KR100816412B1 - 금속기 탄소섬유 복합재료 및 그 제조방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 금속탄화물의 생성을 억제하면서, 경량이고 높은 열전도율을 가지며, 또한 열류의 방향을 제어 가능하게 하는 금속기 탄소섬유 복합재료의 제조방법을 제공한다. 탄소섬유와 금속 분말을 물리적으로 혼합하여 금속섬유 혼합물을 얻는 공정과, 금속섬유 혼합물을 배열시키면서 지그 안에 충전하는 공정과, 지그를 대기중, 진공중 또는 불활성 분위기중에 배치하고, 가압하면서 직접 펄스전류를 통전시켜, 그에 의한 발열로 소결하는 공정을 포함하는 금속기 탄소섬유 복합재료의 제조방법에 관한 것이다. 여기서, 상기 복합재료는 복합재료의 총질량을 기준으로 하여 10~80질량%의 탄소섬유를 포함하며, 이상밀도의 70% 이상까지 소결되어 있다.
탄소섬유, 열전도율

Description

금속기 탄소섬유 복합재료 및 그 제조방법{METAL-BASED CARBON FIBER COMPOSITE MATERIAL AND METHOD FOR PRODUCING THE SAME}
본 발명은 금속기 탄소섬유 복합재료에 관한 것이다. 보다 구체적으로는, 상온에서부터 수백 ℃에서 작동하는 장치의 방열에 적합한 높은 열전도율을 가지는 금속기 탄소섬유 복합재료 및 펄스 통전 소결법에 의한 금속기 탄소섬유 복합재료의 제조방법에 관한 것이다.
종래, 반도체를 사용한 전자장치 또는 파워모듈의 방열부재(기판, 히트싱크, 히트 스프레더(heat spreader) 등)로서, 알루미늄 또는 구리와 같은 열전도율이 높은 금속 또는 그들의 합금이 사용되고 있다. 하지만, 이 장치들의 고성능화에 따라, 이들의 발열량이 현저하게 증대되고 있으며, 더욱이, 이 장치들의 소형경량화에 따라, 방열부재의 소형경량화도 요구되고 있다.
이러한 문제에 관련하여, 뛰어난 열전도성을 가지고, 또한 경량인 탄소섬유를 사용한 금속기 탄소섬유 복합재료가 주목을 받고 있다. 그와 같은 금속기 탄소섬유 복합재료는, 탄소섬유로 형성되는 프리폼(preform)에 대하여, 알루미늄 등의 금속의 용탕(溶湯)을 가압 또는 비가압으로 함침시키는 용탕함침법에 의해 형성되는 것이 일반적이다(일본특허공개 2002-194515호 공보 참조).
용탕함침법에 의해 금속기 탄소섬유 복합재료를 형성할 때의 문제는, 탄소섬유와 용탕중의 금속과의 화학반응에 의한 금속탄화물의 생성이다. 예를 들어, 용탕중의 알루미늄과 탄소섬유와의 반응에 의한 Al4C3의 생성을 들 수 있다. 생성된 Al4C3 등의 탄화물은, 상온에서의 물 또는 수증기와의 접촉에 의해, 메탄 등의 탄화수소 가스와 금속수산화물로 변질되어, 탄소섬유와 모재(매트릭스)의 금속과의 사이에 틈이 생겨, 복합재료의 강도 및 열전도율을 크게 떨어뜨리는 것이 알려져 있다.
용탕함침법에서의 탄화물의 형성을 억제하기 위한 방법으로서, 세라믹 코팅(일본특허공개 2001-300717호 공보 참조) 또는 불소 코팅(일본특허공개 평05-125562호 공보 참조)과 같은 코팅을 탄소섬유에 실시하는 방법이 검토되고 있다. 혹은 탄소를 주성분으로 하는 바인더(피치 수지 등)를 사용하여 탄소섬유의 프리폼을 형성하는 방법(일본특허공개 2000-303155호 공보 참조), 또는 용탕으로서 사용하는 금속을 합금화하여 용탕의 온도를 떨어뜨려 용탕함침시의 반응성을 떨어뜨리는 것(일본특허공개 평11-256254호 공보)이 검토되고 있다.
하지만, 상술한 바와 같이 탄소섬유에 코팅을 실시하는 방법, 및 탄소를 주성분으로 하는 바인더에 의해 프리폼을 형성하는 방법은, 추가 공정 및 재료 등을 필요로 하여 복합재료의 비용 증대를 초래할 가능성이 있다. 또한, 용탕으로서 합금을 사용하는 방법에서는, 상기 합금을 준비하는 공정이 필요하게 된다. 더욱이, 어느 방법에서도, 매트릭스로서 사용하는 금속 내지 합금을 용탕으로 하기 위하여, 고온이 필요하여 많은 에너지를 필요로 한다.
이에 대하여, 본 발명은 일반적으로 사용되고 있는 저가의 원재료를 사용하고, 보다 작은 에너지에 의해 실시가능한 동시에, 탄화물의 생성을 억제하는 금속기 탄소섬유 복합재료의 제조방법, 및 상기 방법에 의해 제조되는 금속기 탄소섬유 복합재료를 제공하도록 하는 것이다.
본 발명의 제 1 실시예인 금속기 탄소섬유 복합재료는, 금속과 탄소섬유를 소결시켜 얻어지는 금속기 탄소섬유 복합재료로서, 상기 탄소섬유는 상기 복합재료의 총질량을 기준으로 하여 10~80질량% 포함되며, 상기 복합재료는 이상(理想)밀도의 70% 이상까지 소결되어 있고, 상기 탄소섬유가 재료의 한 쪽 끝으로부터 다른 쪽 끝까지 연속하여 배열되어 있는 것을 특징으로 한다. 상기 탄소섬유는 피치계 탄소섬유, PAN계 탄소섬유, 기상성장 탄소섬유, 카본 나노튜브, 및 나노튜브·나노화이버 연합(撚合) 와이어로 이루어지는 군에서 선택되어도 좋다. 상기 금속은 구리, 알루미늄, 마그네슘 및 이들을 기본으로 하는 합금으로 이루어지는 군에서 선택할 수 있다. 또한, 상기 금속기 탄소섬유 복합재료는, 금속으로서 알루미늄 또는 그것을 기본으로 하는 합금을 사용하는 경우에는, 바람직하게는 2.6g/cm3 이하, 금속으로서 구리 또는 그것을 기본으로 하는 합금을 사용하는 경우, 바람직하게는 6.8g/cm3 이하, 금속으로서 마그네슘 또는 그것을 기본으로 하는 합금을 사용하는 경우, 바람직하게는 2.1g/cm3 이하의 밀도를 가진다. 바람직하게는 탄소섬유는 상기 복합재료의 총질량을 기준으로 하여 45~80질량% 포함된다. 그 경우에는, 탄소섬유 배열방향에 있어서 300W/mK 이상의 열전도율을 가지는 것이 바람직하다. 상기와 같은 금속기 탄소섬유 복합재료를 반도체를 사용한 전자장치 또는 파워모듈의 방열부재(기판, 히트싱크, 히트 스프레더 등)로서 사용하여도 좋다.
본 발명의 제 2 실시예인 금속기 탄소섬유 복합재료의 제조방법은, 탄소섬유와 금속의 분말을 물리적으로 혼합하여 금속섬유 혼합물을 얻는 공정 1과, 상기 금속섬유 혼합물을 배열시키면서, 지그(jig) 안에 충전하는 공정 2와, 상기 지그를 대기중, 진공중 또는 불활성 분위기중에 설치하고, 가압하면서 직접 펄스 전류를 통전시켜, 그에 의한 발열로 소결하는 공정 3을 특징으로 한다. 상기 탄소섬유는, 피치계 탄소섬유, PAN계 탄소섬유, 기상성장 탄소섬유, 카본 나노튜브, 및 나노튜브·나노화이버 연합 와이어로 이루어지는 군에서 선택되어도 좋다. 상기 금속은 구리, 알루미늄, 마그네슘 및 이들을 기본으로 하는 합금으로 이루어지는 군으로부터 선택할 수 있다. 혹은 탄소섬유는, 피치계 탄소섬유, PAN계 탄소섬유, 혹은 나노튜브·나노화이버 연합 와이어와, 기상성장 탄소섬유 또는 카본 나노튜브와의 혼합물이어도 좋다. 또한, 공정 2에서 탄소섬유의 방향을 2차원적으로 제어할 수도 있다. 여기서, 탄소섬유 중, 재료의 한쪽 끝으로부터 다른 쪽 끝까지 연속하여 있지 않은 것의 섬유길이는 100nm~5mm이며, 공정 1은 볼밀 등의 물리적 혼합법을 사용하여 실시되어도 좋다. 혹은, 탄소섬유 중, 재료의 한쪽 끝으로부터 다른 쪽 끝까지 연속되어 있는 것의 섬유길이는 복합재료의 칫수와 같으며, 공정 1은 섬유방향을 보유한 물리적 혼합법에 의해 실시되어도 좋다.
도 1은 본 발명의 금속기 탄소섬유 복합재료의 제조에 사용하는 장치의 일례를 나타내는 도면이다.
도 2는 실시예 1에서 얻어진 금속기 탄소섬유 복합재료 단면의 광학현미경 사진을 나타내는 도면이다.
도 3은 연속섬유로서 사용할 수 있는 탄소섬유에 대한 금속분말 부착에 사용하는 장치의 일례를 나타내는 도면이다.
**주요 도면부호의 부호설명**
1: 용기 2: 기대(基臺)
3: 하부펀치 4: 상부펀치
5: 플래튼(platen) 6: 플런저(plunger)
7: 전원 8: 금속섬유 혼합물
21: 권출 보빈(bobbin) 22: 권취 보빈
23: 건조수단 24: 용기
25: 교반수단 30: 섬유다발
31: 금속분말 현탁액
본 발명의 제 1 실시예는 금속과 탄소섬유를 소결시켜 얻어지는 금속기 탄소섬유 복합재료이다. 이 금속기 탄소섬유 복합재료는 뒤에서 상세히 설명할, 고체 상태에서 미리 혼합된 금속 및 탄소섬유의 복합체를 펄스 통전 소결법으로 소결시킴으로써 얻어지는 것이다.
본 발명에 사용되는 탄소섬유는, 피치계 탄소섬유, PAN계 탄소섬유, 기상성장 탄소섬유, 카본 나노튜브, 혹은 기상성장 탄소섬유 또는 카본 나노튜브를 꼬아 합친 나노튜브·나노화이버 연합 와이어이어도 좋다. 피치계 탄소섬유 및 PAN계 탄소섬유는 길이 수백 m에 걸친 것이 시판되고 있으며, 그것을 원하는 길이로 절단하여 본 발명에 사용할 수 있다. 나노튜브·나노화이버 연합 와이어를 사용하여도 좋다. 피치계 탄소섬유 또는 PAN계 탄소섬유를 사용하는 경우, 5㎛~20㎛의 직경을 가지는 섬유가 적당하다. 또한, 이 탄소섬유들은 원하는 복합재료의 칫수에도 의존하는데, 5mm 이상, 바람직하게는 10mm~1m의 길이로 사용할 수 있다. 바람직하게는 원하는 복합재료의 한 쪽 끝으로부터 다른 쪽 끝까지의 길이를 가지는 탄소섬유를 사용하여, 상기 탄소섬유를 한 방향으로 배열시켜, 상기 복합재료의 한 쪽 끝으로부터 다른 쪽 끝까지 연속되는 탄소섬유를 사용한다. 이와 같이 구성하는 것이 높은 열전도성을 실현하기 때문에 효과적이다.
한편, 기상성장 탄소섬유 및 카본 나노튜브는, 섬유길이 100nm~100㎛인 것이 알려져 있다. 또한, 피치계 탄소섬유, PAN계 탄소섬유 및 나노튜브·나노화이버 연합 와이어를 5mm 이하(예를 들어, 100㎛~5mm)의 섬유길이로 절단하여, 본 발명에서 사용하여도 좋다. 이 섬유들을 사용하는 경우, 100nm~5mm 길이의 불연속 단(短)섬유가 금속 매트릭스 안에 분산되어 있는 금속기 탄소섬유 복합재료가 얻어진다. 특정한 용도에서는 이와 같은 불연속 단섬유를 사용하여도, 상기 섬유를 2차원적으로 배열시킴으로써 충분한 열전도성을 얻을 수 있다. 섬유가 2차원적으로 배열된 상태란, 개개의 섬유의 방향이 직교 좌표계의 3개의 축 중에서 2개의 축(예를 들어, x 축, y축)에 대해서는 무질서하지만, 다른 한 축(예를 들어, z축)의 방향으로는 향해있지 않는 것을 의미한다. 섬유의 방향이 z축으로 향해있지 않은 경우, xy 평면이 열의 용이전도 평면이 된다.
상술한 5mm 이상의 길이를 가지는 장(長)섬유와, 상술한 100nm~5mm 길이의 불연속 단섬유를 혼합하여 사용하여도 좋다. 이 경우에는, 쉽게 한 방향으로 배열할 수 있는 장섬유가 형성하는 틈에 단섬유가 끼워들어가는 구조의 복합재료가 얻어지며, 단섬유를 한 방향으로 배열시키는 것이 용이해져, 상기 배열방향에서 높은 열전도성을 실현할 수 있게 된다.
본 발명에 사용하는 금속은 높은 열전도성을 가지는 금속으로, 알루미늄, 알루미늄의 합금, 구리, 구리의 합금, 마그네슘, 또는 마그네슘의 합금을 포함한다. 열전도성을 높이는 것이 첫번째 목적인 경우, 구리 또는 그 합금을 사용할 수 있다. 또는, 경량인 것이 첫번째 목적인 경우, 보다 작은 밀도를 가지는 알루미늄, 알루미늄의 합금, 마그네슘, 또는 마그네슘의 합금을 사용할 수 있다. 특히, 2.6g/cm3 이하의 밀도를 가지는 금속기 탄소섬유 복합재료를 제작하는 경우, 알루미늄, 알루미늄의 합금, 마그네슘, 또는 마그네슘의 합금을 사용하는 것이 유리하다. 후술하는 바와 같이, 본 발명의 금속기 탄소섬유 복합재료를 형성할 때, 금속을 탄소섬유 표면에 부착시킨다. 이것을 실시하기 위하여, 상기 금속은 평균입자직경 10nm~100㎛, 바람직하게는 10nm~50㎛의 분말로서 사용된다.
본 발명의 금속기 탄소섬유 복합재료는, 상기 복합재료의 총질량을 기준으로 하여 10~80 질량%, 바람직하게는 30~80 질량%, 보다 바람직하게는 50~80 질량%의 탄소섬유를 포함한다. 그리고, 본 발명의 금속기 탄소섬유 복합재료는, 이상밀도의 70% 이상, 바람직하게는 90~100%의 상대밀도를 가진다. 본 발명에서의 이상밀도란, 탄소섬유가 금속의 매트릭스 안에 틈없이 충전되었다고 가정된 경우, 사용한 탄소섬유 및 금속의 밀도, 그리고 탄소섬유와 금속과의 조성비로부터 계산되는 밀도를 의미한다. 금속기 탄소섬유 복합재료가 상술한 범위내의 조성 및 밀도를 가짐으로써, 재료중에 틈이 존재하여도 됨에도 불구하고, 상기 복합재료가 탄소섬유 배열방향에서 300W/mK(와트 퍼 미터켈빈)의 열전도율을 가질 수 있게 된다. 한편, 본 발명에서의 '섬유배열방향'이란, 섬유길이가 5mm 이상인 장섬유가 한 방향으로 배열되어 있는 경우에는, 그 섬유의 축방향을 의미하고, 100nm~5mm 길이의 단섬유가 2차원적으로 배열되어 있는 경우에는, 열의 용이전도 평면의 방향을 의미한다.
더욱이, 사용할 금속의 종류 및 탄소섬유의 조성비를 최적화함으로써, 본 발명의 금속기 탄소섬유 복합재료는, 금속으로서 알루미늄 또는 그 합금을 사용한 경우, 2.6g/cm3 이하, 바람직하게는 2.2~2.6g/cm3, 보다 바람직하게는 2.2~2.5g/cm3의 밀도를 가지는 것이 바람직하다. 금속으로서 마그네슘 또는 그 합금을 사용한 경우, 2.1g/cm3 이하, 바람직하게는 1.8~2.1g/cm3, 보다 바람직하게는 1.9~2.1g/cm3의 밀도를 가지는 것이 바람직하다. 이와 같이 낮은 밀도를 가지는 복합재료는 경량의 방열부재(기판, 히트싱크, 히트 스프레더 등)를 형성할 때 유용하다. 또한, 높은 열전도성을 목적으로, 금속으로서 구리 또는 그 합금을 사용한 경우, 본 발명의 금 속기 탄소섬유 복합재료는 6.8g/cm3 이하, 바람직하게는 2.5~6.8g/cm3, 보다 바람직하게는 2.5~4.6g/cm3의 밀도를 가지는 것이 좋다.
본 발명의 금속기 탄소섬유 복합재료는 반도체를 사용한 전자장치 또는 파워모듈의 방열부재(기판, 히트싱크, 히트 스프레더 등)로서 유용하다. 반도체를 사용한 전자장치는, 예를 들어 중앙처리장치(CPU), 기억소자(메모리), 각종 장치의 컨트롤러 IC, 플래튼 패널 디스플레이 장치, 화상처리장치, 통신장치(무선 및 유선), 광전 하이브리드 회로 등 해당 기술에서 알려져 있는 임의의 것이어도 좋다. 파워 모듈은 사이리스터(thyristor), GTO, IGBT, IEGT 등의 소자를 사용한 컨버터, 인버터 등을 포함한다. 또한, 본 실시예의 금속기 탄소섬유 복합재료에서는 탄소섬유가 배열되어 있기 때문에, 열류의 이동방향을 탄소섬유의 배열방향에 따라 제어할 수 있다. 이 특징은 고집적화가 진전된 반도체를 사용한 전자장치 등과 같이, 인접하는 디바이스로 열이 이동하는 것을 억제하고 싶은 경우에 특히 유용하며, 예를 들어, 탄소섬유를 냉각대상 디바이스로부터 장치 윗쪽을 향하여 배열시켜, 오직 장치 윗쪽으로의 열류 이동을 가능할게 할 수 있다. 본 발명의 금속기 탄소섬유 복합재료를 히트싱크 또는 히트 스프레더와 같은 방열부재로서 사용하는 경우, 상기 재료는 적당한 형상으로 가공되어, 이들 장치에서 발생하는 열을 중간적 내지 최종적인 냉매로 수송하도록 설치된다. 이 때, 본 발명의 복합재료 및 이들 장치의 접합부에서 각각의 표면의 요철(凹凸)을 충전하기 위한 유연한 전열매체(예를 들어, 은 등의 높은 열전도성 입자를 분산시켜도 좋은 실리콘 그리스, 열전도 시트 등)를 사용 하여 장치로부터 복합재료로의 균일한 열전도를 달성하여도 좋다.
이하, 본 발명의 금속기 탄소섬유 복합재료의 제조방법에 대하여 상세히 설명한다. 본 발명의 제조방법의 제 1 공정은, 금속분말과 탄소섬유를 고체 상태에서 혼합하여, 탄소섬유 표면에 금속이 부착한 금속섬유 혼합물을 형성하는 공정이다.
섬유길이가 5mm 이상인 장섬유(피치계 탄소섬유, PAN계 탄소섬유 또는 나노튜브·나노화이버 연합 와이어)를 사용하는 경우, 계속되는 금속섬유 혼합물의 배열공정을 용이하기 하기 위하여, 본 공정을 탄소섬유의 섬유방향을 유지할 수 있는 물리적 혼합법에 의해 실시하는 것이 바람직하다. 이 경우에는, 적당한 직경의 막대형상의 분쇄매체를 사용하여도 좋은 로드밀을 사용하여 본 공정을 실시할 수 있다. 본 공정에서 사용하는 로드밀은, 탄소섬유가 비틀어지거나 서로 얽히지 않도록 충분히 작은 내경(內徑)을 가지는 것이 바람직하며, 바람직하게는 10mm~20mm의 내경을 가지는 것이 바람직하다.
섬유길이가 100nm~5mm인 단섬유(기상성장 탄소섬유 또는 카본 나노튜브)를 사용하는 경우, 볼밀, 롤밀, 고속회전 밀 등에 의한 물리적 혼합법을 사용하여 본 공정을 실시할 수 있다. 한편, 본 공정에서는 미리 별도로 분쇄하여 상술한 바와 같은 입자직경을 가지는 금속분말을 사용하여도 좋고, 보다 큰 입자직경을 가지는 금속분말을 사용하여 금속분말의 분쇄와 탄소섬유로의 부착을 동시에 행하여도 좋다.
더욱이, 연속 섬유로서 사용할 수 있는 피치계 탄소섬유, PAN계 탄소섬유 및 나노튜브·나노화이버의 연합 와이어의 경우, 예를 들어, 도 3에 나타내는 바와 같 은 장치를 사용하여, 용매중에 금속분말을 분산시킨 현탁액에 이들의 장섬유를 침지시킴으로써, 고효율, 고정밀도로 금속분말이 부착한 섬유다발을 얻을 수 있다. 본 발명에서 '연속섬유로서 사용할 수 있는'이란, 섬유의 길이가 100mm 이상인 것을 의미한다. 도 3의 장치에서는 권출 보빈(21)으로부터 섬유다발(30)을 풀어내어, 교반장치(25)에 의해 교반되는 용기(24) 안의 금속분말 현탁액(31) 안에 침지시키고, 금속분말이 부착한 섬유다발(30)을 권취 보빈(22)에 감는다. 여기서, 권취 보빈(22)에 감기 전에, 온풍 건조기 등의 건조수단(23)을 사용하여 섬유다발(30) 위에 부착한 용매를 증발 제거하여도 좋다. 금속분말 현탁액(31)에 사용할 수 있는 용매는, 분산되는 금속분말이 알루미늄, 마그네슘 및 이들을 기본으로 하는 합금의 분말인 경우, 메탄올, 에탄올, 프로판올, 아세톤, 헥산, 벤젠, 크실렌, 톨루엔, 디메틸에테르, 디에틸에테르, 에틸메틸에테르, 클로로포름이라는 유기용매로부터 선택할 수 있다. 또한, 구리 및 이것을 기본으로 하는 합금의 분말을 분산시키는 경우에는, 이들 유기용매에 더하여 물을 선택할 수도 있다. 바람직하게는, 금속분말 현탁액(31)은 분산점착제로서 플루로닉(pluronic)계 분산제(플루로닉(등록상표) F-68 등) 또는 폴리에틸렌글리콜 등을 더욱 포함하며, 섬유다발로의 금속분말의 균일한 부착을 촉진시킨다. 이 방법에 의해 얻어지는 복합재료 중의 탄소섬유의 함유량은, 섬유다발에 대한 금속분말의 부착량에 따라 제어된다. 그리고, 금속분말의 부착량 제어는, 현탁액의 분말혼합량, 금속분말 현탁액에 침지되는 섬유다발의 길이, 금속분말 현탁액 안을 통과하는 섬유다발의 속도 및/또는 분산점착제 농도 등을 제어함으로써 달성할 수 있다.
본 발명의 제조방법의 제 2 공정은, 소결장치의 지그 안에 금속섬유 혼합물(또는 금속분말 부착 섬유다발)을 배열시키면서 충전하는 공정이다. 본 발명에서 사용할 수 있는 소결장치를 도 1에 나타낸다. 도 1의 소결장치는 용기(1)와, 관통구멍을 가지는 기대(2), 그리고 상기 관통구멍에 끼워맞추는 하부펀치(3) 및 상부펀치(4)로 구성되는 지그와, 하부펀치(3)와 상부펀치(4)에 대하여 압력을 가하는 플래튼(5) 및 플런저(6)와, 하부펀치(3)와 상부펀치(4)에 접속되며, 금속섬유 혼합물(8)에 대하여 전류를 흘리기 위한 전원(7)을 구비한다.
기대(2)에 하부펀치(3)를 끼워맞추어 형성되는 오목부에, 섬유를 배열시키면서, 금속섬유 혼합물(8)을 충전한다. 섬유길이가 5mm 이상인 장섬유를 사용하는 경우, 충전시에 섬유를 배열시키는 것이 바람직하다. 섬유길이가 100nm~5mm인 단섬유를 사용하는 경우에는, 충전시에 섬유를 배열시켜도 좋고, 후술하는 소결공정에서 소결과 동시에 섬유를 배열하여도 좋다.
여기서, 상술한 현탁액 침지법에 의해 얻어지는 금속분말 부착 섬유다발을 사용하는 경우, 권취 보빈으로부터 풀린 금속분말 부착 섬유다발을 적당한 길이로 절단하고, 절단한 금속분말 부착 섬유다발을 기대(2) 및 하부펀치(3)로 형성되는 오목부에 배열시키면서 충전할 수 있다. 더욱이, 금속분말 현탁액 안에 분산점착제를 사용한 경우에는, 상부펀치를 얹어놓기 전, 혹은 상부펀치를 얹어놓은 후, 1~10MPa의 저가압 상태에서 진공중 또는 불활성 분위기(질소, 아르곤, 헬륨 등)하에서, 충전한 금속분말 부착 섬유다발을 200~400℃의 온도로 가열하여 분산점착제를 제거하고, 금속분말 및 탄소섬유로 이루어지는 금속섬유 혼합물(8)을 형성하는 것이 바람직하다. 분산점착제의 가열제거공정은 가열수단을 더욱 구비한 펄스 통전 소결장치 안에서 이루어져도 좋고, 혹은 별개의 가열장치 안에서 이루어져도 좋다. 한편, 금속분말로서 구리분말을 사용하는 경우에는, 분산점착제의 가열제거공정을 산화성 분위기(공기, 산소 부화(富化) 공기 또는 순산소 등)에서 행하여도 좋다.
이어서, 충전된 금속섬유 혼합물(8) 위에 상부펀치(4)를 얹어놓고 조합시킨 지그를, 용기(1) 안의 프레스기인 플래튼(5) 및 플런저(6) 사이에 배치하고, 소결공정을 실시한다. 소결공정은 대기중, 진공중 또는 불활성 분위기 중에서 실시하는 것이 바람직하다. 용기(1) 안을 진공으로 하기 위하여, 용기(1)는 적절한 진공배기계와 접속되는 배기구(도시하지 않음)를 가지고 있어도 좋다. 진공중에서 소결공정을 하는 경우, 용기내의 압력을 0~20Pa, 바람직하게는 0~5Pa로 하는 것이 좋다. 혹은 용기(1)가 불활성 가스 도입구 및 가스 배출구(모두 도시하지 않음)를 가져, 용기(1)를 불활성 가스(질소, 아르곤, 헬륨 등)로 정화(purge)하여 불활성 분위기를 실현하여도 좋다.
이어서, 상부펀치(4)를 플런저로 눌러, 금속섬유 혼합물(8)에 압력을 인가한다. 인가되는 압력은 10~100MPa, 바람직하게는 20~50MPa의 범위내인 것이 바람직하다.
그리고, 하부펀치(3) 및 상부펀치(4)에 접속되는 전원(7)을 사용하여 펄스형상의 전류를 금속섬유 혼합물(8)에 통전하여 소결한다. 이 때 사용되는 전류의 펄스폭은 0.005~0.02초, 바람직하게는 0.005~0.01초이며, 전류밀도(기대(2)의 관통구 멍의 단면적을 기준으로 함)가 5×105~2×107A/m2, 바람직하게는 5×106~1×107A/m2 인 것이 바람직하다. 그와 같은 전류밀도를 달성하기 위한 전압은, 금속섬유 혼합물(8)을 포함한 도전 경로의 저항치에 의존하는데, 통상 2~8V의 범위안이다. 펄스형상 전류의 통전은 원하는 소결이 완료할 때까지 계속되며, 그 계속시간은 복합재료의 칫수, 전류밀도, 탄소섬유의 혼합비 등에 의존하여 변한다.
상술한 바와 같이 펄스형상 전류를 통전함으로써, 금속입자의 소성(塑性)변형 및 분말 사이의 융착이 발생하여 소결이 진행된다. 본 공정과 같이 펄스형상 전류를 사용한 경우, 금속섬유 혼합물 전체를 가열하는 것과는 달리, 금속입자가 결합을 일으킬 부위에 발열이 집중되기 때문에, 전류의 에너지를 보다 효율적으로 이용하고, 보다 빠르게 소결할 수 있게 된다. 그리고, 금속섬유 혼합물 전체의 온도는 그다지 상승하지 않으며, 금속-탄소섬유 사이의 반응에 의한 탄화물이 생성되지 않는다는 점에서, 종래의 용탕함침법보다도 유리하다. 따라서, 코팅 등을 실시하지 않는 저가의 탄소섬유를 사용하여 뛰어난 특성을 가지는 금속기 탄소섬유 복합재료를 얻을 수 있다. 또한, 통전 초기에 발생하는 플라즈마가 분말의 흡착 가스 및 산화피막 제거 등의 작용을 가지는 점에서도, 통상의 저항가열법보다도 유리하다.
섬유길이가 100nm~5mm인 단섬유를 사용하는 경우, 이 소결 단계에서도 섬유의 배열이 진행된다. 즉, 펄스형상 전류의 통전에 의한 금속입자의 소결에 따른 변형시에, 막대모양 입자(단섬유)가 펀치에 의한 하중 인가방향에서부터 무너져, 하중 인가방향에 수직한 면에 수평방향으로 배열된다. 이 때는, 하중 인가방향에 수 직한 면이 열의 용이전도 평면이 된다.
5mm 이상의 길이를 가지는 장섬유와, 100nm~5mm 길이의 불연속 단섬유를 혼합하여 사용하는 경우, 상술한 것과 마찬가지의 작용에 의해, 충전시에 장섬유와 평행하게 배열되지 않았던 단섬유를, 소결공정에서 장섬유와 평행하게 배열시킬 수 있다.
실시예 1
평균입자직경 30㎛의 알루미늄 분말(키시다 카가쿠 제품) 6g과, 섬유길이 20cm, 직경 10㎛의 피치계 탄소섬유(니혼 그래파이드 화이버 제품, YS-95A) 3g과, 직경 5mm× 길이 20mm의 글라스 막대를, 내경 13mm의 로드밀 안에 배치하였다. 로드밀을 그 축을 따라 회전시켜 혼합을 실시하여, 금속섬유 혼합물을 얻었다.
이어서, 도 1에 나타내는 장치에 금속섬유 혼합물을 충전하고, 장치내 압력을 8Pa로 하였다. 본 실시예에서는 20×20cm의 관통구멍을 가지는 기대를 사용하였다. 기대와 하부펀치를 끼워맞추어 그에 의해 형성된 오목부에, 탄소섬유를 한방향으로 배열시키도록 하여 금속섬유 혼합물을 충전하였다. 이어서, 충전된 금속섬유 혼합물 위에 상부펀치를 배치하고, 플런저에 의해 25MPa의 압력을 인가하였다.
그리고, 상부펀치 및 하부펀치에 접속된 전원을 사용하여, 펄스폭 0.01초, 전류밀도 1×107A/m2(최고), 전압 5V(최고)의 펄스형상 전류를 20분에 걸쳐 통전하고, 금속섬유 혼합물을 소결하여, 20×20×8cm의 칫수를 가지는 금속기 탄소섬유 복합재료를 제작하였다.
얻어진 금속기 탄소섬유 복합재료는 복합재료의 총중량을 기준으로 하여 45%의 탄소섬유를 함유하고, 1.91g/cm3의 밀도를 가졌다. 이 재료의 이상밀도는 2.40g/cm3이며, 상대밀도는 78%였다. 얻어진 복합재료의 단면의 광학현미경 사진을 도 2에 나타낸다. 또한, 얻어진 복합재료의 열전도율을 측정하였더니, 탄소섬유 배열방향에서 350W/mK의 값이 얻어졌다.
실시예 2
탄소섬유의 양을 4g으로 변경하고, 알루미늄 분말의 양을 4g으로 변경한 것을 제외하고, 실시예 1의 순서를 반복하였다. 얻어진 금속기 탄소섬유 복합재료는 복합재료의 총 중량을 기준으로 하여 60%의 탄소섬유를 함유하고, 1.75g/cm3의 밀도를 가졌다. 이 재료의 이상밀도는 2.38g/cm3이며, 상대밀도는 73%였다. 얻어진 복합재료의 열전도율을 측정하였더니, 탄소섬유 배열방향에서 300W/mK의 값이 얻어졌다.
실시예 3
본 실시예는 연속섬유로서 사용할 수 있는 탄소섬유에 대하여 알루미늄 분말 현탁액을 사용하는 현탁액 침지법을 사용하여 조제한 금속섬유 혼합물을, 펄스통전 소결법에 의해 소결시킨 금속기 탄소섬유 복합재료를 제공한다.
탄소섬유로서 1000W/mK의 열전도율을 가지는 직경 10㎛의 피치계 탄소섬유를 사용하여, 상기 섬유의 6000개의 다발을 권출 보빈에 감았다. 알루미늄 분말로서 1 ㎛ 이하의 두께, 및 30㎛의 면방향의 평균 대표 길이를 가지는 얇은 조각모양의 분말을 사용하였다. 2중량%(에탄올의 중량을 기준으로 한다)의 분말점착제(플루로닉(등록상표) F-68)를 포함하는 에탄올 안에, 알루미늄 분말을 혼합하여 금속분말 현탁액을 형성하였다. 알루미늄 분말의 함유량은 현탁액의 중량을 기준으로 하여 30중량%였다. 권출 보빈으로부터 탄소섬유다발을 풀어, 교반되어 있는 금속분말 현탁액에 침지하고, 대기중으로 끌어올려 온풍건조(50℃)하여, 권취 보빈에 감음으로써 알루미늄 분말이 부착한 탄소섬유다발을 얻었다.
이상과 같이하여 얻어진 알루미늄 분말이 부착한 탄소섬유다발을 풀어, 20mm 길이로 절단하고, 상기 섬유다발을 1방향으로 정렬시킨 상태에서, 하부펀치 및 기대에 의해 형성되는 20mm각의 직사각형 오목부 안에 8g을 깔았다. 이어서, 장치내 압력을 8Pa로 하고, 섬유다발을 깐 위에 상부펀치를 배치하여, 플런저에 의해 25MPa의 압력을 인가하였다. 그리고, 상부펀치 및 하부펀치에 접속된 전원을 사용하여 펄스폭 0.01초, 전류밀도 5×106A/m2(최고), 전압 8V(최고)의 펄스형상 전류를 10분에 걸쳐 통전하여, 알루미늄 분말이 부착한 섬유다발을 소결시켜, 금속기 탄소섬유 복합재료를 얻었다.
얻어진 금속기 탄소섬유 복합재료는 50%의 탄소섬유 함유량으로 2.3g/m3의 밀도(이상밀도의 95%)와 400W/mK의 열전도율을 나타내었다.
실시예 4
본 실시예는 연속섬유로서 사용할 수 있는 탄소섬유에 대하여 구리분말 현탁 액을 사용하는 현탁액 침지법을 사용하여 조제한 금속섬유 혼합물을, 펄스 통전 소결법에 의해 소결시킨 금속기 탄소섬유 복합재료를 제공한다.
탄소섬유로서 1000W/mK의 열전도율을 가지는 직경 10㎛의 피치계 탄소섬유를 사용하여, 상기 섬유의 6000개의 다발을 권출 보빈에 감았다. 구리 분말로서 1㎛ 이하의 두께, 및 30㎛의 면방향의 평균 대표 길이를 가지는 얇은 조각모양의 분말을 사용하였다. 2중량%(에탄올의 중량을 기준으로 한다)의 분말점착제(플루로닉(등록상표) F-68)를 포함하는 에탄올 안에, 구리 분말을 혼합하여 금속분말 현탁액을 형성하였다. 구리 분말의 함유량은 현탁액의 중량을 기준으로 하여 60중량%였다. 권출 보빈으로부터 탄소섬유다발을 풀어, 교반되어 있는 금속분말 현탁액에 침지하고, 대기중으로 끌어올려 온풍건조(50℃)하여, 권취 보빈에 감음으로써 구리 분말이 부착한 탄소섬유다발을 얻었다.
이상과 같이하여 얻어진 구리 분말이 부착한 탄소섬유다발을 풀어, 20mm 길이로 절단하고, 상기 섬유다발을 1방향으로 정렬시킨 상태에서, 하부펀치 및 기대에 의해 형성되는 20mm각의 직사각형 오목부 안에 12g을 깔았다. 이어서, 장치내 압력을 10Pa로 하고, 섬유다발을 깐 위에 상부펀치를 배치하여, 플런저에 의해 25MPa의 압력을 인가하였다. 그리고, 상부펀치 및 하부펀치에 접속된 전원을 사용하여 펄스폭 0.01초, 전류밀도 5×106A/m2(최고), 전압 8V(최고)의 펄스형상 전류를 10분에 걸쳐 통전하여, 구리 분말이 부착한 섬유다발을 소결시켜, 금속기 탄소섬유 복합재료를 얻었다.
얻어진 금속기 탄소섬유 복합재료는 50%의 탄소섬유 함유량으로 4.5g/m3의 밀도(이상밀도의 97%)와 550W/mK의 열전도율을 나타내었다.
이상과 같은 구성을 채용함으로써, 반도체를 사용한 전자장치 또는 파워모듈의 방열부재(기판, 히트싱크, 히트 스프레더 등)로서 유용한, 경량이며 높은 열전도율을 가지는 금속기 탄소섬유 복합재료를 얻을 수 있다. 또한, 본 발명의 방법에 따르면, 특히 추가 공정 내지 재료를 필요로 하지 않고, 금속과 탄소섬유 사이의 반응에 의한 금소탄화물의 생성을 억제할 수 있어, 보다 저가이면서 간단한 방법으로 뛰어난 특성을 가지는 금속기 탄소섬유 복합재료를 형성할 수 있게 된다. 더욱이, 본 발명의 금속기 탄소섬유 복합재료에서는 탄소섬유가 배열되어 있기 때문에, 열류의 이동방향을 탄소섬유의 배열방향에 따라 제어할 수 있다. 이 특징은 고집적화가 진행된 반도체를 사용한 전자장치 등과 같이 인접하는 디바이스로의 열의 이동을 억제하고 싶은 경우에 특히 유용하다.

Claims (24)

  1. 금속과 탄소섬유를 소결시켜 얻어지는 금속기 탄소섬유 복합재료로서, 상기 탄소섬유는 상기 복합재료의 총질량을 기준으로 하여 10~80질량% 포함되며, 상기 복합재료는 이상밀도의 70% 이상까지 소결되어 있고, 상기 탄소섬유가 재료의 한쪽 끝으로부터 다른 쪽 끝까지 연속하여 배열되어 있는 것을 특징으로 하는 금속기 탄소섬유 복합재료.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 탄소섬유는 피치계 탄소섬유, PAN계 탄소섬유, 기상성장 탄소섬유, 카본 나노튜브, 및 나노튜브·나노화이버 연합 와이어로 이루어지는 군에서 선택되는 것을 특징으로 하는 금속기 탄소섬유 복합재료.
  3. 제 1 항에 있어서,
    상기 금속은 구리, 알루미늄, 마그네슘 및 이들을 기본으로 하는 합금으로 이루어지는 군으로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 금속기 탄소섬유 복합재료.
  4. 제 3 항에 있어서,
    상기 금속은 알루미늄 또는 이것을 기본으로 하는 합금이며, 2.6g/cm3 이하의 밀도를 가지는 것을 특징으로 하는 금속기 탄소섬유 복합재료.
  5. 제 3 항에 있어서,
    상기 금속은 구리 또는 이것을 기본으로 하는 합금이며, 6.8g/cm3 이하의 밀도를 가지는 것을 특징으로 하는 금속기 탄소섬유 복합재료.
  6. 제 3 항에 있어서,
    상기 금속은 마그네늄 또는 이것을 기본으로 하는 합금이며, 2.1g/cm3 이하의 밀도를 가지는 것을 특징으로 하는 금속기 탄소섬유 복합재료.
  7. 삭제
  8. 삭제
  9. 삭제
  10. 삭제
  11. 탄소섬유와 금속분말을 물리적으로 혼합하여 금속섬유 혼합물을 얻는 공정 1과,
    상기 금속섬유 혼합물을 배열시키면서, 지그 안에 충전하는 공정 2와,
    상기 지그를 대기중, 진공중 또는 불활성 분위기중에 설치하고, 가압하면서 직접 펄스 전류를 통전시켜, 그에 의한 발열로 소결하는 공정 3을 포함하고,
    공정 2에서 상기 탄소섬유가 재료의 한쪽 끝으로부터 다른 쪽 끝까지 연속하여 배열되는 것을 특징으로 하는 금속기 탄소섬유 복합재료의 제조방법.
  12. 제 11 항에 있어서,
    상기 탄소섬유는 피치계 탄소섬유, PAN계 탄소섬유, 기상성장 탄소섬유, 카본 나노튜브, 및 나노튜브·나노화이버 연합 와이어로 이루어지는 군에서 선택된 하나의 탄소섬유인 것을 특징으로 하는 금속기 탄소섬유 복합재료의 제조방법.
  13. 제 11 항에 있어서,
    상기 금속은 구리, 알루미늄, 마그네슘 및 이들을 기본으로 하는 합금으로 이루어지는 군으로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 금속기 탄소섬유 복합재료의 제조방법.
  14. 삭제
  15. 삭제
  16. 삭제
  17. 제 11 항에 있어서,
    상기 탄소섬유는 피치계 탄소섬유, PAN계 탄소섬유 또는 나노튜브·나노화이버 연합 와이어 중 하나와, 기상성장 탄소섬유 또는 카본 나노튜브 중 하나와의 혼합물인 것을 특징으로 하는 금속기 탄소섬유 복합재료의 제조방법.
  18. 제 11 항에 있어서,
    상기 공정 2에서 상기 탄소섬유의 방향을 2차원적으로 제어한 것을 특징으로 하는 금속기 탄소섬유 복합재료의 제조방법.
  19. 삭제
  20. 제 11 항에 있어서,
    상기 탄소섬유의 섬유길이는 복합재료의 칫수와 같은 길이이고, 상기 공정 1은 일정한 섬유방향을 유지한 물리적 혼합법에 의해 실시되는 것을 특징으로 하는 금속기 탄소섬유 복합재료의 제조방법.
  21. 제 1 항에 있어서,
    상기 탄소섬유는 상기 복합재료의 총질량을 기준으로 하여 45~80 질량% 포함되어 있는 것을 특징으로 하는 금속기 탄소섬유 복합재료.
  22. 제 21 항에 있어서,
    탄소섬유 배열방향에서 300W/mK 이상의 열전도율을 가지는 것을 특징으로 하는 금속기 탄소섬유 복합재료.
  23. 제 1 항 내지 제 6 항, 제 21 항, 및 제 22 항 중 어느 한 항에 기재된 금속기 탄소섬유 복합재료를 방열부재로서 사용하는 것을 특징으로 하는 반도체를 사용한 전자기기.
  24. 제 1 항 내지 제 6 항, 제 21 항, 및 제 22 항 중 어느 한 항에 기재된 금속기 탄소섬유 복합재료를 방열부재로서 사용하는 것을 특징으로 하는 파워모듈.
KR1020067011616A 2003-12-18 2004-12-16 금속기 탄소섬유 복합재료 및 그 제조방법 KR100816412B1 (ko)

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