수지와 접하고, 다른쪽 면은, 외층 적층판(26)을 구성하는 에폭시 수지 등의 수지와 접한다. 한편, 커버레이(24)를 이용하지 않는 경우, 접착 시트(27)의 한쪽 면은, 플렉시블 기판 재료(22)를 구성하는 폴리이미드 수지와 접한다. 또한, 도 2에 도시된 바와 같이, 복수 개의 다층부(28) 사이에, 가요성을 가지는 부분(29)이 형성되어 있기 때문에, 플렉스 리지드 프린트 배선판(21)을 가요성을 가지는 부분(29)에서 구부릴 수 있으며, 특히, 본 발명의 접착 시트(27)를 사용하여 제조된 플렉스 리지드 프린트 배선판(21)을 상기 가요성을 가지는 부분(29)에서 구부리는 경우라도, 수지의 파티클이 쉽게 발생하지 않고, 보이드의 발생이 방지되며, 높은 강성을 얻을 수 있다.
전술한 다층 플렉시블 프린트 배선판 또는 플렉스 리지드 프린트 배선판에서의 플렉시블 프린트 배선판의 접합에 본 발명의 접착 시트를 사용하는 경우에는, 천공 가공 시, 상기 접착 시트로부터 발생하는 파티클이 저감되고, 특히, 다층 플렉시블 프린트 배선판에서는 접착 시트의 기재에 의해 전체적인 강성 역시 향상시킬 수 있다. 또한, 본 발명에 따르면, 다층 플렉시블 프린트 배선판 및 플렉스 리지드 프린트 배선판은 모두 높은 유리 전이점을 가지게 되고, 흡수율도 낮아져, 높은 신뢰성을 얻을 수 있다.
도 1은, 본 발명에 따른 다층 플렉시블 프린트 배선판의 일례를 도시한 단면도이다.
도 2는, 본 발명에 따른 플렉스 리지드 프린트 배선판의 일례를 도시한 단면 도이다.
이하, 실시예를 들어, 본 발명에 대해 구체적으로 설명하지만, 본 발명이 이들 실시예로 제한되는 것은 아니다.
〈실시예 1∼4의 수지 조성물의 바니쉬의 제조〉
에폭시 수지로서, Dow Chemical Company에서 제조한 브롬화 에폭시 수지 「DER530A80」(에폭시 당량: 430 g/eq, 고형분 농도: 80 중량%)의 아세톤 용해액, 및 Tohto Kasei Co., Ltd.에서 제조한 인 변성 에폭시 수지 「FX305EK70」(에폭시 당량: 500 g/eq, 고형분 농도: 70 중량%)의 메틸 에틸 케톤 용해액을 사용하였다.
또한, 디페닐메탄 디이소시아네이트를 원료로서 사용하고, 톨루엔:메틸 에틸 케톤(MEK)=8:2(질량비)로 혼합한 혼합 용매를 사용하여 제조한, 약 5,000의 수 평균 분자량을 가지는 폴리카르보디이미드 수지를 사용하였다. 상기 수지 용액에, 페놀 노볼락형 에폭시 수지(에폭시 당량: 180 g/eq)를, 폴리카르보디이미드 수지:에폭시 수지=2:1(질량비)의 비율로 혼합하고, 이렇게 하여 얻어진 혼합물은 입자상 결정을 포함하였다. 아울러, 본 실시예에서는 경화제로서, 2-에틸-4-메틸이미다졸(2E4MZ)을 사용하였다.
상기 에폭시 수지와 상기 폴리카르보디이미드 수지를 소정의 조성비(하기 표 1 참조)로 배합하되, 일부의 실시예(실시예 3 및 실시예 4)에서는 무기 충전재로서 수산화 알루미늄을 첨가하였으며, 각각의 성분들을 Tokushu Kikai Kogyo Co., Ltd.에서 제조한 호모믹서(homomixer)로 약 1,0OO rpm에서 약 90분간 혼합함으로써, 바 니쉬를 제조하였다. 그런 다음, 이 바니쉬에, 경화제인 2-에틸-4-메틸이미다졸(2E4MZ)을 배합한 후, 다시 약 15분간 교반한 다음, 탈기함으로써, 수지 조성물의 바니쉬를 제조하였다. 표 1에 기재된 각각의 조성비는 질량부를 기준으로 한 값이다.
〈비교예 1 및 비교예 2의 수지 조성물의 바니쉬의 제조〉
에폭시 수지로서, 브롬화 비스페놀 A형 에폭시 수지(Tohto Kasei Co., Ltd.에서 제조한 「YDB-500」: 에폭시 당량 50O g/eq), 크레졸 노볼락형 에폭시 수지(Tohto Kasei Co., Ltd.에서 제조한 「YDCN-220」: 에폭시 당량 220 g/eq)를 사용하였다.
또한, 경화제로서, 디시안디아미드(분자량: 84, 이론적 활성 수소 당량: 21) 및 2-에틸-4-메틸이미다졸(2E4MZ)을 사용하였고, 용매로서, 메틸 에틸 케톤(MEK), 메톡시프로판올(MP) 및 디메틸포름아미드(DMF)를 사용하였다.
그리고, 폴리카르보디이미드 수지로서, 일본특허 제3506413호 공보의 실시예 1에 기재된 방법에 따라 제조된 폴리카르보디이미드 수지를 사용하였다(단락 [0034] 참조). 즉, 본 비교예에 사용된 폴리카르보디이미드 수지는, 4,4'-디페닐메탄 디이소시아네이트 및 페닐이소시아네이트 등을 사용하여 합성한 것이며, 수 평균 분자량이 20,000이다.
비교예 1에서는, 상기 에폭시 수지와 상기 폴리카르보디이미드 수지를 소정의 조성비(하기 표 1 참조)로 배합하고, Tokushu Kikai Kogyo Co., Ltd.에서 제조한 호모믹서로, 약 1,000 rpm에서 약 90분간 혼합하여 바니쉬를 제조하였다. 그런 다음, 이 바니쉬에, 경화제인 2-에틸-4-메틸이미다졸(2E4MZ)을 배합하고, 다시 약 15분간 교반한 후, 탈기함으로써, 수지 조성물의 바니쉬를 제조하였다.
또한, 비교예 2에서는, 상기 2종의 에폭시 수지를 소정의 조성비(하기 표 1 참조)로 배합하고, Tokushu Kikai Kogyo Co., Ltd.에서 제조한 호모믹서로, 약 1,0OO rpm에서 약 90분간 혼합하여 바니쉬를 제조하였다. 그런 다음, 이 바니쉬에, 경화제인 디시안디아미드 및 2-에틸-4-메틸이미다졸(2E4MZ)을 배합하고, 다시 약 15분간 교반한 후, 탈기함으로써, 수지 조성물의 바니쉬를 제조하였다.
〈비교예 3〉
접착 시트(기재를 포함하지 않는 필름)로서, NIKKAN INDUSTRIES Co., Ltd.에서 제조한 NIKAFLEX® SAFD(두께: 40 ㎛)를 사용하였다.
〈접착 시트의 제조〉
기재인 직포로서, Nitto Boseki Co., Ltd.에서 제조한 유리 섬유 직물 2116 타입 「WEA116E」(두께: O.1 ㎜)를 사용하였고, 또한, 기재인 부직포로서, 아라미드 섬유 부직포 「Thermount®」(DuPont에서 제조, 평량(坪量) 30 g=두께 0.04 ㎜)를 사용하였다.
그리고, 수지 함유율이 접착 시트 전체량에 대해서 40∼80 질량%가 되도록, 전술한 바와 같이 제조된 바니쉬를 상기 기재에 함침시켰다. 그런 다음, 바니쉬가 함침된 기재를 비(非)접촉식 가열 유닛에 의해, 약 130∼180℃의 온도에서 5분간 가열하여, 상기 바니쉬 중의 용매를 건조 및 제거한 결과, 반경화 상태인 B 스테이 지 상태의 접착 시트가 제조되었다. 이렇게 하여 얻어진 각각의 접착 시트를 사용하여, 파티클 발생 평가, 성형성 평가, 탄성률 측정을 수행하였다.
〈파티클 발생 평가 시험〉
커터 나이프를 사용하여, 한 면이 10 ㎝인 정방형 접착 시트를, 5 ㎜ 폭을 가지는 10개의 장방형 접착제 시편으로 잘라, 잘려진 단면으로부터 발생한 수지 파티클의 질량을 측정하였다.
〈성형성〉
두께가 0.2 ㎜인 적층판(Matsushita Electric Works Co., Ltd.에서 제조한 「R-1766」: 동박의 두께 35 ㎛) 표면의 동박을 에칭에 의해 제거하여, 회로를 형성한 다음, 내층 처리(흑화 처리)를 수행하였다. 상기 적층판과 플렉시블 프린트 배선판(Matsushita Electric Works Co., Ltd.에서 제조한 「R-F775」: 동박의 두께 18 ㎛) 사이에, 상기 접착 시트를 층간 절연 재료로서 개재시켜 적층한 다음, 프레스의 성형 최고 온도 180℃에서 90분간 가열하면서, 2.94 ㎫로 가압함으로써, 도 2에 도시된 바와 같은 다층 배선 기판을 제조하였다. 그리고, 내층 회로가 형성되어 있는 부분에서의 보이드의 발생 유무를 확인하였다.
〈탄성률〉
성형 후의 두께가 1.6 ㎜가 되도록, 접착 시트의 양면에 동박을 배치한 것을 프레스의 성형 최고 온도 180℃에서 90분간 가열하면서, 2.94 ㎫로 가압하여 적층 성형함으로써, 양면에 동박이 클래딩된 적층판을 제작하였다. 그리고, 이 양면에 동박이 클래딩된 적층판 표면의 동박을 전면 에칭하여, 측정 시료를 제작하고, 제 작된 측정 시료에 대하여, JIS C6481에 준거하여 탄성률을 측정하였다.
표 1은, 상기 파티클 발생 시험 결과, 성형성 평가 결과 및 탄성률 측정 결과를 나타낸다.
(표 1)
Figure 112007082014613-pct00001
상기 표 1에 기재된 바와 같이, 실시예 1∼4의 각각의 접착 시트를 사용한 경우에는 모두, 파티클의 발생을 방지할 수 있고, 높은 강성을 얻을 수 있으며, 보 이드의 발생을 방지하여 높은 성형성이 얻어질 수 있다는 것을 알 수 있다.
이에 반해, 수 평균 분자량이 10,OOO를 초과하는 폴리카르보디이미드 수지를 사용한 비교예 1의 접착 시트에서는 보이드가 발생하였고, 성형성이 저하되었다는 것을 확인할 수 있다. 또한, 폴리카르보디이미드 수지를 전혀 이용하지 않은 비교예 2의 접착 시트의 경우에는 파티클이 발생하는 것을 방지할 수 없음을 확인할 수 있다. 그리고, 기재를 가지지 않는 비교예 3의 접착 시트의 경우에는 강성이 저하되었음을 알 수 있다.
전술한 바와 같이, 본 발명의 접착 시트는, 다층 플렉시블 프린트 배선판 및 플렉스 리지드 프린트 배선판의 제조에 적합하며, 수지의 파티클이 발생하는 것을 방지할 수 있는 한편, 강성 및 성형성이 우수하다는 점에서 해당 기술 분야에서의 광범위한 이용이 기대된다.

Claims (6)

  1. 폴리이미드 수지로 이루어진 플렉시블 프린트 배선판의 접합에 이용되는 접착 시트로서,
    상기 접착 시트는, 직포 또는 부직포인 기재 및 수지 조성물로 이루어지고,
    상기 수지 조성물은,
    (a)성분으로서의, 하나의 분자 중에 2개 이상의 에폭시기를 가지는 에폭시 수지,
    (b)성분으로서의, 상기 (a)성분인 에폭시 수지와 공통 용매에 분산 가능하며, 수 평균 분자량이 2,000 이상 10,000 미만인 폴리카르보디이미드 수지, 및
    (c)성분으로서의, 이미다졸계 경화제
    를 필수 성분으로서 함유하며, 상기 (a)성분과 상기 (b)성분의 질량비가 80:20∼20:80의 범위인 것을 특징으로 하는,
    플렉시블 프린트 배선판용 기재를 가지는 접착 시트.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 직포가 유리 섬유 직물(glass cloth)인 것을 특징으로 하는, 플렉시블 프린트 배선판용 기재를 가지는 접착 시트.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 부직포가 유리 부직포 또는 유기 섬유인 것을 특징으로 하는, 플렉시블 프린트 배선판용 기재를 가지는 접착 시트.
  4. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항의 접착 시트를 사용하여, 폴리이미드 수지로 이루어진 플렉시블 프린트 배선판에 외층(外層) 플렉시블 기판을 접합하여 이루어진 것을 특징으로 하는 다층 플렉시블 프린트 배선판.
  5. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항의 접착 시트를 사용하여, 폴리이미드 수지로 이루어진 플렉시블 프린트 배선판에 외층(外層) 적층판을 접합하여 이루어지는 것을 특징으로 하는 플렉스 리지드 프린트 배선판.
  6. 폴리이미드 수지로 이루어진 플렉시블 프린트 배선판의 접합에 이용되는 접착 시트의 제조 방법으로서,
    (a)성분으로서의, 하나의 분자 중에 2개 이상의 에폭시기를 가지는 에폭시 수지,
    (b)성분으로서의, 상기 (a)성분인 에폭시 수지와 공통 용매에 분산 가능하며, 수 평균 분자량이 2,000 이상 10,000 미만인 폴리카르보디이미드 수지, 및
    (c)성분으로서의, 이미다졸계 경화제
    를 필수 성분으로서 함유하는 수지 조성물을 상기 용매에 분산시켜, 바니쉬(varnish)를 제조하고, 상기 바니쉬를 직포 또는 부직포 기재에 함침시킨 후, 건조시키는 단계를 포함하는,
    플렉시블 프린트 배선판용 기재를 가지는 접착 시트의 제조 방법.
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