KR100899584B1 - 발광 다이오드 소자, 발광 다이오드용 기판 및 발광다이오드 소자의 제조 방법 - Google Patents

발광 다이오드 소자, 발광 다이오드용 기판 및 발광다이오드 소자의 제조 방법 Download PDF

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Abstract

본 발명의 발광 다이오드 소자는 광변환 재료 기판과, 이 광변환 재료 기판 상에 형성된 반도체층으로 이루어진 발광 다이오드 소자로서, 상기 광변환 재료 기판은 단일 금속 산화물 및 복합 금속 산화물로부터 선택되는 적어도 2개 이상의 산화물상이 연속적으로 또한 3차원적으로 서로 얽혀 형성되어 있는 응고체로 이루어지고, 이 응고체 내의 산화물상 중 적어도 하나는 형광을 발하는 금속 원소 산화물을 함유하고 있으며, 상기 반도체층은 복수의 화합물 반도체층으로 이루어지고 적어도 가시광을 발하는 발광층을 갖는 것을 특징으로 한다. 발광 다이오드 형성용 반도체와 결정 구조상의 정합성이 좋고, 결함이 적은 양호한 반도체층을 성막할 수 있으며, 반도체층 내에 형성된 발광층으로부터 효율이 좋은 발광을 얻을 수 있는 동시에, 반도체층 속의 발광층으로부터의 광에 의해 균일한 형광도 발하면서 광을 효율적으로 추출할 수 있는 반도체를 형성하기 위한 발광 다이오드용 기판과, 이 기판을 이용한 색얼룩이 없는 발광 다이오드 소자를 제공하는 것을 목적으로 한다.
반도체, 발광, 다이오드, 광변환

Description

발광 다이오드 소자, 발광 다이오드용 기판 및 발광 다이오드 소자의 제조 방법{LIGHT EMITTING DIODE ELEMENT, BOARD FOR LIGHT EMITTING DIODE AND METHOD FOR MANUFACTURING LIGHT EMITTING DIODE ELEMENT}
본 발명은 디스플레이, 조명, 백라이트 광원 등에 이용할 수 있는 발광 다이오드 소자에 관한 것으로서, 특히 형광을 발하는 광변환 재료를 이용한 발광 다이오드 소자 및 발광 다이오드를 형성하기 위한 기판에 관한 것이다.
최근, 질화물계 화합물 반도체(InxAlyGal-x-yN, 0≤x≤1, 0≤y≤1, 0≤x＋y≤1)를 이용한 청색 발광 소자를 발광원으로 하는 백색 발광 다이오드의 개발 연구가 한창 행해지고 있다. 백색 발광 다이오드는 경량이며, 수은을 사용하지 않고, 수명이 길기 때문에, 금후, 수요가 급속히 확대될 것으로 예측되고 있다. 청색 발광 소자의 청색광을 백색광으로 변환하는 방법으로서 가장 일반적으로 행해지고 있는 방법은 예컨대 일본 특허 공개 제2000-208815호 공보에 기재되어 있는 바와 같이, 청색광을 발광하는 발광 소자의 전면에 청색광의 일부를 흡수하여 황색광을 발하는 형광체를 함유하는 코팅층과, 광원의 청색광과 코팅층으로부터의 황색광을 혼색하기 위한 몰드층을 설치하여, 보색 관계에 있는 청색과 황색을 혼색함으로써 의사적 으로 백색을 얻는 것이다. 종래, 코팅층으로는 세륨으로 부활(付活)된 YAG(Y3Al5O12:Ce) 분말과 에폭시수지의 혼합물이 채용되어 있다. 그러나, 본 방법에서는 코팅층을 도포할 때에, 함유되는 형광체 분말의 분포 불균형, 발광 다이오드 개체마다의 형광체 분말의 양의 불균일 등이 생기기 쉽고, 그것에 기인하는 발광 다이오드의 색얼룩이 지적되고 있다.
그것을 회피하기 위해서 일본 특허 공개 제2003-204080호 공보에서는 Y3Al5O12:Ce 형광체 단결정의 (111)면을 주요면으로 한 기판 상에 InxAlyGa1-x-yN(0≤x≤1, 0≤y≤1, 0≤x＋y≤1)으로 이루어진 질화물 반도체층을 형성하고, 발광층으로부터 발광되는 청색광을 직접 기판에 입사하여 기판 자신으로부터 균질한 황색 형광을 발광시킴으로써 형광체 분말을 함유하는 코팅층을 이용하지 않고서 발광칩만으로 색얼룩이 없는 균질한 백색을 얻는 방법을 제안하고 있다(도 2).
그러나, 일본 특허 공개 제2003-204080호 공보에 기재한 방법에 있어서의 Y3Al5O12(111) 기판과 그 위에 형성되는 질화물 반도체 버퍼층의 InxGa1-xN과의 격자 간격의 차는 현상 일반적으로 이용되고 있는 방법에 있어서의 Al2O3 단결정의 (0001)면(육방정 표기, 이하 동일) 기판과 예컨대 GaN 버퍼층과의 격자 간격의 차보다 여전히 큰 값이다. 이 때문에, 본 방법에 있어서의 질화물 반도체층 속에는 현상의 방법보다, 더 많은 왜곡이 생겨 양질의 질화물 반도체 발광층을 얻기 어렵고, 양호한 발광 다이오드를 얻을 수 없다.
결정 격자 간격
InxGa1 - xN 3.19 Å∼3.53 Å
Y3Al5O12 8.5 Å((111) 면 위)
GaN 3.19 Å
Al2O3 2.74 Å((111) 면 위)
현상의 질화물 반도체층의 일반적인 제작 방법으로부터 고안하여 양질의 질화물 반도체층을 얻기 위해서는 YAG 단결정 (111)면보다도, 격자 간격이 가까운 Al2O3 단결정의 (0001)면을 이용한 쪽이 좋은 것은 분명하다. 그러나, Al2O3 단결정을 이용하면, 황색의 형광을 얻을 수 없기 때문에, 전술한 코팅층이 필요하게 되어 색얼룩 등의 문제가 발생한다.
또한, 일본 특허 공개 제2003-204080호 공보에 기재한 방법에 있어서의 Y3Al5O12:Ce 형광체 단결정 기판에서는, 내부가 균질하여 광이 굴절·반사·산란하지 않고 직진하기 때문에, Jpn. J. Appl. Phys. Vol. 41(2002)pp. L 887-L 888에 나타낸 바와 같이, 입사된 광은 기판과 외계(예컨대 대기, 수지)와의 계면(이후, 내표면)에서 전반사를 반복하여 밖으로 나올 수 없는 채로 감쇠될 확률이 높아져서 양호한 광 추출 효율을 얻을 수 없다.
본 발명의 목적은 발광 다이오드 형성용 반도체와 결정 구조상의 정합성이 좋고, 결함이 적은 양호한 반도체층을 성막할 수 있으며, 반도체층 내에 형성된 발광층으로부터 효율이 좋은 발광을 얻을 수 있는 동시에, 반도체층 속의 발광층으로부터의 광에 의해 균일한 형광도 발하면서 광을 효율적으로 추출할 수 있는 반도체를 형성하기 위한 발광 다이오드용 기판과, 이 기판을 이용한 색얼룩이 없는 발광 다이오드 소자를 제공하는 데에 있다.
본 발명자들은 세라믹 복합 산화물로 이루어진 광변환 재료 기판을 이용하면 발광 다이오드용 반도체의 성막 기판으로서 작용하는 동시에, 형광의 발생을 동시에 성립시킬 수 있고, 광도 효율적으로 추출할 수 있는 것을 발견하여 본 발명에 이르렀다. 즉, 본 발명은 광변환 재료 기판과, 이 광변환 재료 기판 상에 형성된 반도체층으로 이루어진 발광 다이오드 소자로서, 상기 광변환 재료 기판은 단일 금속 산화물 및 복합 금속 산화물로부터 선택되는 적어도 2개 이상의 산화물상이 연속적으로 또한 3차원적으로 서로 얽혀 형성되어 있는 응고체로 이루어지고, 이 응고체 내의 산화물상 중 적어도 하나는 형광을 발하는 금속 원소 산화물을 함유하고 있으며, 상기 반도체층은 복수의 화합물 반도체층으로 이루어지고 적어도 가시광을 발하는 발광층을 갖는 것을 특징으로 하는 발광 다이오드 소자에 관한 것이다.
또한, 본 발명의 발광 다이오드의 일 형태는 상기 반도체층이 질화물 반도체층이고, 더욱 바람직하게는, 상기 복수의 화합물 반도체층은 화학식 InxAlyGa1－x－yN(0≤x≤1, 0≤y≤1, 0≤x＋y≤1)으로 표시되는 질화물계 화합물 반도체층이며, 상기 응고체 내의 산화물상 중 적어도 하나는 Al2O3 결정상이고, 상기 광변환 재료 기판은 상기 Al2O3 결정의 (0001)면을 주요면으로 하는 것을 특징으로 한다.
또한, 본 발명의 발광 다이오드의 일 형태는 상기 광변환 재료 기판이 적어도 세륨으로 부활된 가넷형 구조를 갖는 결정을 함유하는 것을 특징으로 하고, 또한, 바람직하게는 Y3Al5O12 결정을 함유하는 것을 특징으로 한다.
또한, 본 발명의 발광 다이오드의 일 형태는 상기 질화물 반도체층 속에 형성되는 발광층이 보라색 또는 청색을 발하는 것을 특징으로 하고, 바람직하게는, 발광층은 In-Ga-N으로 이루어지는 것을 특징으로 한다.
또한, 본 발명은 발광 다이오드용 반도체층을 형성하기 위한 발광 다이오드용 기판으로서, 단일 금속 산화물 및 복합 금속 산화물로부터 선택되는 적어도 2개 이상의 산화물상이 연속적으로 또한 3차원적으로 서로 얽혀 형성되어 있는 응고체로 이루어지고, 이 응고체 내의 산화물상 중 적어도 하나는 형광을 발하는 금속 원소 산화물을 함유하고 있는 것을 특징으로 하는 발광 다이오드용 기판에 관한 것이다.
또한, 본 발명은 상기 발광 다이오드용 기판 상에 복수의 화합물 반도체층으로 이루어지고 적어도 가시광을 발하는 발광층을 갖는 반도체층을 형성하는 것을 특징으로 하는 발광 다이오드의 제조 방법에 관한 것이다.
도 1은 본 발명의 발광 다이오드 소자의 일 실시 형태를 도시한 모식적 단면도이다.
도 2는 종래의 발광 다이오드 소자의 구조를 도시한 모식적 단면도이다.
도 3은 광변환 재료의 조직 구조의 일례를 도시한 전자현미경 사진이다.
도 4a 및 도 4b는 광변환 재료 중의 Al2O3 결정과 Y3Al5O12:Ce의 결정 방위의 일례를 도시한 극점도이다.
도 5는 본 발명의 발광 다이오드 소자의 일례를 도시한 발광 스펙트럼도이다.
이하, 본 발명을 상세히 설명한다.
본 발명의 발광 다이오드 소자는 예컨대 도 1에 도시되는 바와 같은 광변환 재료 기판(1)과, 그 위에 형성된 반도체층(2)으로 이루어진다. 도 1의 실시 형태에서는, Al2O3/YAG:Ce의 광변환 재료 기판(1) 위에 복수의 질화물계 화합물 반도체층(2a∼2c)으로 이루어지고, 적어도 가시광을 발하는 발광층을 갖는 질화물 반도체층(2b)이 형성되며, 그 위에 p 전극(3)과 n 전극(4)이 형성되어 있다.
본 발명의 광변환 재료 기판은 발광 다이오드용 화합물 반도체층을 형성하기 위한 발광 다이오드용 기판으로서, 단일 금속 산화물 및 복합 금속 산화물로부터 선택되는 적어도 2개 이상의 산화물상이 연속적으로 또한 3차원적으로 서로 얽혀 형성되어 있는 응고체로 이루어지고, 이 응고체 내의 산화물상 중 적어도 하나는 Al2O3 결정상이며, 또한, 상기 응고체 내의 산화물상 중 적어도 하나는 형광을 발하는 금속 원소 산화물을 함유하고 있다. 단일 금속 산화물이란 1종류의 금속 산화물로서, 복합 금속 산화물은 2종 이상의 금속의 산화물이다. 각각의 산화물은 단결정 상태가 되어 3차원적으로 서로 얽힌 구조를 하고 있다. 이러한 단일 금속 산화물로는 산화알루미늄(Al2O3), 산화지르코늄(ZrO2), 산화마그네슘(MgO), 산화실리 콘(SiO2), 산화티탄(TiO2), 산화바륨(BaO), 산화베릴륨(BeO), 산화칼슘(CaO), 산화크로뮴(Cr2O3) 등 이외에, 희토류 원소 산화물(La2O3, Y2O3, CeO2, Pr6O11, Nd2O3, Sm2O3, Gd2O3, Eu2O3, Tb4O7, Dy2O3, Ho2O3, Er2O3, Tm2O3, Yb2O3, Lu2O3)을 들 수 있다. 또한, 복합 금속 산화물로는 LaAlO3, CeAlO3, PrAlO3, NdAlO3, SmAlO3, EuAlO3, GdAlO3, DyAlO3, ErAlO3, Yb4Al2O9, Y3Al5O12, Er3Al5O12, Tb3Al5O12, 11Al2O3·La2O3, 11Al2O3·Nd2O3, 3Dy2O3·5Al2O3, 2Dy2O3·Al2O3, 11Al2O3·Pr2O3, EuAl11O18, 2Gd2O3·Al2O3, 11Al2O3·Sm2O3, Yb3Al5O12, CeAl11O18, Er4Al2O9 등을 들 수 있다.
본 발명의 발광 다이오드용 기판인 광변환 재료 기판은 2종 이상의 산화물상으로 이루어져 있기 때문에, 그 조합에 의해 여러 가지 결정 격자 간격을 선택할 수 있다. 이 때문에, 발광 다이오드의 여러 가지 반도체의 격자 간격에 맞추는 것이 가능하고, 결정 구조상의 정합성이 좋으며, 결함이 적은 양호한 반도체층을 성막할 수 있어 반도체층 내에 형성된 발광층으로부터 효율이 좋은 발광을 얻을 수 있다. 또한, 본 발명의 광변환 재료 기판은 형광체이기도 하기 때문에, 반도체층 속의 발광층으로부터의 광에 의해 균일한 형광도 발할 수 있다. 또한, 개개의 산화물상의 굴절율이 다르기 때문에, 산화물상 사이의 계면에서 여러 방향으로 굴절·반사됨으로써 기판의 내표면에서의 전반사가 쉽게 일어나지 않게 되어 양호한 광의 추출 효율도 얻을 수 있다.
발광 다이오드용 반도체층이 질화물 반도체층인 경우는, 광변환 재료를 구성 하는 상기 응고체 내에서 단일 금속 산화물인 Al2O3 결정을 함유하는 조합을 바람직한 응고체로서 들 수 있다. 전술된 바와 같이 Al2O3 결정은 가시광을 발하는 질화물 반도체층을 구성하는 대표적인 InGaN과 결정 구조상 정합성이 좋고, 질화물 반도체의 양호한 발광층을 형성할 수 있기 때문이다. 그리고, Al2O3 결정과 적어도 세륨으로 부활된 복합 금속 산화물인 가넷형 결정 단결정과의 조합을 더욱 바람직한 응고체로서 들 수 있다. 가넷형 결정은 A3X5O12의 구조식으로 표시되고, 구조식 중 A에는 Y, Tb, Sm, Gd, La, Er의 군에서 선택되는 1종 이상의 원소, 이 구조식 중 X에는 Al, Ga에서 선택되는 1종 이상의 원소가 함유되는 경우가 특히 바람직하다. 이 특히 바람직한 조합으로 이루어진 광변환 재료는 보라색에서 청색의 광을 투과하면서, 그 일부를 흡수하고, 황색의 형광을 발하기 때문이다. 그 중에서도 세륨으로 부활된 Y3Al5O12(＝YAG:Ce)와의 조합은 강한 형광을 발하기 때문에 적합하다. 또한, 이 광변환 재료는 YAG:Ce의 굴절율은 1.85, Al2O3의 굴절율은 1.78이며, YAG:Ce 단결정보다 평균 굴절율이 낮기 때문에, 기판의 내표면에서의 전반사가 쉽게 일어나지 않는다. 덧붙여 각 상끼리가 복잡하게 얽힌 조직 구조를 가짐으로써 형성되는 굴절율이 다른 2상의 복잡한 형상의 계면에 의해 재료 내에서 광이 여러 방향으로 굴절·반사되어 표면에서의 전반사가 더욱 일어나기 어렵기 때문에, 양호한 광추출 효율을 발현하므로 적합하다.
도 1에 도시된 본 발명의 일 실시 형태인 Al2O3/YAG:Ce의 광변환 재료 기판 은 Al2O3 단결정과 YAG:Ce 단결정으로 구성되고, 각 산화물상이 연속적으로 또한 3차원적으로 서로 얽혀 형성되어 있으며, 전체적으로 2개의 단결정의 상으로 구성되어 있다. 각 상이 단결정인 것은 매우 중요하다. 단결정이 아니면 양질의 질화물 반도체층을 형성하는 것은 불가능하다. 광변환 재료 기판은 예컨대 상기 Al2O3/YAG:Ce의 응고체를 소정 두께로 절단하여 표면을 필요한 상태로 연마하고, 세정함으로써 얻어진다. 광변환 재료 기판을 잘라내는 방위는 Al2O3의 (0001)면을 주요면으로 하는 것이 특히 바람직하다. Al2O3은 질화물계 화합물 반도체인 InxAlyGa1-x-yN과 유사한 결정 구조를 가지며, Al2O3 (0001)면과 InxAlyGa1-x-yN의 격자 간격은 차가 작아 정합성이 좋다. 이 때문에, Al2O3의 (0001)면을 이용함으로써, 양질의 질화물 반도체층을 얻을 수 있어 양호한 발광층을 형성할 수 있다.
본 발명에 이용하는 광변환 재료를 구성하는 응고체는 원료 금속 산화물을 융해한 후, 응고시킴으로써 제작된다. 예컨대, 소정 온도로 유지한 도가니에 넣은 용융물을, 냉각 온도를 제어하면서 냉각 응결시키는 간단한 방법에 의해 응고체를 얻을 수 있지만, 가장 바람직한 것은 일방향 응고법에 의해 제작된 것이다. 일방향 응고를 행함으로써 함유되는 결정상이 단결정 상태로 연속적으로 성장하며, 각 상이 단일 결정 방위가 되기 때문이다.
본 발명에 이용하는 광변환 재료는 적어도 하나의 상이 형광을 발하는 금속 원소 산화물을 함유하고 있는 것을 제외하고, 본원 출원인이 앞서 일본 특허 공개 평성 제7-149597호 공보, 일본 특허 공개 평성 제7-187893호 공보, 일본 특허 공개 평성 제8-81257호 공보, 일본 특허 공개 평성 제8-253389호 공보, 일본 특허 공개 평성 제8-253390호 공보 및 일본 특허 공개 평성 제9-67194호 공보 및 이들에 대응하는 미국 출원(미국 특허 제5,569,547호, 동 제5,484,752호, 동 제5,902,963호) 등에 개시한 세라믹 복합 재료와 동일한 것일 수 있으며, 이들 출원(특허)에 개시한 제조 방법에 의해 제조할 수 있는 것이다. 이들 출원 또는 특허의 개시 내용은 여기에 참조하여 포함시키는 것이다.
광변환 재료 기판 상에 형성하는 질화물 반도체층은 복수의 질화물계 화합물 반도체층으로 이루어진다. 복수의 질화물계 화합물 반도체층은 각각 화학식 InxAlyGa1-x-yN(0≤x≤1, 0≤y≤1, 0≤x＋y≤1)으로 표시되는 질화물계 화합물에 의해 구성되는 것이 바람직하다. 그리고, 질화물 반도체층은 적어도 가시광을 발하는 발광층을 갖는다. 양호한 발광층을 형성하기 위해서는 각각의 층에서, 각 기능에 최적인 조성으로 조정한 복수의 질화물계 화합물 반도체층을 적층하는 것이 바람직하다. 복수의 질화물계 화합물 반도체층 및 이들 층의 형성 방법은 예컨대 Jpn. J. Appl. Phys. Vol. 34(1995), L798 등에 개시되어 있는 바와 같이 공지의 기술이다. 구체적으로는, 기판 상에 GaN의 버퍼층, n 전극이 형성되는 n형－GaN:Si 접촉층, n형－Al0.5Ga0.9N:Si층, n형-In0.05Ga0.95N:Si층, 단일 양자 우물 구조형 발광층을 형성하는 In-Ga-N층, p형-Al0.1Ga0.9N:Mg 장벽층, p 전극이 형성되는 p형-GaN:Mg층을 MOCVD 등의 방법에 의해 차례로 적층함으로써 얻을 수 있다. 발광층의 구조는 그 이외에 다중 양자 우물 구조나 호모 구조, 헤테로 구조 또는 더블 헤테로 구조로 하여도 좋다.
본 발명에 있어서의 질화물 반도체층 속의 발광층은 가시광인 것이 바람직하다. 가시광이 본 발명의 광변환 재료 기판을 투과할 때에, 파장 변환된 형광과 변환 전의 가시광이 혼합되며, 혼합된 광의 파장에 따라 새로운 의사적인 광을 얻을 수 있다. 또한, 가시광은 청색 또는 보라색을 발하는 것이 바람직하다. 발광색이 청색 또는 보라색인 경우, 발광층으로부터의 청색 또는 보라색의 광이 기판인 YAG:Ce 단결정에 입사함으로써, YAG:Ce 결정으로부터 황색 형광이 발생하며, Al2O3 결정에서는 청색 또는 보라색의 광이 그대로 투과한다. 이들 광이 광변환 재료 단결정 기판 내의 연속적으로 또한 3차원적으로 서로 얽힌 조직에 의해 혼합되어, 방출되기 때문에, 색얼룩이 없는 균질한 백색을 얻을 수 있다. 이 때문에, 질화물 반도체층 속의 발광층은 InxGa1-xN(0≤x≤1)으로 이루어지는 것이 바람직하다. 상기 발광층을 형성하는 InGaN층에 함유되는 In의 몰비를 바꿈으로써, 발광 파장을 변화시킬 수 있다.
본 발명의 발광 다이오드 기판을 이용하여 발광 다이오드를 제조하기 위해서는 원하는 반도체층과 격자 정합하는 금속 산화물의 조합으로 이루어진 발광 다이오드 기판을 미리 형성해 두고, 그 발광 다이오드 기판 상에 상기 원하는 반도체층을 공지의 방법에 의해 결정 성장시키면 좋다. 결정 성장 방법으로서는, 액상법, 기상법 등 중 어느 하나라도 좋고, 또한, 기상법으로는 MOCVD(유기 금속 화합물 CVD) 등의 CVD, 스퍼터법 등의 PVD 중 어느 하나라도 좋다. 본 발명의 발광 다이오드의 제조 방법에 따르면, 특히 InxAlyGa1-x-yN(0≤x≤1, 0≤y≤1, 0≤x＋y≤1)으로 표시되는 질화물계 화합물로 이루어진 발광층을 포함하는 반도체층을, 형광을 발하는 광변환 재료로 이루어진 기판 상에 에피택셜 성장시킬 수 있다.
본 발명의 기판은 복수의 산화물상을 함유하기 때문에, 기판의 격자 간격도 각 상마다 복수 존재한다. 그 때문에 반도체층을 기판 상의 복수의 상 내에서 정합성이 좋은 격자 간격을 갖는 산화물상의 영역을 이용하여 에피택셜 성장시킬 수 있다. GaN은 동일한 육방정계에서 정합성이 좋은 Al2O3(사파이어) 기판 상에 에피택셜 성장시키는 것이 행해지고 있고, 마찬가지로 본 발명의 기판의 Al2O3상 상에 GaN을 에피택셜 성장시킬 수 있다.
실시예
이하, 구체적 예를 들어 본 발명을 더욱 상세히 설명한다.
(실시예 1)
α-Al2O3 분말(순도 99.99%)과 Y2O3 분말(순도 99.999%)을 몰비로 82:18이 되도록 하고, 또한 CeO2 분말(순도 99.99%)을 넣어 산화물의 반응에 의해 생성되는 Y3Al5O12(YAG) 1몰에 대하여 0.01몰이 되도록 칭량하였다. 이들 분말을 에탄올 속에서 볼밀에 의해 16시간 습식 혼합한 후, 증발기(evaporator)를 이용하여 에탄올을 탈용매하여 원료 분말을 얻었다. 원료 분말은 진공로 속에서 예비 용해하여 일방향 응고의 원료로 하였다.
다음에, 이 원료를 그대로 몰리브덴 도가니에 넣고, 일방향 응고 장치에 세팅하여 1.33×10-3 Pa(10-5 Torr)의 압력 하에서 원료를 융해하였다. 다음에 동일한 분위기에 있어서 도가니를 5 ㎜/시간의 속도로 하강시켜 가넷형 결정인 Y3Al5O12:Ce와 α형 산화알루미늄형 결정인 Al2O3로 이루어진 응고체를 얻었다. 얻어진 응고체는 황색을 띠고 있었다.
응고체의 응고 방향에 수직인 단면 조직을 도 3에 도시한다. 흰 부분이 Y3Al15O12:Ce 결정, 검은 부분이 Al2O3 결정이다. 2개의 결정이 서로 얽힌 조직을 갖고 있는 것을 알 수 있다.
응고체의 응고 방향에 수직인 면에 있어서의 Al2O3 결정과 Y3Al5O12:Ce 결정의 극점도를 도 4a 및 도 4b에 도시한다. 양쪽 상 모두 극점의 분포는 단일 결정 방위로 이루어지고 있는 것을 나타내고 있고, 단결정인 것을 알 수 있다. 이 결과로부터 Al2O3 결정의 (0001)면이 주요면이 되도록 광변환 재료 기판을 잘라내었다. 그리고 표면을 연마, 세정하여 200 ㎛ 두께의 광변환 재료 기판을 얻었다.
얻어진 광변환 재료 기판 상에 TMG(트리메틸갈륨) 가스, TMA(트리메틸알루미늄) 가스, 질소 가스 및 도펀트 가스를 캐리어 가스와 함께 흐르게 하고, MOCVD법에 의해 질화물계 화합물 반도체를 제막(製膜)하여 청색 발광층을 얻었다. 도펀트 가스로서 SiH4와 Cp2Mg를 전환함으로써 n형 질화물계 화합물 반도체와 p형 질화물계 화합물 반도체를 형성하고, pn 접합을 형성시켰다. 구체적으로는, 광변환 재료 기판 상에 GaN의 버퍼층을 통해 n 전극이 형성되는 n형-GaN:Si 컨택트층, n형-Al0.5Ga0.9N:Si층, n형-In0.05Ga0.95N:Si층, 단일 양자 우물 구조형 발광층을 형성하는 InGaN층, p형-Al0.1Ga0.9N:Mg 장벽층, p 전극이 형성되는 p형-GaN:Mg층을 형성하였다. pn 각 전극을 스퍼터법에 의해 형성하고, 광변환 재료 기판에 스크라이브 라인을 그어 외력을 가함으로써 분할하여 발광 다이오드 소자를 얻었다.
얻어진 발광 다이오드 소자의 발광 스펙트럼을 도 5에 나타낸다. 질화물 반도체층으로부터의 청색광과, 이것에 따라 여기된 광변환 재료 기판으로부터의 황색 형광이 혼합되어 백색이 얻어지고 있다.
본 발명의 발광 다이오드 소자는 본 발명의 발광 다이오드용 기판인 광변환 재료 기판을 이용함으로써 결함이 적은 양호한 반도체층을 형성할 수 있고, 형광의 발광도 동시에 행할 수 있기 때문에, 다른 형광을 발하는 부재와 조합하지 않고 단체(單體)로 용도에 따른 색의 광을 발할 수 있다. 또한, 특정한 기판과 질화물 반도체층과의 조합에 의해 백색광을 발하는 것도 가능하다. 이 때문에, 색조 얼룩이 작은 균질한 백색광을 얻는 데 적합하다. 또한, 2개 이상의 산화물상이 연속적으로 또한 3차원적으로 서로 얽혀 형성되어 있기 때문에, 기판 내의 광은 감쇠되지 않고, 또한 굴절율이 다른 상 사이의 계면에서 여러 방향으로 굴절·반사됨으로써 내표면에서의 전반사가 쉽게 일어나지 않게 되어 양호한 광의 추출 효율을 얻을 수 있다. 또한, 본 발명의 발광 다이오드용 기판인 광변환 재료 기판은 세라믹 복합체로 구성되어 있고, 여러 가지 발광 다이오드용 반도체에 따라 기판을 조정할 수 있기 때문에 양호한 반도체를 형성할 수 있으며, 발광 강도가 우수한 발광 다이오드를 제공할 수 있다. 따라서, 본 발명은 우수한 발광 다이오드 및 그것을 제조하기 위한 발광 다이오드 기판을 제공하며, 산업상 유용하다.

Claims (16)

  1. 광변환 재료 기판과, 이 광변환 재료 기판 상에 형성된 반도체층으로 이루어진 발광 다이오드 소자로서, 상기 광변환 재료 기판은 단일 금속 산화물 및 복합 금속 산화물로부터 선택되는 적어도 2개 이상의 산화물상이 연속적으로 또한 3차원적으로 서로 얽혀 형성되어 있는 응고체로 이루어지고, 이 응고체 내의 산화물상 중 적어도 하나는 형광을 발하는 금속 원소 산화물을 함유하고 있으며, 상기 반도체층은 복수의 화합물 반도체층으로 이루어지고 적어도 가시광을 발하는 발광층을 갖는 것을 특징으로 하는 발광 다이오드 소자.
  2. 제1항에 있어서, 상기 반도체층이 상기 광변환 재료 기판 상에 결정 성장되어 있는 발광 다이오드 소자.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 반도체층이 질화물 반도체층인 것을 특징으로 하는 발광 다이오드 소자.
  4. 제3항에 있어서, 상기 복수의 화합물 반도체층은 화학식 InxAlyGa1－x－yN(0≤x≤1, 0≤y≤1, 0≤x＋y≤1)으로 표시되는 질화물계 화합물 반도체층인 것을 특징으로 하는 발광 다이오드 소자.
  5. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 응고체 내의 산화물상 중 적어도 하나는 Al2O3 결정상이고, 상기 광변환 재료 기판은 상기 Al2O3 결정의 (0001)면을 주면으로 하는 것을 특징으로 하는 발광 다이오드 소자.
  6. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 광변환 재료 기판은 적어도 세륨으로 부활(付活)된 가넷형 구조를 갖는 결정을 함유하는 것을 특징으로 하는 발광 다이오드 소자.
  7. 제6항에 있어서, 상기 가넷형 결정이 Y3Al5O12 결정인 것을 특징으로 하는 발광 다이오드 소자.
  8. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 발광층이 보라색 또는 청색을 발하는 것을 특징으로 하는 발광 다이오드 소자.
  9. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 발광층은 InGaN으로 이루어지는 것을 특징으로 하는 발광 다이오드 소자.
  10. 제1항 또는 제2항에 있어서, 발광 다이오드 소자가 백색 발광 다이오드 소자인 발광 다이오드 소자.
  11. 발광 다이오드용 반도체층을 형성하기 위한 발광 다이오드용 기판으로서, 단일 금속 산화물 및 복합 금속 산화물로부터 선택되는 적어도 2개 이상의 산화물상이 연속적으로 또한 3차원적으로 서로 얽혀 형성되어 있는 응고체로 이루어지고, 이 응고체 내의 산화물상 중 적어도 하나는 형광을 발하는 금속 원소 산화물을 함유하고 있는 것을 특징으로 하는 발광 다이오드용 기판.
  12. 제11항에 기재한 발광 다이오드용 기판 상에 복수의 화합물 반도체층으로 이루어지고 적어도 가시광을 발하는 발광층을 갖는 반도체층을 형성하는 것을 특징으로 하는 발광 다이오드 소자의 제조 방법.
  13. 제12항에 있어서, 상기 반도체층이 상기 발광 다이오드용 기판 상에 에피택셜 성장하는 것을 특징으로 하는 발광 다이오드 소자의 제조 방법.
  14. 제12항 또는 제13항에 있어서, 상기 반도체층이 질화물 반도체층으로서, 상기 복수의 화합물 반도체층은 화학식 InxAlyGa1－x－yN(0≤x≤1, 0≤y≤1, 0≤x＋y≤1)으로 표시되는 질화물계 화합물 반도체층이며, 상기 응고체 내의 산화물상 중 적어도 하나는 Al2O3 결정상이고, 상기 발광 다이오드용 기판은 상기 Al2O3 결정의 (0001)면을 주면으로 하는 것을 특징으로 하는 발광 다이오드 소자의 제조 방법.
  15. 제14항에 있어서, 상기 발광 다이오드용 기판은 적어도 세륨으로 부활된 Y3Al5O12 결정을 함유하는 것을 특징으로 하는 발광 다이오드 소자의 제조 방법.
  16. 제14항에 있어서, 상기 발광층은 InGaN으로 이루어지는 것을 특징으로 하는 발광 다이오드 소자의 제조 방법.
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